JPH05182662A - アルカリ蓄電池用ニッケル電極とこれを用いたアルカリ蓄電池 - Google Patents

アルカリ蓄電池用ニッケル電極とこれを用いたアルカリ蓄電池

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JPH05182662A
JPH05182662A JP3359162A JP35916291A JPH05182662A JP H05182662 A JPH05182662 A JP H05182662A JP 3359162 A JP3359162 A JP 3359162A JP 35916291 A JP35916291 A JP 35916291A JP H05182662 A JPH05182662 A JP H05182662A
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Abstract

(57)【要約】 【目的】 活物質として内部細孔容積が0.14ml/g以下の
高密度水酸化ニッケル粉末を用い、γ-NiOOH生成による電極
膨潤の少ないニッケル電極、ニッケル蓄電池を提供する。 【構成】 水酸化ニッケルの結晶中のニッケルの一部を添加元素
で置換し、添加元素の固溶体を形成することによって、
水酸化ニッケルの結晶格子には転位が形成されフ゜ロトン移動の
自由度が増大される。水酸化ニッケルに固溶される添加元素
は、活物質としての水酸化ニッケルの特性を損なうものであ
ってはならず添加元素としてはZn、Mg、Cd、Baがある。こ
れらによる水酸化ニッケル結晶格子中における置換がγ-NiO
OHの生成を抑制する効果を発揮するのは示性式(Ni
1-aXa)(OH)2（X：Zn、Mg、Cd、Baの１種以上）において0.0
1≦ａとなる場合で、ａが0.10を越える場合には活物質
としての水酸化ニッケルの特性が損なわれることからａ≦0.
10とする必要がある。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【産業上の利用分野】本発明は活物質として水酸化ニッケル
粉末を用いたアルカリ蓄電池用ニッケル電極およびかかる電極を
用いたアルカリ蓄電池に関するものであり、特に水酸化ニッケル
粉末の一部が添加元素で置換されたアルカリ蓄電池用ニッケル電
極およびかかる電極を用いたアルカリ蓄電池に関するもので
ある。
【0002】
【従来の技術とその問題点】ニッケル電極の主な劣化原因の
１つとしてγ-NiOOHの生成が挙げられる。このγ-NiOOH
はβ-NiOOHに較べ放電電位が低いことから、活物質とし
ての利用率が低く、そのため二段放電の発生や容量の低
下という問題がある。また、γ-NiOOHは見かけ密度が低
いためγ-NiOOHの生成は電極膨潤の原因となる。
【0003】特にヘ゜ースト式ニッケル電極にあっては、近時、内部
細孔容積が0.1ml/g以下の高密度水酸化ニッケル粉末が用い
られるようになり、かかる高密度水酸化ニッケル粉末ではγ
-NiOOHの生成によって高密度性が崩壊し、著しい体積膨
張が生じるという問題がある。かかる問題を解消するた
めに本出願人は特開平1ー特開平2ー特開平2ーにおいて、内
部細孔容積が0.05ml/g以下の高密度水酸化ニッケル粉末を用
いたニッケル蓄電池についてγ-NiOOHの発生を防止する発明
を提案した。
【0004】
【発明が解決しようとする課題】しかし、以上の本出願
人の出願に係る発明にあっては、0.05ml/g以下の高密度
水酸化ニッケル粉末を用いたニッケル蓄電池に対象が限定された
という点で改善する余地があり、加えて水酸化ニッケルの一
部を置換するために用いられる元素についても一部に限
定されてその実用性につき改善する余地があった。
【0005】従って本発明は以上の従来技術の問題点に鑑み
てなされたものであって、活物質として内部細孔容積が
0.14ml/g以下の高密度水酸化ニッケル粉末を用い、γ-NiOOH
生成による電極膨潤の少ないニッケル電極、およびニッケル蓄電
池を提供することを目的とする。
【0006】
【課題を解決するための手段】内部細孔容積が0.14ml/g
以下の高密度水酸化ニッケル粉末は中和粉末に較べ比表面積
が小さく、電流密度が大きい。しかしその反面、結晶が
緻密であるため結晶内のフ゜ロトン移動の自由度が減少し、
その結果としてγ-NiOOHが生じ易くなっている。
【0007】したがって水酸化ニッケル粒子を高密度にしてニッケル
電極を用いた蓄電池を大容量化するためには、水酸化ニッ
ケル粒子の比表面積および空孔容積を小さくする必要があ
るが、それと共にγ-NiOOHの生成を抑制して電極の膨潤
を防止するためには結晶内のフ゜ロトン移動の自由度を増加
させる必要がある。
【0008】水酸化ニッケル結晶内のフ゜ロトン移動の自由度を増加
させるには、結晶内部にフ゜ロトン移動のための経路を形成
すればよく、そのような経路を形成する方法としては水
酸化ニッケルの結晶格子に格子欠陥を形成し、結晶格子中に
転位を形成することが有効となる。本発明者らはかかる
知見に基づき本発明をなすに至った。
【0009】すなわち本発明のアルカリ蓄電池用ニッケル電極及びアル
カリ蓄電池は水酸化ニッケル粉末を活物質粉末の主成分とする
アルカリ蓄電池用ニッケル電極において、前記水酸化ニッケル粉末は
内部細孔容積が0.14ml/g以下であり、かつ前記水酸化ニッ
ケル粉末は結晶格子が添加元素により一部置換された組織
を有することを特徴とする。
【0010】前記水酸化ニッケル粉末の結晶格子の添加元素によ
る一部置換は、元素比数においてNiが0.9以上0.99以下
とされ、添加元素は0.01以上0.10以下とされるのが好ま
しい。Niが0.9未満で添加元素が0.10を越える場合に
は、活物質としての水酸化ニッケルの特性が害され、一方Ni
が0.99を超え、添加元素が0.01未満である場合には、結
晶格子の添加元素による一部置換による電極膨潤効果が
不十分となるからである。
【0011】また本発明のアルカリ蓄電池用ニッケル電極およびアルカリ
蓄電池は、水酸化ニッケル粉末を活物質粉末の主成分とする
アルカリ蓄電池用ニッケル電極において、水酸化ニッケル粉末の内部
細孔容積が0.14ml/g以下であり、かつ活物質粉末が元素
比数において以下に示す示性式を有することを特徴とす
る。 (Ni1-aXa)(OH)2 ただし、X：Zn、Mg、Cd、Baの内１種以上の元素の組み合わ
せ ａ：0.01≦ａ≦0.10
【0012】前記、水酸化ニッケル粉末の内部細孔容積は0,10ml
/g以下とするのが好ましい。蓄電池容量をさらに大きく
することができるからである。
【0013】前記水酸化ニッケル粉末の細孔半径は15〜30オンク゛スト
ロームとするのが良い。細孔半径をこの範囲とすることに
よって水酸化ニッケル粉末の高密度化が図られるのみならず
その大きさのばらつきを無くし、電極特性の均質化が図
られるからである。
【0014】また水酸化ニッケル粉末の比表面積は15〜30m2/gと
するのが良い。このようにすることによって、高密度化
が図られると共にフ゜ロトン移動の自由度を確保できるから
である。
【0015】前記示性式に示すXは水酸化ニッケル結晶中で固溶
状態で存在する様にするのがよい。それにより水酸化ニッ
ケルの結晶格子に歪ができ、結晶内のフ゜ロトンの移動の自由
度が大きくなり、電極の膨潤を防止することができる。
【0016】以下本発明についてさらに詳細に説明する。水
酸化ニッケルの結晶中のニッケルの一部を添加元素で置換し、添
加元素の固溶体を形成することによって、水酸化ニッケルの
結晶格子には転位が形成される。かかる転位が、フ゜ロトン
移動の経路となりフ゜ロトン移動の自由度が増大される。
【0017】ここで、水酸化ニッケルに固溶される添加元素は、
活物質としての水酸化ニッケルの特性を損なうものであって
はならないということが条件となる。この条件を満たす
添加元素としてはZn、Mg、Cd、Baがある。またこれらによ
る水酸化ニッケル結晶格子中における置換がγ-NiOOHの生成
を抑制する効果を発揮するのは以下の示性式において0.
01≦ａとなる場合である。 (Ni1-aXa)(OH)2（X：Zn、Mg、Cd、Baの１種以上）
【0018】一方、ａが0.10を越える場合には活物質として
の水酸化ニッケルの特性が損なわれることからａ≦0.10とす
る必要がある。
【0019】しかし、γ-NiOOHの生成を抑制する効果と活物
質としての水酸化ニッケルの特性を最も大きくするために
は、0.02≦ａ≦0.08とするのが望ましく、最も望ましく
は0.04≦ａ≦0.06とするのが良い。
【0020】
【実施例】以下に本発明の実施例につき説明する。
【0021】実施例1 水酸化ニッケルの結晶の一部を置換する元素としてハ゛リウム(B
a)を選択し、本発明を実施した。
【0022】(1)水酸化ニッケル結晶のBaによる固溶体化 温度40〜60℃で硫酸ニッケル水溶液との硫酸ハ゛リウム(BaSO4)
水溶液を混合した。 次に以上により得られた混合溶液にの水酸化ナトリウム水
溶液を滴下・撹拌しつつ、pHを常時11〜14の範囲にコントロ
ールしながら、ハ゛リウムの固溶体化した水酸化ニッケルを析出さ
せた。ここでこのようにpHを常時11〜14の範囲にコントロール
するのは、高濃度アルカリ溶液を用いてpHが14を越える場合
には、水酸化ニッケルが無秩序に析出し、得られる水酸化ニッ
ケル粉末の空孔容積が増大するからである。同様の観点か
ら、溶液の温度も40〜60℃に設定される。以上により得
られた水酸化ニッケル粒子の内部細孔容積は0.86ml/gであっ
た。
【0023】(2)ニッケル電極の作製 水酸化ニッケル粉末90wt%に一酸化コハ゛ルト粉末10wt%を混合
した。 次に以上の混合粉末に1wt%カルホ゛キシメチルセルロース水溶液を加
えて、流動性のあるヘ゜ースト液を作製した。 以上により得られたヘ゜ースト液を多孔度95%の耐アルカリ繊維
基板に所定量充填し、その後、乾燥・フ゜レス成型すること
によって、ニッケル電極を作製した。
【0024】(3)アルカリ蓄電池の作製 以上の(1)及び(2)のフ゜ロセスにより得られたニッケル電極
を正極とし、 対極にカト゛ミウム電極を用いてこれを組み合わせてケーシン
ク゛内に配置し、 さらにそのケーシンク゛内に比重1.26の水酸化カリウム水溶液
を充分に注液して、流動する電解液を有するアルカリ蓄電池
を得た。なお、以上においてニッケル電極は化成することな
く蓄電池に組み込まれ、電解液を注入後1日以上放置さ
れる。それによりニッケル電極中のコハ゛ルト化合物は電解液中
に完全に溶解した後再析出し、かかるコハ゛ルト化合物によ
り集電体と活物質との間の導電性が保持される。したが
って、ニッケル電極にはニッケル粉末やク゛ラファイト粉末等の導電性
付加剤が含有される必要はない。
【0025】以上により得られたアルカリ蓄電池につきγ-NiOOH
の生成量と添加元素の添加量との相関関係の測定を行っ
た。測定は以下の〜の手順で行った。 前述の本実施例(1)〜(3)のフ゜ロセスにより、Baの添加量
を種々に設定してニッケル電極を作製し、 そのニッケル電極を用いてアルカリ蓄電池を作製した。それに
より得られた蓄電池を24時間放置し、 一酸化コハ゛ルトを溶解再析出させた後、 温度20℃において1.0CAの高電流密度で充電し、充電
末期の極板におけるγ-NiOOH生成量をX線回折によって
測定した。
【0026】図1にγ-NiOOHの生成量と水酸化ニッケルに固溶し
たBa添加量すなわち(Ni1-aBaa)(OH)2におけるa値との関
係を示す。図に示すように水酸化ニッケル粒子の結晶中への
Baの添加が増加するほど、γ-NiOOHの生成量が多くな
り、添加による効果が大きくなることがわかる。ただ
し、図に示されるようにa=0.01程度の小量の添加でもγ
-NiOOHの生成を抑制する効果は発揮される。
【0027】実施例2 他は実施例1と全く同様にして、水酸化ニッケルに固溶させ
る添加金属としてZn,Cd,Mg,Baを用いこれらを単独に若
しくは組み合わせて添加比率を種々に設定し、アルカリ蓄電
池を得た。これらの蓄電池を電解液注液後24時間放置
し、温度20℃において1.0CAの高電流密度で充電し、充
電末期の極板におけるγ-NiOOH生成量をX線回折によっ
て測定した。さらにその時点における電極の一定方向の
厚みをマイクロメータによって測定し、電極の最初の厚みとの
差を電極膨張の評価ハ゜ラメーターとした。γ-NiOOHの生成量
と電極膨張との関係を図2に示す。なお、図2には各添加
元素の添加量を併せて示す。
【0028】図に示されるように、添加元素の添加量とγ-N
iOOHの生成と電極膨張とには相関関係があり、10%まで
の固溶体添加により電極膨張の抑制効果が認められる。
ただし、固溶元素を過剰に添加する場合には、具体的に
は示性式(Ni1-aBaa)(OH)2におけるa値がa≧0.10となる
場合には、活物質である水酸化ニッケルのエネルキ゛ー密度が低下
するのみならず、水酸化ニッケル結晶の固溶限界を越え、結
晶に遊離層が生成されるという弊害がある。
【0029】なお、本発明の実施例は以上に限られるもので
はなく、例えば集電体と活物質との間の導電性を保持す
るために添加される添加剤は一酸化コハ゛ルトには限られ
ず、α-Co(OH)2、β-Co(OH)2、酢酸コハ゛ルトあるいは金属コ
ハ゛ルト粉末等アルカリ電解液に溶解してCo(II)錯イオンを生成す
るものであれば良い。ただし、以上の中でα-Co(OH)2、
β-Co(OH)2は一酸化コハ゛ルトと同様な効果を生じるが、金
属コハ゛ルト粉末により得られる効果は二価コハ゛ルト化合物粉末
の場合に比べ小さくなる傾向が認められる。
【0030】
【発明の効果】以上のように本発明によれば、内部細孔
容積が0.14ml/g以下の水酸化ニッケルを主成分とする活物質
粉末が元素比数において(Ni1-aXa)(OH)2（ただし、X：Z
n、Mg、Cd、Baの内１種以上の元素の組み合わせ、ａ：0.01
≦ａ≦0.10）なる示性式を有するものとしたので、高容
量でγ-NiOOH生成による電極膨潤の少ないニッケル電極、お
よびニッケル蓄電池を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
図1 γ-NiOOHの生成量と固溶元素の添加量との関係を
示す。 図2 固溶元素の添加量及びγ-NiOOHの生成量と電極膨
潤との関係を示す。

Claims (7)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 水酸化ニッケル粉末を活物質粉末の主成分と
    するアルカリ蓄電池用ニッケル電極において、前記水酸化ニッケル粉
    末は内部細孔容積が0.14ml/g以下であり、かつ前記水酸
    化ニッケル粉末は結晶格子が添加元素により一部置換された
    組織を有することを特徴とするアルカリ蓄電池用ニッケル電極。
  2. 【請求項2】 前記水酸化ニッケル粉末の結晶格子の添加元
    素による一部置換は、元素比数においてNiが0.9以上0.9
    9以下とされ、添加元素は0.01以上0.10以下とされる請
    求項1に記載のアルカリ蓄電池用ニッケル電極。
  3. 【請求項3】 水酸化ニッケル粉末を活物質粉末の主成分と
    するアルカリ蓄電池用ニッケル電極において、前記水酸化ニッケル粉
    末の内部細孔容積が0.14ml/g以下であり、かつ前記活物
    質粉末が元素比数において以下に示す示性式を有するこ
    とを特徴とするアルカリ蓄電池用ニッケル電極。 (Ni1-aXa)(OH)2 ただし、 X：Zn、Mg、Cd、Baの内１種以上の元素の組み合
    わせ a：0.01≦ａ≦0.10
  4. 【請求項4】 前記水酸化ニッケル粉末の細孔半径が15〜30オ
    ンク゛ストロームであり、かつ比表面積が15〜30m2/gである請求
    項1乃至請求項3の何れかに記載のアルカリ蓄電池用ニッケル電
    極。
  5. 【請求項5】 前記示性式に示すXが水酸化ニッケル結晶中で
    固溶状態で存在する請求項3記載のアルカリ蓄電池用ニッケル電
    極。
  6. 【請求項6】 水酸化ニッケル粉末を活物質粉末の主成分と
    するニッケル電極を用いたアルカリ電池において、前記水酸化ニッ
    ケル粉末は内部細孔容積が0.14ml/g以下であり、かつ前記
    水酸化ニッケル粉末は結晶格子が添加元素により一部置換さ
    れた組織を有することを特徴とするアルカリ蓄電池。
  7. 【請求項7】 水酸化ニッケル粉末を活物質粉末の主成分と
    するニッケル電極を用いたアルカリ蓄電池において、前記水酸化
    ニッケル粉末の内部細孔容積が0.14ml/g以下であり、かつ前
    記活物質粉末が元素比数において(Ni1-aXa)(OH)2（ただ
    し、X：Zn、Mg、Cd、Baの内１種以上の元素の組み合わせ、
    ａ：0.01≦ａ≦0.10）なる示性式を有するものとされ、
    さらに、前記水酸化ニッケル粉末の細孔半径が15〜30オンク゛スト
    ロームであり、かつ比表面積が15〜30m2/gであることを特
    徴とするアルカリ蓄電池。
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