JPH05161803A - 廃水浄化処理剤及びその製造方法 - Google Patents
廃水浄化処理剤及びその製造方法Info
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- JPH05161803A JPH05161803A JP3351057A JP35105791A JPH05161803A JP H05161803 A JPH05161803 A JP H05161803A JP 3351057 A JP3351057 A JP 3351057A JP 35105791 A JP35105791 A JP 35105791A JP H05161803 A JPH05161803 A JP H05161803A
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- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C02—TREATMENT OF WATER, WASTE WATER, SEWAGE, OR SLUDGE
- C02F—TREATMENT OF WATER, WASTE WATER, SEWAGE, OR SLUDGE
- C02F1/00—Treatment of water, waste water, or sewage
- C02F1/52—Treatment of water, waste water, or sewage by flocculation or precipitation of suspended impurities
- C02F1/5236—Treatment of water, waste water, or sewage by flocculation or precipitation of suspended impurities using inorganic agents
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- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C01—INORGANIC CHEMISTRY
- C01F—COMPOUNDS OF THE METALS BERYLLIUM, MAGNESIUM, ALUMINIUM, CALCIUM, STRONTIUM, BARIUM, RADIUM, THORIUM, OR OF THE RARE-EARTH METALS
- C01F7/00—Compounds of aluminium
- C01F7/68—Aluminium compounds containing sulfur
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C01—INORGANIC CHEMISTRY
- C01G—COMPOUNDS CONTAINING METALS NOT COVERED BY SUBCLASSES C01D OR C01F
- C01G49/00—Compounds of iron
- C01G49/009—Compounds containing, besides iron, two or more other elements, with the exception of oxygen or hydrogen
Abstract
(57)【要約】
【目的】 生物化学的酸素要求量（ＢＯＤ）、化学的酸
素要求量（ＣＯＤ）、懸濁固形物（ＳＳ）の除去効力が
非常に優れた廃水浄化処理剤の提供。 【構成】 カリウム、鉄、カルシウム、ナトリウム、マ
グネシウム及びアルミニウムの複数金属の硫酸塩混合水
溶液を定容加熱して得られた多核金属錯塩含有水溶液か
らなる廃水浄化処理剤。モル濃度として、カリウムが
０．０２〜０．０８、鉄が０．１１〜１．３１、カルシ
ウムが０．００３〜０．０３、ナトリウムが０．００４
〜０．０４０、マグネシウムが０．２７〜０．８１、及
びアルミニウムが０．３７０〜１．３００を含む複数金
属の硫酸塩混合水溶液を定容加熱して得られた多核金属
錯塩含有物からなるものが、好ましい廃水浄化処理剤で
ある。
素要求量（ＣＯＤ）、懸濁固形物（ＳＳ）の除去効力が
非常に優れた廃水浄化処理剤の提供。 【構成】 カリウム、鉄、カルシウム、ナトリウム、マ
グネシウム及びアルミニウムの複数金属の硫酸塩混合水
溶液を定容加熱して得られた多核金属錯塩含有水溶液か
らなる廃水浄化処理剤。モル濃度として、カリウムが
０．０２〜０．０８、鉄が０．１１〜１．３１、カルシ
ウムが０．００３〜０．０３、ナトリウムが０．００４
〜０．０４０、マグネシウムが０．２７〜０．８１、及
びアルミニウムが０．３７０〜１．３００を含む複数金
属の硫酸塩混合水溶液を定容加熱して得られた多核金属
錯塩含有物からなるものが、好ましい廃水浄化処理剤で
ある。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、複数金属の硫酸塩の多
核錯塩含有水溶液よりなる廃水浄化処理剤に関するもの
であり、特に廃水中の化学的酸素要求量（ＣＯＤ）、生
物学的酸素要求量（ＢＯＤ）及び懸濁固形物量（ＳＳ）
を高効率で容易に低減できる浄化処理剤の提供に関する
ものである。
核錯塩含有水溶液よりなる廃水浄化処理剤に関するもの
であり、特に廃水中の化学的酸素要求量（ＣＯＤ）、生
物学的酸素要求量（ＢＯＤ）及び懸濁固形物量（ＳＳ）
を高効率で容易に低減できる浄化処理剤の提供に関する
ものである。
【０００２】
【従来の技術及び発明が解決しようとする課題】従来、
廃水の浄化処理方法としては、凝集剤を添加して汚染物
を沈降除去する浄化処理方法が主に採用されており、無
機凝集剤としては、硫酸アルミニウム、塩化アルミニウ
ム、ポリ塩化アルミニウム、塩化第２鉄、硫酸第１鉄、
ポリ硫酸第２鉄等がよく使用されている。
廃水の浄化処理方法としては、凝集剤を添加して汚染物
を沈降除去する浄化処理方法が主に採用されており、無
機凝集剤としては、硫酸アルミニウム、塩化アルミニウ
ム、ポリ塩化アルミニウム、塩化第２鉄、硫酸第１鉄、
ポリ硫酸第２鉄等がよく使用されている。
【０００３】食品加工、水産加工、畜産加工、染色、製
紙等々の各種工業から排出される廃水の処理に対して
は、硫酸アルミニウム、塩化アルミニウム、ポリ塩化ア
ルミニウム、塩化第２鉄、ポリ硫酸第２鉄等の無機凝集
剤が広く使用されている。濁度の高い廃水には凝集効率
を上げるため、上記凝集剤に加えて更にアニオン、カチ
オン等の高分子凝集剤を組み合わせて使用されており、
さらに対象によっては、生物学的処理システムを併用し
ている場合も多い。また、養鰻、養魚等の水産養殖水の
浄化には、曝気システムを常時採用して溶存酸素の補給
を行っている。
紙等々の各種工業から排出される廃水の処理に対して
は、硫酸アルミニウム、塩化アルミニウム、ポリ塩化ア
ルミニウム、塩化第２鉄、ポリ硫酸第２鉄等の無機凝集
剤が広く使用されている。濁度の高い廃水には凝集効率
を上げるため、上記凝集剤に加えて更にアニオン、カチ
オン等の高分子凝集剤を組み合わせて使用されており、
さらに対象によっては、生物学的処理システムを併用し
ている場合も多い。また、養鰻、養魚等の水産養殖水の
浄化には、曝気システムを常時採用して溶存酸素の補給
を行っている。
【０００４】これら水処理技術上の問題点としては、ま
ず廃水中の化学的酸素要求量（ＣＯＤ）、生物学的酸素
要求量（ＢＯＤ）及び懸濁固形物量（ＳＳ）を高効率で
容易に低減することが不可能である点と、浄化処理剤と
してのアニオン、カチオンの高分子凝集剤は人体に有害
な場合が多く、それらを含有する浄化水は飲料水には使
用できない点があり、また廃水浄化処理剤のうち、最近
使用量が増大している上記塩素化合物系の処理剤は遊離
塩素を生成して有害物となる点である。
ず廃水中の化学的酸素要求量（ＣＯＤ）、生物学的酸素
要求量（ＢＯＤ）及び懸濁固形物量（ＳＳ）を高効率で
容易に低減することが不可能である点と、浄化処理剤と
してのアニオン、カチオンの高分子凝集剤は人体に有害
な場合が多く、それらを含有する浄化水は飲料水には使
用できない点があり、また廃水浄化処理剤のうち、最近
使用量が増大している上記塩素化合物系の処理剤は遊離
塩素を生成して有害物となる点である。
【０００５】塩素化合物系廃水処理剤の有害性として
は、パルプ排水放流海域の魚類やヘドロ中に発見される
ダイオキシン等の毒性塩素化合物の生成により、環境汚
染と環境破壊を招来する問題点を有することと、また屋
内プールの塩素消毒に起因するアトピー性疾患の増大、
毛髪の赤色化、フミン質存在下でのトリハロメタン発生
による健康被害招来の問題点等々があり、これらの環境
保全、環境浄化に対する国、自治体の規制は、増々厳し
くなる現状である。
は、パルプ排水放流海域の魚類やヘドロ中に発見される
ダイオキシン等の毒性塩素化合物の生成により、環境汚
染と環境破壊を招来する問題点を有することと、また屋
内プールの塩素消毒に起因するアトピー性疾患の増大、
毛髪の赤色化、フミン質存在下でのトリハロメタン発生
による健康被害招来の問題点等々があり、これらの環境
保全、環境浄化に対する国、自治体の規制は、増々厳し
くなる現状である。
【０００６】
【課題を解決するための手段】本発明者は、上記の従来
技術の課題を解決すべく、特に無機凝集剤の開発を進め
た結果、ＢＯＤ、ＣＯＤ、ＳＳの除去効力が非常に優れ
た廃水浄化処理剤を開発した。すなわち本発明は、カリ
ウム、鉄、カルシウム、ナトリウム、マグネシウム及び
アルミニウムの複数金属の硫酸塩よりなる多核金属錯塩
含有物からなる廃水浄化処理剤及びその製造方法であ
り、該廃水浄化処理剤の製造は、前記複数金属の硫酸塩
混合水溶液を定容加熱して行われるものである。特に、
本発明の廃水浄化処理剤は、モル濃度として、水溶液１
０００ｍｌ中に、カリウムが０．０２〜０．０８モル、
鉄が０．１１〜１．３１モル、カルシウムが０．００３
〜０．０３モル、ナトリウムが０．００４〜０．０４０
モル、マグネシウムが０．２７〜０．８１モル、及びア
ルミニウムが０．３７０〜１．３００モルを含む複数金
属の硫酸塩混合水溶液を定容加熱して得られた多核金属
錯塩含有物からなるものが好適である。これはまた、水
１０００ｍｌ中に、カリウムイオン：０．７８〜５．６
３ｇ、鉄イオン：６．００〜７２．６０ｇ、カルシウム
イオン：０．１２〜１．２０ｇ、ナトリウムイオン：
０．１０〜１．００ｇ、マグネシウムイオン：６．５６
〜１９．７０ｇ、アルミニウムイオン：６．２１〜３
５．００ｇ、及び硫酸イオン：１０６．０８〜４６３．
７７ｇを含む複数金属の硫酸塩よりなる多核金属錯塩含
有水溶液からなる廃水浄化処理剤でもある。その製造
は、前記複数金属の硫酸塩混合水溶液（ただし、鉄分は
上限が若干多くなって、６．００〜８０．００であって
もよい）を、１００℃〜１９０℃、１ｋｇｆ／ｃｍ２〜
１０．０ｋｇｆ／ｃｍ２に加熱・加圧することにより行
うことが好ましい。
技術の課題を解決すべく、特に無機凝集剤の開発を進め
た結果、ＢＯＤ、ＣＯＤ、ＳＳの除去効力が非常に優れ
た廃水浄化処理剤を開発した。すなわち本発明は、カリ
ウム、鉄、カルシウム、ナトリウム、マグネシウム及び
アルミニウムの複数金属の硫酸塩よりなる多核金属錯塩
含有物からなる廃水浄化処理剤及びその製造方法であ
り、該廃水浄化処理剤の製造は、前記複数金属の硫酸塩
混合水溶液を定容加熱して行われるものである。特に、
本発明の廃水浄化処理剤は、モル濃度として、水溶液１
０００ｍｌ中に、カリウムが０．０２〜０．０８モル、
鉄が０．１１〜１．３１モル、カルシウムが０．００３
〜０．０３モル、ナトリウムが０．００４〜０．０４０
モル、マグネシウムが０．２７〜０．８１モル、及びア
ルミニウムが０．３７０〜１．３００モルを含む複数金
属の硫酸塩混合水溶液を定容加熱して得られた多核金属
錯塩含有物からなるものが好適である。これはまた、水
１０００ｍｌ中に、カリウムイオン：０．７８〜５．６
３ｇ、鉄イオン：６．００〜７２．６０ｇ、カルシウム
イオン：０．１２〜１．２０ｇ、ナトリウムイオン：
０．１０〜１．００ｇ、マグネシウムイオン：６．５６
〜１９．７０ｇ、アルミニウムイオン：６．２１〜３
５．００ｇ、及び硫酸イオン：１０６．０８〜４６３．
７７ｇを含む複数金属の硫酸塩よりなる多核金属錯塩含
有水溶液からなる廃水浄化処理剤でもある。その製造
は、前記複数金属の硫酸塩混合水溶液（ただし、鉄分は
上限が若干多くなって、６．００〜８０．００であって
もよい）を、１００℃〜１９０℃、１ｋｇｆ／ｃｍ２〜
１０．０ｋｇｆ／ｃｍ２に加熱・加圧することにより行
うことが好ましい。
【０００７】本発明においては、前述したごとく、塩素
化合物系廃水浄化処理剤の使用による環境汚染と環境破
壊の可能性を避けるため、本発明の浄化処理剤の製造に
はすべて硫酸塩系化合物を使用している。すなわち、カ
リウム、鉄、カルシウム、ナトリウム、マグネシウム及
びアルミニウムの複数金属の硫酸塩混合水溶液を定容加
熱して得られた多核金属錯塩含有水溶液からなる、環境
汚染や環境破壊を引き起こす恐れのなく、かつ人体に無
害な廃水浄化処理剤を提供するものである。
化合物系廃水浄化処理剤の使用による環境汚染と環境破
壊の可能性を避けるため、本発明の浄化処理剤の製造に
はすべて硫酸塩系化合物を使用している。すなわち、カ
リウム、鉄、カルシウム、ナトリウム、マグネシウム及
びアルミニウムの複数金属の硫酸塩混合水溶液を定容加
熱して得られた多核金属錯塩含有水溶液からなる、環境
汚染や環境破壊を引き起こす恐れのなく、かつ人体に無
害な廃水浄化処理剤を提供するものである。
【０００８】次に、本発明の処理剤を用いて廃水を浄化
処理するに際しては、該処理剤を廃水中に添加・撹拌す
ることにより、ＰＨを４．０〜５．０程度に調整した
後、さらにアルカリ剤の添加によりＰＨを６．０〜８．
５に再調整すると、それにより廃水中の可視、不可視の
殆どの有機物、無機物がフロック化してくるので、これ
を凝集沈殿させて分離することにより、廃水を浄化する
ことができるのである。当該処理剤の添加によって生成
したフロックの特性は、脱水性がよく、機械的にも破壊
されにくく、再度水中に溶出することがないので、スラ
ッジ処理が容易であり、コスト軽減にも大いに寄与する
ものである。しかも、当該処理剤は、上述の無機凝集剤
の分類に属するが、次に述べる特徴が上記従来の無機凝
集剤類と差別されるので、水質改善技術の向上ばかりで
なく、環境保全事業、環境リサイクル産業等、応用分野
の拡大にも一層貢献できる。
処理するに際しては、該処理剤を廃水中に添加・撹拌す
ることにより、ＰＨを４．０〜５．０程度に調整した
後、さらにアルカリ剤の添加によりＰＨを６．０〜８．
５に再調整すると、それにより廃水中の可視、不可視の
殆どの有機物、無機物がフロック化してくるので、これ
を凝集沈殿させて分離することにより、廃水を浄化する
ことができるのである。当該処理剤の添加によって生成
したフロックの特性は、脱水性がよく、機械的にも破壊
されにくく、再度水中に溶出することがないので、スラ
ッジ処理が容易であり、コスト軽減にも大いに寄与する
ものである。しかも、当該処理剤は、上述の無機凝集剤
の分類に属するが、次に述べる特徴が上記従来の無機凝
集剤類と差別されるので、水質改善技術の向上ばかりで
なく、環境保全事業、環境リサイクル産業等、応用分野
の拡大にも一層貢献できる。
【０００９】［本発明の浄化処理剤の特徴］ （１） 本発明の廃水浄化処理剤は、後記実施例に示す
ごとく、ＢＯＤ及びＣＯＤの値を著しく減少させる。 （２） 本発明の浄化処理剤は強い凝集能力を有する。
硫酸アルミニウム、硫酸第一鉄、硫酸第二鉄、硫酸マグ
ネシウムはすでに凝集剤として定評があるが、本発明の
処理剤はこれら凝集剤に比し、一層強力な複合的凝集能
力を発揮する。廃水に本処理剤液を投入し、次いでＰＨ
４〜５の間で急撹拌した後、例えばＣａ（ＯＨ）２等の
添加によってＰＨ６．０〜８．５に再調整することによ
って、廃水中のＳＳがよく除去されると共に、ＢＯＤ、
ＣＯＤ値も著しく減少する。本発明の廃水浄化処理剤に
よれば、これらの作用は、廃水中に塩分、脂肪分等が含
有されていても、妨害を受けることなく、浄化処理効果
が発揮されるので、従来法の生物学的処理システムより
優れている。 （３） 本発明の浄化処理剤には、人体に有害な成分を
含有していない。すなわち、配合物中の各硫酸金属塩
は、精製飲料水製造用の処理剤であるか、食品の添加物
であるか、あるいはそれを加工する時の加工処理剤等で
あって、人体に無害なものばかりである。例えば、アル
ミニウムの硫酸塩であるＡｌ2（ＳＯ4）3は、精製飲料
水製造用の凝集沈澱剤として古くから使用されているも
のであり、また鉄の硫酸塩であるＦｅＳＯ4は、食品の
強化剤、着色剤、発色剤として野菜、果実、漬物等に使
用されているものである。マグネシウムの硫酸塩である
ＭｇＳＯ4は発酵性食品用剤、醸造過程の除酸剤、脱臭
剤、色調安定化剤、除菌剤、発酵度調整剤、保温緩衝剤
として使用されており、カリウムの硫酸塩であるＫ2Ｓ
Ｏ4は食品の栄養成分の追加補強添加剤である。さら
に、カルシウムの硫酸塩であるＣａＳＯ4は豆腐の凝固
剤、水飴の製造の際に使用する酸の中和剤等として使用
されており、ナトリウムの硫酸塩であるＮａ2ＳＯ4は結
晶食品の溶剤の比重調整剤、脱クロル剤、消泡剤として
通常使用されているものである。
ごとく、ＢＯＤ及びＣＯＤの値を著しく減少させる。 （２） 本発明の浄化処理剤は強い凝集能力を有する。
硫酸アルミニウム、硫酸第一鉄、硫酸第二鉄、硫酸マグ
ネシウムはすでに凝集剤として定評があるが、本発明の
処理剤はこれら凝集剤に比し、一層強力な複合的凝集能
力を発揮する。廃水に本処理剤液を投入し、次いでＰＨ
４〜５の間で急撹拌した後、例えばＣａ（ＯＨ）２等の
添加によってＰＨ６．０〜８．５に再調整することによ
って、廃水中のＳＳがよく除去されると共に、ＢＯＤ、
ＣＯＤ値も著しく減少する。本発明の廃水浄化処理剤に
よれば、これらの作用は、廃水中に塩分、脂肪分等が含
有されていても、妨害を受けることなく、浄化処理効果
が発揮されるので、従来法の生物学的処理システムより
優れている。 （３） 本発明の浄化処理剤には、人体に有害な成分を
含有していない。すなわち、配合物中の各硫酸金属塩
は、精製飲料水製造用の処理剤であるか、食品の添加物
であるか、あるいはそれを加工する時の加工処理剤等で
あって、人体に無害なものばかりである。例えば、アル
ミニウムの硫酸塩であるＡｌ2（ＳＯ4）3は、精製飲料
水製造用の凝集沈澱剤として古くから使用されているも
のであり、また鉄の硫酸塩であるＦｅＳＯ4は、食品の
強化剤、着色剤、発色剤として野菜、果実、漬物等に使
用されているものである。マグネシウムの硫酸塩である
ＭｇＳＯ4は発酵性食品用剤、醸造過程の除酸剤、脱臭
剤、色調安定化剤、除菌剤、発酵度調整剤、保温緩衝剤
として使用されており、カリウムの硫酸塩であるＫ2Ｓ
Ｏ4は食品の栄養成分の追加補強添加剤である。さら
に、カルシウムの硫酸塩であるＣａＳＯ4は豆腐の凝固
剤、水飴の製造の際に使用する酸の中和剤等として使用
されており、ナトリウムの硫酸塩であるＮａ2ＳＯ4は結
晶食品の溶剤の比重調整剤、脱クロル剤、消泡剤として
通常使用されているものである。
【００１０】（４） 本発明の浄化処理剤は、水系感染
症の原因菌（大腸菌群）の除去能力に優れるので、水系
伝染病の防止に有効である。該作用については後記する
データによって説明する （５） 本発明の浄化処理剤は、強い酸性（通常、ＰＨ
０．５〜２．０）を呈しているが、人の皮膚に触れても
強い刺激もなく、硫酸金属塩の液であっても硫酸のごと
く焼け爛れる害もないため、取り扱いが容易で安全であ
る。 （６） 本発明の浄化処理剤は、脱臭作用を有する。す
なわち本発明の浄化処理剤は、悪臭原因物質、例えばア
ンモニヤ、トリメチルアミン、メチルメルカプタン、硫
化水素等々を、アンモニヤ鉄、アミノ酸鉄、メタン、硫
化鉄等々に変換して脱臭する。また前記（４）項に述べ
たように本発明の廃水浄化処理剤には抗菌性があるの
で、処理水の腐敗を防止する結果、悪臭の発生原因を除
去する追加的効果がある。
症の原因菌（大腸菌群）の除去能力に優れるので、水系
伝染病の防止に有効である。該作用については後記する
データによって説明する （５） 本発明の浄化処理剤は、強い酸性（通常、ＰＨ
０．５〜２．０）を呈しているが、人の皮膚に触れても
強い刺激もなく、硫酸金属塩の液であっても硫酸のごと
く焼け爛れる害もないため、取り扱いが容易で安全であ
る。 （６） 本発明の浄化処理剤は、脱臭作用を有する。す
なわち本発明の浄化処理剤は、悪臭原因物質、例えばア
ンモニヤ、トリメチルアミン、メチルメルカプタン、硫
化水素等々を、アンモニヤ鉄、アミノ酸鉄、メタン、硫
化鉄等々に変換して脱臭する。また前記（４）項に述べ
たように本発明の廃水浄化処理剤には抗菌性があるの
で、処理水の腐敗を防止する結果、悪臭の発生原因を除
去する追加的効果がある。
【００１１】
【実施例】本発明の浄化処理剤は上記したとおりの優れ
た廃水浄化処理機能を有しているので、食品工業廃水、
畜産廃水、生活廃水、富栄養化した湖沼池等の廃水の浄
化に好適に適用できる。そして、廃水の用水としての再
利用化、同廃水スラッジの有効活用等々、極めて広い分
野への適用へも貢献できる。
た廃水浄化処理機能を有しているので、食品工業廃水、
畜産廃水、生活廃水、富栄養化した湖沼池等の廃水の浄
化に好適に適用できる。そして、廃水の用水としての再
利用化、同廃水スラッジの有効活用等々、極めて広い分
野への適用へも貢献できる。
【００１２】次に、本発明をいくつかの実施例により説
明する。まず、以下のようにして本発明の廃水処理剤を
製造した。 ［廃水浄化処理剤：第１例剤の製造］水３００ｍｌに、
硫酸カリウム：Ｋ2ＳＯ4を５．３ｇ，硫酸カルシウム：
ＣａＳＯ4を１．４３ｇ，硫酸第１鉄７水塩：ＦｅＳＯ4
・７Ｈ2Ｏを３３．７３ｇ，硫酸ナトリウム１０水塩：
ＮａＳＯ4・１０Ｈ２Ｏを０．８ｇ、硫酸マグネシウム
７水塩：ＭｇＳＯ4・７Ｈ２Ｏを９９．８ｇ，及び硫酸
アルミニウム１８水塩：Ａｌ2（ＳＯ4）3・１８Ｈ2Ｏを
２０５．０ｇ溶解させる。次いで、この溶液に更に水を
加えて１０００ｍｌとした。その後、該１０００ｍｌの
複数金属の硫酸塩の混合水溶液を、１５０℃、４．０Ｋ
ｇｆ／ｃｍ2で加熱・加圧して本発明の廃水浄化処理
剤：第１例剤を取得した。得られた該処理剤は、ＰＨが
０．９４であり、多核金属錯塩を主体とするものである
ことが解った。
明する。まず、以下のようにして本発明の廃水処理剤を
製造した。 ［廃水浄化処理剤：第１例剤の製造］水３００ｍｌに、
硫酸カリウム：Ｋ2ＳＯ4を５．３ｇ，硫酸カルシウム：
ＣａＳＯ4を１．４３ｇ，硫酸第１鉄７水塩：ＦｅＳＯ4
・７Ｈ2Ｏを３３．７３ｇ，硫酸ナトリウム１０水塩：
ＮａＳＯ4・１０Ｈ２Ｏを０．８ｇ、硫酸マグネシウム
７水塩：ＭｇＳＯ4・７Ｈ２Ｏを９９．８ｇ，及び硫酸
アルミニウム１８水塩：Ａｌ2（ＳＯ4）3・１８Ｈ2Ｏを
２０５．０ｇ溶解させる。次いで、この溶液に更に水を
加えて１０００ｍｌとした。その後、該１０００ｍｌの
複数金属の硫酸塩の混合水溶液を、１５０℃、４．０Ｋ
ｇｆ／ｃｍ2で加熱・加圧して本発明の廃水浄化処理
剤：第１例剤を取得した。得られた該処理剤は、ＰＨが
０．９４であり、多核金属錯塩を主体とするものである
ことが解った。
【００１３】［第２例剤、第３例剤の製造］前記第１例
剤の製造方法に準じて、表１に示す各金属イオン含有組
成及びＰＨの多核金属錯塩を主体とする廃水浄化処理
剤：第２例剤及び第３例剤を製造した。
剤の製造方法に準じて、表１に示す各金属イオン含有組
成及びＰＨの多核金属錯塩を主体とする廃水浄化処理
剤：第２例剤及び第３例剤を製造した。
【００１４】
【表１】
【００１５】次に上述の本発明の廃水浄化処理剤：第１
例剤〜第３例について、化学的酸素要求量（ＣＯＤ ｍ
ｇ／ｌ）、生物化学的酸素要求量（ＢＯＤ ｍｇ／
ｌ），懸濁固形物量（ＳＳ ｍｇ／ｌ），大腸菌群数
（ＭＰＮ／１００ｍｌ）等のテストを行った。同時に、
他の市販の廃水浄化処理剤であるポリ硫酸第２鉄（比較
例１）及び硫酸アルミニウム（比較例２）についても、
比較テストを行った。
例剤〜第３例について、化学的酸素要求量（ＣＯＤ ｍ
ｇ／ｌ）、生物化学的酸素要求量（ＢＯＤ ｍｇ／
ｌ），懸濁固形物量（ＳＳ ｍｇ／ｌ），大腸菌群数
（ＭＰＮ／１００ｍｌ）等のテストを行った。同時に、
他の市販の廃水浄化処理剤であるポリ硫酸第２鉄（比較
例１）及び硫酸アルミニウム（比較例２）についても、
比較テストを行った。
【００１６】（１） 化学的酸素要求量（ＣＯＤ）の除
去について 一般に廃水処理の目的の一つとして、ＣＯＤの低減があ
る。既に環境汚染で富栄養化したＫ浦、ＵＫ沼、ＩＢ沼
の水（検水）について、各処理剤のＣＯＤ除去性能の比
較測定を行った。まず、それぞれの検水１０００ｍｌを
各ビーカーにとり、ポリ硫酸第２鉄（比較例１）及び硫
酸アルミニウム（比較例２）、本発明実施例の第２例剤
の３種類についてテストを行った。各処理剤を、各検水
に１０００ｐｐｍづつ添加して撹拌した後、Ｃａ（Ｏ
Ｈ）2を添加してＰＨを７．０〜７．５の間に調整し、
これにより生成したフロックを沈降分離し、その後各浄
化水のＣＯＤ値計測を行った。その結果は表２に示すと
おりであり、同表から判るように、比較例１と比較例２
は同じような値を示すが、第２例剤によれば、浄化水は
水道３級、水産２級合格の値を示して、サケ科魚類、及
びアユなどの貧栄養湖型、コイ、フナなどの富栄養型の
水域の水産生物に敵する環境を整える水処理に適する浄
化水を取得できることが判った。
去について 一般に廃水処理の目的の一つとして、ＣＯＤの低減があ
る。既に環境汚染で富栄養化したＫ浦、ＵＫ沼、ＩＢ沼
の水（検水）について、各処理剤のＣＯＤ除去性能の比
較測定を行った。まず、それぞれの検水１０００ｍｌを
各ビーカーにとり、ポリ硫酸第２鉄（比較例１）及び硫
酸アルミニウム（比較例２）、本発明実施例の第２例剤
の３種類についてテストを行った。各処理剤を、各検水
に１０００ｐｐｍづつ添加して撹拌した後、Ｃａ（Ｏ
Ｈ）2を添加してＰＨを７．０〜７．５の間に調整し、
これにより生成したフロックを沈降分離し、その後各浄
化水のＣＯＤ値計測を行った。その結果は表２に示すと
おりであり、同表から判るように、比較例１と比較例２
は同じような値を示すが、第２例剤によれば、浄化水は
水道３級、水産２級合格の値を示して、サケ科魚類、及
びアユなどの貧栄養湖型、コイ、フナなどの富栄養型の
水域の水産生物に敵する環境を整える水処理に適する浄
化水を取得できることが判った。
【００１７】
【表２】
【００１８】（２） 生物化学的酸素要求量（ＢＯＤ）
の除去について 廃水浄化処理の目的の一つとして、ＢＯＤの低減があ
る。本実験では、醸造産業の一つである味噌の廃水につ
いてＢＯＤ除去性能比較テストを行った。まず、懸濁固
形物量（ＳＳ）１５，０００ｍｇ／１０００ｍｌの味噌
廃水を、（ＳＳ）１．７８０ｍｇ／１０００ｍｌに希釈
した。該希釈廃水を検水とし、１０個を各１０００ｍｌ
容量のビーカーにとり、比較例２及び第１例剤の２種類
について、４００ｐｐｍから２０００ｐｐｍの処理剤液
を、それぞれ添加して撹拌した後、Ｃａ（ＯＨ）2を適
宜加えてＰＨを６．５〜７．３の間に調整し、それぞれ
ＢＯＤ値計測を行った。その結果を表３に示すが、表か
ら判るように、比較例２は環境規準・河川Ｅ級より大き
い値を示したが、本発明の第１例剤は同規準ＣとＤの間
に近い値を示した。これは、工業用水１、２級及び農業
用水の放流規準に合格するものであり、河川や湖沼の環
境保護に寄与するものであることが判った。
の除去について 廃水浄化処理の目的の一つとして、ＢＯＤの低減があ
る。本実験では、醸造産業の一つである味噌の廃水につ
いてＢＯＤ除去性能比較テストを行った。まず、懸濁固
形物量（ＳＳ）１５，０００ｍｇ／１０００ｍｌの味噌
廃水を、（ＳＳ）１．７８０ｍｇ／１０００ｍｌに希釈
した。該希釈廃水を検水とし、１０個を各１０００ｍｌ
容量のビーカーにとり、比較例２及び第１例剤の２種類
について、４００ｐｐｍから２０００ｐｐｍの処理剤液
を、それぞれ添加して撹拌した後、Ｃａ（ＯＨ）2を適
宜加えてＰＨを６．５〜７．３の間に調整し、それぞれ
ＢＯＤ値計測を行った。その結果を表３に示すが、表か
ら判るように、比較例２は環境規準・河川Ｅ級より大き
い値を示したが、本発明の第１例剤は同規準ＣとＤの間
に近い値を示した。これは、工業用水１、２級及び農業
用水の放流規準に合格するものであり、河川や湖沼の環
境保護に寄与するものであることが判った。
【００１９】
【表３】
【００２０】（３） 懸濁固形物（ＳＳ）の除去につい
て 廃水処理の目的の１つは、有機、無機を問わず、排水中
のＳＳを水と分離するのがそのプロセスの基本であり、
廃水中にアニオン又はカチオンを添加してＳＳコロイド
粒子を凝集沈澱処理をする。第１例剤と比較例２を用い
たときのＳＳ除去のテスト結果を表３に掲げた。該表３
から一般的凝集沈澱剤としての比較例２（硫酸アルミニ
ウム）よりも本発明の第１例剤の方がＳＳ除去の能力が
非常に優れていることが判った。 （４） 溶存酸素量（ＤＯ）について ＤＯについては、比較例２、第１例剤ともに環境規準の
工業用水２級、及び農業用水並びに環境保全規準に合格
した値を示している。
て 廃水処理の目的の１つは、有機、無機を問わず、排水中
のＳＳを水と分離するのがそのプロセスの基本であり、
廃水中にアニオン又はカチオンを添加してＳＳコロイド
粒子を凝集沈澱処理をする。第１例剤と比較例２を用い
たときのＳＳ除去のテスト結果を表３に掲げた。該表３
から一般的凝集沈澱剤としての比較例２（硫酸アルミニ
ウム）よりも本発明の第１例剤の方がＳＳ除去の能力が
非常に優れていることが判った。 （４） 溶存酸素量（ＤＯ）について ＤＯについては、比較例２、第１例剤ともに環境規準の
工業用水２級、及び農業用水並びに環境保全規準に合格
した値を示している。
【００２１】（５） 大腸菌群数低減について 公園池の大腸菌群数の測定 ＴＢ市のＤＨ公園池の水は茶褐色を呈し、池表面約３０
％は藍藻類に覆われており、水鳥が生息していた。該池
の水１０００ｍｌに本発明第１例剤と比較例２を、それ
ぞれ１ｍｌ、及び２ｍｌを添加して、大腸菌群最確数法
による定量試験（ＭＰＮ法）によって１２時間後の測定
を行った。その結果を表４に示す。比較例２、第１例剤
の結果は、共に河川のＡ級及び湖沼のＡ級を合格してい
る（大腸菌群数：１０００／１００ｍｌ以下）が、第１
例剤の方が更に低い値になっていることが判る。
％は藍藻類に覆われており、水鳥が生息していた。該池
の水１０００ｍｌに本発明第１例剤と比較例２を、それ
ぞれ１ｍｌ、及び２ｍｌを添加して、大腸菌群最確数法
による定量試験（ＭＰＮ法）によって１２時間後の測定
を行った。その結果を表４に示す。比較例２、第１例剤
の結果は、共に河川のＡ級及び湖沼のＡ級を合格してい
る（大腸菌群数：１０００／１００ｍｌ以下）が、第１
例剤の方が更に低い値になっていることが判る。
【００２２】
【表４】
【００２３】風呂水の浄化処理について 温水器からの給湯による一般家庭用浴槽で、３人入浴
後、６人入浴後、９人入浴後、及び９人入浴後翌日の各
風呂水を採取し、ＰＨ，ＫＭｎＯ4消費量、大腸菌群数
（ＭＰＮ／１００ｍｌ），一般細菌数（／１００ｍｌ）
について、第３例剤と２酸化塩素液の、浄水性能テスト
をした。入浴者は，ＴＢ大学陸上競技部の学生９人に依
頼した。採水は風呂水を十分撹拌後、槽中央部３０ｃｍ
深さで行った。 条件１．入浴方法は、入浴者が湯槽に浸る前に体に数回
湯をかけた後、５分間湯槽に浸り、その後外で体を洗
い、再び５間分湯槽に浸る。浴槽内では浸るだけで体は
洗わない。 条件２．第３例剤は、検水１０００ｍｌに１ｍｌ添加混
合しＰＨを７．３前後に調整して、生成したフロックを
濾過した濾過水をテストした。２酸化塩素液も検水１０
００ｍｌに１ｍｌ添加混合し、第３例剤による濾過水の
テストと条件を同じにした。その結果を表５に示す。
後、６人入浴後、９人入浴後、及び９人入浴後翌日の各
風呂水を採取し、ＰＨ，ＫＭｎＯ4消費量、大腸菌群数
（ＭＰＮ／１００ｍｌ），一般細菌数（／１００ｍｌ）
について、第３例剤と２酸化塩素液の、浄水性能テスト
をした。入浴者は，ＴＢ大学陸上競技部の学生９人に依
頼した。採水は風呂水を十分撹拌後、槽中央部３０ｃｍ
深さで行った。 条件１．入浴方法は、入浴者が湯槽に浸る前に体に数回
湯をかけた後、５分間湯槽に浸り、その後外で体を洗
い、再び５間分湯槽に浸る。浴槽内では浸るだけで体は
洗わない。 条件２．第３例剤は、検水１０００ｍｌに１ｍｌ添加混
合しＰＨを７．３前後に調整して、生成したフロックを
濾過した濾過水をテストした。２酸化塩素液も検水１０
００ｍｌに１ｍｌ添加混合し、第３例剤による濾過水の
テストと条件を同じにした。その結果を表５に示す。
【００２４】
【表５】
【００２５】大腸菌群数テスト結果について述べれば、
入浴者の増加に伴う大腸菌群数は、処理剤を全く添加し
ない場合、３人までは０の値であり、６人から９人まで
は増加して、９人入浴後の大腸菌群数は１，９００／１
００ｍｌ，９人入浴後翌日の検水では、１６，０００／
１００ｍｌとなり前日の８．４倍にもなった。これに対
して、第３例剤で処理したものは、前記入浴後例のすべ
ての場合において、１００ｍｌ中、大腸菌群数０の好結
果がでた。２酸化塩素液で処理したものは、３人までは
０の値がつづき、６人入浴後の大腸菌群数は１，３００
／１００ｍｌとなり、処理前の１，１００を２００上回
り、９人後では９９０となり、処理前のほぼ１／２に減
ったが、翌日の検水では２４，０００以上となり、処理
前の１６，０００より増加した。この結果からみて、米
国で普及している水浄化処理剤としての２酸化塩素より
も、本発明の処理剤は浄化性能において非常に優れてい
ることが判った。したがって、本発明の処理剤を、入浴
後の風呂水の中に、少なくとも１ｍｌ／１０００ｍｌの
割合で毎日添加することによって、大腸菌群の存在しな
い安全な風呂水として再利用ができる。ただし、簡単な
濾過装置と併用することが望ましい。
入浴者の増加に伴う大腸菌群数は、処理剤を全く添加し
ない場合、３人までは０の値であり、６人から９人まで
は増加して、９人入浴後の大腸菌群数は１，９００／１
００ｍｌ，９人入浴後翌日の検水では、１６，０００／
１００ｍｌとなり前日の８．４倍にもなった。これに対
して、第３例剤で処理したものは、前記入浴後例のすべ
ての場合において、１００ｍｌ中、大腸菌群数０の好結
果がでた。２酸化塩素液で処理したものは、３人までは
０の値がつづき、６人入浴後の大腸菌群数は１，３００
／１００ｍｌとなり、処理前の１，１００を２００上回
り、９人後では９９０となり、処理前のほぼ１／２に減
ったが、翌日の検水では２４，０００以上となり、処理
前の１６，０００より増加した。この結果からみて、米
国で普及している水浄化処理剤としての２酸化塩素より
も、本発明の処理剤は浄化性能において非常に優れてい
ることが判った。したがって、本発明の処理剤を、入浴
後の風呂水の中に、少なくとも１ｍｌ／１０００ｍｌの
割合で毎日添加することによって、大腸菌群の存在しな
い安全な風呂水として再利用ができる。ただし、簡単な
濾過装置と併用することが望ましい。
【００２６】（６） ＫＭｎＯ4消費量について 水道水の水質基準では、ＫＭｎＯ4消費量は、１０ｍｇ
／ｌとなっている。表５の翌日Ｐは、１０以下を示して
いるので基準に合格である。 （７） 一般細菌数について 上述の水質基準によれば、１ｍｌの検水で形成される一
般細菌の集落群数が１００以下と規定されているので、
第２例剤の場合は、翌日水についてみれば、４４０／１
００ｍｌ＝４．４＜１００、Ｃの場合は、２０００／１
００ｍｌ＝２０＜１００となり問題ないが、Ｂは集落群
数が過大でカウント不能であったので、極めて不潔な水
と言える。水道水の水質基準では大腸菌群数は、検出さ
れないことと樹されているので、第３例剤を添加するこ
とによって、風呂水の再利用が可能となり、また一般細
菌数についても風呂水を再利用しても問題はない状態が
保持できることは明らかである。
／ｌとなっている。表５の翌日Ｐは、１０以下を示して
いるので基準に合格である。 （７） 一般細菌数について 上述の水質基準によれば、１ｍｌの検水で形成される一
般細菌の集落群数が１００以下と規定されているので、
第２例剤の場合は、翌日水についてみれば、４４０／１
００ｍｌ＝４．４＜１００、Ｃの場合は、２０００／１
００ｍｌ＝２０＜１００となり問題ないが、Ｂは集落群
数が過大でカウント不能であったので、極めて不潔な水
と言える。水道水の水質基準では大腸菌群数は、検出さ
れないことと樹されているので、第３例剤を添加するこ
とによって、風呂水の再利用が可能となり、また一般細
菌数についても風呂水を再利用しても問題はない状態が
保持できることは明らかである。
【００２７】
【発明の効果】以上実施例等において説明したごとく、
本発明の廃水浄化処理剤は、下記のとおりの優れた作用
効果を発揮するものである。 １．廃水の化学的酸素要求量（ＣＯＤ）及び生物化学的
酸素要求量（ＢＯＤ）の値を著しく減少させる。 ２．強い凝集能力も有し、懸濁固形物（ＳＳ）の除去能
力にも優れている。 ３．特に処理対象汚水中に塩分、脂肪分等が含有されて
いても何ら妨害を受けずに処理効果が発揮されるので、
従来法の生物学的処理システムより優れた特徴も合わせ
持っている。 ４．人体に有害な成分を含有していないので、自然環境
を汚染・破壊する恐れがない。 ５．取り扱いの危険性がなく、安全である。 ６．水系感染症の原因菌（大腸菌群）の除去能力に優れ
るので、水系伝染病の防止に有効である。 ７．種々の悪臭物質の脱臭作用を有する。
本発明の廃水浄化処理剤は、下記のとおりの優れた作用
効果を発揮するものである。 １．廃水の化学的酸素要求量（ＣＯＤ）及び生物化学的
酸素要求量（ＢＯＤ）の値を著しく減少させる。 ２．強い凝集能力も有し、懸濁固形物（ＳＳ）の除去能
力にも優れている。 ３．特に処理対象汚水中に塩分、脂肪分等が含有されて
いても何ら妨害を受けずに処理効果が発揮されるので、
従来法の生物学的処理システムより優れた特徴も合わせ
持っている。 ４．人体に有害な成分を含有していないので、自然環境
を汚染・破壊する恐れがない。 ５．取り扱いの危険性がなく、安全である。 ６．水系感染症の原因菌（大腸菌群）の除去能力に優れ
るので、水系伝染病の防止に有効である。 ７．種々の悪臭物質の脱臭作用を有する。
Claims (5)
- 【請求項１】 カリウム、鉄、カルシウム、ナトリウ
ム、マグネシウム及びアルミニウムの複数金属の硫酸塩
よりなる多核金属錯塩含有物からなる廃水浄化処理剤。 - 【請求項２】 カリウム、鉄、カルシウム、ナトリウ
ム、マグネシウム及びアルミニウムの複数金属の硫酸塩
混合水溶液を定容加熱して得られた多核金属錯塩含有水
溶液からなる廃水浄化処理剤。 - 【請求項３】 モル濃度として、カリウムが０．０２〜
０．０８、鉄が０．１１〜１．３１、カルシウムが０．
００３〜０．０３、ナトリウムが０．００４〜０．０４
０、マグネシウムが０．２７〜０．８１、及びアルミニ
ウムが０．３７０〜１．３００を含む複数金属の硫酸塩
混合水溶液を定容加熱して得られた多核金属錯塩含有物
からなる廃水浄化処理剤。 - 【請求項４】 水溶液１リットル中に、カリウムイオ
ン：０．７８〜５．６３ｇ、鉄イオン：６．００〜７
３．００ｇ、カルシウムイオン：０．１２〜１．２０
ｇ、ナトリウムイオン：０．１０〜１．００ｇ、マグネ
シウムイオン：６．５６〜１９．７０ｇ、アルミニウム
イオン：６．２１〜３５．００ｇ、及び硫酸イオン：１
０６．０８〜４６３．７７ｇを含む複数金属の硫酸塩よ
りなる多核金属錯塩含有水溶液からなる廃水浄化処理
剤。 - 【請求項５】 水溶液１リットル中に、カリウムイオ
ン：０．７８〜５．６３ｇ、鉄イオン：６．００〜８
０，００ｇ、カルシウムイオン：０．１２〜１．２０
ｇ、ナトリウムイオン：０．１０〜１．００ｇ、マグネ
シウムイオン：６．５６〜１９．７０ｇ、アルミニウム
イオン：６．２１〜３５．００ｇ、及び硫酸イオン：１
０６．０８〜４６３．７７ｇを含む複数金属の硫酸塩水
溶液を、１００℃〜１９０℃、１ｋｇｆ／ｃｍ２〜１
０．０ｋｇｆ／ｃｍ２に加熱・加圧して多核金属錯塩含
有水溶液からなる廃水浄化処理剤を製造する方法。
Priority Applications (5)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP3351057A JPH05161803A (ja) | 1991-12-11 | 1991-12-11 | 廃水浄化処理剤及びその製造方法 |
| US07/987,811 US5346643A (en) | 1991-12-11 | 1992-12-09 | Polynuclear complex salt waste water clarificants and their preparation |
| EP92311334A EP0546850B1 (en) | 1991-12-11 | 1992-12-11 | Metallic sulfates as wastewater clarificant and their preparation |
| TW081109946A TW255878B (ja) | 1991-12-11 | 1992-12-11 | |
| DE69212289T DE69212289T2 (de) | 1991-12-11 | 1992-12-11 | Metallsulfate als Flockungsmittel für die Abwasserreinigung und ihre Herstellung |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP3351057A JPH05161803A (ja) | 1991-12-11 | 1991-12-11 | 廃水浄化処理剤及びその製造方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH05161803A true JPH05161803A (ja) | 1993-06-29 |
Family
ID=18414752
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP3351057A Pending JPH05161803A (ja) | 1991-12-11 | 1991-12-11 | 廃水浄化処理剤及びその製造方法 |
Country Status (5)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US5346643A (ja) |
| EP (1) | EP0546850B1 (ja) |
| JP (1) | JPH05161803A (ja) |
| DE (1) | DE69212289T2 (ja) |
| TW (1) | TW255878B (ja) |
Cited By (5)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN104192923A (zh) * | 2014-09-19 | 2014-12-10 | 山东华亚环保科技有限公司 | 一种造纸污水处理剂 |
| CN104192924A (zh) * | 2014-09-19 | 2014-12-10 | 山东华亚环保科技有限公司 | 一种造纸污水处理剂 |
| CN104192965A (zh) * | 2014-09-19 | 2014-12-10 | 山东华亚环保科技有限公司 | 一种造纸污水处理剂 |
| CN104192922A (zh) * | 2014-09-19 | 2014-12-10 | 山东华亚环保科技有限公司 | 一种造纸污水处理剂 |
| JP2016112515A (ja) * | 2014-12-16 | 2016-06-23 | 王子ホールディングス株式会社 | 大腸菌群含有排水の処理方法及び大腸菌群含有排水の処理装置 |
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| US5500131A (en) * | 1994-04-05 | 1996-03-19 | Metz; Jean-Paul | Compositions and methods for water treatment |
| AUPN859096A0 (en) | 1996-03-11 | 1996-04-04 | Archer, Walter James | Ballast water de-toxification treatment system for ships |
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| US6221489B1 (en) | 1998-11-19 | 2001-04-24 | Showa Denko Kabushiki Kaisha | Carbonaceous fiber acute-angled at both ends and production process therefor |
| JP2004502621A (ja) * | 1999-12-02 | 2004-01-29 | ミノックス コーポレイション ユーエスエイ | 水及び廃水処理のための無機酸化物液状濃縮物 |
| JP4213386B2 (ja) * | 2000-05-31 | 2009-01-21 | 河野 市蔵 | 無機電解凝集剤及び該無機電解凝集剤を使用した泥土改質方法 |
| FI20055615L (fi) * | 2005-11-18 | 2007-05-19 | Kemira Oyj | Menetelmä aineiden poistamiseksi vesiliuoksesta |
| CN103449583A (zh) * | 2013-08-22 | 2013-12-18 | 苏州康华净化系统工程有限公司 | 水质净化剂 |
| CN110817987A (zh) * | 2019-11-22 | 2020-02-21 | 湖南金益环保股份有限公司 | 一种绿色环境建设用污水处理净化剂 |
Family Cites Families (14)
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|---|---|---|---|---|
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| US3994819A (en) * | 1974-09-13 | 1976-11-30 | Agence Nationale De Valorisation De La Recherche (Anvar) | Method for the preparation of acicular particles containing iron and other divalent metals |
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| DE3004825A1 (de) * | 1980-02-09 | 1981-08-20 | Bayer Ag, 5090 Leverkusen | Faellmittel, verfahren zu dessen herstellung und dessen verwendung zur entphosphatisierung von abwasser |
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1991
- 1991-12-11 JP JP3351057A patent/JPH05161803A/ja active Pending
-
1992
- 1992-12-09 US US07/987,811 patent/US5346643A/en not_active Expired - Fee Related
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