JPH046752A - 固体電解質燃料電池 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 ［産業上の利用分野］ 本発明は、電気化学反応を行わせ、電気エネルギーを取
り出す固体電解質燃料電池とその製造方法に関するもの
である。

［従来の技術］ 従来、細長い環状の多孔性、支持管の表面に、内側環状
電極、外側環状電極及びそれらの間に電解質を備え、外
側環状電極と電解質とを貫通して、そこに内側電極の選
定された区分に導電性接続部材を備えた第１電池と第２
電池とを互いに隣接して配置し、第１電池の内側環状電
極と第２電池の外側環状電極とが、第１電池の導電性接
続部材と、第１電池と第２電池との間に配された金属フ
ェルトを介して直列に接続してなる固体電解質燃料電池
が知られている（特開昭５７−１３０３８１号公報参照
）。

［発明が解決しようとする課題］ 固体電解質燃料電池の実用化に際し、その発電における
高効率化が大きな課題であり、そのため電池の薄膜化が
あらゆる面から検討されている。その１つとして、反応
生成物を排出しやすくするためや、燃料を電極に取り込
みやすくするため、燃料を供給する多孔質材料からなる
支持管を薄肉とすることが、発電における高効率化を達
成するのに有用であると考えられている。

しかしながら、従来の固体電解質燃料電池においては、
電極、電解質、導電性接続部材などを支持する必要があ
るとともに、第１電池においては第２電池などの並列又
は直列に接続される電池を、金属フェルトを介して支持
しなければならないため、支持管はある程度の強度に耐
えられるような肉厚に設定しなければならなかった。又
、上記第１電池、第２電池などは各々が金属フェルトを
介して並列又は直列に接続しなければならず、固体電解
質燃料電池の組立てが容易に行えないなどの問題を有し
ていた。

そこで、本発明は、支持体（多孔質基体又は内側電極）
への必要強度を軽減することて支持体を薄肉とし発電に
おける高効率化を達成し、又、組立てが容易に行える固
体電解質燃料電池及びその製造方法を提供せんとするも
のである。

［課題を解決するための手段］ 本発明の第１発明は、相互の間に電解質を介在せしめた
内側電極と外側電極よりなる多数の電池部を中空部を設
けて基板上に形成し、各内側電極の基板との接触部分か
ら同一電池部を構成する電解質を貫通して隣接する電池
部の外側電極と接続する導電性接続部材を設け、各電池
部を直列に接続してなる固体電解質燃料電池である。

この場合請求項（２）に示すように、電池部の内面と中
空部との間には多孔質基体を設けてもよい。

上記において、基板としては、緻密でガスタイトであり
、少なくとも表面は電気的に絶縁体である材料が好まし
く、例えばアルミナなどの電気的絶縁体、安定化又は部
分安定化ジルコニアなどが適している。多孔質基体は開
孔性多孔質セラミック材料が好ましく、例えばアルミナ
、安定化又は部分安定化ジルコニアあるいはその混合物
などが適している。

導電性接続部材は、電子的導電性をもち、酸化、還元両
雰囲気に安定な材料で、例えばＬａＣｒＯ３にアルカリ
土類金属を添加したペロブスカイト型酸化物などが適し
ている。

外側電極又は内側電極のうちアノード電極材料としては
、Ｎｉ−ジルコニアサーメットなどが適しており、カソ
ード電極としては、アルカリ土類金属を添加したＬａＭ
ｎＯ３、ＬａＣｏＯｓなどが適しており、電解質として
は、イツトリア安定化ジルコニアなどが適している。

多孔質基板を設ける場合は、基板と多孔質基体とは一体
としてもよい。その場合の材料は、上記多孔質基体の材
料と同様に開孔性多孔質セラミック材料が好ましく、例
えばアルミナ、安定化又は部分安定化ジルコニアあるい
はその混合物などが適している。

又、一般に上記多孔質基体、導電性接続部材、外側電極
（アノード又はカソード電極）、電解質、内側電極（カ
ソード又はアノード電極）の膜厚は、多孔質基体におい
ては１．０〜２．０■、導電性接続部材においては１０
０〜２００μｍ１電解質においては１００〜２００μｍ
１７ノード電極、カソード電極においては１００〜２０
０μｌであり、本発明においても同様であるが、多孔質
基体においては上記範囲より更に薄くすることか可能で
ある。

本発明の第二発明は、基板表面に多孔質基体を用いある
いは用いることなく中空部を有して内側電極及び導電性
接続部材とを形成し、この際内側電極の下端部と隣接す
る電池部形成域と所定間隔離れた位置まで基板上に導電
性接続部材を形成し、ついて内側電極の表面上に電解質
及び外側電極を順次形成し、この際外側電極は前記隣接
する電池部の導電性接続部材と接続するように形成する
固体電解質燃料電池の製造方法である。

この場合、内側電極、電解質、外側電極、導電性接続部
材の形成は、プラズマ溶射、ガス溶射、化学的気相蓋＠
：ＣＶＤ、物理的気相蒸着：ＰＶＤ　（スパッタ、イオ
ンブレーティング、真空蒸着など）の如き乾式法又はデ
ィッピング法、ドクターブレード法などの如き湿式法な
どの既存の成膜技術により行う。上記内側電極、電解質
、外側電極、導電性接続部材のそれぞれを所定位置に形
成するには、マスキングを採用することにより行う。

なお、本発明の固体電解質燃料電池は、多孔質基体を用
いる場合には多孔質基体を押出し等により成形して焼結
し、又、多孔質基体を用いない場合は内側電極を押出し
等により成形し、これを焼結するなどの既存の技術によ
り製造して、これらを基板表面に取り付け、更にその表
面に上記既存の成膜技術を適用して他の層を形成するこ
とによって製造される。

又、電解質、導電性接続部材は緻密な膜を形成する必要
があり、内側電極、外側電極は多孔質状な膜を形成する
必要かあり、例えば溶射によってこれらを成膜する場合
、前者においては高温にて粉末を溶融状態にて溶着させ
るプラズマ溶射にて、又、後者においては比較的低温に
て粉末を半溶融状態にて溶着させるガス溶射にて行うこ
とができる。

［作　用］ 固体電解質燃料電池について、内側電極をアノード電極
とし、外側電極をカソード電極として以下説明する。基
板表面と多孔質基体あるいは直接内側電極によって形成
される中空部には、例えば水素を供給し、電池の外部に
は例えば酸素を供給する。カソード電極は電解質に電子
を供給し、電解質表面に酸素を導き、ここで０２″イオ
ンとなる反応を促進するよう動作する。

０２−イオンは電解質内部の酸素イオン空孔子点を経由
しながらアノード電極へと拡散移動する。

アノード電極との界面に到達した０２−イオンはここで
電子を放出し酸素となり、前記中空部に供給した水素が
多孔質基体を経由し、あるいは直接アノード電極との界
面に到達した水素と反応し、水と電気エネルギーに変換
される。

［実施例］ 以下実施例を図面に基づいて説明する。

第１図は本発明燃料電池の一例である。図中１は厚さ　
３■のアルミナからなる基板で、適宜間隔をおいて電池
部Ａが形成されている。基板Ｉには中空部３を形成する
ように厚さ　０．５ｔｘｒｘのアルミナからなる多孔質
基体２を設け、その上に１００μｌのＮｉ−ジルコニア
サーメットからなる内側電極４．１００μ膿のイツトリ
ア安定化ジルコニアからなる電解質５．１００μｍのＳ
ｒを添加したＬａＭｎＯｘからなる外側電極６を積層し
てなる各電池部Ａが形成される。そして、内側電極４の
基板ｌとの接触部分から、同一電池部Ａを構成する電解
質５を貫通して、隣接する電池部Ａの外側電極６と接続
する導電性接続部材７を設け、各電池部Ａ同士を直列に
連結する。第１図の場合は基板ｌの上側と下側と対称に
以上のような直列に連結した電池部を形成したものであ
る。

第２図は他の実施例であって、第１図と同−名称部は同
一符号をもって示しである。基板ｌに中空部３を形成す
る凹陥部８を設け、この凹陥部８の開口部に多孔質基体
２を嵌合し、その上に内側電極４、電解質５、外側電極
６を順次積層する。そして、１つの電池部Ａの内側電極
４と隣接する電池部Ａの外側電極Ｂとを導電性接続部材
７で連結してなる。

第３図は、第２図の例において、基板１と多孔質基体２
とを一体に多孔質なものとして形成した例である。

第４図は多孔質基体２を凹陥部８の開口部に形成した段
部９に載置するようにして安定化したものである。

第５図は多孔質基体２の断面を多角形に形成したもので
ある。

第６図は他の形式の電池の全体図で、基板ｌを挾んで各
電池部Ａは非対称にジグザク状に配置されている。そし
て、各基板ｌは両端においてそれぞれ、カソード集電体
■０及びアノード集電体１１に接続されている。

第７図、第８図は本発明による固体電解質燃料電池全体
の概略を示す平面図と■−■線による断面図であり、ア
ルミナを原料として板状部分と半円筒状部分とを有する
ものを一体に押し出し成形し、電池部Ａを形成する部分
に適宜間隔穴を開け、これを焼成することにより基板１
を得る。これに加圧成形した半円筒状の内側電極４を上
記適宜間隔量けた部分内に配し、隣接する内側電極４と
の間に適宜導電性接続部材７を設け、更にその上に電解
質５、外側電極６を積層して隣接する電池同士が直列に
連結されるように構成する固体電解質燃料電池である。

上記によれば今まで多孔質基板あるいは管を用いた構造
のものは、非発電部において多孔質基板あるいは管内を
流れるガスが外部へ漏れるのを防ぐため非発電部の表面
に緻密膜を形成したり、非発電部として別の緻密なもの
を用い、それを発電部と接合しているが、これらを行う
必要がなく、これに伴う製造工程を省くことかできる。

第９図、第１０図、第１１図は本発明による他の形式の
固体電解質燃料電池全体の概略を示す平面図とＸ−Ｘ線
による断面図、Ｘ　Ｉ−Ｘ　Ｉ線による断面図であり、
アルミナを原料として一方を閉じ中空部を有するように
押し出し成形したものに内側電極４を設けるための穴を
適宜開け、これを焼成することにより基板１を製造する
。これに加圧成形した内側電極４を配し、隣接する電池
部との間に適宜導電性接続部材７を設ける。更にその上
に電解質５、外側電極６を積層して隣接した電池同士が
直列及び並列に連結するように構成した固体電解質燃料
電池である。第１０図によって該電池同士が並列に接続
されている状態を示しており、第１１図によって該電池
同士が直列に接続されている状態を示している。

上記によれば第７図、第８図に示した効果と同様の効果
を奏するほか、マスキングを採用することにより一度に
並列及び直列に接続された固体電解質燃料電池が得られ
、固体電解質燃料電池の製造において有用な効果を奏す
るものである。

第１２図　（イ）〜（ネ）は本発明の製造法の一例を示
すもので、まず、第１２図（イ）に示すように、基板ｌ
の表面に中空部３を形成する多孔質基体２を一定間隔で
配置する。両面同時に行うが、下面は第１２図（月まで
省略して示す。

ついで第１２図（Ｉ＋）に示すように、多孔質基体２の
一方の下端から隣接する多孔質基体２の僅か手前まで、
導電性接続部材７を形成する。

第１２図（ハ）は多孔質基体２の表面に内側電極４を形
成した状態を示し、第１２図（駒は、その内側電極４の
表面に電解質５を形成した状態を示す。そして、第１２
図（ネ）は外側電極６を形成した状態を示す。この段階
で外側電極６は導電性接続部材７と接続する。

このようにして最終的には第１図に示した構成の燃料電
池が形成される。又、上記第１２図（イ）〜（ニ）の処
理を初め片面に行い、基板をひっくり返して、もう−刃
側の面に行っても第１図に示した構造の燃料電池が形成
される。

第１３図は上記第１２図　（イ）〜（・＼）の製造法の
変形例であり、第１３図（イ）に示すように一定間隔で
配置された多孔質基体２の表面に、第１３図（ロ）に示
すように内側電極４を形成し、更に第１３図（Ｉ・）に
示すように内側電極４の一方の下端から隣接する内側電
極４の僅か手前まで導電性接続部材７を形成し、以下は
第１２図（ニ）、（ネ）と同様にして、最終的には第１
図に示した構成の燃料電池が形成される。

［発明の効果］ 本発明は基板により支持されるものであるため、電池部
を支持する層を薄くてき、電解質へのガスの供給が円滑
に行え、発電における高効率化を達成するのに有用であ
るとともに小型軽量化かできる。又、各電池部は一つの
基板に直列に接続されてなるものであるため、これらを
並列に接続することにより容易に組立てが行えるもので
ある。

そして、本発明の製造方法によれば、かかる優れた効果
を有する固体電解質燃料電池を容易に製造できるもので
ある。

【図面の簡単な説明】

第１図ないし第５図は本発明の燃料電池の異なる実施例
の要部の断面図、第６図は他の例の全体を示す断面図、
第７図、第８図は本発明の燃料電池全体の概略図を示す
平面図と、この■−■線による断面図、第９図ないし第
１１図は本発明による他の形式の燃料電池全体の概略を
示す平面図とこのＸ−Ｘ線による断面図及びＸｌ−Ｘｌ
線による断面図、第１２図（イ）〜（ホ）は製造例の工
程順の説明図、第１３図（イ）〜（１つは他の製造例の
工程順の説明図である。 １・・・基板、２・・・多孔質基体、３・・・中空部、
４１１．内側電極、５・・・電解質、６・・・外側電極
、７・・・導電性接続部材、訃・・凹陥部、９・・・段
部、１０・・・カソード集電体、！■・・・アノード集
電体。

Claims (3)

【特許請求の範囲】
1. （１）相互の間に電解質を介在せしめた内側電極と外側
   電極よりなる多数の電池部を中空部を設けて基板上に形
   成し、各内側電極の基板との接触部分から同一電池部を
   構成する電解質を貫通して隣接する電池部の外側電極と
   接続する導電性接続部材を設け、各電池部を直列に接続
   してなることを特徴とする固体電解質燃料電池。
2. （２）電池部の内面と中空部との間には多孔質基体を設
   けてなる請求項（１）記載の固体電解質燃料電池。
3. （３）基板表面に多孔質基体を用いあるいは用いること
   なく中空部を有して内側電極及び導電性接続部材を形成
   し、この際内側電極の下端部と隣接するように電池部形
   成域と所定間隔離れた位置まで基板上に導電性接続部材
   を形成し、ついで内側電極の表面上に電解質及び外側電
   極を順次形成し、この際外側電極は前記隣接する電池部
   の導電性接続部材と接続するように形成することを特徴
   とする固体電解質燃料電池の製造方法。