JPH0345002B2 - - Google Patents
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- JPH0345002B2 JPH0345002B2 JP58192435A JP19243583A JPH0345002B2 JP H0345002 B2 JPH0345002 B2 JP H0345002B2 JP 58192435 A JP58192435 A JP 58192435A JP 19243583 A JP19243583 A JP 19243583A JP H0345002 B2 JPH0345002 B2 JP H0345002B2
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- methanol
- hydrogen
- carbon monoxide
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Classifications
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/30—Hydrogen technology
- Y02E60/50—Fuel cells
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02P—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES IN THE PRODUCTION OR PROCESSING OF GOODS
- Y02P70/00—Climate change mitigation technologies in the production process for final industrial or consumer products
- Y02P70/50—Manufacturing or production processes characterised by the final manufactured product
Landscapes
- Hydrogen, Water And Hydrids (AREA)
- Fuel Cell (AREA)
Description
【発明の詳細な説明】
本発明は、メタノールから水素を製造する方法
に関し、特に、メタノールを工業用及び燃料電池
発電用水素源とする場合に応用して有用な方法に
関するものである。
に関し、特に、メタノールを工業用及び燃料電池
発電用水素源とする場合に応用して有用な方法に
関するものである。
メタノールと水蒸気の反応で適当な触媒が存在
すれば、250〜300℃で下記の式の反応が起ること
は古くから知られている。
すれば、250〜300℃で下記の式の反応が起ること
は古くから知られている。
CH3OH＋H2O＝CO2＋3H2 ………(1)
然し乍ら、工業的な水素の製造に式(1)の反応が
利用されたことは殆んどなく、通常、水素の製造
は、軟質石油系炭化水素（LPGまたはナフサ）
または天然ガスの接触スチームリフオーミング
と、そのリフオームドガスに一酸化炭素のシフト
反応で行なわれており、メタンを用いた場合の反
応は下記の式で表わされる。
利用されたことは殆んどなく、通常、水素の製造
は、軟質石油系炭化水素（LPGまたはナフサ）
または天然ガスの接触スチームリフオーミング
と、そのリフオームドガスに一酸化炭素のシフト
反応で行なわれており、メタンを用いた場合の反
応は下記の式で表わされる。
CH4＋H2O＝CO＋3H2 ………(2)
CO＋H2O＝CO2＋H2 ………(3)
而して、式(2)の反応はメタン１モルに対して少
なくとも２モルの水蒸気を使用してニツケル系触
媒上800〜850℃で操作され、そのリフオームドガ
スを約450℃に冷却した後、酸化鉄系の一酸化炭
素シフト触媒に通じて式(3)の反応を進め、更に、
要すれば約250℃に冷却して、銅系触媒上で残る
一酸化炭素を１％以下とする。この反応ガスから
水素を分離するには、かつてはこれを冷却した
後、モノエタノールアミン等の再生可能なアルカ
リ水溶液で洗つて二酸化炭素を除き、更に、アン
モニア性第一銅錯塩溶液で残留一酸化炭素を吸収
除去するか、或はニツケル系触媒上で一酸化炭素
をメタンに水素化して無害化するなどの方法が採
用されていたが、近年、吸着剤を使用した圧力差
による吸脱着法（以下、PSA法という）によつ
て、水素以外のすべての不純物を除去する方法が
普及し、水素の製造は大いに合理化されるように
なつた。
なくとも２モルの水蒸気を使用してニツケル系触
媒上800〜850℃で操作され、そのリフオームドガ
スを約450℃に冷却した後、酸化鉄系の一酸化炭
素シフト触媒に通じて式(3)の反応を進め、更に、
要すれば約250℃に冷却して、銅系触媒上で残る
一酸化炭素を１％以下とする。この反応ガスから
水素を分離するには、かつてはこれを冷却した
後、モノエタノールアミン等の再生可能なアルカ
リ水溶液で洗つて二酸化炭素を除き、更に、アン
モニア性第一銅錯塩溶液で残留一酸化炭素を吸収
除去するか、或はニツケル系触媒上で一酸化炭素
をメタンに水素化して無害化するなどの方法が採
用されていたが、近年、吸着剤を使用した圧力差
による吸脱着法（以下、PSA法という）によつ
て、水素以外のすべての不純物を除去する方法が
普及し、水素の製造は大いに合理化されるように
なつた。
一方、石油の価格は近年若干安くなつたとはい
え、未だかなり高価で、燃料のみならず水素の原
料である軟質炭化水素の価格もその例に洩れず、
水素の原価を高からしめている。これに対して、
天然ガスまたは石炭の産地でそれらを大規模に原
料から合成したメタノールを輸入し、それを燃料
とすれば、発熱量当りの価格を石油製品と同等に
なし得るとして、これを実施しようとする動きが
ある。既にメタノール専用自動車の設計を終わ
り、ボイラーやガスタービンの燃料としてメタノ
ールを使用した場合の効率の測定や燃焼廃気中の
大気汚染物質の分析なども行なわれ、メタノール
を石油代替燃料とすることは技術的にも経済的に
も可能とされている。
え、未だかなり高価で、燃料のみならず水素の原
料である軟質炭化水素の価格もその例に洩れず、
水素の原価を高からしめている。これに対して、
天然ガスまたは石炭の産地でそれらを大規模に原
料から合成したメタノールを輸入し、それを燃料
とすれば、発熱量当りの価格を石油製品と同等に
なし得るとして、これを実施しようとする動きが
ある。既にメタノール専用自動車の設計を終わ
り、ボイラーやガスタービンの燃料としてメタノ
ールを使用した場合の効率の測定や燃焼廃気中の
大気汚染物質の分析なども行なわれ、メタノール
を石油代替燃料とすることは技術的にも経済的に
も可能とされている。
本発明はメタノールを用いて、特に、工業用や
燃料電池発電用の水素源となる水素を製造する方
法を提供することを目的としてなされたもので、
その構成は、メタノールと水蒸気の接触反応によ
つて製造される水素ガスから、圧力スイング吸着
法により一酸化炭素を除去して水素を製造する方
法において、前記接触反応における反応温度を
250〜300℃の範囲、好ましくは250℃に維持する
と共に、供給原料としてのメタノールと水蒸気の
等モル混合物に、該等モル混合物反応後の未反応
のメタノールと水蒸気の等モル混合物をそのまま
加え、原料として循環させることを特徴とするも
のである。
燃料電池発電用の水素源となる水素を製造する方
法を提供することを目的としてなされたもので、
その構成は、メタノールと水蒸気の接触反応によ
つて製造される水素ガスから、圧力スイング吸着
法により一酸化炭素を除去して水素を製造する方
法において、前記接触反応における反応温度を
250〜300℃の範囲、好ましくは250℃に維持する
と共に、供給原料としてのメタノールと水蒸気の
等モル混合物に、該等モル混合物反応後の未反応
のメタノールと水蒸気の等モル混合物をそのまま
加え、原料として循環させることを特徴とするも
のである。
次に本発明について詳細に説明する。
前述の式(1)の反応は適当な触媒を選べば250℃
で迅速に進行するが、これに対して式(2)の反応は
800〜850℃を必要とし、その差は双方の加熱用燃
料の所要量や反応装置の建設費、廃熱回収設備費
など経済性に大差を生じる原因となる。
で迅速に進行するが、これに対して式(2)の反応は
800〜850℃を必要とし、その差は双方の加熱用燃
料の所要量や反応装置の建設費、廃熱回収設備費
など経済性に大差を生じる原因となる。
また、式(1)の反応は、次の式(4)及び(5)の反応が
併発する結果と考えられる。
併発する結果と考えられる。
CH3OH＝CO＋2H2 ………(4)
CO＋H2O＝CO2＋H2 ………(5)
従つて、本発明方法において使用される触媒は
この双方の反応に活性を有するものが望ましい。
而して、式(4)の反応の平衡は高温下では右側に有
利であるが、式(5)の反応はその逆に低温が右側に
有利である。然し、式(4)の反応と式(5)の反応が綜
合された式(1)の反応を完結させるには、式(4)の反
応の平衡や速度を無視し、式(5)の反応を完結させ
る条件を選ばなければならない。それには、触媒
の活性が許す限り反応速度を低くする必要があ
る。
この双方の反応に活性を有するものが望ましい。
而して、式(4)の反応の平衡は高温下では右側に有
利であるが、式(5)の反応はその逆に低温が右側に
有利である。然し、式(4)の反応と式(5)の反応が綜
合された式(1)の反応を完結させるには、式(4)の反
応の平衡や速度を無視し、式(5)の反応を完結させ
る条件を選ばなければならない。それには、触媒
の活性が許す限り反応速度を低くする必要があ
る。
一般に、式(1)の反応の適温は、式(2)の炭化水素
スチームリフオーミングの適温よりはるかに低い
ため、反応ガス中の一酸化炭素残留量を充分低く
なし得るので、式(3)の一酸化炭素のシフトを必要
としないが、一般に水素の多くの用途では微量の
一酸化炭素の存在も嫌われるので、過剰の水蒸気
をの使用を必要とし、特に、式(1)の反応用触媒の
適温が高い時は過剰の水蒸気を使用しなければ、
反応ガス中の一酸化炭素残留量を充分低くするこ
とが出来ない。
スチームリフオーミングの適温よりはるかに低い
ため、反応ガス中の一酸化炭素残留量を充分低く
なし得るので、式(3)の一酸化炭素のシフトを必要
としないが、一般に水素の多くの用途では微量の
一酸化炭素の存在も嫌われるので、過剰の水蒸気
をの使用を必要とし、特に、式(1)の反応用触媒の
適温が高い時は過剰の水蒸気を使用しなければ、
反応ガス中の一酸化炭素残留量を充分低くするこ
とが出来ない。
然し乍ら、前述のように、PSA法で水素の精
製が行なわれるならば、一酸化炭素の除去は比較
的容易であるから、反応ガス中の一酸化炭素の残
留量を特別低くする努力の必要は少なくなつてい
る。
製が行なわれるならば、一酸化炭素の除去は比較
的容易であるから、反応ガス中の一酸化炭素の残
留量を特別低くする努力の必要は少なくなつてい
る。
本発明の発明者は、このような見地から、メタ
ノール１モルに対して使用する水蒸気の量を1.5
モル、1.2モル、1.0モルとする場合を試みたとこ
ろ、その結果は下記の通りであつた。
ノール１モルに対して使用する水蒸気の量を1.5
モル、1.2モル、1.0モルとする場合を試みたとこ
ろ、その結果は下記の通りであつた。
反応温度 250℃
液体メタノールの空間速度 1.5
メタノール反応率 約80％
水、メタノールのモル比 1.5 1.2 1.0
反応ガスの組成（体積％）
CO2 23.22 23.28 23.57
CO 1.07 1.46 1.52
H2 75.71 75.26 74.91
この結果から、メタノールに対する水蒸気の過
剰量は反応温度が充分低く、且つ１回通過反応率
があまり高くない時は、反応ガス中の一酸化炭素
の濃度に及ぼす影響は少ないことが判明した。反
応温度が低ければ、一酸化炭素の濃度が低くなる
ことは式(5)の反応の平衡から当然であり、また、
反応率が低ければ、式(4)の反応で生成した一酸化
炭素に対して水蒸気は過剰に存在することになる
からである。
剰量は反応温度が充分低く、且つ１回通過反応率
があまり高くない時は、反応ガス中の一酸化炭素
の濃度に及ぼす影響は少ないことが判明した。反
応温度が低ければ、一酸化炭素の濃度が低くなる
ことは式(5)の反応の平衡から当然であり、また、
反応率が低ければ、式(4)の反応で生成した一酸化
炭素に対して水蒸気は過剰に存在することになる
からである。
このメタノールに対する水蒸気の過剰量を無く
することの利益の一つは、未反応メタノールと水
の循環使用にある。一般に、触媒反応において一
定量の触媒による単位時間の目的物の収得量（空
時得量）を多くするには、一定量の触媒に対する
原料の流量（空間速度）を大きくすることが必要
である。それがために、１回通過反応率が低けれ
ば、反応器出口物質より目的物を分離して未反応
物を原料に循環させなければならない。然し、
水、メタノールモル比が１より大きい原料を使用
すれば、未反応物の水、メタノールモル比は原料
と異なり、それを原料に循環すれば、全体の原料
の水、メタノールモル比が変わることになる。こ
の変動は、メタノールに対して水蒸気が増加する
方向であるから、支障は起らないが、装置の生産
量を変え、或は触媒が劣化すれば、循環量が変わ
り、それに応じて供給メタノールと水のモル比が
変動する。
することの利益の一つは、未反応メタノールと水
の循環使用にある。一般に、触媒反応において一
定量の触媒による単位時間の目的物の収得量（空
時得量）を多くするには、一定量の触媒に対する
原料の流量（空間速度）を大きくすることが必要
である。それがために、１回通過反応率が低けれ
ば、反応器出口物質より目的物を分離して未反応
物を原料に循環させなければならない。然し、
水、メタノールモル比が１より大きい原料を使用
すれば、未反応物の水、メタノールモル比は原料
と異なり、それを原料に循環すれば、全体の原料
の水、メタノールモル比が変わることになる。こ
の変動は、メタノールに対して水蒸気が増加する
方向であるから、支障は起らないが、装置の生産
量を変え、或は触媒が劣化すれば、循環量が変わ
り、それに応じて供給メタノールと水のモル比が
変動する。
燃料電池に水素を供給する場合、電力需要の
100％から25％までの変動に対応させて水素の供
給も変動させなければならないが、メタノール反
応率をこの大きな変動に対して一定に維持するこ
とは殆んど不可能であつて、それによつて反応ガ
ス中の一酸化炭素の濃度が変動し、PSA法の操
作もそれに応じて変えなければならないが、量と
濃度の同時変動に対する制御は極めて困難であ
る。
100％から25％までの変動に対応させて水素の供
給も変動させなければならないが、メタノール反
応率をこの大きな変動に対して一定に維持するこ
とは殆んど不可能であつて、それによつて反応ガ
ス中の一酸化炭素の濃度が変動し、PSA法の操
作もそれに応じて変えなければならないが、量と
濃度の同時変動に対する制御は極めて困難であ
る。
いま、もし、水、メタノールモル比１の原料を
使用すれば、反応率に関係なく、未反応メタノー
ルも水、メタノールモル比は１となり、これを原
料に循環させても供給原料の組成は変動しないの
で、生産量の変動に対しては、原料供給量の制御
のみで濃度を制御する必要はない。
使用すれば、反応率に関係なく、未反応メタノー
ルも水、メタノールモル比は１となり、これを原
料に循環させても供給原料の組成は変動しないの
で、生産量の変動に対しては、原料供給量の制御
のみで濃度を制御する必要はない。
水、メタノールのモル比１の原料を使用するこ
とによる第二の利点は、水の蒸発潜熱が節約でき
ることである。本発明方法の必要とする熱量は反
応熱と水及びメタノールを反応温度に加熱するた
めの熱量の合計であるが、その中で水の蒸発潜熱
は少なからぬ割合を占める。従つて、原料に過剰
の水を使用しなければ、過剰分の水の蒸発潜熱を
節約できる。これは本発明方法の所要熱量の低減
に大きく貢献する。特に、本発明方法が燃料電池
発電用水素の製造に利用される場合、燃料電池の
エネルギ変換効率の高い利点を減殺しないために
は、電池に供給される水素の製造のエネルギ変換
効率も高くしなければならない。それには、本発
明の水素製造プロセスにおいて、水蒸気の過剰量
を無くす方法は極めて有効である。
とによる第二の利点は、水の蒸発潜熱が節約でき
ることである。本発明方法の必要とする熱量は反
応熱と水及びメタノールを反応温度に加熱するた
めの熱量の合計であるが、その中で水の蒸発潜熱
は少なからぬ割合を占める。従つて、原料に過剰
の水を使用しなければ、過剰分の水の蒸発潜熱を
節約できる。これは本発明方法の所要熱量の低減
に大きく貢献する。特に、本発明方法が燃料電池
発電用水素の製造に利用される場合、燃料電池の
エネルギ変換効率の高い利点を減殺しないために
は、電池に供給される水素の製造のエネルギ変換
効率も高くしなければならない。それには、本発
明の水素製造プロセスにおいて、水蒸気の過剰量
を無くす方法は極めて有効である。
本発明は上述の通りであつて、メタノールと水
蒸気の接触反応によつて水素ガスを製造するに際
し、原料としてメタノールと水蒸気の等モル混合
物を使用するから、水素の製造過程において反応
率に関係なく、未反応メタノールも、水、メタノ
ールモル比は１となり、これを原料に循環させて
も供給原料の組成は変動しないので、生産量の変
動に対する制御が容易であるばかりでなく、水の
蒸発潜熱を節約でき、従つて、水素製造コストを
従来に比して著しく低減できる。
蒸気の接触反応によつて水素ガスを製造するに際
し、原料としてメタノールと水蒸気の等モル混合
物を使用するから、水素の製造過程において反応
率に関係なく、未反応メタノールも、水、メタノ
ールモル比は１となり、これを原料に循環させて
も供給原料の組成は変動しないので、生産量の変
動に対する制御が容易であるばかりでなく、水の
蒸発潜熱を節約でき、従つて、水素製造コストを
従来に比して著しく低減できる。
Claims (1)
- １ メタノールと水蒸気の接触反応によつて製造
される水素ガスから、圧力スイング吸着法により
一酸化炭素を除去して水素を製造する方法におい
て、前記接触反応における反応温度を250〜300℃
の範囲、好ましくは250℃に維持すると共に、供
給原料としてのメタノールと水蒸気の等モル混合
物に、該等モル混合物反応後の未反応のメタノー
ルと水蒸気の等モル混合物をそのまま加え、原料
として循環させることを特徴とするメタノールよ
り水素を製造する方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP58192435A JPS6086002A (ja) | 1983-10-17 | 1983-10-17 | メタノ−ルより水素を製造する方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP58192435A JPS6086002A (ja) | 1983-10-17 | 1983-10-17 | メタノ−ルより水素を製造する方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS6086002A JPS6086002A (ja) | 1985-05-15 |
| JPH0345002B2 true JPH0345002B2 (ja) | 1991-07-09 |
Family
ID=16291257
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP58192435A Granted JPS6086002A (ja) | 1983-10-17 | 1983-10-17 | メタノ−ルより水素を製造する方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS6086002A (ja) |
Families Citing this family (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH0333001A (ja) * | 1989-06-29 | 1991-02-13 | Nippon Sanso Kk | メタノールリフォーミングの原料供給方法 |
Citations (7)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS5376991A (en) * | 1976-12-20 | 1978-07-07 | Engelhard Min & Chem | Catalyst and manufacturing method of hydrogen using said catalyst |
| JPS581881A (ja) * | 1981-06-25 | 1983-01-07 | インタ−ナショナル ビジネス マシ−ンズ コ−ポレ−ション | デ−タ検出器 |
| JPS5818881A (ja) * | 1981-07-27 | 1983-02-03 | Mitsui Toatsu Chem Inc | 燃料電池発電設備の運転方法 |
| JPS5870839A (ja) * | 1981-10-26 | 1983-04-27 | Mitsui Toatsu Chem Inc | メタノ−ルのスチ−ムリフオ−ミング用触媒 |
| JPS58193736A (ja) * | 1982-05-06 | 1983-11-11 | Mitsubishi Heavy Ind Ltd | 水素富化ガス製造用触媒 |
| JPS58193738A (ja) * | 1982-05-06 | 1983-11-11 | Mitsubishi Heavy Ind Ltd | 水素富化ガス製造用触媒 |
| JPS58193737A (ja) * | 1982-05-04 | 1983-11-11 | Mitsubishi Heavy Ind Ltd | 水素富化ガス製造用触媒 |
-
1983
- 1983-10-17 JP JP58192435A patent/JPS6086002A/ja active Granted
Patent Citations (7)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS5376991A (en) * | 1976-12-20 | 1978-07-07 | Engelhard Min & Chem | Catalyst and manufacturing method of hydrogen using said catalyst |
| JPS581881A (ja) * | 1981-06-25 | 1983-01-07 | インタ−ナショナル ビジネス マシ−ンズ コ−ポレ−ション | デ−タ検出器 |
| JPS5818881A (ja) * | 1981-07-27 | 1983-02-03 | Mitsui Toatsu Chem Inc | 燃料電池発電設備の運転方法 |
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Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS6086002A (ja) | 1985-05-15 |
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