JPH033742B2 - - Google Patents
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Description
〔産業上の利用分野〕
本発明の技術分野は、セラミツクスへの金属の
結合である。多数の応用分野、特に電気、電子及
び装飾分野において望ましいことは、長寿命、広
範な温度サイクル、抵抗性、膨張に見合つた強
度、及び経済性が考慮される条件下で使用するた
め、不活性絶縁セラミツクス又は特定の導電セラ
ミツクスなどの部材に、導体などの金属部材を緊
密に固着することである。 〔開示の概要〕 Cu，Ni，Fe，Ti，Mo及びその合金のグルー
プから選択された外部金属を酸化物セラミツク基
板へ結合することは、イオン拡散に適合した金属
酸化物を使用することにより達成される。 イオン拡散金属酸化物はFe，Mn，Ti及び合金
33Ni67V（Ni33％、V67％の合金）のグループか
ら選出される。結合付着力及び加工パラメータは
Li，Ni，Cu，Co及びMoを添加することによつ
て高まり、セラミツクスはガラス、パイレツク
ス、Al2O3及びSiO2のグループの少なくとも１成
分となることができる。 〔従来技術〕 電気分野においては、外部金属部材の高珪酸含
有基板のような絶縁体への結合は、通常基板への
付着性を与えるために選択された第１の金属を付
着し、かつその上に、抵抗のような他の特性を得
るために選択された第２の金属を通常はメツキに
よつて付着することによつて行なわれる。この技
術は良好に結合された薄膜を提供するが、異なる
特性を有する数種類の物質を有するという点で限
界がある。この技術は、米国特許第4153518号に
記載されている。 〔発明が解決しようとする問題〕 基板にアルミン酸塩酸化物、すなわち明確な境
界の代わりに段階的な変化がもたらす基板の金属
のスピネル型構造酸化物を形成することによつ
て、銅薄膜を酸化アルミニウム基板に付着させる
ことができるということも、これらの分野では認
識されている。これらの条件におけるアルミン酸
塩スピネルの形成には、1000℃以上の温度が必要
である。この技術は優れた結合をもたらすが、ス
ピネルは基板セラミツクの成分に限られる。 〔問題点を解決するための手段〕 幾つかの族の金属が、セラミツク類似物質に結
合した酸化物に付着するだけでなく、外部金属へ
のイオン拡散と類似した侵入型混合物とも結合す
る酸化物層を形成することが発見された。本発明
は、極めて低い温度で基板への外部金属の固着を
可能にするものである。 セラミツクスの分野においては、ガラスを含む
セラミツクスの構造が金属原子によつて連結され
た酸素原子の構造であるので、セラミツクス表面
に置かれた場合に、これも金属原子によつて連結
された酸素原子である金属酸化物が、、融解点近
くまで加熱されると、塩基性酸素原子−金属原子
連結を続けることによつてセラミツクスに結合さ
れることが公知である。 本発明によれば、酸化物内にイオン拡散適合位
置を形成する金属の酸化物をセラミツク類似金属
と外部金属の間に配置した場合に、該金属酸化物
は公知の方法で、最低限の温度でセラミツク物質
に結合するだけでなく、外部金属との結合ももた
らし、この結合部に金属からのイオンが入り、か
つ間入的に酸化物と混合する。イオン拡散型結合
は、ニツケル−鉄合金へのガラスの溶融によつて
形成される物体の結合。並びに白熱電球及び電子
管用の封入リード線の結合に類似している。 本発明によれば、イオン拡散を受ける層をFe，
Mh，Ti及び33Ni67V合金の酸化物で形成できる
ことが判明した。これらの金属の酸化物は単独
で、あるいは組合せて使用することができる。更
に、これらの金属の酸化物がLi，Ni，Cu、Co及
びMoのグループからのものの添加により変更さ
れる結合の特性及び処理条件を有することができ
ることが判明した。イオン拡散を受ける酸化物付
着層は、Cu，Ni，Fe，Ti，Mo並びに38Ni62Fe
及びNiFeCrのような合金のグループから取つた
金属をガラス、SiO2及びAlO3などの酸化物のセ
ラミツクに結合する。 第２図は、本発明のセラミツク物質への金属の
結合技術を説明するものであつて、ガラス、
SiO2又はAl2O3又はこれらの混合物のような酸化
物セラミツク部材１の上に外部金属のイオン拡散
を受ける酸化物中間層２が、界面３で酸素結合し
ており、この場合、セラミツク部材１の酸素と金
属との連結が界面３を越えて酸化物２に続いてい
るが、この酸化物はセラミツク部材１の金属イオ
ンの酸化物と異なる金属イオンを有する金属導体
４が、イオン拡散界面５で酸化物中間層２に結合
している。界面５は、金属酸化物２と金属４との
間のイオン侵入型混合を強調するために拡大して
略示されている。 外部部材が結合する第２図のセラミツク部材１
は、酸素イオン及び金属イオン連結物質であり、
ガラス、SiO2、サフアイア又はAl2O3並びにガラ
ス及び結晶相の各種の混合物が含まれる。 第２図の金属酸化物２は、外部金属４からのイ
オン拡散型の結合に適合できるものとして定義さ
れており、単原子拡散及びイオン拡散の両方に適
合できる構造を1000℃未満の温度で形成する金属
の酸化物である。1000℃以上の温度では、多数の
化学的及び物理的な作用が急速に進み、形成され
る酸化物に損傷を与えるほどになる。温度を、で
きるだけ低く留めることが常に望ましい。 酸化物２の金属はセラミツク部材１の金属であ
る必要はない。界面３での結合が、文献「固体薄
膜（Thin Solid Film）」に記載されているよう
に、セラミツクの金属ではなく、セラミツクの酸
素に関連するものだからである。公知技術では、
酸化物セラミツクの全ての金属部材を1000℃近く
又はこれ以上の温度で処理する必要がある。 金属酸化物構造２は外部金属４からのイオン拡
散に適合しなければならない。原子価２以上の結
合に適合する能力を有するというこの特性は、ス
ピネル型の分子構造によるものである。金属酸化
物２は、Fe，Mn，Ti及び組合せ33Ni67Vの酸化
物を単独で、又はLi，Ni，Cu，Co，Ｖ及びこれ
らの固溶体を任意に添加したものとの組合せ、例
えば不変鋼（38％Ni62％Fe）として公知のNi及
びFeの酸化生成物を包含する。 中間層酸化物中の金属は下記の原子価、Fe−
++又は+++、Mh−++又は+++、Ti−+++又は
Ti++++及び33Ni67V−Ni++V+++のいずれか一
方、又は両方を有するイオンとして存在すると考
えられる。 中間層酸化物の成分への添加物は下記の原子
価、Li−+、Cu−+又は++、Ni−++、CO−++又は
+++及びＶ−+++のいずれか一方又は両方有するイ
オンとして存在することが考えられる。 添加物を含有すると、結合温度が低下し、かつ
結合強度が高まることが判明した。 外部金属部材４は、作業性を良くするため選択
された金属である。この金属は、原子価１から４
を有する原子である少なくとも１つのイオン拡散
体を与えることができなければならない。外部金
属４は、原子価a+又はa++のいずれか一方又は両
方を有するCu、原子価++及び+++のいずれか一方
又は両方を有するFe並びに原子価+++及び++++の
いずれか一方又は２つを有するTi、及びMo++の
グループから選択される。他の３成分合金、例え
ばNi−Fe−Cr、ステンレス鋼、ニクロム及び耐
熱合金を使用することができる。 第１図は、外部金属部材のセラミツクへの結合
に関連する主要なステツプを説明する概略的なフ
ローチヤートである。 ３つの一般的なステツプがある。第１の一般的
なステツプにおいて、第２図の酸化物２を形成す
る金属又は金属の化合物のコーテイングがセラミ
ツク部材１に施される。コーテイングが1000℃未
満の温度で酸化される。コーテイングが金属のみ
のものの場合、周囲から酸素が供給される。コー
テイングの中には大気中で酸化されるものもあ
る。 第２の一般的なステツプでは、外部金属が付着
される。これは、機械的な方法、例えばスパツ
タ、蒸着、スピニング及び蒸着によつて行なうこ
とができるが、酸化物中間層の平面でスタンプさ
れた原型を配置することによつて行なうこともで
きる。 第３の一般的なステツプでは、熱処理サイクル
が1000℃未満の温度で実施され、セラミツク部材
１への酸化物結合３をもたらし、イオン拡散に適
合できる構造の中間金属酸化物層２を形成し、か
つ外部金属４と金属酸化物中間層２の間のイオン
拡散侵入型混合結合５をもたらす。 代わりの方法として、外部金属を付着する間
に、350℃の範囲の拡散を生じる高い温度を与え
ることによつて、一般的なステツプ２及びステツ
プ３を組合わせることが可能である。この方法で
は、金属が付着される時に中間拡散を生じる。外
部金属として耐熱合金を用いた別の有利な方法と
しては、中間層酸化物を耐熱合金上でスピニング
によつて施し、窒素中600℃に加熱した後、窒素
中730℃でガラスによる加圧下の加熱サイクルを
行なう。ガラスは耐熱金属に適合する。さらに他
の方法は、Feのような金属を基板に蒸着させ、
熱処理でFe2O3に酸化すると、Cuのような外部金
属が加熱サイクルを受けた場合に、Fe2O3と相互
作用して、結合を形成する。 第３図は、本発明による結合の要素を説明する
サンプルの顕微鏡写真である。第３図において、
Ａと表示された領域はセラミツク基板であり、Ｂ
と表示された領域は外部金属であり、かつＣと表
示された領域はイオン相互拡散領域である。ノコ
ギリ型模様は、外部金属層を剥ごうとした後に残
つたものを説明している。 〔実施例〕 本発明を実施する有利な方法は、一般に、スパ
ツタのような乾式法又はスピニングのような湿式
法によつて中間層コーテイングをセラミツクスに
施し、引続き外部金属を施し、これを施している
間又は施した後に、必要な結合をもたらすのに最
低の温度であつて、しかも関連する物質の特性と
一致する温度で、内部拡散熱処理を行なうことで
ある。 当業者が本発明を実施できるようにするため
に、関連する原理を説明する。内部層金属酸化物
及び外部金属の両方に関する特定な例を挙げる。 第１表に、実例の成分を挙げる。
結合である。多数の応用分野、特に電気、電子及
び装飾分野において望ましいことは、長寿命、広
範な温度サイクル、抵抗性、膨張に見合つた強
度、及び経済性が考慮される条件下で使用するた
め、不活性絶縁セラミツクス又は特定の導電セラ
ミツクスなどの部材に、導体などの金属部材を緊
密に固着することである。 〔開示の概要〕 Cu，Ni，Fe，Ti，Mo及びその合金のグルー
プから選択された外部金属を酸化物セラミツク基
板へ結合することは、イオン拡散に適合した金属
酸化物を使用することにより達成される。 イオン拡散金属酸化物はFe，Mn，Ti及び合金
33Ni67V（Ni33％、V67％の合金）のグループか
ら選出される。結合付着力及び加工パラメータは
Li，Ni，Cu，Co及びMoを添加することによつ
て高まり、セラミツクスはガラス、パイレツク
ス、Al2O3及びSiO2のグループの少なくとも１成
分となることができる。 〔従来技術〕 電気分野においては、外部金属部材の高珪酸含
有基板のような絶縁体への結合は、通常基板への
付着性を与えるために選択された第１の金属を付
着し、かつその上に、抵抗のような他の特性を得
るために選択された第２の金属を通常はメツキに
よつて付着することによつて行なわれる。この技
術は良好に結合された薄膜を提供するが、異なる
特性を有する数種類の物質を有するという点で限
界がある。この技術は、米国特許第4153518号に
記載されている。 〔発明が解決しようとする問題〕 基板にアルミン酸塩酸化物、すなわち明確な境
界の代わりに段階的な変化がもたらす基板の金属
のスピネル型構造酸化物を形成することによつ
て、銅薄膜を酸化アルミニウム基板に付着させる
ことができるということも、これらの分野では認
識されている。これらの条件におけるアルミン酸
塩スピネルの形成には、1000℃以上の温度が必要
である。この技術は優れた結合をもたらすが、ス
ピネルは基板セラミツクの成分に限られる。 〔問題点を解決するための手段〕 幾つかの族の金属が、セラミツク類似物質に結
合した酸化物に付着するだけでなく、外部金属へ
のイオン拡散と類似した侵入型混合物とも結合す
る酸化物層を形成することが発見された。本発明
は、極めて低い温度で基板への外部金属の固着を
可能にするものである。 セラミツクスの分野においては、ガラスを含む
セラミツクスの構造が金属原子によつて連結され
た酸素原子の構造であるので、セラミツクス表面
に置かれた場合に、これも金属原子によつて連結
された酸素原子である金属酸化物が、、融解点近
くまで加熱されると、塩基性酸素原子−金属原子
連結を続けることによつてセラミツクスに結合さ
れることが公知である。 本発明によれば、酸化物内にイオン拡散適合位
置を形成する金属の酸化物をセラミツク類似金属
と外部金属の間に配置した場合に、該金属酸化物
は公知の方法で、最低限の温度でセラミツク物質
に結合するだけでなく、外部金属との結合ももた
らし、この結合部に金属からのイオンが入り、か
つ間入的に酸化物と混合する。イオン拡散型結合
は、ニツケル−鉄合金へのガラスの溶融によつて
形成される物体の結合。並びに白熱電球及び電子
管用の封入リード線の結合に類似している。 本発明によれば、イオン拡散を受ける層をFe，
Mh，Ti及び33Ni67V合金の酸化物で形成できる
ことが判明した。これらの金属の酸化物は単独
で、あるいは組合せて使用することができる。更
に、これらの金属の酸化物がLi，Ni，Cu、Co及
びMoのグループからのものの添加により変更さ
れる結合の特性及び処理条件を有することができ
ることが判明した。イオン拡散を受ける酸化物付
着層は、Cu，Ni，Fe，Ti，Mo並びに38Ni62Fe
及びNiFeCrのような合金のグループから取つた
金属をガラス、SiO2及びAlO3などの酸化物のセ
ラミツクに結合する。 第２図は、本発明のセラミツク物質への金属の
結合技術を説明するものであつて、ガラス、
SiO2又はAl2O3又はこれらの混合物のような酸化
物セラミツク部材１の上に外部金属のイオン拡散
を受ける酸化物中間層２が、界面３で酸素結合し
ており、この場合、セラミツク部材１の酸素と金
属との連結が界面３を越えて酸化物２に続いてい
るが、この酸化物はセラミツク部材１の金属イオ
ンの酸化物と異なる金属イオンを有する金属導体
４が、イオン拡散界面５で酸化物中間層２に結合
している。界面５は、金属酸化物２と金属４との
間のイオン侵入型混合を強調するために拡大して
略示されている。 外部部材が結合する第２図のセラミツク部材１
は、酸素イオン及び金属イオン連結物質であり、
ガラス、SiO2、サフアイア又はAl2O3並びにガラ
ス及び結晶相の各種の混合物が含まれる。 第２図の金属酸化物２は、外部金属４からのイ
オン拡散型の結合に適合できるものとして定義さ
れており、単原子拡散及びイオン拡散の両方に適
合できる構造を1000℃未満の温度で形成する金属
の酸化物である。1000℃以上の温度では、多数の
化学的及び物理的な作用が急速に進み、形成され
る酸化物に損傷を与えるほどになる。温度を、で
きるだけ低く留めることが常に望ましい。 酸化物２の金属はセラミツク部材１の金属であ
る必要はない。界面３での結合が、文献「固体薄
膜（Thin Solid Film）」に記載されているよう
に、セラミツクの金属ではなく、セラミツクの酸
素に関連するものだからである。公知技術では、
酸化物セラミツクの全ての金属部材を1000℃近く
又はこれ以上の温度で処理する必要がある。 金属酸化物構造２は外部金属４からのイオン拡
散に適合しなければならない。原子価２以上の結
合に適合する能力を有するというこの特性は、ス
ピネル型の分子構造によるものである。金属酸化
物２は、Fe，Mn，Ti及び組合せ33Ni67Vの酸化
物を単独で、又はLi，Ni，Cu，Co，Ｖ及びこれ
らの固溶体を任意に添加したものとの組合せ、例
えば不変鋼（38％Ni62％Fe）として公知のNi及
びFeの酸化生成物を包含する。 中間層酸化物中の金属は下記の原子価、Fe−
++又は+++、Mh−++又は+++、Ti−+++又は
Ti++++及び33Ni67V−Ni++V+++のいずれか一
方、又は両方を有するイオンとして存在すると考
えられる。 中間層酸化物の成分への添加物は下記の原子
価、Li−+、Cu−+又は++、Ni−++、CO−++又は
+++及びＶ−+++のいずれか一方又は両方有するイ
オンとして存在することが考えられる。 添加物を含有すると、結合温度が低下し、かつ
結合強度が高まることが判明した。 外部金属部材４は、作業性を良くするため選択
された金属である。この金属は、原子価１から４
を有する原子である少なくとも１つのイオン拡散
体を与えることができなければならない。外部金
属４は、原子価a+又はa++のいずれか一方又は両
方を有するCu、原子価++及び+++のいずれか一方
又は両方を有するFe並びに原子価+++及び++++の
いずれか一方又は２つを有するTi、及びMo++の
グループから選択される。他の３成分合金、例え
ばNi−Fe−Cr、ステンレス鋼、ニクロム及び耐
熱合金を使用することができる。 第１図は、外部金属部材のセラミツクへの結合
に関連する主要なステツプを説明する概略的なフ
ローチヤートである。 ３つの一般的なステツプがある。第１の一般的
なステツプにおいて、第２図の酸化物２を形成す
る金属又は金属の化合物のコーテイングがセラミ
ツク部材１に施される。コーテイングが1000℃未
満の温度で酸化される。コーテイングが金属のみ
のものの場合、周囲から酸素が供給される。コー
テイングの中には大気中で酸化されるものもあ
る。 第２の一般的なステツプでは、外部金属が付着
される。これは、機械的な方法、例えばスパツ
タ、蒸着、スピニング及び蒸着によつて行なうこ
とができるが、酸化物中間層の平面でスタンプさ
れた原型を配置することによつて行なうこともで
きる。 第３の一般的なステツプでは、熱処理サイクル
が1000℃未満の温度で実施され、セラミツク部材
１への酸化物結合３をもたらし、イオン拡散に適
合できる構造の中間金属酸化物層２を形成し、か
つ外部金属４と金属酸化物中間層２の間のイオン
拡散侵入型混合結合５をもたらす。 代わりの方法として、外部金属を付着する間
に、350℃の範囲の拡散を生じる高い温度を与え
ることによつて、一般的なステツプ２及びステツ
プ３を組合わせることが可能である。この方法で
は、金属が付着される時に中間拡散を生じる。外
部金属として耐熱合金を用いた別の有利な方法と
しては、中間層酸化物を耐熱合金上でスピニング
によつて施し、窒素中600℃に加熱した後、窒素
中730℃でガラスによる加圧下の加熱サイクルを
行なう。ガラスは耐熱金属に適合する。さらに他
の方法は、Feのような金属を基板に蒸着させ、
熱処理でFe2O3に酸化すると、Cuのような外部金
属が加熱サイクルを受けた場合に、Fe2O3と相互
作用して、結合を形成する。 第３図は、本発明による結合の要素を説明する
サンプルの顕微鏡写真である。第３図において、
Ａと表示された領域はセラミツク基板であり、Ｂ
と表示された領域は外部金属であり、かつＣと表
示された領域はイオン相互拡散領域である。ノコ
ギリ型模様は、外部金属層を剥ごうとした後に残
つたものを説明している。 〔実施例〕 本発明を実施する有利な方法は、一般に、スパ
ツタのような乾式法又はスピニングのような湿式
法によつて中間層コーテイングをセラミツクスに
施し、引続き外部金属を施し、これを施している
間又は施した後に、必要な結合をもたらすのに最
低の温度であつて、しかも関連する物質の特性と
一致する温度で、内部拡散熱処理を行なうことで
ある。 当業者が本発明を実施できるようにするため
に、関連する原理を説明する。内部層金属酸化物
及び外部金属の両方に関する特定な例を挙げる。 第１表に、実例の成分を挙げる。
セラミツクのような絶縁体上に従来より少数の
簡単な工程で金属材料を強固に結合することがで
きる。
簡単な工程で金属材料を強固に結合することがで
きる。
第１図は本発明の工程図、第２図は本発明に従
つてセラミツク状物質に結合した金属成分を示す
図、第３図は金属結合の細部を示す顕微鏡写真で
ある。 １……酸化セラミツク部材、２……酸化物中間
層、３……界面、４……金属導体、５……界面。
つてセラミツク状物質に結合した金属成分を示す
図、第３図は金属結合の細部を示す顕微鏡写真で
ある。 １……酸化セラミツク部材、２……酸化物中間
層、３……界面、４……金属導体、５……界面。
Claims (1)
- １ ガラス、石英、SiO2、Al2O3及びこれらの組
合せより成る群から選ばれた酸化物セラミツク基
材上にFe，Mn，Ti及び33Ni67V合金より成る群
から選ばれた金属の酸化物中間層を付着し、次に
Cu，Ni，Fe，Ti，Mo及びその合金より成る群
から選ばれた金属の被膜を付着する酸化物セラミ
ツク基材と金属被膜の結合方法において、前記金
属被膜の付着時に又はその後に前記金属酸化物中
間層に所定の温度の熱処理を施して前記酸化物セ
ラミツク基材との界面に酸素−金素結合を形成す
ると共に前記金属被膜との界面にイオン拡散型結
合を形成させる事を特徴とする前記結合方法。
Applications Claiming Priority (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| US673076 | 1984-11-19 | ||
| US06/673,076 US4629662A (en) | 1984-11-19 | 1984-11-19 | Bonding metal to ceramic like materials |
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|---|---|
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| JPH033742B2 true JPH033742B2 (ja) | 1991-01-21 |
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| US (1) | US4629662A (ja) |
| EP (1) | EP0182128B1 (ja) |
| JP (1) | JPS61127857A (ja) |
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1985
- 1985-07-18 JP JP60157147A patent/JPS61127857A/ja active Granted
- 1985-10-22 DE DE8585113374T patent/DE3582307D1/de not_active Expired - Fee Related
- 1985-10-22 EP EP85113374A patent/EP0182128B1/en not_active Expired
Patent Citations (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS5380380A (en) * | 1976-12-27 | 1978-07-15 | Tsuneo Nishida | Vacuum coating formation |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS61127857A (ja) | 1986-06-16 |
| EP0182128A3 (en) | 1987-04-15 |
| DE3582307D1 (de) | 1991-05-02 |
| EP0182128B1 (en) | 1991-03-27 |
| EP0182128A2 (en) | 1986-05-28 |
| US4629662A (en) | 1986-12-16 |
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