JPH0328298A - Ｃ↓１↓４カルボキシレート重合体及び粘度指数向上剤含有油質組成物 - Google Patents

Ｃ↓１↓４カルボキシレート重合体及び粘度指数向上剤含有油質組成物

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JPH0328298A
JPH0328298A JP2044670A JP4467090A JPH0328298A JP H0328298 A JPH0328298 A JP H0328298A JP 2044670 A JP2044670 A JP 2044670A JP 4467090 A JP4467090 A JP 4467090A JP H0328298 A JPH0328298 A JP H0328298A
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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 本発明は、ある種の油買組成物の流れ特性及び粘度特性
を向上させるための添加剤、並びにかかる添加剤を含有
する油質組成物に関する．より具体的に言えば、本発明
は、潤滑油組成物の粘度指数の如き低温流れ特性及び粘
度特性を向上させるための添加剤、並びにかかる添加剤
を含有する潤滑油組成物に関する．更に具体的に言えば
、本発明は、かかる添加剤を含みそして向上された低温
流れ特性及び粘度特性を示す改良された潤滑油組成物に
関する．また、本発明は、油質組成物特にエンジンクラ
ンクケース潤滑油組成物の流れ特性及び粘度特性を向上
させる方法にも関する．灸旦曵１１ 斯界では、潤滑油又は燃料油添加剤として使用するため
の種々の化合物が知られている．これらの中に、流動点
降下剤、粘度指数向上用化合物、ワックス結晶調整剤等
と様々に称される化合物がある．特に、キャッシュマン
氏外の米国特許第２，８２５，７１７号には、ポリカル
ボン酸エステルと酢酸ビニルの如きビニル化合物を包含
する他の重合性単量体物質との共重合によってある種の
潤滑油添加剤を製造することが開示されている．ここで
好ましい不飽和ポリカルボン酸エステルは、Ｃｌ〜Ｃ１
８脂肪族アルコールから生成されるフマル酸エステルで
ある． バートレット氏の米国特許第２，６１８，６０２号には
、ある種の特定のフマル酸アルキルエステルを重合させ
ることによって得られる流動点降下用及び（又は）粘度
指数向上用物質が開示されている．特に、この特許には
、かかる目的に対してＣｔｔ〜Ｃ．アルコールの重合フ
マル酸エステルを使用することが開示されている．この
特許には特にＣＷ２アルコールがＣｌ４アルコールより
も有効であることが開示されているけれども、両方の重
合エステルとも流動点降下特性を示した．ロッシイ氏外
の米国特許第４，Ｈ９，５８９号には、粘度指数向上用
エチレン共重合体を含む高ワックス分潤滑油の粘度指数
を向上させるための成分の１つとして、アクリル酸若し
くはメタクリル酸とｌＯ〜１８個の炭素原子を含有する
一価アルコールとの重合体エステルよりなるポリエステ
ル及び（又は）Ｃ２〜Ｃｌ８アルカン酸のビニルアルコ
ールエステル（例えば、酢酸ビニル）とジ（Ｃａ〜ＣＩ
ＩＳアルコール）フマレートとの共重合体を包含する潤
滑油流動点降下剤の特定の混合物を使用することが開示
されている．また、ワイマン氏の米国特許第３，２５０
，７１５号には、潤滑油の流動点を向上させるためのフ
マル酸ジアルキルとビニルエステルとアルキルビニルエ
ーテルとの三元重合体（特に、フマル酸ジアルキルが、
テトラデシルアルコール単独を含めた種々のＣＩ（１〜
ＣＩＪＩアルコール並びに平均して１２〜１４個の炭素
原子のアルコール混合物から′製造されたもの）が開示
されている． また、ｌ９８５年２月２０日に出願された米国特許願第
７０３，３３９号（現在、特許第４，７１３．０８８号
）及び同第７０３　，３４０号には、様々な中間留出油
燃料組成物中にその流動点を下げ且つその中のワックス
結晶の寸法を制御するために添加剤（具体的には特定の
フマル酸ジアルキルと酢酸ビニルとの共重合体を包含す
る）を使用することが開示されている．より具体的に言
えば、これらの特許出願には、重合体又は共重合体のア
ルキル基中の平均炭素数が１２〜ｌ４でなければならな
いようなかかる添加剤を使用することが開示されている
．加えて、これらの添加剤は、ボリオキシアルキレンエ
ステル、エーテル、エステル／エーテル及びこれらの混
合物との並びに種々の他の添加剤との併用において有効
であるとも開示されている．更に、英国特許第２，０２
３，６４５号には、留出物燃料油を処理する際に種々の
三成分系を使用することが開示されている．これらの三
戒分系は、第一成分として、エチレンに種々のモノー又
はジエステル（例えば、酢酸ビニル及びＣｔＳフマレー
ト）を重合させたものを含めて種々のエチレン重合体の
如きエチレン基幹を有する流れ改良剤、第二成分として
、種々の油溶性エステル及び（又は）それよりも高級の
オレフィン重合体（例えば、フマル酸ジアルキル／酢酸
ビニル共重合体）の如き潤滑油流動点降下剤、そして第
三成分として、種々の極性油溶性化合物（例えば、．フ
ェナート、スルホネート、ホスフェート及びカルボキシ
レート）をそれぞれ含む． また、ルータス氏の米国特許第４，６６１，１２１号及
び同第４，６６１，１２２号には、沸点が１２０〜５０
０℃の範囲内の燃料中に生成するワックス結晶の寸法は
、モノエチレン式不飽和Ｃ４〜Ｃ８モノー又はジカルボ
ン酸のモノー及びジーｎ−アルキルエステルの重合体及
び共重合体（ここで、ｎ−アルキル基中の炭素原子の平
均数は１４〜１８個である）を包含する添加剤によって
調整し得ることが開示されている．これらの特許は、フ
マル酸ジーｎ−アルキルと酢酸ビニルとの共重合体が好
ましいことを示し、またこのフマル酸エステルを単一ア
ルコール又はアルコールの混合物から製造することがで
き、そしてかかる混合物を用いるときにはそれらがエス
テル化の前に混合されることを具体的に述べている。更
に、これらの特許は、各種エチレン不飽和エステル共重
合体流れ改良剤を助添加剤として使用することを開示し
ているが、しかしこれらの添加剤がアルコール混合物か
ら製造されることについては具体的に述べていない。１
９８６年１２月１９日付け米国特許願第９４４，５４５
号（これは、１９８４年３月１４日付け出願の米国特許
願第５８９，５３８号の分割出願である）には、脱ワッ
クス助剤として、フマル酸ジアルキルと酢酸ビニルとの
共重合体（ここで、アルキル基の大部分はＣ２。〜Ｃ２
４アルキル基である）が開示されている。１９８７年５
月２２日付けの米国特許願第５３，６９８号には、（ｉ
）式［式中、Ｒ′は水素か又はＣＯＯＲ基のどちらかで
あり、モしてＲはＣ．アルキル基である］を有する不飽
和モノー又はジカルボキシエステルの低分子量重合体及
び共重合体（例えば、共重合体）、及び（ＩＩ）潤滑油
中に可溶性又は分散性のエチレン不合重合体好ましくは
フマル酸ジアルキルとビニルエステルとの共重合体（こ
こで、フマレートは０６〜Ｃ２（ｌアルコールの混合物
でエステル化されている）からなる低分子量潤滑油流れ
改良剤（ＬＯＦＩ）とを含む油質組成物用の二成分流れ
改良剤組成物が開示されている． エチレンーα−オレフィン共重合体例えばエチレン−プ
ロピレン共重合体の如き種々の油溶性炭化水素重合体物
質は、潤滑油の如き油質組成物用の粘度指数向上剤とし
て有用であることが知られている． これらの様々な種類の添加剤組成物はそれらが用いられ
るところの特定の環境中において種々の成功度をもたら
したけれども、エチレンとプロピレンとの共重合体の如
きある種の粘度向上剤を含有するものの如＠種々の潤滑
油組成物、並びに潤滑油流れ改良剤を含有するような潤
滑油組成物は、クランクケース潤滑油の低温ボンブ圧送
性を測定するように設計されｋ最近採用されているより
厳正な低温緩冷部性能試験には合格しにくいことが認め
られた。それ故に、本発明の目的は、向上した低温ボン
プ圧送性及び粘度特性を示す油質組成物特に潤滑油組成
物を提供することである． 登３］リ生果 本発明に従えば、（ｉ）潤滑油の如き油質物質、（ｔｉ
）式 ［式中、Ｒ゜は水素か又はＣＯＯＲ基のどちらかであり
、モしてＲはＣ１４アルキル基である］を有する不飽和
モノー又はジカルボキシエステルの低分子量例えば低数
平均分子量（πｎ）重合体及び共重合体からなる潤滑油
流れ改良剤（ＬＯＦＩ）である第一添加剤又は成分、及
び（ｉｆｆ）油溶性炭化水素重合体粘度指数向上剤好ま
しくはエチレンーαーオレフィン共重合体である第二添
加剤又は成分を含む、改良された低温流れ特性及び粘度
特性を示す油貿組成物特に潤滑油組成物が提供される． 本発明の好ましい具体例では、第一添加剤即ち潤滑油流
れ改良剤は、上の式（Ｉ）のカルボキシエステル単量体
のうちの少なくとも１ｆｆＩに式水素重合体好ましくは
エチレンーα−オレフィン共重合体更に好ましくはエチ
レンープロピレン共重合体からなる． 色艶１星ｌ 本発明の油質組成物は、（ｉ）一般には主要量の油質物
質好ましくは潤滑油、（ｉｆ）不飽和カルボキシエステ
ルの重合体又は共重合体よりなる第一添加剤、及び（ｉ
ｉｉ）炭化水素重合体粘度指数向上剤よりなる第二添加
剤を含む． 本発明の第一添加剤は、潤滑油流れ改良剤であり、そし
て式 ［式中、Ｒ′は約１〜１８個の炭素原子好ましくは約１
〜６個の炭素原子最とも好ましくは１個の炭素原子を含
有するアルキル基である］を有する重合性ビニルエステ
ル単量体化合物の如き様々な異なる化合物を共重合させ
た低分子量（ＩＪｆ１）共重合体からなる．式（ｌ！）
の好ましいエステル単量体は酢酸ビニルである． 第二添加剤即ち粘度指数向上剤は、油溶性炭化【式中、
Ｒ′は水素か又はＣＯＯＲ基のどちらかであり、モして
ＲはＣ１４アルキル基である〕によって表わされる重合
体又は共重合体よりなる．これらのエステル及びジエス
テル重合体の製造法は、不飽和モノー若しくはジカルボ
ン酸又はそれらの対応する無水物間のエステル化反応並
びにエステル化単量体の重合を包含し、そしてキャシュ
マン氏外の米国特許第２，８２５，７１７号のカラム２
の３５行目以下に具体的に開示されるように斯界におい
て周知である． Ｒによって表わされるアルキル基は直鎖又は僅かに分枝
したものであってよいけれども、直鎖アルキル基が好ま
しい． 式（Ｉ）の化合物のいくらかの例として、ｌ Ｃ　１４Ｈ　２●−０−０ が挙げられる． 第一添加剤又は威分は、ホモ重合体例えば式ＣＩ）の単
量体から誘導されるホモ重合体又は以下に規定する如き
共重合体であってよい。
第一添加剤又は成分は、好ましくは、式（１）において
Ｒ゜がＣＯＯＲであるジエステル単量体と、ある種の特
定の重合性単量体化合物即ちビニルエステル、α−オレ
フィン又はスチレン類例えばスチレンそれ自体との共重
合体を包含する．これらの共重合性化合物のうちの１つ
は、式【式中、Ｒ１は１〜約１８個の炭素原子好ましく
は１〜約６個の炭素原子最とも好ましくは１個の炭素原
子を含有するアルキル基である］のｉｔ体好ましくは酢
酸ビニルであり、そしてこれは、ベルオキシド触媒の如
き遊離基開始剤の存在下に実施される反応において式（
Ｉ）のジエステルと共重合される。
第一成分は、低分子量、即ち、せいぜい約４０，０００
典型的には約１，５００〜約４０，０００好ましくは約
２，ＳＯＤ〜約１５，０００の範囲内の数平均分子量（
円、）によって特徴づけられる。
別法として、本発明の第一成分潤滑油流れ改良剤のかか
る分子量は、かかる重合体が示す比粘度によって都合よ
く表現される．従って、かかる比粘度は、典型的には約
０，１１〜約２．２好ましくは約０．２〜約０．９最と
も好ましくは約０．２〜約０．７の範囲内である． かかる比粘度は、次の等式 ［式中、′溶液のκ一ｖＩ／は、約ｏ．ｏｏ３ｃｓｔ／
秒の粘度計定数を持つウッペローデ粘度計を使用して市
販混合キシレン（溶媒）中に溶解した重合体の２．０質
量／容量％溶液（活性成分基準）に対して１０４　１″
（４０℃）で測定した動粘度であり、そして“溶媒のＸ
−利，“は同じ温度における溶媒単独の対応する動粘度
である］に従って測定される．ここで報告するすべての
比粘度は上記の方法によって測定される。
式（！）及び（ＩＩ）によって表わされる単量体成分の
共重合体を第一成分として用いるときには、かかる単量
体の重合に対して用いられるモル比は、典型的には約１
．３：１〜約０．５：１好ましくは約１．２：ｉ〜約０
．５：１最とも好ましくは約１．２＝１〜約１＝１の範
囲を変動してよい．更に、エステル化、ホモ重合及び共
重合反応の条件に関する詳細は、第二成分のビニルエス
テル含有共重合体との関連で以下に記載したジカルボン
酸エステルのエステル化及び共重合に関して以下に記載
したものと木買上同じである．好ましい特定のジカルボ
ン酸又は無水物単量体は、その共単量体の種類に左右さ
れる．かくして、共単量体がビニルエステルであるとき
には、好ましいジカルボン酸はフマル酸である。共単量
体がα−オレフィン又はスチレンであるときには、好ま
しいジカルボン酸単量体は無水マレイン酸である． 更に、ジカルボン酸又は無水物単景体を先ずエステル化
し次いで共重合させるか、又は遊離酸若しくは無水物単
量体を先ず井重合させ次いでエステル化するのが好まし
いかどうかは、ジカルボン酸単量体及びその共ＩＩＬ量
体の特定の種類に左右される． かくして、例えば、フマル酸単量体又は他のジカルボン
酸単量体をビニルエステルとの共重合前に先ずエステル
化するのが慣用されている方法である． これとは対照をなして、無水マレイン酸をスチレン又は
α−オレフィンと共に共重合させ次いでエステル化する
のも慣用されている方法である。
その上、ジカルボン酸単量体のカルボキシル基の全部の
完全エステル化を達成するのが好ましいけれども、有効
なエステル化可能カルボキシル基の典型的一には約７０
モル％以上好ましくは約８０モル％以上の部分エステル
化を行なうことが可能である。
潤滑油流れ改良剤即ち第一成分添加剤は、ある種の不飽
和ジカルボキシエステルとある種の特定の重合性単量体
化合物即ちビニルエステル、α一オレフィン又はスチレ
ンとの共重合体であるのが好ましい． 好適なエチレン式不飽和ジカルボン酸又はそれらの無水
物（場合によってはエステル化される）は、ビシナル炭
素上に位置されたカルボキシル又は無水物基を有しそし
て未エステル化単量体分子中に４〜１０個の炭素原子を
有する。かくして、好適なジカルボン酸又は無水物は、
フマル酸、無水マレイン酸、メサコン酸、シトラコン酸
及び無水物並びにイタコン酸及びその無水物を包含する
． 従って、エステル化はＣ．アルコールで行われるが、こ
のアルコールは僅かに分技した鎮又は直鎮であフてよく
、好ましくは直鎮であり、そして最とも好ましくは直鎮
アルキルのアルコールである．かくして、エステル化に
対して用いられるアルコールはＣｌ４脂肪族アルコール
から選択される．第二及び第三アルコールよりも第一ア
ルコールの方が好ましく、そしてこのアルコールは飽和
型であるのが好ましいけれども、いくらかの不飽和度（
即ち、約２モル％未満）は許容可能である。高度に分枝
したアルコールよりも直鎖及び僅かに分枝鎮のアルコー
ルの方が好ましい．先に記載したように、式（Ｉ）のジ
カルボン酸単量体は、様々の異なった共単量体と共重合
させることができる．先に記載したようにこれらの共単
量体のうちの最初のものは式（！Ｉ）によって表わされ
るビニルエステノレであり、そして式（ＩＩ）の好まし
いエステル単量体は酢酸ビニルである．この群の潤滑油
流れ改良剤の中で好ましい共重合体は、フマル酸ＣＩ４
ジアルキル／酢酸ビニル共重合体である。
重合反応混合物中における不飽和ジカルボキシル単量体
対ビニルエステルのモル比は、典型的には約１．３：１
〜０．５：１好ましくは約１．２：１〜０．７：１最と
も好ましくは約１．２：１〜１：１の間を変動してよい
． これらの共重合体は、成分単量体の全部の混合物であっ
て重合体を本質上含まない混合物で出発して通常の遊離
基重合技術によって製造することができる。かくして、
重合体は、ランダム重合体であって、グラフト又はブロ
ック共重合体ではない。通常の遊離基重合触媒例えばア
ゾビス（イソブチロニトリル）、第三ブチルヒドロペル
オキシド及びペンゾイソベルオキシドを用いることがで
きる．かかる重合技術は、溶剤の不在下にそのままで即
ち塊状で行なうことができる。
エステル単量体の重合は、好ましくは、ヘキサン若しく
はヘブタンの如き不活性炭化水素溶剤又は低粘度潤滑油
中において実施される。重合は、酸素を含まない反応器
中において実施される。所望の雰囲気は、斯界に知られ
るように重合を窒素雰囲気中で実施することによって維
持することができる．開始前の選択に依存して約６５〜
約１５０℃の温度を用いることができる．重合は、大気
圧又は大気圧よりも高い圧力のどちらかにおいてそして
バッチ式又は連続式のどちらかで実施される．重合は、
規定の重合度に達したときに抑制剤を反応混合物に加え
る如き公知技術によって停止させることができ、又は完
結まで進めることもできる。
不飽和ジカルボキシルｊＩＬ量体との共重合に用いられ
る第二種類の共単量体はα−オレフィンである．分枝娘
α−オレフィンよりも直娘α−オレフィンの方が好まし
い。その上、もし分枝１が存在するならば、それはβ一
炭素に存在すること及びかかる分校はせいぜい約５個好
ましくはせいぜい約２個の炭素原子を含有することが好
ましい．好適なα−オレフィンは、１分子当り典型的に
は約６〜４６個例えば約ｌＯ〜２２個好ましくは約１８
個の炭素原子を含有する。オレフィンの混合物例えばＣ
ＩＯ〜Ｃ２４混合物を用いることもできる。
代表的なオレフィンの例としては、１−ヘキセン、１−
ヘブテン、１−ノネン、１−デセン、１−へキサデセン
、１−オクタデセン、１−エイコセン、１−ヘンエイコ
セン、１−ドコセン、１−トリコンテン、１−テトラコ
ンテン、２−メチルオクタデセン、２−エチルエイコセ
ン及びこれらの混合物が挙げられる． 反応混合物中に用いられるα−オレフイン対不飽和ジカ
ルボキシル単量体のモル比は、典型的には約１．２：１
〜０．８：１好ましくは約１．Ｌ：１〜０．９：１最と
も好ましくは約１＝１の範囲内である． この群の好ましい共重合体は％　１−オクタデセンと無
水マレイン酸との共重合体を以下に記載した態様で上記
のＣＳ４アルコールでエステル化したものである． 不飽和ジカルボキシ単量体との共重合のための第三の好
ましい共単量体はスチレンの如きスチレン化合物である
． この好ましい未エステル化中間体重合体を製造するに当
って、スチレン対不飽和ジカルボキシ含有単量体（例え
ば、無水マレイン＠）は、典型的には約３：１〜約１＝
１好ましくは約２＝１〜約１＝１最とも好ましくは約１
．５：１〜約１：１の間を変動してよい． 最とも好ましくは、等モル量のスチレン及び不飽和カル
ボキシ含有単量体（例えば、無水マレイン酸）が用いら
れる．加えて、反応混合物中には少量の他の種々の共重
合性共単量体を含めることができる。「少量』とは、カ
ルボキシ含有単量体１モル当り種々の単量体典型的には
約１モル未満好ましくは約０．３モル未満を意味する、
種々の単量体に関連した同様の考慮事項は、ジカルボキ
シ単量体との共重合用の共単量体としてα−オレフイン
を使用する場合にも当てはまる．斯界にはスチレン又は
α−オレフィン及びジカルボキシ含有単量体を重合させ
る方法が知られているので、ここでこれらを詳細に説明
する必要はない。かかる方法としては、塊状重合技術が
挙げられる。
ジカルボキシ単量体と共にスチレン又はα−オレフィン
共単量体のどちらかを使用する重合反応は、典型的には
、膜浸透圧法によって測定したときに約２５，０００未
満好ましくは約１５．０００未満の数平均分子量を有す
る未エステル化共重合体を生成するように行われる．エ
ステル化時には、かかる分子量並びに対応する比粘度は
先に記載した通りである。
得られた共重合体は、次いで、ジカルボキシ単量体の工
゜ステル化に関して先に記載した種類のＣ１４アルコー
ルでエステル化さｈる．このエステル化反応は、エステ
ル化を生ぜしめるのに典型的な条件下にジカルボキシ食
有重合体及びＣＩＡアルコールを単に加熱することによ
って達成することができる。通常、かかる条件は、例え
ば、少なくとも約８０℃好ましくは約１００℃〜約１５
０℃の温度を包含するが、但し、その温度は反応混合物
の分解点よりも下にすべきでありそしてエステル化の水
は反応が進行するにつれて除去されるものとする．かか
る条件は、エステル化を促進するために過剰のアルコー
ル反応体を使用すること、鉱油、トルエン、ベンゼン、
キシレン等の如き溶剤又は希釈剤を使用すること、及び
トルエンスルホン酸、硫酸、燐酸等の如きエステル化触
媒を使用することを任意に包含することができる。これ
らの条件及びその変更例は斯界において周知である。
木発明の第一添加剤又は戒分化合物は、油溶性であり、
適当な溶剤の助けを借りて油中に溶解性であり、又は安
定分散性の物質である．「油溶性』、『溶解性」又は「
安定分散性」を本明細書で用いるときには、それらは、
その物質がすべての割合において油中に可溶性、溶解性
、混和性又は懸濁可能であることを必ずしも意味してい
ない．しかしながら、これは、第一添加剤化合物が例え
ば油の使用環境中においてそれらの意図する効果を及ぼ
すのに十分な程度まで油中に可溶性又は安定分散性であ
ることを意味している．その上、他の添加剤の追加的な
配合によって、所望ならば特定の第一添加剤化合物の高
レベルの配合も可能になる場合がある． 本発明の潤滑油組成物は、潤滑油組成物の流れ特性特に
低温流れ特性を向上させるのに有効な量、即ち、潤滑油
の流れ向上に有効な量の第一添加剤又は成分化合物を含
有する．一般には、この有効量は、油の特定の種類に依
存して幾分変動することができる．従って、第一添加剤
化合物を任意の有効量で最終例えば完全配合潤滑油組成
物中に配合することができるけれども、かかる有効量は
、潤滑油組成物に該潤滑油組成物の重量を基にして典型
的には約０．００１〜約１．５好ましくは約ｏ．ｏｏｓ
　〜約１．０更に好ましくは約０．０１〜約０．５重量
％の量の第一添加剤化合物を提供するのに十分なものに
することが企図される． 本発明の第二添加剤又は成分は、炭化水素重合体よりな
る粘度指数向上剤又は調節剤である。
本発明に従って潤滑油中に１合しようとするこれらの油
溶性炭化水素重合体粘度指数（Ｖ．Ｉ．）向上剤は、一
般じは高分子量炭化水素重合体である。
このＶｌ向上剤は、分散性の付与の如く他の機能特性を
含めるために誘導体化することもできる． これらの油溶性ＶＩ重合体は、ゲル透過クロマトグラフ
ィー又は膜浸透圧法によって測定したときに一般には約
２０，０００　〜ｔ，ｏｏｏ，ｏｏｏ好まシくハ約４０
，Ｇｏｏ〜約３００，０００の数平均分子量を有する。
好適な炭化水素重合体の例としては、α一才レフィン及
び内部オレフィンの両方を含めて０２〜Ｃ３０例えばＣ
２〜Ｃ８オレフィンのホモ重合体及びこれらの２　ｆｌ
以上の単量体の共重合体が挙げられるが、特に好ましい
ものはエチレンとプロピレンとの共重合体である．ポリ
イソブチレン、Ｃ６及びそれよりも高級のα−オレフィ
ンのホモ重合体及び共重合体、アタクチックボリブロピ
レン、スチレンの水素化重合体並びにスチレンと例えば
イソブレン及び（又は）ブタジエンとの共重合体及び三
元重合体の如き他の重合体を用いることもできる． より具体的に言えば、本発明において粘度指数向上剤と
して好適な他の炭化水素重合体は、水素化又は部分水素
化ホモ重合体並びに共役ジエン及び（又は）モノビニル
芳香族化合物と任意威分としてのα−オレフィン又は低
級アルケン例えばＣ３〜Ｃ８α−オレフィン又は低級ア
ルケンとのランダム、テーバー、スター又はブロック共
重合体（三元重合体、−四元重合体等を含めて）と記載
することができるものが挙げられる。共役ジエンとして
は、イソプレン、ブタジエン、２．３−ジメチルブタジ
エン、ピベリレン及び（又は）これらの混合物例えばイ
ソブレン及びブタジエンが挙げラレる．モノビニル芳香
族化合物どしては、ビニルジー又はポリ芳香族化合物例
えばビニルナフタリン又はこれらの混合物のどれかが挙
げられるが、しかしながら、これらは、スチレン若しく
はスチレンのα一炭素原子において置換されたアルキル
化スチレン類例えばα−メチルスチレン、又は環炭素に
おいて置換されたスチレン類例えばｏ　−　　ｍ　−　
　ｐ−メチルスチレン、エチルスチレン、プロビルスチ
レン、イソプロビルスチレン、プチルスチレン、イソブ
チレン、第三ブチルスチレン（例えば、ｐ一第三ブチル
スチレン）のようなモノビニル芳香族化合物であるのが
好ましい．また、ビニルキシレン、メチルエチルスチレ
ン及びエチルビニルスチレンも包含される．これらのラ
ンダム、テーバー及びブロック共重合体中に任意に含め
られるα−オレフィン及び低級アルヶンは、好ましくは
、エチレン、プロピレン、ブテン、エチレン−プロピレ
ン共重合体、イソブチレン並びＣこれらの重合体及び共
重合体を包含する。斯界で知られるように、これらのラ
ンダム、テーバー及びブロック共重合体は、ビニルピリ
ジン、ビニルラクタム、メタクリレート、塩化ビニル、
塩化ビニリデン、酢酸ビニル、ステアリン酸ビニル等の
如き他の共重合性単量体を比較的少量即ち約５モル未満
で含むことができる．具体的な例としては、ブタジエン
及び（又は）イソブレンのランダム重合体並びにイソブ
レン及び（又は）ブタジエン及びスチレンの重合体を包
含する。典型的なブロック共重合体としては、ポリスチ
レンーボリイソブレン、ポリスチレンーボリブタジエン
、ポリスチレンーポリエチレン、ポリスチレンーエチレ
ンプロピレン共重合体、ポリビニルシクロヘキサンー水
素化ポリイソブレン、及びポリビニルシクロヘキサンー
水素化ポリブタジエンが挙げられる。テーバー重合体は
、斯界において知られた方法によって製造された上記単
量体のものを包含する。スター形重合体は典型的には核
とその核に結合した重合体アームとからなり、そしてア
ームは共役ジエン及び（又は）モノビニル芳香族単量体
のホモ重合体又は共重合体よりなる。典型的には、スタ
ー形重合体の脂肪族不飽和の少なくとも約８０％及び芳
香族不飽和の約２０％が水素化によって減少される． かかる水素化重合体又は共重合体を開示する特許の代表
的な例としては米国特許第３．３１２，６２１号、同３
，３１８，８１３号、同３，６３０，９０５号、同３，
６６８，１２５号、同３，７６３，０４４号、同３，７
９５，６１５号、同３，８３５，０５３号、同３，８３
８．０４９号、同３，９６５，０１９号、同４，３５８
，５６５号及び同４，５５７，８４９号が挙げられるが
、必要ならばこれらの特許を参照されたい． 重合体は例えば混練、押出、酸化又は熱崩壊によって分
子量を減成させることができ、そしてこれは酸化される
ことができそして酸素を含有することができる．また、
エチレン−プロピレン共重合体に無水マレイン酸の如き
活性！＃量体を後グラフト化した共重合体（これは更に
アルコール又はアξン例えばアルキレンボリアミン又は
ヒドロキシアミンと反応させることができる．例えば、
米国特許第４　，０８９　，７９４号、同４，１６０．
７３９号、同４，１３７，１８５号を参照されたい．）
、又は米国特許第４，０６８，０５６号、同４，０６８
，０５８号、同４，１４６，４８９号及び同４，１４９
，９８４号に示される如く窒素化合物を反応若しくはグ
ラフト化したエチレンとプロピレンとの共重合体のよう
な誘導体化重合体も包含される。
好適な炭化水素重合体は、１５〜９０重量％のエチレン
好ましくは３０〜８０重量％のエチレン、及びｌＯ〜８
５重量％好ましくは２０〜７０！ｉ量％の１　１ｆｔ以
上のＣ，〜Ｃ６のα−オレフィンを含有するエチレン共
重合体である．必須ではないけれども、かかる共重合体
は、Ｘ線示差走査熱量法によって測定したときにｌＯ重
量％未横の結晶化度を有するのが好ましい．エチレンと
プロピレンとの共重合体が最とも好ましい。共重合体を
形成するためにプロピレンの代わりに又は三元重合体、
四元重合体等を形成するためにエチレン及びプロピレン
と併用するのに好適なα−オレフインとしては、１−ブ
テン、１−ベンテン、１−ヘキセン、１−ヘブテン、１
−オクテン等、また４−メチル−１−ベンテン、４−メ
チル−１−ヘキセン、５−メチルベンテン−１、４．４
−ジメチル−１−ベンテン、６−メチルへブテン−１等
の如き分枝鎖α−オレフィン及びこれらの混合も挙げら
れる．また、エチレン、該Ｃ，〜Ｃ６゛α−オレフィン
及び非共役ジオレフィン又はかかるジオレフィンの混合
物の三元重合体、四元重合体等を用いることもできる．
非共役ジオレフィンの量は、存在するエチレンとα−オ
レフィンとの総量を基にして一般には約０．５〜２０モ
ル％好ましくは約１〜約７モル％の範囲内である。
本発明の第二添加剤又は成分化合物は、油溶性であり、
適当な溶剤の助けを借りて油中に溶解性であり、又は安
定分散性の物質である．「油溶性』、「溶解性」又は『
安定分散性』を本明細書で用いるときには、それらは、
その物質がすべての割合において油中に可溶性、溶解性
、混和性又は懸濁可能であることを必ずしも意味してい
ない。しかしながら、これは、第二添加剤化合物が例え
ば油の使用環境中においてそれらの意図する効果を及ぼ
すのに十分な程度まで油中に可溶性又は安定分散性であ
ることを意味している。その上、他の添加剤の追加的な
配合によって、所望ならば特定の第二添加剤化合物の高
レベルの配合も可能になる場合がある． 本発明の潤滑油組成物は、潤滑油組成物の粘度特性特に
粘度指数を向上させるのに有効な量、例えば、粘度指数
の向上に有効な量の第二添加剤又は成分化合物を含有す
る。一般じは、この有効量は、油の特定の種類に依存し
て幾分変動することができる．従って、第二添加剤化合
物を任意の有効量で最終例えば完全配合潤滑油組成物中
に配合することができるけれども、かかる有効量は、潤
滑油組成物に該潤滑油組成物の重量を基にして典型的に
は約０．Ｏｌ〜約ｌＯ好ましくは約０．０５〜約５更に
好ましくは約０．１〜約３．０重量％の量の第二添加剤
化合物を提供するのに十分なものとすることが企図され
る。
本発明の添加剤組成物は、任意の都合のよい態様で潤滑
油中に配合することができる．かくして、これらは、油
中に所望の濃度レベルで分散又は溶解させることによっ
て油に直接添加することができる．このような配合は、
室温又は高められた温度において行なうことができる．
別法として、添加剤組成物にベース油を配合して濃厚物
を作り、次いでこの濃厚物に潤滑油ベース原料を配合し
て最終組成物を得ることができる．かかる濃厚物は、典
型的じは、濃厚物の重量を基にして約０．５〜約６好ま
しくは約０．５〜約５重量％の量の第一添加剤化合物、
及び約０．５〜約２０好ましくは約０．５〜約１２重量
％の量の第二添加剤化合物を含有する． 完全配合油組成物又は濃厚物中に存在する本発明の添加
剤組成物の量は、活性成分基準（ａ．ｉ．）に基づいて
いることを理解されたい。
本発明の添加剤組成物のための潤滑油ベース原料は、そ
の中に他の添加剤を配合して潤滑油組成物（即ち、処方
物）を形成することによって選択した機能を果すように
適応される． かかる処方物中に典型的に存在する代表的な他の添加剤
としては、腐食防止剤、酸化防止剤、摩擦調整剤、分散
剤、消泡剤、耐摩耗性添加剤、清浄剤、金属錆止め添加
剤等が挙げられる．腐食防止剤（耐腐食剤としても知ら
れる）は、潤滑油組成物が接触する金属部材の劣化を減
少させるものである。腐食防止剤の例は、燐硫化炭化水
素、及び燐硫化炭化水素とアルカリ土類金属酸化物又は
水酸化物とを好ましくはアルキル化フェノール又はアル
キルフェノールチオエステルの存在下に且つ好ましくは
二酸化炭素の存在下に反応させることによって得られる
生成物である．燐硫化炭化水素は、テルペン、重質石油
留分又はＣ２〜Ｃ６オレフイン重合体例えばポリイソブ
チレンの如き適当な炭化水素を５〜３０重量％の燐硫化
物と約６５〜約３１５℃の範囲内の温度において１７２
〜１５時間反応させることによって製造される。燐硫化
炭化水素の中和は、米国特許第１，９６９，３２４号に
教示される態様で行なうことができる． 酸化防止剤は、鉱油が使用時に劣化する傾向を減少させ
るものである。この劣化は、金属表面に付着したスラッ
ジ及びワニス様付着物の如き酸化生成物によって、また
粘度の上昇によって証明することができる．かかる酸化
防止剤としては、好ましくはＣ，〜ＣＩ２アルキル側鎮
を有するアルキルフェノールスルフィド及びチオエステ
ルのアルカリ土類金属塩（例えばカルシウムノニルフェ
ノールスルフィド、バリウムーｔ−オクチルフエニルス
ルフィド）、ジオクチルフェニルアミン、フェニルーα
−ナフチルアミン、燐硫化又は硫化炭化水素等が挙げら
れる． 摩擦調整剤は、自動車用トランスミッション液の如き潤
滑油組成物に適切な摩擦特性を付与する働きをする． 好適な摩擦調整剤の代表的な例は、脂肪酸エステル及び
ア朶ドを開示する米国特許第３，９３３，６５９号、ポ
リイソブテニルコハク酸無水物一アミノアルカノールの
モリブデン錯体を記載する米国特許第４，１７６，０７
４号、二量体化脂肪酸のグリセロールエステルを開示す
る米国特許第４，１０５，５７１号、アルカンスルホン
酸塩を開示する米国特許第３，７７９，９２８号、ホス
ホネートとオレアミドとの反応生成物を開示する米国特
許第３．７７８，３７５号、Ｓ−カルボキシアルキレン
ヒドロカルビルスクシンイミド、Ｓ一カルボキシアルキ
レンヒドロカルビルスクシンアよド酸及びこれらの混合
物を開示する米国特許第３，８５２，２０５号、Ｎ−（
ヒドロキシアルキル）アルケニルースクシンア主ド酸又
はスクシンイミドを開示する米国特許第３，８７９，３
０６号、ジ（低級アルキル）ホスファイト及びエボキシ
ドの反応生成物を開示する米国特許第３，９３２，２９
０号、及び燐硫化Ｎ−（ヒドロキシアルキル）アルケニ
ルスクシンイよドのアルキレンオキシド付加物を開示す
る米国特許第４，０２８，２５８号に見い出される．必
要ならば、これらの文献を参照されたい。最とも好まし
い摩擦調整剤は、米国特許第４，３４４，８５３号に記
載される如きヒドロカルビル置換コハク酸又は無水物及
びチオビスアルカノールのスクシネートエステル又はこ
れらの金属塩である． 分散剤は、使用間に酸化から生じる油不溶分を液体中に
悲濁状態に維持し、かくして金属部材上におけるスラッ
ジ凝集及び沈殿又は付着を防止するものである．好適な
分散剤としては、高分子量アルキルスクシンイミド、油
溶性ボリイソブチレンコハク酸無水物とテトラエチレン
ベンタミンの如きエチレンアよンとの反応生成物及びこ
れらのホウ素処理塩が挙げられる． ボリシロキサン型の消泡剤例えばシリコーン油及びポリ
ジメチルシロキサンによって発泡制御を提供することが
できる． 耐摩耗性添加剤は、それらの名称が示すように、金属部
材の摩耗を減少させる．慣用耐摩耗性添加剤の代表的な
ものは、亜鉛ジアルキルジチオホスフェート及び亜鉛ジ
アリールジチオホスフェートである． 清浄剤及び金属錆止め添加剤としては、スルホン酸、ア
ルキルフェノール、硫化アルキルフエノール、アルキル
サリチレート、ナフテネート並びに他の油溶性モノー及
びジカルボン酸の金属塩が挙げられる．高塩基性（即ち
、過塩基性）金属塩例えば高塩基性アルカリ土類金属ス
ルホネート（特にＣａ及びＭｇ塩）がしばしば清浄剤と
して使用される．かかる物質の代表的な例及びそれらの
製造法は、１９８５年７月１１日付け出願の米国特許願
第７５４，００１号に見い出される．これらの多数の添
加剤のうちのいくらかは、複数の効果例えば分散剤一酸
化防止剤の効果を提供することができる．この方法は周
知であるので、ここで更に詳細に説明する必要はない．
これらの慣用添加剤を含有するときの組成物は、典型的
には、それらの通常の固有機能を提供するのに有効な量
でベース油中に配合される．かかる楯加剤の代表的な有
効量を以下に例示する。
放ＪＬＬＵ二号 腐食防止剤　　　　　０．０１　〜１　　　０．０１　
〜１．５酸化防止剤　　　　　０．０１〜１　　　０．
０１〜１．５分　　散　　剤　　　　　　　　０．１　
　〜７　　　　Ｇ．’１　　〜８消　　泡　　剤　　　
　　　　　０．００１〜０．１　　０．００１−０．１
５耐摩耗性添加剤　　　０．００１〜１　　　０．００
１〜１．５摩擦調整剤　　　　　ｏ．ｏｔ　−ｔ　　　
Ｏ．０１　〜ｔ．ｓ清浄剤／錆止め添加剤０．０１　〜
２．５　　０．０１　〜３鉱物性ベース油　　　　　残
　部　　　残　部他の添加剤を用いるときには、該他の
添加剤のうちの１種以上と一緒に二成分系添加剤組成物
の濃厚溶液又は分散液（上に記載した濃厚物量で）を含
む添加剤濃厚物（添加剤混合物を構成するときの濃厚物
は、本明細書では添加剤パッケージと称する）を調製し
、これによって幾つかの添加剤を同時にベース油に加え
て潤滑油組成物を形戒できるようにすることが必要でな
いけ．れども望ましい場合がある．潤滑油への添加剤濃
厚物の溶解は溶剤によってまた温和な加熱を伴なった混
合によって促進させることができるが、しかしこれは必
須のことではない．濃厚物一又は添加剤パッケージは、
典型的には、添加剤パッケージを予定量のべ−ス潤滑油
と混合したときに最終処方物に所望の濃度を提供するの
に適当な量で分散剤及び任意の追加的な添加剤を含有す
るように処方される．かくして、本発明の添加剤組成物
を他の望ましい添加剤と一緒に少量のベース油又は他の
相溶性溶剤に加えて、適当な割合の添加剤典型的には約
２．５〜９０重量％好ましくは約５〜約７５重量％最と
も好ましくは約８〜約５０重量％の集含量で活性成分を
含有し残部がベース油である添加剤パッケージを形成す
ることができる。
最終処方物には典型的には約１０重量％の添加剤パッケ
ージを使用することができ、その残部はベース油である
． 本明細書で表わされる重量％及び容量％のすべては、添
加剤の活性成分（ａ．ｉ．）含量に、及び（又は）各添
加剤のａ．ｉ．重量と全油又は希釈剤の重量との合計で
ある添加剤パッケージ若しくは処方物の総重量に基づい
ている． 本発明の油質組成物及び添加剤濃厚物のどちらも、１９
８７年５月２２日付け出願の米国特許願第５３．６９８
号に記載される第二戒分潤滑油流れ改良剤を含有しない
．これらの第二成分潤滑油流れ改良剤は、 （ｉ）ビシナル炭素原子上に位置したカルボキシル又は
無水物基を有し且つ未エステル化単量体分子中に４〜１
０個の炭素原子を有し、そしてＣｌ〜Ｃ３０脂肪族アル
コールの混合物好ましくは０４〜Ｃ２６平均炭素原子数
範囲更に好ましくはＣａ〜Ｃ＋ａ炭素原子範囲内のアル
コール混合物でエステル化されたエチレン式不飽和ジヵ
ルボン酸又はそれらの無水物の重合体、 （ＩＩ）　（ａ）ビシナル炭素原子上に位置したカルボ
キシル又は無水物基を有し且つ未エステル化単量体分子
中ｋ：４〜ｌＯ個の炭素原子を有し、そしてＣＩＮＣ２
ｏ脂肪族アルコールの混合物好ましくはＣ４〜Ｃ２。平
均炭素原子数範囲更に好ましくはＣ６〜Ｃｔａ平均炭素
原子数範囲のアルコール混合物でエステル化されたエチ
レン式不飽和ジカルボン酸又はそれらの無水物と、（ｂ
）ビニルエステル、α−オレフィン又はスチレンとの共
重合体、 （ｉｌｉ）不飽和モノエステルの重合体好ましくは長側
鎖不飽和モノエステルの重合体、並びに長側鎖及び短側
鎖不飽和モノエステルの共重合体［不飽和エステルは、
一般には、式 （ここでｈＲ２は水素又はＣ１〜ＣＳアルキル基であり
、Ｒ，はＣ　Ｏ　Ｏ　Ｒ　ａであり、そしてＲ４はＣ３
〜Ｃ３０好ましくはＣ３０〜ＣＩ６アルキル基である）
化よって表わされるアクリレート又は２−アルキルアク
リレートモノエステルである。
２−アルキルアクリレートは、Ｒ２がアルキルであるも
のである。Ｒ４を構成するヒドロカルビル基は、それを
形成したアルコールの混合物のヒドロカルビル残基を表
わし、そしてこのアルコールは飽和型であるのが好まし
いけれども、アルコールの混合物を用いるときにはいく
らかの不飽和度が許容可能であり、例えば混合物中にお
けるアルコールの約２モル％未満は不飽和であってよい
．高度に分枝したアルコールよりも直鎖又は僅かに分技
したアルコールの方が好ましい。用いるアルコールの混
合物は、単量体分子のアルコール残基中の炭素の平均数
が好ましくは約ｌＯ〜約１８の間になるような割合で用
いることができるＣＩ〜約Ｃ２０炭素原子を含有するも
のである．更じ、かかる混合物中じ存在するアルコール
の少なくとも６０モル％最とも好ましくは少なくとも８
０モル％は１０〜１８個の間の炭素原子を含有する］、
からなる． （ｉ）の例は％Ｃ６〜Ｃ２０アルコールの混合物でエス
テル化されたフマル酸ジアルキルの重合体であるが、こ
れらに限定されるものではなレ），　（ｉｔ）の例は、
Ｃ６〜Ｃ３０アルコールの混合物でエステル化されたフ
マル酸ジアルキルとビニルエステル好ましくは酢酸ビニ
ルとの共重合体であるが、これらに限定されるものでは
ない。
本発明の具体的な例として、次の実施例を提供する．し
かしながら、本発明は、これらの実施例に示される特定
の詳細に限定されないことを理解されたい。実施例及び
明細書の他の記載におけるすべての部数及び百分率は特
に記していなければ重量比である． 次の比較例は、本発明の範囲外になるものであって、比
較の目的で提供されるものである。
塩炎里ユ 鉱油ベース原料油（即ち、１５０　Ｎと７５０Ｎとの混
合物）と、無灰分散剤、酸化防止剤、耐摩耗性添加剤及
び過塩基性スルホネートを含有する慣用清浄剤／防止剤
パッケージと、約２．０の増稠効率、２よりも大きい重
量平均分子量対数平均分子量比及び約４８重量％のエチ
レン含量を有するエチレン−プロピレン共重合体よりな
る０．８５重量％（ａ．ｉ．）のＶｌ向上剤とを含有し
、そして潤滑油流れ改良剤（ＬＯＦＩ）を含有しない完
全配合１５Ｗ−４０潤滑油ベース油（ベース油Ａと称す
る）を調製した． 里（日生至 比較例１を反復したが、但し、ベース油は、本発明の範
囲外である０．１９重量％（ａ．ｉ．）の潤滑油流れ改
良剤化合物ＬＯＦＩＢ　（　Ｃ　ｌｏアルヵノールから
誘導されたフマル酸ジＣ３０アルキルと酢酸ビニルとの
共重合体であり、そして該ＬＯＦＩＢ化合物の合成に用
いたフマレート対酢酸ビニルモル比は１：０．８であっ
た）を含有していた。該ＬＯＦＩＢの存在を除いて、他
の添加剤の種類及び量は、比較例１におけると同じであ
った． 裏腹亘ユ 比較例２を反復したが、但し、比較例２の潤滑油流れ改
良剤ＬＯｊｌＢは、本発明の範囲外である０．１９Ｉｉ
量％（ａ．Ｉ．）の他の潤滑油流れ改良剤ＬＯＦＩＣ（
フマル酸ジーＣＩ２アルキル／酢酸ビニル共重合体であ
って、ＬＯＦＩＣ化合物の合成に用いたフマレート対酢
酸ビニルモル比は１：Ｏ．ＩＩであった）で置きかえら
れた．潤滑油流れ改良剤を除いて、他の添加剤の種類及
び量は、比較例２におけると同じであった． 比較例４ 比較例２を反復したが、但し、比較例２の潤滑油流れ改
良剤ＬＯＦＩＢは、本発明の範囲外である０．１９重量
％（ａ．ｉ．）の他の潤滑油流れ改良剤ＬＯＦＩＤ（フ
マル酸ジーＣＩ＋！アルキル／酢酸ビニル共重合体であ
って、ＬＯＦＩＤ化合物の合成に用いたフマレート対酢
酸ビニルモル比は１：０．８であった）で置きかえられ
た．潤滑油流れ改良剤を除いて、他の添加剤の種類及び
量は、比較例２におけると同じであった。
比較例５ 比較例２を反復したが、但し、比較例２の潤滑油流れ改
良剤ＬＯＦＩＢは、本発明の範囲外である０．１９重量
％（ａ．ｉ．）の他の潤滑油流れ改良剤ＬＯＦＩＥ（フ
マル酸ジーＣＩ８アルキル／酢酸ビニル共重合体であっ
て、ＬＯＦＩＥ化合物の合成に用いたフマレート対酢酸
ビニルモル比は１：０．８であった）で置きかえられた
。潤滑油流れ改良剤を除いて、他の添加剤の種類及び量
は、比較例２におけると同じであった。
次の実施例は、本発明の組成物を例示するものである． 実』り１旦 鉱油ベース原料油（即ち、１５０　Ｎと７５０　Ｎとの
混合物）と、本発明の約０．１９重量％（’ａ．ｉ．）
の第一添加剤化合物ＬＯＦＩＡ　（　Ｃ　Ｉ４アルコー
ルから誘導されたフマル酸ジＣｌ４アルキルと酢酸ビニ
ルとの共重合体であって、第一添加剤化合物の合成に用
いたフマレート対酢酸ビニルモル比は１：０．８であっ
た）と、約２．０の増稠効率、２よりも大きい重量平均
分子量対数平均分子量比及び約４８重量％のエチレン含
量を有するエチレン−プロピレン共重合体よりなるＶ！
向上剤からなる約０．８５重量％（ａ．ｉ．）の第二添
加剤化合物と、無灰分散剤、酸化防止剤、耐摩耗性添加
剤及び過塩基性スルホネートを含有する慣用清浄剤／防
止剤パッケージとを含有する完全配合１５Ｗ−４０潤滑
油ベース油（ベース油Ａと称する）を調製した。
増稠効率（Ｔ．Ｅ．）は、３７．８℃における１５０５
０Ｓノ粘度、１０５の粘度指数及び０゜ＦのＡＳＴＭ流
動点を有する溶剤抽出中性鉱物性潤滑油（ソルベント１
５０ニュートラル）を９８．９℃における１２．４セン
チストークスの粘度に増稠するのに要する２０，０００
のシェタウディンガー分子量を持つポリイソブチレン（
エクソン・ケミカル・コーポレーションによって“Ｐａ
ｒａｔｏｎ　Ｎ″′の下に油溶液として販売される）の
重量％対同じ油を同じ温度において同じ粘度に増稠する
のじ要する試験共重合体の重量％の比率と定義される。
Ｔ．Ｅ．は、円、と関連があり、そして様々な等級の潤
滑油を処方するための都合のよい有用な尺度である． 東産亘ユ 実施例６を反復するが、但し、異なる１５１−４０鉱油
ベース原料が用いられた。実施例６に従って完全配合さ
れたベース油は、ベース油Ｂと称され、そして実施例６
のベース油Ａと同じ種類及び量の添加剤を含有していた
。
東直里１ 実施例６を反復するが、但し、異なる１５Ｗ−４０鉱油
ベース原料が用いられた。実施例６に従って完全配合さ
れたべース油は、ベース油Ｃと称され、そして実施例６
のベース油Ａと同じ種類及び量の添加剤を含有していた
． 衷１０４！ 実施例６を反復するが、但し、異なる１５Ｗ−４０鉱油
ベース原料が用いられた．実施例６に従って完全配合さ
れたべース油は、ベース油Ｄと称され、モして実施例６
０ベース油Ａと同じ種類及び量の添加剤を含有していた
． え裏皿旦 実施例６を反復するが、但し、異なる１５Ｗ−４０鉱油
ベース原料が用いられた．実施例６に従って完全配合さ
れたベース油は、ベース油Ｅと称され、そして実施例６
のベース油Ａと同じ種類及び量の添加剤を含有していた
． えＬ匹旦 実施例６を反復するが、但し、異なる１５Ｗ−４０鉱油
ベース原料が用いられた．実施例６に従って完全配合さ
れたベース油は、ベース油Ｆと称され、そして実施例６
のベース油Ａと同じ種類及び量の添加剤を含有していた
． 及裏旦旦 実施例６を反復するが、但し、異なる１５訃４０鉱油ベ
ース原料が用いられた．実施例６に従って完全配合され
たベース油は、ベース油Ｇと称され、そして実施例６の
ベース油Ａと同じ種類及び量の添加剤を含有していた。
比較例１〜５及び実施例６〜ｌ２の流れ特性を“Ｍｉｎ
ｉ　Ｒｏｔａｒｙ　Ｖｌｓｃｏｍｅｔ＠ｒ　　（　Ｍ　
Ｒ　Ｖ　）手順によって試験したので、この結果を表Ｉ
ｔ．：要約する．流れ特性の分析は、潤滑油処方物の各
試料（＾ＳＴＭＤ４６８４に従って制御された温度プロ
ファイルを約４０〜４４時間の冷却サイクルにわたって
施こした後に該潤滑油処方物を“旧ｎｉ　Ｒｏｔｏｒｙ
Ｖｉｓｃｏｍｅｔｅｒ　　（　Ｍ　Ｒ　Ｖ　）　テ試験
すルコとニヨッて行われた．特に、この試験は、クラン
クケース油の低温ボンプ圧送性を調べるためのＳＡＥ（
Ｊ　３００規格−ＪｔｌＮ８７）によって使用される。
試験手順それ自体では、温度が徐々に−２０ｔに下げら
れ、この温度において降伏応力（ＹＳ）がパスカル単位
で測定されそして見掛粘度（ＶＩＳ）がパスカル秒単位
で測定される．後者は、これが二相系であるので真の粘
度測定を行なうことができないので必要とされる．かく
して、１５Ｗ−４０油に対するＳＡＥ要件に従えば、３
５パスカルよりも小さく（ＹＳ）そして３００パスカル
秒よりも大きくない（ｖｒｓ）目標値が、−２０℃でボ
ンプ圧送性組成物を提供するために即ち流動性を維持す
るために合格と見なされる．本発明の目的に対して、も
しＹＳが３５パスカルよりも大きいか又は粘度が３００
パスカル秒よりも大きい場合には試料は“不合格“と見
なされる． 表■のデータによって例示されるように、本発明の第一
添加剤化合物と第二添加剤化合物との組み合わせは、実
施例９の組成物を除いて、種々の異なるベース油と共に
Ｓ　Ａ　Ｅ　　１５１−４０油の目標値を満たす潤滑油
処方物を提供する．先に記載したように、一般的に言っ
て、異なる種類の油では、本発明の第一及び（又は）第
二添加剤即ち潤滑油流れ改良剤及び粘度指数向上剤又は
調節剤を異なった量で必要とする場合がある。かくして
、実施例６〜ｌ２の組成物中に用いた本発明の添加剤の
量は油Ａ−Ｃ及びＥ−Ｇの低温流れ特性及び粘度特性を
向上させるのに有効であったけれども、これらは、１５
１−４０油のＳＡＥ要件を満たすのに十分なだけ油Ｄ（
実施例９）の粘度特性を向上させるには不適切であった
．これとは対照をなして、本発明のもの以外の潤滑油流
れ改良剤を用いたり（比較例２〜８）又は潤滑油流れ改
良剤を少しも使用しない（比較例１）と、ＳＡＥ１５訃
４０油の目標値を満たさない潤滑油処方物が提供される
．比較例２〜５のＬＯＦＩは、フマル酸ジアルキルが実
施例６〜ｌ２のＬＯＦＩＡのＣ．アルコールとは異なる
アルコールから誘導されるという点でＬＯＦＩＡとは異
なることを理解されたい． 本発明を特定の具体例社関して記載したけれども、これ
らの具体例は本発明の原理及び応用を単に例示するに過
ぎないことを理解されたい．それ故に、例示的な具体例
には多数の変更修正をなすことができること、及び特許
請求の範囲によって規定される如き本発明の精神及び範
囲から逸脱せずに他の構成を考案することができること
を理解されたい．

Claims (1)

  1. 【特許請求の範囲】 （１）潤滑油と、 （ｉ）潤滑油組成物の低温流れ特性を向上させるのに有
    効な量の、式 ▲数式、化学式、表等があります▼ ［式中、Ｒ’は水素及びＣＯＯＲよりなる群から選択さ
    れそしてＲはＣ＿１＿４アルキル基である］によって表
    わされる不飽和カルボキシエステルの少なくとも１種の
    低分子量重合体又は共重合体より本質上なる添加剤と、 （ｉｉ）潤滑油組成物の粘度指数を向上させるのに有効
    な量の、炭化水素重合体粘度指数向上剤からなる添加剤
    と、 を含む潤滑油組成物。 （２）（ｉ）が式（ I ）のジカルボキシエステルの重
    合体である特許請求の範囲第１項記載の潤滑油組成物。 （３）（ｉ）が、式（ I ）においてＲ’がＣＯＯＲで
    あるジカルボキシエステルのホモ重合体である特許請求
    の範囲第２項記載の潤滑油組成物。 （４）（ｉ）が、式（ I ）のジカルボキシエステルと
    ビニルエステル、α−オレフィン及びスチレンよりなる
    群から選択される少なくとも１種の共単量体との共重合
    体である特許請求の範囲第１項記載の潤滑油組成物。 （５）（ｉ）の式（ I ）においてＲがＣＯＯＲである
    特許請求の範囲第４項記載の潤滑油組成物。 （６）（ｉ）が、式（ I ）のジカルボキシエステルと
    式 ▲数式、化学式、表等があります▼ ［式中、Ｒ＾１は１〜１８個の炭素原子を含有するアル
    キル基からなる〕によって表わされるビニルエステルと
    の共重合体である特許請求の範囲第５項記載の潤滑油組
    成物。 （７）ビニルエステルが酢酸ビニルからなる特許請求の
    範囲第６項記載の潤滑油組成物。（８）（ｉ）が約０．
    ００１〜約１．５重量％の間の量で存在する特許請求の
    範囲第１項記載の潤滑油組成物。 （９）（ｉ）が約０．００５〜約１．０重量％の間の量
    で存在する特許請求の範囲第１項記載の潤滑油組成物。 （１０）（ｉ）が約０．０１〜約０．５重量％の間の量
    で存在する特許請求の範囲第１項記載の潤滑油組成物。 （１１）炭化水素重合体粘度指数向上剤（ｉｉ）が約２
    ０，０００〜１，０００，０００の数平均分子量を有す
    る特許請求の範囲第１項記載の潤滑油組成物。 （１２）炭化水素重合体粘度指数向上剤（ｉｉ）が約４
    ０，０００〜３００，０００の数平均分子量を有する特
    許請求の範囲第１１項記載の潤滑油組成物。 （１３）炭化水素重合体粘度指数向上剤（ｉｉ）が、Ｃ
    ＿２〜Ｃ＿３＿０オレフィンの重合体及び共重合体より
    なる群から選択される化合物からなる特許請求の範囲第
    １１項記載の潤滑油組成物。 （１４）粘度指数向上剤（ｉｉ）がエチレンとＣ＿３〜
    Ｃ＿３＿０オレフィンとの共重合体からなる特許請求の
    範囲第１３項記載の潤滑油組成物。 （１５）Ｃ＿３〜Ｃ＿３＿０オレフィンがプロピレンか
    らなる特許請求の範囲第１４項記載の潤滑油組成物。 （１６）エチレン−プロピレン共重合体がジエンを更に
    含む特許請求の範囲第１５項記載の潤滑油組成物。 （１７）ジエンが５−エチリデン−２−ノルボルネンで
    ある特許請求の範囲第１６項記載の潤滑油組成物。 （１８）粘度指数向上剤（ｉｉ）が、共役ジエン及び（
    又は）モノビニル芳香族化合物の水素化及び部分水素化
    ホモ重合体及び共重合体よりなる群から選択される化合
    物からなる特許請求の範囲第１１項記載の潤滑油組成物
    。 （１９）（ｉｉ）が約０．０５〜約５重量％の間の量で
    存在する特許請求の範囲第１項記載の潤滑油組成物。 （２０）（ｉｉ）が約０．１〜約２．５重量％の間の量
    で存在する特許請求の範囲第１９項記載の潤滑油組成物
    。 （２１）潤滑油と、 （ｉ）潤滑油濃厚物組成物から誘導される潤滑油組成物
    の低温流れ特性を向上させるのに有効な量の、式 ▲数式、化学式、表等があります▼ ［式中、Ｒ’は水素及びＣＯＯＲよりなる群から選択さ
    れそしてＲはＣ＿１＿４アルキル基である］によって表
    わされる不飽和カルボキシエステルの少なくとも１種の
    低分子量重合体又は共重合体より本質上なる添加剤と、 （ｉｉ）潤滑油濃厚物組成物から誘導される潤滑油組成
    物の粘度指数を向上させるのに有効な量の、炭化水素重
    合体粘度指数向上剤からなる添加剤を含む潤滑油濃厚物
    組成物。 （２２）（ｉ）が式（ I ）のジカルボキシエステルの
    重合体である特許請求の範囲第２１項記載の潤滑油濃厚
    物組成物。 （２３）（ｉ）が、式（ I ）においてＲ’がＣＯＯＲ
    であるジカルボキシエステルのホモ重合体である特許請
    求の範囲第２２項記載の潤滑油濃厚物組成物。 （２４）（ｉ）が、式（ I ）のジカルボキシエステル
    とビニルエステル、α−オレフィン及びスチレンよりな
    る群から選択される少なくとも１種の共単量体との共重
    合体である特許請求の範囲第２３項記載の潤滑油濃厚物
    組成物。 （２５）（ｉ）の式（ I ）においてＲがＣＯＯＲであ
    る特許請求の範囲第２４項記載の潤滑油濃厚物組成物。 （２６）（ｉ）が、式（ I ）のジカルボキシエステル
    と式 ▲数式、化学式、表等があります▼ ［式中、Ｒ＾１は１〜１８個の炭素原子を含有するアル
    キル基からなる］によって表わされるビニルエステルと
    の共重合体である特許請求の範囲第２５項記載の潤滑油
    濃厚物組成物。 （２７）ビニルエステルが酢酸ビニルからなる特許請求
    の範囲第２８項記載の潤滑油濃厚物組成物。 （２８）（ｉ）が約０．５〜約６重量％の間の量で存在
    する特許請求の範囲第２１項記載の潤滑油濃厚物組成物
    。 （２９）（ｉ）が約０．５〜約５重量％の間の量で存在
    する特許請求の範囲第２８項記載の潤滑油濃厚物組成物
    。 （３０）炭化水素重合体粘度指数向上剤（ｉｉ）が約２
    ０，０００〜１，０００，０００の数平均分子量を有す
    る特許請求の範囲第２１項記載の潤滑油濃厚物組成物。 （３１）炭化水素重合体粘度指数向上剤（ｉｉ）が約４
    ０，０００〜３００，０００の数平均分子量を有する特
    許請求の範囲第３０項記載の潤滑油濃厚物組成物。 （３２）炭化水素重合体粘度指数向上剤（ｉｉ）が、Ｃ
    ＿２〜Ｃ＿３＿０オレフィンの重合体及び共重合体より
    なる群から選択される化合物からなる特許請求の範囲第
    ３０項記載の潤滑油濃厚物組成物。 （３３）粘度指数向上剤（ｉｉ）がエチレンとＣ＿３〜
    Ｃ＿３＿０オレフィンとの共重合体からなる特許請求の
    範囲第３２項記載の潤滑油濃厚物組成物。 （３４）Ｃ＿３〜Ｃ＿３＿０オレフィンがプロピレンか
    らなる特許請求の範囲第３３項記載の潤滑油濃厚物組成
    物。 （３５）エチレン−プロピレン共重合体がジエンを更に
    含む特許請求の範囲第３４項記載の潤滑油濃厚物組成物
    。 （３６）ジエンが５−エチリデン−２−ノルボルネンで
    ある特許請求の範囲第３５項記載の潤滑油濃厚物組成物
    。 （３７）粘度指数向上剤（ｉｉ）が、共役ジエン及び（
    又は）モノビニル芳香族化合物の水素化及び部分水素化
    ホモ重合体及び共重合体よりなる群から選択される化合
    物からなる特許請求の範囲第２１項記載の潤滑油濃厚物
    組成物。 （３８）（ｉｉ）が約０．５〜約２０重量％の間の量で
    存在する特許請求の範囲第２１項記載の潤滑油濃厚物組
    成物。 （３９）（ｉｉ）が約０．５〜約１２重量％の間の量で
    存在する特許請求の範囲第１項記載の潤滑油濃厚物組成
    物。
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