JPH03174219A - 化学的および／または物理的反応を行う方法および装置 - Google Patents

化学的および／または物理的反応を行う方法および装置

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JPH03174219A
JPH03174219A JP2302306A JP30230690A JPH03174219A JP H03174219 A JPH03174219 A JP H03174219A JP 2302306 A JP2302306 A JP 2302306A JP 30230690 A JP30230690 A JP 30230690A JP H03174219 A JPH03174219 A JP H03174219A
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gas
vessel
reaction chamber
solid
reaction
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Jan B Lefers
ヤン・ベルナルド・レフェルス
Pieter Lodder
ピーター・ロッデル
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    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01J—CHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
    • B01J8/00—Chemical or physical processes in general, conducted in the presence of fluids and solid particles; Apparatus for such processes
    • B01J8/18—Chemical or physical processes in general, conducted in the presence of fluids and solid particles; Apparatus for such processes with fluidised particles
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    • B01J8/26—Chemical or physical processes in general, conducted in the presence of fluids and solid particles; Apparatus for such processes with fluidised particles according to "fluidised-bed" technique with two or more fluidised beds, e.g. reactor and regeneration installations
    • B01J8/28—Chemical or physical processes in general, conducted in the presence of fluids and solid particles; Apparatus for such processes with fluidised particles according to "fluidised-bed" technique with two or more fluidised beds, e.g. reactor and regeneration installations the one above the other
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01D—SEPARATION
    • B01D53/00—Separation of gases or vapours; Recovering vapours of volatile solvents from gases; Chemical or biological purification of waste gases, e.g. engine exhaust gases, smoke, fumes, flue gases, aerosols
    • B01D53/34—Chemical or biological purification of waste gases
    • B01D53/74—General processes for purification of waste gases; Apparatus or devices specially adapted therefor
    • B01D53/86—Catalytic processes
    • B01D53/8621—Removing nitrogen compounds
    • B01D53/8625—Nitrogen oxides
    • B01D53/8631—Processes characterised by a specific device
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01J—CHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
    • B01J2219/00—Chemical, physical or physico-chemical processes in general; Their relevant apparatus
    • B01J2219/19—Details relating to the geometry of the reactor
    • B01J2219/194—Details relating to the geometry of the reactor round
    • B01J2219/1941—Details relating to the geometry of the reactor round circular or disk-shaped
    • B01J2219/1946—Details relating to the geometry of the reactor round circular or disk-shaped conical

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 産業上の利用分野 本発明は固体−気体接触により化学的および／または物
理反応を行う方法および装置に関する。
さらに詳しくは、本発明は煙道気体から窒素酸化物を除
去するのに適し、種々の用途に用いられる。
固体−気体接触を含む反応が行なわれると、通常、種々
のオプシ３ンの中から選択できる。したがって、いわゆ
る「固体床（ｓｏｌｉｄ　ｂｅｄ）Ｊを用いる方法が知
られており、該方法では、気体を粒子、リング等の形態
のち密に充填された固体層内を通すか、あるいは固体か
ら作成されたプレートまたは壁に沿って通す。かかる方
法は、例えば、酸化反応、水性ガス反応、アンモニアま
たはメタノール合成反応等の化学反応にしばしば用いら
れる。
また、いわゆる「移動床（ｍｏｖｉｎｇ　ｂｅｄ）Ｊを
利用する方法が知られており、該方法では、粒状形態の
固体（例えば活性炭）を反応器に流出させ、該粒子の流
れを通して気体を上方向または横方向に通す。
かかる方法は、例えば、気体流から気体または液体成分
を吸収するのにしばしば用いられる。
また、いわゆる「流動床（ｆｌｕｉｄｉｚｅｄ　ｂｅｄ
）Ｊを利用する方法が知られており、該方法では、固体
を粒状形態でデイストリビューター・プレート上に置き
、気体流を該デイストリビューター・プレートを介して
固体物質の層内を上方向に通す。ある速度の気体流れで
、該固体物質の突然の膨張が生じ、それにより、気体流
により運ばれた個々の粒子に乱流が生じ、沸騰液体が生
じる。かかる方法は、例えば、固体燃料と空気または酸
素の燃焼に利用される。
これらの方法はすべて、多かれ少なかれ、ある種の用途
に好適にさせる利点および欠点を有する。
課題を解決するための手段 本発明は同様に固体−気体接触の実現に関するものであ
るが、他の原理を利用している。それに必要なものは上
方に向かって拡がりかつその縦軸に対して横方向に配置
されたグリッドにより小室に分割されるシャフト状反応
チャンバーである。
約０．５〜５闘の粒径を有する粒状固体を反応チャンバ
ーに導入し、さらに、固体粒子を充分に浮遊状態に維持
する出力（ｏｕｔｐｕｔ）で、気体流を該反応チャンバ
ー内を上方向に通すと、固体粒子は「浮遊床」を形成し
、該浮遊床は反応チャンバー内の幾つかの小室を占有し
、気体流の出力に応じて、反応チャンバーのより高いま
たは低いレベルに位置する。この浮遊床内の固体粒子の
分布は不均質である。何故ならば、浮遊床の大部分は比
較的低濃度の固体粒子を有する低濃度（ｔｈｉｎ）相か
ら構成されるが、核浮遊床の僅かな部分は比較的高濃度
の固体粒子を有する高濃度（ｄｅｎｓｅ）相から構成さ
れるためであり、該高濃度相は該床内のグリッドにより
層状に担持される（その低い部分での僅かなグリッドを
除いて）。したがって、該床内の幾つかのグリッドはそ
の上に有する高濃度相を担持し、低濃度相はそれらのグ
リッドの上の小室の残りの部分を占有する。高濃度相中
の固体粒子はいつも渦巻いているため、その一部が低濃
度相中に入り、他の部分を高濃度相に戻す。低濃度相中
の固体粒子は小室内をランダムに移動し、しばしば高い
または低い小室内に入る。したがって、個々の粒子は連
続的に移動し、浮遊床の境界並びに該床の高濃度および
低濃度相への分割は操作中、−定に保たれる。
形成された固体粒子の浮遊床内の粒子の連続的移動によ
り、固体と気体間の良好な接触が実現され、それらの間
ではエネルギーおよび／または物質の移動が可能である
。したがって、この方法は物理的および／または化学的
反応を行うのに非常に適している。
該浮遊床を固体粒子の流動床と比較すると、以下の違い
が明らかとなる。すなわち、浮遊床の形成に用いられる
粒子（約０．５〜５　ｍｍ）は、流動床の形成に用いら
れる粒子（はとんどの場合、約０．１＝１．５ｍｍ）に
比べて幾分か粒径が大きい。
用いる気体流は固体粒子を、ちょうど流動床のように浮
遊状態に維持するのに充分な出力を有するべきであるが
、流動床を用いる場合に比べて浮遊床を用いる方が、気
体流により反応チャンバーから固体粒子が奪われる危険
なしに駕体出力の大きい変動を用いることができる。し
かし、最も重要な違いは、流動床の場合に比べて、高濃
度および低磯度相が連続する浮遊床の場合は得られる床
の回りの固体粒子の分布が不均質であることである。
また、高濃度相中の平均粒子濃度は、その上端での小室
内よりも浮遊床の底部での小室における方が低く、さか
さまに見ると、浮遊床内の高濃度鞘層は次第に高濃度に
なる（最初、高濃度相はグリッドの角または端部に沿っ
て現れ、それから浮遊床の上端でグリッドの全表面が高
濃度相により覆われるまで次第にグリッドのさらに中央
に位置する部分を充填する）。
流動床に対して、浮動床は乱流作用を有する気泡を発生
する傾向が僅かにある。また、浮遊床はグリッドでの安
定化による床内での「チャネリング（ｃｈａｎｅ　ｌ　
ｉｎｇ）Ｊの傾向が僅かにある。また、浮遊床では、フ
ライアッシュのような微粉末を含有する気体流を用いる
ことができ、かかる粒子は、小さい粒径のために浮遊床
内に残留しないが、気体流で一掃され、出口端から反応
チャンバーを出る。
さらに他の利点は、浮遊床の形成に加わる固体粒子は僅
かに相互に衝突するため、かかる粒子の摩耗は流動床に
おけるよりも少ない。
第１の実施態様において、本発明は約０．５〜５ｍｍの
粒径を有する粒状固体を、上方に向かって拡りかつその
縦軸に対して横方向に配置されたグリッドによって小室
に分割されたシャフト状の反応チャンバーに導入し、 固体粒子を浮遊状態に維持するのに充分な出力で、気体
流を該反応チャンバー内を上方向に通して固体−気体接
触中の所望の反応を行う工程からなることを特徴とする
化学的および／または物理的反応を行う方法を提供する
ものである。
本発明の方法では幾つかの変形例が可能である。
したがって、固体粒子は任意の所望の形状をとってもよ
いが、球状または実質的な球状粒子が好ましい。粒状固
体は気体流に対して不活性であるが、気体流からの成分
を吸収する、または気体流に作用するか、またはそれと
反応できる。同様に、気体流は粒状固体に対して不活性
であるが、この固体に作用するか該固体と反応する成分
を含有してもよい。また、気体流は固体粒子により吸収
されるか、他の方法で気体流から除去される成分、並び
に反応チャンバー内で乱流を起こさずに通過するフライ
アッシュのような成分を含有してもよい。
たいていの場合、反応チャンバーに投入される粒状固体
は操作中に該チャンバー内に残留し、気体流のみが連続
的に通過する。それにもかかわらず、粒状固体を連続的
に反応チャンバーに供給し、操作中に該反応チャンバー
から連続的に除去する具体例も可能である。かかる具体
例は、固体粒子が気体流から吸収された物質で負荷され
るという意味での気体流と固体粒子間の物質の移動が操
作中に生じるという利点を有する。反応チャンバーから
除去された粒子は他の位置で再び発生し、ついで、反応
チャンバーに再循環される。
本発明の方法を行うために必要な装置は比較的単純であ
り、上方に向かって拡りかつその縦軸に対して横方向に
配置されたグリッドによって小室に分割され、粒状固体
用の入口と、底部の気体入口と、上部の気体出口とを有
するシャフト状反応チャンバーを規定する反応器からな
る。この装置の幾つかの具体例も可能である。
好適な具体例において、反応器は、内部反応チャンバー
が上方に拡がるように、ベッセルの縦軸に対して最大１
０゜の傾斜角で囲む壁を有する細長い縦型ベッセルから
なる。内部空間を分割する前記グリッドはベッセルの内
側に配置され、その縦軸に対して横方向に配置される。
かかる具体例は構造が単純であり、多くの用途に用いら
れる。
他の具体例において、反応器はベッセルｃ７）　ｍ　軸
に平行に延びる壁と、その内側の中央に配置された上方
に向かって減少する断面を有する細長い本体を有する細
長い縦型ベッセルからなる。該具体例において、シャフ
ト状の反応チャンバーは、ちょうど第１の具体例のよう
に、中央本体と反応ベッセルの壁の間に形成され、この
反応チャンバーは該ベッセルの縦軸に対して横方向に配
置されたグリッドにより小室に分割される。この具体例
もまｔ；幾つかの用途に用いられる。反応ベッセル内の
中央本体が上下移動のために配置され、グリッドが該中
央本体にのみ固定されると、浮遊床の所定位置のような
操作条件に作用することが可能であり、ある場合では有
利である。
両方の具体例において、粒状固体用の入口は、通常、反
応ベッセルの底部に配置される。この人口を反応器の下
に配置された貯蔵ベッセルに連結すると、固体粒子自体
が操作の終わりに落下して貯蔵ベッセルに戻るため、該
固体用の特別の出口が必要である。それにもかかわらず
、粒状固体用の入口が反応壁の所定位置に配置され、粒
状固体用の出口が反応壁のより高いまたは低い位置にあ
るような変形が可能である。その場合、固体は連続的に
反応チャンバーに供給され、操作中に該反応チャンバー
か連続的に除去され、前述のような利点を有する。
以下、添付図面を参照して本発明を具体的に説明する。
第１図は本発明の装置の１具体例を示す縦断面図、 第２図は操作中の第１図の装置の拡大図、第３図は第１
図および第２図の変形例を示す縦断面図、 第４図は本発明の装置の第２の具体例を示す縦断面図、 １図および第２図の装置で得られた試験結果を示すグラ
フである。
第１図の装置は、その底部の気体人口２とその上部の気
体出口３を有する細長い縦型の反応ベッセルｌからなる
。該ベッセルの壁は（垂直の）縦軸５に対して僅かに傾
斜した位置にあるため、該ベッセルは上方に向かって次
第に拡がり、すなわち、断面が次第に大きくなる。該ベ
ッセル１内の内部空間（反応チャンバー）６はその縦軸
５に対して横方向に配置された多くのグリッド７により
小室６ａ、６ｂ・・・等に分割されている。粒状固体９
用の貯蔵ベッセル８は反応ベッセルｌの下に配置され、
該ベッセル８にはインゼクター１０と補助気体用人口１
１が設けられている。
操作を開始にあたり、約０．５〜５ｍ＋＋＋の粒径を有
する粒状固体９が貯蔵ベッセル８内にある。この固体の
粒子は、例えば加圧気体のような補助気体によりインゼ
クターｌＯを通して反応ベッセル１内に導入される。ま
た、気体流は入口２８よび６に通され、該気体流はイン
ゼクターｌＯから得られた固体粒子９が浮遊状態を達成
する出力（ｏｕｔ−ｐｕｔ）を有する。固体粒子の浮遊
床は、反応チャンバー６中、気体流出に応じて高いまた
は低いレベルで形成され、反応チャンバー６の多くの小
室を占有する（例えば、底から数えて１番目から５番目
の仕切、または３番目から５番目）。グリッド７　ａｓ
　７　ｂｓ　７　ｃにより分離された４つの小室６　ａ
ｓ６ｂ、６ｃ内の状態を示す第２図から明らかなように
、この浮遊床の内側の固体粒子の分散は非均質である。
浮遊床は小室６ｂ内で存在し始め、小室６ｂの下の小室
６ａでは固体粒子の浮遊がないと考えられる。上方の気
体流は矢印Ａで示される。小室６ｂ、６ｃ、６ｄが、比
較的低濃度の固体粒子（底部の小室で約１％、より高い
位置の小室で約２０％以上まで増大する）を有する固体
粒子と気体からなる低濃度相１２で大部分が充填される
ことに注目すべきである。また、比較的高濃度（約４０
〜５０％）の固体粒子を有する固体粒子と気体からなる
少量の高濃度相１３は浮遊床の低濃度相に隣接して存在
し、小室６ｃから始まる。この高濃度相１３はグリッド
７ｂ、７ｃ等により直接支持される層の形態を有し、こ
れらの層の厚さは高位置の小室になればなる程、次第に
増大する。したがって、高濃度相１３の層は浮遊床内の
大部分のグリッド上に存在し、その上には、関係するグ
リッド上の小室の残部を充填する低濃度相１２を有する
。
高濃度相１３中の固体粒子は連続的に渦巻かれ（ｗｈｉ
ｒｌｅｄ　ｕｐ）、それらの一部は低濃度相に、それら
の多の部分は高濃度に戻る。低濃度相１２中の固体粒子
はランダムな径路に沿って小室内を移動し、しばしば高
いまたは低い小室に入る。したがって、個々の粒子は連
続移動するが、浮遊床の境界並びに高濃度および低濃度
相中の該床の小室は操作中に維持される。
この固体粒子の浮遊床によれば、良好な固体−気体接触
が実現され、それの間のエネルギーおよび／または物質
の移動が可能である。したがって、第１図の装置および
該装置の操作方法は物理的および／または化学的反応を
行うのに特に好適であり、多くの分野で、その用途をみ
つけることができる。
図示した反応ベッセル１は所望の断面形状をとってもよ
いが、四角形の断面が好ましい。反応ベッセルｌの４つ
の１１４は、反応チャンバーの上部の気体流の速度を減
少させ、浮遊床の固体粒子が反応ベッセルから出るのを
防止するため、該ベッセルの縦軸５に対して僅かに傾斜
している。傾斜角は約１０″以上は必要がなく、この範
囲内の小さい傾斜角により、浮遊床の底部での多くのグ
リッドでは高濃度相が見られない。所望により、壁は段
状でもよい。
また、第４図の装置は細長い縦型の反応ベッセル１４か
らなり、該ベッセルには、底部に気体入口（図示せず）
、上部端に気体出口（図示せず）が設置′ｊられる。ベ
ッセル１４の壁１５．１５は垂直位置を有し、すなわち
、それらは反応ベッセルの縦軸１６に対して平行である
。上方に次第に減少する断面を有する細長い本体１７は
ベッセル１４内の中央に配置される。この中央本体１７
は矢印Ｂ−Ｂに沿って上下移動するように設けられ、ベ
ッセル１４の縦軸０６に対して横方向に延びる多くのグ
リッド１８を担持する。次第に拡がるシャフト状反応チ
ャンバー１９（次第に断面が大きくなる）は中央本体１
７とベッセル１４の壁１５．１５の間に形成される。こ
の反応チャンバー１９はグリッド１８により小室１９ａ
、１９ｂ・・・に分割される。粒状固体用の貯蔵ベッセ
ル（図示せず）は反応ベッセル１４の下に配置され、第
１図の装置のように、インゼクターと補助気体用入口が
設けられる。操作に開始にあたり、約０．５〜５■を有
する粒状固体は貯蔵ベッセル（図示せず）内にある。
この固体粒子はインゼクターおよび補助気体のような適
当な手段法ごより反応ベッセル１４内に投入される。ま
た、固体粒子が投入時に浮遊状態を達成するような出力
で、気体流は矢印Ａに沿って上方にシャフト状反応チャ
ンバー１９に通される。
固体粒子の浮遊床は、気体出力に応じて高いまたは低い
レベルで反応チャンバー１９内に形成され、反応チャン
バー１，９内の多くの小室を占有する。
この浮遊床内の固体粒子の分布は非均質である。
何故ならば、該床内の小室は、大部分が固体粒子と気体
からなる低濃度相で充填され、一方、層状の固体粒子と
気体からなる高濃度相はほとんどのグリッド（床の底部
の幾つかのグリッドを徐＜）上に存在する。該高濃度相
の固体粒子は連続的に渦巻かれ、それらの一部は低濃度
相に入り、それらの他の部分は高濃度相に入る。低濃度
相中の固体粒子はランダムな径路に沿って小室内を移動
し、しばしばより高いまたは低い小室に入る。したがっ
て、個々の粒子は連続移動し、浮遊床の境界並びに該床
の高濃度および低濃度相への分割は操作中に維持される
。この固体粒子の浮遊床により、固体および気体間の良
好な接触が実現され、それらの間のエネルギーおよび／
または物質の移動が可能である。
中央本体１７が反応ベッセル１４中で矢印Ｂ−Ｂに沿っ
て上下移動できるということから、浮遊床の位置のよう
な操作条件に作用する機会がある。
これはある場合に有利である。したがって、第４図の装
置およびそれを操作する方法は物理的および／または化
学的反応を行うのに特に好適であり、多くの分野で用途
をみつけることができる。
第４図の反応ベッセル１４および中央の本体１７は所望
の断面形状をとってもよいが、円形の断面が好ましい。
しかし、中央本体１７は、反応チャンバーの上部の気体
流の速度を減少させ、浮遊床の固体粒子が反応ベッセル
から出るのを防止するため、上方に次第に減少する断面
寸法を有する。
中央本体１７の壁と（垂直な）縦軸の間の傾斜角は約１
０’以上は必要がない。この範囲内の小さい傾斜角によ
り、浮遊床の底部での多くのグリッドでは高濃度相が見
られない。
第１図および第４図の具体例の反応チャンバー６または
１４にそれぞれ導入される粒状固体は操作中にこのチャ
ンバー内にとどまる。固体粒子は上方の気体流の解除ま
たは中断時に反応チャンバー内に落下して反応器の下の
貯蔵ベッセル内に収容されるため、固体用の特別の出口
は必要ない。
しかし、粒状固体は連続的に反応チャンバーに供給され
、操作中に該反応チャンバーから連続的に除去されると
いう変形例も可能である。第１図の具体例に適用された
かかる変形例を第３図に示す。
第３図の装置は第１図と同様の反応ベッセルｌからなり
、該ベッセルは気体入口２と、気体出口３と、傾斜壁４
．４とを有する。内部反応チャンバー６はグリッド７に
より小室に分割される。第１図との違いは粒状固体用の
バルブ２０を有する入口１９がベッセルｌの上端に隣接
して配置されることである。反応ベッセルｌ外部の貯蔵
容器２２に連結する対応する出口２１は同じ壁ではなく
て低いレベルに配置される。補助気体用のバルブ２４を
有する導管２３は出口２１内で減圧を形成するように機
能する。その場合、反応器の下の貯蔵ベッセルは不必要
であるが、所望によりあってもよい。
第３図の装置の操作中、粒状固体は連続的に入口１９を
介して反応ベッセルに投入される一方、気体流は、導入
時の固体粒子が浮遊状態を遠戚するような出力で、入口
２および出口３を介して反応チャンバー６内に上方に通
される。固体粒子の浮遊床は反応チャンバー６内に形成
され、かかる浮遊床は気体出力に応じて高いまたは低い
レベルにあり、反応チャンバー６の多くの小室を占有す
る。この浮遊床内では固体および気体間の良好な接触が
可能であり、物質および／またはエネルギーの移動が起
こる。浮遊床の下部位置に入る固体粒子は出口２１を通
して反応チャンバー６から連続的に除去される。これら
の除去された粒子は所望により再発生または他の処理（
例えば、もし、それらが気体流から固体または液体成分
として吸着されれば）に付してもよく、その後、再使用
のために入口１９に供給してもよい。このように、粒状
固体の系は単純な手段により形成され、吸着処理のよう
なある種の用途に有利である。
第３図での粒状固体の出口２１は反応ベッセル１の壁に
入口１９より低い位置に配置され、出口２１が入口１９
より高い位置にある変形例も考えられる。該装置の操作
方法はそれによって変わらない。また、一定量の連続供
給および粒状固体の除去は第４図の具体例に適用され、
そこで同じ利点を与える。
つぎに第１，３および４図の具体例を詳しく説明する。
グリッド７および１８は、例えば円形または四角形のロ
ンドの網状構造（第１図および第４図）あるいは穴あき
プレートのような所望の方法で構成してもよい。好まし
くは、操作中に安定性を得るため、それらは６０〜７５
％の開放通路（ｆｒｅｅｐａｓｓａｇｅ）を有するべき
である。開放通路が７５％以上では、固体粒子が大きく
上下するため、反応チャンバー内の浮遊床は不安定とな
り、開放通路が６０％以下では、反応チャンバー内の気
体流が妨害され過ぎる。また、グリッド中の開口が大き
すぎて、多くの固体粒子、例えば３個の粒子が一緒に通
過する。
第１図および第４図には６個のグリッドを示したが、そ
れより多いまたは少ない数のグリッドを用いてもよい。
グリッド間の距離は、通常、反応チャンバーが違いに等
しい容積の小室に分割されるように選択される。与えら
れた反応チャンバーにおいて多数のグリッドを用いるこ
と、ひいては多数の等容積の小室を用いることにより、
これらの粒子が渦巻かれて高さが低くなるため、浮遊床
内の固体粒子の移動がさらに静かになる。
反応器の操作中に用いる粒状固体は、通常、約０．５〜
５■の粒径を有する。粒径が０．５山以下では、固体粒
子が気体流と共に反応チャンバーから出る危険性があり
、約５ｕ以上では、不安定が大きすぎる。該粒子は、摩
耗変化を少なくするため、好ましくは球状または実質的
に球状のシリカである。該粒子の比重は、もちろん、そ
れらの落下速度に影響を与えるが、この比重は処理の良
好な機能には必要なものでなく、広い範囲内で変化して
もよい。固体粒子の量は、もちろん、市販の反応器の容
量に適合される。実際には、粒径３゜０および１．８ｍ
ｍのシリカ粒子および粒径３．０＋ｍの触媒粒子を用い
るとよい結果が得られた。
反応器の操作中に用いる気体流は、固体粒子を浮遊状態
に維持するのに充分な出力を有するべきである。これは
、反応チャンバーの底部の入口近くの気体流が粒子の落
下速度より速く、かかる落下速度が特に粒径、粒子と気
体の密度差および温度に依存することを意味する。所望
の最小出力は実験的に容易に決定される。最大出力は、
それが反応器の形状および浮遊床の質量に依存するため
、示しにくい。
前述のごとく、本発明の方法および装置は種々の分野に
適用される。かかる用途の中で、特に煙道気体からのＮ
Ｏｘの除去をつぎに説明する。
煙道気体からの窒素酸化物の除去は以下の式に従い、窒
素酸化物をアンモニアと触媒還元して窒素および水蒸気
とすることにより行われる＝４ＮＯ！＋４ＮＨｓ＋Ｏ０
５−４Ｎ＋６ＨｘＯ通常、反応は固体触媒の存在下、４
００〜７００″にの温度で行なわれる。煙道気体とアン
モニアの混合物からなる気体流を触媒の固体床内を通す
かまたは触媒壁に沿って通す方法が公知である。また、
固体触媒粒子が反応器内を下方向に流動する一方、煙道
気体とアンモニアの混合物からなる気体流を触媒粒子の
流れ内を横方向に通す方法も公知で有る。
かかる方法は第１図の反応器を用いて容易に行える。貯
蔵ベッセルｌには粒状触媒が導入され、触媒粒子はイン
ゼクターにより反応器の底部に供給される。一方、煙道
気体とアンモニアの混合物は、触媒を浮遊状態にするの
に充分な速度で、気体入口および気体出口３を介して反
応器内を通される。訣触媒粒子は前述の方法により反応
器内で浮遊床を形成するため、触媒および気体混合物間
の良好な接触を起こし、その結果、触媒還元反応が急速
に生じる。
東真量 つぎに、実施例を挙げて本発明をさらに詳しく説明する
が、それらに限定されるものではない。
実施例！ 用いた装置は高さ２１１％容量７０Ｑのポリメチルメタ
クリレート製のシャフト状反応器から構成される。この
四角形の断面の反応器は、底部で幅１０．４ｃｍ、上端
で幅２６．Ｏｃｍの６７％の開放通路を有する水平グリ
ッドを有し、各グリッドはそれらの間に容量２．５Ｑの
仕切が形成されるような相互間隔で内部に配置された。
最初のグリッドは高さ２３ｃｍ、最後のグリッドは高さ
１２５ｃｍの所に配置された。
粒状固体用の容量５Ｑの貯蔵容器は反応器の下に配置し
た。
この反応器内で、３種類の球状固体粒子、すなわち、直
径３．０關、密度６７６．６ｋｇ／ｍ’のシリカ、直径
１　、８　＋ｕ１密度６３１．５に９／ｍ’のシリカ、
直径３．０！Ｉ１ｍ、密度８６６．３ｋｇ／−の触媒の
実験を行った。
触媒は市販のデノックス触媒（実施例■と同じ）を用い
ｔ；。
すべての実験において、大部分の低濃度相およびほとん
どのグリッド上で存在する層状の僅かな部分の高濃度相
から構成される固体粒子および気体からなる浮遊床が反
応器内で形成された。
各種の固体粒子はその挙動において僅かな違いしか示さ
なかった。浮遊床内の固体含有量は他の粒子タイプに比
べて１．８ｍｍのシリカ粒子の方が幾分か少なかった。
固体粒子の投入量を変化させると同時に、反応器は増大
量の固体粒子で最大高さまで充填されたと考えられる。
２つのグリッド間の小室は所定量の固体粒子だけを包含
できた。
気体流の出力を増やすと同時に、固体粒子は多くの小室
に沿って拡がったと考えられる。また、浮遊床は反応器
内でより高いレベルで形成し始めた。反応器内の反応チ
ャンバーは高いレベルでより大きい断面を有するため、
浮遊床の全高さは増大出力時より低かった。
フライアッシュを気体流に添加すると、このフライアッ
シュは、固体粒子により邪魔されることなく、反応器を
通して気体流と共に引きずられた。
実施例■ 装置は煙道気体からの酸化窒素のシャフト状反応器から
構成される。この反応器は四角形の断面を有し、底部で
幅９　、　ｌ　ｃｍ％上端で輻３２．５ｃｍの６７％の
開放通路を有する３０個の水平グリッドを有し、各グリ
ッドはそれらの間に容量２．５４の小室が形成されるよ
うな相互間隔で内部に配置された。最初のグリッドは高
さ１６．５ｃｍ、最後のグリッドは高さ２２３ｃｍの所
に配置された。
粒状固体用の容量２０Ｉ２の貯蔵ベッセルは反応器の下
に配置した。
直径３．０ｍｍの球状粒子からなる窒素酸化物（デノッ
クス触媒）の還元用触媒を粒状固体として用いた。該粒
子はインゼクターにより反応器に投入しＩ；。
用いた気体流はアンモニアを添加した煙道気体からなり
、出力２００　Ｎｍ３７時間、温度５７３゜Ｋで反応器
の底端に供給した。煙道気体の組成は以下の表に示すと
おりである。
第１表 組　　戊　　　　　　　　　　　量 Ｎ、７２％ Ｈ，０１６％ Ｃ０，８％ ０□　　　４％ ＮＯＸ　　　　　　　　　　　５００ｐｐｍＮｏ、　　
　　　　　　　　　　　ｌｏｐｐｍＣＯ５ｐｐｍ 固体触媒粒子の浮遊床が反応器内に形成されるため、気
体流中のアンモニアと窒素酸化物の反応が触媒により促
進された。反応器から出る気体流中の残留窒素酸化物の
量を測定した。結果を第３図および第４図に示す。
第３図は反応器内のＮＯｘ転化率と触媒量の関係を示す
図である。反応器温度５７３’に、モル比Ｎ　Ｈｓ／　
Ｎ　Ｏｘ−０−８で、反応器の入口端において測定を行
った。
第４図は反応器内の温度５７３°に１触媒量３ｋｇでの
、該反応器の入口端におけるＮＯｘ転化率とモル比Ｎ　
Ｈｓ　／　Ｎ　Ｏｘの関係を示す。
以上の結果から明らかなように、反応器内の触媒量およ
びモル比ＮＨ３／ＮＯｘから、０〜４０％のＮＯｘ転化
率が得られた。
【図面の簡単な説明】
第１図は本発明の装置の１具体例を示す縦断面図、 第２図は操作中の第１図の装置の拡大図、第３図は第１
図および第２図の変形例を示す縦断面図、 第４図は本発明の装置の第２の具体例を示す縦断面図、 第５図および第６図は実施例２にしたがって第１図およ
び第２図の装置で得られた試験結果を示すグラフである
。 なお、図面中の主な符号はつぎのものを意味する。 １・・・反応ベッセル、４・・・壁、６・・・反応チャ
ンバ、６ａ・６ｂ・６ｃ・・・小室、７ａ・７ｂ・７Ｃ
・・・グリッド、８・・・貯蔵ベッセル、９・・・粒状
固体、１０・・・インゼクター

Claims (17)

    【特許請求の範囲】
  1. （１）約０．５〜５ｍｍの粒径を有する粒状固体を、上
    方に向かって拡りかつその縦軸に対して横方向に配置さ
    れたグリッドによって小室に分割されたシャフト状の反
    応チャンバーに導入し、 固体粒子を浮遊状態に維持するのに充分な出力で、気体
    流を該反応チャンバー内を上方向に通して固体−気体接
    触中で所望の反応を行う工程からなることを特徴とする
    化学的および／または物理的反応を行う方法。
  2. （２）固体粒子が球状または実質的に球状である請求項
    （１）記載の方法。
  3. （３）粒状固体が３．０または１．８ｍｍの粒径を有す
    るシリカからなる請求項（１）記載の方法。
  4. （４）２種の粒状固体の混合物を用いる請求項（１）記
    載の方法。
  5. （５）粒状固体を反応チャンバーに連続的に供給し、操
    作中に該反応チャンバーから連続的に除去する請求項（
    １）記載の方法。
  6. （６）上方に拡がりかつその縦軸に対して横方向に配置
    されたグリッドによつて小室に分割されたシャフト状の
    反応チャンバーを有する反応器からなり、該反応器が粒
    状固体用の入口並びにその底端の気体入口およびその上
    端の気体出口を有することを特徴とする固体−気体接触
    による化学的および／または物理的反応を行うための装
    置。
  7. （７）反応器が、ベッセルの縦軸に対して最大１０゜の
    傾斜角で囲む壁を有し、かつ、該縦軸に対して横方向に
    配置されて内部空間を小室に分割するグリッドを有する
    細長い縦型ベッセルからなる請求項（６）記載の装置。
  8. （８）反応ベッセルが四角形の断面を有する請求項（７
    ）記載の装置。
  9. （９）反応器が、ベッセルの縦軸に平行に延びる壁を有
    する細長い縦型ベッセルと、その内側の中央に配置され
    た上方に向かって減少する断面を有する細長い本体と、
    中央本体とその間の空間内に配置されかつベッセルの縦
    軸に横方向に配置されたグリッドとからなり、該グリッ
    ドがベッセルの内部空間を小室に分割する請求項（６）
    記載の装置。
  10. （１０）反応ベッセルおよび中央本体が円形の断面を有
    する請求項（９）記載の装置。
  11. （１１）中央本体の壁が、その縦軸に対して最大１０゜
    の傾斜角で囲む請求項（９）記載の装置。
  12. （１２）反応ベッセル内側にある中央本体が上下移動の
    ために配置され、グリッドが該中央本体に対してのみ固
    定された請求項（９）記載の装置。
  13. （１３）反応チャンバー内のグリッドが６０〜７５％の
    開放通路を有する請求項（６）〜（１２）いずれか１項
    記載の装置。
  14. （１４）粒状固体用の入口が反応ベッセルの底端にある
    請求項（６）〜（１３）いずれか１項記載の装置。
  15. （１５）粒状固体の入口が気体駆動インゼクターを有す
    る請求項（１４）記載の装置。
  16. （１６）粒状固体用の入口が反応壁内の所定位置に配置
    され、粒状固体が該反応壁内のより高いまたは低い位置
    にある請求項（６）〜（１３）いずれか１項記載の装置
    。
  17. （１７）約０．５〜５ｍｍの粒径を有する粒状固体触媒
    を、上方に向かって拡りかつその縦軸に対して横方向に
    配置されたグリッドによって小室に分割されたシャフト
    状の反応チャンバーに導入し、さらに、触媒粒子を浮遊
    状態に維持するのに充分な出力で、煙道気体とアンモニ
    アの混合物を該反応チャンバー内を上方向に通して、触
    媒反応下、アンモニアを含有する煙道気体から窒素酸化
    物の転化を行う工程からなることを特徴とする煙道気体
    から酸化窒素を除去する方法。
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