JPH03114147A - 高温燃料電池装置 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 ［産業上の利用分野］ 本発明は、化学的エネルギを電気的エネルギに変換する
ための高温度燃料電池に関する。

電気化学的エネルギ変換及びそのために必要な装置は、
それらが良好な効率を有するために別の変換方式に比較
して重要である。

本発明は、イオン導体としてセラミック固体電解質を使
用した電気化学的高温度電池の開発に関する。該電池は
使用燃料とは十分に無関係であるべきでありかつスペー
スを節約する装置を保証すべきである。

本発明は、狭義には、固体電解質として酸化ジルコニダ
ムをベースとする、直列接続された、平坦な多数の高温
燃料電池と、それらの間に接続された気密の導電性隔離
板とから１つの積層体に組み合わされた高温燃料電池装
置に関する。

［従来の技術］ トープしかつ安定化した酸化ジルコニウムをベースとす
る高温燃料電池は、多数の実施形で公知である。積層体
に配列された平坦な燃料電池（フィルタプレス原理）の
場合には、板状構成素子の外周部分に、板平面に対して
垂直な電流伝達に役立つ、中間接続された構成素子（双
極板、隔離板、コレクタ）を確実に隣接した電極に押し
付けかつ申し分のない接触を保証するためにフレーム状
シールが必要である。一般にこれらの電気的絶縁するフ
レーム状シールはそれらの主面が隣接した素子の板平面
に対して平行に位置するように構成される。

このような燃料電池、隔離板及び平坦なフレーム状シー
ルの積層は、実地において管理困難であるしはしば締力
的ｌこ不特定の系を生じる。

電気的接触を保証する部分の圧着が不十分であるか又は
シールに対する圧力が気密密閉のために不十分である。

更に、これらの平坦なシールは板状燃料電池の縁部での
ガス状媒体の供給及び排出を困難にしかつ高価な構造的
構成を生じる。

公知技術水準には、以下の刊行物が挙げられる： ０、　Ａｎｔｏｎｓｏｎ、　Ｗ、　Ｂａｕｋａｌ及びＷ
、　Ｆｉｓｃｈｅｒ著。

”Ｈｏｃｈｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ　　Ｂｒｅｎｎｓｔ
ｏｆｆｂａｔｔｅｒｉｅ　　ｍｉｔｋｅｒａｍｉｓｃｈ
ｅｍ　　Ｅｌｅｋｔｒｏｌｙｔｅｎ　　、　　Ｂｒｏｗ
ｎ　　ＢｏｖｅｒｉＭｉｔｔｅｉｌｕｒ＋４　　Ｊａｎ
ｕａｒ／Ｆｅｂｒｕａｒ　　１９６６．５ｅｉｔｅｎ　
　２１＝３０゜ 米国特許第４６９２２７４号明細書 米国特許第４３９５４６８号明細書 Ｗ、Ｊ、　Ｄｏｌｌａｒｄ及びＷ、Ｇ、Ｐａｒｋｅｒ著
、”Ａｎ　ｏｖｅｒｖｉｅｗ　　ｏｆ　　ｔｈｅ　　Ｗ
ｅｓｔｉｎｇｔｏｎ　　Ｅｌｅｃｔｒｉｃ　　Ｃｏｒｐ
ｏｒａ−ｔｉｏｎ　　５ｏｌｉｄ　　ｏｘｉｄｅ　　ｆ
ｕｅｌ　　ｃｅｌｌ　　ｐｒｏｇｒａｍ　　、Ｅｘ−Ｌ
ｅｎｄｅｄ　　Ａｂｓｔｒａｃｔｓ、Ｆｕｅｌ　　Ｃｅ
１ｌ　　Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙａｎｄ　　Ａｐｐｌｉｃ
ａｔｉｏｎ、　　Ｉｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｌ　　Ｓｅ
ｍ１ｎａｒ。

Ｄｅｎ　　Ｈａａｇ、Ｎ１ｅｄｅｒｌａｎｄｅ、２６．
ｂｉｓ　　２９．０ｋｔｏｂｅｒ９８７ Ｆ、Ｊ、　　Ｒｏｈｒ、　　Ｈ４ｇｈ−Ｔｅｍｐｅｒａ
ｔｕｒｅ　　Ｆｕｅｌ　　Ｃｅ１ｌＳｏｌｉｄ　　Ｅｌ
ｅｋｔｒｏｌｙｔｅｓ、１９７８　　ｂｙ　　Ａｃａｄ
ｅｍｉｃ　　Ｐｒｅｓｓ。

Ｉｎｃ、、　　５ｅｉｔｅ　　４３１　　ｆｒ。

Ｄ、Ｃ，Ｆｅｅ　　ｅｔ　　ａｌ、、　　Ｍｏｎｏｌｉ
ｔｈｉｃ　　Ｆｕｅｌ　　ＣｅｌｌＤｅｖｅｌｏｐｍｅ
ｎｔ、Ａｒｇｏｎｎｅ　　Ｎａｔｉｏｎａｌ　　Ｌａｂ
ｏｒａｔｃｉｒｙ。

Ｐａｐｅｒ　　Ｐｒｅｓｅｎｔｅｄ　　ａｔ　　ｔｈｅ
　　１９８６　　Ｆｕｅｌ　　ＣｅｌｌＳｅｍ１ｎａｒ
　　、　　Ｏｃｔ、　　２６−２９．　１９８６＋　　
Ｔｕｃｓｏｒｒ　　ＡＺ＋　　Ｕ−５，Ｄｅｐａｒｔｍ
ｅｎｔ　ｏｆ　Ｅｎｅｒｇｙ、　Ｔｈｅ　Ｕｎｉｖｅｒ
ｓｉｔｙ　ｏｆＣｈｉｃａｇ。

燃料電池と中間接続された構成素子との従来公知の装置
は、多くの見地において実地には満足されない。従って
、静力学、熱膨張及び製造技術に関して一層明確なかつ
簡単な関係を創作する要求が生じる。

［発明が解決しようとする課題］ 本発明の課題は、双極板と、隣接しかつ対向した電極と
の間の接触位置での圧着力に関する静力学的に明確な関
係を生じかつ個々の構成素子の完全なシールを保証する
、中間接続された気密の導電性隔離板を有する、固体電
解質として酸化ジルコニウムをベースとする、１つの積
層体に組み合わされ、直列接続された、平坦な多数の高
温燃料電池装置を提供することであった。更に、適当な
構造上及び材料技術的手段により、燃料電池の縁部での
ガス状媒体の側面からの供給及び排出を簡単にしかつ確
実に動作するように構成することであった。

［課題を解決するための手段１ 前記課題は、冒頭に記載した形式の燃料電池装置におい
て、隣接した板状構成素子のシールがそれらの周辺部で
、板平面に垂直である平面内で行われ、その際同時に素
子の縁部の側面オーバラップにより構成素子相互の心合
わせが確保されていることにより解決される。

［実施例］ 次に、図示の実施例により本発明の詳細な説明する。

第１図には、燃料電池及び隣接した隔離板（双極板）の
断面図（立面図）か示されている。

セラミンク材料からなる元来の偏平かつ平坦な燃料電池
は、固体電解質ｌ（ドープしかつ安定化したＺｒ０２）
からなり、多孔性（正）の酸素電極２はＬａ／Ｍｎベロ
ヴイスカイト（ＰｅｒｏｗｓｋｉＬ）からなりかつ多孔
性（負）の燃料電極３はＮｉ／ＺｒＯ２七ルメソト（Ｃ
ｅｒｍｅｔ）からなる。４は気密の、導電性隔離板（双
極板）であり、該隔離板は突起５又はリップを備えてい
る。従って、断面図では波形が生じる。双極板４は有利
には、耐熱性、耐蝕性及び耐酸化性の高温度素材、例え
ばニッケルペースのスーパー合金からなる。双極板４は
外周部の向かい合った２つの側面で一方の方向に、かつ
またそれに対して垂直な側面では他方の方向に直角に折
り曲げられている。立面断面図第１図では、双極板４の
酸素側のシール縁部６が図示されている。

第２図は、板面に対して垂直な方向で解体された状態の
燃料電池及び両者の隣接した隔離板の斜視図を示す。燃
料電池は両側に平坦な溝を備えた板の形のセラミック固
体電解質ｌからなる。これらの溝は交差するように配設
されかつ電極を備えている。２は下方に配置された酸素
電極であり、３は上方に配置された燃料電極である。４
は気密の導電性隔離板（双極板）を構成する。該隔離板
は多数の、向かい合った電極に対して方向付けられ、接
触を保証する突起５を有する。６は縁部に沿って延びる
、上方に向けられた酸素側の双極板４のシール縁部であ
る７は下向きの相応する燃料側のシール縁部である。こ
の構造により、隣接した構成素子の相互の嵌合が達成さ
れ、それによりそれらの板平面内での心合わせが保証さ
れる。

第３図は、多数の燃料電池と隔離板から構成された積層
体の斜視図である。この図面は、実際に第２図に示した
、完成した構成素子を組み立てた状態で示す。参照番号
は第２図に示したものと全く同じである。シール縁部６
及び７と隣接した燃料電池との相互の嵌合は明らかに認
識される。ガス状媒体（符号０２並びにＣＨ４）の流れ
方向は矢印及び−点鎖線で示されている。

第４図には、燃料電池と隔離板の積層体の断面図（立面
図）が示されている。燃料電池自体は、板状の中央部に
配置されたセラミ・／り固体電解質からなり、該電解質
は両側に浅い凹所を有し、それらの凹所に電極２（酸素
側）及び３（燃料側）が嵌め込まれている。固体電解質
ｌの板は、周辺部９が肉厚に形成されかつ矩形の横断面
形状を有する総ての側面を包囲する溝を有する。ジグザ
グ線として示された気密の隔離板４（双極板）はラビリ
ンス構造のシール縁部８を有し、該シール縁部は固体電
解質１の周辺部９の溝内に嵌合する。シール縁部８の多
数の鉛直面が直角方向で直列接続されているので、ガス
状媒体に対して特に有効なシールが達成される。更に、
側面方向での構成素子の実際に遊びのない心合わせが保
証される。

実施例１（第１図及び第２図参照） 基礎要素として、薄い正方形の板の形のｙ２ｏ３で安定
化したＺｒＯ２からなるセラミック固体電解質を使用し
た。板の厚さは０　、５　ｍｍ、−辺の長さは５０ｍｍ
であった。固体電解質ｌの７方の側は厚さ５０μｍのＬ
ａ／Ｍｎペロヴイスヵイトからなる多孔性酸素電極でか
つ他方の側は厚さ４０ｕｍのＮｉ／ＺｒＯ２セルメット
で被覆した。

市販名称冒ｎｃｏｎｅｌ　Ｘ”を有する耐熱性ニッケル
合金から、双極板の形の気密の導電性隔離板４を製造し
た。該合金は以下の組成を存していｊこ　　： ■５．０　重量％ ２．５　重量％ ０．７　重量％ １．０　　重量％ ７．０　重量％ ０．４　　重量％ ０．５　重量％ Ｃ＝　　０．０４重量％ Ｎｉ　　＝　　残り 薄板から深絞りにより製作した隔離板４は厚さ０．５ｍ
ｍを有しかつ即用カートンの形式の両側の突起を備えて
いた。これらの突起は酸素側で高さ２ｍｍを有し、燃料
側で高さ１５＋＋＋ｍを有しかつ板平面内の中心距離７
ｍｍを有していた。深絞りの際に縁部を曲げることによ
り、板平面上に高さ３ｍｍの酸素側シール縁部６及び板
平面上に高さ２ｍｍの燃料側のシール縁部７を設けた。

縁部の折り曲げは、シール縁部６及び７の平坦な内面が
隔離板４のそれぞれの板平面と９０゜未満の角度を形成
するように行った。それにより、固体電解質ｌと電極２
及び３からなる板を遊びがなくかつ密に嵌合することが
できる弾性部材を作った。このような多数の構成素子を
第３図に示すように１つの積層体にまとめ合わせた。試
験によれば、酸素側と燃料側の間並びに周囲に対する十
分なシール性が判明した。

実施例２（第４図参照） 形状を規定する構成素子としては、セラミンク固体電解
質１　（Ｙ２Ｏ２で安定化したＺｒ０２）からなる平板
を使用した。正方形の板は一辺の長さ６０ｍｍ、中心部
における厚さ０．５ｍｍ及び幅７゜５ｍｍの縁部で厚さ
１．４ｍＴｎを有していた。機械的加工により、縁部に
おいて幅１．４ｍｍ及び深さ０．８ｍｍのずらせた溝を
設けた（両側に有効周辺９）。固体電解質の厚さ０．５
ｍｍの活性中央部分に、実施例１に基づきそれぞれ厚さ
６０μｍの酸素電極２及び燃料電極３を施した。実施例
１と同様に”Ｉｎｃｏｎｅｌ　Ｘ”からなる隔離板ｌは
、６０×６０ｍｍの全体に互って測定して厚さＱ、４ｍ
ｍの薄板からなっていた。これらはラビリンス構造のシ
ール縁部８を備えていた。縁部の折り曲げ及び深絞りに
より形成されたシール縁部８の溝及び突起は、正確に固
体電解質ｌの有効周辺部９に嵌合した。隔離板４はこの
実施例の場合にはプレス及び深絞りにより、板平面を基
準として高さ２ｍｍ及び中心間隔４ｍｍの波形（谷部と
山部）に加工した。積層体に組み合わせた後に、その全
体のシール度を試験した。圧力差０．５バールで、ガス
状媒体の問題になる漏洩は確認することができなかった
。

本発明は、上記実施例に限定されるものではない。

本発明による装置は、固体電解質ｌとして酸化ジルコニ
ウムをベースとする、１つの積層体に組み合わされ、直
列接続され、偏平かつ平坦な多数の高温度燃料電池と、
それらの間に接続された気密の導電性隔離板４とから構
成され、その際隣接した板状構成素子１，２，３．４と
それらの周辺部とのシールは、同時に構成素子の周辺部
の側面のオーバラップにより該素子相互の心合わせが保
証されることにより、板平面に対して直立した平面内で
行われる。好ましくは、隔離板４は対抗した２つの側面
に酸素側のシール縁部６をかつそれに対して垂直に延び
る２つの側面に燃料側のシール縁部７を有し、該シール
縁部は隣接した燃料電池１．２．３とオーバラップしか
つそれらの周辺部と共に共通の、密着した接触面を有す
る。

別の実施例では、隔離板４はそれぞれ対向した２つの側
面にラビリンス構造の１つのシール縁部８を有、その際
セラミック固体電解質ｌは周辺部の両側に溝９を備え、
該構内に隔離板４のシール縁部８が嵌合しかつ側面シー
ルを保証する。

【図面の簡単な説明】

第１図は本発明による燃料電池及び隔離板（双極板）の
断面図、第２図は解体した状態の１つの燃料電池と両者
の隔離板の斜視図、第３図は複数の燃料電池と隔離板か
らなる積層体の斜視図及び第４図は燃料電池と隔離板の
積層体の断面図である。 ｌ・・・セラミック固体電解質（ドープしかつ安定化し
たＺｒ０２）、２・・・Ｌａ／Ｍｎベロヴイスカイトか
らなる多孔性（正）の酸素電極、３・・・旧／ＺｒＯ２
セルメットからなる多孔性（負）の燃料電極、４・・・
気密の導電性隔離板（接触突起又はリップを有する双極
板）、５・・・双極板内の突起又はリソプ、６・・・双
極板の酸素側のシール縁部、７・・・双極板の燃料側の
シール縁部、８・・・ラビリンス構造の双極板のシール
縁部、９・・・セラミック固体電解液（セラミック枠）
からなる両面利用周辺部 Ｆ　Ｉ　６．３ ２ ＦＩＧ、４ １・・・セラミック固体電解質、２・・・多孔性酸素電
極、３・・・多孔性燃料電極、４・・・隔離板、６，７
・・・シール縁部Ｃワ 手 続 （方式） 発明の名称 高温燃料電池装置 名称 ァセア・ブラウン・Ｉヴエリ・アクチエンゲゼルシャフ
ト５、補正命令の日付 平成２　年８　月２８日（発送ａ） ６、補正の対象 （３） 図 面 ７゜ 補正の内容

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １、固体電解質として酸化ジルコニウムをベースとする
   、直列接続された、平坦な多数の高温燃料電池（１；２
   ；３）と、それらの間に接続された気密の導電性隔離板
   （４）とから１つの積層体に組み合わされた高温燃料電
   池装置において、隣接した板状構成素子（１；２；３；
   ４）のシールがそれらの周辺部で、板平面に垂直である
   平面内で行われ、その際同時に構成素子の縁部の側面オ
   ーバラップにより構成素子相互の心合わせが確保されて
   いることを特徴とする高温燃料電池装置。 ２、隔離板（４）が向かい合った２つの側面に酸素側の
   シール縁部（６）をかつそれに対して垂直に延びる、対
   向した側面に燃料側のシール縁部（７）を備えており、
   これらの縁部が隣接した燃料電池（１；２；３）とオー
   バラップさせかつそれらの縁部と共通の、相互に密着し
   た接触面を有する請求項１記載の装置。 ３、隔離板（４）がそれぞれ向かい合った２つの側面に
   ラビリンス構造のシール縁部（８）を有しかつセラミッ
   ク固体電解質（１）が周辺部の両側に溝（９）を備えて
   おり、該溝内に隔離板（４）のシール縁部（８）が嵌合
   しかつ側面のシールを行う請求項１記載の装置。