JPH025176B2 - - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】 本発明は、スタンプ成形材料及びその製法に関
し、更に詳しくいえば、比較的長いガラス繊維な
どを含む熱可塑性樹脂シート状の表裏面に金属薄
板が積層一体化された新規なスタンプ成形材料及
びその製法に関する。

比較的長いガラス繊維を有するシート状の熱可
塑性樹脂成形材料およびそれを用いた成形方法は
公知である。たとえば、特公昭48−9958号公報、
特公昭48−13714号公報、特公昭51−14557号公
報、特公昭53−17720号公報、特開昭46−5476号
公報、特開昭46−5486号公報、特開昭48−80172
号公報、特開昭52−40588号公報、特開昭54−
21476号公報、その他にその成形材料や成形方法
が記載されている。この成形材料の特徴は、比較
的長いガラス繊維のマツトなどと熱可塑性樹脂と
を積層あるいは含浸させた複合構造を有してい
る。また成形方法の特徴は、加熱した成形材料を
成形型で比較的短時間で加圧成形することにあ
り、この方法は型打ち法あるいはより一般的には
スタンプ成形法と呼ばれている。従つて、以下で
はこの成形法をスタンプ成形法と呼び、それに用
いられる成形材料をスタンプ成形材料と呼ぶ。

このスタンプ成形材料の成形品は高い機械的強
度と軽量性に特徴を有する。そのため、この成形
品の用途は自動車等の輪送機の部品として適して
いる。たとえば、自動車部品としてオイルパン、
ロツカーカバー、フエンダー、ルーフ、フロア
ー、バンパー、ランプハウジング、バツテリート
レイ、フロントエンドリテーナー、シートシエ
ル、その他の部品がある。勿論スタンプ成形材料
の用途は自動車部品に限られるものではなく、機
械的強度の要求される比較的大型の種々の用途な
どにも適している。

一方、金属―熱可塑性樹脂―金属の積層体及び
その製法は、米国特許第3382136号及び同3352742
号明細書、「Modern Plastics」第41巻第119〜
124頁（1964年）、「Chemical Economy
Engineering Review」第２巻第51〜53頁及び第
57頁（1970年）などに提案されている。そして、
構造体的応用、例えば自動車などの本体パネルに
おける要求に対して改善されたものとして、低い
線形熱膨張係数、低い非弾性率（または高い曲げ
弾性）および屈曲時における非常に良好な強度の
組合せを特徴とした積層体が、特公昭55−123458
号、同55―123459号及び同55―156052号公報など
に提案されている。

本発明者の研究によれば、金属―熱可塑性樹脂
体―金属の積層体（以下、MPMと呼ぶ）におい
て、熱可塑性樹脂体として比較的長い繊維を含有
するシート状スタンプ成形材料を採用することに
より、種々の利点が得られることを見出した。そ
して、比較的長い繊維はこれを含むシート状繊維
体の形態で芯材として熱可塑性樹脂中に含有され
ていることが重要である。即ち、シート状繊維体
が芯材として採用されるので、MPMとした際に
積層厚みを一定にコントロールし易い。また、芯
材としてガラス繊維体などを採用することによ
り、熱可塑性樹脂の熱膨張係数を下げ、金属板の
それとの差を小さくすることができる。更に、比
較的長い繊維の使用により、及びシート状繊維体
形態での芯材としての使用により、MPMとした
場合スタンプ成形特性が良好であり、高い機械的
強度の達成が可能であり、金属板と熱可塑性樹脂
体との密着状態も優れている。

かくして本発明は、比較的長い繊維を含むシー
ト状繊維体が芯材として含有された熱可塑性樹脂
からなるシート状スタンプ成形材料層の表裏面に
塑性加工可能な金属薄板が積層一体化されている
ことを特徴とするスタンプ成形材料を新規に提供
するものである。

本発明においては、前記構成を有するMPMス
タンプ成形材料は次の如き手段にて円滑有利に製
造される。その一つは、シート状繊維体を熔融状
態にある熱可塑性樹脂中に含浸埋込みする際に、
金属薄板を積層一体化する方法である。もう一つ
は、アニオン重合などによるキヤスト法にて熱可
塑性樹脂をシート状繊維体に含浸一体化する際
に、金属薄板を積層一体化する方法である。かか
る手段によれば、熱可塑性樹脂が熔融状態あるい
は液状のモノマーなど液体状態で使用されるの
で、シート状繊維体への含浸が容量であり、金属
薄板との密着も容易である。しかも繊維含有の熱
可塑性樹脂スタンプ成形材料の製造と金属薄板と
の積層一体化が同時に行なわれるので、工程の短
縮化も計れる。

従つて、本発明は比較的長い繊維を含むシート
状繊維体と熔融状態にあるシート状熱可塑性樹脂
とを、塑性加工可能な金属薄板を表面材及び裏面
材として該金属薄板間にはさんで圧縮し冷却固化
することを特徴とする前記シート状繊維体を芯材
として含み、且つ表裏面に前記金属薄板が積層一
体化された熱可塑性樹脂からなるシート状スタン
プ成形材料の製法を新規に提供するものである。
また、本発明は塑性加工可能な金属薄板を表面材
及び裏面材として、該金属薄板間に比較的長い繊
維を含むシート状繊維体をはさんだ状態で熱可塑
性樹脂をキヤスト重合せしめることを特徴とする
前記シート状繊維体を芯材として含み且つ表裏面
に前記金属薄板が積層一体化された熱可塑性樹脂
からなるシート状スタンプ成形材料の製法を新規
に提供するものである。

本発明においては、比較的長い繊維を含むシー
ト状繊維体が芯材として用いられていることが重
要である。通常は長さ５mm以上、好ましくは10mm
以上の繊維から構成されたシート状繊維体が採用
される。繊維としては、シート状スタンプ成形材
料のマトリツクス樹脂である熱可塑性樹脂より高
いガラス転移温度を有する材質からなる繊維が使
用される。例えば、ガラス繊維、カーボン繊維、
芳香族ポリアミド繊維、ポリエステル繊維、ある
いはこれらの混合繊維などが例示されるが、なか
でもガラス繊維は一般的であつて特に好ましい。
そして、シート状繊維体の形態には特に限定はな
いが、チヨツプドストランドマツト（CM）、サ
ーフエシングマツト、ロービングクロス、平織ク
ロス、コンテイニユアスストランドマツト
（CSM）、不織布などが例示される。シート状繊
維体を構成する繊維の50％以上がガラス繊維であ
る前記形態のものが好適であり、CMやCSMの如
きマツト状ガラス繊維が特に望ましい。勿論、二
種以上の材質の繊維を併用しても良い。またシー
ト状繊維体として二種以上の形態の組合せも採用
可能である。

前記の如きシート状繊維体からなる芯材は、熱
可塑性樹脂マトリツクス中に５〜40重量％、好ま
しくは10〜30重量％の割合で含有せしめられる。
そして、芯材と熱可塑性樹脂からなるシート状ス
タンプ成形材料層の厚みは、通常５mm以下、好ま
しくは0.3〜３mm程度の範囲から選定される。

シート状スタンプ成形材料層の熱可塑性樹脂マ
トリツクスの種類は特に限定されず、前記公知の
スタンプ成形材料あるいは公知のMPMにて採用
されている熱可塑性樹脂が広範囲にわたつて例示
され得る。例えば、かかる熱可塑性樹脂は特公昭
48−9958号公報、特公昭48−13714号公報、特公
昭51−14557号公報、特公昭53−17720号公報、特
開昭46−5476号公報、特公昭46−5486号公報、特
開昭48−80172号公報、特開昭52−40588号公報、
特公昭44−21476号公報、あるいは特公昭55−
1234258号公報、特公昭55−123459号公報、特公
昭55−156052号公報などに記載されている。具体
的には、ポリプロピレン、ポリエチレンの如きポ
リオレフイン樹脂、ポリアミド樹脂、ポリエチレ
ンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート
の如きポリエステル樹脂などが例示され得る。勿
論、熱可塑性樹脂マトリツクスは、単独重合体、
エチレン―酢酸ビニル共重合体やエチレン―アク
リル酸共重合体などの各種共重合体、変性重合
体、グラフト共重合体などであつても良く、適宜
ブレンド物であつても良い。更に、熱可塑性樹脂
マトリツクスは前記芯材以外の充填剤、補強材、
可塑剤、安定剤、難燃剤などが添加されていても
良く、あるいは芯材や金属薄板との密着性を改善
するためのシランカツプリング剤の如きが添加さ
れていても良い。

而して、本発明における金属薄板は塑性加工可
能なものが選定され、前記マトリツクス樹脂より
も高い融点を有する金属から構成されるものが選
定される。そして、MPMの形態でのスタンプ成
形材料としての用途を考慮すると金属薄板の厚さ
が１mm以下、好ましくは0.1〜0.4mm程度のものが
採用される。金属の種類としては、鉄または非鉄
金属のいずれも例示され、鉄金属の例はスチール
特に低炭素鋼、ステンレススチール、錫メツキ
鋼、銅クラツド鋼その他であり、非鉄金属の例は
アルミニウムなど、およびこれらの合金、例えば
黄銅、青銅、ジユラルミンなどである。工業的実
施の点で好適な金属薄板の例は、鉄系金属板およ
びアルミニウム系金属板である。

本発明では、前記芯材含有のマトリツクス樹脂
層表面への金属薄板の接着を強固にするために、
各種接着剤を使用しても良く、有機シラン接着促
進剤やカツプリング剤を使用しても良い。また、
金属薄板の接着面あるいは積層面を前処理するこ
とが好適に採用される。例えば、脱脂処理など表
面清浄化、エツチング処理など粗面化、接着剤付
与処理などである。勿論、本発明においては、後
述の好適な製造態様などの如く特に接着剤を使用
しなくても、金属薄板とマトリツクス樹脂との強
固な積層一体化を達成することができる。

本発明の特定MPMスタンプ成形材料を製造す
るための好適な方法は、一つは(A)マトリツクス樹
脂のシートを押出し、該シートが熔融状態にある
うちに金属薄板間でシート状繊維体芯材をマトリ
ツクス樹脂中に埋込む方法である。また(B)開始剤
としてアシルラクタムなどを使用して、金属薄板
間でシート状繊維体芯材の介在下にε―カプロラ
クタムなどをアニオン重合させることによるキヤ
ステイング法やラジカル開始剤によるスチレン、
アクリル酸エステルなどのビニル重合法も好適な
実施態様である。

これら好適なMPM積層一体化態様について添
付図面に従つて説明する。第１図は(A)の方法、第
２図は(B)の方法を夫々説明するための断面説明図
である。第１図及び第２図においては、１は比較
的長い繊維を含むシート状繊維体からなる芯材、
２及び２′は塑性加工可能な金属薄板からなる表
面上及び裏面材、３は熱可塑性樹脂、４及び４′
は圧縮ロールを夫々示している。また第１図にお
ける３′は熔融状態にある熱可塑性樹脂、第２図
における３″は液状にある熱可塑性樹脂のモノマ
ーキヤストを示している。第２図において５はモ
ノマーキヤストの吐出口、６は止板を示してい
る。

第１図の(A)の方法においては、押出成形機など
から押出された熔融状態にあるシート状熱可塑性
樹脂３′が、金属薄板２及び２′の間に供給され
る。そして、圧縮ロール４及び４′の作用でこれ
ら２，２′，３′が積層一体化される。かかる圧縮
ロールによる積層一体化の際に、芯材１が熔融状
態にある熱可塑性樹脂３′中に埋め込まれる。圧
縮ロール４の圧縮力により、熔融樹脂３′は芯材
１の多孔質内に含浸し、これらが一体化すると共
に樹脂３′と薄板２及び２′とが結合一体化する。
尚、圧縮ロール４及び４′は矢印方向に回転せし
められ、MPMとして積層一体化されたスタンプ
成形材料が矢印Ｘの方向に移動する。そして、樹
脂３′は冷却固化せしめられ、樹脂３となる。

第２図の(B)の方法においては、ε―カプロラク
タムの如きアニオン重合などによるモノマーキヤ
スト３″が吐出口５から金属薄板２及び２′の間に
流延せしめられる。それと共に芯材１は液状のモ
ノマーキヤスト内に埋め込まれるように薄板２及
び２′の間に供給される。液状のモノマーキヤス
ト３″は、圧縮ロール４及び４′の押圧により、芯
材１の多孔質内に含浸し、重合固化し薄板２，
２′と結合一体化する。そして固化した熱可塑性
樹脂マトリツクス３中に芯材１が埋め込まれた状
態で、薄板２，２′と積層一体化し、矢印Ｘの方
向に移動して冷却され、MPMとして得られる。

前記(A)、(B)の方法ともにシート状繊維体からな
る芯材１の採用により、積層厚みを一定にコント
ロールし易いという利点が認められる。また、熱
可塑性樹脂の芯材への含浸が熔融状態又は液状で
行なわれるので、含浸操作が円滑有利であり、し
かもかかる含浸と金属薄板の積層が一緒に行なわ
れ得るので、MPMとしての製造工程が短縮され
る。更に、(B)の方法ではイオン重合触媒を阻害す
る水分の影響を、金属薄板２，２′で挾むことで
防止し得るという利点も認められる。

而して、第１図や第２図に示す(A)、(B)の方法に
おいて、熔融状態の樹脂３′や液状のモノマーキ
ヤスト３″が側方よりあふれ出ないように、例え
ば下側の薄板２′の側端部を上方に折曲げておく
ことも可能である。その他、本発明の目的及び精
神を阻害しない範囲で、適宜の変更や付加が可能
であることは勿論である。

本発明の特定MPMスタンプ成形材料は、比較
的長い繊維を含むシート状繊維体を芯材とし、塑
性加工可能な金属薄板を表裏面とした構成を有す
るので、前述の如き種々の利点があり、そしてか
かる利点を生かした各種目的、用途に広範囲にわ
たつて使用可能である。例えば、各種自動車、二
論車、雪上車、トラクター、耕運機、モーターボ
ートなどの可動輪送機械、コンピユーター、事務
機器、自動販売機などのハウジング類、各種コン
テナーその他における各種構成材料として採用さ
れ得る。

次に、本発明の実施例について更に具体的に説
明するが、かかる説明によつて本発明が何ら限定
されるものでないことはいうまでもない。

実施例 １ 添付図面第１図に示す如く、接着補助剤として
ビニル―トリス―（ｔ―ブチルパーオキシ―シラ
ンの1Phrを混練した中圧法ポリエチレンを、窒
素雰囲気下に押出成形機を用いて0.8mm厚のフイ
ルム３′として、270〜280℃に加熱した0.3mm厚の
アルミニウム板２′の上に押出した。この上に、
夫々270〜280℃に予熱したコンテイニユアススト
ランドガラスマツト（300ｇ／m²）１と0.3mm厚の
アルミニウム板を重ね、圧縮ロール４，４′など
で、アルミニウム板中央部より圧縮しつつ接着
し、冷却して1.38mm±0.02mm厚の積層物を得た。

この積層物は、曲げモジユラスが１×10⁵Kg／
cm²、層間剥離強度が18Kg／25mmであつた。

実施例 ２ 添付図面第２図に示した方法により、窒素雰囲
気下で積層板を製造した。即ち、金属ナトリウム
0.06％を含む90℃のε―カプロラクタム３″を、
予めエポキシシラン処理を施し、且つ両端側面を
２mm折曲げ90〜100℃に予熱した0.3厚のステンレ
ススチール板２′の上に流延し、この上に夫々110
℃に加熱したチヨツプドストランドガラスマツト
（繊維長5.1mm、450ｇ／m²）１と0.3mm厚のステン
レススチール板を重ね、次いでこれを上下より加
熱して260〜265℃として、ε―カプロラクタムを
重合せしめた後、215〜220℃に冷却し実施例１と
同様に圧縮ロール４，４′などでロールプレスし
て、1.60mm±0.02mm厚の積層板を得た。

この積層板の引張強度は1350Kg／cm²、層間剥離
強度は23Kg／25mmであつた。

【図面の簡単な説明】

添付図面第１図及び第２図は、本発明のスタン
プ成形材料を製造する典型的な積層一体化の方法
を説明するための断面説明図であり、１は比較的
長い繊維を含むシート状繊維体からなる芯材、２
及び２′は塑性加工可能な金属薄板からなる表面
材及び裏面材、３′は熔融状態にある熱可塑性樹
脂、３″は液状にある熱可塑性樹脂のモノマーキ
ヤスト、３は固化された熱可塑性樹脂を夫々示し
ている。また、４，４′は圧縮ロール、５は吐出
口、６は止板を示している。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １ 比較的長い繊維を含むシート状繊維体が芯材
   として含有された熱可塑性樹脂からなるシート状
   スタンプ成形材料層の表裏面に塑性加工な金属薄
   板が積層一体化されていることを特徴とするスタ
   ンプ成形材料。 ２ シート状繊維体を構成する繊維の50％以上が
   ガラス繊維である特許請求の範囲第１項記載のス
   タンプ成形材料。 ３ シート状繊維体が長さ５mm以上の繊維から構
   成されている特許請求の範囲第１項又は第２項記
   載のスタンプ成形材料。 ４ 熱可塑性樹脂からなるシート状スタンプ成形
   材料層中の芯材の割合が５〜40重量％である特許
   請求の範囲第１項記載のスタンプ成形材料。 ５ シート状繊維体がガラス繊維マツトである特
   許請求の範囲第１項、第２項又は第３項記載のス
   タンプ成形材料。 ６ 熱可塑性樹脂からなるシート状スタンプ成形
   材料層の厚さが５mm以下である特許請求の範囲第
   １項記載のスタンプ成形材料。 ７ 金属薄板の厚さが１mm以下である特許請求の
   範囲第１項記載のスタンプ成形材料。 ８ 金属薄板が鉄系金属板である特許請求の範囲
   第１項又は第７項記載のスタンプ成形材料。 ９ 金属薄板がアルミニウム系金属板である特許
   請求の範囲第１項又は第７項記載のスタンプ成形
   材料。 １０ 熱可塑性樹脂がポリオレフイン系樹脂であ
   る特許請求の範囲第１項、第４項又は第６項記載
   のスタンプ成形材料。 １１ 熱可塑性樹脂がポリアミド系樹脂である特
   許請求の範囲第１項、第４項又は第６項記載のス
   タンプ成形材料。 １２ 比較的長い繊維を含むシート状繊維体と熔
   融状態にあるシート状熱可塑性樹脂とを、塑性加
   工可能な金属薄板を表面材及び裏面材として、該
   金属薄板間にはさんで圧縮し冷却固化することを
   特徴とする前記シート状繊維体を芯材として含み
   且つ表裏面に前記金属薄板が積層一体化された熱
   可塑性樹脂からなるシート状スタンプ成形材料の
   製法。 １３ 塑性加工可能な金属薄板を表面材及び裏面
   材として、該金属薄板間に比較的長い繊維を含む
   シート状繊維体をはさんだ状態で熱可塑性樹脂を
   キヤスト重合せしめることを特徴とする前記シー
   ト状繊維体を芯材として含み、且つ表裏面に前記
   金属薄板が積層一体化された熱可塑性樹脂からな
   るシート状スタンプ成形材料の製法。