JPH02501664A - 難燃性ｍｐｐｅ樹脂組成物 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるため要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 難燃性ＭＰＰＥ樹脂組成物 発明の背景 発明の分野 本発明は、改良された流れ特性を有する変性ポリフェニレンエーテル樹脂に関す る。さらに詳細には、本発明は、ポリ臭素化高級アルキルベンゼン及び二酸化ア ンチモンのような難燃性増強剤を組み込んだ変性ポリフェニレンエーテル樹脂に 関する。 従来技術の説明 いう点では効率的に作用するものの、樹脂が有する１つ以上の基本性質に対して 悪影響を及ぼす傾向がある０例えば、難燃剤の多くは、樹脂の衝撃強さを低下さ せたり；樹脂組成物から移行して１ブルーム”として知られている現象を起こし たり；樹脂組成物から揮発したり；樹脂組成物に好ましくない形で可塑性を与え て加熱撓み温度を低下させたりする傾向がある。 従って難燃剤は、難燃剤としての役割を果たす他に、樹脂組成物の望ましい特性 をさらに増強するよう、樹脂系に対して特定的に適応することが大切である。当 技術者は、このような用途適応した難燃剤を選定することが困難であることをよ く知っている。従って、ある難燃剤がある特定の樹脂系に対して有用性を示した としても、この難燃剤が他の樹脂系全てに対して確実に有用であるということに はならない。 変性ポリフェニレンエーテル（“ＭＰＰＨｌ）樹脂は、比較的高い衝撃強さ、優 れた熱安定性、低い吸水度、及び低い燃焼性を併せもった、よく知られている種 類の熱可塑性樹脂である。これらの樹脂は、耐衝撃性ポリスチレンのようなアル ケニル芳香族樹脂とポリフェニレンエーテルポリマーとヲアロイ（ａｌｌｏｙ） 　化することによって得られる０本明細書では“変性ポリフェニレンエーテル” 及び“ＭＰＰＥ″という用語は、こうしたアロイ樹脂を広く含めた形で使用して いる。 ポリスチレンを用いて変性すると未変性ポリフェニレンエーテルよりも成形しや すくなるが、このようなＭＰＰＥ樹脂は理想的な流れ特性とはかけ離れた流れ特 性を示すようになることが多い。従って、適度の温度で容易に成形しうるような 樹脂を提供するには、通常はさらに流れ特性の変性が必要となる。 未変性のポリフェニレンエーテルは相当程度の固有の耐燃性を有するけれども、 耐衝撃性ポリスチレンで変性すると燃焼性が大幅に増大する０ＭＰＰＥ樹脂は電 気機器や電子機器への用途が拡大しているので、一般に高レベルの難燃性が要求 されている。 ＭＰＰＥ樹脂の難燃性を増大させるのに、芳香族リン酸エステルが使用されるこ とがある。米国特許第４，５７９，９０１号明細書の第１表に記載しであるよう に、良好な難燃性を付与するために十分な量のエステルを加えると、組成物にさ らに可塑性が付与され、従って溶融流れ特性が改良される。しかしながら、こう した組成物は耐熱性が大幅に低下し、これが大きな欠点となる。 この他の問題点として、揮発性リン酸エステルの一部がしばしば成形時に表面に 移行し、成形ベント部付近に液滴としてたまる、という問題がある。この影響（ １ジユーシング（ｊｕｉｃｉｎｇ）″として知られている）は外観の点から好ま しくないだけでなく、応力亀裂を起こすこともある。成形されたときのプラスチ ック物は応力のかかった状態にあり、堆積した液状リン酸エステルによって亀裂 が引き起こされやすい０例えば、米国特許第４．５０３．１７８号明細書の第１ 欄６５行〜第２欄１１行を参照。 アンダーウッド（υｎｄｅｒｗｏｏｄ）らによる米国特許第３．８５０．８８２ 号明細書は、 （ａ）　他のハロゲン化芳香族化合物として、一般式（式中、ＸはＣＩ又はＢｒ であり；Ｙは１〜２０個の炭素原子を有する炭化水素であり：ａは０〜３の整数 であり：そしてｎは３〜６の整数である）で表されるハロゲン化アルキルベンゼ ン；（ｂ）　酸化第二スズ；及び （Ｃ）　とスーフェニルアルキレン炭化水素からなるポリオレフィン（特にポリ プロピレン）用の３成分難燃剤系を開示している０本特許は、ハロゲン化アルキ ルベンゼン単独でも難燃剤として使用できるという点についてはもちろんのこと 、このような難燃剤系がＭＰＰＥ樹脂に対して有用であるかどうかという点につ いても明らかにしていない。 ロイター（Ｒｕｅｔｅｒ）らによる米国特許第４．１２９，５５１号明細書は、 （ａ）　トリアリールホスフィンオキシト又はアリールホスフィン酸のアリール エステルもしくはアルキルエステル；（ｂ）　芳香核臭素化アルキルベンゼン冨 及び（Ｃ）　通常の助剤及び添加剤 からなる、リン含有多成分系難燃剤を組み込んだＨＰｉ性ポリエステル組成物を 開示している。このような薬剤をベースとしたポリエステル組成物は、０．５〜 １０重量％の臭素及び０．１〜２重量％のリンを含有している。芳香核臭素化ア ルキルベンゼンとしては、次の一般式 （式中、ｘ−２〜５であり；ｙと２はそれぞれＯ又は１〜１７の整数であり；そ してｙ＋ｚの合計が７〜１７の整数である）で表される化合物が開示されている 。 さらに、このような薬剤の混合物も開示されている。こうした添加剤混合物がＭ ＰＰＥ樹脂に対して有用であること、又は核臭素化アルキルベンゼンがＭＰＰＥ 樹脂用の難燃剤として単独で使用できること、については何ら開示されていない 。 従って本発明の主要な目的は、難燃性と成形時における改良された流れ特性を有 する変性ポリフェニレンエーテル組成物を提供することにある。 本発明の他の目的は、優れた難燃剤を組み込んだ変性ポリフェニレンエーテル樹 脂組成物を提供することにある。 本発明のさらに他の目的は、ＭＰＰＩＩ！樹脂組成物に対する難燃剤かつ溶融流 れ特性変性剤としてポリ臭素化高級アルキルベンゼンを使用することにある。 本発明のさらに他の目的は、成形品の表面に堆積するフロー・エンハンサ−（ｆ ｌｏｗ　ｅｎｈａｎｃｅｒ）の量を少なくした難燃性組成物を提供することにあ る。 主所東翌り 本発明の上記目的及び他の目的、利点、並びに特徴は、ポリ臭素化高級アルキル ベンゼン難燃剤かつ流れ特性変性剤を組み込んだ形の、ポリフェニレンエーテル ホモポリマー又はポリフエニレンエーテルコポリマーをベースとした難燃化され た変性ポリフェニレンエーテル樹脂組成物にて達成される０本発明の変性ポリフ ェニレンエーテル樹脂組成物は、有効量のポリ臭素化高級（Ｃ＆−＋　＊）モノ −又はジ−アルキルベンゼン及び増強剤を配合して作製する。 本発明に従って使用される好ましいポリ臭素化アルキルベンゼンとしては、テト ラブロモ第二もしくは第三アルキルベンゼン又はペンタブロモ第二もしくは第三 アルキルベンゼン（このときアルキル基は６〜１８個の炭素原子を有する）、及 びトリブロモ第二もしくは第三ジアルキルベンゼン又はテトラブロモ第二もしく は第三ジアルキルベンゼン（このときアルキル基は６〜１８個の炭素原子を有す る）等がある。 本発明の組成物は、約５０〜９０重量％のＭＰＰＥ熱可塑性樹脂、約５〜２５重 量％のポリ臭素化高級アルキルベンゼン、及び約１〜１５重量％の増強剤を含む のが好ましい。 しい　し　の−　なｆゝＨ 本発明によれば、ポリ臭素化高級アルキルベンゼンをＭＰＰＥ樹脂組成物用の難 燃剤かつ流れ特性変性剤として使用できることが見出された。ポリ臭素化高級ア ルキルベンゼンに関して本明細書で使用している“高級２とは、第三アルキルベ ンゼン、第三アルキルベンゼン、及びこれらの混合物を包含するものとする。　 ポリ臭素化高級アルキルベンゼンは、当技術者に公知の方法に従って離燃性でか つ流れ特性の変性されたＭＰＰＥ熱可塑性樹脂を作製するのに有用である０本発 明による新規組成物は、その改良された特性により、これまでに知られている難 燃性ＭＰＰＥ組成物とは明確に異なる。 好ましい新規難燃性ＭＰＰＥ組成物は、約５０〜９０重量％の熱可塑性ＭＰＰＥ 樹脂；約５〜２５重量％のポリ臭素化高級アルキルベンゼン；及び約１〜１５重 量％の増強剤を混合することによって作製することができ、このとき上記パーセ ント値は、得られる３成分混合物のトータル重量を基準としている。本組成物は 、約５０〜８０重量％のＭＰＰＥ、約５〜２０重量％のポリ臭素化高級アルキル ベンゼン、及び約１〜５重量％の増強剤を含むのが好ましい。 ＭＰＰＥ樹脂としては、種々のホモポリマー及びコポリマーのポリフェニレンポ リマーがある。市販のＭＰＰＢサンプルとしては、ゼネラル・エレクトリックＣ ｏ、の“ノリル（ＮＯＲＹＬ）”樹脂、及びボーグーワーナー（Ｂｏｒｇ−Ｗａ ｒｎｅｒ）ＣＯｏの“ブリペックス（ＰＲＥＶＥχ）″樹脂などがある。 本発明に従って使用されるポリ臭素化高級アルキルベンゼン（式中、χは４又は ５、ｙは０又は１．２は０又は１、そしてＷは２〜４であり；Ｒ３とＲ４は水素 又はメチルであり、Ｒ２ｒ　Ｒ２゜Ｒ１及びＲ４はそれぞれ独立していて１〜１ ６個の炭素原子を有するアルキル基である）で表される核ハロゲン化芳香族化合 物である。さらに、　（Ｒ，、Ｒｔ及びＲｓ）並びに（Ｒａ、Ｒｓ及びＲａ）の それぞれにおける炭素原子のトータル数が５〜１７である。このような化合物の 混合物が特に好ましい。 構造式（Ｉ）の化合物はテトラハロゲン第二又は第三アルキルベンゼン及ヒベン タハロゲン第二又は第三アルキルベンゼンであり、このときアルキル基は６〜１ ８個の炭素原子を有する。 構造式（ｆｆ）の化合物はトリハロゲン第二又は第三ジアルキルベンゼン及びテ トラハロゲン第二又は第三ジアルキルベンゼンであり、このときアルキル基は６ 〜１８個の炭素原子を有する。 本発明に従つて得られる好ましい化合物は、ベンゼン核に４〜５個の臭素を有す る、第二及び第三デシルベンゼン、第二及び第三ウンデシルベンゼン、第二及び 第三ドデシルベンゼン、第二及び第三トリデシルベンゼン、並びに第二及び第三 テトラデシルベンゼンである０個々の化合物の代わりに、これらの化合物の混合 物を使用するのが特に好ましい、一般に、高純度の臭素化第一アルキルベンゼン は固体である。しかしながら、臭素化第ニアルキルベンゼンと臭素化第三アルキ ルの混合物は液体であり、従って液状であることから広範囲の用途を有する。 本発明に従って得られるポリ臭素化された主として第二及び第三アルキルベンゼ ン並びに第二及び第三ジアルキルベンゼンは、一般に臭素含量が３０〜７０重量 ％、そして塩素含量がＯ−１０重量％である。 本発明のポリ臭素化アルキルベンゼンは、過剰の液状臭素を反応媒体として、塩 化臭素を臭素化剤として、そしてハロゲン化アンチモンを触媒として使用し、相 当する未臭素化物質を直接臭素化することによって得られる（本明細書と共に提 出の“ポリ臭素化高級アルキルベンゼンの製造法”と題する、ファブストリツキ ー（Ｆａｖｓｔｒｉｔｓｋｙ）　らによる同時係属中の米国特許出願中に説明さ れている）。 前述したように、本発明によれば個々のポリ臭素化アルキルベンゼンの混合物を 使用するのが好ましく、これらの混合物は相当するアルキルベンゼンの混合物か ら誘導することができる。 個々のポリ臭素化アルキルベンゼンの最も好ましい混合物は、その相当する炭化 水素混合物が洗剤工業において容易に入手しうる中間体である、という点からも 好ましい。 本発明に従った特に好ましいポリ臭素化アルキルベンゼンは、構造式（Ｉ［［） 〔式中、Ｒ７とＲ１はそれぞれ独立していて１〜１２個の炭素原子を有する直鎖 アルキル基であって、このときＲｔ＋Ｒｓは９〜１３個の炭素原子を含み（主と して９〜１１個の炭素原子）、Ｒ１は約２５〜３５％メチルである〕で表される 直鎖第二アルキルベンゼンのテトラブロモｍＦｔＬ体及びペンタブロモ誘導体で ある。このタイプの直鎖第二アルキルベンゼンは“ドブインＳ　（ＤＯＤＡＮＥ 　Ｓ）’の商標でモノサントＣｏ、から市販されており、本島は第二モノアルキ ルベンゼンの混合物であって、このときアルキルは主としてウンデシル及びドデ シルである。 他の好ましいポリ臭素化アルキルベンゼンは式（Ｉ［Ｉ）の直鎖第二アルキルベ ンゼンから誘導され、このときＲ，＋Ｒ，は９〜１１個の炭素原子を含み、Ｒ７ は約１０〜１５％メチルである。このタイプの好ましいアルキルベンゼンは“ア ルキレート（ＡＬＫＹＬＡＴＥ）２１５２の商標でモンサン）Ｃｏ、から市販さ れており、“ドブインＳ”に類似した第二モノアルキルベンゼンの混合物である 。 さらに他の好ましいポリ臭素化アルキルベンゼンは、構造式（式中、Ｒ９とＲ４ ゜はそれぞれ独立していて１〜９個の炭素原子を有するアルキル基であり、この ときＲ９＋Ｒ１゜は主として８〜１１個の炭素原子を含む）で表される技分かれ 鎖の第三アルキルベンゼンから誘導される。このタイプの第三アルキルベンゼン （ＲｖとＲ１１１は通常は非直鎖のアルキル基である）は“ドブインＨ”の商標 でモンサン）Ｃｏ、から市販されており、本島は技分かれ鎖第三モノアルキルベ ンゼンの混合物であって、このときアルキルは主としてドデシルである。 さらに他の好ましいポリ臭素化アルキルベンゼンは、構造式（式中、ＲＩｌ＋　 Ｒ１！＋　Ｒ１３＋及びＲ，４はそれぞれ独立していて１〜１０個の炭素原子を 有する直鎖アルキル基であって、このときＲ＋＋＋Ｒ＋ｚ又はＲ＋、＋Ｒ１４は 主として１１個の炭素原子を含む）で表される直鎖第ニジアルキルベンゼンから 誘導される。このタイプの直鎖第ニジアルキルベンゼン（パラ置換が優先して起 こり、最大１０％のモノアルキルベンゼンを含む）は“アリストールＥ（ＡＲＩ ＳＴＯＬ　Ｅ）”の商標でパイロットケミカル（Ｐｉｌｏｔ　Ｃｈｅｍｉｃａｌ ）Ｃｏ。 から市販されており、本島は第ニジアルキルベンゼンの混合物であって、このと きアルキルは主としてドデシルである。当然のことながら、この他の市販アルキ ルベンゼンも臭素化することができ、本発明に従って使用することができる。 本発明のポリ臭素化アルキルベンゼンは、不揮発性の高沸点液体であり、熱的に 安定で加水分解を起こしにくく、難燃性である。ポリ臭素化アルキルベンゼンは 、当技術者に公知の配合操作時に、本発明のＭＰＰＢ組成物中に組み込むことが できる。 ５ｐｐＥ＃Ｍ脂の通常の配合法では、二輪スクリュー押出機のような高効率ミキ サー中で成分を溶融ブレンドする０本明細書における実験室的操作の場合、先ず ブレブーセンター・ボウル（Ｐｒｅｐ−濃厚物を作製し、次いで一軸スクリユー 押出機中で最終的なレフト−ダウン（ｌｅｔ−ｄｏｗｎ）にする。 本発明の組成物はさらに、１種以上の増強剤を配合するのが望ましい０本発明に よる有用な増強剤は、周期表におけるＩＶａ族及びＶａ族の元素の酸化物とハロ ゲン化物；リン、窒素、ホウ素、又はイオウの有機化合物又は無機化合物；並び に例えば亜鉛、マグネシウム、及びチタンの酸化物とハロゲン化物（これらは全 て米国特許第４，０１６，１３９号明細書に開示されている）を含む０本発明に よる好ましい増強剤としては、アンチモン、砒素、及びビスマス各元素の酸化物 があり、この中ではアンチモンの酸化物が特に好ましい０本発明の組成物に使用 する最も好ましい増強剤は二酸化アンチモンである。前にも述べたように、増強 剤は約１〜１５重量％のレベルで使用される。増強剤は約１〜５重量％のレベル で使用するのが好ましい。 ある特定の最終結果に影響を及ぼすように他の添加剤を組成物中に配合すること も、本発明の範囲に含まれる。このような添加剤としては、熱安定剤、光安定剤 、可塑剤、他の難燃剤、顔料、防腐剤、紫外線安定剤、充填剤、酸化防止剤、帯 電防止剤、及び当技術者に公知の他の物質（例えば、チタン・プラスチック・エ ンサイクロペディア、　Ｖｏｌ、６３＋　Ｎｏ、ｌＯＡ＋マグロー−ヒルＩｎｃ 、　（１９８６）に記載されている）等がある（但し、これらに限定されない） 。 本発明の組成物に配合することのできる上記の添加剤物質は、組成物の特性に実 質的に悪影響を及ぼさない量であればいかなる量においても使用することができ る。一般に、このような量は、組成物の全重量を基準として約Ｏ〜８０％である 。 １星孤 以下に実施例を挙げて本発明を説明するが、本発明はこれによって限定されるも のではない、特に明記しない限り、部は全て重量部である。 本明細書と共に提出した“ポリ臭素化高級アルキルベンゼンの製造法”と題する 、ファプストリツキーらによる同時係属中の米国特許出願に記載されている方法 に従って、ポリ臭素化高級アルキルベンゼン（具体的にはポリ臭素化ドブインＳ ）を作製した。得られたポリ臭素化ドブインＳの臭素含量は６０．６重量％、粘 度は６２５ｃｐｓであった０本物質の熱的性質を第１表を示す。 ２５０°Ｃに保持したブレブーセンター・ミキシング・ボウル中に、１７５ｇの 変性ポリフェニレンエーテル樹脂（ゼネラル・エレクトリックＣｏ、から゛市販 されているノリル７３１）及び１７５ｇの臭素化アルキルベンゼン（第１表に記 載）を装入した０木理合物を６ＯＲＰＭで３分間溶融処理し、得られたブレンド をミキサーから取り出して粒状化した。同一のバッチをいくつか作製し、これら を合わせた。こうして得られた濃厚物を溶かし、１１２０ｇの？ＩＰＰＥ樹脂、 ８０ｇの酸化アンチモン、及び８００ｇの当該濃厚物からなる混合物を１．７５ インチの一段押出機にかけた０次いで押出物を粒状化した。 １星勇１ 本実施例では、本発明の物質を他の難燃剤と併用した。実施例１に記載の手順と 濃厚物を使用して、１７２０ｇのＭＰＰＢ樹脂、６０ｇの臭素化ポリスチレン、 ２０．の三酸化アンチモン、及び２００ｇの当ｔＫｅ＝厚物からなる混合物を押 出機にかけた。次いで得られた押出物を粒状化した。 実施例１と２からの粗砕物を射出成形して多数の標準ＡＳＴＭ試験片を作製し、 これらに対して試験を行った。得られた結果を第■表に示す。 ３　“　・　否 添加剤を配合していない粒状ＭＰＰＥを射出成形して多数の標準ＡＳＴＭ試験片 を作製し、これらを対照標準とした。 第■表 これらのデータは、ポリ臭素化高級アルキルベンゼンがＭＰＰＥ組成物組成極用 て効率の良い難燃剤であることを示している。 さらに、ポリ臭素化高級アルキルベンゼンは良好な流れ特性変性剤としても作用 しており、難燃化したＭＰＰＥの物理的性質及び衝撃強さは実質的に変化しない ことがわかる。 補正書の翻訳文提出書 （特許法第１８４条の７第１功 平成　元年　６月ヲ、（イ）堕 特許庁長官　吉　１）文　毅　殿 １、特許出願の表示 ＰＣＴ／ＵＳ８８１０３５００ ２、発明の名称 難燃性ＭＰＰＥ樹脂組成物 ３、特許出願人 住　所　アメリカ合衆国インディアナ用４７９０６．ウェスト・ラフアイエツト 、ノース・ウェスト、ハイウェイ　５２゜ポスト・オフィス・ボックス　２２０ ０名　称　グレート・レークス・ケミカル・コーポレーション４、代理人 住　所　東京都千代田区大手町二丁目２番１号新大手町ビル　２０６区 ５、補正書の提出日 請】＠口１匝 １、（補正）（ａ）　変性ポリフェニレンエーテル樹脂；（ｂ）　難燃剤かつ流 れ特性変性剤として、当該薬剤の約３０〜７０重量％の臭素を含有した有効量の ポリ臭素化高級アルキルベンゼン；及び （Ｃ）　増強剤 を含む難燃性の変性ポリフェニレンエーテル樹脂組成物。 ２、（補正）　前記ポリ臭素化高級アルキルベンゼンが構造式 （式中、Ｘは４又は５、ｙは０又は１．２はＯ又は１、そしてＷは２〜４であり ；Ｒ１とＲ４は水素又はメチル、ｌｈ、　Ｒｓ、　Ｒｓ及びＲ６はそれぞれ独立 していて１〜１６個の炭素原子を存するアルキル基であって、このとき（Ｒ＋、 　Ｒｔ及びＲ２）と（Ｒ，、Ｒ５及びＲ＆）のそれぞれにおける炭素原子のトー タル数が５〜１７の範囲である）で表される化合物である、請求の範囲第１項に 記載の組成物。 ３、（補正）　前記ポリ臭素化高級アルキルベンゼンがテトラブロモ第二Ｃ６− １１１′アルキルベンゼン又はペンタブロモ第二Ｃ＆−１ｍアルキルベンゼンで ある、請求の範囲第２項に記載の組成物。 ４、　前記ポリ臭素化高級アルキルベンゼンがトリブロモ第二もしくは第三ジー Ｃ６−１１アルキルベンゼン又はテトラブロモ第二もしくは第三ジーＣｈ−Ｌｍ アルキルベンゼンである、請求の範囲第２項に記載の組成物。 ５、　前記アルキル基が０１゜−１□アルキル基の混合物である、請求の範囲第 ３項又は４項に記載の組成物。 ６、　前記ポリ臭素化アルキルベンゼンがＣ８゜−１□テトラブロモアルキルベ ンゼンとＣ１１ｌ−１□ペンタブロモアルキルベンゼンとの液状混合物である、 請求の範囲第３項又は４項に記載の組成物。 ７、（補正）　前記組成物が約５０〜９０重量％の変性ポリフェニレンエーテル 樹脂、約５〜２５重量％のポリ臭素化高級アルキルベンゼン、及び約１〜１５重 量％の増強剤を含む、請求の範囲第１項に記載の組成物。 ８、　前記増強剤が酸化アンチモンである、請求の範囲第１項に記載の組成物。 国際調査報告

Claims (8)

【特許請求の範囲】
1. １．（ａ）ＭＰＰＥ樹脂； （ｂ）難燃剤かつ流れ特性変性剤として、当該薬剤の約３０〜７０重量％の臭素 を含有した有効量のポリ臭素化高級アルキルベンゼン；及び （ｃ）増強剤 を含む難燃性ＨＰＰＥ樹脂組成物。
2. ２．前記ポリ臭素化高級アルキルベンゼンが構造式▲数式、化学式、表等があり ます▼又は▲数式、化学式、表等があります▼（式中、ｘは４又は５、ｙは０又 は１、ｚは０又は１、そしてｗは２〜４であり；Ｒ１とＲ４は水素又はメチル、 Ｒ２，Ｒ３，Ｒ５及びＲ６はそれぞれ独立していて１〜１６個の炭素原子を有す るアルキル基であって、このとき（Ｒ１，Ｒ２及びＲ３）と（Ｒ４，Ｒ５及びＲ ６）のそれぞれにおける炭素原子のトータル数が５〜１７の範囲である）で表さ れる化合物である、請求の範囲第１項に記載の組成物。
3. ３．前記のポリ臭素化された主として第二アルキルベンゼンがテトラブロモ第二 Ｃ６−１８アルキルベンゼン又はベンタブロモ第二Ｃ６−■アルキルベンゼンで ある、請求の範囲第２項に記載の組成物。
4. ４．前記ポリ臭素化高級アルキルベンゼンがトリブロモ第二もしくは第三ジ−Ｃ ６−■アルキルベンゼン又はテトラブロモ第二もしくは第三ジ−Ｃ６−１８アル キルベンゼンである、請求の範囲第２項に記載の組成物。
5. ５．前記アルキル基がＣ１０−１２アルキル基の混合物である、請求の範囲第３ 項又は４項に記載の組成物。
6. ６．前記ポリ臭素化アルキルベンゼンがＣ１０−１２テトラブロモアルキルベン ゼンとＣ１０−１２ペンタプロモアルキルベンゼンとの液状混合物である、請求 の範囲第３項又は４項に記載の組成物。
7. ７．前記組成物が約５０〜９０重量％のＭＰＰＥ樹脂、約５〜２５重量％のポリ 臭素化高級アルキルベンゼン、及び約１〜１５重量％の増強剤を含む、請求の範 囲第１項に記載の組成物。
8. ８．前記増強剤が酸化アンチモンである、請求の範囲１項に記載の組成物。