JPH0231305B2 - Koonrenzokuhannoro - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】 （産業上の利用分野） 本発明は高温連続反応炉、特にはセラミツク原
料としての窒化けい素、ボロンナイトライトなど
の合成に有用とされる高温度で連続的に反応を行
なわせるためのプツシヤー式トンネル炉方式の高
温連続反応炉に関するものである。

（従来の技術） 窒化けい素やボロンナイトライトなどのセラミ
ツク原料の製造は近年特にその高純度化が要求さ
れていることから、従来のアチソン炉に代えて雰
囲気条件や温度の調節が容易であるプツシヤー式
トンネル炉による方法に転換されつつある。

しかして、このプツシヤー式トンネル炉は原料
を仕込んだ反応容器を連続的に炉内に移送して反
応を行なわせるものであり、この多くのものはそ
の入口側、出口側に置換室を設けて炉内雰囲気を
きびしく調節するようにされているが、この方法
では反応容器が容量の小さいものであることから
通常は連続的に長期間運転という形で生産が行な
われている。

しかし、この種の反応炉では炉内を移動する反
応容器が通常上部開口のものとされているために
これを使用して長期間反応を続けると、 (1) 反応原料およびその分解物、副生物、さらに
は反応生成物の飛散、蒸着によつて炉内各部や
熱体にこれらが付着、たい積するために容器の
搬送が不可能となつたり、ヒーター切れが発生
し、炉体も損傷される、 (2) 高温となつた雰囲気ガス、副反応に伴なう発
生ガスなどによつて炉体が損傷したり、ヒータ
ー切れが発生する という事故が多くなり、長期間の運転ができなく
なるという不利がある。

（発明の構成） 本発明はこのような不利を解決した高温連続反
応炉に関するものであり、これは原料物質を装入
した、移動方向のみに開口部を有する反応容器
を、プツシヤー式トンネル炉内で連続的に接続さ
せてマツフル状とし、反応ガス導入口とガス排出
口を設けてなることを特徴とするものである。

すなわち、本発明者らは前記したようなプツシ
ヤー式トンネル炉における不利を解決する方法に
ついて種々検討した結果、こゝに使用される反応
容器を移動方向にのみ開口部を有するものとし、
これに原料を装入してからこれをトンネル炉内に
連続的に装入し接続させてマツフル状にし、つい
でこの反応ガス導入口から反応ガスを送入する
と、炉内に存在する反応容器がその開口部によつ
て接続されており、こゝに装入された反応ガスは
反応容器内のみを貫流するようになるので、反応
容器中での原料と反応ガスとの反応が確実に進行
されるし、こゝに発生した分解物、副生物はこの
反応ガスに伴流されて排出口から炉外に排出さ
れ、さらにはこの反応器から反応原料や副生物、
反応生成物が反応器外に飛散することもないの
で、炉体が損傷されたり、ヒーター切れが発生す
ることもないということを見出し、この反応容器
の形状、構造、さらには反応方法などについての
研究を進めて本発明を完成させた。

本発明の高温連続反応炉は上記したように移動
方向のみに開口部を有する反応容器を使用するも
のであるが、この反応容器の形状は連続マツフル
を形成することのできるようなものであれば直方
体、立方体、筒状などのいずれであつてもよい。
すなわち、このものは例えば第１図に示したよう
な形状、構造を有するものとされるが、このもの
は図示されているようにトンネル炉内移動方向と
される図面における左右の壁面には開口部１が設
けられており、移動方向と直角となる両側面２、
天井面３、底面４は完全に閉鎖された形状、構造
とされているが、この天井面などは気密保持、ま
た加熱源からの熱を遮断するためにカーボン製の
蓋構造を設けたものとしてもよい。

本発明の反応炉はこの反応容器をトンネル炉内
に連続的に装入し、これらを接続させてマツフル
状とするのであるが、これは具体的には添付の第
２図に例示されているように構成される。第２図
に示されている高温連続反応炉１１は容器駆動装
置１２によつて容器入口部１３に装架された反応
容器１４を駆動させ、これを順次接続させてマツ
フル状とするのであるが、これには炉内の入口側
と出口側に必要に応じて遮断布１５，１６を設け
て炉中央部が低温部となる容器入口部１３、出口
部１７と雰囲気遮断されるようにされている。ま
た、この炉１１にはその出口側に容器取出部１７
が設けられ、炉内には反応炉内を所望の反応温度
に保持するための加熱用ヒーター１８が設けられ
ており、その出口側には反応ガス導入口１９が、
また炉の中央部には必要に応じ反応ガスまたは不
活性ガスを導入するためのガス導入口２０が、さ
らにこの入口側低温部にはガス排出口２１が設け
られている。

なお、この反応炉１１を構成する炉材、加熱用
ヒーター、反応容器を形成する材質は任意のもの
とされるが、この反応炉がセラミツク原料材を合
成するために通常は800〜2200℃の高温で運転さ
れるものであることから、これらはいずれも耐熱
性のものとすることがよく、したがつてこの炉材
についてはアルミナ、カーボン、ボロンナイトラ
イト、ムライト、ジルコン、窒化けい素などと
し、ヒーターは炭化けい素、タングステン、カー
ボンなどで作られたものとすることがよいが、こ
の反応容器については生成物との反応性、汚染性
などから目的とする生成物、この原料物質の種類
に応じて窒化けい素、カーボン、アルミナなどで
作つたものとすればよい。なお、この反応容器に
装入される原料物質は通常固体状のものとされる
が、これは必要に応じブリケツト状、塊状体とし
て装入してもよい。

この高温連続反応炉１１によつて反応を行なわ
せるには、反応容器１４に原料物質を装入してか
らこれを容器入口部１３に装架し、これらを容器
駆動装置１２によつて連続的に炉内に移動させて
マツフル状としたのち、加熱ヒーター１８からの
加熱によつて炉内を所定温度に上昇させ、ついで
反応ガス導入口１９から反応ガスを送入すればよ
く、このようにすると反応ガスが反応容器１４に
設けられている開口部１を通つて接続されている
反応容器１４の中を通過するので、目的とする反
応が反応容器１４の中で行なわれ、この反応で得
られた反応生成物は反応容器１４が容器取出部１
７に到着したときに製品として取り出される。な
お、この場合この反応を不活性ガス雰囲気下で行
なわせるときには炉中央部に設けられているガス
導入口２０から不活性ガスをそれが反応容器より
もやゝ高圧となるような圧力で添加すれば不活性
ガスが反応容器１４の連接部から反応容器中に流
入されるので目的を達することができるが、目的
によつてはこの不活性ガスに代えて反応ガスをこ
のガス導入口２０から流入させてもよい。

本発明の高温連続反応炉による反応は上記した
ようにして行なわれ、これによれば反応容器１４
がトンネル炉内の移動方向のみに開口部１を有す
るものとされ、反応ガスがこの開口部を通じて反
応器内を縦貫して走行するので、この反応による
排ガスはこの反応ガスに伴流されてガス排気口２
１から系外に排出されるし、この反応容器１４は
その両側部、天井部、底部が完全に密閉されたも
のとなつているので原料やその分解物、反応副生
物などが飛散または蒸発によつて炉内壁部や加熱
用ヒーターに付着することがなく、分解ガス、副
生ガスなども排気ガスとして排気口から排出され
るので炉内がこれらの付着によつて汚損、損傷さ
れることもなく、したがつて容器の搬送が止つた
り、ヒーター切れすることもないので長期運転が
可能になるという有利性が与えられる。

つぎに本発明の実施例をあげる。

実施例１、比較例１ アルミナを炉材とし、タングステンヒーターを
取りつけた長さ15ｍの第２図に示したような高温
連続反応炉中に、四塩化けい素とアンモニアとを
反応させて得たシリコンイミドのブリケツト状物
を不活性雰囲気下に３Kg装入した第１図に示した
ような窒化けい素製の内容積20の反応容器を装
架したのち、炉内に炉中央部のガス導入口から窒
素ガスを水柱50mmの圧力で圧入して窒素ガス雰囲
気にすると共に、炉内最高温部の温度を1400℃に
維持するように加熱し、ついでこの反応容器を容
器駆動装置を用いて一つの反応容器が炉内最高温
部を120分で通過するような速度で駆動させてマ
ツフル状とすると共に炉出口側に設けられている
反応ガス導入口から水素ガスを５％含有する窒素
ガスを25／分の速度で送入して反応させたとこ
ろ、窒化けい素を1.3t／月で得ることができ、３
ケ月連続運転後に炉を解体して炉材、ヒーターの
消耗をしらべたところ、これには何の消耗も認め
られず、炉壁にはなんの堆積物もなかつた。

しかし、上記において反応容器として上部のみ
が開口した同容量のものを使用したほかは上記と
同様にして反応させたところ、この場合には炉内
に塩化アンモニウム、シリカが沈積したために反
応開始後56時間には搬送系が故障し、反応を停止
することになつた。

実施例２、比較例２ カーボンフエルトを中心としたカーボンを炉材
とし、カーボン電極からなるヒーターを設けた長
さ13ｍの第２図に示したような高温連続反応炉中
に、金属けい素を0.7Kg装入した第１図に示した
ような窒化けい素製の内容積15の反応容器を装
架したのち、炉内に炉中央部のガス導入口から窒
素ガスを圧入して炉内を水柱50mmの窒素ガス雰囲
気とすると共に炉内均熱部の温度を1300℃に維持
し、ついでこの反応容器を一つの反応容器が炉内
均熱部を240分で通過するような速度で容器駆動
装置を用いて駆動させてマツフル状とすると共に
炉出口側に設けられている反応ガス導入口から窒
素ガスとアンモニアガスとの１：１の混合ガスを
35／分の速度で送入して反応させたところ、窒
化けい素を1t／月で得ることができ、３ケ月連続
運転後に炉を解体して炉材、ヒーターの消耗をし
らべたところ、炉材、ヒーターには何の消耗も認
められず、炉内には何らの堆積物もなかつた。

しかし、比較のために上記において反応容器と
して上部のみが開口している同容量のものを使用
したほかは上記と同様にして反応させたところ、
この場合には８日目に電極が切れたので操業を中
止し、炉を解体したところ、すべてのカーボンヒ
ーターがやせて細くなつて一部で切断しており、
炉壁も著しく消耗していた。

実施例３、比較例３ 実施例２と同じトンネル炉中にほう酸とリン酸
カルシウムとの１：１の混合物を６Kg装入したカ
ーボン製の第１図に示したような内容積30の反
応容器を装加したのち、炉中央部のガス導入口か
ら窒素ガスを圧入して炉内を水柱50mmの窒素ガス
雰囲気とすると共に炉内均熱部の温度を2000℃に
維持し、ついでこの反応容器を一つの反応容器が
炉内均熱部を1200分で通過するような速度で容器
駆動装置を用いて駆動させてマツフル状とすると
共に炉出口側に設けた反応ガス導入口からアンモ
ニアを５％含む窒素ガスを50／分の速度で装入
して反応させたところ、ボロンナイトライトを
1t／月で得ることができ、３ケ月の連続運転後に
炉を解体して炉材、ヒーターの消耗をしらべたと
ころ、炉材、ヒーターには消耗が認められず、炉
内には何の堆積物もなかつた。

しかし、比較のために上記において反応容器と
して上部のみが開口しているものを使用したほか
は上記と同様にして反応させたところ、この場合
には反応開始３日目にはほとんどのカーボンヒー
ターが切れたので操業を中止し、炉を解体したと
ころ、炉材およびカーボンヒーターのいずれもが
消耗しており、さらに炉壁には白色の沈着物が著
しく付着していた。

【図面の簡単な説明】

第１図は本発明の高温連続反応炉に使用される
反応容器の斜視図、第２図はこの反応炉の縦断面
図を例示したものである。 １……開口部、２……側壁部、３……天井部、
４……底面部、１１……反応炉、１２……容器駆
動装置、１４……反応容器、１９……反応ガス導
入口、２０……ガス導入口、２１……ガス排出
口。

Claims (1)

【特許請求の範囲】
1. １ 原料物質を装入した、移動方向のみに開口部
   を有する反応容器を、プツシヤー式トンネル炉内
   で連続的に接続させてマツフル状とし、反応ガス
   導入口とガス排出口を設けてなることを特徴とす
   る高温連続反応炉。