JPH02288164A - 金属―空気バッテリ及びその陽極 - Google Patents

金属―空気バッテリ及びその陽極

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JPH02288164A
JPH02288164A JP1124104A JP12410489A JPH02288164A JP H02288164 A JPH02288164 A JP H02288164A JP 1124104 A JP1124104 A JP 1124104A JP 12410489 A JP12410489 A JP 12410489A JP H02288164 A JPH02288164 A JP H02288164A
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JP
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anode
battery
cathode
metal
separator
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JP1124104A
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Michael C Cheiky
マイケル・カール・チェイキー
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Dreisbach Electromotive Inc
Original Assignee
Dreisbach Electromotive Inc
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    • H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
    • H01M12/00—Hybrid cells; Manufacture thereof
    • H01M12/08—Hybrid cells; Manufacture thereof composed of a half-cell of a fuel-cell type and a half-cell of the secondary-cell type
    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
    • H01M4/00—Electrodes
    • H01M4/02—Electrodes composed of, or comprising, active material
    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
    • H01M50/00—Constructional details or processes of manufacture of the non-active parts of electrochemical cells other than fuel cells, e.g. hybrid cells
    • H01M50/40—Separators; Membranes; Diaphragms; Spacing elements inside cells
    • H01M50/463—Separators, membranes or diaphragms characterised by their shape
    • H01M50/466—U-shaped, bag-shaped or folded
    • Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
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    • Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
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    • Y02E60/10—Energy storage using batteries

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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 （技術分野） 本発明は一般に化学エネルギを電気エネルギに変換する
技術に関し、更に詳しくは再充電可能な金属−空気バッ
テリ及びその陽極に関する。
（従来の技術とその課題） 亜鉛−空気バッテリのような金属−空気バッテリは非常
に高いエネルギ密度（３００ＷＨｒ／Ｋｇ以上）がある
ので有利であり、この密度は公知の従来のバッテリであ
る鉛−酸タイプのような自動車に使用されるものの密度
よりも大きい。亜鉛空気バッテリは商業生産ペースで低
コストでしかも高い安全度で製造可能である。しかし、
亜鉛空気バッテリの商業的適用は、かねて初期タイプ又
は再充電不能タイプのものに制限されてきた。
実験的な再充電可能な亜鉛−空気バッテリが自動車部品
用に組み立てられてきた。このようなバッテリは液状電
解質を使用し、通常ポンプを備えて電解質を再循環させ
ている。このようなシステムはラジオからポータプルコ
ンピュータに至るまで及ぶ小規模消費者の使用にとって
非実用的で、その理由はバッテリが機械的に複雑であり
漏液に弱いからである。
亜鉛−空気バッテリは一般に多孔性亜鉛陽極と、炭素膜
で形成された空気陰極と、電解質を含み陽極と陰極との
間に挟まれた多孔材とを有している。
電解質の貯蔵部を陽極の下に設ける必要がある。
というのは、実際には電解質が亜鉛素地の中に止められ
るようになるからである。酸化亜鉛が成長すると電解質
は上方に押し上げられる。亜鉛−空気バッテリの発達に
とっての主要な問題は、酸素ガスが充電サイクルにおい
て陽極で発生し、この酸素が陽極の上に蓄積された電解
質を上方に押し上げて空気陰極内に通過させることであ
る。これにより蒸発による電解質ρ損失を生じ、電解質
が大気との反応及び空気陰極中の触媒との反応により汚
染される。
（発明の目的、構成、作用及び効果） 本発明は再充電が可能で機械的電解質ポンプを使用する
事なく充電及び放電操作が可能な亜鉛空気バッテリを提
供する。
改良された本発明の亜鉛−空気バッテリは充電サイクル
の間に電解質が失われない。更に、このバッテリは漏液
しないのでバッテリの材料成分の汚染を避けることがで
きる。これら改良点により本亜鉛−空気バッテリはポー
タプル電子機器及び消費者／娯楽用に使用することがで
きる。
本発明のバッテリでは、金属の粉又は糊状物であって半
透過性状態の亜鉛のようなものが導電性の網状スクリー
ンの中に包み込まれて陽極を形成している。金属粒子の
大きさは電解質の透過性を許容するように調節されてい
る。粒子が小さ過ぎると高密度に詰め込まれて透過性が
なくなる。液状の電解質は多孔性の布製陽極セパレータ
の中に保持され、このセパレータは陽極を挟み且つその
縁の回りを連続的に・包み込むように伸びている。
陰極ゲル材の層は包まれた陽極と空気陰極との間に挟ま
れ、この空気陰極は炭素薄膜状に形成されている。ゲル
材は、不活性の網状スクリーンスペーサを、網状スクリ
ーンの中に包み込まれたゲル材と共に有することができ
る。ゲル層は電気化学的な反応的伝達を空気陰極と陽極
セパレータ内の電解質との間に生じさせる一方、酸素が
ゲル材を通過するのを可能にし、これらの現象はバッテ
リの充電及び放電の間に生じる。ゲル材の透過性は適当
に選択されて十分な酸素の圧力がゲル材の陽極セパレー
タとの境界面に生じるようにされ、これにより蓄積され
た電解質をその境界面から陽極セパレータの縁部を通し
て陽極セパレータの反対側の層に押しやるようにされて
いる。
本発明のこれらの特徴及び他の多くの特徴と付随する利
点は、本発明が、以下の詳細な説明を参照することによ
って添付図面との関係で考えられる場合に一層よく理解
されるのと同様に、明らかにされる。
（実施例） 図面の第１図及び第２図を参照すると、本発明を具体化
した再充電可能な亜鉛−空気バッテリが全体的に参照符
号１０で示され、このバッテリは不活性なプラスチック
又は他の適当な材料からできたケース又は容器１２を有
している。適当な容器が本出願人の米国出願２４４，８
２８に開示され、その記載は参照により本願明細書に組
み込まれる。容器１２は上方に凸状を成す底部１２ａ１
蓋ないし上蓋１２ｂ、及び側壁１２ｃを存している。上
蓋１２ｂは開口１２ｄを有し、この開口は充電及び放電
サイクルの間にバッテリの内外への空気流通を許容する
。底部１２ａを凸状に形成した目的は、バッテリの構成
要素を弾性的に押圧するためと、他のいくつかの理由の
ためである。この理由は更に説明することで明らかにな
る。もし必要ならば、リブ又は類似の隆起部を上蓋１２
ｂの内側に形成して上記の弾性抑圧機能を補助するよう
にしてもよい。
バッテリ１０は更に導電性の板又は網状スクリーン１６
を有する陽極１４を有し、このスクリーンは第２図に描
かれている。リード部１６ａは網状スクリーン１６から
外側に延出し、バッテリの陽極端子接続部を形成してい
る。スクリーン１６はエキスパンデッドメタル（一定の
間隔に刻み目を入れて引っ張り広げて網状にした金属板
）又は成形金属によって網目寸法か１インチにつき２０
から８０の孔があるように形成することができる。
スクリーン１６の材料は鉄、すす、チタン、又は他の非
腐食性金属、ないしは経済的な代替え材料の上にそれら
金属のめっきを施したものでよい。
亜鉛材料１８の多孔層はスクリーン１６の網の中に詰め
込まれている。亜鉛材料１８は、亜鉛の粉状薄片、細粒
、カプセル、又は繊維状体を半透過性密度に詰め込んだ
ものでよい。必要ならば、色々な腐食防止剤及び糊状層
形成添加剤を亜鉛材料１８に添加してバッテリの完成度
を改善してもよい。水銀、カドミウム、すす、鉛、ガリ
ウム又はインデイラムのような金属は腐食防止に役立つ
。
このような金属は亜鉛との合金か又は亜鉛粒子と物理的
に混合してよい。亜鉛、亜鉛合金及び／又は腐食防止金
属のどれも代替物としての金属、砂、結晶化ガラス等の
上に被覆ないしめっきをすることができる。腐食防止金
属の通常の含有量は重量割合で０．１％から１０％であ
る。
陽極１４は完全に多孔陽極セパレータ２０の中に包み込
まれている。このセパレータは吸水性、耐湿潤性、耐酸
化性のある織られた又は不織の布である綿、レーヨン、
変性されたカルボキシルメチルセルロース（ＣＭＣ）及
び／又は耐湿潤性のあるグラスチック繊維で形成されて
いる。陽極セパレータ２０はまた不活性スペーサ及び／
又はフィルター材を有している。適当な耐湿潤性のある
材料は、陽イオン変換材料として使用される変性したポ
リマー材料、又はカルボキシル変性ポリマー又はポリス
ルホンポリマーのような中空繊維材料と同一の材料でよ
い。変性ポリマーは、ポリプロピレンのような他のポリ
マーと混合して合成物の構造的、毛管的又は灯心的作用
を高めるようにしてもよい。１５％のポリプロピレンを
含むカルボキシルメチルセルロースポリマーは、本発明
のバッテリー中の陽極包み材料として効果的に使用でき
る。第１図に見られるように、陽極セパレータ２０は第
１ないし上部層２０ａと、第２ないし下部層２０ｂと、
側部ないし縁部層２０ｃとを有し、縁部層は上部層２０
ａと下部層２０ｂとを相互連結している。
バッテリの作用に必要な液状電解質は陽極セパレータ２
０の中に含まれている。電解質は、１モル／リッターか
ら飽和状態の範囲であって通常は１から１５モル／リッ
ターの範囲にあるＬｉＯＨ。
ＮａＯＨ，ＫＯＨ，ＣｓＯＨ等のようなグループＩの金
属水酸化物のような単一又は混合された塩基性水溶液が
可能である。
バッテリｌＯはまた空気陰極２２を有し、この空気陰極
は空気透過性のある織られた又は不織の炭素薄膜、又は
同様な材料であって高い酸素親和性を有するものの形態
をしている。貴金属のような触媒の層であって適切には
プラチナ又はパラジウムの層を炭素薄膜のどちらの面に
適用してもよいが、なるべくなら炭素薄膜の下面に適用
するとよい。空気陰極２２はリード部２２ａを有し、こ
のリード部はそこから外方に延出してバッテリの陰極端
子部を形成している。
本発明の一つの重要な特徴に従って、陰極ゲル部材２４
が化学的に不活性な網スクリーン２６を有し、このスク
リーンがスペース部材及び保持部材として機能する。Ｌ
　ｉＯＨ，ＮａＯＨ，ＫＯＨ又はＣｓＯＨのような濃縮
塩基の中で溶解又は拡散されているＣＭＣ又は関連した
誘導体のような酸化及び腐食防止ハイドロゲル材料２８
がスクリーン２６の網の中に詰め込まれている。陽極１
４、陰極ゲル部材２４及び空気陰極２２が、上述の如く
容器１２内で容器の凸状底部１２ａからの弾性圧力を受
けた状態で互いにサンドイッチ状に挟まれている。空気
陰極は５０オングストロームの水準の孔を有する。ハイ
ドロゲルは、液体が空気薄膜を自由に通過するのを阻止
するのに必要とされる。しかし、ハイドロゲルは８０〜
９０％の水を含有しているので、空気陰極にはイオンの
液状電解質が本質的に生じる。
バッテリｌＯの放電の間に陽極１４内の亜鉛材料１８が
酸化亜鉛に変化され、この酸化亜鉛は密度が低いので、
亜鉛よりも大きな体積になる。亜鉛材料１８の膨張によ
ってその周囲を囲む多孔陽極セパレータ２０に機械的な
圧力がかかり、液状電解質がそこから解放されて陽極１
４及び空気陰極２２との化学反応が維持され、リード部
１６ａと２２ａを通る電流の発生が維持される。凸状底
部１２ａによってかかる機械的な圧力はバッテリに収納
した部材の分離を防止すると共に、空気陰極の下に空気
ポケットが形成されるのを防止する。
陰極ゲル部材２４は、陽極セパレータ２０内の電解質と
空気陰極２２との間の化学反応伝達を起こし、且つ、バ
ッテリの充電及び放電サイクルに充分なように、陰極ゲ
ル部材を通って酸素が流れるのを可能にするため、更に
一層充分に酸素を透過する。
バッテリ１０の充電の間、亜鉛材料１８は（放電の間は
酸化亜鉛に変化しているのであるが）酸素ガスを発生し
、このガスは陽極セパレータ２０を通して上昇し、上部
層２０ａと陰極ゲル部材２４の内部に蓄積された電解質
を空気陰極２２を通して上方に押圧してバッテリ１０の
外に出そうとする。しかし、ゲル材料２８は酸素は透過
するがそれを通して電解質が空気陰極２２内に拡散する
のを防止する。ゲル部材２４の酸素の透過性は、バッテ
リ１０の充電の間に、電解質を押しゃって陽極セパレー
タ２０の縁部２０ｃを通して下方に流し下部層２０ｂの
中に流し込むのに充分な酸素ガス圧力が、陽極セパレー
タ２０の上部層２０ａと陰極ゲル部材２４との境界面に
生じるように選択されている。この再循環は充分な電解
質が下部層２０ｂに存在するのを確実にしてバッテリの
次回の放電サイクルでの電解質の使用に備えられる。
本発明によって別設の機械的ポンプを必要とせずに提供
される電解質の自動的再循環は、陽極構成部品の相対的
な大きさに依存して決定されてきた。陽極が広く形成さ
れ過ぎるか、又は更に詳しくは陽極の表面面積と電解質
の再循環に役立つ縁部の面積との比が大き過ぎると、再
循環は許容できない程度まで減少される。特に、１ＯＷ
Ｈｒから５００ＷＨｒの能力範囲のバッテリに最適の陽
極幅は、ｌないし２インチの間であると決定されてきた
。この制限は、第３図で１６′で示される概略形状に陽
極スクリーンを配設することにより廃止することができ
る。スクリーン１６’　はベース１６ｂを有し、このベ
ースは該ベースから直角に延出する腕部１６ｃを有して
いる。各腕部１６Ｃの幅は約２インチである。陽極セパ
レータは２０″で示される如く、ベース１６ｂと各腕部
１６Ｃの回りに巻かれると共に隣接する巻かれた腕部間
にスペース３０を維持するように変形されている。事実
上、各々の巻かれた腕部１６ｃは最適な表面面積／縁部
面積の比を有する分れｔ；陽極を構成し、腕部１６ｃは
ベース１６ｂ及びリード部１６ａを通る合流された電流
流れを増大させるために電気的に並列に結合されている
。ゲル材料２８は空気陰極２２の中の触媒が電解質の中
に拡散するのを最小限にし、それにより空気陰極の寿命
を増大させる。更に、ゲル材料は亜鉛酸塩に対し非常に
低い溶解性を有するので、バッテリを短絡させる樹枝状
結晶の形成を最小限にする。しかし、アルカリ性電解質
がゲル材料を溶解しないことを発見するのは予期しない
ことであった。
本発明の図示的実施例を示し説明してきたが、本発明の
精神と範囲から逸脱することなく、色々な変形及び変形
実施例が当業者に想起されよう。
更に請求の範囲内において本発明の詳細な説明した以外
の方法で実施できる。本発明の好ましい実施例だけが説
明されてきたこと、及び請求の範囲に規定されている発
明の精神と範囲から逸脱することなく多種の置き換え、
変形及び交換をして差し支えないことを了解すべきであ
る。
【図面の簡単な説明】
第１図は本発明を具体化した再充電可能な亜鉛−空気バ
ッテリの断面図、第２図はバッテリの空気陰極、陰極ゲ
ルスクリーン及び陽極スクリーンの分解図、第３図は本
発明に従った陽極と陽極セパレータの等測的配置の平面
図である。 １０・・・亜鉛−空気バッテリ、１２・・・容器１２ａ
・・・凸状底部、１４・・・陽極１６．１６’　・・・
網状スクリーン １６ａ・・・リード部、１６ｂ・・・ベース１６ｃ・・
・腕部、１８・・・亜鉛材料２０．２０’・・・多孔陽
極セパレータ２０ａ・・・上部層、２０ｂ・・・下部層
２０ｃ・・・縁部、２２・・・空気陰極２２ａ・・・リ
ード部、２４・・・陰極ゲル部材２６・・・スクリーン
、２８・・・ゲル材料３０・・・スペース 、事件の表示 平成１年特許願第１ ０４号 ２、発明の名称 金属−空気バッテリ及びその陽極 ３、補正をする者 事件との関係　特許出願人 住所 名　称　ドレイスパック・エレク インコーホレーテッド トロモーティヴ・ ４、代 理　　人 ６、補正の内容 （１）明細書第８頁第８行「成長」を「膨張」と訂正す
る。 （２）同第１１頁第１１行「隆起部を」を「隆起部（図
示せず）を」と訂正する。 （３）同第１２頁第１１行「完成度」を「性能」と訂正
する。 （４）同第１２頁第１６行から同第１７行［どれも代替
物としての金属、砂、結晶化ガラス等の上に被覆ないし
めっきを」を「いずれかで金属、砂、結晶化ガラス等の
ような不活性基体の上を被覆ないしめっき」と訂正する
。 （５）同第１３頁第６行から同第７行「フィルター材」
を「充填材」と訂正する。 （６）同第１６頁第３行「凸状」を「容器１２の凸状」
と訂正する。 （７）同第１６頁第６行「極の下」を「極２２の下」と
訂正する。 （８）同第１７頁下から第５行「特に、」を「実際問題
として、」と訂正する。 （９）同第１ ８頁第３行 「腕部」 「複数の腕部」 と訂正する。 以上

Claims (1)

  1. 【特許請求の範囲】 １、金属陽極手段と、 該陽極手段をその間に挟む第１及び第２の層と上記第１
    及び第２の層を相互結合する少なくとも一つの縁部とを
    有する多孔陽極セパレータ手段と、空気陰極手段と、 上記陽極セパレータ手段の中に入れられた液状電解質と
    、 を有する再充電可能な金属−空気バッテリ。 ２、請求項１記載のバッテリにおいて、空気陰極手段と
    陽極セパレータ手段の第１の層との間に陰極ゲル手段を
    更に有するバッテリ。 ３、請求項２記載のバッテリにおいて、上記金属が亜鉛
    を有するバッテリ。 ４、請求項３記載のバッテリにおいて、陽極手段、陽極
    セパレータ手段、空気陰極手段、陰極ゲル手段及び電解
    質手段を収納しこれらを瓦いに弾性的に押圧する容器を
    更に有するバッテリ。 ５、請求項４記載のバッテリにおいて、陽極手段が電気
    的に導通性のある網スクリーン基体及びその網の中に詰
    め込まれた亜鉛材料を有するバッテリ。 ６、請求項３記載のバッテリにおいて、陰極ゲル手段が
    、バッテリの効果的な充電及び放電のために酸素が透過
    するのを可能にするのに充分な酸素透過性があり、陰極
    ゲル手段が空気陰極と陽極セパレータ手段の中の液状電
    解質との間の化学反応伝達を更に一層生じさせるバッテ
    リ。 ７、請求項１記載のバッテリにおいて、陽極セパレータ
    手段が吸水性、耐湿潤性のある耐酸化性布を有するバッ
    テリ。 ８、請求項１記載のバッテリにおいて、空気陰極手段が
    多孔炭素薄膜を有するバッテリ。 ９、請求項３記載のバッテリにおいて、陰極ゲル手段が
    耐酸化性及び耐腐食性のあるハイドロゲルを有するバッ
    テリ。 １０、請求項１記載のバッテリにおいて、液状電解質が
    １モルから飽和状態までの範囲のＬｉＯＨ、ＮａＯＨ、
    ＫＯＨ及びＣｓＯＨの少なくとも一つを有する水酸基か
    ら成る群から選択された材料を有するバッテリ。 １１、請求項１記載のバッテリにおいて、陽極手段と陽
    極セパレータ手段がそれぞれ互いに結合された複数の個
    々に分れた部分を有するバッテリ。 １２、請求項１１記載のバッテリにおいて、上記部分が
    １インチと２インチの幅の間であるバッテリ。 １３、請求項５記載のバッテリにおいて、亜鉛材料が半
    透過性の密度に詰め込まれた亜鉛粉の薄片、細粒、カプ
    セル及び繊維から成る群から選択されているバッテリ。 １４、請求項６記載のバッテリにおいて、陰極ゲル手段
    の透過性が、バッテリの充電の間に陰極ゲル手段と陽極
    セパレータ手段との境界面に、液状電解質を該境界面か
    ら陽極セパレータ手段の縁部を通して陽極セパレータ手
    段の第２の層の中に押しやるのに充分な酸素圧力が生じ
    るように選択されているバッテリ。 １５、請求項９記載のバッテリにおいて、ハイドロゲル
    がカルボキシルメチルセルロース（ＣＭＣ）及び関連誘
    導体から成る群から選択された材料を有するバッテリ。 １６、請求項９記載のバッテリにおいて、ハイドロゲル
    がＬｉＯＨ、ＮａＯＨ、ＫＯＨ及びＣｓＯＨから選択さ
    れた凝縮基を有するバッテリ。 １７、請求項９記載のバッテリにおいて、陰極ゲル手段
    が更に化学的に不活性な網スクリーンを有し、ハイドロ
    ゲルがスクリーンの網の中に存在しているバッテリ。 １８、金属陽極要素と上記要素を囲む電解質セパレータ
    材料の覆いとの組み合わせを有する金属−空気バッテリ
    の陽極。 １９、請求項１８記載の陽極において、上記要素が金属
    陽極のガス透過性層を有する基体を有する陽極。 ２０、請求項１９記載の陽極において、上記基体が金属
    スクリーンであり、上記層が金属粒子のガス透過性層を
    有する陽極。 ２１、請求項２０記載の陽極において、陽極金属が亜鉛
    を有する陽極。 ２２、請求項２１記載の陽極において、陽極金属が重量
    で１％から１０％の腐食防止剤を有する陽極。 ２３、請求項２０記載の陽極において、陽極金属が基体
    スクリーン上に被覆されている陽極。 ２４、請求項１８記載の陽極において、陽極要素が複数
    の分離して間を明けられ部材に結合されたペース部分を
    有し、上記部材がセパレータ材料で巻かれている陽極。 ２５、金属陽極要素と、 陽極手段に隣接した多孔セパレータ手段と、空気陰極手
    段と、 空気陰極手段と陽極手段との間に挟まれた陰極ゲル手段
    と、 陽極セパレータ手段の中に入れられた液状電解質と、 を有する再充電可能な金属−空気バッテリ。 ２６、請求項２５記載のバッテリにおいて、陽極手段、
    セパレータ手段、空気陰極手段、陰極ゲル手段及び電解
    質手段を収納しこれらを互いに弾性的に押圧する容器を
    有するバッテリ。 ２７、請求項２５記載のバッテリにおいて、陽極手段が
    電気的に伝導性のある網スクリーン及びスクリーンの網
    の中に詰め込まれた亜鉛材料を有するバッテリ。 ２８、請求項２５記載のバッテリにおいて、陰極ゲル手
    段が、バッテリの効果的な充電及び放電のために該手段
    を通る酸素の通過を可能にするのに充分な酸素透過性を
    有し、陰極ゲル手段が空気陰極と陽極セパレータ手段の
    中の液状電解質との間で更に一層化学反応伝達を起こさ
    せるバッテリ。 ２９、請求項２５記載のバッテリにおいて、陽極セパレ
    ータ手段が、陽極手段を包み陽極手段の一つの表面から
    同手段の他の表面へと電解質を押し出すのに有用な吸水
    性のある耐酸化性布を有するバッテリ。
JP1124104A 1989-04-25 1989-05-17 金属―空気バッテリ及びその陽極 Pending JPH02288164A (ja)

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US343193 1989-04-25

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* Cited by examiner, † Cited by third party
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