JPH0221924A - 煙道ガス中の空気汚染物を減少させるための燃焼処理法 - Google Patents

煙道ガス中の空気汚染物を減少させるための燃焼処理法

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JPH0221924A
JPH0221924A JP1107139A JP10713989A JPH0221924A JP H0221924 A JPH0221924 A JP H0221924A JP 1107139 A JP1107139 A JP 1107139A JP 10713989 A JP10713989 A JP 10713989A JP H0221924 A JPH0221924 A JP H0221924A
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combustion
coal
oxides
group
additive
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JP1107139A
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Lucille Markham
ルシール　マーカム
Steven J Bortz
ステーブン　ジェイ．ボーツ
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Parsons & Crowther Corp
University of Southern Mississippi
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FRONTEND INTERNATL TECHNOL Inc
Parsons & Crowther Corp
University of Southern Mississippi
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    • B01D53/34—Chemical or biological purification of waste gases
    • B01D53/46—Removing components of defined structure
    • B01D53/60—Simultaneously removing sulfur oxides and nitrogen oxides
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C10—PETROLEUM, GAS OR COKE INDUSTRIES; TECHNICAL GASES CONTAINING CARBON MONOXIDE; FUELS; LUBRICANTS; PEAT
    • C10L—FUELS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; NATURAL GAS; SYNTHETIC NATURAL GAS OBTAINED BY PROCESSES NOT COVERED BY SUBCLASSES C10G, C10K; LIQUEFIED PETROLEUM GAS; ADDING MATERIALS TO FUELS OR FIRES TO REDUCE SMOKE OR UNDESIRABLE DEPOSITS OR TO FACILITATE SOOT REMOVAL; FIRELIGHTERS
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    • C10L10/02—Use of additives to fuels or fires for particular purposes for reducing smoke development
    • F—MECHANICAL ENGINEERING; LIGHTING; HEATING; WEAPONS; BLASTING
    • F23—COMBUSTION APPARATUS; COMBUSTION PROCESSES
    • F23C—METHODS OR APPARATUS FOR COMBUSTION USING FLUID FUEL OR SOLID FUEL SUSPENDED IN  A CARRIER GAS OR AIR 
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    • F—MECHANICAL ENGINEERING; LIGHTING; HEATING; WEAPONS; BLASTING
    • F23—COMBUSTION APPARATUS; COMBUSTION PROCESSES
    • F23J—REMOVAL OR TREATMENT OF COMBUSTION PRODUCTS OR COMBUSTION RESIDUES; FLUES 
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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明は、煙道ガスの浄化、更に詳しくは石炭の直接燃
焼中に放出される燃焼流出物から窒素酸化物及び硫黄酸
化物を除去することに関する。
〔従来の技缶及び発明が解決しようとする課題〕石炭の
直接燃焼中に放出される煙道ガスは、未処理の場合には
大気を汚染するであろう望ましくない量の硫黄酸化物（
ＳＯｘ）及び窒素酸化物（ＮＯｘ）をしばしば含有して
いる。水の存在下では、硫黄酸化物は酸性雨を生じさせ
る硫酸を生成しかねない。窒素酸化物は、大気中の炭化
水素との光化学反応によりスモッグを生じさせることが
ある。
長年にわたって、硫黄酸化物及び／または窒素酸化物の
放出を抑制及び／または除去するために種々の方法が提
案されてきた。窒素酸化物の除去方法には、少量の過剰
空気、段階的燃焼、再燃焼、アンモニア注入、及び選択
的な接触燃焼が含まれる。これらの方法による典型的な
窒素酸化物除去率（％）は、３０％〜９０％の範囲であ
る。
窒素酸化物の抑制技術は、燃焼の改良を利用して窒素酸
化物を窒素に転化するもの及びアンモニアを炉または接
触反応器中のいずれかへ注入して窒素酸化物濃度を減少
させるものに分けることができる。燃焼の改良は典型的
には至極安価であるが、それらは通常的５０％に達し得
る減少量に限られる。煙道ガス流中へのアンモニアの注
入は有効であり得るが、高い転化効率を得るには注入温
度の非常に注意深い制御が必要とされる。工業的な状況
または実用的な状況において、この制御は維持し難いこ
とがある。
一般に、硫黄酸化物の除去は、乾燥カルシウムの注入あ
るいはボイラーの下流に設置された種々の複雑で高価な
装置の使用により果たすことができる。カルシウムは、
炭酸カルシウムまたは水酸化カルシウムから得ることも
でき、燃焼室に直接注入して硫黄酸化物を吸収すること
ができる。しかしながら、これは多量のカルシウムを必
要とし、割合に効率が悪い。接触分解装置においては、
硫黄酸化物の抑制プロセスは通常再生器で行なわれる。
一つの広く使用されるプロセスにおいて、硫黄酸化物は
硫黄酸化物捕捉受容体により再生器中で捕捉され、ひき
続いて反応器中で硫化水素に転化され、ついで硫化水素
は反応器から生成物流と共に取り出され、硫黄回収プラ
ントで処理される。
再生器、発電所またはその他の燃焼器から排出された煙
道ガス流は一般に、煙道ガス流から粒状物を除去するた
めに煙道ガス洗浄器、電気集じん装置、サイクロンバグ
ハウス、粉粒体ベツドフィルター、またはその他のフィ
ルターの如き１又は２以上の除塵器に送られる。
特に石炭燃焼の別の副生物は石炭灰である。この灰は、
石炭に付随する数組の無機残渣の混合物である。その複
雑性及び不溶性のため、灰の毒物学的性質、化学的性質
、及び形態学的性質は容易に評価されず、それ故石炭灰
を使用する新規な製品の開発は妨げられている。その結
果、石炭を取扱うプラントはまた、土壌汚染及び水汚染
の両方の源となる大量の灰の山を築いている。たとえ灰
が有価鉱物の潜在源であるとしても、相当な維持費が必
要となる。
それ故、上記の問題の全てではないとしてもその殆どを
解決する、石炭をきれいに燃焼しかつ汚染を最小にする
ための改良方法を提供することが望ましい。
〔課題を解決するための手段及び作用効果〕大気中への
汚染物の放出を最小にしつつ、炭素質物質を効率よく、
効果的に、しかもきれいに燃焼させるための改良方法が
提供される。好ましい炭素質物質は亜炭及び泥炭を含む
石炭であるが、オイルシェール、タールサンド、ユイン
ター石（ギルツナイト）、及びバイオマスの如きその他
の実質的に固体の炭素質物質を新規な燃焼方法により効
果的にかつきれいに燃焼させることができる。更に、こ
の新規な燃焼方法は液体燃料及び／または気体燃料をき
れいに燃焼させるのに有効に使用することもできる。
本発明の方法では、窒素酸化物（ＮＯｘ）及び硫黄酸化
物（ＳＯｘ）の両者を含有している流出ガスを放出しつ
つ、炭素質物質を実質的に燃焼させる。流出ガスを浄化
するために、窒素酸化物及び硫黄酸化物は、塩化ナトリ
ウム、塩化カリウム、塩化リチウム、塩化カルシウム、
臭化ナトリウム及び／または臭化カリウムの如き一種ま
たは二種以上のＩＡ族アルカリ金属塩と反応させられて
、それぞれ分子の窒素及び硫黄酸化物となる。
炭素質物質はアルカリ金属塩と接触させてもよく、ある
いはアルカリ金属塩の存在下で燃焼させてもよい。窒素
酸化物及び硫黄酸化物の反応及び除去を促進するために
、炭素質物質はまたマンガン、亜銅、銅、ニッケル、カ
ルシウム及び／またはコバルトの酸化物を用いて燃焼さ
せることができ、及び／または窒素酸化物及び硫黄酸化
物を酸化第二鉄（酸化鉄）、酸化第一鉄（Ｆｅｄ）また
は鉄マンガン合金（ＦｅＭｎ）の如き鉄含有化合物と更
に反応させることができる。
好ましい方法においては、石炭は空気の存在下で炎によ
り直接燃焼させて熱を生じさせ、その間同時に窒素酸化
物及び硫黄酸化物を含む流出燃焼ガスを放出し、そして
この燃焼ガスは窒素酸化物及び硫黄酸化物を塩化すトリ
ウムにより実質的に除去及び減少させるこにより実質的
に浄化され、処理され、品質向上される。塩化ナトリウ
ムは炎の底部に噴霧してもよく、あるいは炎のまわりの
反応（燃焼）帯域中の空気へ注入してもよく、あるいは
石炭と混合してもよい。石炭はストーカ−または微粉炭
炉中で燃焼させることができる。
燃焼ガスを更に浄化し、かつ窒素酸化物及び硫黄酸化物
の除去を高めるために、石炭はマンガン、亜鉛、銅、ニ
ッケル、カルシウム、及びコバルトの如き一種または二
種以上の金属の酸化物及び／または鉄含有化合物の存在
下で燃焼させてもよい。
最も好ましくは、石炭は約２０重量％〜６０重量％の塩
化す）　ＩＪウム、約５重量％〜約５０重量％の酸化マ
ンガン、及び約１０重量％〜約５０重量％の酸化鉄を含
んでなる組成物の存在下で燃焼させる。
ＳＯｘ及びＮＯｘの放出を減少させるほかに、上記の添
加剤の使用は、燃焼プロセスから生じる灰、特に石炭灰
の物理的性質及び化学的性質を変えるかもしれない。実
質的な量の生成灰はより砂のようであり、しかもより大
きな粒度のものになるかもしれない。得られた灰は有用
であり得る。
本明細書に使用される「硫黄酸化物」という用語は、二
酸化硫黄及び／または二酸化硫黄を意味する。
本明細書に使用されるｒｓＯＸＪ及びｒｓｏＸＪという
用語は硫黄酸化物を意味する。
本明細書に使用される「窒素酸化物」という用語は、−
酸化窒素（Ｎｏ）及び／または二酸化窒素（Ｎｏ□）を
意味する。
本明細書で使用されるｒＮＯＸＪ及びｒＮｏＸＪという
用語は、酸化窒素及び／または二酸化窒素を意味する。
本発明の一層詳細な説明が、図面と合せて以下の説明及
び特許請求の範囲においてなされる。
汚染抑制添加剤は、石炭及びその他の炭素質物質の燃焼
に有用である。汚染抑制添加剤（これらはまたインジュ
コ（Ｉｎｄｕｃｏ）Ｂ　とも称される）の組成物は三つ
の成分を含む。第一の成分（Ａ）は主成分であり、ＩＡ
族のアルカリ金属の塩を含んでなる。好ましいアルカリ
金属塩は、食塩とも称される塩化ナトリウムである。塩
化カリウム、臭化すトリウム、臭化リチウム、または塩
化リチウムの如きその他のアルカリ金属塩が有用であり
得る。
場合によっては、汚染抑制添加剤は一種のアルカリ金属
塩または二種以上のアルカリ金属塩のみからなるこが望
ましいごとがある。
第二の添加剤即ち成分（Ｂ）は、鉄含有化合物を含んで
なる。好ましい鉄含有化合物は、酸化鉄または酸化第二
鉄（ＰｅｚＯ：＋）である。また、酸化第一鉄（Ｆｅｄ
）及びＰｅ３０ａまたは鉄マンガン合金（ＦｅＭｎ）の
如きその他の鉄含有化合物を使用することもできる。
第三の添加剤即ち成分（Ｃ）は、金属酸化物を含んでな
る。好ましい金属酸化物は、二酸化マンガン（ＭｎＯ□
）の如きマンガンの酸化物である。また、酸化マンガン
（Ｕ　）　（ＭｎＯ）及びＭｎ３ｏ４　も有用であり得
る。また、酸化亜鉛、酸化銅、酸化二、ケル、酸化カル
シウム、及び酸化コハル１−の如きその他の金属酸化物
も有用であり得る。
塩化す１ヘリウムが燃焼流出物のＳＯｘ及びＮＯｘの量
を減少させるのに最も有効であるが、上記の成分（添加
剤）を放出を更に減少させかつ得られる灰の化学的及び
物理的変化を果たすのに一緒使用することができる。灰
の化学的及び物理的変化は、石炭等の燃焼から生じる典
型的なフライアンシュよりももっと砂状でありもっと多
孔質になることができる灰を生じさせる。
添加剤組成物は、上記の添加剤（成分）の物理的な混合
物である。組成物は木質において粒状であり、典型的に
は微細粒子、粉末等として存在する。一般に、各成分は
組成物中に、燃焼流出物からのＳＯｘ及びＮＯｘの両者
の放出を減少させるのに有効であるべき充分な量で存在
する。各成分の正確な量は、燃焼させられる石炭の特定
の種類に依存し得る。
酸化鉄成分は、三つの成分（添加剤）の約１゜重量％〜
約５０重量％の範囲に及ぶことができる。
塩化ナトリウムは、三つの成分（添加剤）の約２０重量
％〜約６０重量％の範囲に及ふことができる。マンガン
の酸化物は、三つの成分（添加剤）の約５重量％〜約５
０重量％の範囲に及ふことができる。酸化鉄対塩化ナト
リウム対マンガン酸化物の三成分（添加剤）の比は、約
２５　：　５０　：　２５であることが好ましい。
石炭の如き燃焼物質を使用する幾つかのプロセスかある
。これらには、直接燃焼法、気化法、液化法、並びに炭
化及びコーキング法が含まれる。
上記の組成物は主として、種々の直接燃焼法に使用され
るものである。直接燃焼は、炎の中または炎のまわりで
起こる燃焼と定義される。
直接燃焼法には、例えば、微粉炭燃焼装置、流動床燃焼
装置、固定床燃焼装置、ストーカ−等が含まれる。微粉
炭燃焼装置は、一般に約１７５０°にの炎温度及び１秒
の典型的な滞留時間を更に浄化する、。
微粉炭法に使用される石炭の粒度は約１０〜１００　ミ
クロンの範囲である。ストーカ−炉は、一般に約１７５
０°にの炎温度及び約３０００〜５０００秒の典型的な
滞留時間を更に浄化する、。石炭の粒度は典型的には約
１〜５ｃｍの範囲である。
一般に、添加剤（組成物）を燃焼中の火炎帯域で反応さ
せることが好ましい。火炎帯域は、一般にファイヤボッ
クスにより取り囲まれる。所望の効果は、添加剤組成物
が存在する熱ガスと反応し得るように添加剤をファイヤ
ボックスまたは燃焼領域に添加することである。これば
、例えば添加剤を燃焼物質と接触させるか、あるいは添
加剤を燃焼物質の上方の反応帯域（燃焼帯域）に注入す
ることにより果すことができる。
添加剤組成物が燃焼処理中に燃焼物質と接触させられる
場合に、ＳＯｘ及びＮＯｘが良好に減少する。
添加剤は燃焼物質と直接混合してもよく、あるいは燃焼
物質へトップドレスしてもよく、即ち燃焼物質の上部に
配置してもよい。そのほか、燃焼効率が増大するにつれ
て、即ち温度が上昇し０２濃度が下がるにつれて、放出
は明らかに減少する。
添加剤組成物は燃焼温度を上昇させるかもしれな実験室
規模の試験及びパイロｙ　ｌ・規模の試験の両方を、種
々の添加剤を用いて行なった。行なわれた試験には、石
炭の燃焼から生したガスの収集及び燃焼の結果生じる灰
の分析が含まれていた。
パイロｙ　Ｉ□規模の試験は、燃焼流出物の分析、詳し
くは石炭炎中に生成された窒素酸化物及び硫黄酸化物に
及ぼす添加剤の効果の分析に向けられた。
最初のパイロット規模の試験は、６４９°Ｃ（１２００
’Ｆ）〜１５４０°ｃ　（２８００°Ｆ）の範囲の種々
の温度で約１．４〜１７％の範囲の添加剤対石炭の重量
比率で行なわれた。添加剤は、トップドレスせずに注入
されかつ石炭と混合された。これらの試験は、添加剤が
ＮＯｘ及びＳＯｘの両者の放出を減少させるのに有効で
あることを示した。
フライアッシュの分析により硫酸すｌ−リウムの存在が
示される。硫酸ナトリウムの生成は、使用されたすＩ・
リウム塩により与えられるＮａ”並びに組成物に使用さ
れるＭｎＯ□の存在を必要としよう。
Ｍｎ０ｚは硫酸ナトリウム生成の触媒として作用しよう
。分析された灰試料中に明らかに見られたＦｅ５Ｘの生
成は、組成物により供給されたＦｅｄ”に帰せられよう
。
上記の分析は本発明を特別な理論に拘束しようとするも
のではなく、添加剤組成物が観察された結果を如何にし
て達成するかについての一つの説明である。しかしなが
ら、これらの試験は各成分（添加剤）が燃焼流出物中の
ＳＯｘ及びＮＯｘの減少に有効であり得ることを示す。
（実施例〕 本発明のこれらの側面及びその他の側面は、以下の例に
更に詳細に例示される。これらの例は本発明を説明する
目的のためのものであるから、それらは本発明を限定す
るものと見なすべきではない。当業者は、本発明をどの
ように実施及び使用するのかについて様々な変形を認め
ることがでるはずであり、それらの変形は本発明の精神
及び範囲内に包含されるものである。
炎上 最初の試験は、少なくとも１％の硫黄含量を有する高硫
黄石炭の二つの種類について行なった。
第一の石炭の種類は高揮発分の歴青炭（ＫＣＥＲ−７１
１５９）であった。第二の石炭の種類は中間揮発分の歴
青炭（ＰＳＯＣ−７２３）であった。
石炭分析は、試料５ｇを石英るつぼに入れることにより
行なわれた。るつぼをフィッシャー・コール・アナライ
ザー（Ｆｉｓｃｈｅｒ　Ｃｏａｌ　Ａｎａｌｙｚｅｒ）
モデル４９０中に入れ、種々の温度で種々の時間にわた
って加熱した。分析の結果を表１及び表２に示す。
ＫＣＥＲ−７１１５９ ＰＳＯＣ−７２３ 表１ １．８４　　２６．５３　　３８．８０　　　　３２．
８０１．３６　　１３．４８　　５８．４５　　　　２
６．７０表２ ＫＣＥＲ−７１１５９５６，１１４，２５１，４０ＰＳ
ＯＣ−７２３ ７１，８５４，４２１，０６ ９，８７−１，９４ ３，８６０，０４３，９３ 五Ｉ 燃焼試験を例１に記載された石炭試料について行なった
。添加剤を含有し、また添加剤を含有しない石炭試料を
使用して試験を行なった。添加剤組成物を一緒に物理的
に混合して、Ｆｅｚｅ３：　ＮａＣＪ！　：ＭｎＯ２の
およそ２５　：　５０　：　２５混合物を得た。
この添加剤のＸ線回折測定は、組成物中にいくらかの少
量の石英が存在することを示した。これはおそらく添加
剤試料にいくらかの変化をもたらした。
二つの石炭試料に関する燃焼試験を、石炭の試料０．５
ｇを調製して行なった。添加剤が試料中に含まれる場合
には、石炭４０重量部対添加剤１重量部の比率を使用し
た。
管状炉（リンドバーグ炉りイプ５５０３５）でもって８
５０°Ｃに加熱された石英管中で試料を燃焼させた。
空気を１００ｍ１！／分の流量で管中に流し、管からの
流出物をゴム気球中に１０分間にわたって集めた。
ついで気球を装置から取り外し、内容物の一部１、０　
ｍｌ　（アリコート）をスーパーＱ　（Ｓｕｐｅｒ　Ｑ
）　（米国イリノイ州プルームフィールドのアルチク・
アンド・アソシエー゛ン（Ａｌｌｔｅｃｈ　＆へ５ｓｏ
ｃｉａｔｅｓ）社ガスクロマトグラフィーカラム（２＋
＋＋＋＋＋ｘ４フイート（１２２ｃｍ））に注入して、
内容物をガスクロマトグラフィーと質量分析を組合わせ
た装置により２分収分て分析した。３０ｍ１１分のカラ
ム流量でヘリウムをキャリヤーガスとして使用した。ヒ
ューレット−パラカード（Ｈｅｗｌｅｔｔ−Ｐａｃｋａ
ｒｄ）社のモデルＩｔ５９８５８ＧＣ／質量分析装置を
調節して２０〜２００ａｍｕの質量範囲を走査した。硫
化水素及び二酸化硫黄から生じるクロマトグラフィーピ
ークを分析した。
結果を表３に示す。
表３ ＫＣＥＲ−７１１５９ ＫＣＥＲ−７１１５９ ＫＣＥＲ−７１１５９ ＫＣＥＲ−７１１５９ ＫＣＥＲ−７１１５９ ＫＣＥＲ−７１１５９ ＰＳＯＣ−７２３ ＰＳＯＣ−７２３ ＰＳＯＣ−７２３ ＰＳＯＣ−７２３ ＰＳＯＣ−７２３ ＰＳＯＣ−７２３ １、９８６ ２，１３２ ２，９２２ ３，１８１ １７Ｂ １．９１０ １１２．２３９ １４０．９３０ ３Ｌ６２７ ５Ｂ、４１９ １６．９９７ １３．３７６ ９．５７１ １１％〜２３％の相対試料標準偏差の二酸化硫黄量及び
硫化水素量の変動を示した。これは、小さい０．５ｇ試
料の大きさ及び石炭の不均質性を考慮して妥当な変動で
あると考えられた。処理された石炭試料（Ｄ−Ｆ及びＪ
−Ｌ）は、２０〜１３３％の相対試料標準偏差を示した
。これはおそらく石炭及び添加剤の異なる密度に起因し
た。おそらくは、石炭及び添加剤の混合操作のために、
幾つかのアリコートは予想された量の添加剤を含有して
いなかったのかもしれない。
ＰＳＯＣ−７２３からの二酸化硫黄の平均放出量は、１
７．４００ｐｐｍから３，２００ｐｐｍに減少した（５
．４倍の減少）。ＫＣＥＲ−７１１５９からの二酸化硫
黄の平均放出量は、１２８．　ＯＯＯｐｐｍから５０．
４００ｐｐｍに減少した（２．５倍の減少）。
貴重 実質的に例１に従って調製された添加剤と組合わせ、ま
た添加剤の各成分と個々に組合わせて、細かい粉末にし
た純粋硫黄（Ｓｌｌ）を用いて試験を行なった。細かい
粉末にした分析用の個々の成分を試験のために使用した
。
に示される。
試験試料の組成は表４ 表４ ｌｌ ｌｌ Ｃ１−−１ Ｉ Ｅｌ　　　　　　　　　　　　　Ｉ Ｆｌ　　　　　　−−−１ 表４中の各試料を１２７３６にの温度に加熱した。
０．７０９Ａの波長を有するＭｏ放射線を用いるＸ線回
折（ＸＲＤ）技術により、得られた灰を分析した。
試料は、２θ−４，００度から３０．００度まで０．０
５度の段階的な２θ増分でＸＲＤにより走査した。灰の
相の同定は、Ｊｏｉｎｔ　Ｃｏｍ１ｔｔｅｅ　Ｐｏｗｄ
ｅｒｅｄ　ＤｉｆｆｒａｃｔｉｏｎＳｙｓ　ｔｅｍｓ　
（ＪＣＰＤＳ）データベースのコンピューターサーチに
より行なった。結果を表５に示す。
表５ Ａ　　　　　ＦｅｚＯ４，ＮａｚＯ、ＮａｚＭｎＣ１４
，ＦｅｚＯ３，Ｆｅ＋ｚＳ＋＋ＯｓＭｎＳＯ３、ＮａＩ
ｏＦｅＩｂＯｚｑ　、ＭｎＯ２、ＦｅＳ　、Ｆｅ、−、
ＳＢ　　　　　ＮａＣ１、ＭｎＦｅｚＯ４、ＭｎＳ　、
ＭｎｚＯ３、Ｎａ２Ｏ、ＮａｚＳｚＯ４゜Ｆｅ、Ｏ，、
、Ｍｎ２Ｍｎ（ＳＯ４）ｚＣＮａＣｌ　、ＮａｚＯ Ｄ　　　　　ＣａＣ０＋ Ｅ　　　　　Ｆｅ３Ｏ４，Ｆｅ、−ＸＳ　、ＦｅｚＯ：
＋Ｆ　　　　　　Ｍｎ、０４．ＭｎｚＯ，、Ｍｎ５０．
４（Ｏｚ）、６　、Ｍｎ３０．６０ｚ　、ＭｎＳ２表に
示されるように、硫黄は明らかに金属酸化物により吸収
され、高温で分子内に再配列され、灰中に金属の硫化物
または硫酸塩を生成する。
ＮａＣ１はその固有の能力において硫黄放出の減少を少
しも示さない（試料Ｃ）が、硫酸ナトリウムがＳ、／添
加剤試料の一つ（試料Ｂ）で生成され、これはＮａＣｊ
２と３８との間の反応を示唆する。
■土 添加剤を、０．２５　Ｘ　１０６Ｂｔｕ　（０，０６３
Ｘ　１０’ｋｃａｌ）　７時間の実験室規模のストーカ
−炉でもって石炭を用いて試験した。ストーカ−炉は、
石炭が管を通って下から火格子の中央に押し出される下
体式装置であった。石炭は燃焼するにつれて外側、半径
方向に押しやられた。灰、未燃焼石炭等は、火格子の端
部から灰ピットへ押し出された。燃焼空気は、火格子か
ら石炭床の上方へ下方オーバーファイヤ空気（ｌｏｗｅ
ｒ　ｏｖｅｒｆｉｒｅ　ａｉｒ）として供給された。炉
への石炭投入量はおおよそ２０ポンド（９，１ｋｇ）７
時間であった。煙道ガス中の過剰０２は、高い燃焼効率
を得るために公称約１０％であった。
旌ｉ 添加剤を実質的に例１に従って調製し、そして１０重量
％及び５重量％になるように石炭と混合した。石炭及び
添加剤を約２０ポンド（９，１ｋｇ）７時間で例４に記
載されたストーカ−炉に供給した。結果を表６及び表７
に示す。
表 １０’　　　　　　　１０．９　　　　　　　　２８１
０　　　　　　　９．８　　　　　　　　５５５　　　
　　　１０．５　　　　　　　　２３５　　　　　　　
９．８　　　　　　　　４１例」− 実質的に例１に従って調製された添加剤を、床より上の
種々の高さの空気流中Ｃて添加剤を注入して例４に記載
されたストーカ−炉でもって試験した。結果を表８及び
表９に示す。
表 ４（１０，２）　　　　　　　１０．２　　　　　２０
７（］、７．８）　　　　　　　１２．０　　　　　１
７１６（４０，６）　　　　　　　１２．２　　　　　
１３Ｍ［Ｔ 実質的に例１に従って調製された添加剤を石炭と混合し
、またトップドレスし、即ぢ別個のハツチの石炭の上部
にかげ、そして例４に記載されたスト−カー炉で試験し
た。石炭と混合された添加剤の量は５重量％であり、ト
ップドレスされた添加剤の量は５重量％であった。結果
を表１０に示す。
ｌ 実質的に例１に従って添加剤を調製した。この添加剤に
は、添加剤の１０重量％のＣａＣ０＋が含まれていた。
この混合物を例４に記載されたス１−−カー炉中の別個
のバッチの燃焼している石炭に添加した。石炭投入量の
２０％に相当する量の添加剤を最初の１時間の間に添加
し、１０％を次の１時間の間に添加し、その後毎時２．
５％を添加した。
結果を表１１及び表１２に示す。
表　　１２ ２．５２ 上に示されるように、添加剤を石炭と混合することによ
り、及びトップドレスするにより得られたＳＯ２減少及
びＮＯｘ減少は同様であった。明らかに、ＣａＣ０，の
添加は、添加剤がＳＯ□放出及びＮＯｘ放出を減少させ
る能力に有意な効果を及ぼさない。
ストーカ−炉試験は、ストーカ−炉の火格子上の石炭の
燃焼が改良された時、即ち温度が上昇しＣ２濃度が低下
した時にＳＯ□放出及びＮＯｘ放出が所定量の添加剤に
ついて減少したことも示している。その結果、より高い
燃焼温度が期待される十分な規模の炉においては性能が
上昇することを期待できる。
塩化ナトリウム（ＮａＣｆ）または他のアルカリ金属塩
、例えば塩化カリウム（ＫＣＩ）もしくは塩化リチウム
（ＬｉＣｆｆｉ）の如きものが石炭炎の反応帯域中に存
在する場合には、窒素酸化物（ＮＯｘ）の放出が実質的
に減少する。また、二酸化硫黄（Ｓｏ□）の放出もアル
カリ金属塩により減少するが、アルカリ金属塩の主要な
効果はＮＯｘ放出に関してである。
本発明の発明者らは、ＮＯｘ減少が灰の窒素含量の増加
と一致しないことから、ＮＯｘに対するアルカリ金属塩
の効果は気相の触媒反応のようであることを見い出した
。ＳＯ７除去は、硫酸ナトリウム（）ｌａｚｓＯａ）を
生成するす１〜リウムとの直接反応により生じるようで
ある。塩化ナトリウムは石炭と混合するか、あるいは燃
焼空気と混合するか、あるいは炎の下部に注入すること
ができ、必須の因子は反応帯域にアルカリ金属塩が存在
することである。
炎直ご−１−乳 本発明の燃焼方法に従って、石炭を第１図に示されるよ
うな最新の燃焼研究設備または垂直トンネル燃焼炉を含
んでなる微粉炭設備ＩＯで燃焼させた。第１図の微粉炭
設備（最新燃焼設備）１０の燃焼器１２は垂直燃焼式で
ある。燃焼器１２は、内径１．５フイーｈ　（４５，７
ｃｉｎ）を有し、１フィー１−（３０，５ｃｍ）の長さ
のモジュール１３及び１４の組合せから構成される。こ
れらのモジュール１３及び１４は、耐火物でライニング
されるかあるいは水冷される。燃焼ガス温度プロフィー
ルは、これらの耐火物でライニングされたまたは水冷さ
れるモジュール１３及び１４の種々の組合せを使用する
ことにより変えることができる。この垂直トンネル炉１
０の公称長さは１０フイート（３，０５ｍ　）である。
垂直方向に燃焼さゼることにより、燃焼炉１０における
固体粒子の落下及び堆積が最小になる。
微粉炭はビブラ（Ｖｉｂｒａ）型スクリュー供給装置か
ら供給され、−次空気により微粉炭バーナー１６へ運ば
れる。バーナー１６の混合度は、−次空気の量そしてま
たバーナー１６のレジスターの設定を変えることにより
変更することができる。
燃焼空気はファン１８または送風機２０により供給され
る。空気流の大部分は、空気温度を約６００’Ｆ　（３
１６°Ｃ）に上昇させる空気予熱器２２を通る。
空気の全部分は空気予熱器２２をバイパスし、冷い一次
空気として使用されるかあるいは適当な量の予熱空気と
混合されて様々な温度水準の一次空気流を作る。二次の
ステージ空気流は専ら予熱空気を用いる。流出燃焼ガス
を含む煙道ガスは、バグハウス及び煙突へ進む前に熱交
換器２４を通る。
また、規定された量の煙道ガスをハゲハウスの下流から
抜き出して、煙道ガス循環ファン２６を通して全ての燃
焼空気流へ供給することもできる。
全ての空気流及び煙道ガス流の流量は、ベンチュリ流量
計２８〜３２により監視される。耐火物でライニングさ
れるかまたは水冷される全ての炉モジュール１３及び１
４は、水ジャケント式である。冷却水流量並びに水入口
３４及び水出口３６の温度は、炉の熱吸収プロフィール
の特性をみるために監視される。
種々の添加剤を石炭の燃焼中に添加して、下記の表１３
に示されるようにそれらが窒素酸化物を減少させる（除
去する）ことに及ぼす効果を測定した。下記の表１３中
の試験結果は、塩化ナトリウム（ＮａＣｌ　）及び塩化
カリウム（ＭＣＩ！、）を含むアルカリ金属塩が窒素酸
化物を減少させる（除去する）のに同様に挙動すること
並びに炭酸すＩ−リウム（ＮａｚＣ（１＋）がＮＯｘ放
出に対して殆ど効果がないことを示す。また試験結果は
、ＮＯｘの減少に最良の結果を得るにはアルカリ金属塩
が炎の反応帯域に存在すべきであることも示した。石炭
の如き固体の炭素質物質の燃焼と対照的に、塩化ナトリ
ウムは天然ガス（メタン）の燃焼中のＮＯｘ放出に対し
て殆ど効果がないことは早くから観察された。塩化ナト
リウムが石炭の燃焼中に添加された場合、炉の出口で集
められた石炭灰／ナトリウム固体の分析では分子の窒素
は少しも示されなかった。従って、分子の窒素はおそら
くガスとして放出された。
以上の因子を一緒に考慮すると、アルカリ塩が以下のよ
うな反応の気相触媒として作用するごとが示唆される。
（１，）　４＋＋ｃＮ＋６Ｎｏ→５Ｎ２＋２１１□Ｏ＋
、ＩＣＯこれらの反応は石炭炎中で自然に起こるが、下
記のような酸化反応と競合する。
（２）　２＋１ＣＮ＋５／２０□−１１ｚＯ＋２ＧＯ＋
２ＮＯ通常、酸化条件下では、反応（２）は反応（１）
よりもはるかに速い。アルカリ塩の役割は、反応（１）
の速度を反応（２）の速度より速くなるように加速する
ことであるのかもしれない。これらの反応は、（ａ　）
　ＮＯｘの減少は固体中に窒素の反応生成物を生しない
で起こり、（ｂ）アルカリ金属塩は天然ガス（メタン）
の燃焼に殆ど効果がなく　（ＨＣＮは天然ガスの燃焼時
には通常生成されない）、そして（ｃ）アルカリ塩の重
要な点は石炭の燃焼中に反応帯域に存在することである
のはなぜであるのかを説明する。
１００χ　ＮａＣ１ １００χ　ｋｃｌ １００Ｘ　ＮａｚＣＯｉ １００Ｘ　　ＮａＨＣＯ３ １００Ｘ　ＣａＣＩｚ 表１３ ５重量％のＮａＣｆ／石炭を第１図に示された型の０．
５　Ｘ　１０６Ｂｔｕ　（０，１２６Ｘ　１０６ｋｃａ
ｌ）　／時間のパイロット規模の微粉炭焼へ注入した。
炉には最初に６４０ｐｐｍのＮＯｘ及び３０００ｐｐｍ
のＳＯ２が入っていた。
このＮａＣＩ！、の注入割合は、１モルのＮＯ当り３．
２３モルのＮａそして１モルのＳ当り０．３３モルのＮ
ａ２に相当する。この注入割合でＮＯの２８％（６４０
ｐｐｍから４７０ｐｐｍに減少）が除去された。
５１ユ ５重量％のＮａＣｐ、−１−５重量％のＣａＣＯ３Ｍｇ
ＣＯ５／石炭の混合物を、第１図に示された型の０．５
Ｘ１０６Ｂｔｕ　（０，１２６Ｘ１０６ｋｃａｌ）／時
間のパイｏ　、７ト規模の微粉炭焼へ注入した。この炉
には最初に６４０ｐｐｍのＮＯｘ及び３０００ｐｐｍの
ＳＯ□が入っていた。この注入割合は、１モルのＮＯ当
り３．２３モルのＮａ、１モルのＳ当り０．３３モルの
Ｎａ２そし゛て１モルのＳ当り２０％の５０２　（２９
００ｐｐｍから２３００ｐｐｍに減少）が除去された。
例１８〜２２ 塩化すトリウムが窒素酸化物と石炭灰の組成とに及ぼす
効果を示すため、種々の量の塩化ナトリウムを添加して
石炭燃焼試験を行なった。表１４は、ＮＯｘと、そして
灰中の炭素（Ｃ）、水素（Ｈ）、窒素（Ｎ）及びナトリ
ウム（Ｎａ）の量とに及ぼす塩化すトリウム（ＮａＣｊ
２　）の注入の効果を示す。塩化すトリウム倉有添加剤
を用いない灰中のすＩ・リウム量は１．３％であったが
、一方５％のＮａＣｌを添加した場合には灰中のすトリ
ウム量は９．２％であった。表１５は、同し５個の試料
に関して、灰中の測定された窒素の量を除去されたＮＯ
ｘが灰中に存在した場合に予想される窒素の量と比較す
る。
ＮａＣ１２の添加は二つの方式で灰の窒素含量に影響を
及ばずことができる。第一に、余分の不活性成分が未燃
焼石炭から灰中に存在する窒素を希釈する。第二に、炎
から除去されたＮＯｘが灰中に捕捉される場合には、灰
の窒素含量が増加する。例えば、５％のＮａＣＩ！、の
添加は灰中に残された有機窒素を０．３％から０．１８
％に希釈するはずであるが、一方除去されたＮＯｘの全
てが灰中に見られたならば、窒素の１．８％の増加が測
定されるであろう。
５％のＮａＣ（ｌを添加した場合の灰試料は灰中にわず
かに０．１％の窒素のみを有していた。これば、炎から
除去されたＮＯｘは灰中に存在しないが別のガス形態、
主として分子の窒素で存在することを意味する。
表１５において、添加剤が使用されなかった場合は有機
窒素の測定された量が示される。ＮａＣ（１を含む添加
剤が使用された場合、予想される有機窒素は、不活性成
分に添加されたＮａＣＩ！、重量により希釈されたＮａ
Ｃｌを用いない窒素の測定量を基準とする。固体との反
応のためＮＯｘ　減少がある場合に予想される窒素は、
除去されるＮＯｘの全てがＮａＣＮ　、　ＮａＮ０□等
として灰中に存在すると仮定する。
考えられる全窒素は左側の二つの欄の合計である。
開Ｉ主 第１図と同様の０．５　Ｘ１０６Ｂｔｕ（０，１２６Ｘ
１０６ｋｃａｌ）７時間の微粉炭設備で実験を行なった
。この微粉炭設備において、塩化ナトリウム（ＮａＣＩ
！、）注入割合は１重量％〜６重量％ＮａＣｆｆ１／石
炭の範囲であった。結果を第２図に示す。第２図は、Ｎ
ａＣ１の添加量と窒素酸化物（ＮＯＸ）減少率との間の
ほぼ線形の関係を示す。また、石炭以外に天然ガス（メ
タン）を炉で燃焼させた時に得られた結果も第２図に示
されている。ＮＯｘの最初の量は両方の燃料に関してほ
ぼ同じであったが、天然ガスを燃焼する場合にはＮＯｘ
に対する効果は非常にわずかしか観察されなかった。
汎Ｉ土 第１図と同様の０．５　Ｘ１０６Ｂｔｕ（０，１２６Ｘ
１０６ｋｃａｌ）７時間の微粉炭設備で試験を行なった
。０．５Ｘ１０６Ｂｔｕ　（０，１２６Ｘ１０６ｋｃａ
ｌ）７時間のパイＩ］ｙ７ト燃焼器中のＮＯｘの初期濃
度を、燃焼空気のステージングにより変えた。燃焼空気
のステージングは、空気の一部（３０％まで）を主たる
火炎の下流に振向けることにより行なった。塩化ナトリ
ウム（ＮａＣｅ　）のＮＯｘ除去効率に及ぼす窒素酸化
物（ＮＯｘ）初期濃度の影響が第３図に示されている。
ＮＯｘ初期濃度が９００ｐｐｍから１５０ｐｐｍに低下
するにつれて、ＮＯｘの除去量（ｐｐｍ）も減少した。
しかしながら、除去されたＮＯｘの減少よりもＮＯｘの
初期濃度の減少の方が大きく、それ故ＮＯｘ初期濃度が
低下するにつれてＮＯｘ減少率（％）は増加した。
開益二討 種々の添加剤を石炭と混合して石炭をストーカ−炉で直
接燃焼により燃焼させて、添加剤が５Ｏｘ及びＮＯｘの
減少に及ぼす効果を測定した。結果を下記の表１６に示
す。試験された添加剤には、鉄マンガン合金（ＦｅＭｎ
）、二酸化マンガン（ＭｎＯ□）、酸化第二鉄（Ｆｅｚ
０３）　、塩化ナトリウム（ＮａＣｌ　）　、ドロマイ
ト、及び酸化亜鉛（ＺｎＯ）が含まれる。表１６におい
て、各列の左側の数値は石炭の合計重量を基準とした、
石炭と混合された全添加剤の割合（％）である。各列の
「添加剤」の欄の数値は、示された添加剤の合計重量を
基準とした各添加剤の割合（％）示す。
塩化すトリウム（ＮａＣりの如きアルカリ金属塩を含ん
でなるインジュコ（Ｉｎｄｕｃｏ）　Ｂ石炭コンディシ
ョナー配合物（添加剤）は、従来技術の石炭コンディシ
ョナーよりもはるかに簡単で一層安価な添加剤である。
インジス３８石炭コンディショナーは、ユーティリティ
ボイラー並びにサイクロンボイラー及び褐炭ボイラーを
含む炉に特に有効であり得る。サイクロンボイラーは、
インジュコＢ配合物を用いるＮＯｘ抑制にとって極めて
扱いやすいユーティリティ炉である。サイクロン類の設
計の石炭たきユーティリティボイラーは、２６，０００
メガワツトより大きい設備容量に相当し、米国における
全国的なユーティリティＮＯｘ放出のほぼ１８％の源で
ある。これに関し、サイクロンボイラーは、通常の燃焼
改良技術では容易に解決されない特異なＮＯｘ抑制問題
を呈する。高い火炎温度でのサイクロンにおける非常に
激しい燃焼は、しばしば１．０００ｐｐｍ　（１，４ボ
ンド／ＭＭＢｔｕ（２，５ｋｇ／１０’ｋｃａｌ））を
越えるＮＯｘ放出をもたらす。サイクロン中の空気に富
む環境は、高い燃料窒素転化及び熱的なＮＯｘ生成へと
導く。また、燃焼器内のスラグ流を維持するのに必要と
される単位面積当りの速い熱放出速度も、熱的なＮＯｘ
の生成を増加させる。接線方向燃焼式及び壁部燃焼式の
乾式装置（ｄｒｙ　ｂｏｔｔｏｍｕｎｉｔｓ）は、例え
ば低ＮＯｘ　バーナー、オーバーファイヤ空気口、未使
用バーナーを選択する幾つかの改装ＮＯｘ抑制選択選択
枝ち得るとは言え、改装ＮＯｘ抑制の選択枝はサイクロ
ン単位装置についてはあまり成巧しなかったし、また商
業的に実証されていない。再燃焼及び選択的接触還元Ｎ
Ｏｘ抑制の如き選択が有効であるかもしれないが、それ
らの高い資本経費及び／または運転費は、既に２０年〜
３０年経過した装置には不利である。
インジス３８石炭コンディショナーは、サイクロンボイ
ラーにおけるＮＯｘ放出を約３０％〜約４０％減少させ
る簡単で安価な手段を提供することができる。また、イ
ンジス３８石炭コンディショナー（添加剤）が石炭灰の
溶解温度を下げるという性向も、サイクロン類にとって
はスラグ流が所望されるので、肯定的な因子であり得る
。
更に、３０％０２で１２０ｐｐｍのドイツＮＯｘ量は、
一般には、燃焼の改良のめに基く現在利用できるＮＯｘ
抑制系では達成することができない。１．２０ｐｐｍの
ＮＯｘ基準値を得る一つの方法は、少量のインジス３８
石炭コンディショナー（１〜５％）の注入を最新の燃焼
改良と組合セることてあろう。この方法及び装置は、従
来技術のＳＣＲ技術に相当な経済的利点を与える。更に
、４０〜５０ｐｐｍのＮＯｘ除去をもたらすのに必要と
されるインシュコＢ添加剤の量は少ない。
新規な燃焼方法の多（の利点の中には、以下のものがあ
る。
１、　汚染の著しい抑制。
２、　硫黄酸化物の優れた除去。
３、　窒素酸化物の優れた除去。
４、石炭の改良された燃焼。
５、　安全なこと。
６、　清浄なこと。
７、　経済的なこと。
８、　使用し易いこと。
９、　効率の良いこと。
１０、効果的なこと。
本発明の態様を示しそして説明してきたが、種々の改良
及び置換はもちろんのこと要素、成分、及び処理工程の
再配置を本発明の新規な精神及び範囲から逸脱しないで
当業者がなし得るということを理解するべきである。
【図面の簡単な説明】
第１図は、微粉炭燃焼設備を説明する図である。 第２図は、塩化ナトリウムを用いることによりＮＯｘが
減少することを示すグラフである。 第３図は、初期のＮＯｘ濃度が塩化すｌ−ＩＪウムの有
効性に及ぼす影響を示すグラフである。 図中、１０は微粉炭設備、１３　、１４はモジュール１
６ばバーナー、１Ｂはファン、２０は送風機、２２は空
気予熱器、２４は熱交換器、２６は煙道ガスファン。 （４Ｂ）

Claims (9)

    【特許請求の範囲】
  1. １．塩化カリウム、塩化ナトリウム、塩化リチウム、臭
    化カリウム、臭化リチウム、及び臭化ナトリウムからな
    る群から選ばれたＩＡ族アルカリ金属塩の存在下で、且
    つ循環煙道ガスの不在下で、石炭、亜炭、泥炭、オイル
    シェール、タールサンド、ユインター石、及びバイオマ
    スからなる群から選ばれた実質的に固体の炭素質物質を
    燃焼させる工程、 この燃焼中に酸化窒素及び二酸化窒素からなる群から選
    ばれた窒素酸化物を放出させる工程、その間同時に、上
    記の燃焼中に実質的な量の上記窒素酸化物を分子の窒素
    に転化させる工程、を含んでなる燃焼方法。
  2. ２．二酸化硫黄及び三酸化硫黄からなる群から選ばれた
    硫黄酸化物が前記燃焼の間に放出され、実質的な量の該
    硫黄酸化物が前記燃焼の間に硫酸塩含有化合物に転化さ
    せられる、請求項１記載の燃焼方法。
  3. ３．前記炭素質物質がまたマンガン、亜鉛、銅、ニッケ
    ル、カルシウム、及びコバルトからなる群から選ばれた
    金属の酸化物の存在下に燃焼させられて前記窒素酸化物
    及び硫黄酸化物の反応を増進する、請求項１記載の燃焼
    方法。
  4. ４．前記炭素質物質が更に、ＦｅＯ、Ｆｅ＿２Ｏ＿３、
    Ｆｅ＿３Ｏ＿４、及びＦｅＭｎからなる群から選ばれた
    鉄含有化合物の存在下に燃焼させられる、請求項１記載
    の燃焼方法。
  5. ５．空気と塩化ナトリウムを含んでなる添加剤との存在
    下で反応帯域において石炭を炎で直接燃焼させる工程、 ＮＯ及びＮＯ＿２からなる群から選ばれた窒素酸化物を
    含んでなる流出燃燃ガスを放出しつつ同時に上記の燃焼
    から熱を生じさせる工程、並びに、上記の燃焼中に実質
    的な量の上記窒素酸化物を分子の窒素に転化させて上記
    の燃焼ガスを実質的に浄化する工程、 を含んでなる燃焼方法。
  6. ６．前記燃焼の間に二酸化硫黄及び三酸化硫黄からなる
    群から選ばれた硫黄酸化物を放出すること、並びに、前
    記燃焼の間に実質的な量の該硫黄酸化物を硫酸塩含有化
    合物に転化させることを含む、請求項５記載の燃焼方法
    。
  7. ７．前記添加剤が、マンガン、亜鉛、銅、ニッケル、カ
    ルシウム、及びコバルトからなる群から選ばれた金属の
    酸化物を更に含んでいて、前記ガスをを更に浄化する、
    請求項５記載の燃焼方法。
  8. ８．前記の添加剤が酸化鉄、酸化第一鉄、及び鉄マンガ
    ン合金からなる群から選ばれた鉄含有化合物を更に含ん
    でなる、請求項７記載の燃焼方法。
  9. ９．前記石炭が、約２０重量％〜約６０重量％の塩化ナ
    トリウム、約５重量％〜約５０重量％のマンガン酸化物
    、及び約１０重量％〜約５０重量％の酸化鉄を含んでな
    る添加剤組成物の存在下で燃焼させられる、請求項８記
    載の燃焼方法。
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