JPH01315481A - 不凍液 - Google Patents
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- Preventing Corrosion Or Incrustation Of Metals (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
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Description
【発明の詳細な説明】
(産業上の利用分野)
本発明は液冷式内燃機関の冷却水の凍結防止に使用する
グリコール類、水および腐食抑制剤とからなる不凍液に
関する。さらに詳しくは自動車エンジンの冷却液として
、凍結防止の他に、防錆、防食等の自動車エンジンの冷
却系統の機能維持に効果を発揮する不凍液に関するもの
である。
グリコール類、水および腐食抑制剤とからなる不凍液に
関する。さらに詳しくは自動車エンジンの冷却液として
、凍結防止の他に、防錆、防食等の自動車エンジンの冷
却系統の機能維持に効果を発揮する不凍液に関するもの
である。
(従来の技術)
従来、液冷式内燃機間、たとえば自動車エンジンの冷却
液は寒期の凍結を防止するためアルコール類またはグリ
コール類を主剤とし、これに各種の腐食抑制剤を添加し
て不凍性および防食性を兼ね備えた不凍液が使用されて
いる。
液は寒期の凍結を防止するためアルコール類またはグリ
コール類を主剤とし、これに各種の腐食抑制剤を添加し
て不凍性および防食性を兼ね備えた不凍液が使用されて
いる。
(発明が解決しようとする問題点)
一般的に使用されるアルコール類としてはメチルアルコ
ール、エチルアルコール、イソプロピルアルコール等が
、グリコール類としてはエチレングリコール、プロピレ
ングリコール、ヘキシレングリコール、グリセリン等が
単独あるいは混合して用いられている。これらの中で特
にモノエチレングリコールを主剤とする不凍液が自動車
エンジンの冷却系統の冷却液として使用される。
ール、エチルアルコール、イソプロピルアルコール等が
、グリコール類としてはエチレングリコール、プロピレ
ングリコール、ヘキシレングリコール、グリセリン等が
単独あるいは混合して用いられている。これらの中で特
にモノエチレングリコールを主剤とする不凍液が自動車
エンジンの冷却系統の冷却液として使用される。
モノエチレングリコール水溶液の場合、30容量%で−
15,5℃、50容量%で−37,0℃までの凍結防止
効果が得られる。
15,5℃、50容量%で−37,0℃までの凍結防止
効果が得られる。
アルコール類またはグリコール類は空気と接触すること
により酸化され、酸性のアルコール類またはグリコール
類の酸化物が生成する。50〜100℃の高温度の条件
ではアルコール類またはグリコール類の酸化物の生成は
、なおいっそう促進される。この酸性のアルコール類ま
たはグリコール類は内燃機関の冷却系統、特に自動車エ
ンジンを構成する各種金属の腐食を著しく促進する。
により酸化され、酸性のアルコール類またはグリコール
類の酸化物が生成する。50〜100℃の高温度の条件
ではアルコール類またはグリコール類の酸化物の生成は
、なおいっそう促進される。この酸性のアルコール類ま
たはグリコール類は内燃機関の冷却系統、特に自動車エ
ンジンを構成する各種金属の腐食を著しく促進する。
内燃機関の冷却系統を構成する各種金属の腐食は腐食生
成物析出付着による熱伝導率の低下あるいはラジェータ
ー管部の閉塞等が起りエンジンのオーバーヒートを起こ
す原因となる。
成物析出付着による熱伝導率の低下あるいはラジェータ
ー管部の閉塞等が起りエンジンのオーバーヒートを起こ
す原因となる。
アルコール類またはグリコール類を主成分とする不凍液
はアルコール類またはグリコール類そのものに防食効果
がないため腐食抑制剤が添加される。
はアルコール類またはグリコール類そのものに防食効果
がないため腐食抑制剤が添加される。
防食剤としては、ホウ砂、亜硝酸ソーダ、リン酸、硅酸
塩、安息香酸ナトリウム、メルカプトベンゾチアゾール
のナトリウム塩、ベンゾトリアゾール、メチルベンゾト
リアゾール、トリエタノールアミン、ジェタノールアミ
ン、モノエタノールアミン、トリイソプロパツールアミ
ン、ジイソプロパツールアミン、モノイソプロパツール
アミン、シクロヘキシルアミン、エチレンジアミン、ヒ
ドラジン、ピリジン、モルホリン等から選ばれる少なく
とも一種添加したものが使用される。これらの中で代表
的なものは、ホウ砂、トリエタノールアミンのリン酸塩
、安息香酸ソーダ、亜硝酸ソーダおよびケイ酸ソーダを
挙げることができる。ホウ砂は鋳鉄製エンジンの防食剤
として有効とされ多用されてきたが、近年省資源、省エ
ネルギーのために自動車部品の軽量化に伴いアルミニウ
ム部品が採用されるに及びアルミニウム材質に対する防
食性に欠点を有することが問題となってきた。
塩、安息香酸ナトリウム、メルカプトベンゾチアゾール
のナトリウム塩、ベンゾトリアゾール、メチルベンゾト
リアゾール、トリエタノールアミン、ジェタノールアミ
ン、モノエタノールアミン、トリイソプロパツールアミ
ン、ジイソプロパツールアミン、モノイソプロパツール
アミン、シクロヘキシルアミン、エチレンジアミン、ヒ
ドラジン、ピリジン、モルホリン等から選ばれる少なく
とも一種添加したものが使用される。これらの中で代表
的なものは、ホウ砂、トリエタノールアミンのリン酸塩
、安息香酸ソーダ、亜硝酸ソーダおよびケイ酸ソーダを
挙げることができる。ホウ砂は鋳鉄製エンジンの防食剤
として有効とされ多用されてきたが、近年省資源、省エ
ネルギーのために自動車部品の軽量化に伴いアルミニウ
ム部品が採用されるに及びアルミニウム材質に対する防
食性に欠点を有することが問題となってきた。
ホウ砂が添加されたエチレングリコール水溶液は、自動
車エンジンの冷却系統に使用された場合、エンジンのシ
リンダーヘッドやシリンダーブロックの材質であるアル
ミ合金を腐食し、その腐食生成物がラジェーターを閉塞
することが知られている。
車エンジンの冷却系統に使用された場合、エンジンのシ
リンダーヘッドやシリンダーブロックの材質であるアル
ミ合金を腐食し、その腐食生成物がラジェーターを閉塞
することが知られている。
一方、トリエタノールアミンのリン酸塩は鉄系及びアル
ミニウム材に対して防食性が優れ、ホウ砂に代る防食剤
として使用されてきたがその後トリエタノールアミンと
亜硝酸塩の共存によりニトロソアミンを生成するという
報告がなされており、アミン類と亜硝酸塩の共存を避け
ることが望ましい、また、安息香酸ソーダは単独ではこ
れら防食側に代るだけの効果は期待できない。
ミニウム材に対して防食性が優れ、ホウ砂に代る防食剤
として使用されてきたがその後トリエタノールアミンと
亜硝酸塩の共存によりニトロソアミンを生成するという
報告がなされており、アミン類と亜硝酸塩の共存を避け
ることが望ましい、また、安息香酸ソーダは単独ではこ
れら防食側に代るだけの効果は期待できない。
これに対してケイ酸ソーダも腐食抑制剤として有効であ
るが、長時間の貯蔵中にケイ酸ソーダがゲル化分離しや
すいという問題がある。
るが、長時間の貯蔵中にケイ酸ソーダがゲル化分離しや
すいという問題がある。
即ち、本発明の目的とするところは、アミン類を含まな
い組成物にて特にアルミニウム防食性に優れた不凍液を
提供することにある。そして本発明者らは鋭意検討の結
果、グリコール麗および水とからなる不凍液において、 (A) リン酸類、 (B) ジカルボン酸類、 (C) マグネシウム化合物、 (D) メルカプトベンゾチアゾールソーダ、(E)
硝酸塩、 (F) 安息香酸塩および (G) −服代(1) %式% (ただし、式中mおよびnは0まなは正の整数でm+n
=1〜looであり、(C2H40)単位と(C3)1
60)単位とはどのような順序に結合してもよい、) で示されるポリアルキレングリコールモノアリルエーテ
ル(I)、 一般式 (2) %式% [ただし、式中RおよびR2はそれぞれ水素まま たはメチル基を表わし、XおよびYはそれぞれ(02■
40)p(C3H60)qR3(ただし、R3は水素ま
たは炭素数1〜20個のアルキル基を表わしPおよびq
は0または正の整数で、p+q=0〜100であり、(
C2840)単位と、 (C3H60)単位とはどのような順序に結合してもよ
い、)、 一価金属、二価金属、アンモニウム基または有機アミン
基を表わす、] で示されるマレイン酸系単量体(If)および/または
これらと共重合可能な単量体(III)から導かれた共
重合体、 を含有し、PHが6.5〜9.0の範囲であることによ
り本発明の目的を達成することができた。
い組成物にて特にアルミニウム防食性に優れた不凍液を
提供することにある。そして本発明者らは鋭意検討の結
果、グリコール麗および水とからなる不凍液において、 (A) リン酸類、 (B) ジカルボン酸類、 (C) マグネシウム化合物、 (D) メルカプトベンゾチアゾールソーダ、(E)
硝酸塩、 (F) 安息香酸塩および (G) −服代(1) %式% (ただし、式中mおよびnは0まなは正の整数でm+n
=1〜looであり、(C2H40)単位と(C3)1
60)単位とはどのような順序に結合してもよい、) で示されるポリアルキレングリコールモノアリルエーテ
ル(I)、 一般式 (2) %式% [ただし、式中RおよびR2はそれぞれ水素まま たはメチル基を表わし、XおよびYはそれぞれ(02■
40)p(C3H60)qR3(ただし、R3は水素ま
たは炭素数1〜20個のアルキル基を表わしPおよびq
は0または正の整数で、p+q=0〜100であり、(
C2840)単位と、 (C3H60)単位とはどのような順序に結合してもよ
い、)、 一価金属、二価金属、アンモニウム基または有機アミン
基を表わす、] で示されるマレイン酸系単量体(If)および/または
これらと共重合可能な単量体(III)から導かれた共
重合体、 を含有し、PHが6.5〜9.0の範囲であることによ
り本発明の目的を達成することができた。
(問題点を解決するための手段)
本発明はグリコール類および水とからなる不凍液におい
て、 (A) リン酸類、 (B) ジカルボン酸類、 (C) マグネシウム化合物、 (D) メルカプトベンゾチアゾールソーダ、(E)
硝酸塩、 (F) 安息香酸塩および (G) −服代(1) %式% (ただし、式中mおよびnは0または正の整数でm+n
=1〜100であり、(C2H40)単位と(C3H6
0)単位とはどのような順序に結合してもよい、) で示されるポリアルキレングリコールモノアリルエーテ
ル(I)、 一般式 (2)、 R1R2 C= C・・・(2) CO2X 002Y [ただし、式中RおよびR2はそれぞれ水素まま たはメチル基を表わし、XおよびYはそれぞれ(C2H
40)、 (C3H60)QR3(ただし、R3は水素
または炭素数1〜20個のアルキル基を表わしpおよび
qは0または正の整数で、p+q=o〜100であり、 (C2H40)単位と(C3I+60)単位とはどのよ
うな順序に結合してもよい、)、 一価金属、二価金属、アンモニウム基または有機アミン
基を表わす、] で示されるマレイン酸系単量体(II>および/または
これらと共重合可能な単量体(III)から導かれた共
重合体、 を含有し、pHが6.5〜9.0の範囲であることを特
徴とする不凍液に関するものである。
て、 (A) リン酸類、 (B) ジカルボン酸類、 (C) マグネシウム化合物、 (D) メルカプトベンゾチアゾールソーダ、(E)
硝酸塩、 (F) 安息香酸塩および (G) −服代(1) %式% (ただし、式中mおよびnは0または正の整数でm+n
=1〜100であり、(C2H40)単位と(C3H6
0)単位とはどのような順序に結合してもよい、) で示されるポリアルキレングリコールモノアリルエーテ
ル(I)、 一般式 (2)、 R1R2 C= C・・・(2) CO2X 002Y [ただし、式中RおよびR2はそれぞれ水素まま たはメチル基を表わし、XおよびYはそれぞれ(C2H
40)、 (C3H60)QR3(ただし、R3は水素
または炭素数1〜20個のアルキル基を表わしpおよび
qは0または正の整数で、p+q=o〜100であり、 (C2H40)単位と(C3I+60)単位とはどのよ
うな順序に結合してもよい、)、 一価金属、二価金属、アンモニウム基または有機アミン
基を表わす、] で示されるマレイン酸系単量体(II>および/または
これらと共重合可能な単量体(III)から導かれた共
重合体、 を含有し、pHが6.5〜9.0の範囲であることを特
徴とする不凍液に関するものである。
本発明のリン酸類としては、リン酸およびその塩類が挙
げられる。正リン酸のほかにリチウム、ナトリウム、カ
リウム等のアルカリ金属の第1〜第3塩を用いることが
できる。添加量は不凍液の原液に対して0.1〜5.0
重量%、好ましくは0.5〜3.0重量%である。
げられる。正リン酸のほかにリチウム、ナトリウム、カ
リウム等のアルカリ金属の第1〜第3塩を用いることが
できる。添加量は不凍液の原液に対して0.1〜5.0
重量%、好ましくは0.5〜3.0重量%である。
本発明のジカルボン酸類としてはシュウ酸、マロン酸、
コハク酸、グルタル酸、アジピン酸、ピペリン酸、スペ
リン酸、アゼライン酸、セパチン酸、ブラシル酸、タブ
チン酸を用いることができる。また、これらのジカルボ
ン酸の塩も用いることができる。ジカルボン酸類の添加
量は0.05〜1.0重量%、好ましくは0.1〜0.
7f!量%の範囲である。
コハク酸、グルタル酸、アジピン酸、ピペリン酸、スペ
リン酸、アゼライン酸、セパチン酸、ブラシル酸、タブ
チン酸を用いることができる。また、これらのジカルボ
ン酸の塩も用いることができる。ジカルボン酸類の添加
量は0.05〜1.0重量%、好ましくは0.1〜0.
7f!量%の範囲である。
本発明のマグネシウム化合物としては酸化マグネシウム
、水酸化マグネシウム、過マンガン酸マグネシウム、ク
ロム酸マグネシウム、弗化マグネシウム、沃化マグネシ
ウム、炭酸マグネシウム、硝酸マグネシウム、硫酸マグ
ネシウム、チタン酸マグネシウム、タングステン酸マグ
ネシウム、硼酸マグネシウム、燐酸マグネシウム、燐酸
二水素マグネシウム、燐酸マグネシウムアンモニウム、
蟻酸マグネシウム、酢酸マグネシウム、プロピオンマグ
ネシウム、酪酸マグネシウム、吉草酸マグネシウム、ラ
ウリン酸マグネシウム、ステアリン酸マグネシウム、オ
レイン酸マグネシウム、グルタミン酸マグネシウム、乳
酸マグネシウム、琥拍酸マグネシウム、リンゴ酸マグネ
シウム、酒石酸マグネシウム、酒石酸水素マグネシウム
、マレイン酸マグネシウム、クエン酸マグネシウム、蓚
酸マグネシウム、マロン酸マグネシウム、セバシン酸マ
グネシウム、安息香酸マグネシウム、フタル酸マグネシ
ウム、サリチル酸マグネシウム、マンデル酸マグネシウ
ム等が使用できる。
、水酸化マグネシウム、過マンガン酸マグネシウム、ク
ロム酸マグネシウム、弗化マグネシウム、沃化マグネシ
ウム、炭酸マグネシウム、硝酸マグネシウム、硫酸マグ
ネシウム、チタン酸マグネシウム、タングステン酸マグ
ネシウム、硼酸マグネシウム、燐酸マグネシウム、燐酸
二水素マグネシウム、燐酸マグネシウムアンモニウム、
蟻酸マグネシウム、酢酸マグネシウム、プロピオンマグ
ネシウム、酪酸マグネシウム、吉草酸マグネシウム、ラ
ウリン酸マグネシウム、ステアリン酸マグネシウム、オ
レイン酸マグネシウム、グルタミン酸マグネシウム、乳
酸マグネシウム、琥拍酸マグネシウム、リンゴ酸マグネ
シウム、酒石酸マグネシウム、酒石酸水素マグネシウム
、マレイン酸マグネシウム、クエン酸マグネシウム、蓚
酸マグネシウム、マロン酸マグネシウム、セバシン酸マ
グネシウム、安息香酸マグネシウム、フタル酸マグネシ
ウム、サリチル酸マグネシウム、マンデル酸マグネシウ
ム等が使用できる。
本発明のマグネシウム化合物の添加量は不凍液の原液に
対しo、oot〜o、oso重量%、好ましくは0.0
05〜0.050重量%の範囲である。
対しo、oot〜o、oso重量%、好ましくは0.0
05〜0.050重量%の範囲である。
本発明のメルカプトベンゾチアゾールソーダの添加量は
不凍液の原液に対し0.05〜0.70重量%、好まし
くは0.1〜0.50重量%の範囲である。
不凍液の原液に対し0.05〜0.70重量%、好まし
くは0.1〜0.50重量%の範囲である。
本発明の硝酸塩としてはナトリウム塩、カリウム塩等の
アルカリ金属塩が用いられる。硝酸塩の添加量は不凍液
の原液に対し0.05〜0.70重量%、好ましくは0
.1〜0.50重量%の範囲である。
アルカリ金属塩が用いられる。硝酸塩の添加量は不凍液
の原液に対し0.05〜0.70重量%、好ましくは0
.1〜0.50重量%の範囲である。
本発明の安息香酸塩としてはナトリウム塩、カリウム塩
等のアルカリ金属塩が用いられる。安息香酸塩の添加量
は不凍液の原液に対し1.0〜7゜0重量%、好ましく
は2.0〜7.0重量%の範囲である。
等のアルカリ金属塩が用いられる。安息香酸塩の添加量
は不凍液の原液に対し1.0〜7゜0重量%、好ましく
は2.0〜7.0重量%の範囲である。
本発明の共重合体は、ポリアルキレングリコールモノア
リルエーテル(I)、マレイン酸系単量体(n)および
これらと共重合可能な単量体(I[>から導かれた共重
合体が使用でき、好ましくは、−数式(1)、 CI+2= C1 1・・・(1) CH20(C2■40)l(C3t160)。■(ただ
し、式中、mおよびnは0または正の整数でm+n=1
〜100であり、(C2II40)単位と(03[16
0)単位とはどのような順序に結合してもよい、) で示されるポリアルキレングリコールモノアリルエーテ
ル(I)、 一般式 (2)、 R1R2 C=C・・・(2) CO2X 002Y [ただし、式中R1およびR2はそれぞれ水素またはメ
チル基を表わし、XおよびYはそれぞれ(C21140
)、 (C31160)qR3(ただし、R3は水素ま
たは炭素数1〜20個のアルキル基を表わしpおよびq
は0または正の整数で、p+q=0〜100であり、 (c t+ o)単位と(03H60)単位とはど
のような順序に結合してもよい、)、−価金属、二価金
属、アンモニウム基または有機アミン基を表わす、] で示されるマレイン酸系単量体(It)および/ま−た
はこれらと共重合可能な単量体(III)から導かれた
共重合体である。
リルエーテル(I)、マレイン酸系単量体(n)および
これらと共重合可能な単量体(I[>から導かれた共重
合体が使用でき、好ましくは、−数式(1)、 CI+2= C1 1・・・(1) CH20(C2■40)l(C3t160)。■(ただ
し、式中、mおよびnは0または正の整数でm+n=1
〜100であり、(C2II40)単位と(03[16
0)単位とはどのような順序に結合してもよい、) で示されるポリアルキレングリコールモノアリルエーテ
ル(I)、 一般式 (2)、 R1R2 C=C・・・(2) CO2X 002Y [ただし、式中R1およびR2はそれぞれ水素またはメ
チル基を表わし、XおよびYはそれぞれ(C21140
)、 (C31160)qR3(ただし、R3は水素ま
たは炭素数1〜20個のアルキル基を表わしpおよびq
は0または正の整数で、p+q=0〜100であり、 (c t+ o)単位と(03H60)単位とはど
のような順序に結合してもよい、)、−価金属、二価金
属、アンモニウム基または有機アミン基を表わす、] で示されるマレイン酸系単量体(It)および/ま−た
はこれらと共重合可能な単量体(III)から導かれた
共重合体である。
ポリアルキレングリコールモノアリルエーテルはK O
HやN a OH等のアルカリを触媒としてアリルアル
コールにエチレンオキシドおよび/またはプロピレンオ
キシドを直接追加する公知の方法で合成することができ
る。そして、前記の一般式で示されるものであれば、単
一の構造のものでも混合物でも用いることができる。
HやN a OH等のアルカリを触媒としてアリルアル
コールにエチレンオキシドおよび/またはプロピレンオ
キシドを直接追加する公知の方法で合成することができ
る。そして、前記の一般式で示されるものであれば、単
一の構造のものでも混合物でも用いることができる。
マレイン酸系単量体(n)は前記の一般式で示されるも
のであるが、具体的にはマレイン酸、フタル酸、シトラ
コン酸、メサコン酸並びにこれらの酸の一価金属塩、二
価金属塩、アンモニウム塩、有機アミン塩およびこれら
の酸と HO(C2H40)、 (C3H60)、 R3(
ただし、R3は水素または炭素数1〜20個のアルキル
基を表わしpおよびqは0または正の整数で、p+q=
o〜100であり、(C3H60)単位と(C2H40
)単位とはどのような順序に結合していてもよい、)で
表わされるアルコールとのエステルを挙げることができ
、たとえば第二級アルコールエトキシレートモノマレー
トが好適に使用できる。またこれらの一種または二種類
以上を用いることができる。
のであるが、具体的にはマレイン酸、フタル酸、シトラ
コン酸、メサコン酸並びにこれらの酸の一価金属塩、二
価金属塩、アンモニウム塩、有機アミン塩およびこれら
の酸と HO(C2H40)、 (C3H60)、 R3(
ただし、R3は水素または炭素数1〜20個のアルキル
基を表わしpおよびqは0または正の整数で、p+q=
o〜100であり、(C3H60)単位と(C2H40
)単位とはどのような順序に結合していてもよい、)で
表わされるアルコールとのエステルを挙げることができ
、たとえば第二級アルコールエトキシレートモノマレー
トが好適に使用できる。またこれらの一種または二種類
以上を用いることができる。
また、これらと共重合可能な単量体(It[)としては
、アクリル酸、メタクリル酸、イタコン酸、クロトン酸
並びにこれらの酸の一価金属塩、二価金属塩、アンモニ
ウム塩、有機アミン塩およびこれらの酸とアルコールと
から得られるエステル、(メタ)アクリルアミド、酢酸
ビニル、酢酸プロペニル、スチレンやp−メチルスチレ
ン等の芳香族ビニル化合物、塩化ビニル等を挙げること
ができ、これらのIMまたは2種以上を用いることがで
きる。共重合体は、ポリアルキレングリコールモノアリ
ルエーテル(I)、マレイン酸系単量体(II)および
/またはこれらと共重合可能な単量体(III)をそれ
ぞれ24〜75モル%、24〜75モル%および0〜5
0モル%(但し、(I)、(It)および(III)成
分の合計は100モル%である。)の比率で用いて導か
れたものである。
、アクリル酸、メタクリル酸、イタコン酸、クロトン酸
並びにこれらの酸の一価金属塩、二価金属塩、アンモニ
ウム塩、有機アミン塩およびこれらの酸とアルコールと
から得られるエステル、(メタ)アクリルアミド、酢酸
ビニル、酢酸プロペニル、スチレンやp−メチルスチレ
ン等の芳香族ビニル化合物、塩化ビニル等を挙げること
ができ、これらのIMまたは2種以上を用いることがで
きる。共重合体は、ポリアルキレングリコールモノアリ
ルエーテル(I)、マレイン酸系単量体(II)および
/またはこれらと共重合可能な単量体(III)をそれ
ぞれ24〜75モル%、24〜75モル%および0〜5
0モル%(但し、(I)、(It)および(III)成
分の合計は100モル%である。)の比率で用いて導か
れたものである。
共重合体を製造するには、重合開始剤を用いて前記単量
体成分を共重合させればよい、共重合は溶媒中での重合
や塊状重合等の方法により行なうことができる。
体成分を共重合させればよい、共重合は溶媒中での重合
や塊状重合等の方法により行なうことができる。
溶媒中での重合は回分式でも連続式でも行なうことがで
き、その際使用される溶媒としては、水メチルアルコー
ル、エチルアルコール、イソプロピルアルコール等の低
級アルコール;ベンゼン、トルエン、キシレン、シクロ
ヘキサン、n−ヘキサン等の芳香族あるいは脂肪族炭化
水素;酢酸エチル;アセトン、メチルエチルケトン等の
ケトン化合物等が挙げられる。原料単量体および得られ
る共重合体の溶解性並びに該共重合の使用時の便利さか
らは、水および炭素数1〜4の低級アルコールよりなる
群から選ばれた少なくとも1種を用いることが好ましい
、炭素数1〜4の低級アルコールの中でもメチルアルコ
ール、エチルアルコール、イン10ビルアルコールが特
に有効である。
き、その際使用される溶媒としては、水メチルアルコー
ル、エチルアルコール、イソプロピルアルコール等の低
級アルコール;ベンゼン、トルエン、キシレン、シクロ
ヘキサン、n−ヘキサン等の芳香族あるいは脂肪族炭化
水素;酢酸エチル;アセトン、メチルエチルケトン等の
ケトン化合物等が挙げられる。原料単量体および得られ
る共重合体の溶解性並びに該共重合の使用時の便利さか
らは、水および炭素数1〜4の低級アルコールよりなる
群から選ばれた少なくとも1種を用いることが好ましい
、炭素数1〜4の低級アルコールの中でもメチルアルコ
ール、エチルアルコール、イン10ビルアルコールが特
に有効である。
水媒体中で重合を行なう時は、重合開始剤としてアンモ
ニウムまたはアルカリ金属の過硫酸塩あるいは過酸化水
素等の水溶性の重合開始剤が使用される。この際亜硫酸
水素ナトリウム等の促進剤を併用することもできる。ま
た、低級アルコール、芳香族炭化水素、脂肪族炭化水素
、酢酸エチルあるいはケトン化合物を溶媒とする重合に
は、ベンゾイルパーオキシドやラウロイルパーオキシド
等のパーオキシド;クメンハイドロパーオキシド等のハ
イドロパーオキシド;アゾビスイソブチロニトリル等の
脂肪族アゾ化合物等が重合開始剤として用いられる。こ
の際アミン化合物等の促進剤を併用することもできる。
ニウムまたはアルカリ金属の過硫酸塩あるいは過酸化水
素等の水溶性の重合開始剤が使用される。この際亜硫酸
水素ナトリウム等の促進剤を併用することもできる。ま
た、低級アルコール、芳香族炭化水素、脂肪族炭化水素
、酢酸エチルあるいはケトン化合物を溶媒とする重合に
は、ベンゾイルパーオキシドやラウロイルパーオキシド
等のパーオキシド;クメンハイドロパーオキシド等のハ
イドロパーオキシド;アゾビスイソブチロニトリル等の
脂肪族アゾ化合物等が重合開始剤として用いられる。こ
の際アミン化合物等の促進剤を併用することもできる。
さらに、水−低級アルコ−ル混合溶蝶を用いる場合には
、上記の種々の重合開始剤あるいは重合開始剤と促進剤
の組合せの中から適宜選択して用いることができる9重
合温度は、用いられる溶媒や重合開始剤により適宜窓め
られるが、通常0〜120℃の範囲内で行なわれる。
、上記の種々の重合開始剤あるいは重合開始剤と促進剤
の組合せの中から適宜選択して用いることができる9重
合温度は、用いられる溶媒や重合開始剤により適宜窓め
られるが、通常0〜120℃の範囲内で行なわれる。
塊状重合は、重合開始剤としてベンゾイルパーオキシド
やラウロイルパーオキシド等のパーオキシド;クメンハ
イドロパーオキシド等のハイドロバーオキシド:アゾビ
スイソブチロニトリル等の脂肪族アゾ化合物等を用い、
50〜150℃の温度範囲内で行なわれる。
やラウロイルパーオキシド等のパーオキシド;クメンハ
イドロパーオキシド等のハイドロバーオキシド:アゾビ
スイソブチロニトリル等の脂肪族アゾ化合物等を用い、
50〜150℃の温度範囲内で行なわれる。
このようにして得られた共重合体は、必要に応じてさら
にアルカリ性物質で中和して使用してもよい、このよう
なアルカリ性物質としては、−価金属および二価金属の
水酸化物、塩化物および炭酸塩;アンモニア;有機アミ
ン等が好ましいものとして挙げられる。
にアルカリ性物質で中和して使用してもよい、このよう
なアルカリ性物質としては、−価金属および二価金属の
水酸化物、塩化物および炭酸塩;アンモニア;有機アミ
ン等が好ましいものとして挙げられる。
また共重合体の分子量は広い範囲のものが使用できるが
、500〜50000の範囲内のものが好ましい。
、500〜50000の範囲内のものが好ましい。
本発明の不凍液に含有するポリアルキレングリコールモ
ノアリルエーテル(■)、マレイン酸系単量体(I[)
およびこれらと共重合可能な単量体(III)から導か
れた共重合体は、鉄系に対する腐蝕抑制作用とアルミニ
ウム系に対する腐食抑制作用を有する。このなめ本発明
の不凍液はリン酸塩を含有する自動車不凍液が有する問
題を解決している。
ノアリルエーテル(■)、マレイン酸系単量体(I[)
およびこれらと共重合可能な単量体(III)から導か
れた共重合体は、鉄系に対する腐蝕抑制作用とアルミニ
ウム系に対する腐食抑制作用を有する。このなめ本発明
の不凍液はリン酸塩を含有する自動車不凍液が有する問
題を解決している。
本発明のポリアルキレングリコールモノアリルエーテル
(工)、マレイン酸系単量体<II)およびこれらと共
重合可能な単量体(II)から導かれた共重合体の添加
量は不凍液の原液に対し0.01重量%以上である。
(工)、マレイン酸系単量体<II)およびこれらと共
重合可能な単量体(II)から導かれた共重合体の添加
量は不凍液の原液に対し0.01重量%以上である。
その他にメチルベンゾトリアゾール、ベンゾトリアゾー
ル等を用いることができる。
ル等を用いることができる。
不凍液のPH調整は通常の塩基性物質が使用できるが、
好ましくはリチウム、ナトリウム、カリウム等のアルカ
リ金属の水酸化物が用いられる。
好ましくはリチウム、ナトリウム、カリウム等のアルカ
リ金属の水酸化物が用いられる。
必要に応じてリン酸等の酸性物質も使用できる。
P Hの調整範囲としては6.5〜9.0、好ましくは
7.0〜8.0である。PHがこの範囲より高いとアル
ミニウムに対する防食性が劣り、低い場合には鉄の腐食
が起こるため、上記範囲内に調整すべきである。
7.0〜8.0である。PHがこの範囲より高いとアル
ミニウムに対する防食性が劣り、低い場合には鉄の腐食
が起こるため、上記範囲内に調整すべきである。
本発明の不凍液はシリコンオイル、鉱油、アルコール、
高級脂肪酸エステル等の消泡剤を添加することができる
。
高級脂肪酸エステル等の消泡剤を添加することができる
。
(作 用)
本発明の不凍液は後述する実施例および比較例の結果よ
り明らかな如く、アルミニウムに対する腐食防止効果が
著しく改善されるものである。
り明らかな如く、アルミニウムに対する腐食防止効果が
著しく改善されるものである。
(実 施 例)
次に本発明の不凍液について実施例を挙げてさらに詳細
に説明するが、本発明はこれだけに限定されるものでは
ない。
に説明するが、本発明はこれだけに限定されるものでは
ない。
[A]金PAM食試験方法
[JIS−に−2234(不凍液)]
アルミニウム鋳物、鋳銑、鋼、黄銅、はんだ、銅の各金
属試験片を用い、調合水(硫酸ナトリウム148mg、
塩化すトリウム16うmg及び炭酸水素ナトリウム13
8mgを蒸溜水11に溶解したもの)で30容量%に希
釈した不凍液に浸し、乾燥空気を100±10m1/1
ainの流量で送り込みながら、不凍液温度を88±2
℃で672時間保持しな、試験前後の各金属片の質量を
測定し質量の変化を求めた。
属試験片を用い、調合水(硫酸ナトリウム148mg、
塩化すトリウム16うmg及び炭酸水素ナトリウム13
8mgを蒸溜水11に溶解したもの)で30容量%に希
釈した不凍液に浸し、乾燥空気を100±10m1/1
ainの流量で送り込みながら、不凍液温度を88±2
℃で672時間保持しな、試験前後の各金属片の質量を
測定し質量の変化を求めた。
各金属の質量の変化は次式から求めた。
C= (m 2−m 1)/ Sここに、
C: 質量の変化 (mg/ca)m 1:
試験前の試験片の質量 <mg)m 2: 試験後の
試験片の質量 (mg)S : 試験前の試験片の全
表面N(−)rB]伝熱面腐食試験方法 (1) 装 置 円板状の試験片の上面が不凍液に接し、下面よりヒータ
ーにて加熱できるようにし、試験片を介して熱が不凍液
の方に移動するようにした装置で行なった。
試験前の試験片の質量 <mg)m 2: 試験後の
試験片の質量 (mg)S : 試験前の試験片の全
表面N(−)rB]伝熱面腐食試験方法 (1) 装 置 円板状の試験片の上面が不凍液に接し、下面よりヒータ
ーにて加熱できるようにし、試験片を介して熱が不凍液
の方に移動するようにした装置で行なった。
(2)試験方法
■ 試験片は、#32o耐水研磨紙で平面状になるよう
に研磨する。
に研磨する。
■ テスト液は蒸留水または純水で25容厘%に調製す
る。この溶液中には塩素イオンとして1゜Oppmにな
るように塩化ナトリウムを加える。
る。この溶液中には塩素イオンとして1゜Oppmにな
るように塩化ナトリウムを加える。
■ 装置に試料を注入した後、空気で0.5Kg/aa
Gに加圧する。
Gに加圧する。
■ 試験終了後、試験片は付着沈澱物を除き、乾燥後精
秤する。
秤する。
(3)試験条件
試験片 : アルミニウム鋳物
(AC2A)
試験片の温度= 135部1℃
不凍液濃度 = 25容量%水溶液不凍液液41
: 500m1テスト時間 = 1
68時間(連続)(4)試験項目 ■ 試験片外観 ■ 試験片の質量変化 質量の変化は次式から求めた。
: 500m1テスト時間 = 1
68時間(連続)(4)試験項目 ■ 試験片外観 ■ 試験片の質量変化 質量の変化は次式から求めた。
C= (m 2−m 1)/ Sここに、
C: 質量の変化 (m g / Qll )
m 1: 試験前の試験片の質量 (mg)m 2:
試験後の試験片の質量 (mg)S : 試験前の
試験片の全表面積(aa)参考例 1 〔共重合体(1
)の別製〕温度計、撹拌機、滴下ロート、ガス導入管お
よび還流冷却器を備えたガラス製反応容器にポリエチレ
ングリコールモノアリルエーテル(平均1分子当り5個
のエチレンオキシド単位を含むもの)334部および水
100部を仕込み、撹拌下に反応容器内を窒素置換し、
窒素雰囲気中で95℃に加熱しな、その後マレイン酸1
39.3gおよび過vA酸アンモニウム14.2部を水
225部に溶解した水溶液を120分で添加した。添加
終了後火に14.2部の20%過硫酸アンモニウム水溶
液を20分で添加した。添加完結後、100分間95℃
に反応容器内の温度を保持して重合反応を完了し、共重
合体水溶液を得た0次いで40%苛性ソーダ水溶液を加
えて中和を行ない、共重合体(1)のナトリウム塩(以
下、共重合体(1)Na塩と略記する。)水溶液を得た
。
m 1: 試験前の試験片の質量 (mg)m 2:
試験後の試験片の質量 (mg)S : 試験前の
試験片の全表面積(aa)参考例 1 〔共重合体(1
)の別製〕温度計、撹拌機、滴下ロート、ガス導入管お
よび還流冷却器を備えたガラス製反応容器にポリエチレ
ングリコールモノアリルエーテル(平均1分子当り5個
のエチレンオキシド単位を含むもの)334部および水
100部を仕込み、撹拌下に反応容器内を窒素置換し、
窒素雰囲気中で95℃に加熱しな、その後マレイン酸1
39.3gおよび過vA酸アンモニウム14.2部を水
225部に溶解した水溶液を120分で添加した。添加
終了後火に14.2部の20%過硫酸アンモニウム水溶
液を20分で添加した。添加完結後、100分間95℃
に反応容器内の温度を保持して重合反応を完了し、共重
合体水溶液を得た0次いで40%苛性ソーダ水溶液を加
えて中和を行ない、共重合体(1)のナトリウム塩(以
下、共重合体(1)Na塩と略記する。)水溶液を得た
。
この共重合体(1)のナトリウム塩水溶液はpH=9.
5、粘度203センチボイズであった。
5、粘度203センチボイズであった。
参考例 2 〔共重合体(2)の調製〕温度計、攪拌機
、滴下ロート、ガス導入管および還流冷却器を備えたガ
ラス製反応容器にポリエチレングリコールモノアリルエ
ーテル(平均1分子当り5個のエチレンオキシド単位を
含むもの)317.3部および水88.5部を仕込み、
攪拌下に反応容器内を窒素置換し、窒素雰囲気中で95
℃に加熱した。その後マレ476139.3部および過
硫酸アンモニウム11.1部を水209部に溶解した水
溶液並びにスチレン6.2部を並行して120分で添加
した。添加終了後火に27゜8部の20%過硫酸アンモ
ニウム水溶液を60分で添加した。添加完結後、90分
間95℃に反応容器内の温度を保持して重合反応を完了
し、共重合体(2)を得た。
、滴下ロート、ガス導入管および還流冷却器を備えたガ
ラス製反応容器にポリエチレングリコールモノアリルエ
ーテル(平均1分子当り5個のエチレンオキシド単位を
含むもの)317.3部および水88.5部を仕込み、
攪拌下に反応容器内を窒素置換し、窒素雰囲気中で95
℃に加熱した。その後マレ476139.3部および過
硫酸アンモニウム11.1部を水209部に溶解した水
溶液並びにスチレン6.2部を並行して120分で添加
した。添加終了後火に27゜8部の20%過硫酸アンモ
ニウム水溶液を60分で添加した。添加完結後、90分
間95℃に反応容器内の温度を保持して重合反応を完了
し、共重合体(2)を得た。
ついで40重量%苛性ソーダ水溶液を加えて中和を行な
い、共重合体(2)の水溶液を得た。この共重合#(2
)の水溶液はpH=9.5、粘度1−98センチボイズ
であった。
い、共重合体(2)の水溶液を得た。この共重合#(2
)の水溶液はpH=9.5、粘度1−98センチボイズ
であった。
参考例 3 〔共重合体(3)の調製〕温度計、攪拌機
、滴下ロート、ガス導入管および還流冷却器を備えたガ
ラス製反応容器にポリアルキレングリコールモノアリル
エーテル(平均1分子当り10個のエチレンオキシド単
位および2個のプロピレンオキシド単位を含むもの)3
99゜6部および水203.5部を仕込み、攪拌下に反
応容器内を窒素置換し、窒素雰囲気中で95℃に加熱し
た。その後マレイン酸75.4部および過硫酸アンモニ
ウム17.1部を水113.2部に溶解した水溶液を1
20分で添加した。添加終了後火に17,1部の20%
過硫酸アンモニウム水溶液を20分で添加した。添加完
結後、100分間95℃に反応容器内の温度を保持して
重合反応を完了し、共重合体水溶液を得た4次いで40
%苛性ソーダ水溶液を加えて中和を行ない、共重合体(
3)の水溶液を得た。この共重合体(3)の水溶液はp
H=9.5、粘度135センチボイズであった。
、滴下ロート、ガス導入管および還流冷却器を備えたガ
ラス製反応容器にポリアルキレングリコールモノアリル
エーテル(平均1分子当り10個のエチレンオキシド単
位および2個のプロピレンオキシド単位を含むもの)3
99゜6部および水203.5部を仕込み、攪拌下に反
応容器内を窒素置換し、窒素雰囲気中で95℃に加熱し
た。その後マレイン酸75.4部および過硫酸アンモニ
ウム17.1部を水113.2部に溶解した水溶液を1
20分で添加した。添加終了後火に17,1部の20%
過硫酸アンモニウム水溶液を20分で添加した。添加完
結後、100分間95℃に反応容器内の温度を保持して
重合反応を完了し、共重合体水溶液を得た4次いで40
%苛性ソーダ水溶液を加えて中和を行ない、共重合体(
3)の水溶液を得た。この共重合体(3)の水溶液はp
H=9.5、粘度135センチボイズであった。
実施例 1〜7
表−1の配合物を水道水5重量部またはモノエチレング
リコール95重量部に表−1の配合比にて溶解し、両液
を混合した。
リコール95重量部に表−1の配合比にて溶解し、両液
を混合した。
各サンプルについてつぎの試験および測定を行なった。
[A]金属腐食試験
(Bl伝熱面腐食試験
結果は表−1の通りであった。
比較例 1〜7
実施例1〜7と同様に表−1の配合比にて調製したサン
プルを試験した。結果は表−1の通りであった。
プルを試験した。結果は表−1の通りであった。
(発明の効果)
本発明のグリコール類および水とからなる不凍液におい
て、 (A) リン酸類、 (B) ジカルボン酸類、 (C) マグネシウム化合物、 (D) メルカプトベンゾチアゾールソーダ、(E)
硝酸塩、 (F) 安息香酸塩および (G) −数式(1) %式% (ただし、式中mおよびnは0または正の整数でm+n
=1〜looであり、(C,、I+40)単位と(C3
II60)単位とはどのような順序に結合してもよい。
て、 (A) リン酸類、 (B) ジカルボン酸類、 (C) マグネシウム化合物、 (D) メルカプトベンゾチアゾールソーダ、(E)
硝酸塩、 (F) 安息香酸塩および (G) −数式(1) %式% (ただし、式中mおよびnは0または正の整数でm+n
=1〜looであり、(C,、I+40)単位と(C3
II60)単位とはどのような順序に結合してもよい。
)
で示されるポリアルキレングリコールモノアリルエーテ
ル(I)、 一般式(2)、 R1R2 C= C・・・(2) C02X 002Y [ただし、式中RおよびR2はそれぞれ水素よま たはメチル基を表わし、XおよびYはそれぞれ(C28
4G)、 (C3H60)、 R3(R3は水素または
炭素数1〜20個のアルキル基を表わしpおよびqは0
または正の整数で、p+q=0〜100であり、(C2
H40)単位と(C3I!60)単位とはどのような順
序に結合してもよい、)、 一価金属、二価金属、アンモニウム基または有機アミン
基を表わす、] で示されるマレイン酸系単量体(n)および/またはこ
れらと共重合可能な単量体(III)から導かれな共重
合体、 を含有し、p Hが6.5〜9.0の範囲であることに
よりアルミニウムに対する腐食防止効果が著しく改善さ
れるものである。
ル(I)、 一般式(2)、 R1R2 C= C・・・(2) C02X 002Y [ただし、式中RおよびR2はそれぞれ水素よま たはメチル基を表わし、XおよびYはそれぞれ(C28
4G)、 (C3H60)、 R3(R3は水素または
炭素数1〜20個のアルキル基を表わしpおよびqは0
または正の整数で、p+q=0〜100であり、(C2
H40)単位と(C3I!60)単位とはどのような順
序に結合してもよい、)、 一価金属、二価金属、アンモニウム基または有機アミン
基を表わす、] で示されるマレイン酸系単量体(n)および/またはこ
れらと共重合可能な単量体(III)から導かれな共重
合体、 を含有し、p Hが6.5〜9.0の範囲であることに
よりアルミニウムに対する腐食防止効果が著しく改善さ
れるものである。
Claims (1)
- (1)グリコール類および水とからなる不凍液において
、 (A)リン酸類、 (B)ジカルボン酸類、 (C)マグネシウム化合物、 (D)メルカプトベンゾチアゾールソーダ、 (E)硝酸塩、 (F)安息香酸塩および (G)一般式(1) ▲数式、化学式、表等があります▼…(1) (ただし、式中mおよびnは0または正の整数でm+n
=1〜100であり、(C_2H_4O)単位と(C_
3H_6O)単位とはどのような順序に結合してもよい
。) で示されるポリアルキレングリコールモノアリルエーテ
ル( I )、 一般式(2) ▲数式、化学式、表等があります▼…(2) [ただし、式中R_1およびR_2はそれぞれ水素また
はメチル基を表わし、XおよびYはそれぞれ(C_2H
_4O)_p(C_3H_6O)_qR_3(R_3は
水素または炭素数1〜20個のアルキル基を表わしpお
よびqは0または正の整数で、p+q=0〜100であ
り、(C_2H_4O)単位と(C_3H_6O)単位
とはどのような順序に結合してもよい。)、 一価金属、二価金属、アンモニウム基または有機アミン
基を表わす。] で示されるマレイン酸系単量体(II)および/またはこ
れらと共重合可能な単量体(III)から導かれた共重合
体、 を含有し、pHが6.5〜9.0の範囲であることを特
徴とする不凍液。
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP63145607A JPH01315481A (ja) | 1988-06-15 | 1988-06-15 | 不凍液 |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP63145607A JPH01315481A (ja) | 1988-06-15 | 1988-06-15 | 不凍液 |
Publications (1)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JPH01315481A true JPH01315481A (ja) | 1989-12-20 |
Family
ID=15388953
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP63145607A Pending JPH01315481A (ja) | 1988-06-15 | 1988-06-15 | 不凍液 |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
JP (1) | JPH01315481A (ja) |
Cited By (2)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
WO2005054400A1 (ja) * | 2003-12-04 | 2005-06-16 | Honda Motor Co., Ltd. | 不凍液 |
JP2010236064A (ja) * | 2009-03-31 | 2010-10-21 | Cci Corp | 冷却液組成物 |
-
1988
- 1988-06-15 JP JP63145607A patent/JPH01315481A/ja active Pending
Cited By (4)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
WO2005054400A1 (ja) * | 2003-12-04 | 2005-06-16 | Honda Motor Co., Ltd. | 不凍液 |
JP2005162951A (ja) * | 2003-12-04 | 2005-06-23 | Honda Motor Co Ltd | 不凍液 |
US7645394B2 (en) | 2003-12-04 | 2010-01-12 | Honda Motor Co. Ltd. | Antifreeze composition comprising benzimidazole and triazine |
JP2010236064A (ja) * | 2009-03-31 | 2010-10-21 | Cci Corp | 冷却液組成物 |
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