JPH01239005A

JPH01239005A - 窒化アルミニウム粉末の製法

Info

Publication number: JPH01239005A
Application number: JP63066154A
Authority: JP
Inventors: Koji Sawada; 康志沢田
Original assignee: Matsushita Electric Works Ltd
Current assignee: Panasonic Electric Works Co Ltd
Priority date: 1988-03-19
Filing date: 1988-03-19
Publication date: 1989-09-25

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】（産業上の利用分野〕この発明は、窒化アルミニウム粉末の製法に関し、窒化
アルミニウムセラミ、り基板を製造する際の材料となる
、窒化アルミニウム粉末を製造するための方法に関する
ものである。

〔従来の技術］窒化アルミニウムセラミック基板は、熱伝導性１熱膨張
性、電気絶縁性等に優れていることによって、ＬＳＩ等
の半導体素子を搭載する高望積回路用あるいは大電力回
路用の基板材料として、実用化が進められている。

しかし、この窒化アルミニウムセラミック基板は、従来
のアルミナセラミック基板等に比べて、価格が高いとい
う欠点がある。これは、原料となる窒化アルミニウム粉
末が高価格であること、あるいは焼結に高温度を要する
ために製造コストが高（つくこと等が原因である。

従来における窒化アルミニウム粉末の製法は、アルミニ
ウムの直接窒化法やアルミナの炭素還元法等が採用され
ている。しかし、例えば、アルミニウムの直接窒化法は
、高純度で粒径の小さい窒化アルミニウム粉末を得るこ
とが困難であるという欠点がある。窒化アルミニウム粉
末の純度が低く粒径が大きいと、製造される窒化アルミ
ニラＪ・基板の品質性能が低下するという問題があると
ともに、粒径が大きい程高温で焼結しなければならない
ため、焼結コストが高くつく原因にもなっている。また
、アルミナの炭素還元法では、反応に高温を要するため
製造コストが高くつき、原料価格も高いという問題があ
る。

上記従来の製法を改良したものとして、硝酸アルミニウ
ム等のアルミニウム無機塩類と炭素粉末とを含む懸濁液
のｐ　Ｈを調整することによって、炭素粉末粒子の周囲
にアルミニウム酸化物が沈着・した沈澱物を沈澱させ、
この沈澱物を窒素を含む非酸化性雰囲気中で焼成して、
窒化アルミニウム粉末を製造する方法が、特公昭６１−
２６４８５号公報に開示されている。そして、この製法
によれば、原料コストが比較的安く、不純物の含有量が
少ないというものである。

〔発明が解決しようとする課題〕

しかし、上記した先行技術′の製法の場合、各原料成分
、特に還元作用を果たす炭素粒子が懸濁状態で混合され
ているだけで、分子オーダーでの混合ではないため、沈
ＦＱ物の生成反応が不均一で生成効率も悪いという欠点
がある。そのために、生成される沈澱物の組成等も不均
一になるので、焼成工程での窒化アルミニウムの生成反
応や不純物の除去反応も不均一になり、均質で高純度の
窒化アルミニウム粉末を製造するのが困難であった。

前記した沈澱物の生成反応を良好にするために、高温で
反応させることも考えられるが、製造装置や製造作業に
掛かるコストが高くつくので、窒化アルミニウムの製品
価格も高くなってしまい、実用的ではない。

そこで、この発明は、窒化アルミニウム基板の製造に好
適な、高純度で微粒子の粉末を安価に製造することので
きる窒化アル、ミニラム粉末の製法を提供することにあ
る。

〔課題を解決するための手段〕

上記課題を解決するため、この発明は、アルミニウムア
ルコキシドを加水分解した後、水分を除去して得られた
粉体を、窒素を含む非酸化性雰囲気中で焼成して、窒化
アルミニウム粉末を製造するようにしている。

〔作　　　用〕

アルミニウムアルコキシドを加水分解して得られる加水
分解物には、窒化アルミニウム粉末の製造に必要なＡｔ
源とＣ源を含むと同時に、Ｃ源となる加水分解物は水溶
性の物質であるため、水に分子オーダーで溶解する。し
たがって、この加水分解物を含む水溶液から水分を除去
して得られる固形の粉体は、Ａｔ源とＣ源とが均一に混
合した、極めて微粒子で均質な組成を有する粉体となる
。この微粒子粉体を、窒素を含む非酸化雰囲気中で焼成
することによって、窒化アルミニウムの生成反応の効率
が高くなり、Ｃ元素によるＯ元素の還元等、不純物の燃
焼除去反応も良好に行われるので、製造された窒化アル
ミニウム粉末は、粒径が非常に小さく、しかも極めて高
純度なものになる。

〔実　施　例〕

ついで、この発明を、実施例を示す図面を参照しながら
、以下に説明する。

第１図は、この発明にかかる製法の一例について、工程
流れ図を示しており、この流れ図に従って説明していく
。

まず、工程■では、アルミニウムアルコキシドを準備す
る。アルミニウムアルコキシドとしては、アルミニウム
イソプロポキシドＡｌ（０−λ−〇、Ｈ，）、（以下Ａ
ＩＰＤと称する）が好適に用いられるが、トリメトキシ
アルミニウムＡＩ（ＯＣＨｓ）＊、）リエトキシアルミ
ニウムΔｌ　　（ＯＣ，Ｈ，）、、）リブトキシアルミ
ニウムＡｔ（ＱＣ，Ｈ，）、等も用いられる。このアル
ミニウムアルコキシドは、通常の適宜手段で製造された
ものを使用する。

つぎに、工程■では、上記アルミニウムアルコキシドを
水にン容解し、アルミニウムアルコキシドを加水分解す
る。得られた加水分解物は、Ａ１元素を含むので、窒化
アルミニウムの前駆体として用いることができる。また
、Ｃ元素を含むことによって、後の焼成工程におけるＡ
１とＮの反応時に、上記Ｃ元素が分子内に含まれる不純
物であろ○元素を除去するだめの還元作用を果たす。そ
して、このＣ源を含む加水分解物は水溶性であるため、
水に分子オーダーで均質に溶解することかできる。

上記工程で得られた加水分解物を含む水／８液には、工
程■に示すように、適当な炭素含有化合物や窒素含有化
合物を含んでいてもよい。このうち、炭素含有化合物は
、前記したＣ元素の還元除去反応に寄与し、窒素含有化
合物は、ＡＩの窒化反応に寄与する。加水分解物内に不
純物としてのＣ元素を多量に含む場合には、加水分解物
中のＣ元素のみでは、充分にＣ元素の除去が出来ない場
合があり、炭素含有化合物の含有が特に有効になる。炭
素含有化合物および窒素含有化合物は、それぞれを単独
で配合しても、両者を同時に配合してもよい。

炭素含有化合物の具体例としては、各種糖類。

メチルセルロース等のセルロース誘導体、ポリエチレン
オキサイド、ポリビニルアルコール等が挙げられ、アル
コキシドと相溶性があり、水溶液中で加水分解物と分子
オーダーで均質に混合される水溶性の物質であって、後
述する焼成時に不純物を残さないものが好ましい。窒素
含有化合物の具体例としては、尿素、塩化アンモニウム
等が挙げられ、」−記聞様にアルコキシドと相分離を起
こさない等の性質を有するものが好ましい。

これらの炭素含有化合物や窒素含有化合物を配合するに
は、以下に示す２つの方法がある。

（１）　　予め、炭素含有物等を水に溶解して水／８液
（以下Ａ液と称する）を調整する。このＡ液に、アルミ
ニウムアルコキシドを少量づつ添加しながら混合する。

ただし、固体状のアルミニウムアルコキシドを使用する
と、通常は、空気中の湿気を吸って表面が加水分解され
ているため、Ａ液にそのまま添加しただけでは、液中に
分散され難い。そこで、このような場合には、アルミニ
ウムアルコキシドをアルコール等の親水性有機溶剤に分
散させるか、固体状アルミニウムアルコキシドを一度加
熱／８融し冷却した後、前記Ａ液と混合すればよい。

（２）アルミニウムアルコキシドおよび炭素含有化合物
等を直接混合し、この混合物に水を加えて攪拌ン昆合す
る。

上記方法のうち、（１）の方法は、各成分の混合が良好
に行われ均一な組成物を得ることができる点で優れてい
るが、（２）の方法も、比較的簡便な方法として採用で
きる。

このような工程によって作られた水溶液中で、生成され
たアルミニウムアルコキシドの加水分解物および炭素含
有化合物等は、分子オーダーで均一に混合された状態に
なっている。

つぎに、工程■では、上記水溶液から水分を除去して、
加水分解物および、炭素含有化合物や窒素含有化合物が
分子オーダーで均質に混合された、微粒子の混合物固形
粉体を得る。水分を除去する手段としては、適宜蒸発乾
燥手段等、通常のセラミック粉末製造工程で用いられる
水分除去手段が採用できるが、出来るだけ細かい微粒子
の粉体を製造できる方法が望ましい。蒸発乾燥の場合の
乾燥条件としては、例えば２００’ｃ以下で行うのが好
ましい。

工程■では、上記加水分解物を含む混合物粉体を、窒素
を含む非酸化性雰囲気で焼成して、窒化アルミニウム粉
末を得る。このとき、混合物粉体中の窒素および、焼成
雰囲気中の窒素がＡ１と反応して窒化アルミニウムを生
成する。また、混合物粉体中のＣ元素がＣ元素を還元除
去する。焼成雰囲気が非酸化性であるので、Ａ１が酸化
されず、Ｃ元素の除去が良好に行われる。具体的な焼成
雰囲気としては、Ｎ２ガス雰囲気が挙げられるが、さら
に好ましいものとして、アンモニアガス雰囲気が挙げら
れる。焼成温度は、９００℃以上、好ましくは１２００
〜１８００℃程度で実施される。

前記したように、混合物粉体は各成分が均質に混合され
た微粒子であるので、上記焼成工程での反応効率が非常
に良く、高純度の窒化アルミニウムを効率良く製造でき
る。

なお、上記した非酸化性雰囲気での焼成工程の後、まだ
Ｃ元素が残っている場合には、工程■に示すように、残
留炭素を加熱除去する、いわゆる脱カーボンを行う。こ
の脱カーボン工程は、６００〜７５０°Ｃ程度の酸化性
雰囲気で加熱処理すればよい。

以上に説明した工程を経て、窒化アルミニウム粉末の製
造が完了するが、上記以外にも、通常の窒化アルミニウ
ム粉末の製造工程で採用されている各種の前処理、後処
理工程を加える等、この発明の要旨を変更しない範囲で
、適宜変更することが可能である。

このような工程を経て製造された窒化アルミニウム粉末
は、粒径が非常に小さく均質であるとともに、不純物の
除去が充分に行われた高純度の粉末になる。この窒化ア
ルミニウム粉末を用いて、窒化アルミニウムセラミック
基板を製造する方法は、通常の各種セラミック基板の製
法が自由に適用できる。

つぎに、この発明の製法によって、窒化アルミニウム粉
末を製造した具体例について説明する。

一実施例１− 前記ＡＩＰＤ　（半井化学製試薬）１０ｇをイソプロピ
ルアルコールに分散させた懸濁液（Ｂ液）を作るととも
に、炭素含有化合物であるＤグルコース（半井化学製試
薬）　１０ｇを水に熔解させた水溶液（Ａ液）を作った
。

上記Ａ液とＢ液とを混合し、充分に攪拌することによっ
て、ＡＩＰＤが加水分解されて、アルミニウム塩が生成
される。その後、水分を除去して、アルミニウム塩およ
びＤグルコースが均一に混合された、混合物固形粉体を
得た。この混合粉体を、窒素雰囲気中１６００°Ｃで３
時間焼成し、窒化アルミニウム粉末を製造した。こうし
て得られた窒化アルミニウム粉末は、純度９８．０ｗｔ
％以上、平均粒径０．５μ量であった。

一実施例２一実施例１と同じＢ液を用いるとともに、Ｄグルコース１
０ｇ、尿素１０ｇを水に熔解して、Ａ液を作った。以下
の工程は実施例１と同様にして、窒化アルミニウム粉末
を得た結果、得られた窒化アルミニウム粉末は純度９８
．５ｗｔ％以上、平均粒径０．５μ層であった。

一実施例３一実施例１と同じＡ液を用いるとともに、ＡＩＰＤｌｏｇ
を還流器付きフラスコで加熱熔融してＢ液を作った。以
下の工程は実施例１と同様にして、窒化アルミニウム粉
末を得た結果、得られた窒化アルミニウム粉末は純度９
８．５ｗｔ％以上、平均粒径０．３＃ｍであった。

一実施例４− ＡＩＰＤｌｏｇとＤグルコース１０ｇを乳鉢で混合した
後、水を加えて充分に攪拌混合した。この水溶液からの
水分の除去工程以下は、実施例１と同様に行った結果、
得られた窒化アルミニウム粉末は純度９８．０ｗｔ％以
上、平均粒径０．７μｌであった。

一実施例５一実施例１と同じＡ液を用いるとともに、トリメトキシア
ルミニウム１０ｇをメタノールに分散させてＢ液を作っ
た。以下の工程は実施例１と同様に行った結果、得られ
た窒化アルミニウム粉末は純度９８　、５ｗ　ｔ％以上
、平均粒径０．５μｍであった。

〔発明の効果〕

以上に説明した、この発明の製法によれば、窒化アルミ
ニウム粉末を生成させるための前駆体として、アルミニ
ウムアルコキシドを加水分解して得られる加水分解物を
用いることによって、微粒子でかつ高純度の窒化アルミ
ニウム粉末を製造することが可能になった。

すなわち、アルミニウムアルコキシドの加水分解物には
、窒化アルミニウムを構成するＡｉ源を有するとともに
、不純物であるＯ元素を還元除去するＣ源をも有するの
で、焼成工程での窒化アルミニウムの生成反応および不
純物の除去反応が良好に行われ、不純物の少ない高純度
の粉末を効率良く製造できる。しかも、Ｃ源が水溶液中
に分子オーダーで溶解しているので、この水溶液から水
分除去して得られる固形粉体は、Ｃ源とＡＩ源とが均一
に混合された、極めて微粒子で均質な粉体となり、この
微粒子を焼成することによって＋Ｍ造される窒化アルミ
ニウム粉末も、掻めて粒径の小さな微粒子となるととも
に、焼成工程におけるＡＩＮの生成反応等が均一化する
とともに効率良く行われることになり、前記した効果を
より−１５発揮することができる。

この製法では、一般的な物質であるアルミニウムアルコ
キシドを加水分解するだけで、窒化アルミニウムの前駆
体である加水分解物を生成でき、この反応時に高温加熱
する必要もないので、原料コストおよび製造コストは安
価である。また、その後の水分の除去や焼成等の製造条
件、すなわち製造装置や製造工程については、通常のセ
ラミ’）り粉末の場合と同様の条件で実施できるので、
全体としての窒化アルミニウムの製造コストを大きく削
減することができる。

以上のように、この発明によれば、窒化アルミニウムセ
ラミック基板の材料として好適な、微粒子でかつ高純度
の窒化アルミニウム粉末を安価に製造することができ、
窒化アルミニウムセラミック基板の性能向上、コスト削
減にも大きく貢献できることになる。

【図面の簡単な説明】

第１図はこの発明にかかる製法の実施例を示す工程流れ
図である。代理人　弁理士　　松　本　武　彦第１図利遷ｉ↑正習壬（自発昭和６３年１０月１３日１、事件の表示１Ｅｒ１０６３イＩＥ−’ｆ＠ｆｆｉ’１ｔｊｔ４０　
６　６　１　５　４　号２、発明の名称窒化アルミニウム粉末の製法３、補正をする者事件との関係　　　特許出側人住　　　所　　　　大阪ＪＴＩ’門真市大字門真１０４
８番地名　称（５８３）松下電工株式会社代　表　者　　　代表取締役　三　好　俊　夫４、代理
人な　　　　し６、補正の対象明細書７、　補正の内容 ■　ＵＪＪ細書の特許請求の範囲瀾の全文を下記のとお
りに訂正する。一記一金豆、アルミニウムアルコキシドを加水分解した後、水
分を除去して得られた粉体を、窒素を含む非酸化性雰囲
気中で焼成する窒化アルミニウム粉末の製法。」 ■　明細書第４頁第１０行に「この発明は、アルミ」と
あるを、「この発明は、アルミニウムアルコキシドおよ
び炭素含有化合物を、水または水を含む有機溶媒に均一
に混合し、アルミ」と訂正する。 ■　明細書第４頁第１６行〜第２０行に「アルミニウム
・・・・・・ン容解する。」とあるを下記のとおり訂正
する。 −記一「　アルミニウムアルコキシドの加水分解物は、窒化ア
ルミニウム粉末の製造に必要なＡＩ源とＣ源とを含み、
かつ、非常に微細な粒子であるので、窒化アルミニウム
前駆体として好ましいものである。しかし、アルミニウムアルコキシド中のＣ元素のみでは
、焼成工程において還元すべきＣ元素の含有量に比べて
Ｃ元素の含有量が少ないため、還元力が不充分になり、
窒化アルミニウムの生成率があまり高くならない。そこで、この発明では、水または水を含む有機溶媒中に
、アルミニウムアルコキシドとともにＣ源となる炭素含
有化合物を均一に混合しておくことによって、充分な量
のＣ元素を含み、アルミニウムアルコキシドの加水分解
物および炭素含有化合物が分子オーダーで均一に混合さ
れた水溶液を得ることができる。」 ■　明細書第６頁第１８行〜第２０行に「上記工程で・
・・・・・含んでいてもよい。」とあるを、下記のとお
り訂正する。一記一［なお、上記アルミニウムアルコキシドを加水分解する
水溶液には、工程■に示すように、適当な炭素含有化合
物を混合してお（。また、炭素含有化合物とともに窒素
含有化合物を混合しておいてもよい。すなわち、アルミ
ニウムアルコキシドを水に熔解して加水分解する際に、
上記のような炭素含有化合物や窒素含有化合物を共存さ
せておくのである。」 ■　明細書第７頁第５行〜第９行に「出来ない場合が・
・・・・・配合してもよい。」とあるを下記のとおり訂
正する。一記一「出来ないので、炭素含有化合物の含有が必要になる。なお、窒素含有化合物については、必要かなければ含有
させなくてもよい。」 ■　明細書第１３頁第１７行に「加水分解物を用いる」
とあるを、「加水分解物および、ごれと均一に混合され
た炭素含有化合物を用いる」と訂正する。 ■　明細書第１４頁第３行に「Ｃ源をも有するので」と
あるを、「Ｃ源をも有し、さらに炭素含有化合物には充
分な量のＣ元素を有しているので」と訂正する。 ■　明細書第１４頁第１９行に「必要もないので、原料
」とあるを、「必要がないとともに、炭素含有化合物を
水溶液に混合しておくだけでよいので、原料」と訂正す
る。

Claims

【特許請求の範囲】

１　アルミニウムアルコキシドを加水分解した後、水分
を除去して得られた粉体を、窒素を含む非酸化性雰囲気
中で焼成する窒化アルミニウム粉末の製法。