JPH0117734B2 - - Google Patents
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- JPH0117734B2 JPH0117734B2 JP55079150A JP7915080A JPH0117734B2 JP H0117734 B2 JPH0117734 B2 JP H0117734B2 JP 55079150 A JP55079150 A JP 55079150A JP 7915080 A JP7915080 A JP 7915080A JP H0117734 B2 JPH0117734 B2 JP H0117734B2
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Classifications
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C01—INORGANIC CHEMISTRY
- C01B—NON-METALLIC ELEMENTS; COMPOUNDS THEREOF; METALLOIDS OR COMPOUNDS THEREOF NOT COVERED BY SUBCLASS C01C
- C01B21/00—Nitrogen; Compounds thereof
-
- B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
- B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
- B01D—SEPARATION
- B01D53/00—Separation of gases or vapours; Recovering vapours of volatile solvents from gases; Chemical or biological purification of waste gases, e.g. engine exhaust gases, smoke, fumes, flue gases, aerosols
- B01D53/34—Chemical or biological purification of waste gases
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- B01D53/54—Nitrogen compounds
- B01D53/56—Nitrogen oxides
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Description
本発明は、窒素酸化物の連続的回収方法とりわ
け通常窒素含有気体（nitrous gases）と呼ばれ
る雰囲気中に放出される排ガスの部分的な除去お
よび無色化を併う方法、および前記方法を行なう
のに必要な装置に関する。 硝酸ユニツトからの排出気体（tail―gases）
は一酸化窒素NO（無色）および二酸化窒素NO2
（赤褐色）を含むものであり、さらに大気と触れ
ると一酸化窒素NOはゆつくり酸化されて二酸化
窒素NO2になる。NOおよびNO2のような窒素酸
化物は通常NOXと呼ばれる。 これらの酸化物は硝酸ユニツトばかりでなく、
硝酸カルシウムまたは硝化有機薬品を製造するユ
ニツト、動力装置、工業用ボイラ、酸洗いユニツ
トまたは自動車のモータからも排出される。 窒素酸化物を除去することができる種種の方法
が提供されている。 ア 気体状流出物をアルカリ溶液例えば亜硫酸塩
で洗浄すること。 イ アンモニアまたは他の還元剤例えば水素また
はメタンとの触媒反応。 ウ 吸着材料例えばモレキユラーシーブまたは活
性炭による窒素酸化物の普通の（乾燥）吸着。 吸着剤はひきつづき気流によつて加熱脱離して
再生した後冷却して活性な吸着剤にもどす。 加熱脱離着は吸着剤をかなり早く消耗させる。
その上このような方法では吸着剤の再生を循環式
に行うために吸着剤を含む数個のドラム、さらに
加熱装置および配管が必要である。このためには
吸着剤をしばしば交換するための費用を別にして
も高い操業費および大きな資本金が必要になる。 本発明者らは、硝酸ユニツトからの窒素酸化物
（NOX）および酸素から成る、100万容量部当た
りNOXを約500〜5000容量部含む排出気体を、硝
酸水溶液と一緒に絶対圧力2bar以上に高めた圧
力下で活性炭ベツドに通すことを特徴とする、前
記排出気体を連続的に洗浄して窒素酸化物を回収
する方法を発明した。 本発明の条件下では活性炭の消耗を起こすこと
なくしかも補助的な流動体または装置を必要とす
ることなく窒素酸化物を著しく除去する。 窒素酸化物除去の機構は以下のように説明する
ことができる。 (1) 活性炭と接触して一酸化窒素NOは吸着さ
れ、通常近くに存在する酸素O2（硝酸ユニツト
の場合排出気体中の酸素含有量は通常１〜６容
量％である）と反応し、二酸化窒素NO2が以
下のように生成する； NO＋１／２O2→NO2 (2) 吸着されているすべての二酸化窒素（初めか
ら存在していたNO2および生成したNO2）と
水とが反応し、硝酸および一酸化窒素が以下の
ように生成する； 3NO2＋H2O→2HNO3＋NO (3) 硝酸は水に吸収されてユニツトの中に回収さ
れるが、水（または弱酸）にほとんど溶けない
一酸化窒素は気体状流出物と共に除去される。 酸素が完全に欠乏している場合には一酸化窒素
NOは変化せず、元から存在していた二酸化窒素
NO2だけを除去することができるが、すべての
一酸化窒素NOを除去するために必要な酸素を空
気として加えることができる。 本発明方法により次のような効果が得られる ア 二酸化窒素NO2をほぼ完全に除去し無色の
流出物を得ること。痕跡量の二酸化窒素約
50vpm（体積／体積×1000000）だけが残る。 イ 半分以上の窒素酸化物NOXの除去。水で気
体を洗浄すると一酸化窒素NOが生じることか
ら、窒素酸化物NOXを完全に除去することは
できない。 ウ 硝酸の回収。これによつてユニツトの全効率
は約0.5％増す。 さらに本発明方法によれば単一の容器で単一の
工程で行なうことができるという大きな利点が得
られる。これは除去効率が高いこと、活性炭の消
耗が少ないこと、連続的な方法であることおよび
噴射液が硝酸ユニツトの製造用の水（make―up
water）でよいために補助的な流動体が必要でな
いことによる。従つて資本金は限られたものでよ
く操業費用は減少でき、そして実質的に設備効率
が増加する結果となる。濁つた水中の固体材料は
例えば活性炭の孔を部分的につまらせて除去効率
を下げる可能性があるため、充分に澄明な液体
（水または酸）が有効である。 本発明のより良い理解のために、本発明に基づ
くユニツトの好ましい型を示す一枚の添付図面に
ついて実施例を以下に説明する。洗浄すべき気体
を１に入れ、開いている弁２を通して塔３の頂部
に到達させ、活性炭のベツド４を通して流す。 水（または弱酸）を５に入れ、開いている弁
６、ドラム７、弁８およびポンプ９を通して管１
０により塔３の頂部に運びそこでノズル１１によ
つて活性炭のベツド４に噴射する。 洗浄された気体を管１２および弁１３によつて
分離器１４に運ぶ。回収した液体の小滴は弁１５
を通して洗浄し、気体は弁１６を通して雰囲気１
７中に放出する。 液体、酸は塔３の底から弁１８を通して流し出
す。弁１９を通してドラム２０に回収し、そこか
ら弁２１を通して洗浄する。この操作中ユニツト
は気体と液体とを下方へ並流に流し、かつ噴射す
る液体について開放系で操作するため、弁２２，
２３，２４，２５，２６および２７は閉じてお
く。 噴射液を再循環させる場合は弁１９，２１およ
び２６を閉じる一方弁２４，２５および２７を開
く。 ユニツトは気体と液体とを向流にして操作する
こともでき、この際弁２および１３は閉じておい
て弁２２および２３を開く。この場合もユニツト
を開放系で操作することまたは前記のように噴射
液を再循環させることができる。 弁８および１９を閉じ弁２４および２７を開く
ことによつて噴射液を濃厚にすることもできる。
噴射された液体をポンプ９および管１０によつて
再循環させると硝酸が豊富になる（例えば弱い硝
酸の濃度を増す場合）。この酸の硝酸濃度が充分
に大きくなつたら操作を開放系に変えることがで
き、弁を適当な位置にセツトすることによつて濃
厚になつた噴射液の一部を再循環させ、硝酸溶液
を流し出すのに必要な量の水を入れる。 いわゆる交差流ユニツトで操作することもで
き、この場合は液体は下方に流れ、気体の流れは
水平に流れる。CECA S.A.の
“ACTICARBONE AC35”という型の活性炭を
使つたユニツトで操作し、得た結果を以下の実施
例に示す。この活性炭はシリンダ形であつて平均
して以下の大きさを持つ。 平均直径：3.2mm 平均長さ：3.9mm 例１〜６用のパイロツトユニツトは高さ１ｍ直
径10cmで活性炭3.3dm3重さ約1.5Kgを含む塔を備
えている。例８〜９用のユニツトは直径19.5cmで
活性炭21.8dm3重さ約9.6Kgを含む塔を持つ。 分析的制御は、NOX，NOおよびNO2の含量を
示す化学ルミネセンスによるNOX分析器に基づ
いて行なう。 例 １ 操業条件 並 流：下方へ窒素含有気体および噴射水を流す 絶対圧力：2.4bar 温 度：16℃ 気体の流速：4.910Nm3．h-1 液体の流速：0.7．h-1 気体の空間速度： 実測値：670h-1 標準状態（０℃、760mmHg）で：1500h-1 気体の線速度：0.08ｍ．S-1 水の空間速度：0.21h-1 11日間連続して操業した後、以下の結果を得
る。vpm（体積／体積の百万分率）で示す。
け通常窒素含有気体（nitrous gases）と呼ばれ
る雰囲気中に放出される排ガスの部分的な除去お
よび無色化を併う方法、および前記方法を行なう
のに必要な装置に関する。 硝酸ユニツトからの排出気体（tail―gases）
は一酸化窒素NO（無色）および二酸化窒素NO2
（赤褐色）を含むものであり、さらに大気と触れ
ると一酸化窒素NOはゆつくり酸化されて二酸化
窒素NO2になる。NOおよびNO2のような窒素酸
化物は通常NOXと呼ばれる。 これらの酸化物は硝酸ユニツトばかりでなく、
硝酸カルシウムまたは硝化有機薬品を製造するユ
ニツト、動力装置、工業用ボイラ、酸洗いユニツ
トまたは自動車のモータからも排出される。 窒素酸化物を除去することができる種種の方法
が提供されている。 ア 気体状流出物をアルカリ溶液例えば亜硫酸塩
で洗浄すること。 イ アンモニアまたは他の還元剤例えば水素また
はメタンとの触媒反応。 ウ 吸着材料例えばモレキユラーシーブまたは活
性炭による窒素酸化物の普通の（乾燥）吸着。 吸着剤はひきつづき気流によつて加熱脱離して
再生した後冷却して活性な吸着剤にもどす。 加熱脱離着は吸着剤をかなり早く消耗させる。
その上このような方法では吸着剤の再生を循環式
に行うために吸着剤を含む数個のドラム、さらに
加熱装置および配管が必要である。このためには
吸着剤をしばしば交換するための費用を別にして
も高い操業費および大きな資本金が必要になる。 本発明者らは、硝酸ユニツトからの窒素酸化物
（NOX）および酸素から成る、100万容量部当た
りNOXを約500〜5000容量部含む排出気体を、硝
酸水溶液と一緒に絶対圧力2bar以上に高めた圧
力下で活性炭ベツドに通すことを特徴とする、前
記排出気体を連続的に洗浄して窒素酸化物を回収
する方法を発明した。 本発明の条件下では活性炭の消耗を起こすこと
なくしかも補助的な流動体または装置を必要とす
ることなく窒素酸化物を著しく除去する。 窒素酸化物除去の機構は以下のように説明する
ことができる。 (1) 活性炭と接触して一酸化窒素NOは吸着さ
れ、通常近くに存在する酸素O2（硝酸ユニツト
の場合排出気体中の酸素含有量は通常１〜６容
量％である）と反応し、二酸化窒素NO2が以
下のように生成する； NO＋１／２O2→NO2 (2) 吸着されているすべての二酸化窒素（初めか
ら存在していたNO2および生成したNO2）と
水とが反応し、硝酸および一酸化窒素が以下の
ように生成する； 3NO2＋H2O→2HNO3＋NO (3) 硝酸は水に吸収されてユニツトの中に回収さ
れるが、水（または弱酸）にほとんど溶けない
一酸化窒素は気体状流出物と共に除去される。 酸素が完全に欠乏している場合には一酸化窒素
NOは変化せず、元から存在していた二酸化窒素
NO2だけを除去することができるが、すべての
一酸化窒素NOを除去するために必要な酸素を空
気として加えることができる。 本発明方法により次のような効果が得られる ア 二酸化窒素NO2をほぼ完全に除去し無色の
流出物を得ること。痕跡量の二酸化窒素約
50vpm（体積／体積×1000000）だけが残る。 イ 半分以上の窒素酸化物NOXの除去。水で気
体を洗浄すると一酸化窒素NOが生じることか
ら、窒素酸化物NOXを完全に除去することは
できない。 ウ 硝酸の回収。これによつてユニツトの全効率
は約0.5％増す。 さらに本発明方法によれば単一の容器で単一の
工程で行なうことができるという大きな利点が得
られる。これは除去効率が高いこと、活性炭の消
耗が少ないこと、連続的な方法であることおよび
噴射液が硝酸ユニツトの製造用の水（make―up
water）でよいために補助的な流動体が必要でな
いことによる。従つて資本金は限られたものでよ
く操業費用は減少でき、そして実質的に設備効率
が増加する結果となる。濁つた水中の固体材料は
例えば活性炭の孔を部分的につまらせて除去効率
を下げる可能性があるため、充分に澄明な液体
（水または酸）が有効である。 本発明のより良い理解のために、本発明に基づ
くユニツトの好ましい型を示す一枚の添付図面に
ついて実施例を以下に説明する。洗浄すべき気体
を１に入れ、開いている弁２を通して塔３の頂部
に到達させ、活性炭のベツド４を通して流す。 水（または弱酸）を５に入れ、開いている弁
６、ドラム７、弁８およびポンプ９を通して管１
０により塔３の頂部に運びそこでノズル１１によ
つて活性炭のベツド４に噴射する。 洗浄された気体を管１２および弁１３によつて
分離器１４に運ぶ。回収した液体の小滴は弁１５
を通して洗浄し、気体は弁１６を通して雰囲気１
７中に放出する。 液体、酸は塔３の底から弁１８を通して流し出
す。弁１９を通してドラム２０に回収し、そこか
ら弁２１を通して洗浄する。この操作中ユニツト
は気体と液体とを下方へ並流に流し、かつ噴射す
る液体について開放系で操作するため、弁２２，
２３，２４，２５，２６および２７は閉じてお
く。 噴射液を再循環させる場合は弁１９，２１およ
び２６を閉じる一方弁２４，２５および２７を開
く。 ユニツトは気体と液体とを向流にして操作する
こともでき、この際弁２および１３は閉じておい
て弁２２および２３を開く。この場合もユニツト
を開放系で操作することまたは前記のように噴射
液を再循環させることができる。 弁８および１９を閉じ弁２４および２７を開く
ことによつて噴射液を濃厚にすることもできる。
噴射された液体をポンプ９および管１０によつて
再循環させると硝酸が豊富になる（例えば弱い硝
酸の濃度を増す場合）。この酸の硝酸濃度が充分
に大きくなつたら操作を開放系に変えることがで
き、弁を適当な位置にセツトすることによつて濃
厚になつた噴射液の一部を再循環させ、硝酸溶液
を流し出すのに必要な量の水を入れる。 いわゆる交差流ユニツトで操作することもで
き、この場合は液体は下方に流れ、気体の流れは
水平に流れる。CECA S.A.の
“ACTICARBONE AC35”という型の活性炭を
使つたユニツトで操作し、得た結果を以下の実施
例に示す。この活性炭はシリンダ形であつて平均
して以下の大きさを持つ。 平均直径：3.2mm 平均長さ：3.9mm 例１〜６用のパイロツトユニツトは高さ１ｍ直
径10cmで活性炭3.3dm3重さ約1.5Kgを含む塔を備
えている。例８〜９用のユニツトは直径19.5cmで
活性炭21.8dm3重さ約9.6Kgを含む塔を持つ。 分析的制御は、NOX，NOおよびNO2の含量を
示す化学ルミネセンスによるNOX分析器に基づ
いて行なう。 例 １ 操業条件 並 流：下方へ窒素含有気体および噴射水を流す 絶対圧力：2.4bar 温 度：16℃ 気体の流速：4.910Nm3．h-1 液体の流速：0.7．h-1 気体の空間速度： 実測値：670h-1 標準状態（０℃、760mmHg）で：1500h-1 気体の線速度：0.08ｍ．S-1 水の空間速度：0.21h-1 11日間連続して操業した後、以下の結果を得
る。vpm（体積／体積の百万分率）で示す。
【表】
例 ２
操業条件
下方へ並流で流す。
絶対圧力：2.4bar
温 度：12℃
気体の流速：3.900Nm3．h-1
水の流速：1.2．h-1
気体の空間速度：
実測値：520h-1
標準状態で：1180h-1
気体の線速度：0.06ｍ．S-1
水の空間速度：0.36h-1
37日間連続して操業した後、以下の結果（vpm
で示す）を得る。
で示す）を得る。
【表】
例 ３
向流（上方へ気体、下方へ液体）で流す
絶対圧力：2.5bar
温 度：15℃
気体の流速：3.880Nm3．h-1
水の流速：1.2．h-1
気体の空間速度：
実測値：505h-1
標準状態で：1175h-1
気体の線速度：0.06ｍ．S-1
水の空間速度：0.36h-1
vpmで表示した以下の結果を得る。
【表】
向流方法は並流方法より有効ではない。向流方
法では圧力がより大きく低下するが、その他の点
では並流方法と同じである。 例 ４ この例は二酸化窒素NO2の減少効率上で初期
の酸化率の影響がいかに重大であるかを示す。 操業条件 下方へ並流で流す。 絶対圧力：2.3bar 温 度：12℃ 気体の流速：3.650Nm3．h-1 水の流速：2.8．h-1 気体の空間速度： 実測値：510h-1 標準状態で：1100h-1 気体の線速度：0.06ｍ．h-1 水の空間速度：0.85h-1 30日間連続して操業した後、以下の結果（vpm
で示す）を得る。
法では圧力がより大きく低下するが、その他の点
では並流方法と同じである。 例 ４ この例は二酸化窒素NO2の減少効率上で初期
の酸化率の影響がいかに重大であるかを示す。 操業条件 下方へ並流で流す。 絶対圧力：2.3bar 温 度：12℃ 気体の流速：3.650Nm3．h-1 水の流速：2.8．h-1 気体の空間速度： 実測値：510h-1 標準状態で：1100h-1 気体の線速度：0.06ｍ．h-1 水の空間速度：0.85h-1 30日間連続して操業した後、以下の結果（vpm
で示す）を得る。
【表】
この試験での流速は、良い効率を得るには大き
すぎる値であるから、これらの良好な効率は注入
した気体の酸化率の値が高いことだけによる。す
なわち噴射水の流速が大きいと噴射水の流速を変
えて行なつた次の２つの例で示しように一酸化窒
素NOの酸化を妨害しそしてNOXにおける全減少
効率を制限するのである。 例5aおよび5b これらの２つの例は減少効率上で噴射液体の空
間速度がいかに重大であるかを示す。試験は両方
とも同じ操業条件で行なつた。 下方へ並流を流す 絶対圧力：2.4bar 温 度：15℃ 気体の空間速度： 実測値：450h-1 標準状態：1015h-1 気体の線速度：0.055ｍ．h-1 酸化率：τ＝NO2／NOX＝0.523 (a) 噴射液の流速が2.8．h-1あるいは液体の空
間速度が0.85h-1の時の効率は以下のようであ
る。 NO2として 93.0％ NOXとして 51.4％ (b) 噴射液の流速が1.2．h-1あるいは液体の空
間速度が0.36h-1の時の効率は以下のようであ
る。 NO2として 93.6％ NOXとして 56.9％ 効率およびとりわけNOXにおける効率は、液
体の空間速度が小さくなるとより高くなる。 その他の試験で噴射水の空間速度の好ましい限
界を確かめた。すなわち流速は0.3〜0.4h-1で変化
するが好ましい効率を得るのは流速が0.2h-1〜
0.9h-1の間にある場合である。 例 ６ この例は気体の空間速度の影響、つまり減少効
率における窒素含有気体と活性炭との接触時間の
影響を示す。 操業条件 下方へ並流を流す 絶対圧力：2.5bar 温 度：12℃ 気体の流速：2.180Nm3．h-1 水の流速：1.20．h-1 気体の空間速度： 実測値：280h-1 標準状態で：660h-1 14日間連続して操作した後、以下の結果（vpm
で示す）を得る。
すぎる値であるから、これらの良好な効率は注入
した気体の酸化率の値が高いことだけによる。す
なわち噴射水の流速が大きいと噴射水の流速を変
えて行なつた次の２つの例で示しように一酸化窒
素NOの酸化を妨害しそしてNOXにおける全減少
効率を制限するのである。 例5aおよび5b これらの２つの例は減少効率上で噴射液体の空
間速度がいかに重大であるかを示す。試験は両方
とも同じ操業条件で行なつた。 下方へ並流を流す 絶対圧力：2.4bar 温 度：15℃ 気体の空間速度： 実測値：450h-1 標準状態：1015h-1 気体の線速度：0.055ｍ．h-1 酸化率：τ＝NO2／NOX＝0.523 (a) 噴射液の流速が2.8．h-1あるいは液体の空
間速度が0.85h-1の時の効率は以下のようであ
る。 NO2として 93.0％ NOXとして 51.4％ (b) 噴射液の流速が1.2．h-1あるいは液体の空
間速度が0.36h-1の時の効率は以下のようであ
る。 NO2として 93.6％ NOXとして 56.9％ 効率およびとりわけNOXにおける効率は、液
体の空間速度が小さくなるとより高くなる。 その他の試験で噴射水の空間速度の好ましい限
界を確かめた。すなわち流速は0.3〜0.4h-1で変化
するが好ましい効率を得るのは流速が0.2h-1〜
0.9h-1の間にある場合である。 例 ６ この例は気体の空間速度の影響、つまり減少効
率における窒素含有気体と活性炭との接触時間の
影響を示す。 操業条件 下方へ並流を流す 絶対圧力：2.5bar 温 度：12℃ 気体の流速：2.180Nm3．h-1 水の流速：1.20．h-1 気体の空間速度： 実測値：280h-1 標準状態で：660h-1 14日間連続して操作した後、以下の結果（vpm
で示す）を得る。
【表】
例１〜６の結果を下記の表に要約する。
【表】
気体の空間速度を下げることおよび液体の空間
速度をおよそ0.35h-1に等しくして噴射水の流速
を最高に活用することにより減少効率が改良され
ることが観察できる。 例 ７ 工業用硝酸ユニツト中、10週間以上操業した。 絶対圧力2.7barでNOXおよそ1500vpmを含む流
速9700Nm3．h-1の窒素含有気体を、４〜５m3．
h-1で噴射する酸性水と共に活性炭
〓ACTICARBONE AC35〓8.6m3上で処理する。
気体と液体は並流で活性炭の層を通して下方へ流
す。 このユニツト（54重量％の硝酸を生成する）で
普通に操業すると、二酸化窒素NO240〜50vpm
が一酸化窒素NO700vpmと一緒に放出される。
放出されたこの気体状の流出物は完全に無色であ
りそして放出されたNOはユニツトの近くではあ
まり酸化されない。 無色の気体状流出物を得ると共に63重量％の酸
を製造することができたがこのことは窒素含有気
体から窒素酸化物を減少させる本方法なしでは達
成することができないことであつた。 例 ８ この試験は重量9.6Kgの〓ACTICARBONE
AC35〓21.8dm3を含む装置中高圧で行なつた。 操業条件は以下のようである。 下方へ並流を流す 絶対圧力：10.1bar 温 度：９℃ 気体の流速：47.805Nm3．h-1 水の流速：6.5．h-1 気体の空間速度： 実測値：227h-1 標準状態で：2195h-1 気体の線速度：0.046ｍ．S-1 水の空間速度：0.3h-1 以下の結果（vpmで示す）を得る。
速度をおよそ0.35h-1に等しくして噴射水の流速
を最高に活用することにより減少効率が改良され
ることが観察できる。 例 ７ 工業用硝酸ユニツト中、10週間以上操業した。 絶対圧力2.7barでNOXおよそ1500vpmを含む流
速9700Nm3．h-1の窒素含有気体を、４〜５m3．
h-1で噴射する酸性水と共に活性炭
〓ACTICARBONE AC35〓8.6m3上で処理する。
気体と液体は並流で活性炭の層を通して下方へ流
す。 このユニツト（54重量％の硝酸を生成する）で
普通に操業すると、二酸化窒素NO240〜50vpm
が一酸化窒素NO700vpmと一緒に放出される。
放出されたこの気体状の流出物は完全に無色であ
りそして放出されたNOはユニツトの近くではあ
まり酸化されない。 無色の気体状流出物を得ると共に63重量％の酸
を製造することができたがこのことは窒素含有気
体から窒素酸化物を減少させる本方法なしでは達
成することができないことであつた。 例 ８ この試験は重量9.6Kgの〓ACTICARBONE
AC35〓21.8dm3を含む装置中高圧で行なつた。 操業条件は以下のようである。 下方へ並流を流す 絶対圧力：10.1bar 温 度：９℃ 気体の流速：47.805Nm3．h-1 水の流速：6.5．h-1 気体の空間速度： 実測値：227h-1 標準状態で：2195h-1 気体の線速度：0.046ｍ．S-1 水の空間速度：0.3h-1 以下の結果（vpmで示す）を得る。
【表】
その他の試験は実測値で約110h-1（または標準
状態で1025h-1）の低い気体の空間速度で行なつ
たその他の試験でNOXにおいて70％の減少効率
を達成することができ、そして排ガスは
NO245vpmのみ含んでいた。このような空間速
度はかなり低くその結果かなりの容量の吸着剤が
必要である。 例 ９ 前記の高圧装置における実験工場試験。 操業条件 下方へ並流を流す 絶対圧力：8bar 温 度：８℃ 気体の流速：42.820Nm3．h-1 水の流速：6.0．h-1 気体の空間速度： 実測値：256h-1 標準状態で：1965h-1 気体の線速度：0.052ｍ．h-1 水の空間速度：0.275h-1 以下の結果（vpmで示す）を得る。
状態で1025h-1）の低い気体の空間速度で行なつ
たその他の試験でNOXにおいて70％の減少効率
を達成することができ、そして排ガスは
NO245vpmのみ含んでいた。このような空間速
度はかなり低くその結果かなりの容量の吸着剤が
必要である。 例 ９ 前記の高圧装置における実験工場試験。 操業条件 下方へ並流を流す 絶対圧力：8bar 温 度：８℃ 気体の流速：42.820Nm3．h-1 水の流速：6.0．h-1 気体の空間速度： 実測値：256h-1 標準状態で：1965h-1 気体の線速度：0.052ｍ．h-1 水の空間速度：0.275h-1 以下の結果（vpmで示す）を得る。
【表】
例 10
直径10cmのパイロツトユニツト２個の一方には
0.75ｍ他方には1.5ｍの高さ(H)まで、活性炭
“ACTICARBONE AC35”を充てんし、絶対圧
力2barで、試験を行つた。 起る反応を次の２種類の反応(1)(2)に分けて考え
る。 (1) NOの酸化 2NO＋O2→2NO2 (2) NO2の加水分解 3NO2＋H2O→2HNO3＋
NO 反応(1)の生起率をR1とし、反応(2)の生起率を
R2とする。充てん層の高さをＨとし、反応(1)を
一次反応とすれば、吸着効率Faは次式により対
数表示できる。 Fa＝ln（１−R2）／Ｈ ここで（１−R2）は［残存NO2量］：［反応(1)
後のNO2量］の比に等しい。 温度による影響を試験するために各種温度の水
蒸気で飽和した気体流れを使う。気体の線速度は
0.3ｍ／ｓ、液体の流速は0.1Kg／（m2ｓ）とす
る。結果を百万分モルで示せば次表のとおりであ
る。
0.75ｍ他方には1.5ｍの高さ(H)まで、活性炭
“ACTICARBONE AC35”を充てんし、絶対圧
力2barで、試験を行つた。 起る反応を次の２種類の反応(1)(2)に分けて考え
る。 (1) NOの酸化 2NO＋O2→2NO2 (2) NO2の加水分解 3NO2＋H2O→2HNO3＋
NO 反応(1)の生起率をR1とし、反応(2)の生起率を
R2とする。充てん層の高さをＨとし、反応(1)を
一次反応とすれば、吸着効率Faは次式により対
数表示できる。 Fa＝ln（１−R2）／Ｈ ここで（１−R2）は［残存NO2量］：［反応(1)
後のNO2量］の比に等しい。 温度による影響を試験するために各種温度の水
蒸気で飽和した気体流れを使う。気体の線速度は
0.3ｍ／ｓ、液体の流速は0.1Kg／（m2ｓ）とす
る。結果を百万分モルで示せば次表のとおりであ
る。
【表】
加圧下の吸着効率Faに対して温度は負の影響
を及ぼすことが解る。 例 11 パイロツトユニツトに0.73ｍの高さ(H)まで、活
性炭“ACTICARBONE AC35”を充てんし、
圧力を変えて試験を行つた。操業条件は次のとお
りである。 下方へ並流を流す 温度：９±１℃ 気体の空間温度：1980±20h-1（標準状態） 液体の空間速度：0.29±0.02h-1 結果を次表に示す。
を及ぼすことが解る。 例 11 パイロツトユニツトに0.73ｍの高さ(H)まで、活
性炭“ACTICARBONE AC35”を充てんし、
圧力を変えて試験を行つた。操業条件は次のとお
りである。 下方へ並流を流す 温度：９±１℃ 気体の空間温度：1980±20h-1（標準状態） 液体の空間速度：0.29±0.02h-1 結果を次表に示す。
【表】
減少効率RNOX＝注入NOX−放出NOX／注入NOX
減少効率RNO2＝注入NO2−放出NO2／注入NO2
自己減少効率＝RNOX／注入酸化比
＝注入NOX−放出NOX／注入NO2
自己減少率は、注入酸化比が高い程、減少効率
RNOXが高くなることによる、注入酸化比の影響
を抑制するために、上式によつて算出したもので
ある。 上記の結果から、圧力が減少効率および自己減
少効率に有利な影響を及ぼすこと、とくに２〜
6barにおいてこれらの値が約40％も増すことが
わかる。 硝酸ユニツトの場合、前記の方法はまた例えば
硝酸カルシウムあるいは硝化有機物質を作るユニ
ツト中で二酸化窒素を取り除かなければならない
すべての場合に適用できる。 本方法はまた希硝酸の濃縮にも適用できる。こ
の場合、硝酸溶液を噴射液として使う。本発明の
新規の方法により、このように硝酸ユニツトから
の気体状の流出物の完全な無色化、大気中へ放出
するNOXの実質的な減少およびユニツトの全効
率の実質的な増加を得る。
RNOXが高くなることによる、注入酸化比の影響
を抑制するために、上式によつて算出したもので
ある。 上記の結果から、圧力が減少効率および自己減
少効率に有利な影響を及ぼすこと、とくに２〜
6barにおいてこれらの値が約40％も増すことが
わかる。 硝酸ユニツトの場合、前記の方法はまた例えば
硝酸カルシウムあるいは硝化有機物質を作るユニ
ツト中で二酸化窒素を取り除かなければならない
すべての場合に適用できる。 本方法はまた希硝酸の濃縮にも適用できる。こ
の場合、硝酸溶液を噴射液として使う。本発明の
新規の方法により、このように硝酸ユニツトから
の気体状の流出物の完全な無色化、大気中へ放出
するNOXの実質的な減少およびユニツトの全効
率の実質的な増加を得る。
第１図は本発明による回収方法を実施する装置
の１例を示す線図的説明図である。 ３…塔、４…吸着剤のベツド、９…ポンプ、１
１…注入ノズル、１４…気体液体分離器、２０…
ドラム、２，６，８，１３，１５，１６，１８，
１９，２１，２２，２３，２４，２５，２６およ
び２７…弁。
の１例を示す線図的説明図である。 ３…塔、４…吸着剤のベツド、９…ポンプ、１
１…注入ノズル、１４…気体液体分離器、２０…
ドラム、２，６，８，１３，１５，１６，１８，
１９，２１，２２，２３，２４，２５，２６およ
び２７…弁。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ 硝酸ユニツトからの窒素酸化物（NOX）お
よび酸素から成る、100万容量部当たりNOXを約
500〜5000容量部含む排出気体を、硝酸水溶液と
一緒に絶対圧力2bar以上に高めた圧力下で活性
炭ベツドに通すことを特徴とする、前記排出気体
を連続的に洗浄して窒素酸化物を回収する方法。 ２ 20℃を越えない温度で行なう、前項１に記載
の方法。 ３ 硝酸水溶液を空間速度約0.2〜0.9h-1で流す、
前項１または２に記載の方法。 ４ 気体を空間速度約600〜2200h-1で流す、前項
１〜３のいずれかに記載の方法。
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| FR7915147A FR2458306B1 (fr) | 1979-06-13 | 1979-06-13 | Procede et installation de recuperation d'oxydes d'azote des gaz nitreux |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS571426A JPS571426A (en) | 1982-01-06 |
| JPH0117734B2 true JPH0117734B2 (ja) | 1989-03-31 |
Family
ID=9226557
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP7915080A Granted JPS571426A (en) | 1979-06-13 | 1980-06-13 | Method and device for continuously recovering nitrogen oxide from gas containing nitrogen |
Country Status (17)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US4521390A (ja) |
| EP (1) | EP0021954B1 (ja) |
| JP (1) | JPS571426A (ja) |
| AT (1) | ATE13635T1 (ja) |
| CA (1) | CA1150037A (ja) |
| DD (1) | DD151438A5 (ja) |
| DE (1) | DE3070731D1 (ja) |
| DK (1) | DK156472C (ja) |
| ES (1) | ES492352A0 (ja) |
| FI (1) | FI68799C (ja) |
| FR (1) | FR2458306B1 (ja) |
| GR (1) | GR69218B (ja) |
| IE (1) | IE51162B1 (ja) |
| NO (1) | NO156083C (ja) |
| PL (1) | PL129753B1 (ja) |
| PT (1) | PT71322A (ja) |
| YU (1) | YU43474B (ja) |
Families Citing this family (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| EP0166770B1 (de) * | 1983-12-21 | 1987-09-02 | Rütgerswerke Aktiengesellschaft | Verfahren zur kontinuierlichen reinigung von abgasen mit aktivkohle |
| EP0297738B1 (en) * | 1987-06-29 | 1992-03-25 | United Kingdom Atomic Energy Authority | A method for the treatment of waste matter |
| FR2948579B1 (fr) * | 2009-07-31 | 2012-04-13 | Cdem Ct Depollution Environnement Moteurs | Procede de traitement d'un gaz contenant des oxydes de soufre |
| US8795620B2 (en) * | 2011-02-15 | 2014-08-05 | Ati Properties, Inc. | Systems and methods for recovering nitric acid from pickling solutions |
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|---|---|---|---|---|
| US1433969A (en) * | 1918-09-19 | 1922-10-31 | Arthur A Noyes | Process of treating gas mixtures containing nitrogen oxides |
| US2856259A (en) * | 1949-12-08 | 1958-10-14 | Colasit A G | Method for purifying air contaminated by acid or nitrous impurities |
| DE1267668B (de) * | 1957-08-28 | 1968-05-09 | Reinluft G M B H | Verfahren zur adsorptiven Abtrennung und Gewinnung von Schwefeldioxid und/oder Stickoxid aus industriellen Gasen, insbesondere Rauchgasen |
| FR1502724A (fr) * | 1966-07-21 | 1967-11-24 | Rech S Tech Et Ind S R T I S A | Procédé de récupération des oxydes d'azote dans les gaz industriels |
| US3472620A (en) * | 1967-11-13 | 1969-10-14 | Belge Produits Chimiques Sa | Process for the manufacture of nitric acid |
| US3710548A (en) * | 1970-10-19 | 1973-01-16 | R Coughlin | Process and device for purifying air |
| CA961240A (en) * | 1971-09-21 | 1975-01-21 | Alexander Lawson | Nox removal from gases |
| CA1003323A (en) * | 1971-12-09 | 1977-01-11 | Masahiro Tsujikawa | Air purifying apparatus having means for removal of nitrogen oxides |
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| JPS4988780A (ja) * | 1972-12-26 | 1974-08-24 | ||
| US4219536A (en) * | 1978-07-26 | 1980-08-26 | Chevron Research Company | Nitric acid process and disposal of waste liquids containing ammonium nitrites |
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1979
- 1979-06-13 FR FR7915147A patent/FR2458306B1/fr not_active Expired
-
1980
- 1980-05-29 PT PT71322A patent/PT71322A/pt not_active IP Right Cessation
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- 1980-06-06 YU YU1510/80A patent/YU43474B/xx unknown
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- 1980-06-11 AT AT80400848T patent/ATE13635T1/de not_active IP Right Cessation
- 1980-06-11 FI FI801862A patent/FI68799C/fi not_active IP Right Cessation
- 1980-06-11 DE DE8080400848T patent/DE3070731D1/de not_active Expired
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- 1980-06-12 ES ES492352A patent/ES492352A0/es active Granted
- 1980-06-13 JP JP7915080A patent/JPS571426A/ja active Granted
- 1980-06-13 DD DD80221830A patent/DD151438A5/de not_active IP Right Cessation
-
1982
- 1982-10-13 US US06/434,104 patent/US4521390A/en not_active Expired - Lifetime
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