JP7366750B2 - 無機添加物を有する炭酸化性ケイ酸カルシウム系セメントおよびコンクリートならびにその方法 - Google Patents

無機添加物を有する炭酸化性ケイ酸カルシウム系セメントおよびコンクリートならびにその方法 Download PDF

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Description

優先権主張および関連特許出願
本願は、２０１７年３月２３日に出願された米国仮出願第６２／４７５，３８４号に対する優先権の利益を主張し、その全内容は参照により本明細書に組み込まれる。
本発明は、概して、ケイ酸カルシウム系セメントおよびコンクリートに関する。より詳細には、本発明は、耐久性と美的品質などのコンクリート材料の特性を向上するための広範なコンクリート製造（例えば、ドライキャストまたはウェットキャスト）における新規添加剤組成物およびその使用に関する。本発明の方法および組成物は、インフラストラクチャー、建設、舗装および造園産業の様々なセメントおよびコンクリート成分に適用することができる。
コンクリートは、世界で最も消費されている人工材料である。典型的なコンクリートは、ポルトランドセメント、水、砂および砕石などの骨材を混合して作られる。ポルトランドセメントは、粉砕された石灰石と粘土の混合物または同様の組成の材料をロータリーキルンで約１，４５０℃の焼成温度で燃焼させることによって作られる合成材料である。ポルトランドセメントの製造は、エネルギー集約型のプロセスであるだけでなく、かなりの量の温室効果ガス（ＣＯ２）を放出するプロセスでもある。セメント産業は、世界の人為的ＣＯ２排出量の約５％を占めている。このようなＣＯ２の６０％以上が、石灰岩の化学分解または焼成から生じる。
最近、炭酸化性ケイ酸カルシウム材料に基づく革新的な形態のセメントが、伝統的なセメントの有望な代替物として出現した。炭酸化性ケイ酸カルシウム系セメントの製造には、ＣＯ２排出とエネルギー消費の大幅な削減が含まれる。さらに、コンクリート製品を形成するために硬化プロセス中で炭酸化性ケイ酸カルシウム材料と反応するためにＣＯ２が必要であるため、この新しいセメントは、コンクリート製品に硬化するときにＣＯ２を隔離する。
プレキャストコンクリートは、多くの異なる用途で広く使用されており、制御された条件下でしばしば硬化される再利用可能な形態へのコンクリートの鋳込みを伴う。多くの用途では、美的品質は、製品の物理的または機械的特性と同じくらい重要である。その結果、壁パネル、ブロック、舗道およびストーンキャストなど、多くのプレキャスト製品の価値の多くは、厳格でしばしば要求の厳しい審美的基準を満たすことに基づいている。
したがって、コンクリート製造の分野、特に炭酸化性ケイ酸カルシウム系セメントを用いて製造されるプレキャストコンクリートに対する、低コストの材料およびコンクリート製品の高い審美性を伴う優れた機械的特性と耐久性を実現する、信頼性の高い効率的な方法のニーズが存在する。
本発明は、炭酸化性ケイ酸カルシウム系セメントおよびコンクリート製品の美的品質および物理的特性（例えば、機械的特性および耐久性）の両方を改善するための新規な方法および組成物を提供する。
本発明の炭酸化性ケイ酸カルシウム系セメント組成物は、コンクリート製品、特に様々なプレキャスト用途でのコンクリート製品の耐久性および審美特性を改善するために使用される、典型的には、粗く、細かくそして超微細な粒子状または粉末状の、特別に選択された無機添加剤を含む。例えば、酸化マグネシウム（ＭｇＯ）粉末は、気孔構造の改良または変更、粒子のグラデーションの改善および結晶形態の誘導によって、炭酸化性ケイ酸カルシウム系セメントから製造されたプレキャストコンクリート製品の透水性を変えるために使用される。超微細酸化マグネシウムを加速炭酸化硬化プロセスで使用して、アラゴナイトおよびさらにはドロマイトなどの特定の炭酸カルシウム多形を安定化し、マトリックスの安定化と耐水性または透水性の強化によってケイ酸カルシウム系結合材の耐久性を向上させることもできる。
一態様において、本発明は、概して、炭酸化性組成物に関する。炭酸化性組成物は、ケイ酸カルシウム；ＣＳ（珪灰石または擬珪灰石）、Ｃ３Ｓ２（ランキナイト）、Ｃ２Ｓ（ベライト、ラーナイト、ブリジガイト）および全相の約１０質量％以上のアモルファスケイ酸カルシウム相から選択される１つ以上の離散的なケイ酸カルシウム相；および１つ以上の無機物を含み、無機物は、マグネシウム、酸化マグネシウム、硝酸マグネシウム、硫酸マグネシウム、塩化マグネシウム、酢酸マグネシウム、粉砕ドロマイト、粉砕石灰石、水酸化マグネシウムの懸濁液およびそれらの組み合わせからなり、その中の無機物は、炭酸化性組成物の約０．０２重量％～約２０重量％を占める。元素Ｃａおよび元素Ｓｉは、通常、約０．５～約１．５のモル比で組成物中に存在する。Ａｌ、ＦｅおよびＭｇの金属酸化物は通常、組成物中に約３０質量％以下で存在する。炭酸化性組成物は、約３０℃～約９０℃の温度で反応種としてのＣＯ２による炭酸化に適しており、約１０％以上の質量増加を伴うＣａＣＯ３を形成する。
別の態様では、本発明は概して、コンクリート製品の形成方法に関する。この方法には、セメントを硬化してコンクリート製品を形成する前に、１つ以上の無機物を含む混和材料をコンクリート混合物に加えることと、そのセメントを硬化してコンクリート製品を形成することを含み、無機物は、マグネシウム、酸化マグネシウム、硝酸マグネシウム、硫酸マグネシウム、塩化マグネシウム、酢酸マグネシウム、粉砕ドロマイト、粉砕石灰石、水酸化マグネシウムの懸濁液およびそれらの組み合わせからなる。セメントは、炭酸化性ケイ酸カルシウム系セメントである。コンクリート混合物中に存在する上記の無機物は、その中に存在する炭酸化性ケイ酸カルシウム系セメントの約０．０２重量％～約２０重量％を占める。
さらに別の態様では、本発明は、概して、本明細書に開示された方法によって製造されたコンクリート製品に関する。
さらに別の態様において、本発明は、概して、炭酸カルシウムの連鎖針状多形体を含む、ケイ酸カルシウムのＣＯ２による炭酸化によって生成される複合材料に関する。
さらに別の態様では、本発明は、概して、複合材料に関する。複合材料は、複数の結合要素を含み、各結合要素は、主にケイ酸カルシウムを含むコア、シリカリッチな内側層および炭酸カルシウムリッチな外側層を含む。複合材料は、複数のフィラー粒子を含む。複数の結合要素および複数のフィラー粒子は、一緒になって、１つ以上の連鎖針状多形体を形成する。
本発明の目的および特徴は、以下に説明する図面および特許請求の範囲を参照することにより、よりよく理解することができる。図面は必ずしも縮尺通りではなく、代わりに一般に本発明の原理を示すことに重点が置かれている。図面では、様々な図を通して同様の部分を示すために同様の数字が使用されている。
図１は、可逆反応ＣａＣＯ３＋ＳｉＯ２⇔ＣａＳｉＯ３（ケイ酸カルシウム）＋ＣＯ２に関連する相を示す圧力－温度状態図である。 図２は、可逆反応３ＣａＣＯ３＋２ＣａＳｉＯ３⇔２Ｃａ２ＳｉＯ４・ＣａＣＯ３＋ＣＯ２に関連する相を示す圧力－温度状態図である。 図３は、１キロバールの圧力でのＣａＯ－ＳｉＯ２－ＣＯ２系の状態図である。 図４は、可逆反応ＭｇＯ＋ＣＯ２⇔ＭｇＣＯ３に関連する相を示す圧力－温度状態図である。 図５は、不活性ガス中のＣＯ２の割合の関数としての可逆反応ＭｇＯ＋ＣＯ２⇔ＭｇＣＯ３の平衡曲線を示す圧力－温度状態図である。 図６は、ＣａＣＯ３－ＭｇＣＯ３系のさまざまな相の安定領域を示す温度－組成状態図である。 図７は、化合物ＣａＯ、ＭｇＯ、ＳｉＯ２およびＣＯ２の間の相関係を示す四面体図であり、Ｃｃ－Ｄｉ－ＷｏおよびＣｃ－Ｗｏ－Ｍｏ面（斜線）の下のＣＯ２欠乏領域を示しており、Ｃｃは、カルサイト、Ｗｏは、珪灰石、Ａｋは、アケルマナイト、Ｄｉは、ディオプサイド、Ｍｏは、モンティセライト（ＣａＭｇＳｉＯ４）を示す。 図８は、化合物ＣａＯ、ＭｇＯ、ＳｉＯ２およびＣＯ２間の相関係を示す圧力－温度状態図であり、カルサイト（Ｃｃ）、ディオプサイド（Ｄｉ）、フォルステライト（Ｆｏ）、モンティセライト（Ｍｏ）、アケルマナイト（Ａｋ）およびＣＯ２の相を含む４次不変点から生じる単変量曲線を示す。挿入図は、ＣａＣＯ３、ＭｇＯおよびＳｉＯ２の３つの化合物系の状態図である。 図９は、本発明の原理による加湿を提供するＣＯ２複合材料硬化チャンバーの模式図である。 図１０は、本発明の原理に従って温度を制御することができる、定流量または圧力調整を使用してＣＯ２を制御および補充する能力とともに、湿度制御の複数の方法を備えた硬化チャンバーの模式図である。 図１１は、酢酸マグネシウム四水和物添加剤を用いたモルタルキューブ試験結果を示す。 図１２は、ＭａｇＣｅｔ溶液（ＭｇＯ酢酸溶液）を用いたモルタルキューブ試験結果を示す。 図１３は、耐用年数をシミュレートする条件にさらされた後に舗道の表面上に観察された変色（中央の明るい色の領域）を示す。 図１４は、耐用年数をシミュレートする条件にさらされる前の舗道の例示的なＳＥＭ表面画像を示す。 図１５は、酸化マグネシウムの添加なしで製造された舗道の明るい色の領域で観察された堆積物の例示的なＳＥＭ表面画像を示す。 図１６は、酸化マグネシウムを用いて製造された舗道で観察されたアラゴナイト結晶の例示的なＳＥＭ表面画像を示す。 図１７（Ａ）は、酸化マグネシウムを添加しない舗道が、舗道表面上の明るい色の領域の発達に起因する色の不均一性を示すことを示しており；（Ｂ）酸化マグネシウムを添加して製造された舗道は、表面の変色を示さない。 図１８は、参照舗道（Ａ）および１時間の模擬雨水への曝露直後に示された酸化マグネシウムを添加した舗道（Ｂ）；参照舗道（Ｃ）および周囲乾燥１時間後に示された酸化マグネシウムを添加した舗道（Ｄ）を示す。
発明の詳細な説明
本発明は、炭酸化性ケイ酸カルシウム系セメントおよびコンクリート製品の強度、耐久性および美的特性を改善するための新規なアプローチを提供する。
本発明の炭酸化性ケイ酸カルシウム系セメント組成物は、様々なプレキャスト用途におけるコンクリート製品の強度、耐久性および美的特性を改善するための粗く、微細かつ超微細な特別に選択された無機添加剤を含む。
炭酸化性ケイ酸カルシウム系セメントおよびコンクリートは、従来のセメントおよびコンクリート製品の革新的な代替品である。これらの材料は、エネルギー要件とＣＯ２排出を大幅に削減して生産および利用できる。炭酸化性ケイ酸カルシウム組成物は、柔軟な設備と生産要件を備えた大規模生産に適したプロセスによって、広く入手可能な低コストの原料から作られる。このユニークなアプローチには、ＣＯ２の永続的かつ安全な隔離のための驚くべき進歩が伴う。建設、舗装および造園からインフラストラクチャーおよび輸送まで、エネルギー消費の改善とより望ましいカーボンフットプリントを通じて、さまざまな用途が本発明から利益を得ることができる。
本発明の特定の用途は、水の存在下で二酸化炭素が隔離される炭酸化反応プロセスによって強度を達成するケイ酸カルシウム系セメントを含む。水は、分散および形成などの一定の条件に必要であるが、最終反応生成物の主成分ではない。ある場合では、これにより、多孔質マトリックスが生じる場合があり、このマトリックスは、水の浸入を可能にし、その後、美的欠陥および表面堆積をもたらす可能性がある。
本明細書に開示されるように、特定の無機物組成物（例えば、酸化マグネシウム）をコンクリート混合物に添加すると、審美的欠陥および表面堆積を緩和または低減できることが予想外に発見された。
理論に束縛されることを望まないが、水和もしくは無水炭酸マグネシウム、炭酸カルシウムマグネシウムおよび／または水酸化炭酸マグネシウムの針状またはひげ状の結晶の形成は、もしそれらが舗道または建設材料の結合要素リッチな領域の開放端毛細管または孔の内部で形成される場合、そこでの水の輸送の性質と範囲を変えるだろう。水は、周囲の圧力と温度で、１．４μｍを超えるサイズの毛細管、孔、相互接続された細孔チャネルに容易に入り込んで輸送できるが、そのような水路内でのサブミクロンサイズの結晶の形成は、水の流れのパターンを大幅に変化させ、状況を通常のポルトランドセメント（ＯＰＣ）系舗道の場合に大きく類似させるだろう。
さらに、コンクリート混合物への特定の無機物組成物（例えば、酸化マグネシウム）の添加によって、製品の機械的特性および耐久性を大幅に改善できることも予想外に発見された。
理論に束縛されることを望まないが、水硬性鉱物ハトル石（Ｃ３Ｓ）を有さず、通常のポルトランドセメントのそれよりもはるかに低いＣａ／Ｓｉモル比を有するケイ酸カルシウム粉末の炭酸化中の強度生成は、２つのステップによって進む：（ｉ）ケイ酸塩リッチ（またはＣａ欠乏）ゲルのＸ線アモルファス層の形成、これによって、ケイ酸カルシウム粒子上の、ＣＯ２（気）と接触している外部表面に、Ｃａ２＋が拡散しなければならない；および（ｉｉ）そのＸ線アモルファスゲル層上での個々のＣａＣＯ３結晶の形成と、そのような個々のＣａＣＯ３結晶の、ＣａＣＯ３の３Ｄ相互接続ネットワークへのさらなる進化。
本明細書に開示されるように、Ｃａ２＋（１１４ｐｍ）のそれよりも小さいイオン半径を有するＭｇ２＋（８６ｐｍ）などのアルカリ土類カチオンの意図的な添加が、炭酸化の終わりに残る未反応ケイ酸カルシウムの量を減らすのに有効であることが判明し、これは、顕著な強度の増大をもたらした。Ｍｇ２＋は、Ｃａ－ケイ酸塩系セメント粒子の表面に形成する最初のＣＯ２硬化（すなわち、風化）生成物（これはＣａ欠乏、Ｘ線非晶ケイ酸塩系ゲル層である）の全体に、より長い距離を拡散することができる。
理論に束縛されることを望まないが、酸化マグネシウムは、本体の孔および細孔チャネルにわたって存在する動的な水膜または水分子に対する酸化マグネシウムの高い親和性のため、ＣＯ２炭酸化を受ける建設材料およびブロックのin situでの内部除湿を提供する。
コンクリート混合物の調製中に最初に形成される水酸化マグネシウム（ブルーサイト、Ｍｇ（ＯＨ）２）は、コンクリート混合物の液体混和材料部分にマグネシウム、酸化マグネシウムまたはマグネシウム塩を添加すると、ＣＯ２硬化中、in situでそれ自体を、マグネサイト（ＭｇＣＯ３）、ドロマイト（ＣａＭｇ（ＣＯ３）２）、Ｍｇ方解石（マグネシア）、ハイドロマグネサイト（Ｍｇ５（ＣＯ３）４（ＯＨ）２・４Ｈ２Ｏ）、ネスケホナイト（Ｍｇ（ＨＣＯ３）（ＯＨ）・２Ｈ２ＯまたはＭｇＣＯ３・３Ｈ２Ｏ）、ダイピンガイト（Ｍｇ５（ＣＯ３）４（ＯＨ）２・５Ｈ２Ｏ）、アーティナイト（Ｍｇ２ＣＯ３（ＯＨ）２・３Ｈ２Ｏ）、バリントン石（ＭｇＣＯ３・２Ｈ２Ｏ）またはランズフォーダイト（ＭｇＣＯ３・５Ｈ２Ｏ）のうちの１つ以上に炭酸塩化することができる。これらは、ＭｇＯ－ＣＯ２－Ｈ２Ｏ三元系に存在する相である。そのような相の形成には、in situでかつリアルタイムで、そのすぐ周囲からの動的な水除去が必要である。これらの塩基性（つまり、中性を超える固有のｐＨ値を有する）相は、通常、針状または針状形態に結晶化し、これらの針の相互の絡み合い／絡み合いは、製品（壁パネル、ブロック、舗道およびストーンキャストなどの複合建築材料）の強度を高めるのにさらに役立つ。炭酸マグネシウム、炭酸カルシウムマグネシウムおよび／またはヒドロキシ炭酸マグネシウムのこのような針状またはひげ状結晶の形成は、そこでの水の輸送の性質と範囲を変え得る。これは、そのような相が、ＣＯ２を使用して硬化されるコンクリート製品に固有の水路の表面粗さを即座に増大させるためである。
コンクリートおよびモルタルバッチの形成水中の酢酸イオンおよび／または酢酸のわずかな存在も、炭酸化時にケイ酸カルシウム系サンプルの平均強度を増大させることが示された。（図１１）
ＣａＯ－ＣＯ２－Ｈ２Ｏ系とは全く対照的に、ＭｇＯ－ＣＯ２－Ｈ２Ｏ三元図は、多くの水和および炭酸相（例えば、マグネサイト、ハイドロマグネサイト、ネスケホナイト、ダイピンガイト、バリントント、プロトハイドロマグネサイト、アルチナイトおよびランスフォルダイト）を示す。
約１００ｎｍ、約１０μｍまたは約５０μｍの平均粒度などの異なるグレードの粒度分布および反応性の酸化マグネシウム粉末を、ペースト、モルタルおよびコンクリートのサンプルの湿潤バッチへ添加すると、ＭｇＯ－ＣＯ２－Ｈ２Ｏ系の上記の相の１つ以上の結晶を形成することによって、湿った雰囲気での炭酸化時に強度を生ずるのに役立つことを見出した。少量の酢酸マグネシウムの水溶性塩（Ｍｇ（ＣＨ３ＣＯＯ）２・４Ｈ２Ｏ）を、または所定量のＭｇＯ粉末を所定量の希酢酸に溶解して形成された制御されたｐＨ値の溶液を、ペースト、モルタル、またはコンクリートのサンプルの形成水に添加すると、炭酸化時に顕著な強度の増大が生じた。（図１２）
マグネシウムは、低濃度（＜１％）であっても存在すると、処理温度に関係なく、ＣａＣＯ３を核形成する傾向がある水系に存在する場合、強力なアラゴナイト促進剤であることが実証された。
本発明の特定の実施形態では、超微細（例えば、約１００ｎｍの平均粒径）な酸化マグネシウム粉末を、約０．０２％～約２０％（例えば、約０．１％～約２０％、約０．５％～約２０％、約１％～約２０％、約５％～約２０％、約０．０２％～約１０％、約０．０２％～約５％、約０．０２％～約１％、約０．０２％～約０．１％）で液体混和材料に添加し、これは、これらの溶液のｐＨを、例えば約９（例えば、約８．５～約９．５、約８．７～約９．３、約８．８～約９．２）のｐＨに上げるのを助けるために、５未満のｐＨ値で使用される流動化剤／分散剤による典型的な酸性溶液である。さまざまな有益な三元相へのマグネシウムの利用可能性を高めるために、これは、水酸化マグネシウムまたはブルーサイトのin situでの形成を促進する。
本発明の特定の実施形態では、水溶液中のヒドロキシル化マグネシウム分子の形成によってペーストまたはスラリーの粘度を調整するために酸化マグネシウムが添加される。
本発明の特定の実施形態では、溶液中のマグネシウムイオンが、カルシウムを含むオルトケイ酸塩ネットワークまたはピロケイ酸塩ネットワークの結晶学的歪みまたは改質によって、カルシウム含有ケイ酸塩相の反応性を改善できるように、酸化マグネシウムが添加される。
本発明の特定の実施形態では、酸化マグネシウムを炭酸化性ケイ酸カルシウム系セメント混合物の混合物に添加して、炭酸カルシウムの準安定多形の発生を低減または排除し、かつ、バテライトなどの準安定相の沈殿から生じる美的表面欠陥の形成を低減または防止する。
本発明の特定の実施形態では、酸化マグネシウムが、約０．０２％～２０％（例えば、約０．１％～約２０％、約０．５％～約２０％、約１％～約２０％、約５％～約２０％、約０．０２％～約１０％、約０．０２％～約５％、約０．０２％～約１％、約０．０２％～約０．１％）の小さな割合で、炭酸化性ケイ酸カルシウム系セメント混合物に添加され、マグネシアンなどのＭｇ方解石相の形成を促進する。
本発明の特定の実施形態では、酸化マグネシウムを、約０．０２％～２０％（例えば、約０．１％～約２０％、約０．５％～約２０％、約１％～約２０％、約５％～約２０％、約０．０２％～約１０％、約０．０２％～約５％、約０．０２％～約１％、約０．０２％～約０．１％）で炭酸化性ケイ酸カルシウム系セメント混合物に添加して、アラゴナイトなどの針状炭酸カルシウム相の形成を促進する。
本発明の特定の実施形態において、酸化マグネシウムを、約０．０２％～２０％（例えば、約０．１％～約２０％、約０．５％～約２０％、約１％～約２０％、約５％～約２０％、約０．０２％～約１０％、約０．０２％～約５％、約０．０２％～約１％、約０．０２％～約０．１％）で炭酸化性ケイ酸カルシウム系セメント混合物に添加して、ドロマイトの形成を促進する。
本発明の特定の実施形態では、酸化マグネシウムを、約０．０２％～２０％（例えば、約０．１％～約２０％、約０．５％～約２０％、約１％～約２０％、約５％～約２０％、約０．０２％～約１０％、約０．０２％～約５％、約０．０２％～約１％、約０．０２％～約０．１％））で炭酸化性ケイ酸カルシウム系セメント混合物に添加して、Ｍｇ－方解石および／またはアラゴナイトを安定化し、かつバテライトの形成を最小限に抑える。
本発明の特定の実施形態では、酸化マグネシウムを、約０．０２％～１０％（例えば、約０．１％～約１０％、約０．５％～約１０％、約１％～約１０％、約５％～約１０％、約０．０２％～約５％、約０．０２％～約２％、約０．０２％～約１％、約０．０２％～約０．１％）で炭酸化性ケイ酸カルシウム系セメント混合物に加えて、結合材マトリックスの微細構造の多様性を高め、かつ水の浸入による構造および美観の劣化の発生を減少させる。
本発明の特定の実施形態において、酸化マグネシウムを、約０．０２％～２０％（例えば、約０．１％～約２０％、約０．５％～約２０％、約１％～約２０％、約５％～約２０％、約０．０２％～約１０％、約０．０２％～約５％、約０．０２％～約１％、約０．０２％～約０．１％）で炭酸化性ケイ酸カルシウム系セメント混合物に添加して、酸性の化学物質（例えば酸性雨から）への暴露を含むコンクリート用途における潜在的な構造および美観の劣化に耐性の三元相の形成を促進する。
本発明の特定の実施形態において、酸化マグネシウムを、約０．０２％～２０％（例えば、約０．１％～約２０％、約０．５％～約２０％、約１％～約２０％、約５％～約２０％、約０．０２％～約１０％、約０．０２％～約５％、約０．０２％～約１％、約０．０２％～約０．１％）で炭酸化性ケイ酸カルシウム系セメント混合物に添加して、微細な針状または針状の炭酸カルシウム多形の形成によって、炭酸化ケイ酸カルシウム系セメント細孔構造を改質する。この細孔構造の改質により、塩、有機残留物、無機物および炭酸化性ケイ酸カルシウム系コンクリートの美的品質と耐久性を劣化させ得るその他の汚染物質を含む、水相の輸送を抑制することができる。
本発明の特定の実施形態において、酸化マグネシウムを、約０．０２％～２０％（例えば、約０．１％～約２０％、約０．５％～約２０％、約１％～約２０％、約５％～約２０％、約０．０２％～約１０％、約０．０２％～約５％、約０．０２％～約１％、約０．０２％～約０．１％）で炭酸化性ケイ酸カルシウム系セメント混合物に添加して、急速な乾燥領域または高水／固体混合物から生じる乾燥収縮を減少させる。
本発明の特定の実施形態において、酸化マグネシウムを、約０．０２％～２０％（例えば、約０．１％～約２０％、約０．５％～約２０％、約１％～約２０％、約５％～約２０％、約０．０２％～約１０％、約０．０２％～約５％、約０．０２％～約１％、約０．０２％～約０．１％）で炭酸化性ケイ酸カルシウム系セメント混合物に添加して、炭酸化と二酸化炭素の隔離の程度を高める。
本発明の特定の実施形態において、粉砕された石灰石またはドロマイト石灰石を、約０．０２％～１０％（例えば、約０．１％～約１０％、約０．５％～約１０％、約１％～約１０％、約５％～約１０％、約０．０２％～約５％、約０．０２％～約２％、約０．０２％～約１％、約０．０２％～約０．１％）で炭酸化性ケイ酸カルシウム系セメント混合物に添加して、炭酸化ケイ酸カルシウム系結合材の細孔構造を改良し、塩、有機残留物、無機物および炭酸化性ケイ酸カルシウム系コンクリートの美的品質と耐久性を劣化させ得るその他の汚染物質を含む、水相の輸送を抑制する。
本発明の特定の実施形態において、粉砕されたドロマイトを、約０．０２％～２０％（例えば、約０．１％～約２０％、約０．５％～約２０％、約１％～約２０％、約５％～約２０％、約０．０２％～約１０％、約０．０２％～約５％、約０．０２％～約１％、約０．０２％～約０．１％）で炭酸化性ケイ酸カルシウム系セメント混合物に添加して、炭酸化ケイ酸カルシウム系結合材の細孔構造を改良し、塩、有機残留物、無機物および炭酸化性ケイ酸カルシウム系コンクリートの美的品質と耐久性を劣化させ得るその他の汚染物質を含む、水相の輸送を抑制する。
本発明の特定の実施形態において、水酸化マグネシウムの懸濁液またはマグネシア乳を、約０．０２％～２０％（例えば、約０．１％～約２０％、約０．５％～約２０％、約１％～約２０％、約５％～約２０％、約０．０２％～約１０％、約０．０２％～約５％、約０．０２％～約１％、約０．０２％～約０．１％）で炭酸化性ケイ酸カルシウム系セメント混合物に添加して、炭酸化ケイ酸カルシウム系結合材の細孔構造を改質し、塩、有機残留物、無機物および炭酸化性ケイ酸カルシウム系コンクリートの美的品質と耐久性を劣化させ得るその他の汚染物質を含む、水相の輸送を抑制する。
本発明の特定の実施形態において、異なる粒度分布を有する粗い粉砕された石灰石と細かい粉砕された石灰石との組み合わせを、約０．０２％～２０％（例えば、約０．１％～約２０％、約０．５％～約２０％、約１％～約２０％、約５％～約２０％、約０．０２％～約１０％、約０．０２％～約５％、約０．０２％～約１％、約０．０２％～約０．１％）で炭酸化性ケイ酸カルシウム系セメント混合物に添加して、炭酸化性ケイ酸カルシウム系セメントの粒子充填を改善し、ペーストの透過性を低くし、それによって水の浸入を抑制する。このアプローチを使用して、塩、有機残留物、無機物および炭酸化性ケイ酸カルシウム系コンクリートの美的品質と耐久性を劣化させ得るその他の汚染物質を含む、水相の輸送を制限することができる。
したがって、一態様では、本発明は概して、炭酸化性組成物に関する。炭酸化性組成物は、ケイ酸カルシウム；ＣＳ（珪灰石または擬珪灰石）、Ｃ３Ｓ２（ランキナイト）、Ｃ２Ｓ（ベライト、ラーナイト、ブリジガイト）および全相の約１０質量％以上のアモルファスケイ酸カルシウム相から選択される１つ以上の離散的なケイ酸カルシウム相；および酸化マグネシウムを含む１つ以上の無機物を含み、その中の酸化マグネシウムは、炭酸化性組成物の約０．０２重量％～約２０重量％を占める。元素Ｃａおよび元素Ｓｉは、約０．５～約１．５のモル比で組成物中に存在し；Ａｌ、ＦｅおよびＭｇの金属酸化物は、組成物中に約３０質量％以下で存在する。組成物は、約１０℃～約９０℃の温度でＣＯ２による炭酸化に適しており、約１０％以上の質量増加を伴うＣａＣＯ３を形成する。
いくつかの実施形態では、炭酸化性組成物は、１つ以上の残留ＳｉＯ２相および残留ＣａＯ相を含む。
一部の実施形態では、炭酸化性組成物は、一般式（Ｃａ，Ｎａ，Ｋ）２［（Ｍｇ，Ｆｅ２＋，Ｆｅ３＋，Ａｌ，Ｓｉ）３Ｏ７］を有する１つ以上のメリライト型相または一般式Ｃａ２（Ａｌ，Ｆｅ３＋）２Ｏ５を有する１つ以上のフェライト型相を含む。
いくつかの実施形態において、炭酸化性組成物は、総酸化物質量で約２０％（例えば、１５％、１０％、５％）以下のＡｌ、ＦｅおよびＭｇの金属酸化物を含む。
いくつかの実施形態では、炭酸化性組成物は、約５０質量％以上の反応性相を含む。
いくつかの実施形態では、１つ以上の無機物は、マグネシウム、硝酸マグネシウム、硫酸マグネシウム、塩化マグネシウムおよび酢酸マグネシウムのうちの１つ以上をさらに含む。
いくつかの実施形態において、硝酸マグネシウムの沈殿物を含まない溶液は、約０．０５～約１００μｍの典型的な平均粒径間隔にわたって任意の粒径の酸化マグネシウム粉末を、水で希釈された技術グレードの濃硝酸に溶解して、約０．００１～約１Ｍの濃度範囲（例えば、約０．０１～約１Ｍ、約０．１～約１Ｍ、約０．００１～約０．１Ｍ、約０．００１～約０．０１Ｍ）のＭｇ２＋イオンのストック溶液を調製して、粉末状の硝酸マグネシウム塩の添加を置き換える。
いくつかの実施形態において、塩化マグネシウムの沈殿物を含まない溶液は、約０．０５～約１００μｍの典型的な平均粒径間隔にわたって任意の粒径の酸化マグネシウム粉末を、水で希釈された技術グレードの濃塩酸に溶解して、約０．００１～約１Ｍの濃度範囲（例えば、約０．０１～約１Ｍ、約０．１～約１Ｍ、約０．００１～約０．１Ｍ、約０．００１～約０．０１Ｍ）のＭｇ２＋イオンのストック溶液を調製して、粉末状の塩化マグネシウム塩の添加を置き換える。
いくつかの実施形態において、硫酸マグネシウムの沈殿物を含まない溶液は、約０．０５～約１００μｍの典型的な平均粒径間隔にわたって任意の粒径の酸化マグネシウム粉末を、水で希釈された技術グレードの濃硫酸に溶解して、約０．００１～約１Ｍの濃度範囲（例えば、約０．０１～約１Ｍ、約０．１～約１Ｍ、約０．００１～約０．１Ｍ、約０．００１～約０．０１Ｍ）のＭｇ２＋イオンのストック溶液を調製して、粉末状の硫酸マグネシウム塩の添加を置き換える。
いくつかの実施形態において、炭酸化性組成物は、分散剤または流動化剤（例えば、ポリカルボキシレート系ポリマー）をさらに含む。
いくつかの実施形態において、炭酸化性組成物は、着色剤（例えば、酸化鉄、酸化コバルトおよび酸化クロムのうちの１つ以上）をさらに含む。
本明細書に開示される炭酸化性組成物は、ドライキャストまたはウェットキャストによるコンクリート製造に使用することができる。
別の態様では、本発明は、概して、コンクリート製品を形成する方法に関する。この方法は、セメントを硬化してコンクリート製品を形成する前に、酸化マグネシウムを含む１つ以上の無機物を含む混和材料をコンクリート混合物に加えることと；そのセメントを硬化して、コンクリート製品を形成することとを含む。セメントは、炭酸化性ケイ酸カルシウム系セメントである。１つ以上の無機物に存在する酸化マグネシウムは、炭酸化性ケイ酸カルシウム系セメントの重量の、約０．０２％～約２０％（例えば、約０．０２％～約１０％、約０．０５％～約７％、約０．０５％～約６％、約０．０５％～約５％、約０．０５％～約４％、約０．０５％～約３％、約０．０５％～約２％、約０．０５％～約１％、約０．０５％～約０．５％、約０．０５％～約０．２５％、約０．１％～約８％、約０．５％～約８％、約１％～約８％、約２％～約８％、約３％～約８％、約４％～約８％、約５％～約８％、約６％～約８％、約０．２５％～約１％、約０．５％～約２％）を占める。
いくつかの実施形態では、この方法は、セメントを硬化してコンクリート製品を形成する前に、コンクリート混合物のｐＨを調節することをさらに含む。
さらに別の態様では、本発明は概して、本明細書に開示される方法によって製造されるコンクリート製品に関する。
さらに別の態様では、本発明は、概して、炭酸カルシウムの連鎖針状多形体を含む、ＣＯ２によるケイ酸カルシウムの炭酸化によって生成される複合材料に関する。
さらに別の態様では、本発明は、概して、複合材料に関する。その複合材料は、複数の結合要素を含み、各結合要素は、主にケイ酸カルシウムを含むコア、シリカリッチな内側層および炭酸カルシウムリッチな外側層を含む。複合材料は、複数のフィラー粒子を含む。複数の結合要素および複数のフィラー粒子は、一緒になって、１つ以上の連鎖針状多形体を形成する。
一部の実施形態では、フィラー粒子は、二酸化ケイ素リッチな材料から作られる。いくつかの実施形態では、複数のフィラー粒子は、石英、雲母および長石のうちの１つ以上を含む。
一部の実施形態では、複数の結合要素は、粉砕された珪灰石から化学的に変換されている。いくつかの実施形態では、複数の結合要素は、珪灰石以外の前駆体ケイ酸カルシウムから化学的に変換されている。
いくつかの実施形態において、複合材料は、着色剤、例えば、酸化鉄、酸化コバルトおよび酸化クロムのうちの１つ以上をさらに含む。いくつかの実施形態では、着色剤は、複合材料の０重量％～約１０重量％の量で存在する。
いくつかの実施形態では、複合材料は、変色制御添加剤、例えば、マグネシウム、酸化マグネシウム、硝酸マグネシウム、硫酸マグネシウム、塩化マグネシウムおよび酢酸マグネシウムのうちの１つ以上をさらに含む。いくつかの実施形態では、変色制御添加剤は、結合要素の０．０２～約２０重量％の量で存在する。
いくつかの実施形態において、コンクリート製品は、方解石－アラゴナイト、アラゴナイト、方解石－アラゴナイト－ドロマイト、方解石－ドロマイト、アラゴナイト－ドロマイトおよびドロマイトから選択される１つ以上のＣａＣＯ３相を含む。
いくつかの実施形態では、コンクリート製品は、酸性雨耐性によって特徴付けられる。
いくつかの実施形態において、コンクリート製品は、方解石－アラゴナイト－ドロマイト、方解石－ドロマイト、アラゴナイト－ドロマイトおよびドロマイトから選択される１つ以上のＣａＣＯ３相を含む。
本方法の特定の実施形態では、セメントは、炭酸化性ケイ酸カルシウム系セメントである。本方法の特定の実施形態では、炭酸化性ケイ酸カルシウム系セメントは、ケイ酸カルシウムと、ＣＳ（珪灰石または擬珪灰石）、Ｃ３Ｓ２（ランキナイト）、Ｃ２Ｓ（ベライト、ラーナイト、ブリジガイト）および全相の約３０質量％以上のアモルファスケイ酸カルシウム相から選択される１つ以上の離散的なケイ酸カルシウム相とを含む。
特定の好ましい実施形態では、組成物のＣａ対Ｓｉのモル比は、約０．５～約１．５である。特定の好ましい実施形態では、組成物のＣａ対Ｓｉのモル比は、約０．５～約１．２である。特定の好ましい実施形態では、組成物のＣａ対Ｓｉのモル比は、約０．５～約１．１５である。特定の好ましい実施形態では、組成物のＣａ対Ｓｉのモル比は、約０．８～約１．５である。特定の好ましい実施形態では、組成物のＣａ対Ｓｉのモル比は、約０．８～約１．２である。特定の好ましい実施形態では、組成物のＣａ対Ｓｉのモル比は、約０．８～約１．１５である。特定の好ましい実施形態では、組成物のＣａ対Ｓｉのモル比は、約０．８５～約１．１５である。特定の好ましい実施形態では、組成物のＣａ対Ｓｉのモル比は、約０．９０～約１．１０である。特定の好ましい実施形態では、組成物のＣａ対Ｓｉのモル比は、約０．９５～約１．０５である。特定の好ましい実施形態では、組成物のＣａ対Ｓｉのモル比は、約０．９８～約１．０２である。特定の好ましい実施形態では、組成物のＣａ対Ｓｉのモル比は、約０．９９～約１．０１である。
ケイ酸カルシウム組成物内に含まれるＡｌ、ＦｅおよびＭｇの金属酸化物は、通常、約３０％未満に制御される。特定の好ましい実施形態では、組成物は、合計酸化物質量で約２０％以下のＡｌ、ＦｅおよびＭｇの金属酸化物を有する。特定の好ましい実施形態では、組成物は、合計酸化物質量で約１５％以下のＡｌ、ＦｅおよびＭｇの金属酸化物を有する。特定の好ましい実施形態では、組成物は、合計酸化物質量で約１２％以下のＡｌ、ＦｅおよびＭｇの金属酸化物を有する。特定の好ましい実施形態では、組成物は、合計酸化物質量で約１０％以下のＡｌ、ＦｅおよびＭｇの金属酸化物を有する。特定の好ましい実施形態では、組成物は、合計酸化物質量で約５％以下のＡｌ、ＦｅおよびＭｇの金属酸化物を有する。
ケイ酸カルシウム組成物は、上記の結晶相に加えてアモルファス（非結晶）ケイ酸カルシウム相を含んでもよい。アモルファス相は、Ａｌ、ＦｅおよびＭｇイオンならびに原材料に存在する他の不純物イオンをさらに組み込んでもよい。
ケイ酸カルシウム組成物は、少量の残留ＣａＯ（石灰）およびＳｉＯ２（シリカ）も含み得る。ケイ酸カルシウム組成物は、少量のＣ３Ｓ（アライト、Ｃａ３ＳｉＯ５）も含み得る。
ケイ酸カルシウム組成物内に存在するＣ２Ｓ相は、任意のα－Ｃａ２ＳｉＯ４、β－Ｃａ２ＳｉＯ４またはγ－Ｃａ２ＳｉＯ４多形またはそれらの組み合わせで存在し得る。
ケイ酸カルシウム組成物は、一般式（Ｃａ，Ｎａ，Ｋ）２［（Ｍｇ，Ｆｅ２＋，Ｆｅ３＋，Ａｌ，Ｓｉ）３Ｏ７］を有するメリライト型鉱物（メリライトまたはゲーレナイトまたはアケルマナイト）および一般式Ｃａ２（Ａｌ，Ｆｅ３＋）２Ｏ５を有するフェライト型鉱物（フェライトまたはブラウンミレライトまたはＣ４ＡＦ）などの多量の不活性相も含むことができる。特定の実施形態において、ケイ酸カルシウム組成物は、アモルファス相のみから構成される。特定の実施形態では、ケイ酸カルシウムは、結晶相のみを含む。特定の実施形態において、ケイ酸カルシウム組成物の一部は、アモルファス相に存在し、一部は、結晶相に存在する。
特定の実施形態において、炭酸化性組成物は、質量で、約５０％以上（例えば、約５５％以上、約６０％以上、約６５％以上、約７０％以上、約７５％以上、約８０％以上、約８５％以上、約９０％以上、約９５％以上）で存在する反応性相を含む。
特定の実施形態では、炭酸化性組成物は、合計酸化物質量で約２０％以下のＡｌ、ＦｅおよびＭｇの金属酸化物を含む。
任意の適切なケイ酸カルシウム組成物を、結合要素の前駆体として使用することができる。本明細書で使用する場合、用語「ケイ酸カルシウム組成物」は、ＣＳ（珪灰石または擬珪灰石、および場合によっては配合されたＣａＳｉＯ３またはＣａＯ・ＳｉＯ２）、Ｃ３Ｓ２（ランキナイトおよび場合によってはＣａ３Ｓｉ２Ｏ７または３ＣａＯ・２ＳｉＯ２として配合）、Ｃ２Ｓ（ベライト、β－Ｃａ２ＳｉＯ４またはラーナイト、β－Ｃａ７Ｍｇ（ＳｉＯ４）４またはブリジガイト、α－Ｃａ２ＳｉＯ４またはγ－Ｃａ２ＳｉＯ４および場合によってはＣａ２ＳｉＯ４または２ＣａＯ・ＳｉＯ２として配合）、ケイ酸カルシウム系アモルファス相を含むケイ酸カルシウム相の群の１つ以上で構成される天然鉱物または合成材料を通常、指し、その材料のそれぞれが、１つ以上の他の金属イオンおよび酸化物（例えば、アルミニウム、マグネシウム、鉄またはマンガンの酸化物）もしくはそれらのブレンドを含み得る、またはその材料のそれぞれが、重量で、微量（１％）～約５０％以上の範囲の天然に存在するもしくは合成形態中の量のケイ酸マグネシウムを含み得る。
好ましくは、本発明の炭酸化性ケイ酸カルシウム組成物は、水和しないことに留意されたい。しかし、少量の水和性ケイ酸カルシウム相（例えばＣ２Ｓ、Ｃ３ＳおよびＣａＯ）が存在する場合がある。Ｃ２Ｓは、水にさらされると水和の反応速度が遅くなり、ＣＯ２硬化プロセス中にＣａＣＯ３にすばやく変換される。Ｃ３ＳおよびＣａＯは、水へさらされると素早く水和するため、質量で５％未満に限定したほうがよい。
本明細書に開示されるケイ酸カルシウム組成物、相および方法は、ケイ酸カルシウム相の代わりに、またはケイ酸カルシウム相に加えてケイ酸マグネシウム相を使用できることを理解されたい。本明細書で使用する場合、用語「ケイ酸マグネシウム」は、例えば、Ｍｇ２ＳｉＯ４（「フォルステライト」としても知られる）、（Ｍｇ，Ｆｅ）２ＳｉＯ４（「かんらん石」としても知られる）、Ｍｇ３Ｓｉ４Ｏ１０（ＯＨ）２（「タルク」としても知られる）、ＣａＭｇＳｉ２Ｏ６（「透輝石」としても知られる）、ＣａＭｇＳｉＯ４（「モンティセライト」としても知られる）を含むマグネシウムシリコン含有化合物の群の１つ以上で構成される天然鉱物または合成材料を指し、その材料の各々は、１つ以上の他の金属イオンと酸化物（例えば、カルシウム、アルミニウム、鉄またはマンガンの酸化物）もしくはそれらのブレンドを含み得る、またはその材料のそれぞれが、重量で、微量（１％）～約５０％以上の範囲の天然に存在するもしくは合成形態中の量のケイ酸カルシウムを含み得る。
炭酸化性組成物の主な有用性は、それを炭酸化して様々な用途に有用な複合材料を形成できることである。例えば、炭酸化は、制御された水熱液相焼成（ＨＬＰＳ）プロセスによってＣＯ２とそれを反応させて実行し、複合材料のさまざまな成分を結合する結合要素を作成し得る。例えば、好ましい実施形態では、ＣＯ２は、反応性種として使用され、ＣＯ２の隔離および既存の生産技術とは比較にならないカーボンフットプリントで生産された複合材料における結合要素の生成をもたらす。ＨＬＰＳプロセスは、化学反応の自由エネルギーと結晶成長による表面エネルギー（面積）の減少によって熱力学的に駆動される。ＨＬＰＳプロセスの速度論は、高融点流体または高温固体媒体を使用する代わりに溶液（水性または非水性）を使用して反応性種を輸送するため、低温で合理的な速度で進行する。
ＨＬＰＳ、炭酸化性ケイ酸カルシウム系セメント、炭酸化および結合要素の形成、その装置およびプロセスならびに関連するトピックの様々な特徴の議論は、米国特許第８，１１４，３６７号、米国公開番号第２００９／０１４３２１１（出願番号第１２／２７１，５６６）、米国公開番号第２０１１／０１０４４６９（出願番号第１２／９８４，２９９）、米国公開番号第２００９／０１４２５７８（出願番号第１２／２７１，５１３）、米国公開番号第２０１３／０１２２２６７（出願番号第１３／４１１，２１８）、米国公開番号第２０１２／０３１２１９４（出願番号第１３／４９１，０９８）、国際公開第２００９／１０２３６０（ＰＣＴ／ＵＳ２００８／０８３６０６）、国際公開第２０１１／０５３５９８（ＰＣＴ／ＵＳ２０１０／０５４１４６）、国際公開第２０１１／０９０９６７（ＰＣＴ／ＵＳ２０１１／０２１６２３）、米国仮特許出願番号第６１／７０８，４２３号（２０１２年１０月１日提出）、米国公開番号第２０１４／０１２７４５０（出願番号第１４／０４５，７５８）、米国公開番号第２０１５／０２６６７７８（出願番号第１４／０４５，５１９）、米国公開番号第２０１４／０１２７４５８（出願番号第１４／０４５，７６６）、米国公開番号第２０１４／０３４２１２４（出願番号第１４／０４５，５４０）、米国公開番号第２０１４／０２７２２１６（出願番号第１４／２０７，４１３）、米国公開番号第２０１４／０２６３６８３（出願番号第１４／２０７，４２１）、米国公開番号第２０１４／０３１４９９０（出願番号第１４／２０７，９２０）、米国特許第９，２２１，０２７（出願番号第１４／２０９，２３８）、米国公開番号第２０１４／０３６３６６５（出願番号第１４／２９５，６０１）、米国公開番号第２０１４／０３６１４７１（出願番号第１４／２９５，４０２）、米国公開番号第２０１６／０３５５４３９（出願番号第１４／５０６，０７９）、米国公開番号第２０１５／０２２５２９５（出願番号第１４／６０２，３１３）、米国公開番号第２０１５／００５６４３７（出願番号第１４／４６３，９０１）、米国公開番号第２０１６／０１６８７２０（出願番号第１４／５８４，２４９）、米国公開番号第２０１５／０３３６８５２（出願番号第１４／８１８，６２９）、米国公開番号第２０１６／００３１７５７（出願番号第１４／８１７，１９３）、米国公開番号第２０１６／０２７２５４４（出願番号第１５／０７４，６５９）、米国公開番号第２０１６／００９６７７３（出願番号第１４／８７４，３５０）、米国公開番号第２０１６／０３４０２６１（出願番号第１４／７１５，４９７）、米国公開番号第２０１６／０２７２５４５（出願番号第１５／０７４，６９２）、米国公開番号第２０１７／０１０２３７３（出願番号第１５／２９０，３２８）、米国公開番号第２０１７／０１２１２２３（出願番号第１５／３３５，５２０）、米国公開番号第２０１７／０２０４０１０（出願番号第１５／４０９，３５２）、米国公開番号第２０１７／０２５３５３０（出願番号第１５／４４９，７３６）、米国公開番号第２０１７／０２６００９６（出願番号第１５／４５１，３４４）、米国公開番号第２０１７／０３２０７８１（出願番号第１５／５８７，７０５）、米国公開番号第２０１７／０３４１９８９（出願番号第１５／６０９，９０８）、米国特許出願番号第１５／７１６，３９２号（２０１７年９月２６日提出）、米国特許出願番号第１５／８３１，１３５号（２０１７年１２月４日提出）に見出すことができ、これらのそれぞれは、すべての目的のために参照によりその全体が本明細書に明示的に組み込まれる。
図１～図８は、記載された材料のいくつかの間の様々な相の相互関係を示す状態図である。図９は、本発明の原理による加湿を提供するＣＯ２複合材料硬化チャンバーの模式図である。図９では、水が供給され、硬化チャンバー内を循環している大気に水蒸気が加えられる。図１０は、本発明の原理に従って温度を制御することができる、定流量または圧力調整を使用してＣＯ２を制御および補充する能力とともに、湿度制御の複数の方法を備えた硬化チャンバーの模式図である。このシステムは、閉ループ制御またはフィードバックを使用した制御を提供できるシステムの一例であり、このシステムでは、プロセスサイクルの特定の時間に必要なＣＯ２濃度、湿度、温度などの動作パラメーターの設定値が提供され、制御されているパラメーターの実際の値が望ましい値であるかどうかを確認するために測定が行われる。
本発明の組成物の炭酸化の例示的な実施形態では、粉砕されたケイ酸カルシウム組成物が使用される。粉砕ケイ酸カルシウム組成物は、約１μｍ～約１００μｍ（例えば、約１μｍ～約８０μｍ、約１μｍ～約６０μｍ、約１μｍ～約５０μｍ、約１μｍ～約４０μｍ、約１μｍ～約３０μｍ、約１μｍ～約２０μｍ、約１μｍ～約１０μｍ、約５μｍ～約９０μｍ、約５μｍ～約８０μｍ、約５μｍ～約７０μｍ、約５μｍ～約６０μｍ、約５μｍ～約５０μｍ、約５μｍ～約４０μｍ、約１０μｍ～約８０μｍ、約１０μｍ～約７０μｍ、約１０μｍ～約６０μｍ、約１０μｍ～約５０μｍ、約１０μｍ～約４０μｍ、約１０μｍ～約３０μｍ、約１０μｍ～約２０μｍ、約１μｍ、約１０μｍ、約１５μｍ、約２０μｍ、約２５μｍ、約３０μｍ、約４０μｍ、約５０μｍ、約６０μｍ、約７０μｍ、約８０μｍ、約９０μｍ、約１００μｍ）の平均粒径、約０．５ｇ／ｍＬ～約３．５ｇ／ｍＬ（ゆるい、例えば、０．５ｇ／ｍＬ、１．０ｇ／ｍＬ、１．５ｇ／ｍＬ、２．０ｇ／ｍＬ、２．５ｇ／ｍＬ、２．８ｇ／ｍＬ、３．０ｇ／ｍＬ、３．５ｇ／ｍＬ）および約１．０ｇ／ｍＬ～約１．２ｇ／ｍＬ（タップした）のかさ密度、約１５０ｍ２／ｋｇ～約７００ｍ２／ｋｇ（例えば、１５０ｍ２／ｋｇ、２００ｍ２／ｋｇ、２５０ｍ２／ｋｇ、３００ｍ２／ｋｇ、３５０ｍ２／ｋｇ、４００ｍ２／ｋｇ、４５０ｍ２／ｋｇ、５００ｍ２／ｋｇ、５５０ｍ２／ｋｇ、６００ｍ２／ｋｇ、６５０ｍ２／ｋｇ、７００ｍ２／ｋｇ）のブレーン表面積を有し得る。本発明のケイ酸カルシウム組成物の炭酸化の例示的な実施形態において、使用される粉砕ケイ酸カルシウム粒子は、粒度分布の体積分布において１μｍより大きい累積１０％直径を有する粒度を有する。
本発明の炭酸化性組成物から複合材料、例えば酸化カルシウム含有またはシリカ含有材料を形成するために、任意の適切な骨材を使用することができる。例示的な骨材には、トラップロック、建設砂、豆砂利などの不活性材料が含まれる。特定の好ましい実施形態では、パーライトまたはバーミキュライトなどの軽量骨材も骨材として使用できる。産業廃棄物材料（例えば、フライアッシュ、スラグ、シリカヒューム）も微細フィラーとして使用できる。
複数の骨材は、任意の適切な平均粒子サイズおよびサイズ分布を有することができる。特定の実施形態において、複数の骨材は、約０．２５ｍｍ～約２５ｍｍ（例えば、約５ｍｍ～約２０ｍｍ、約５ｍｍ～約１８ｍｍ、約５ｍｍ～約１５ｍｍ、約５ｍｍ～約１２ｍｍ、約７ｍｍ～約２０ｍｍ、約１０ｍｍ～約２０ｍｍ、約１／８インチ、約１／４インチ、約３／８インチ、約１／２インチ、約３／４インチ）の範囲の平均粒径を有する。
化学混和材料も複合材料に含めることができる；例えば、可塑剤、凝結遅延剤、硬化促進剤、分散剤、その他のレオロジー改質剤である。ＢＡＳＦ（登録商標）ＣｈｅｍｉｃａｌｓのＧｌｅｎｉｕｍ（商標）７５００およびＤｏｗ Ｃｈｅｍｉｃａｌ ＣｏｍｐａｎｙのＡｃｕｍｅｒ（商標）など、特定の市販の化学混和材料も含まれ得る。所定の実施形態において、１つ以上の顔料が、所望の複合材料に応じて、結合マトリックス中に均一に分散されるか、または実質的に不均一に分散され得る。顔料は、例えば、様々な金属の酸化物（例えば、黒酸化鉄、酸化コバルトおよび酸化クロム）を含む任意の適切な顔料であり得る。顔料は、例えば、黒、白、青、灰色、ピンク、緑、赤、黄および茶色から選択される任意の色であり得る。顔料は、所望の複合材料に応じて任意の適切な量、例えば約０．０重量％～約１０重量％の範囲の量で存在し得る。
オートクレーブを必要とせず、連続的な大規模生産に適したプロセスによって、本発明の炭酸化性ケイ酸カルシウム組成物から様々な複合製品を生産することができる。生産方法は、経済性と環境への影響の両方の点で、従来のコンクリートよりもはるかに改善されている。
建設製品における開示された発明の適用を例示するために、舗道が例として利用される。同じ原則を他のコンクリート製品の製造にも適用できる。
舗道または舗装石は、キャスティングプロセス、プレスプロセス、圧縮プロセス、または振動とプレスの組み合わせを使用して作られるコンクリートブロックである。舗道は、通常、インターロックパターンで配置され、耐用年数中に破損したときに取り外すことができ、新しいものはサービスの中断を減らす。インターロッキング舗道は、パターン間にギャップを持たせて、水を下層に排出するように設計できる。
ＡＳＴＭ Ｃ ９３６は、コンクリート舗道が満たす必要がある基準を提供するが、以下に限定されない：平均圧縮強度８，０００ｐｓｉ；５％以下の平均吸水率；１％以下平均材料損失を有する少なくとも５０回の凍結融解サイクルに対する耐性。ＡＳＴＭ要件に加えて、舗装材料は、以下の追加の要件を満たすことが望まれる場合もある：風解の減少（濃度勾配による反応生成物の浸出の減少など）良好な色保持；および舗道が使用される場所に応じた耐摩耗性。
様々な添加剤を使用して、舗道または複合建築材料の物理的な外観、美観および機械的特性を調整および微調整してもよく、例えば、着色材料（例えば、着色ガラス、着色された砂および着色された石英粒子）および顔料（例えば、黒酸化鉄、赤酸化鉄、酸化コバルトおよび酸化クロム）の粒子を含む着色剤である。敷石および建設ブロックの外観をシミュレートするために、微粒子フィラー材料は、微粒子を含み得る。微粒子は、硬度を提供するためにＳｉＯ２系材料であってもよく、それらは、無機物および添加材料から選択した砂、粉砕、粉砕または粉砕した物質など、さまざまな材料を含み得る。
これらの敷石および建設ブロック複合材料は、石の典型的な表面の特徴を示し、天然の石と比較して許容可能な圧縮強度および吸水性を示す。
開示された発明の用途を例示するために、ケイ酸カルシウム系セメントと、砂および粉砕骨材からなる従来の材料とを用いてコンクリート舗道を製造した。これらの舗道を、従来の産業設備を使用して形成し、当業者によく知られている手順に従って二酸化炭素硬化チャンバー内で硬化した。
硬化後、これらの舗道を、ウェット環境または多湿環境での実際の耐用年数中に遭遇し得るものと同様の曝露条件にかけた。この曝露後、舗道は、図１３に示すような不均一な変色を生じた。
曝露前の舗道サンプルの走査型電子顕微鏡は、密に充填した炭酸カルシウム表面を示し（図１４）、曝露後に調べたサンプルは、バテライトに特徴的な円盤状の形態を有する、舗道の明るい色の領域での表面堆積物の発達を示している（図１５）。
開示された発明により教示されるように、巨視的な美的欠陥として現れる表面堆積物の発生は、コンクリート混合プロセス中にサブミクロンの酸化マグネシウムを添加することにより減少または排除できる。このプロセスでは、コンクリート混合物に添加する前に、サブミクロンの酸化マグネシウムが有機ポリマー混和材料に添加される。
これは、混和材料の酸性度を中和するのを助けるためであり、同時に、酸化マグネシウム粉末の分散を保証する。
図１６に示すように、酸化マグネシウムを含む舗道表面の走査型電子顕微鏡は、準安定バテライトの潜在的な表面沈殿を防ぐために、コンクリートマトリックス内で炭酸カルシウムをアラゴナイトとして安定化できることを示している。
図１２に例示するように、および図１７（Ｂ）に示すように、サブミクロンの酸化マグネシウムを有機混和材料に添加して製造された舗道は、酸化マグネシウムを添加せずに製造された舗道図１７（Ａ）で観察される巨視的な美的欠陥を示さない。
開示された発明によっても教示されるように、サブミクロン酸化マグネシウム粉末の添加は、セメント細孔構造の改良およびマトリックス内の微細なアラゴナイト結晶の安定化によって、ケイ酸カルシウム系セメントならびにコンクリートの耐久性および美観も改善する。これにより、水の浸入と輸送の減少および水に含まれる汚染物質の輸送の減少が可能となる。この態様の効果を図１８に示す。これは、酸化マグネシウム粉末の添加で製造された舗道での水の浸入の度合いが低く、その後の、乾燥速度が速いことを示している。
出願人の開示は、図面を参照して好ましい実施形態において本明細書に記載されており、図中、同様の番号は同一または同様の要素を表す。本明細書を通して「一実施形態」、「実施形態」、または同様の用語への言及は、実施形態に関連して説明される特定の特徴、構造、または特性が本発明の少なくとも１つの実施形態に含まれることを意味する。したがって、本明細書全体にわたる「一実施形態では」、「実施形態では」という文言および類似の文言の出現は、必ずしもそうではないが、すべて同じ実施形態を指す。
出願人の開示の記載された特徴、構造または特性は、１つ以上の実施形態において任意の適切な方法で組み合わせることができる。本明細書の説明では、本発明の実施形態の完全な理解を提供するために、多数の具体的な詳細が列挙されている。しかし、当業者は、出願人の組成物および／または方法は、１つ以上の具体的な詳細なしで、または他の方法、構成要素、材料などで実施できることを認識するであろう。他の例では、本開示の態様を曖昧にすることを避けるために、周知の構造、材料、または動作は詳細に図示または説明されていない。
本明細書および添付の特許請求の範囲において、単数形「ａ」、「ａｎ」、および「ｔｈｅ」は、文脈がそうでないことを明確に示さない限り、複数の参照を含む。
他に定義されない限り、本明細書で使用されるすべての技術用語および科学用語は、当業者によって一般に理解されるのと同じ意味を有する。本明細書に記載されているものと類似または同等の任意の方法および材料も本開示の実施または試験に使用することができるが、好ましい方法および材料をここで説明する。本明細書に列挙された方法は、開示された特定の順序に加えて、論理的に可能な任意の順序で実行され得る。
参照による組み込み
本開示では、特許、特許出願、特許公開、雑誌、書籍、論文、ウェブコンテンツなど、他の文書への参照および引用が行われた。そのような文書はすべて、あらゆる目的のためにその全体が参照により本明細書に組み込まれる。参照により本明細書に組み込まれると言われるが、本明細書に明示的に記載されている既存の定義、声明、またはその他の開示資料と矛盾するいかなる資料およびその一部も、その組み込まれた資料と本開示材料との間の矛盾を生じさせない程度においてのみ、組み込まれる。矛盾が生じた場合、矛盾は、好ましい開示として本開示を支持して解決されるべきである。
均等
本明細書に開示される代表的な例は、本発明の説明を助けることを意図しており、本発明の範囲を限定することを意図するものではなく、またそのように解釈されるべきではない。実際、本明細書に示され記載されたものに加えて、本発明の様々な修正およびその多くのさらなる実施形態は、以下の実施例および科学への参照およびここに引用された特許文献を含む本文書の全内容から当業者に明らかになるであろう。以下の例は、その様々な実施形態およびその均等物において本発明の実施に適合させることができる重要な追加情報、例示および指針を含む。

Claims (11)

  1. 炭酸化性組成物であって、
    ケイ酸カルシウムと、
    １つ以上の無機物と、を含み、
    前記ケイ酸カルシウムは、ＣＳ（珪灰石または擬珪灰石）、Ｃ３Ｓ２（ランキナイト）、またはＣ２Ｓ（ベライト、ラーナイト、ブリジガイト）の離散的なケイ酸カルシウム相の１つ以上を含み、前記ケイ酸カルシウムが、全相の約１０質量％以上のアモルファスケイ酸カルシウム相をさらに含み；
    前記１つ以上の無機物が、前記炭酸化性組成物の約０．０２～約２０重量％を占め、
    前記１つ以上の無機物は、酸化マグネシウム、硝酸マグネシウム、硫酸マグネシウム、塩化マグネシウム、酢酸マグネシウムおよびそれらの組み合わせからなる群より選択され、
    元素Ｃａおよび元素Ｓｉが、約０．５～約１．５のモル比で前記組成物中に存在し；Ａｌ、ＦｅおよびＭｇの金属酸化物が、前記組成物中に約３０質量％以下で存在し、
    前記組成物は、約１０℃～約９０℃の温度でＣＯ２による炭酸化で約１０％以上の質量増加を伴うＣａＣＯ３の形成に適している、炭酸化性組成物。
  2. １つ以上の残留ＳｉＯ２相および残留ＣａＯ相を含む、請求項１に記載の炭酸化性組成物。
  3. 一般式（Ｃａ，Ｎａ，Ｋ）２［（Ｍｇ，Ｆｅ２＋，Ｆｅ３＋，Ａｌ，Ｓｉ）３Ｏ７］を有する１つ以上のメリライト型相または一般式Ｃａ２（Ａｌ，Ｆｅ３＋）２Ｏ５を有する１つ以上のフェライト型相を含む、請求項１または２に記載の炭酸化性組成物。
  4. 合計酸化物質量で約２０％以下のＡｌ、ＦｅおよびＭｇの金属酸化物を有する、請求項１～３のいずれか一項に記載の炭酸化性組成物。
  5. 分散剤または流動化剤をさらに含み、前記分散剤または前記流動化剤が、ポリカルボキシレート系ポリマーを含む、請求項１～４のいずれか一項に記載の炭酸化性組成物。
  6. 着色剤をさらに含み、前記着色剤が、酸化鉄、酸化コバルトおよび酸化クロムのうちの１つ以上を含む、請求項１～５のいずれか一項に記載の炭酸化性組成物。
  7. コンクリート製品の形成方法であって、
    ケイ酸カルシウム系セメントを準備し、前記ケイ酸カルシウムは、ＣＳ（珪灰石または擬珪灰石）、Ｃ３Ｓ２（ランキナイト）またはＣ２Ｓ（ベライト、ラーナイト、ブリジガイト）の結晶ケイ酸カルシウム相のうちの１つ以上を含み、前記ケイ酸カルシウムが、全相の約１０質量％以上のアモルファスケイ酸カルシウム相をさらに含み、前記炭酸化性ケイ酸カルシウム系セメントにおいて、元素Ｃａおよび元素Ｓｉが、約０．８～約１．２のモル比で前記組成物中に存在し、Ａｌ、ＦｅおよびＭｇの金属酸化物が、前記組成物中に約３０質量％以下で存在し、前記セメントを硬化させてコンクリート製品を形成する前に、１つ以上の無機物を前記ケイ酸カルシウム系セメントの約０．０２～約２０重量％含む混和材料を前記コンクリート混合物に加えることと；
    前記セメントを硬化させて、コンクリート製品を形成することと、
    を含み、
    前記１つ以上の無機物は、酸化マグネシウム、硝酸マグネシウム、硫酸マグネシウム、塩化マグネシウム、酢酸マグネシウムおよびそれらの組み合わせからなる群より選択される、コンクリート製品の形成方法。
  8. 前記セメントを硬化させてコンクリート製品を形成する前に、前記コンクリート混合物のｐＨを調節することをさらに含む、請求項７に記載の方法。
  9. 前記コンクリート混合物が、分散剤または流動化剤をさらに含み、前記分散剤または前記流動化剤が、ポリカルボキシレート系ポリマーを含む、請求項７または８に記載の方法。
  10. 前記コンクリート混合物が、着色剤をさらに含み、前記着色剤が、酸化鉄、酸化コバルトおよび酸化クロムのうちの１つ以上を含む、請求項７～９のいずれか一項に記載の方法。
  11. 酸化マグネシウムが、前記炭酸化性組成物の約０．０２重量％～約２０重量％を占める、請求項７～１０のいずれか一項に記載の方法。
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