JP7347287B2 - 電池及び電池の製造方法 - Google Patents

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Description

本願は電池及び電池の製造方法を開示する。
特許文献１には、積層された複数の電極体を備える電池が開示されている。特許文献１に開示された電池においては、各々の電極体から集電体が延出され、且つ、延出された集電体同士が導電材を介して接続されている。
特許文献２には、側面が樹脂で被覆された積層型全固体電池が開示されている。特許文献２に開示された電池においては、電池の側面から集電体が延出されており、延出部における集電体の表面粗さを大きくすることで、集電体と樹脂との密着性が確保される。
特許文献３には、全固体電池に用いられる集電体が開示されている。特許文献３に開示された集電体においては、集電層の表面に酸化アルミニウム層が設けられ、集電層の表面粗さを大きくすることで、集電層から酸化アルミニウム層が剥離することが抑制される。
特開２０１５－１６７１１７号公報 特開２０１９－１９２６１０号公報 特開２０１９－１３５６９０号公報
本発明者の新たな知見によると、導電材を介して複数の電極体を接続してなる電池においては、電極体における集電体と活物質層との密着性と、導電材を介した電極体同士（集電体同士）の接続性との両立が難しい場合がある。
本願は上記課題を解決するための手段の一つとして、
複数の電極体を備える電池であって、
一の前記電極体と他の前記電極体とが、導電材を介して接続されており、
各々の前記電極体が、金属集電体と、活物質層と、電解質層とを備え、
前記金属集電体が、前記導電材に接する接続面と、前記活物質層に接する積層面とを備え、
前記接続面の十点平均粗さが、前記積層面の十点平均粗さよりも小さい、
電池を開示する。
本開示の電池において、前記接続面の十点平均粗さが１μｍ以下であってもよい。
本開示の電池において、前記導電材がはんだを含んでいてもよい。
本開示の電池において、前記導電材を介して接続される一の前記電極体の前記金属集電体と他の前記電極体の前記金属集電体とが、異なる材質からなっていてもよい。
本開示の電池において、前記金属集電体がタブを備えていてもよく、前記タブが前記接続面を有していてもよい。
本開示の電池において、一の前記電極体と他の前記電極体とが、前記導電材を介して直列に接続されていてもよい。
本開示の電池は、一の前記電極体と他の前記電極体との間の一部に絶縁体を有していてもよい。
本願は上記課題を解決するための手段の一つとして、
金属集電体の表面に、十点平均粗さが相対的に大きい積層面と、十点平均粗さが相対的に小さい接続面とを設けること、
前記金属集電体の前記積層面に活物質層を積層すること、
前記活物質層が積層された前記金属集電体を用いて電極体を作製すること、
前記電極体を複数用意すること、
一の前記電極体の前記接続面と他の前記電極体の前記接続面とを導電材を介して接続すること、
を含む、電池の製造方法を開示する。
本開示の製造方法は、
前記金属集電体の一部に十点平均粗さが１μｍ超である前記積層面が形成されるように、前記金属集電体に対して粗化処理を施すこと、
を含んでいてもよい。
本開示の製造方法は、
前記金属集電体の一部に十点平均粗さが１μｍ以下である前記接続面が形成されるように、前記金属集電体に対して平滑化処理を施すこと、
を含んでいてもよい。
本開示の製造方法は、
前記導電材として、はんだ及びフラックスを用いること、
前記フラックスにより前記接続面に存在する酸化被膜を減少させること、
前記はんだを溶融させつつ前記接続面に付着させること、
を含んでいてもよい。
本開示の製造方法において、前記導電材を介して接続される一の前記電極体の前記金属集電体と他の前記電極体の前記金属集電体とが、異なる材質からなっていてもよい。
本開示の製造方法は、前記金属集電体の一部にタブを設けること、を含んでいてもよく、この場合、前記タブが前記接続面を有していてもよい。
本開示の製造方法は、
一の前記電極体と他の前記電極体とを前記導電材を介して直列に接続すること、
を含んでいてもよい。
本開示の製造方法は、
一の前記電極体と他の前記電極体との間の一部に絶縁体を配置すること、
を含んでいてもよい。
本開示の電池によれば、電極体における集電体と活物質層との密着性と、導電材を介した電極体同士の接続性との両立が容易である。
金属集電体の接続面及び積層面について説明するための概略図である。金属集電体及び活物質層の平面形状及び側面形状の一例を示している。 電極体の構成の一例について説明するための概略図である。電極体の外観を示している。 電極体の構成の一例について説明するための概略図である。図２ＡにおけるＩＩＢ－ＩＩＢ矢視断面の構成を示している。 第１形態に係る電池の構成について説明するための概略図である。太矢印部分において導電材を介した接続がなされる。 第１形態に係る電池の構成について説明するための概略図である。 集電体表面の酸化被膜の除去性について説明するための概略図である。 絶縁体の構成の一例について説明するための概略図である。絶縁体の平面形状及び側面形状の一例を示している。 第２形態に係る電池の構成について説明するための概略図である。太矢印部分において導電材を介した接続がなされる。 第２形態に係る電池の構成について説明するための概略図である。 電極体積層後の加熱接合の一例について説明するための概略図である。 集電体の粗化表面におけるはんだの濡れ性について説明するための概略図である。 集電体の粗化緩和面（平滑面）におけるはんだの濡れ性について説明するための概略図である。
１．電池
本開示の電池は複数の電極体を備える。本開示の電池において、一の前記電極体と他の前記電極体とは、導電材を介して接続されている。各々の前記電極体は、金属集電体と、活物質層と、電解質層とを備える。前記金属集電体は、前記導電材に接する接続面と、前記活物質層に接する積層面とを備える。前記接続面の十点平均粗さは、前記積層面の十点平均粗さよりも小さい。
本開示の電池においては、金属集電体の積層面の表面粗さが相対的に大きいことから、アンカー効果によって、当該積層面に対する活物質層の密着性を高く維持することができる。
金属集電体の表面には不可避的に酸化被膜が形成される。本発明者の新たな知見によれば、金属集電体の表面に多くの酸化被膜が存在する場合、当該金属集電体の表面に対する導電材の物理的又は電気的接続性が悪化する。例えば、酸化被膜によって集電体の表面に対する導電材の接着性が低下し得る。或いは、集電体の表面の酸化被膜によって集電体と導電材との接触抵抗が増大し得る。
本開示の電池においては、金属集電体の接続面の表面粗さが相対的に小さいことから、当該接続面における酸化被膜の生成が抑制され、さらには、生成した酸化被膜を低減し易い。そのため、当該接続面に導電材を物理的及び電気的に接続させ易い。
以上の通り、本開示の電池によれば、電極体における集電体と活物質層との密着性と、導電材を介した電極体同士の接続性との両立が容易である。以下、実施形態に係る電池の構成例について説明する。
１．１ 金属集電体
本開示の電池においては、表面粗さが調整された金属集電体が採用される。図１に示されるように、本開示の電池用金属集電体１は、接続部１ａと積層部１ｂとを備える。接続部１ａは導電材（図１において図示せず）に接する接続面１ａｘ（導電材が接続される接続面１ａｘ）を有し、積層部１ｂは活物質層３に接する積層面１ｂｘ（活物質層３が積層される積層面１ｂｘ）を有する。金属集電体１においては、接続面１ａｘの十点平均粗さが、積層面１ｂｘの十点平均粗さよりも小さい。これにより、金属集電体１と活物質層３との密着性と、金属集電体１と導電材との接続性とを両立し易くなる。
図１に示される金属集電体１においては、接続面１ａｘが金属集電体１の表裏に設けられ、積層面１ｂｘが金属集電体１の一面にのみ設けられているが、金属集電体１の形態はこれに限定されるものではない。接続面１ａｘは、電池の形態に応じて、金属集電体１の一面にのみ設けられる場合もあるし、金属集電体１の表裏に設けられる場合もある。また、積層面１ｂｘは、電池の形態に応じて、金属集電体１の一面にのみ設けられる場合もあるし、金属集電体１の表裏に設けられる場合もある。さらに、積層面１ｂｘは、金属集電体１の表裏面のうち接続面１ａｘと同じ側の表面に設けられる場合もあるし、接続面１ａｘとは反対側の表面に設けられる場合もある。
金属集電体１は、少なくとも接続面１ａｘと積層面１ｂｘとを備えていればよく、これら以外の面を備えていてもよい。例えば、接続面１ａｘと積層面１ｂｘとの間に間隔が設けられていてもよい。
金属集電体１は、電池用集電体として一般的に用いられる金属からなる。いずれの金属であっても、上記した酸化被膜の課題が生じ得る。金属集電体１を構成する金属としては、Ｃｕ、Ｎｉ、Ｃｒ、Ａｕ、Ｐｔ、Ａｇ、Ａｌ、Ｆｅ、Ｔｉ、Ｚｎ、Ｃｏ、ステンレス鋼等が挙げられる。汎用性及び効果を考慮した場合、金属集電体１はＮｉ、Ｆｅ、Ｃｕ及びＡｌからなる群より選ばれる少なくとも１種の金属を含んでいてもよく、Ｎｉを含んでいてもよい。
金属集電体１は、金属箔や金属板等により構成し得る。金属集電体１を金属箔とした場合、電池の体積エネルギー密度がより向上する。金属集電体１の厚みは特に限定されるものではない。例えば、０．１μｍ以上であってもよいし、１μｍ以上であってもよく、１ｍｍ以下であってもよいし、１００μｍ以下であってもよい。
金属集電体１の接続面１ａｘの十点平均粗さは、積層面１ｂｘの十点平均粗さよりも小さい。接続面１ａｘの十点平均粗さは、例えば、１μｍ以下であってもよいし、０．８μｍ以下であってもよいし、０．５μｍ以下であってもよい。また、積層面１ｂｘの十点平均粗さは、例えば、１μｍ超であってもよいし、１．２μｍ以上であってもよいし、１．５μｍ以上であってもよい。
金属集電体の十点平均粗さ（Ｒｚ）は、ＪＩＳ Ｂ ０６０１：１９９４に準拠して、株式会社小坂研究所製ＳＥ－６００を用いて、１０ｍｍ×１０ｍｍサイズに金属集電体を切り出し、測定長さ８ｍｍ、カットオフ値０．５ｍｍの測定条件にて求める。
後述するように、金属集電体１は接続部１ａとしてタブを有していてもよく、当該タブが上記の接続面１ａｘを有していてもよい。金属集電体１において、タブの材質は、タブ以外の材質と同じであってもよいし、異なっていてもよい。金属集電体１において、タブの厚みは、タブ以外の厚みと同じであってもよいし、異なっていてもよい。タブは金属集電体１においてタブ以外の部分から突出した形状であればよい。タブの突出形状は、多角形状、半円形状、線状等、種々の形状を採用し得る。金属集電体１にタブを設ける方法は特に限定されるものではない。例えば、金属集電体１の一部を切り欠くことでタブを形成してもよいし、金属集電体１のタブ以外の部分に対して、タブを溶接等によって接合してもよい。
金属集電体１の表面粗さを調整する方法は特に限定されるものではない。金属集電体１の一部に十点平均粗さの大きい積層面が形成されるように、金属集電体１に対して粗化処理を施してもよい。粗化処理としては、例えば、機械加工、エッチング、めっき、レーザー処理等が挙げられる。金属集電体１に対して粗化処理を施す場合、接続面１ａｘとなる部分についてはマスキングしておくとよい。或いは、金属集電体の一部に十点平均粗さが小さな接続面が形成されるように、金属集電体に対して平滑化処理を施してもよい。平滑化処理としては、例えば、機械研磨、電解研磨、レーザー処理等が挙げられる。
１．２ 電極体
本開示の電池においては、上記した金属集電体を含む電極体が採用される。図２Ａ及びＢに示されるように、電極体１０は、金属集電体１、２と、活物質層３、４と、電解質層５とを備え得る。電極体１０は、金属集電体１、２と、活物質層３、４と、電解質層５とに加えて何らかの表面層や中間層を備えていてもよい。
１．２．１ 金属集電体
金属集電体１については上記の通りである。金属集電体２は金属集電体１の対極をなす。金属集電体１が正極集電体である場合は、金属集電体２は負極集電体であり、金属集電体１が負極集電体である場合は、金属集電体２は正極集電体である。金属集電体２は金属集電体１と同様の形態であってもよいし、異なる形態であってもよい。
図２Ａに示されるように、金属集電体２は、接続部２ａと積層部２ｂとを備え得る。図２Ｂに示されるように、接続部２ａは導電材（図２Ｂにおいて図示せず）が接続される接続面２ａｘを有し、積層部２ｂは活物質層４が積層される積層面２ｂｘを有する。金属集電体２においては、接続面２ａｘの十点平均粗さが、積層面２ｂｘの十点平均粗さよりも小さくてもよい。これにより、金属集電体２と活物質層４との密着性と、金属集電体２と導電材との接続性とを両立し易くなる。
図２Ｂには、接続面２ａｘ及び積層面２ｂｘの各々が金属集電体２の表裏に設けられる形態を示したが、金属集電体２の形態はこれに限定されるものではない。接続面２ａｘは、電池の形態に応じて、金属集電体２の一面にのみ設けられる場合もあるし、金属集電体２の表裏に設けられる場合もある。また、積層面２ｂｘは、電池の形態に応じて、金属集電体２の一面にのみ設けられる場合もあるし、金属集電体２の表裏に設けられる場合もある。さらに、積層面２ｂｘは、金属集電体２の表裏面のうち接続面２ａｘと同じ側の表面に設けられる場合もあるし、接続面２ａｘとは反対側の表面に設けられる場合もある。金属集電体２は、接続面２ａｘ及び積層面２ｂｘ以外の面を備えていてもよい。例えば、接続面２ａｘと積層面２ｂｘとの間に間隔が設けられていてもよい。
金属集電体２は、電池用集電体として一般的に用いられる金属からなる。金属集電体２を構成する金属としては、Ｃｕ、Ｎｉ、Ｃｒ、Ａｕ、Ｐｔ、Ａｇ、Ａｌ、Ｆｅ、Ｔｉ、Ｚｎ、Ｃｏ、ステンレス鋼等が挙げられる。汎用性及び効果を考慮した場合、金属集電体２はＮｉ、Ｆｅ、Ｃｕ及びＡｌからなる群より選ばれる少なくとも１種の金属を含んでいてもよい。金属集電体２は、金属集電体１と同じ材質からなるものであってもよいし、異なる材質からなるものであってもよい。金属集電体１と金属集電体２とが互いに異なる材質からなるほうが、電池性能を向上させ易い。金属集電体１と金属集電体２とが互いに異なる材質からなる場合、金属集電体１及び金属集電体２のうちの一方がＮｉを含み、他方がＡｌを含んでいてもよい。或いは、金属集電体１及び金属集電体２のうち、負極集電体となる方にＮｉが含まれ、正極集電体となる方にＡｌが含まれていてもよい。
金属集電体２は、金属箔や金属板等により構成し得る。金属集電体２を金属箔とした場合、電池の体積エネルギー密度がより向上する。金属集電体２の厚みは特に限定されるものではない。例えば、０．１μｍ以上であってもよいし、１μｍ以上であってもよく、１ｍｍ以下であってもよいし、１００μｍ以下であってもよい。
金属集電体２の接続面２ａｘの十点平均粗さは、積層面２ｂｘの十点平均粗さよりも小さくてもよい。接続面２ａｘの十点平均粗さは、例えば、１μｍ以下であってもよいし、０．８μｍ以下であってもよいし、０．５μｍ以下であってもよい。また、積層面２ｂｘの十点平均粗さは、例えば、１μｍ超であってもよいし、１．２μｍ以上であってもよいし、１．５μｍ以上であってもよい。
図２Ａに示されるように、金属集電体２は接続部２ａとしてタブを有していてもよく、当該タブが接続面２ａｘを有していてもよい。金属集電体２において、タブの材質は、タブ以外の材質と同じであってもよいし、異なっていてもよい。金属集電体２において、タブの厚みは、タブ以外の厚みと同じであってもよいし、異なっていてもよい。タブは金属集電体２においてタブ以外の部分から突出した形状であればよい。タブの突出形状は、多角形状、半円形状、線状等、種々の形状を採用し得る。金属集電体２にタブを設ける方法は特に限定されるものではない。例えば、金属集電体２の一部を切り欠くことでタブを形成してもよいし、金属集電体２のタブ以外の部分に対して、タブを溶接等によって接合してもよい。
１．２．２ 活物質層
図２Ｂに示されるように、金属集電体１の積層面１ｂｘは活物質層３と接し、金属集電体２の積層面２ｂｘは活物質層４と接する。活物質層３は正極活物質層であってもよいし、負極活物質層であってもよい。活物質層３が正極活物質層である場合、活物質層４は負極活物質層であり、活物質層３が負極活物質層である場合、活物質層４は正極活物質層である。
正極活物質層は、少なくとも正極活物質を含む層である。固体電池を構成する場合は、正極活物質に加えて、さらに任意に固体電解質、バインダー及び導電助剤等を含ませることができる。また、電解液系の電池を構成する場合は、正極活物質に加えて、さらに任意にバインダー及び導電助剤等を含ませることができる。正極活物質は公知の活物質を用いればよい。公知の活物質のうち、所定のイオンを吸蔵放出する電位（充放電電位）の異なる２つの物質を選択し、貴な電位を示す物質を正極活物質とし、卑な電位を示す物質を後述の負極活物質として、それぞれ用いることができる。例えば、リチウムイオン電池を構成する場合は、正極活物質としてコバルト酸リチウム、ニッケル酸リチウム、ＬｉＮｉ１／３Ｃｏ１／３Ｍｎ１／３Ｏ２、マンガン酸リチウム、スピネル系リチウム化合物等の各種のリチウム含有複合酸化物を用いることができる。固体電池を構成する場合、正極活物質は表面がニオブ酸リチウム層やチタン酸リチウム層やリン酸リチウム層等の酸化物層で被覆されていてもよい。また、固体電池を構成する場合、固体電解質は無機固体電解質が好ましい。有機ポリマー電解質と比較してイオン伝導度が高いためである。また、有機ポリマー電解質と比較して、耐熱性に優れるためである。さらに、有機ポリマー電解質と比較して、硬質で剛性に優れ、電池をより容易に構成できるためである。好ましい無機固体電解質としては、例えば、ランタンジルコン酸リチウム、ＬｉＰＯＮ、Ｌｉ１＋ＸＡｌＸＧｅ２－Ｘ（ＰＯ４）３、Ｌｉ－ＳｉＯ系ガラス、Ｌｉ－Ａｌ－Ｓ－Ｏ系ガラス等の酸化物固体電解質；Ｌｉ２Ｓ－Ｐ２Ｓ５、Ｌｉ２Ｓ－ＳｉＳ２、ＬｉＩ－Ｌｉ２Ｓ－ＳｉＳ２、ＬｉＩ－Ｓｉ２Ｓ－Ｐ２Ｓ５、Ｌｉ２Ｓ－Ｐ２Ｓ５－ＬｉＩ－ＬｉＢｒ、ＬｉＩ－Ｌｉ２Ｓ－Ｐ２Ｓ５、ＬｉＩ－Ｌｉ２Ｓ－Ｐ２Ｏ５、ＬｉＩ－Ｌｉ３ＰＯ４－Ｐ２Ｓ５、Ｌｉ２Ｓ－Ｐ２Ｓ５－ＧｅＳ２等の硫化物固体電解質を例示することができる。特に、硫化物固体電解質が好ましく、Ｌｉ２Ｓ－Ｐ２Ｓ５を含む硫化物固体電解質がより好ましい。正極活物質層に含まれ得るバインダーとしては、例えば、ブタジエンゴム（ＢＲ）系バインダー、ブチレンゴム（ＩＩＲ）系バインダー、アクリレートブタジエンゴム（ＡＢＲ）系バインダー、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶｄＦ）系バインダー、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）系バインダー等が挙げられる。正極活物質層に含まれ得る導電助剤としてはアセチレンブラックやケッチェンブラック等の炭素材料やニッケル、アルミニウム、ステンレス鋼等の金属材料が挙げられる。正極活物質層における各成分の含有量は従来と同様とすればよい。正極活物質層の形状も従来と同様とすればよい。特に、電池を容易に構成できる観点から、シート状の正極活物質層が好ましい。正極活物質層の厚みは、特に限定されるものではない。例えば、０．１μｍ以上２ｍｍ以下としてもよい。下限は１μｍ以上であってもよく、上限は１ｍｍ以下であってもよい。
負極活物質層は、少なくとも負極活物質を含む層である。固体電池を構成する場合は、負極活物質に加えて、さらに任意に固体電解質、バインダー及び導電助剤等を含ませることができる。また、電解液系の電池を構成する場合は、負極活物質に加えて、さらに任意にバインダー及び導電助剤等を含ませることができる。負極活物質は公知の活物質を用いればよい。例えば、リチウムイオン電池を構成する場合は、負極活物質としてＳｉやＳｉ合金や酸化ケイ素等のシリコン系活物質；グラファイトやハードカーボン等の炭素系活物質；チタン酸リチウム等の各種酸化物系活物質；金属リチウムやリチウム合金等を用いることができる。固体電解質、バインダー及び導電助剤は正極活物質層に用いられるものとして例示したものの中から適宜選択して用いることができる。負極活物質層における各成分の含有量は従来と同様とすればよい。負極活物質層の形状も従来と同様とすればよい。特に、電池を容易に構成できる観点から、シート状の負極活物質層が好ましい。負極活物質層の厚みは、特に限定されるものではない。例えば、０．１μｍ以上２ｍｍ以下としてもよい。下限は１μｍ以上であってもよく、上限は１ｍｍ以下であってもよい。
１．２．３ 電解質層
電解質層５は、少なくとも電解質を含む層である。固体電池を構成する場合、電解質層５は、固体電解質と任意にバインダーとを含む固体電解質層とすることができる。固体電解質は上述した無機固体電解質、特に硫化物固体電解質が好ましい。バインダーは正極活物質層に用いられるバインダーと同様のものを適宜選択して用いることができる。固体電解質層における各成分の含有量は従来と同様とすればよい。固体電解質層の形状も従来と同様とすればよい。特に、電池を容易に構成できる観点から、シート状の固体電解質層が好ましい。この場合、固体電解質層の厚みは、例えば、０．１μｍ以上２ｍｍ以下としてもよい。下限は１μｍ以上であってもよく、上限は１ｍｍ以下であってもよい。一方で、電解液系電池を構成する場合、電解質層５は電解液とセパレータとを含み得る。電解液やセパレータは公知のものを用いればよい。尚、電解質層５が液系電解質層である場合と固体電解質層である場合とを比較した場合、電解質層５が固体電解質層である場合のほうが、電池を構成することがより容易となるものと考えられる。
１．２．４ その他
電極体１０は公知の方法により作製可能である。例えば、金属集電体１の一面側の積層面１ｂｘに乾式又は湿式法で活物質層３を積層し、当該活物質層３の一面側に乾式又は湿式法で電解質層５を積層し、当該電解質層５の一面側に乾式又は湿式法で活物質層４を積層し、さらに活物質層４の一面側に金属集電体２の積層面２ｂｘを積層し、任意にプレスすることで、電極体１０が得られる。各層の積層順はこれに限定されるものではない。本開示の技術においては、金属集電体１、２の積層面１ｂｘ、２ｂｘは表面粗さが大きいことから、電極体１０を作製する際、アンカー効果によって、当該積層面１ｂｘ、２ｂｘに対して活物質層３、４を強固に密着させることができる。
尚、図２Ａ及びＢにおいては、１つの金属集電体２の両面に活物質層４、４が設けられ、各々の活物質層４、４に電解質層５、５が設けられ、各々の電解質層５、５に活物質層３、３が設けられ、各々の活物質層３、３に金属集電体１、１が設けられる形態を例示したが、電極体１０の形態はこれに限定されるものではない。１つの金属集電体１の両面に活物質層３、３、電解質層５、５、活物質層４、４及び金属集電体２、２を各々設けて電極体を構成してもよいし、１つの金属集電体１と１つの金属集電体２との間に活物質層３、電解質層５及び活物質層４を設けて電極体を構成してもよい。或いは、金属集電体１と金属集電体２との間にバイポーラ集電体を設けてバイポーラ電極体を構成してもよい。
１．３ 電極体同士の接続（第１形態）
本開示の電池は、上記したような電極体１０を複数備える。ここで、一の電極体１０と他の電極体１０とは、導電材を介して接続される。図３及び４に第１形態に係る電池１００を示す。図３に示されるように、電池１００においては、複数の電極体１０の接続部１ａ同士及び接続部２ａ同士が接続されてもよい。言い換えれば、一の電極体１０と他の電極体１０とが導電材を介して電気的に並列に接続されてもよい。この場合、図３及び４に示されるように、複数の電極体１０が、各々の表裏が同じ向きとなるように、積層されてもよい。
図４に示されるように、第１形態に係る電池１００は、接続部１ａ同士及び接続部２ａ同士を接続するために、導電材３０が用いられる。導電材３０は、接続部同士を接着するための接着剤としても機能し得る。
１．３．１ 導電材
導電材３０は、接続部１ａ、２ａに接続されて、接続部１ａ、２ａ同士を導通可能な材料からなる。このような導電材３０としては、例えば、はんだ等の低融点金属を含む溶融接着型の金属系接着剤や、熱硬化性樹脂に金属粒子や炭素材料などが分散された導電性接着剤や、カーボンテープ等の導電性テープが挙げられる。或いは、接続部１ａ、２ａ同士を導電性の挟持部材で挟み込むことで、接続部１ａ、２ａ同士を接続してもよい。
本開示の電池１００においては、金属集電体１、２の接続面１ａｘ、２ａｘの表面粗さが、積層面１ｂｘ、２ｂｘの表面粗さよりも小さいことから、接続面１ａｘ、２ａｘの比表面積が小さく、接続面１ａｘ、２ａｘにおける酸化被膜の生成量を抑えることができ、且つ、生成した酸化被膜を低減させ易い。よって、接続面１ａｘ、２ａｘに導電材３０を接続した場合に、接続面１ａｘ、２ａｘと導電材３０との接触抵抗を低下させることができる。すなわち、一の電極体１０と他の電極体１０との電気的な接続性が改善される。
本開示の電池１００においては、導電材３０として、はんだ等の低融点金属を含む溶融接着型の金属系接着剤を採用した場合に特に高い効果が発揮される。上述したように、本開示の電池１００においては、接続面１ａｘ、２ａｘにおける酸化被膜の生成量を抑えることができ、且つ、生成した酸化被膜を低減させ易い。本発明者の新たな知見によれば、酸化被膜の少ない接続面１ａｘ、２ａｘにおいては、金属系接着剤の濡れ性が顕著に改善される。すなわち、金属系接着剤を接続面１ａｘ、２ａｘに強固に接着させることができ、一の電極体１０と他の電極体１０との接続性が顕著に改善される。
尚、はんだによって接続部１ａ、２ａ同士を接続する場合、はんだとともに、フラックスを用いてもよい。すなわち、導電材３０は、はんだを含んでいてもよく、はんだと、フラックス由来の成分とを含んでいてもよい。フラックスにより、接続面１ａｘ、２ａｘの酸化被膜が低減・除去され得る。フラックスは公知のものを用いればよく、樹脂系フラックス、有機酸系フラックス及び無機酸系フラックスのいずれであってもよい。本発明者の新たな知見によると、仮に接続面１ａｘ、２ａｘの表面粗さが大きい場合、当該接続面１ａｘ、２ａｘに存在する酸化被膜の量が増大するとともに、図５に示されるように、フラックス３０ａと酸化被膜１ｃとの間に隙間が生じ易くなって、接続面１ａｘ、２ａｘの表面から酸化被膜１ｃを十分に除去することが難しくなる。そのため、はんだを溶融させて接続面１ａｘ、２ａｘに付着させた場合に、はんだの濡れ性が悪く、接続面１ａｘ、２ａｘにはんだを強固に接着させることが困難となる場合がある。この点、本開示の電池においては、上記の通り、接続面１ａｘ、２ａｘの表面粗さが小さくされていることから、フラックスによる酸化被膜の除去効果が高く、接続面１ａｘ、２ａｘにはんだを強固に接着させることができる。
導電材３０を介して接続される一の電極体１０の金属集電体１、２と他の電極体１０の金属集電体１、２とは、同じ材質からなるものであっても、異なる材質からなるものであってもよい。導電材３０を介して接続される一の電極体１０の金属集電体１、２と他の電極体１０の金属集電体１、２とが異なる材質からなる場合、導電材３０としてはんだを用いることで、異種金属同士をより強固且つ容易に接合することができる。
１．３．２ 絶縁体
図４に示されるように、電極体１０同士を導電材３０で接続するにあたって、電極体１０同士を積層してもよい。電極体１０同士を積層する場合、図４に示されるように、電極体１０同士を直接接触させつつ積層してもよいし、電極体１０同士の間に何らかの中間部材を挟みつつ積層してもよい。例えば、電池１００は、一の電極体１０と他の電極体１０との間の一部に絶縁体を有していてもよい。尚、一の電極体１０と他の電極体１０との間に絶縁体が存在する場合、一の電極体１０と他の電極体１０とを溶接によって直接接続することが難しい場合がある。この点、本開示の電池１００においては、一の電極体１０と他の電極体１０とを導電材を介して接続することから、電極体１０の間に仮に絶縁体が存在していたとしても、電極体１０同士を容易に接続できる。
絶縁体は電極体１０同士の絶縁が可能であればよく、その形状は特に限定されるものではない。例えば、図６に示されるように、絶縁体２０は絶縁タブ２０ａと、電極部絶縁部２０ｂとを備えていてもよい。
絶縁タブ２０ａは、電極体１０の接続部１ａ間（例えばタブ間）に配置され、接続部１ａ同士の導通を防ぐ。絶縁タブ２０ａは、ポリエチレンテレフタラートやポリイミドやシリコーン樹脂等の樹脂により構成されてもよい。或いは、絶縁タブ２０ａはアルミナ等のセラミックによって構成されてもよい。絶縁タブ２０ａは電極部絶縁部２０ｂに対して突出していればよく、その突出形状は、多角形状、半円形状等、種々の形状を採用し得る。絶縁タブ２０ａの形状は、電極体１０の接続部１ａ同士の導通を防ぐことが可能なように、接続部１ａと対応する形状を有していてもよい。また、絶縁タブ２０ａは接続部１ａよりも大きな面積を有していてもよい。絶縁タブ２０ａの厚みは、例えば、０．１μｍ以上２ｍｍ以下であってもよい。絶縁タブ２０ａの厚みは、電極部絶縁部２０ｂの厚みと同じであってもよいし、異なっていてもよい。絶縁タブ２０ａの厚みは、電極部絶縁部２０ｂの厚み以下であってもよい。
電極部絶縁部２０ｂは、一の電極体１０と他の電極体１０の間であって、積層方向視において活物質層３、４が積層される部分（電極部）に配置される。電極部絶縁部２０ｂにより、例えば、金属集電体１、２の積層部１ｂ、２ｂ同士が絶縁される。電極体１０の電極部には拘束圧力がかかる場合があり、この場合、電極部絶縁部２０ｂは、高い荷重がかかった中でも破損しないことが求められる。また、電極体１０同士の伝熱を抑制することを考慮して、電極部絶縁部２０ｂを大きな熱抵抗を有する材料によって構成してもよい。電極部絶縁部２０ｂは、ポリエチレンテレフタラートやポリイミドやシリコーン樹脂等の樹脂により構成されてもよい。或いは、電極部絶縁部２０ｂはアルミナ等のセラミックによって構成されてもよい。絶縁タブ２０ａと電極部絶縁部２０ｂとは、互いに同じ材質からなっていても、互いに異なる材質からなっていてもよい。
電極部絶縁部２０ｂの形状は、例えば、シート状とすることができる。電極部絶縁部２０ｂの厚みは、電極体１０同士の接触及び導通を防ぐことが可能である限り、特に限定されるものではない。例えば、電極部絶縁部２０ｂの厚みを０．１μｍ以上２ｍｍ以下としてもよい。
絶縁体２０は公知の手段・方法により作製可能である。例えば、樹脂やセラミックをフィルム状に成形して絶縁体２０を得ることができる。或いは、電極部絶縁部２０ｂを成形したうえで、ここに絶縁タブ２０ａを接着或いは溶着させることで絶縁体２０を作製してもよい。
尚、図６においては、絶縁体２０が絶縁タブ２０ａを有するものを例示したが、絶縁体２０は絶縁タブ２０ａを有していなくてもよい。ただし、電極体１０が接続部１ａとしてタブを有する場合、絶縁体２０が電極体１０のタブと対応する位置に絶縁タブ２０ａを有することで、電極体１０のタブ同士の絶縁がより容易となる。
１．３．３ その他
電池１００において、電極体１０の数は特に限定されるものではない。目的とする電池性能に応じて、電極体１０の数を適宜決定すればよい。
電池１００は、上記構成の他、必要な端子や、ラミネートフィルム等の電池外装体等を備えていてもよい。これらの構成については自明である。
１．４ 電極体同士の接続（第２形態）
図７及び８に第２形態に係る電池２００を示す。図７に示されるように、電池２００においては、一の電極体１０の接続部１ａと他の電極体の接続部２ａとが接続されてもよい。言い換えれば、一の電極体１０と他の電極体１０とが導電材を介して電気的に直列に接続されてもよい。この場合、図７に示されるように、一の電極体１０と他の電極体１０とが互いに逆向きに積層されてもよい。
図８に示されるように、第２形態に係る電池２００においても、上記の電池１００と同様に、接続部同士を接続するために、導電材３０が用いられる。導電材３０については上述した通りである。電池２００においても、電池１００と同様の効果が奏される。例えば、電池２００においては、金属集電体１、２の接続面１ａｘ、２ａｘの表面粗さが、積層面１ｂｘ、２ｂｘの表面粗さよりも小さいことから、接続面１ａｘ、２ａｘの比表面積が小さく、接続面１ａｘ、２ａｘにおける酸化被膜の生成量を抑えることができ、且つ、生成した酸化被膜を低減させ易い。よって、接続面１ａｘ、２ａｘに導電材３０を接続した場合に、接続面１ａｘ、２ａｘと導電材３０との接触抵抗を低下させることができる。すなわち、一の電極体１０と他の電極体１０との電気的な接続性が改善される。
電池２００においても、導電材３０として、はんだ等の低融点金属を含む溶融接着型の金属系接着剤を採用した場合に特に高い効果が発揮される。すなわち、酸化被膜の少ない接続面１ａｘ、２ａｘにおいて、金属系接着剤の濡れ性が顕著に改善され、金属系接着剤を接続面１ａｘ、２ａｘに強固に接着させることができ、一の電極体１０と他の電極体１０との接続性が顕著に改善される。また、導電材３０は、はんだを含んでいてもよく、はんだと、フラックス由来の成分とを含んでいてもよい。電池２００においても、電池１００と同様に、フラックスによる酸化被膜の除去効果が高く、接続面１ａｘ、２ａｘにはんだを強固に接着させることができる。
電池２００のように、電極体１０同士を直列に接続する場合、導電材３０を介して接続される一の電極体１０の金属集電体１と他の電極体１０の金属集電体２とが異なる材質からなる場合が多い。この場合、導電材３０としてはんだを用いることで、異種金属同士をより強固に接合することができる。
図７及び８に示されるように、電極体１０同士を導電材３０で接続するにあたって、電極体１０同士の間に何らかの中間部材を挟みつつ積層してもよい。例えば、電池２００は、一の電極体１０と他の電極体１０との間の一部に絶縁体を有していてもよい。
図７及び８に示されるように、電池２００においては、一の絶縁体２０を挟んで隣接する一方の電極体１０を第１電極体とし、他方の電極体１０を第２電極体とした場合に、第１電極体と第２電極体とが互いに直列に接続される。例えば、図７にて両矢印で示されるように、第１電極体のタブ１ａ（例えば、正極タブ）と第２電極体のタブ２ａ（例えば、負極タブ）とが接続されることで、第１電極体と第２電極体とが直列に接続されることとなる。一方、電池２００においては、図７及び８に示されるように、第１電極体のタブ２ａ（例えば、負極タブ）と第２電極体のタブ１ａ（例えば、正極タブ）との間に絶縁タブ２０ａが配置され、第１電極体のタブ２ａと第２電極体のタブ１ａとが絶縁されてもよい。
電池２００において、電極体１０の数は特に限定されるものではない。目的とする電池性能に応じて、電極体１０の数を適宜決定すればよい。
電池２００は、上記構成の他、必要な端子や、ラミネートフィルム等の電池外装体等を備えていてもよい。これらの構成については自明である。
１．５ 効果
本開示の電池（例えば電池１００、２００）によれば、金属集電体１、２の積層面１ｂｘ、２ｂｘの表面粗さが相対的に大きいことから、アンカー効果によって、当該積層面１ｂｘ、２ｂｘに対する活物質層３、４の密着性を高く維持することができる。また、本開示の電池１００、２００によれば、金属集電体１、２の接続面１ａｘ、２ａｘの表面粗さが相対的に小さいことから、当該接続面１ａｘ、２ａｘにおける酸化被膜を低減し易い。そのため、当該接続面１ａｘ、２ａｘに導電材３０を物理的又は電気的に接続させ易い。以上の通り、本開示の電池１００、２００によれば、電極体１０における金属集電体１、２と活物質層３、４との密着性と、導電材３０を介した電極体１０同士（金属集電体１、２同士）の接続性との両立が容易となる。
２．電池の製造方法
本開示の技術は、電池の製造方法としての側面も有する。図１～８に示されるように、本開示の電池の製造方法は、
金属集電体１、２の表面に、十点平均粗さが相対的に大きい積層面１ｂｘ、２ｂｘと、十点平均粗さが相対的に小さい接続面１ａｘ、２ａｘとを設けること（図１参照）、
金属集電体１、２の積層面１ｂｘ、２ｂｘに活物質層３、４を積層すること（図１参照）、
活物質層３、４が積層された金属集電体１を用いて電極体１０を作製すること（図２Ａ及びＢ参照）、
電極体１０を複数用意すること（図３参照）、
一の電極体１０の接続面１ａｘ及び／又は２ａｘと他の電極体１０の接続面１ａｘ及び／又は２ａｘとを導電材３０を介して接続すること（図３及び４、又は、図７及び８参照）、
を含む。各構成要素については上述した通りである。
本開示の製造方法は、金属集電体１、２の一部に十点平均粗さが１μｍ超である積層面１ｂｘ、２ｂｘが形成されるように、金属集電体１、２に対して粗化処理を施すこと、を含んでいてもよい。粗化処理については、上述した通りである。
また、本開示の製造方法は、金属集電体１、２の一部に十点平均粗さが１μｍ以下である接続面１ａｘ、２ａｘが形成されるように、金属集電体１、２に対して平滑化処理を施すこと、を含んでいてもよい。平滑化処理については、上述した通りである。
また、本開示の製造方法は、導電材３０として、はんだ及びフラックスを用いること、フラックスにより接続面１ａｘ、２ａｘに存在する酸化被膜を減少させること、はんだを溶融させつつ接続面１ａｘ、２ａｘに付着させること、を含んでいてもよい。ここで、接続面１ａｘ、２ａｘに対して、はんだとフラックスとを同時に付着・接着させてもよいし、フラックスを付着させた後ではんだを接着させてもよい。
また、本開示の製造方法においては、導電材３０を介して接続される一の電極体１０の金属集電体１、２と他の電極体１０の金属集電体１、２とが、異なる材質からなっていてもよい。この場合、特にはんだを用いることで、異種金属同士を容易に接着することができる。
また、本開示の製造方法は、金属集電体１、２の一部にタブを設けること、を含んでいてもよく、タブが接続面１ａｘ、２ａｘを有していてもよい。
また、本開示の製造方法は、一の電極体１０と他の電極体１０とを導電材３０を介して直列に接続すること、を含んでいてもよい。
さらに、本開示の製造方法は、一の電極体１０と他の電極体１０との間の一部に絶縁体２０を配置すること、を含んでいてもよい。
例えば、以下の製造工程を経て電池２００を製造してもよい。まず、上述した電極体１０を複数用意し、且つ、上述した絶縁体２０を複数用意し、電極体１０と絶縁体２０とを交互に積層し、任意にプレスしたうえで、積層体を得る。積層体においては、一の絶縁体２０を挟んで隣接する一方の電極体１０（第１電極体）と他方の電極体１０（第２電極体）との表裏の向きを互いに逆向きとする。すなわち、第１電極体及び第２電極体を、絶縁体２０を介して表裏が逆となるように積層する。積層体において、第１電極体と第２電極体とは同じ方向にタブを突出させるとよい。このようにして得られた積層体に対してタブ同士をはんだ付け等によって加熱接合する。加熱接合を行う場合は、積層体の少なくともタブが存在する部分を、積層方向両側から加熱して、積層体の側面から突出するタブ同士の複数を一度に加熱接合するとよい。例えば、図９に示されるように、積層体の積層方向一端側及び他端側の各々にヒートバーを配置し、積層方向両端から中心に向かってタブ部を加熱することで、積層体のタブ同士の複数を一度に加熱接合することができる。或いは、タブ同士を一つ一つ導電材３０で接着してもよい。
以上の通り、本開示の製造方法によれば、金属集電体１、２の積層面１ｂｘ、２ｂｘの表面粗さが相対的に大きいことから、アンカー効果によって、当該積層面１ｂｘ、２ｂｘに対して、活物質層３、４を密着させることができる。また、本開示の製造方法によれば、金属集電体１、２の接続面１ａｘ、２ａｘの表面粗さが相対的に小さいことから、当該接続面１ａｘ、２ａｘにおいて酸化被膜を低減し易い。そのため、当該接続面１ａｘ、２ａｘに対して導電材３０を物理的及び電気的に接続し易い。以上の通り、本開示の製造方法によれば、電極体１０における金属集電体１、２と活物質層３、４との密着性と、導電材３０を介した電極体１０同士（金属集電体１、２同士）の接続性とが両立された電池１００、２００を製造することができる。
２４０℃に加熱したホットプレート上にＮｉ箔を置き、当該Ｎｉ箔の表面に、はんだ及びフラックスを塗布し、Ｎｉ箔表面におけるはんだの濡れ性を評価した。フラックスによってＮｉ箔表面の酸化被膜が除去され、Ｎｉ箔の金属部分とはんだとが接触すると、はんだがＮｉ箔へと溶解し、Ｎｉ箔とはんだとの界面に固溶体や金属間化合物の反応層が形成され、これが濡れ性の有無として目視で観察できる。
Ｎｉ箔としては、粗化面を有するもの、又は、平滑面を有するものを用いた。粗化面の十点平均粗さは１μｍ超（４μｍ）であり、平滑面の十点平均粗さは１μｍ以下（０．９μｍ）であった。
図１０Ａに示されるように、Ｎｉ箔の粗化面に対して、はんだ及びフラックスを塗布しても、はんだが濡れ広がらず、Ｎｉ箔の粗化面に対して、はんだを接着させることは困難であった。粗化面においては酸化被膜が多量に存在すること、及び、粗化面においてはフラックスが浸透し難いこと（図５参照）から、粗化面の酸化被膜を十分に除去できず、Ｎｉ箔とはんだとの界面に固溶体や金属間化合物の反応層が形成され難かったためと考えられる。
一方、図１０Ｂに示されるように、Ｎｉ箔の平滑面に対して、はんだ及びフラックスを塗布した場合、はんだが大きく濡れ広がり、Ｎｉ箔の平滑面に対して、はんだを強固に接着させることができた。平滑面は粗化面と比較して酸化被膜がそもそも少ないこと、及び、平滑面においては酸化被膜の全面にフラックスを接触させ易いことから、平滑面の酸化被膜を十分に低減することができ、Ｎｉ箔とはんだとの界面に固溶体や金属間化合物の反応層が形成されたものと考えられる。
上記の結果は、Ｎｉ以外の金属を用いた場合においても同様に生じ得るものである。電池において、はんだによって金属集電体同士を物理的に強固に接着させたい場合は、金属集電体の当該接続面の表面粗さを小さくすることが有効といえる。また、金属集電体の表面粗さが大きいほど、その表面の酸化被膜の量も多くなることから、金属集電体同士の電気的な接続性の観点からも、その表面粗さを小さくすることが有効といえる。一方で、金属集電体に対して活物質層を積層する場合、集電体と活物質層との密着性を向上させるためには、集電体の表面のうち活物質層と接する積層面の表面粗さを大きくすることが有効である。これらを鑑みると、金属集電体の接続面の十点平均粗さを、積層面の十点平均粗さよりも小さくすることで、導電材を介した集電体同士の物理的又は電気的接続性と、集電体と活物質層との密着性とを両立できるといえる。
本開示の電池は、例えば、自動車搭載用等の大型電源として好適である。
１、２ 金属集電体
１ａ、２ａ 接続部
１ａｘ、２ａｘ 接続面
１ｂ、２ｂ 積層部
１ｂｘ、２ｂｘ 積層面
３、４ 活物質層
５ 電解質層
１０ 電極体
２０ 絶縁体
２０ａ 絶縁タブ
２０ｂ 電極部絶縁部
３０ 導電材
１００、２００ 電池

Claims (14)

  1. 複数の電極体を備える電池であって、
    一の前記電極体と他の前記電極体とが、導電材を介して接続されており、
    各々の前記電極体が、金属集電体としてのＮｉ箔と、活物質層と、電解質層とを備え、
    前記金属集電体が、前記導電材に接する接続面と、前記活物質層に接する積層面とを備え、
    前記接続面の十点平均粗さが、前記積層面の十点平均粗さよりも小さく、
    前記接続面の十点平均粗さが１μｍ以下であり、
    前記導電材がはんだを含む、
    電池。
  2. 前記導電材を介して接続される一の前記電極体の前記金属集電体と他の前記電極体の前記金属集電体とが、異なる材質からなり、
    一の前記電極体の前記金属集電体が前記Ｎｉ箔である、
    請求項１に記載の電池。
  3. 他の前記電極体の前記金属集電体がＡｌを含む、
    請求項２に記載の電池。
  4. 前記金属集電体としての前記Ｎｉ箔がタブを備え、
    前記タブが前記接続面を有する、
    請求項１～３のいずれか１項に記載の電池。
  5. 一の前記電極体と他の前記電極体とが、前記導電材を介して直列に接続される、
    請求項１～４のいずれか１項に記載の電池。
  6. 一の前記電極体と他の前記電極体との間の一部に絶縁体を有する、
    請求項１～５のいずれか１項に記載の電池。
  7. 金属集電体としてのＮｉ箔の表面に、十点平均粗さが相対的に大きい積層面と、十点平均粗さが相対的に小さい接続面とを設けること、
    前記金属集電体の前記積層面に活物質層を積層すること、
    前記活物質層が積層された前記金属集電体を用いて電極体を作製すること、
    前記電極体を複数用意すること、
    前記接続面に導電材を接続すること、
    を含み、
    前記接続面の十点平均粗さが１μｍ以下であり、
    前記導電材として、はんだ及びフラックスを用いること、
    前記フラックスにより前記接続面に存在する酸化被膜を減少させること、
    前記はんだを溶融させつつ前記接続面に付着させること、
    を含む、電池の製造方法。
  8. 前記金属集電体の一部に十点平均粗さが１μｍ超である前記積層面が形成されるように、前記金属集電体に対して粗化処理を施すこと、
    を含む、請求項７に記載の製造方法。
  9. 前記金属集電体の一部に十点平均粗さが１μｍ以下である前記接続面が形成されるように、前記金属集電体に対して平滑化処理を施すこと、
    を含む、請求項７又は８に記載の製造方法。
  10. 前記導電材を介して接続される一の前記電極体の前記金属集電体と他の前記電極体の前記金属集電体とが、異なる材質からなり、
    一の前記電極体の前記金属集電体が前記Ｎｉ箔である、
    請求項７～９のいずれか１項に記載の製造方法。
  11. 他の前記電極体の前記金属集電体がＡｌを含む、
    請求項１０に記載の製造方法。
  12. 前記金属集電体としての前記Ｎｉ箔の一部にタブを設けること、
    を含み、
    前記タブが前記接続面を有する、
    請求項７～１１のいずれか１項に記載の製造方法。
  13. 一の前記電極体と他の前記電極体とを前記導電材を介して直列に接続すること、
    を含む、請求項７～１２のいずれか１項に記載の製造方法。
  14. 一の前記電極体と他の前記電極体との間の一部に絶縁体を配置すること、
    を含む、請求項７～１３のいずれか１項に記載の製造方法。
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