JP7326923B2 - 固体電池 - Google Patents
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Description
固体電池は、正極層、負極層、およびそれらの間に介在する固体電解質層から成る電池構成単位を積層方向に沿って少なくとも1つ備える固体電池積層体を有して成る。
正極層に含まれる正極活物質としては、例えば、リチウム含有化合物である。リチウム化合物の種類は、特に限定されないが、例えば、リチウム遷移金属複合酸化物およびリチウム遷移金属リン酸化合物である。リチウム遷移金属複合酸化物は、リチウムと1種類または2種類以上の遷移金属元素とを構成元素として含む酸化物の総称であると共に、リチウム遷移金属リン酸化合物は、リチウムと1種類または2種類以上の遷移金属元素とを構成元素として含むリン酸化合物の総称である。遷移金属元素の種類は、特に限定されないが、例えば、コバルト(Co)、ニッケル(Ni)、マンガン(Mn)および鉄(Fe)などである。
負極層に含まれる負極活物質としては、例えば、炭素材料、金属系材料、リチウム合金およびリチウム含有化合物などである。
固体電解質は、リチウムイオンが伝導可能な材質である。特に固体電池で電池構成単位を成す固体電解質は、正極層と負極層との間においてリチウムイオンが伝導可能な層を成している。なお、固体電解質は、正極層と負極層との間に少なくとも設けられていればよい。つまり、固体電解質は、正極層と負極層との間からはみ出すように当該正極層および/または負極層の周囲においても存在していてもよい。具体的な固体電解質としては、例えば、結晶性固体電解質およびガラスセラミックス系固体電解質などのうちのいずれか1種類または2種類以上を含んでいる。
正極集電層を構成する正極集電材および負極集電層を構成する負極集電材としては、導電率が大きい材料を用いるのが好ましく、例えば、炭素材料、銀、パラジウム、金、プラチナ、アルミニウム、銅およびニッケルから成る群から選択される少なくとも1種を用いることが好ましい。正極集電層および負極集電層はそれぞれ、外部と電気的に接続するための電気的接続部を有し、端子と電気的に接続可能に構成されていてもよい。正極集電層および負極集電層はそれぞれ箔の形態を有していてもよいが、一体焼結による電子伝導性向上および製造コスト低減の観点から、一体焼結の形態を有することが好ましい。なお、正極集電層および負極集電層が焼結体の形態を有する場合、例えば、電子伝導性材料、結着剤および/または焼結助剤を含む焼結体より構成されてもよい。正極集電層および負極集電層に含まれる電子伝導性材料は、例えば、正極層および/または負極層に含まれ得る電子伝導性材料と同様の材料から選択されてもよい。正極集電層および負極集電層に含まれる結着剤および/または焼結助剤は、例えば、正極層および/または負極層に含まれ得る結着剤および/または焼結助剤と同様の材料から選択されてもよい。
無機層は無機材から成り、絶縁性を有する層である。特に限定されるものではないが、かかる無機層は、例えばガラス材、セラミック材などから構成されてもよい。かかる無機層として、例えばガラス材が選択されてよい。特に限定されるものではないが、ガラス材は、ソーダ石灰ガラス、カリガラス、ホウ酸塩系ガラス、ホウケイ酸塩系ガラス、ホウケイ酸バリウム系ガラス、ホウ酸亜塩系ガラス、ホウ酸バリウム系ガラス、ホウケイ酸ビスマス塩系ガラス、ホウ酸ビスマス亜鉛系ガラス、ビスマスケイ酸塩系ガラス、リン酸塩系ガラス、アルミノリン酸塩系ガラス、および、リン酸亜塩系ガラスからなる群より選択される少なくとも一種を挙げることができる。また、特に限定されるものではないが、セラミック材は、酸化アルミニウム(Al2O3)、窒化ホウ素(BN)、二酸化ケイ素(SiO2)、窒化ケイ素(Si3N4)、酸化ジルコニウム(ZrO2)、窒化アルミニウム(AlN)、炭化ケイ素(SiC)およびチタン酸バリウム(BaTiO3)からなる群より選択される少なくとも一種を挙げることができる。
金属層は金属材から成り、水分および/またはガスなどに対して実質的に透過性を有さない層を指す。具体的には、水蒸気透過度が10-3g/m2/day以下の層を指す。あくまでも例示にすぎないが、かかる金属層は、例えば、チタン、スズ、金、白金、アルミニウム、銅、ステンレス鋼、ニッケルおよびニッケルメッキ鋼板ならびにそれらの合金から成る群から選択される少なくとも1種を含んで成っていてよい。なお、ステンレス鋼とは、「JIS G 0203 鉄鋼用語」に規定されている通り、クロムまたはクロムとニッケルとを含有させた合金鋼で、一般にはクロム含有量が全体の約10.5%以上の鋼をいう。そのようなステンレス鋼としては、マルテンサイト系ステンレス鋼、フェライト系ステンレス鋼、オーステナイト系ステンレス鋼、オーステナイト・フェライト系ステンレス鋼及び析出硬化系ステンレス鋼が挙げられる。
樹脂層は樹脂材から成り、少なくとも絶縁性を有する層である。換言すれば、絶縁性樹脂から成る層である。樹脂層は、クッション性および水蒸気バリア性などをさらに有することが好ましい。樹脂層は、固体電池における電極間の絶縁、および/または固体電池外部との絶縁を確保するために用いられるが、他の効果を奏するものであってよい。例えば、樹脂層が固体電池の最外側を覆う場合、物理的および/または化学的に固体電池を保護する保護層として用いてもよい。また、樹脂層が金属層の内側に配置される場合、かかる金属層の下地としての平滑面を供してもよい。特に限定されるものではないが、かかる樹脂層は、例えば、アクリル、エポキシ、ナイロン、ポリイミド、ポリアミド、ポリプロピレン、ポリエチレン、ポリエステルおよび液晶ポリマーから成る群から選択される少なくとも1種を含んでいてよい。
固体電池には、一般に外部端子が設けられている。特に、固体電池の側面に正負極の端子が対を成すように設けられている。より具体的には、正極層と接続された正極側の端子と、負極層と接続された負極側の端子とが対を成すように設けられている。外部端子は、導電率が大きい材料を用いることが好ましい。外部端子の材質としては、特に制限するわけではないが、銀、金、プラチナ、アルミニウム、銅、スズ、ニッケルおよびステンレス鋼から成る群から選択される少なくとも一種を挙げることができる。
外部電極は、固体電池の外部端子と導通するように形成され得るもので、外部と電流をやりとりするための導体である。外部電極は外部端子と導通していれば、いずれの形態で形成されてよい。固体電池積層体への水分の侵入をより防止する観点から、外部電極は、金属層を介して外部端子と導通されていることが好ましい。外部電極は、導電率が大きい材料を用いることが好ましい。外部電極の材質としては、外部端子と同様のものを用いてもよい。
本発明の固体電池は、正極層、負極層、および正極層と負極層との間に介在する固体電解質層を備える固体電池積層体を有して成り、固体電池積層体の対向する側面にそれぞれ設けられた正極端子および負極端子の外部端子を備える固体電池であるところ、外部端子を覆う金属層の形状の点で特徴を有する。
本発明の固体電池は、上述したように、固体電池積層体についてスクリーン印刷法等の印刷法、グリーンシートを用いるグリーンシート法、またはそれらの複合法により製造することができる。また、固体電池積層体および外部端子を覆う金属層などを蒸着法またはラミネート工法などで形成することができる。以下、本発明の理解のために本発明に係る固体電池を製造する実施形態について詳述するが、本発明は当該方法に限定されない。
本工程では、正極層用ペースト、負極層用ペースト、固体電解質層用ペースト、集電層用ペースト、無機層用ペーストなどの数種類のペーストをインクとして用いる。つまり、ペーストを印刷法で塗布することを通じて支持基体上に所定構造のペーストを形成する。
焼成工程では、固体電池積層前駆体を焼成に付す。あくまでも例示にすぎないが、焼成は、酸素ガスを含む窒素ガス雰囲気中または大気中で、例えば500℃にて有機材料を除去した後、窒素ガス雰囲気中または大気中で例えば550℃以上5000℃以下で加熱することで実施する。焼成は、積層方向(場合によっては積層方向および当該積層方向に対する垂直方向)で固体電池積層前駆体を加圧しながら行ってよい。
外部端子は、導電性接着剤などを用いて固体電池積層体に正極端子を接着させるとともに、導電性接着剤などを用いて固体電池積層体に負極端子を接着させる。これにより、正極端子および負極端子のそれぞれが固体電池積層体に取り付けられることで固体電池が形成される。
本発明の固体電池における金属層は、外部端子を覆い、断面視において、固体電池積層体の側面のうち少なくとも3つの側面に及ぶように延在しているものであれば、いずれの方法で形成されてもよい。一例として、金属層を形成する部分以外をマスキングして金属材を蒸着させて形成してもよい。また、屈曲形状に形成された金属層を含むラミネートフィルムに固体電池積層体を挿入することで形成してもよい。
最初に、固体電池積層体を樹脂(例えば、ポリイミド)にディップさせることで、正極端子30Aおよび負極端子30Bのそれぞれの少なくとも一部以外の固体電池表面に樹脂層40を形成する(図1参照)。次いで、固体電池積層体の所望の位置をマスキングして、真空蒸着によって金属材(例えば、アルミニウム)を蒸着させることで正極端子30Aを覆うように金属層100Aを形成する。この際、金属層100Aが負極端子30Bに接触しないように、その付近まで延在するように形成する(例えば、固体電池積層体500’の長手方向寸法L2に対する金属層100Aにおける終端している面側の長手方向寸法L1の比が0.5以上0.8以下となるように形成する)。また、金属層100Aを樹脂にディップさせることで、金属層100Aを覆うように樹脂層40Aを形成する。最後に、樹脂層40Aの所望の位置にレーザーを照射することによって、金属層100Aを露出させ、外部電極接続部分110Aを形成する。
最初に、樹脂層40A/金属層100A/樹脂層40の順にラミネートされたラミネートフィルム200Aを準備し、樹脂層40の所望の位置を剥離して金属層100Aを露出させる(図5参照)。その後、樹脂層40が内側に位置するように、ラミネートフィルム200Aを屈曲形状(例えば、略コの字状)に形成する。この際、ラミネートフィルム200Aにおける屈曲形状の内縁が、固体電池積層体の3つの側面の外縁に嵌合し得るように、また金属層100Aの露出した部分が当該屈曲形状の内側となるように形成する。次いで、ラミネートフィルム200Aの屈曲形状の内側に、固体電池積層体500’に取り付けた正極端子30Aと金属層100Aの露出した部分とが接触するように固体電池積層体を挿入し、それらを接合および密着させるようにプレスする。また、樹脂層40Aの所望の位置にレーザーを照射することによって、金属層100Aを露出させ、外部電極接続部分110Aを形成する。
外部電極300は、導電性ペースト(例えば、銀を含んで成る樹脂ペースト)をウェット工法によって外部電極接続部分110に塗布した後、硬化することで形成してよい(図2参照)。また、外部電極300を有する端子(例えば、基板端子400)に接続してもよい(図8参照)。
10A 正極層
10B 負極層
20 固体電解質層
30 外部端子
30A 正極端子
30B 負極端子
40 樹脂層
40A 正極側樹脂層
40B 負極側樹脂層
100 金属層
100A 正極側金属層
100B 負極側金属層
110 外部電極接続部分
110A 正極側外部電極接続部分
110B 負極側外部電極接続部分
200 ラミネートフィルム
200A 正極側ラミネートフィルム
200B 負極側ラミネートフィルム
300 外部電極
400 基板端子
500’ 固体電池積層体
500’A 正極側側面
500’B 負極側側面
500’C 電極積層方向に法線を有する側面
500’D 電極積層方向に法線を有する側面
500 固体電池
Claims (10)
- 固体電池であって、
正極層、負極層、および該正極層と該負極層との間に介在する固体電解質層を備える固体電池積層体を有して成り、
前記固体電池積層体の対向する側面にそれぞれ設けられた正極端子および負極端子を備え、
前記正極端子全体を被覆する一方の金属層および前記負極端子全体を被覆する他方の金属層を備え、
各金属層が、断面視において、前記固体電池積層体の側面のうち、少なくとも3つの側面に及ぶようにそれぞれ延在しており、
前記一方の金属層が前記他方の金属層の少なくとも一部にオーバーラップしており、該2つの金属層間に樹脂層が介在し、
前記2つの金属層それぞれが、前記正極端子または前記負極端子が設けられている側面に跨がるようにそれぞれ延在している、固体電池。 - 断面視において、前記固体電池積層体の長手方向寸法に対する前記2つの金属層の長手方向寸法の比がそれぞれ0.5以上0.8以下となっている、請求項1に記載の固体電池。
- 前記金属層の少なくとも一部が樹脂層で覆われている、請求項1または2に記載の固体電池。
- 前記2つの金属層が、前記正極端子または前記負極端子とそれぞれ接しており、該2つの金属層が前記正極端子または前記負極端子を接続する接続部分をそれぞれ有する、請求項1~3のいずれかに記載の固体電池。
- 前記2つの金属層が樹脂層から露出した部分をそれぞれ有しており、各々の該露出した部分が前記接続部分を成している、請求項3に従属する請求項4に記載の固体電池。
- 前記接続部分の面積が、前記正極端子または前記負極端子の面積に対して0.1以上1.0以下である、請求項4または5に記載の固体電池。
- 前記固体電池積層体の電極積層方向に法線を有する側面側に前記接続部分を有する、請求項4~6のいずれかに記載の固体電池。
- 前記正極層および前記負極層がリチウムイオンを吸蔵放出可能な層となっている、請求項1~7のいずれかに記載の固体電池。
- 固体電池の製造方法であって、
蒸着法またはスパッタリング法によって、正極端子全体を一方の金属層で被覆し、負極端子全体を他方の金属層で被覆するように、また断面視にて固体電池積層体の側面のうち、少なくとも3つの側面に及ぶように金属層を形成する工程、
ウェット工法によって、前記金属層を覆うように樹脂層を形成する工程、および
前記金属層に前記正極端子または前記負極端子を接続する接続部分をそれぞれ形成するように前記樹脂層の一部を剥離する工程を含んで成る製造方法。 - 固体電池の製造方法であって、
金属層および樹脂層を含んで成るラミネートフィルムから、前記樹脂層の一部を剥離して前記金属層の一部を露出させる工程、
前記金属層の露出した部分が内側となるように、前記ラミネートフィルムを固体電池積層体の3つの側面と嵌合する屈曲形状に形成する工程、
前記ラミネートフィルムの屈曲形状の内側に、固体電池積層体の正極端子または負極端子と前記金属層の露出した部分とが接触するように該固体電池を挿入し、それらを接合および密着させるようにプレスする工程、ならびに
前記金属層に前記正極端子または前記負極端子を接続する接続部分をそれぞれ形成するように該金属層を覆う樹脂層の一部を剥離する工程を含んで成る製造方法。
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