JP7320562B2 - タンク内電解質のリバランス機能を有する密閉された水性フロー電池システム - Google Patents
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Description
本出願は、2015年10月9日に提出された米国仮特許出願第62/239,469に基づいて優先権を主張するものである。
・充電/放電反応の一部として水素を発生する電界質システム、
・正極電解質槽内に配置された反応器であって、該電池によって生成された水素をプロトンに変換するように構成された反応器、
・それらのプロトンを移動させる(輸送する)ためのインラインプロトン拡散セル、
・エアムーバー、
・負極電解質槽の上の負極ヘッドスペース、及び正極電解質槽の上の正極ヘッドスペース、
・該反応器が、水素と反応するための電極を含むこと、
・該反応器が、該プロトンを正極電解質槽に移動させることができるようにするための膜または多孔質材料を備えること、
・該反応器が、正極電解質槽内に部分的に沈められること、
・該反応器が、複数の反応器を備えること、
・該反応器がさらに、部分的に沈められた多孔質電極を備えること、
・該部分的に沈められた多孔質電極が、白金、パラジウム、イリジウム、及びルテニウムから選択された触媒によって触媒作用を受けること、
・電解質を再結合するためのポンプも加圧ガスもないことによって特徴付けられること、
・水性フロー電池が、鉄フロー電池、鉄-クロム電池、亜鉛-臭素電池、及び、望ましくない水素を発生するフロー電池から選択されること、
・コネクタが、該負極ヘッドスペースと該正極ヘッドスペースを接続すること。
・タンク内電解質再結合用に設計された反応器を提供するステップであって、該反応器は、正極電解質槽内に部分的に沈められる、ステップ、
・インラインプロトン拡散セルを用いることによって、該システム内の実用的なpHを維持するステップ、
・負極電解質槽の上の負極ヘッドスペースから正極電解質槽の上の正極ヘッドスペースへの水素の供給源を該反応器に設けるステップ、
・該水素が、エアムーバーを用いて供給されること、
・該反応器がさらに、正極電解質槽内に部分的に沈められた膜-電極アセンブリを備えること、
・該反応器が、膜-電極アセンブリの配列を備えること、
・該反応器がさらに、部分的に沈められた多孔質電極を備えること、
・該部分的に沈められた多孔質電極が、その一方の端部において触媒作用を受けること、
・該部分的に沈められた多孔質電極が、白金、パラジウム、イリジウム、及びルテニウムから選択された触媒によって触媒作用を受けること、
・該電極が膜を含んでいないこと、
・電解質を再結合するためにポンプも加圧ガスも使用されないこと、
・水性フロー電池が、鉄フロー電池、鉄-クロム電池、亜鉛-臭素電池、及び、望ましくない水素を発生する他の任意のフロー電池から選択されること。
・第1の半電池であって、該第1の半電池内に配置された正極電解質及び電極を備える第1の半電池、
・第2の半電池であって、該第2の半電池内に配置された負極電解質及び電極を備える第2の半電池、
・該第1の半電池と該第2の半電池の間のセパレータ、
・正極電解質を該第1の半電池へ/から循環させるための該第1の半電池の外部の第1の貯蔵タンク、
・負極電解質を該第2の半電池へ/から循環させるための該第2の半電池の外部の第2の貯蔵タンク、
・該第1の貯蔵タンク内に配置された反応器であって、電池システムによって生成された水素をプロトンに変換するように構成された反応器
・それらのプロトンを移動させる(輸送する)ためのインラインプロトン拡散セル、
・負極電解質槽の上の負極ヘッドスペース、及び正極電解質槽の上の正極ヘッドスペースであって、コネクタが、該負極ヘッドスペースと該正極ヘッドスペースを接続することからなる、負極ヘッドスペース及び正極ヘッドスペース、
・エアムーバー、
・該反応器が、水素と反応するための電極を含むこと、
・該反応器が、該プロトンを正極電解質槽に移動させることができるようにするための膜または多孔質材料を備えること、
・該反応器が、正極電解質槽内に部分的に沈められること、
・該反応器が、複数の反応器を備えること、
・該反応器がさらに、部分的に沈められた多孔質電極を備えること、
・該部分的に沈められた多孔質電極が、白金、パラジウム、イリジウム、及びルテニウムから選択された触媒によって触媒作用を受けること、
・電解質を再結合するためにポンプも加圧ガスも使用されないこと、
・水性フロー電池が、鉄フロー電池、鉄-クロム電池、亜鉛-臭素電池、及び、望ましくない水素を発生する他の任意のフロー電池から選択されること。
・充電/放電反応を駆動ないし促進するために該反応セルに負極電解質及び正極電解質を供給するステップ、
・該充電/放電反応から発生した水素ガスを正極電解質槽に移動させる(輸送する)ステップ、
・該酸化反応器内で該水素ガスの少なくとも一部をプロトンに変換するステップ、
・酸化反応器に近接した正極電解質を、該酸化反応器によって供給されたプロトンで酸性化するステップ、
・該酸性化された正極電解質を該反応セルに戻すステップ、
・該酸性化された正極電解質を該反応セルに戻す前に、該酸性化された正極電解質を拡散セルに供給するステップ、
・該負極電解質槽及び該正極電解質槽内にヘッドスペースを設けるステップであって、該水素ガスは、該水素ガスがプロトンに変換される前に、該負極電解質槽及び該正極電解質槽の両方のヘッドスペースを通って移動させられる(輸送される)ことからなる、ステップ。
・負極電解質を含んでいる負極電解質槽及び正極電解質を含んでいる正極電解質槽を備える電解質システム、
・反応チャンバー内に配置されたセパレータと、該負極電解質槽から負極電解質を受け取り、及びそれらの電解質槽(または該正極電解質槽)から正極電解質を受け取るために、該セパレータの両側にあるそれぞれ別個の流体接続部とを有する充電/放電反応セル、
・該正極電解質槽内の流体に少なくとも部分的に接触するように配置された酸化反応器であって、該電池システムの充電/放電反応によって生成された水素ガスを受け取って、該電池システムにプロトンを供給する酸化反応器、
・複数の反応器を備えること、
・該反応器が、毛管現象ガルバニック反応器と膜電極アセンブリのうちの一方であること、
・該反応器が複数の膜電極アセンブリを備えること、
・該反応器が、a)該正極電解質槽のヘッドスペースに供給される水素ガス、及びb)該正極電解質と流体接触する(流体的に接触する)こと、
・該反応器が多孔質材料から構成されること、
・該反応器が、該正極電解質上に浮遊し、及び/又は該正極電解質中に部分的に沈められること、
・該反応器が水素電極及び鉄電極を備えること、
・触媒が、該多孔質電極の一つの端部に保持されること、
・該反応器が、白金、パラジウム、イリジウム、及びルテニウムのうちの少なくとも1つを含む触媒を備えること、
・該反応器が、該正極電解質中の金属イオンの液相反応にさらされる炭素材料を備えること、
・該正極電解質層のヘッドスペースが、該負極電解質槽の上のヘッドスペースから供給される水素ガスを受け取るために水素ガス導管に接続される(または水素ガス導管を介して接続される)こと、
・該水素ガス導管がエアムーバーを備えること、
・該電解質システムがさらに、該負極電解質槽と該正極電解質槽とのうちの少なくとも一方と該反応セルとの間の該流体接続部に関連する少なくとも1つの電解質ポンプを備えること、
・インラインプロトン拡散セルを備えること、
・該反応セルが、黒鉛板(黒鉛プレート)とカーボンフェルト材料の少なくとも一方を備えること、
・該電池システムが、バナジウムフロー電池、鉄フロー電池、鉄-クロム電池、及び亜鉛-臭素電池から選択されること、
・該プロトンが該正極電解質槽内の正極電解質と反応して、第一鉄イオンを生じること、
・該電池システムが受動性であること、
・該受動性の電池システムが、ポンプ及び加圧ガスがないことによって特徴付けられること、
・該受動性の電池システムが、外部から供給されるリバランシング反応物(リバランス用反応物)がないことによって特徴付けられること。
以下、本開示のいくつかの側面を説明するが、それらの側面を以下の例に関してさらに理解することができる。それらの例は、単なる例示であることが意図されており、材料または処理パラメータ、装置または条件に関して、いかなる形であれ、本明細書に開示されている本発明を限定するものでないことが理解されるべきである。
電解質熱力学が、PHREEQC(D. L. Parkhurst, C. A. J. Appelo,User's Guide To PHREEQC (version 2) a Computer Program for Speciation, andInverse Geochemical Calculations, Exchange Organizational Behavior TeachingJournal D (Version 2) (1999) 326)を用いてシミュレートされた。PHREEQCは、水性電解質における質量作用の法則、質量バランス(mass balance)及び電気的中性を記述する結合系の方程式を解くためにニュートン・ラプソン法を使用する。活量係数については、高濃度電解質(濃厚電解質)をモデル化するのに適切な特異イオン相互作用理論(SIT:specific ion interaction theory)(たとえば、I. Grenthe, A. Plyasunov, On the use of SemiempiricalElectrolyte Theories for Modeling of Solution Chemical Data, Pure and AppliedChemistry 69 (5) (1997); I. Grenthe, H. Wanner, Guidelines for theExtrapolation To Zero Ionic Strength, OECD Nuclear Energy Agencyを参照)が実施された。電解質内の化学反応は、塩化物及び水酸化物による金属イオン錯体の加水分解及び形成に基づいた。固相形成に関しては、この研究は、水酸化鉄だけを考慮し、比較的長期間にわたって形成する針鉄鉱や赤鉄鉱などの結晶物質の可能性のある形成は無視した。錯体形成、加水分解、及び溶解用の定数を含む他の全てのシミュレーションパラメータは、PHREEQC に含まれているThermoChimieデータベース(E. Giffaut, M, et al. Thermodynamic Database for PerformanceAssessment: ThermoChimie, Applied Geochemistry 49 (2014) 225-236)からのものであった。少量(ここでは10mMとされた)のFe3+が0%の充電状態(SOC:state-of-charge)の正極電解質及び負極電解質の両方に常に存在すると仮定された。これは、いくらかのFe2+が電解質の準備中に空気によって酸化されるからである。さらに、電池の動作中に、正極槽から負極層へのいくらかの第二鉄イオンのクロスオーバーが存在する。電解質溶液は、支持電解質として2MのNaClを含んでいると仮定され、及び、該SOCは、公称の溶液組成を用いて定義された(たとえば、0.5MのFeCl2及び2MのNaClを含む溶液を伴う負極電解質において50%のSOC)。
該CGRは、24時間400℃の空気中で加熱された炭素フェルト基板(SGL TECHNIC, Inc. GFD3, 厚さ=3mm)を用いて作製された。該CGRの上半分は、PVDFを結合剤として用いて、インクとして該フェルトに塗られた、Pt/C(E-Tek, Inc., バルカン(Vulcan)XC-72上に20%wのPt)の層を含んでいた。その後、該CGRにおけるH2-Fe3+再結合反応が、密封容器(V=200mL)を用いていくつかの異なるやり方で調査された。H2-Fe3+再結合速度及び水素電極電位を測定するために使用された2電極構成の概要が、図5に示されている。該CGRは、下半分(鉄電極)が、Fe3+還元を実行するために溶液内にあり、上半分(水素電極)が水素の酸化を促進するために反応器のヘッドスペース内にあるように、電解質中に部分的に沈められた(浸漬された)。ポリエチレンフレームが該CGRを所定の位置に保持するために使用された。該ヘッドスペースを窒素でパージした後、水素が、PH2=0~1気圧の範囲内のいくつかの分圧で該槽内にパルス注入され、圧力が、0-5Vデジタルトランスデューサーを用いて記録された。
という式を用いて圧力低下の勾配から得られた。ここで、nは該反応に関与する電子の数、Fはファラデー定数(96485C/mol e)、Vhsはヘッドスペース体積(L)、Rは気体定数(0.08206 L atm mol-1K-1)、Tは温度(300K)である。3電極構成(図6参照)が、水素分極及びインピーダンススペクトルを測定するために使用された。
電解質の安定性に関する重要な化学反応は、第二鉄イオンの加水分解である。下記の式によって与えられるこの一般的な第二鉄の加水分解反応は、電解質の酸性化及び種々の鉄水酸化物種の形成をもたらす。そのような反応は、希薄溶液において詳しく研究されている。
として定義される溶解度積である。
Claims (15)
- 電気的負荷に接続した密閉型水性フロー電池システムであって、
負極電解質をフロー電池反応セルの第一の半電池に供給し、別個の伝道経路を通して引き出す、液体接触した負極電解質槽;
正極電解質をフロー電池反応セルの第二の半電池に供給し、別個の伝道経路を通して引き出す、液体接触した正極電解質槽;
完全に正極電解質槽内に配置され、正極電解質に部分的に沈められた自給型のリバランシング反応器、前記リバランシング反応器は水素ガスをプロトンに変換するように構成された第一の電極材料及び正極電解質中の金属イオンを還元するように構成された第二の電極材料を有する;
ここで、反応セルは正極と負極の間に配置されたセパレータを含み;
ここで、負極電解質槽のヘッドスペース中の発生した気体を直接正極電解質槽のヘッドスペースに供給するオプションのコネクタを除き、正極電解質槽、負極電解質槽、及び反応セル間の全ての接続は、追加の液体がそこに導入されることを防ぐために密閉されている;
を含むシステム。 - リバランシング反応器は、イオノマー膜または多孔性及び電気伝導性炭素フェルトから選ばれる吸い上げ物質を含む膜電極アセンブリである請求項1に記載のシステム。
- 膜電極アセンブリが、第一の端部が沈められ、第二の端部が正極電解質槽のヘッドスペースに配置されるように、正極電解質槽内の液体面に垂直に配置されている、請求項2に記載のシステム。
- 触媒が膜電極アセンブリの両端に配置された、請求項3に記載のシステム。
- 膜電極アセンブリの配列を備える、請求項2に記載のシステム。
- リバランシング反応器が毛管現象ガルバニック反応器である、請求項1に記載のシステム。
- リバランシング反応器が多孔性炭素フェルトを含む、請求項6に記載のシステム。
- リバランシング反応器中の第一の電極材料が水素電極であり、第二の電極材料が鉄電極である、請求項6に記載のシステム。
- 毛管現象ガルバニック反応器の配列を備えた、請求項6に記載のシステム。
- ポンプまたは加圧ガスがリバランシング反応器に接続されていない、請求項1に記載のシステム。
- 負極電解質槽の上の負極ヘッドスペース、及び、正極電解質槽の上の正極ヘッドスペースを接続するコネクタが存在する、請求項1に記載のシステム。
- リバランシング反応器中に、白金、パラジウム、イリジウム、及びルテニウムから選ばれた少なくとも一つの触媒を含む、請求項1のシステム。
- プロトン拡散セルが反応セルに結合されており、前記プロトン拡散セルは負極電解質槽から負極電解質を受け取り、また独立して正極電解質槽から正極電解質を受け取り、そして前記プロトン拡散セルは、負極電解質及び正極電解質の各々がそれぞれ反応セルの第一及び第二の半電池に供給される前に、正極電解質槽から負極電解質槽に戻してプロトンが拡散するように構成されている、請求項1に記載のシステム。
- 密閉型水性フロー電池システムにおいて反応物をリバランスさせる方法であって、
負極電解質槽、正極電解質槽の内部に完全に密閉されたリバランシング反応器、及び独立して負極電解質槽及び正極電解質槽に、反応セル中の相対する電極間の間に配置されたセパレータを用いて独立して接続された反応セル、を備えた密閉型水性フロー電池システムを提供し、ここで正極電解質及び負極電解質は、電気エネルギーを発生させるために、相対する電極に個別に供給され;
反応セル、及び/または、負極電解質槽中の発生した水素ガスを、リバランシング反応器の第一の末端に直接輸送し、
リバランシング反応器を、リバランシング反応器第二の末端で正極電解質を酸性化するようにリバランシング反応器を構成し;そして
正極電解質と負極電解質を置き換えことなく電気エネルギーの発生を持続させるために、酸性化正極電解質を正極電解質に戻す;
ことを含む方法。 - 負極電解質槽のヘッドスペース中の水素ガスを正極電解質槽内に密封された酸化反応器に移送することをさらに含む、請求項14の方法。
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