JP7303914B2 - マイクロプラスチックの分離 - Google Patents

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Description

本発明は、マイクロプラスチックの分離の分野に関し、特に、水道水、排水、地下水、地表水、汽水または海水などの親水性液体のマイクロプラスチック除去のための処理方法、および親水性液体からマイクロプラスチックを分離するためのコラーゲンの使用に関する。
マイクロプラスチックとは、通常、直径5mm以下のプラスチック片、顆粒、および繊維状のフィルムと定義されている。マイクロプラスチックは海水および堆積物に多く存在することが証明されており、川、湖、河口などの生態系にも大量のマイクロプラスチックが存在している。マイクロプラスチックは世界に広く分布し、量も多く、毒性もかなり強く、汚染物質のキャリアでもあるため、食物連鎖を通じて人間に影響を与える可能性があり、科学界の注目を集め、研究者のホットスポットになっている。
現在、廃水を浄化するための様々な技術的装置、粗大な固形物を除去する方法、および/または化学分解プロセスを促進する方法が知られている。洗浄排水の処理方法は、通常、以下の3つの分離段階を別々に、または任意の適切な順序で組み合わせて構成される。
1.機械的処理工程
2.生物学的処理工程、および
3.化学処理工程
さらにマイクロプラスチックは、マイクロプラスチックの内部および/またはその表面に存在する化学添加物、農薬、医薬品、分解生成物、および/または変質生成物とともに、様々な侵入および輸送経路を経て排水処理場の排水に到達することを概説する必要がある。近年、様々な微細汚染物質の濃度が上昇し、上記のような最新プロセスによる水質浄化が限界に達していることが、現在の研究で確認されている。
例えば、特許文献1には、好気性洗浄を行うために清浄化される液体に空気を注入する方法が記載されている。
特許文献2には、凝集剤を廃水中に均一に混合するために使用される攪拌機が記載されている。
特許文献3には、金属水酸化物と粉末活性炭の混合スラリーで形成された流動床を使用する、粉末活性炭への清澄化と吸着による水性液の清浄化が記載されている。
DE 19905633 C1 DE 3884956 T2 EP 3395766 A1
このような現状に基づき、本発明の目的は、親水性液体、特に水道水、排水、地下水、地表水、汽水または海水の浄化のための無害な処理プロセスを提供し、この処理プロセスにより前記親水性液体から高い回収率でマイクロプラスチックおよび/またはナノプラスチックを回収することである。
上記課題を解決するため、本発明は、容器内に存在する、マイクロプラスチックおよび/またはナノプラスチック材料を含む親水性液体にコラーゲン材料またはその誘導体を添加して、前記親水性液体中に存在する前記マイクロプラスチックおよび/またはナノプラスチック材料を前記コラーゲン材料またはその誘導体に吸着および/または物理的に結合させる工程と、前記親水性液体から前記吸着および/または物理的に結合したマイクロプラスチックおよび/またはナノプラスチック材料を分離する工程を含む、マイクロプラスチックおよび/またはナノプラスチックを含む親水性液体を処理する方法を提供する。
さらに本発明は、水道水、排水、地下水、地表水、汽水、または海水等の親水性液体からマイクロプラスチックを分離するためのコラーゲン材料またはその誘導体の使用を提供する。
第1の態様によれば、本発明は、容器内に存在する、マイクロプラスチックおよび/またはナノプラスチック材料を含む親水性液体にコラーゲン材料またはその誘導体を添加して、前記親水性液体中に存在する前記マイクロプラスチックおよび/またはナノプラスチック材料を前記コラーゲン材料またはその誘導体に吸着および/または物理的に結合させる工程と、前記親水性液体から前記吸着および/または物理的に結合したマイクロプラスチックおよび/またはナノプラスチック材料を分離する工程を含む、マイクロプラスチックおよび/またはナノプラスチックを含む親水性液体を処理する方法を提供する。
マイクロプラスチックおよび/またはナノプラスチックを含む、精製が必要な親水性液体は、通常、水道水、排水、地下水、地表水、汽水または海水からなる群から選択される。
排水、地下水、海水、水道水等の親水性液体を清浄化する場合、通常、以下の工程を単独または組み合わせて、任意の順序で実施できる。
1.機械的処理工程
2.生物学的処理工程、および
3.化学処理工程
そのため、例えば廃水処理は、機械的一次処理、生物的二次処理、および化学的三次処理を含む。
一次処理工程では、一般的に大きな粒子状の物質および砂をスクリーニング、またはグリットおよび/または一次清浄機を用いて除去する。
しかし、場合によっては、機械的処理工程によって粒子を分離する一次処理工程は、マイクロプラスチックの分離を含むこともある。その場合、マイクロプラスチック粒子を、膜、ふるい、真空システム等を用いて、排水等の親水性液体から分離し、特定の最大粒子径を有するマイクロプラスチックを分離媒体に保持できる。使用する膜の孔径は広範囲に渡るが、その場合の孔径は一般に10μmから5mmの範囲である。ふるいを使用する場合は、通常38μmから4.75mmのメッシュサイズが使用される。ふるいの目が5mmを超えると、回収されるプラスチック片の大きさがマイクロプラスチックのサイズの範囲外になる。
二次処理は生物処理とも呼ばれ、通常、微生物を用いて、例えば廃水等の親水性液体に存在する汚染物質を分解する。
排水の再利用またはリサイクルを目的とする場合、このような二次処理で得られた処理水を、更に凝集、沈殿、ろ過、および殺菌などの三次処理に付してもよい。その他、二次処理の排水を、任意で消毒した後、環境に放出できる。
好ましい実施形態では、本発明の第1の実施形態による処理方法は、機械的および/または生物的および/または化学的処理工程に加えて、好ましくはそのような機械的および/または生物的および/または化学的処理工程の後に実施される。
本発明の目的のために、「マイクロプラスチック」、「ナノプラスチック」、「マイクロプラスチック粒子」または「ナノプラスチック粒子」という用語を、ポリマーおよび/またはコポリマーの組み合わせ、特に混合物(ブレンド)を含む、またはそれからなるプラスチック粒子を意味すると理解すべきである。
本発明によれば、100nm~5mm、特に1μm~5mm、好ましくは10μm~1mm、より好ましくは10μm~400μm、特に20μm~100μmの平均直径(ESEM(Environmental Scanning Electron Microscope)により決定)を有する、全てのプラスチック粒子が「マイクロプラスチック」または「マイクロプラスチック粒子」として考慮される。平均直径が1~100nmの粒子が「ナノプラスチック」または「ナノプラスチック粒子」(ナノスフェア、ナノワイヤ、ナノチューブ、ナノプレートレット)として考慮される。
前記マイクロプラスチックおよび/またはナノプラスチックに存在するコポリマーは、超低密度ポリエチレン(ULDPE)、低密度ポリエチレン(LDPE)、および/または高密度ポリエチレン(HDPE)等のポリエチレン(PE)、ポリプロピレン(PP)、ポリスチレン(PS)、ポリ塩化ビニル(PVC)、ポリウレタン(PU)、ポリアミド(PA)、ポリカーボネート(PC)、ポリテトラフルオロエチレン(PTFE)、ポリオキシメチレン(PMO)、アクリロニトリル-ブタジエン-スチレン共重合体(ABS)、ポリエチレンテレフタレート(PET)、ポリメチルメタクリレート(PMMA)、ポリアクリロニトリル(PAN)、前記ポリマーの少なくとも2つのコポリマー、および前記ポリマーの少なくとも2つの組み合わせ、特に混合物(ブレンド)、より好ましくは、特に低密度ポリエチレン(LDPE)、および/または高密度ポリエチレン(HDPE)などのポリエチレン(PE)、ポリプロピレン(PP)、ポリスチレン(PS)、および/またはポリエチレンテレフタレート(PET)である。
いくつかの実施形態では、マイクロプラスチック粒子は、1mm~5mmの平均直径(ESEM(Environmental Scanning Electron Microscope)により決定)(いわゆる大きなマイクロプラスチック粒子)および/または100nm~1mmの平均直径(ESEM(Environmental Scanning Electron Microscope)により決定)(いわゆる小さなマイクロプラスチック粒子)を有していてよい。精製が必要な、マイクロプラスチックおよび/またはナノプラスチックを含む親水性液体は、通常、水道水、排水、地下水、地表水、汽水または海水からなる群から選択される。
本発明の処理方法の好ましい実施形態では、使用するコラーゲンまたはその誘導体として、コラーゲン、コラーゲン画分、コラーゲン加水分解物、ゼラチンまたはゼラチン加水分解物からなる群から選択されるもの、より好ましくはコラーゲン加水分解物またはゼラチン加水分解物からなる群から選択されるもの、更に好ましくはコラーゲン加水分解物が使用される。
当業者によく知られているように、水に溶けない天然コラーゲン(native collagen)を、塩基または弱酸、好ましくは水中でpHが2~4である弱い有機酸または無機酸と加熱または混合することによって処理できる。
天然コラーゲンを加熱したり、塩基または弱酸で処理したりすると、コラーゲンのα鎖間の結合が切断され、ゼラチンが得られる。このゼラチンを更に酵素分解すると、コラーゲン加水分解物が生成される。
例えば、細かく切った豚皮を塩酸、酢酸などの無機酸または有機酸でpH2~4の水中で処理することでゼラチンを生成できる。前記ゼラチンを、コラーゲン加水分解物を生成するように、例えばペプシン、トリプシン、またはキモトリプシン等のタンパク質分解酵素で30~40℃の温度で、0.5~10時間、ゼラチンの重量に対して0.5~2.5重量%の量で更に処理できる。本発明による好ましい実施形態では、500~5000Da、好ましくは1000~3000Daの分子量(例えば、MALDI-TOF分析を介して決定される場合)を有するコラーゲン加水分解物が使用される。
さらに好ましい実施形態において、前記コラーゲンまたはその誘導体は、処理される親水性液体100重量%を基準として、通常0.01~8.0重量%、好ましくは0.05~5.0重量%、より好ましくは0.1~2.0重量%、特に0.5~1.0重量%の濃度の水性溶液または分散物として親水性液体に添加される。
本発明によれば、コラーゲン材料またはその誘導体が、マイクロプラスチックおよび/またはナノプラスチック、特に疎水性表面を有するマイクロプラスチックおよび/またはナノプラスチック、特に低密度ポリエチレン(LDPE)、および/または高密度ポリエチレン(HDPE)などのポリエチレン(PE)、ポリプロピレン(PP)、ポリスチレン(PS)、およびポリエチレンテレフタレート(PET)に対して高い吸着能および/または結合能を有することが見出された。
したがって、本発明による処理方法では、マイクロプラスチックおよび/またはナノプラスチック材料は、コラーゲン材料またはその誘導体に吸着および/または物理的に結合される。熱力学的な理由により、吸着および/または物理的に結合したマイクロプラスチックおよび/またはナノプラスチック粒子は、親水性液体と気泡の境界、好ましくは親水性液体の表面に集積し、気泡に働く浮力により親水性液体の最上層において/最上層上に泡沫層または気泡層を形成する。好ましい実施形態では、本発明に従って使用されるコラーゲン材料またはその誘導体が、マイクロプラスチックおよび/またはナノプラスチック、特に疎水性表面を有するマイクロプラスチックおよび/またはナノプラスチックに対して良好なフローテーション回収率(flotation recovery rate)を示すため、親水性液体からの泡沫または気泡の分離を、フローテーション工程を用いて改善できる。
前記泡沫または気泡を親水性液体から効率よく排出することで、排水等の親水性液体の品質を大幅に向上させられる。
好ましい方法によれば、コラーゲン材料またはその誘導体にマイクロプラスチックおよび/またはナノプラスチック粒子を吸着および/または物理的に結合させるために、コラーゲン材料またはその誘導体を、混合手段を用いて、処理すべき親水性液体中に十分な時間混合、好ましくは攪拌する。
形成された吸着および/または物理的に結合したマイクロプラスチックおよび/またはナノプラスチック粒子は、通常、容器内で親水性被処理液の上相に泡沫の形で浮遊する。
さらに好ましい実施形態では、コラーゲン材料またはその誘導体の添加は、第一工程で行われ、その後、成分を一定時間(=滞留時間)混合する。コラーゲン材料またはその誘導体は、親水性液体中に存在するマイクロプラスチックおよび/またはナノプラスチック粒子に吸着および/または物理的に結合し、親水性液体の最上層上/中に泡沫層または気泡層を形成するようになる。懸濁液中の有利な滞留時間は10秒~10分、特に好ましくは20秒~5分である。
混合手段としては、容器内の成分を均一に混合するために、回転ドラム、フローミキサー、または攪拌ミキサーが好ましく使用される。
攪拌混合機を使用する場合、吸着および/または物理的に結合したマイクロプラスチックおよび/またはナノプラスチック粒子が上相として容易に除去されるため、良好な結果が得られる。
好ましくはコラーゲンまたはその誘導体を処理対象の親水性液体に混合、好ましくは撹拌する際に、空気、窒素、酸素、炭酸ガス等のキャリアガスを処理対象の親水性液体中にバブリングまたは吹き込む(エアレーション)。
本発明による処理方法において、攪拌とエアレーションを組み合わせて実施すれば、通常、分離すべきマイクロプラスチック粒子および/またはナノプラスチック粒子はより速く浮上し、より確実にコラーゲン材料に吸着および/または物理的に結合する。
好ましい実施形態では、キャリアガスを親水性液体に導入する際のガス速度は、使用する容器内の親水性液体の表面1m2あたり1~100Nm3/hの範囲であり、好ましくは使用する容器内の親水性液体の表面1m2あたり10~80Nm3/h、より好ましくは20~50Nm3/hの範囲である。
いくつかの実施形態では、キャリアガスは、0~10L/min、好ましくは4~8L/minの供給量で導入される。好ましい実施形態では、0.1~10mm、更には最大5cmの直径を有する気泡を、処理される親水性液体中にキャリアガスを導入することによって生成できる。したがって、例えば0.1~20mm、好ましくは0.5~10mm、より好ましくは0.8~4mm、更には5cmまでの直径を有する気泡を、処理すべき親水性液体中にキャリアガスを導入することにより発生させられる。他の好ましい実施形態では、20~100μm、好ましくは40~70μmの直径を有するマイクロバブルを、処理される親水性液体中にキャリアガスを導入することによって生成でき、そのような直径を有するマイクロバブルは、コラーゲンまたはその誘導体によるマイクロプラスチック粒子および/またはナノプラスチック粒子の吸着および/または物理的結合を改善することが示されている。
一実施形態において、本発明による処理方法は、溶滴化工程(an elutriation process)またはフロス・フローテーション工程(a froth flotation process)である。
溶滴化(elutriation)とは、沈降方向と逆方向に流れる気体または液体の流れを利用して、粒子の大きさ、形状、および密度に基づき分離する工程である。親水性液体とコラーゲン材料またはその誘導体からなるカラムに上向きの水流を流すことにより、堆積物を流動化させ、親水性液体の上相にマイクロプラスチックおよび/またはナノプラスチックを輸送し、堆積物からマイクロプラスチックおよび/またはナノプラスチックを分離する方法である。
フロス・フローテーションは、水をはじく性質(疎水性)と水に親和する性質(親水性)の違いによって、物質を選択的に分離する工程である。本発明によれば、フロス・フローテーション工程は、分離されるべき材料の密度に依存するだけでなく、前記材料の疎水性にも依存する。
前記分離は通常、容器(浮遊槽)の中で行われ、水と、マイクロプラスチックおよび/またはナノプラスチック粒子が一緒に入れられ、キャリアガスが連続的に注入されて気泡が形成される。さらにマイクロプラスチックおよび/またはナノプラスチック粒子、コラーゲン材料またはその誘導体と気泡との間の凝集体の形成を選択的に促進するように、容器内の組成物に起泡剤などの特定の化学試薬を添加できる。親水性粒子は通常、混合物中に沈降し、非浮遊物となってしまう。
フロス・フローテーション工程を効果的に行うためには、マイクロプラスチックおよび/またはナノプラスチックの表面自由エネルギー、浮遊槽内の液体の表面張力、液体が固体のマイクロプラスチックおよび/またはナノプラスチックを完全に濡らす表面張力を規定する臨界表面張力等、いくつかのパラメータを考慮することが重要である。疎水性のマイクロプラスチックおよび/またはナノプラスチックを親水性の液体から選択的に分離するために、マイクロプラスチックおよび/またはナノプラスチック粒子は、浮遊槽中の液体によって部分的にのみ濡れることが望ましく、それによってコラーゲン材料またはその誘導体がマイクロプラスチックおよび/またはナノプラスチック粒子の表面に付着して、マイクロプラスチックおよび/またはナノプラスチックを収集されるべき液相の表面に持ってくることができる。
本発明のいくつかの実施形態において、マイクロプラスチックおよび/またはナノプラスチックを、フロス・フローテーション工程を用いて除去する場合、マイクロプラスチックおよび/またはナノプラスチックのフローテーション回収率を向上させるために、コラーゲン材料またはその誘導体とともに、親水性液体に起泡剤を添加してもよい。特に、起泡剤として松根油、キシレノール、ポリエチレングリコールおよび/またはメチルイソブチルカルビノール、より好ましくは松根油および/またはメチルイソブチルカルビノールを使用すると、PVC等のマイクロプラスチックおよび/またはナノプラスチックのフローテーション回収率が向上し、メチルイソブチルカルビノールを添加すると、PET等のマイクロプラスチックのフローテーション回収率が向上することを、本発明者らは見出した。
好ましい一実施形態において、前記フロス・フローテーション工程は、親水性液体、コラーゲンまたはその誘導体、および好ましくはキャリアガスの流れを容器に連続的に導入する、連続的な方法で実施することが可能である。
処理される親水性液体からのマイクロプラスチックおよび/またはナノプラスチックの除去度を向上させるため、本発明による連続フロス・フローテーション法のいくつかの実施形態では、2つ以上の容器で直列に実施される。
連続フロス・フローテーション法を実施する場合、当該方法は、通常、以下の工程を含む。
(i) マイクロプラスチック粒子および/またはナノプラスチック粒子を含む親水性液体を容器に入れる工程、
(ii) 浮遊剤として、コラーゲン材料またはその誘導体を添加する工程、
(iii)親水性液体中に任意に導入されるキャリアガスの流れの存在下で、容器内の成分を混合する工程、
(iv)容器の上相に回収された泡沫を排出する工程。
第2の態様によれば、本発明は、水道水、排水、地下水、地表水、汽水または海水等の親水性液体からマイクロプラスチックおよび/またはナノプラスチックを分離する際の、コラーゲン材料またはその誘導体の使用を提供する。
第2の態様の好ましい実施形態では、100~1500μmの粒径を有する前記コラーゲン材料またはその誘導体は、親水性液体からマイクロプラスチックおよび/またはナノプラスチックを分離する際に使用される。
以下、更にいくつかの実施例を用いて本発明を説明するが、本発明の範囲はこれらに限定されない。
実施例1
A.分子量が1000~3000Daの範囲にあるコラーゲン加水分解物20gを、室温、300rpmで3時間連続攪拌し、pH値が5.2(精製水基準)の希薄緩衝液200mlに溶解させた。
B.サイズ分布(a size distribution)が0.1~100μm(上限サイズカットオフ(upper size cut-off)300μm)のポリエチレンテレフタレート(PET)からなるプラスチック微粒子20gを、精製水200ml中にラボシェーカー(laboratory shaker)により240rpmで一晩かけて分散させた。
C.工程Aで得られた溶液と工程Bで調製された分散液をフローテーション実験の開始前に混合し、得られた混合物を実験の全時間中、マグネチックスターラー上で連続的に攪拌した。
工程Cで調製された混合物85mlを、高さ600mm、内径30mmのガラス製カラムに充填し、その底部に10~16μmの孔径分布を有する多孔質ガラス板を装着した。前記カラムの外側には、ミリ単位の目盛りが付いていた。前記混合物を前記カラムに注入した後、体積流量1260cm3/分、圧力310mbarのガス状窒素を、多孔質ガラス板を通して流入させた。前記多孔質板を通過するガス流によって、前記カラム内に存在する前記混合液に面したガラス板の側面に気泡が形成された。これらの気泡は浮力の増加により成長して離脱し、浮き上がり、カラム内の液相の表面に成長する気泡層を形成した。液相のバルクを通過する際に、気泡は液相に分散しているPET微粒子を収集し、液相から分離させるように気泡層まで運搬した。気泡層の高さがガラス管の高さに近くなったとき、例えば気泡層の高さが570~580mm程度になったとき、真空ポンプで当該ポンプと捕集キャピラリーの間に置かれた捕集容器に気泡層を捕集した。このPET微粒子のフォームフローテーション(foam flotation)の手順を数回繰り返し、各サイクルに要する時間は、カラム内の最終気泡レベルとキャピラリーで到達できるカラム内のレベルに依存するが、通常は数十秒以下であった。フローテーション実験を5分30秒後に停止した。
次に、上記のようにしてフォームフローテーションにより回収したPET微粒子を適当なペーパーフィルターで濾過し、数回洗浄して、付着しているコラーゲンを除去した。分離されたPET微粒子の重量を、分析天秤(an analytical balance)を用いて測定した。真空ポンプで回収した気泡の総量から、フォームフローテーション実験で回収したPET微粒子の最終濃度を決定した。当該最終濃度は3.4重量%であった。この濃度を工程Cで調製した混合物中のPET微粒子の初期濃度と比較すると、コラーゲン加水分解物を浮遊剤として用いたフォームフローテーションにより、初期液体混合物から除去されたPET微粒子の量は、75%以上であった。
実施例2
実施例1と同様にして、実施例1Aに記載した溶液と実施例1Bに記載した分散液との液体混合物を調製した。ただし、生成した分散液はPET微粒子ではなく、0.1~100μmのサイズ分布を有する(スチレン-ジビニルベンゼン)共重合体(PS)製微粒子を含んでいた。
当該フォームフローテーション実験の条件は、5分20秒後にフローテーション実験を停止した以外は、実施例1に記載した条件と同じであった。その結果、当該フォームフローテーション実験で回収したPS微粒子の最終濃度は3.0重量%(回収率66%以上)であった。

Claims (9)

  1. マイクロプラスチックおよび/またはナノプラスチックを含む親水性液体を処理する方法であって、
    容器内に存在する、マイクロプラスチックおよび/またはナノプラスチック材料を含む前記親水性液体にコラーゲン誘導体を添加して、前記親水性液体中に存在する前記マイクロプラスチックおよび/またはナノプラスチック材料を吸着および/または物理的に結合させる工程と、
    前記親水性液体から前記吸着および/または物理的に結合したマイクロプラスチックおよび/またはナノプラスチック材料を分離する工程を含
    当該コラーゲン誘導体が、分子量1000~3000Daのコラーゲン加水分解物である、マイクロプラスチックおよび/またはナノプラスチックを含む親水性液体を処理する方法。
  2. 請求項1に記載されたマイクロプラスチックおよび/またはナノプラスチックを含む親水性液体を処理する方法であって、
    前記親水性液体は、水道水、排水、地下水、表流水、汽水または海水からなる群から選択される、マイクロプラスチックおよび/またはナノプラスチックを含む親水性液体を処理する方法。
  3. 請求項1または2に記載されたマイクロプラスチックおよび/またはナノプラスチックを含む親水性液体を処理する方法であって、
    マイクロプラスチックおよび/またはナノプラスチックを含む前記親水性液体は、既に機械的および/または生物学的および/または化学的処理工程に供されている、マイクロプラスチックおよび/またはナノプラスチックを含む親水性液体を処理する方法。
  4. 請求項1~のいずれか1項に記載されたマイクロプラスチックおよび/またはナノプラスチックを含む親水性液体を処理する方法であって、
    気、窒素、酸素または二酸化炭素から選択されるキャリアガスを、処理する前記親水性液体にバブリングまたはブローイングする、マイクロプラスチックおよび/またはナノプラスチックを含む親水性液体を処理する方法。
  5. 請求項に記載されたマイクロプラスチックおよび/またはナノプラスチックを含む親水性液体を処理する方法であって、
    容器内の前記親水性液体の表面1m当たり1~100Nm/hの範囲のガス速度で前記親水性液体中にキャリアガスを導入する、マイクロプラスチックおよび/またはナノプラスチックを含む親水性液体を処理する方法。
  6. 請求項に記載されたマイクロプラスチックおよび/またはナノプラスチックを含む親水性液体を処理する方法であって、
    容器内の前記親水性液体の表面1m当たり20~50Nm/hの範囲のガス速度で前記親水性液体中にキャリアガスを導入する、マイクロプラスチックおよび/またはナノプラスチックを含む親水性液体を処理する方法。
  7. マイクロプラスチックを含む親水性液体からマイクロプラスチックおよび/またはナノプラスチックを分離するための、コラーゲン誘導体の使用であって、
    当該コラーゲン誘導体が、分子量1000~3000Daのコラーゲン加水分解物である、コラーゲン誘導体の使用
  8. 請求項に記載されたコラーゲン誘導体の使用であって、
    前記親水性液体は、水道水、排水、地下水、表流水、汽水または海水からなる群から選択される、コラーゲン誘導体の使用。
  9. 請求項またはに記載されたコラーゲン誘導体の使用であって、
    前記コラーゲン誘導体は、100~1500μmの範囲の粒子径を有する、コラーゲン誘導体の使用。
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