JP7270202B2 - 位相屈折率の導出方法及び位相屈折率の測定装置 - Google Patents

Description

本発明は、位相屈折率の導出方法及び位相屈折率の測定装置に関する。

デュアルコム分光法は、繰り返し周波数の異なる２つの光周波数コムを用いたフーリエ変換分光法の１つであり、広波長域・高精度・高分解能な測定を可能にする分光法である。精密なスペクトルを超高速で計測できるため、デュアルコム分光法は、フーリエ変換赤外分光光度計（Fourier transform infrared spectrometer：ＦＴＩＲ）に代わる新しい分光法として期待されている。

デュアルコム分光法を用いた計測によって、固体試料の物性を評価できる。デュアルコム分光法を用いた計測では、２つの光周波数コムのうち１つの光周波数コムの進路上に固体試料を設置し、固体試料を通過した光周波数コムと通過しない光周波数コムとの干渉波形を取得する。例えば、非特許文献１に開示されているように、リアルタイムで干渉波形の位相補正及びコヒーレント積算を行うことによって、固体試料の特性を含む位相スペクトルを検出できる。検出した位相スペクトルをフーリエ解析することによって、固体試料の物性情報が得られる。

上述のように得られる固体試料の物性情報には、厚み、群屈折率及び位相屈折率が含まれる。厚みは、固体試料の幾何学的な厚みを表す。位相屈折率及び群屈折率は、各振動数によって変化する値である。群屈折率は、光周波数コムの波束の群速度に対応する屈折率を表し、実際には位相屈折率に群速度分散の影響を加味した値である。位相屈折率は、単に屈折率とも呼ばれ、正確には複素屈折率で表される。複素屈折率の虚部は虚数単位と固体試料の消衰係数との積で表される。例えば石英ガラスのように、消衰係数が例えば０以上０．００１以下であるように略零とみなせる場合、複素屈折率ｎ_ｃとして、実部の位相屈折率ｎ_ｐ（ω）のみを考慮すればよい。

"Dual-comb spectroscopy for rapid characterization of complex optical properties of solids",Akifumi Asahara,Akiko Nishiyama,Satoru Yoshida,Ken-ichi Kondo,Yoshiaki Nakajima and Kaoru Minoshima,Optics Letters,Vol. 41,No.21,pp.4971-4974,2016.

デュアルコム分光法を用いた計測によって検出される位相スペクトルφ（ω）には、２πで割った余りが表れる。位相スペクトルφ（ω）と本来検出されるべき絶対位相スペクトルΦ（ω）には、２πの整数倍の位相差がある。この整数は、位相オフセット係数Ｎと呼ばれる。位相オフセット係数Ｎが０である場合は、計測時に検出される位相スペクトルφ（ω）の補正せずに、位相スペクトルφ（ω）を用いて固体試料の正確な厚み、群屈折率及び位相屈折率を導出できる。固体試料の厚み及び群屈折率は、位相スペクトルφ（ω）の傾き、すなわち、角振動数ωの変化に対する位相スペクトルφ（ω）の変化率に基づいて導出できる。したがって、位相オフセット係数Ｎが１以上の整数である場合であっても、位相スペクトルφ（ω）の傾きと位相スペクトルφ（ω）に位相オフセット２πＮを加えた絶対位相スペクトルΦ（ω）の傾きが互いに等しいので、固体試料の正確な厚み、群屈折率を導出できる。しかしながら、位相オフセットＮが１以上の整数である場合、正確な位相屈折率を導出するためには、位相スペクトルφ（ω）を補正する必要があり、位相オフセット係数Ｎを求める必要がある（図４参照）。

位相スペクトルφ（ω）の補正を考慮した位相屈折率の導出方法には、例えば最小偏角法とデュアルコム分光法とを組み合わせる方法と、位相スペクトルの直線フィッティング解析を行う方法が挙げられる。

最小偏角法とデュアルコム分光法との組み合わせによる位相屈折率の導出方法では、最小偏角法によって、１つの特定の角周波数ω_０における固体試料の位相屈折率ｎ（ω_０）が高精度に求められる。位相屈折率ｎ（ω_０）を参照値として求まる特定の角周波数ω_０の絶対位相Φ（ω_０）とデュアルコム分光法に基づいて計測した位相φ（ω_０）とを用いれば、位相オフセット係数Ｎが求まる。求めた位相オフセット係数Ｎに基づいて、角周波数ωに応じた位相スペクトルΦ（ω）を高精度に導出できる。しかしながら、この導出方法ではデュアルコム分光法を用いる前に最小偏角法による位相屈折率の算出が必要であり、高速性に優れたデュアルコム分光法のみを用いて位相屈折率を導出できる方法が望まれていた。また、最小偏角法では、特定の角周波数ω_０の位相屈折率ｎ（ω_０）しか評価できず、スペクトル情報を得るのは困難であった。さらに、最小偏角法による位相屈折率ｎ（ω_０）の測定には、非常に高い精度で加工された高価なプリズムを用意する必要があり、費用と手間がかかる虞があった。

デュアルコム分光法のみを用いて位相スペクトルの直線フィッティング解析を行う方法では、デュアルコム分光法に基づいて計測した位相スペクトルを線形関数に近似し、線形関数に基づいて位相オフセット係数Ｎを求める。具体的には、光の波束と変位の原則から明らかであるΦ（０）＝０を制約条件として、Φ（０）＝０を原点とする線形関数Ｔに、位相スペクトルφ（ω）をフィッティングさせることによって、絶対位相スペクトルΦ（ω）、位相オフセット２πＮ、位相オフセット係数Ｎが求まり、位相オフセット２πＮを含む絶対位相スペクトルΦ（ω）を導出できる（図４参照）。

デュアルコム分光法のみを用いて位相スペクトルの直線フィッティング解析を行う方法では、固体試料が評価時に照射される光の波長の１０倍程度に薄ければ、位相オフセット係数を正確に決定できる。しかしながら、位相屈折率の導出時には固体試料の厚みを用い、位相屈折率と厚みの相対精度とがトレードオフの関係になっている。固体試料の厚みの評価時の分解能は一定であるため、固体試料が薄い程、厚みの相対精度（すなわち、厚みＬ及び厚みの分解能ΔＬとしたときの相対精度ΔＬ／Ｌ）が低下する。厚みの相対精度に伴い、位相屈折率の相対精度が低下する。したがって、デュアルコム分光法のみを用いて位相スペクトルの直線フィッティング解析を行う方法では、位相オフセット係数を正確に決定するのと同時に、位相屈折率を高精度に導出することは難しい。一方、固体試料が評価時に照射される光の波長の１０倍より厚い場合は、屈折率分散の影響が大きくなるので、位相スペクトルが曲線状になる。そのため、位相スペクトルが線形関数から大きくずれ、る位相オフセットの精度が低下する。つまり、デュアルコム分光法のみを用いて位相スペクトルの直線フィッティング解析を行う方法では、厚みの相対精度が十分に高く（すなわち、ΔＬ／Ｌが１よりも十分小さく、０以上０．０１以下程度に）なる厚みを有する固体試料においても、位相屈折率を正確に導出することが難しいという問題があった。

本発明は、上述の事情を鑑みてなされたものであって、デュアルコム分光法を用いて位相屈折率を正確に導出可能な位相屈折率の導出方法を提供する。

本発明の位相屈折率の導出方法は、同一の試料において、所定の条件を満たすように厚みの差が互いに異なる複数の領域のそれぞれの位相スペクトルをデュアルコム分光によって取得する位相スペクトル取得工程と、取得した複数の前記位相スペクトルに基づき、前記厚みの差が小さい方から位相オフセット係数を算出し、算出した前記位相オフセット係数に基づき、前記試料の位相屈折率を導出する位相屈折率導出工程と、を備え、前記所定の条件は（１）式で表される。

上述の（１）式において、Ｌ_ｋはｋ番目に小さい前記厚みの差を表し、ｃは真空中の光速を表し、ωは前記デュアルコム分光で用いる光周波数コムの角周波数を表し、ｎ_{ｐ，ｋ－１}（ω）は厚みの差Ｌ_ｋ－１に対応する位相屈折率を表し、ｎ_ａｉｒ（ω）は大気の屈折率を表し、δＬは前記試料の厚みの差の不確かさを表す。ｋは、任意の正の整数である。

前記所定の条件は、（１）式に基づいて、安全係数を導入した（２）式で表されてもよい。

上述の（２）式において、Ａは前記安全係数を表す。

上述の位相屈折率の導出方法において、前記位相屈折率導出工程は、前記複数の領域のなかで前記厚みの差が最も小さい前記領域の前記位相スペクトルに基づき、最も小さい前記厚みの差に対応する前記位相オフセット係数及び前記位相屈折率を算出する第１工程と、（ｋ－１）番目に小さい前記厚みの差に対応する前記位相屈折率、及び、前記複数の領域のなかで前記厚みの差がｋ番目に小さい前記領域の前記位相スペクトル及び前記厚みの差に基づき、ｋ番目に小さい前記厚みの差に対応する前記位相オフセット係数を算出し、算出した前記位相オフセット係数を用いて前記位相屈折率を導出する第２工程と、を有してもよい。

上述の位相屈折率の導出方法において、前記位相スペクトル取得工程において、前記デュアルコム分光に用いる第１光周波数コムを第３光周波数コム及び第４光周波数コムの２つに分け、前記試料に前記第３光周波数コムを通過させ、前記試料を通過した前記第３光周波数コムと前記デュアルコム分光に用い且つ前記第１光周波数コムとは異なる繰り返し周波数を有する第２光周波数コムとをマルチヘテロダイン検出し、前記位相スペクトルとして複数の第１の位相スペクトルを取得し、前記試料を通過していない前記第４光周波数コムと前記第２光周波数コムとをマルチヘテロダイン検出し、前記位相スペクトルとして複数の第２の位相スペクトルを取得してもよい。

上述の位相屈折率の導出方法において、前記試料は、２つの表面を有し、一方の前記表面は平滑な面であり、他方の前記表面には前記一方の表面からの前記厚みの差が互いに異なる段差を有する複数の領域が形成されていることが好ましい。

本発明の位相屈折率の測定装置は、繰り返し周波数が互いに異なる第１光周波数コム及び第２光周波数コムを出射するデュアルコム出射部と、所定の条件を満たすように厚みの差が互いに異なる複数の領域を有する同一の試料に前記第１光周波数コムを通過可能に構成され、複数の前記領域のそれぞれの位相スペクトルをデュアルコム分光によって取得する位相スペクトル取得部と、取得した複数の前記位相スペクトルに基づき、前記厚みの差が小さい方から位相オフセット係数を算出し、算出した前記位相オフセット係数に基づき、前記試料の位相屈折率を導出する位相屈折率導出部と、を備え、前記所定の条件は（１）式で表される。

上述の（１）式において、Ｌ_ｋはｋ番目に小さい前記厚みの差を表し、Ａは安全係数を表し、ｃは真空中の光速を表し、ωは前記デュアルコム分光で用いる光周波数コムの角周波数を表し、ｎ_{ｐ，ｋ－１}（ω）は厚みの差Ｌ_ｋ－１に対応する位相屈折率を表し、ｎ_ａｉｒ（ω）は大気の屈折率を表し、δＬは前記試料の厚みの差の不確かさを表す。ｋは、任意の正の整数である。

前記所定の条件は、（１）式に基づいて、安全係数を導入した（２）式で表されてもよい。

上述の（２）式において、Ａは前記安全係数を表す。

上述の位相屈折率の測定装置において、前記位相スペクトル取得部は、前記第１光周波数コムを第３光周波数コム及び第４光周波数コムの２つに分け、前記試料に前記第３光周波数コムを通過させ、前記試料を通過した前記第３光周波数コムと前記第２光周波数コムとをマルチヘテロダイン検出し、前記位相スペクトルとして複数の第１の位相スペクトルを取得し、前記試料を通過していない前記第４光周波数コムと前記第２光周波数コムとをマルチヘテロダイン検出し、前記位相スペクトルとして複数の第２の位相スペクトルを取得してもよい。

本発明によれば、デュアルコム分光法によって位相屈折率を正確に導出可能な位相屈折率の導出方法が提供される。

時間領域及び周波数領域の光周波数コムの模式図である。 デュアルコム分光法を説明するための模式図である。 デュアルコム分光法で得られる位相スペクトルについて説明するための模式図である。 位相スペクトルの直線フィッティング解析を行う原理を説明するための模式図である。 本発明の位相屈折率の導出方法で用いる固体試料の側面図である。 本発明の位相屈折率の導出方法に基づいて位相屈折率を導出する測定装置の概略図である。 図６に示す測定装置の一部を示す概要図である。 図５に示す固体試料の変形例の側面図である。

以下、本発明の位相屈折率の導出方法の実施形態について、図面を参照して説明する。

［原理的説明］
図１の右側に示すように、光周波数コムは、周波数領域において周波数軸で零に対してオフセット周波数ｆ_ＣＥＯを有する第１の光周波数モードと、周波数軸で第１の光周波数モードに対して繰り返し周波数ｆ_ｒｅｐの正の整数倍の間隔をあけて並ぶ複数の第２の光周波数モードと、を有する。周波数軸の零からｍ番目の光周波数モードの周波数ｆ_ｍは、次に示す（３）式で表される。

以下では、第１の周波数モードと第２の光周波数モードとをまとめて光周波数モードと称する。光周波数コムの周波数分布をフーリエ変換して時間領域で見ると、図１の左側に示すように、繰り返し周期（１／ｆ_ｒｅｐ）を有する光パルス列が現れる。

デュアルコム分光法は、繰り返し周波数が互いに異なる２つの光周波数コムを用いたフーリエ変換分光法である。２つの光周波数コムの繰り返し周波数をそれぞれ、繰り返し周波数ｆ_ｒｅｐ１，ｆ_ｒｅｐ２とする。繰り返し周波数ｆ_ｒｅｐ１を基準とすると、繰り返し周波数ｆ_ｒｅｐ２は、次に示す（４）式で表される。

（４）式におけるΔｆ_ｒｅｐは、２つの光周波数コムの繰り返し周波数差を表す。

図２に示すように、デュアルコム分光法では、繰り返し周波数差Δｆ_ｒｅｐを有する２つの光周波数コム１，２のうち、光周波数コム（第１光周波数コム、第３光周波数コム）１のみが固体試料５を通過し、光周波数コム（第２光周波数コム）２は固体試料５を通過しない。固体試料５を通過することにより、光周波数コム１のスペクトルは、固体試料５の物性情報の影響を受けて変化する。つまり、固体試料５を透過することにより、光周波数コム１は光周波数コム３に変化する。光周波数コム３の繰り返し周波数は、光周波数コム１の繰り返し周波数ｆ_ｒｅｐ１に等しい。一方、光周波数コム３の複数の周波数モードがなす包絡線は、光周波数コム１の複数の周波数モードがなす包絡線とは異なる。これらの包絡線の差異に、固体試料５の物性情報が反映されている。

光周波数コム２，３同士をマルチヘテロダイン検出することによって、光周波数コム３の振幅及び位相の情報を無線周波数コム４として取得できる。ＲＦ周波数コム４の繰り返し周波数は、繰り返し周波数差Δｆ_ｒｅｐに等しい。ＲＦ周波数コム４の複数の周波数モードがなす包絡線は、光周波数コム３の複数の周波数モードがなす包絡線を反映している。したがって、光周波数コム３に反映された固体試料５の物性情報を、光周波数コム３よりも低い繰り返し周波数を有するＲＦ周波数コム４によって検出できる。

デュアルコム分光によって導出可能な物性情報は、種々挙げられる。本発明の位相屈折率の導出方法では、デュアルコム分光によって導出可能な物性情報のうち、厚みＬ、群屈折率ｎ_ｇ（ω）及び位相屈折率ｎ_ｐ（ω）に着目する。ωは、固体試料５を通過する光周波数コム１の角周波数を表し、２πｆで表される。ｆは、角周波数ωに対応する光周波数コム１の周波数を表す。群屈折率ｎ_ｇ（ω）及び位相屈折率ｎ_ｐ（ω）は、それぞれ角周波数ωの関数である。

厚みＬは、固体試料５の幾何学的な厚みを表す。群屈折率ｎ_ｇ（ω）は、光周波数コムの光パルスの伝搬速度に対応する屈折率であり、次に示す（５）式で表される。

位相屈折率ｎ_ｐ（ω）は、次に示す（６）式の複素屈折率ｎ_ｃに含まれる。（６）式におけるｉは虚数単位であり、κは固体試料５の吸収係数を表す。

本実施形態では、石英ガラスのように、吸収係数κは、十分に小さく、例えば０以上０．００１以下であると想定する。その場合、固体試料５の複素屈折率ｎ_ｃは、実部の位相屈折率ｎ_ｐ（ω）のみを考慮する。

位相屈折率ｎ_ｐ（ω）の導出にあたり、図３に示すモデルを想定する。図３の上段に示すように、固体試料５は、互いに平行な表面６，７を有し、表面６，７が光周波数コム１の進行方向に対して略直交するように配置されている。光周波数コム１が表面６から固体試料５に入射すると、光周波数コム１の一部は、固体試料５の内部を表面７に向かって進行し、固体試料５を透過した光周波数コム３として表面７から出射する。光周波数コム１の残りの一部は、表面７で反射した後に表面６に向かって折り返し、表面６で反射した後、固体試料５を２回多重反射した光周波数コム３として固体試料５から出射する。光周波数コム１の残りの残部は、さらに表面７で反射した後に折り返して表面６で反射した後、固体試料５をより多くの回数で多重反射した光周波数コム３として固体試料５から出射する。本実施形態では、図３に示すように固体試料５を透過した光周波数コム３と固体試料５を２回多重反射した光周波数コム３のみを扱う。

図３の上段に示すように、光周波数コム１の光パルス８は、固体試料５を通過すると、一定の時間の経過後、透過した光周波数コム３の透過パルス９と、２回多重反射した光周波数コム３の多重反射パルス１０として現れる。

図３の下段に示すように、光パルス８が固体試料５を通過せずに一定の時間が経過すると、参照光パルス（第４光周波数コム）１１となる。「固体試料５を通過せずに」とは、「固体試料５と同じ厚みＬ及び大気の屈折率ｎ_ａｉｒを有する固体試料を通過する」のと同じ意味である。参照光パルス１１に対する透過パルス９の位相スペクトルφ_１（ω）は、次に示す（７）式で表される。

（７）式におけるＮ_１は、透過パルス９に基づく位相オフセット係数を表す。２πＮ_１は、透過パルス９に基づく位相オフセットを表す。参照光パルス１１に対する多重反射パルス１０の位相スペクトルφ_２（ω）は、次に示す（８）式で表される。ｃは、真空中の光速を表す。ｎ_ａｉｒは、大気の屈折率を表す。

（８）式におけるＮ_２は、多重反射パルス１０に基づく位相オフセット係数を表す。２πＮ_１は、透過パルス９に基づく位相オフセットを表す。以下では、位相オフセット係数Ｎ_１，Ｎ_２をまとめて位相オフセット係数Ｎという場合がある。（７）式及び（８）式によって、固体試料５の厚みＬは、次に示す（９）式で表される。（９）式は、厚みＬと位相スペクトルφ_１（ω），φ_２（ω）の傾きとの相対関係を示す式であり、位相スペクトルφ_１（ω），φ_２（ω）の傾きがわかれば、厚みＬが求められるということを意味する。

固体試料５の群屈折率ｎ_ｇ（ω）は、次に示す（１０）式で表される。（１０）式は、群屈折率ｎ_ｇ（ω）と位相スペクトルφ_１（ω）の傾きとの相対関係を示す式である。（１０）式は、少なくとも位相スペクトルφ_１（ω）の傾きがわかれば、群屈折率ｎ_ｇ（ω）が求められるということを意味する。

（７）式では、位相スペクトルφ_１（ω）において位相オフセット係数Ｎ_１が考慮されているが、（８）式及び（９）式のように、角周波数ωに対する位相スペクトルφ_１（ω），φ_２（ω）の傾きに着目すればよい場合は、位相オフセット係数Ｎ_１，Ｎ_２を必ずしも考慮しなくてよい。図４に示すように、絶対位相スペクトルΦ（ω）は、次に示す（１１）式のように表される。

デュアルコム分光法に基づくヘテロダイン検出では、（６）式及び（７）式の右辺の第２項の差異は、視覚化されず、取得できない。デュアルコム分光法に基づくヘテロダイン検出では、絶対位相スペクトルΦ（ω）を２πで割った余りが位相スペクトルφ_１（ω）として取得される。したがって、デュアルコム分光法に基づく測定結果に基づいて、位相スペクトルφ_１（ω）を位相オフセット２πＮで補正しなくても、前述のように固体試料５の厚みＬと群屈折率ｎ_ｇ（ω）は容易に、かつ直接導出される。

一方、固体試料５の位相屈折率ｎ_ｐ（ω）は、次に示す（１１）式のように表され、光周波数コム３に基づく位相オフセット係数Ｎをパラメータとして含んでいる。

すなわち、固体試料５の位相屈折率ｎ_ｐ（ω）を正確に導出するためには、厚みＬ、位相スペクトルφ_１（ω）及び位相オフセット係数Ｎをそれぞれ正確に求める必要がある。

［本発明の位相屈折率の導出方法］
本発明の位相屈折率の導出方法では、デュアルコム分光法に基づく測定結果より位相スペクトルφ_１（ω），φ_２（ω）を得る。位相スペクトルφ_１（ω），φ_２（ω）の不確かさδφ_１（ω），δφ_２（ω）は、次に示す（１３）式のように表され、πより十分に小さいので、正確な位相屈折率の導出に高精度なデュアルコム分光法及びデュアルコム分光測定システムを用いることは重要である。

デュアルコム分光法に基づく測定時の厚みの分解能ΔＬは一定であるため、固体試料５が薄い程、厚みＬの相対精度ΔＬ／Ｌが低下する。すなわち、デュアルコム分光法を用いて位相スペクトルφ_１（ω），φ_２（ω）の直線フィッティング解析を行う方法では、厚みＬに対して、位相屈折率と厚みの相対精度ΔＬ／Ｌとがトレードオフの関係になっている。したがって、本発明の位相屈折率の導出方法では、厚みの相対精度ΔＬ／Ｌが低くても、全体として十分な厚みを有する固体試料（以下、このような試料を厚い固体試料という場合がある）の位相屈折率を正確に導出する。

厚い固体試料を用いて位相スペクトルφ（ω）の直線フィッティング解析を行っても、屈折率分散のために位相スペクトルφ（ω）の曲率が大きくなり、位相スペクトルΦ（ω）と近似する線形関数Ｔとの差が大きくなるので、位相オフセット係数Ｎを正確に求められない。このことをふまえ、本実施形態では、図５に示すように厚みの差が互いに異なる複数の領域（取得位置）Ｒ_１，・・・，Ｒ_ｋを有する固体試料２０を想定する。ｋは、任意の正の整数である。

固体試料２０は、互いに平行な表面６，７を有する。総数Ｍの領域Ｒ_１，・・・，Ｒ_Ｍの表面６は面一である。総数Ｍは、２以上且つ任意の正の整数である。領域Ｒ_ｋの表面７は、番号ｋが大きくなるにしたがって表面６に近づく段差を有する。番号ｋは、１以上Ｍ以下の整数である。それぞれの領域Ｒ_１，・・・，Ｒ_Ｍにおいて厚み（厚みの差）Ｌ_１，・・・，Ｌ_Ｍの段差Ｓ_１，・・・・，Ｓ_Ｍに隣接する領域の厚みＴ_１，・・・Ｔ_Ｍ＋１は一定である。厚みＬ_ｋは、番号ｋが大きくなるにしたがって大きくなっている。領域Ｒ_１，・・・，Ｒ_Ｍは、例えば固体試料２０の任意の表面を研磨し、適宜研磨量を変化させることによって形成される。その際の研磨の精度（平面度）は、例えば０．１μｍ程度である。

最小の厚みＬ_１は、位相オフセット係数Ｎの不確かさδＮが次に示す（１３）式を満たすように、薄い。例えば、厚みＬ_１は、典型的に数１０μｍ以下である。例えば、固体試料２０がマグネシウムをドープしたストイキオ組成のニオブ酸リチウム（ＭｇＳＬＮ）で構成される場合、厚みＬ_１は、０μｍより大きく１４μｍ以下であることが好ましい。

２以上の番号ｋにおいてｋ番目に薄い厚みＬ_ｋは、厚みＬ_ｋ－１に対して前述の（１）式の条件を満たしている。

測定環境内の屈折率の揺らぎ等を考慮し、（１）式に安全係数Ａを導入した場合、（２）式が得られる。

（２）式における安全係数Ａは、前述のように安全係数を表す。安全係数Ａは、例えば０．５であるが、測定環境の揺らぎ等を考慮し、０より大きく１以下の範囲内で調整される。である。

固体試料２０の位相屈折率ｎ_ｐ（ω）は、全ての領域Ｒ_１，・・・，Ｒ_Ｍにわたって一定である。本発明では、固体試料２０の全領域において位相屈折率ｎ_ｐ（ω）は一定であると想定し、このような固体試料（以下、同一の固体試料という場合がある）を、デュアルコム分光法の測定対象及び位相屈折率の導出対象とする。

位相オフセット係数Ｎと厚みＬとのトレードオフをふまえ、本発明の位相屈折率の導出方法は、位相スペクトル取得工程と、位相屈折率算出工程と、を備える。位相スペクトル取得工程では、同一の固体試料（試料）２０において、位相屈折率ｎ_ｐ（ω）の不確かさδｎ_ｐ（ω）が所定値以下であるように、複数の領域Ｒ_１，・・・，Ｒ_Ｍのそれぞれの位相スペクトルφ_１（ω），φ_２（ω）をデュアルコム分光によって取得する。位相屈折率算出工程では、取得した複数の位相スペクトルφ_１（ω），φ_２（ω）に基づき、厚みＬ_１，・・・，Ｌ_Ｍが小さい領域Ｒ_１，・・・，Ｒ_Ｍから位相オフセット係数Ｎと位相屈折率ｎ_ｐ（ω）とをそれぞれ算出する。

上述の位相屈折率の導出方法では、（１３）式を満たして領域Ｒ_１，・・・，Ｒ_Ｍのそれぞれにつき、位相スペクトルφ（ω）を高精度に取得できる。得られた位相スペクトルφ（ω）に基づき、厚みＬ_１，・・・，Ｌ_Ｍが小さい領域から、厚みＬ_１，・・・，Ｌ_Ｍの違いを一定の範囲内に抑え、位相屈折率ｎ_ｐ（ω）の導出結果をつなぎつつ、それぞれの厚みＬ_１，・・・，Ｌ_Ｍに対応する位相オフセット係数Ｎを正確に求める。

また、上述の位相屈折率の導出方法では、図２に示すデュアルコム分光の原理をふまえ、位相スペクトル取得工程において、デュアルコム分光に用いる光周波数コム１を２つの光周波数コム（第３光周波数コム及び第４光周波数）に分け、固定試料２０に一方の光周波数コム（第３光周波数コム）１を通過させる。固定試料２０を通過した光周波数コム１と光周波数コム２（デュアルコム分光に用い且つ第１光周波数コムとは異なる繰り返し周波数を有する第２光周波数コム）とをマルチヘテロダイン検出し、複数の位相スペクトル（第１の位相スペクトル）として図３に示す位相スペクトルφ_１（ω），φ_２（ω）を取得する。一方、固体試料２０を通過していない他方の光周波数コム（第４光周波数コム）１と光周波数コム２とをマルチヘテロダイン検出し、複数の位相スペクトル（第２の位相スペクトル）として図３に示す位相スペクトルφ_１（ω），φ_２（ω）を取得する。

［本発明の位相屈折率の測定装置］
図６及び図７に示すデュアルコム分光測定装置（位相屈折率の測定装置）２００は、上述した位相屈折率の導出方法を用いて位相屈折率を導出するための測定装置である。図６に示すように、デュアルコム分光測定装置２００は、デュアルコム出射部３０１と、位相スペクトル取得部３０２と、位相屈折率導出部３０３と、を備える。デュアルコム出射部３０１は、繰り返し周波数が互いに異なる光周波数コム（第１光周波数コム、第２光周波数コム）１，２を出射する。位相スペクトル取得部３０２は、固体試料２０において、位相屈折率ｎ_ｐ（ω）の不確かさδｎ_ｐ（ω）が所定値以下であるように、複数の領域Ｒ_１，・・・，Ｒ_Ｍのそれぞれの位相スペクトルφ_１（ω），φ_２（ω）をデュアルコム分光によって取得する。位相屈折率導出部３０３は、取得した複数の位相スペクトルφ_１（ω），φ_２（ω）に基づき、厚みＬ_１，・・・，Ｌ_Ｍが小さい領域同士から位相オフセット係数Ｎと位相屈折率ｎ_ｐ（ω）とをそれぞれ算出する。

デュアルコム出射部３０１は、光周波数コム出力部２１０Ａ，２１０Ｂと、連続発振レーザー（以下、ＣＷレーザーという）２９２と、周波数安定化部２９５と、ファイバコリメータ１４１，１４２を備える。

図６に示すように、光周波数コム出力部２１０Ａは、光周波数コム１を出射する。光周波数コム出力部２１０Ｂは、光周波数コム２を出射する。周波数制御部２９０は、光周波数コム出力部２１０Ａ，２１０Ｂのそれぞれに対して周波数を制御するための基準信号を入力する。ＣＷレーザー２９２は、２つの光周波数コム１，２同士の位相を同期させる。周波数安定化部２９５は、ＣＷレーザー２９２から出射された連続発振光（以下、ＣＷ光という）と２つの光周波数コム１，２のそれぞれとのビート信号を制御する。

図６では、光周波数コム出力部２１０Ａ，２１０Ｂのそれぞれの光周波数コム出射部２２０、オフセット周波数制御部１８のファンクションジェネレータ（ＦＧ）６４、繰り返し周波数制御部２２のＦＧ７４、ピエゾ（ＰＺＴ）素子２３０等の主要部分を図示し、主要部分以外の構成の図示は省略されている。詳細には、光周波数コム出力部２１０Ａ，２１０Ｂのそれぞれは、前述の主要部分以外に、図７に示すように半導体レーザ（ＬＤ）や多数の光学素子等から構成されている。

図７に示すように、光周波数コム出力部２１０Ａ，２１０Ｂはそれぞれ、光周波数コム光源２１２、光干渉部２１４、ビート信号検出部２１６、オフセット周波数制御部２１８、光周波数コム出射部２２０、及び、繰り返し周波数制御部２２２を備える。

光周波数コム光源２１２は、例えばループ型のファイバレーザである。光周波数コム光源２１２は、エルビウム添加ファイバ（ＥＤＦ）２４と、ＬＤ２６と、を備える。ＥＤＦ２４からの光の出射方向（図６における時計回りの方向）に沿って光アイソレータ３４、光カプラ３２、前述のファイバレーザの共振器長を変更可能なＰＺＴ素子２３０、及び偏波コントローラ２８がＥＤＦ２４によって連結されている。ＬＤ２６は、光カプラ２５によって、偏波コントローラ２８と光アイソレータ３４とを直接つなぐ部分のＥＤＦ２４に接続されている。

光カプラ３２から出射された光周波数コムは、光干渉部２１４と、光周波数コム出射部２２０に供給される。光カプラ３２と光干渉部２１４及び光周波数コム出射部２２０との間には、光カプラ３２に近い側から順に偏波コントローラ３８、ＥＤＦ増幅器４０が設けられている。ＥＤＦ増幅器４０は、ＥＤＦ３９と、励起ＬＤ４１と、光カプラ４３と、を備える。光カプラ３２と光干渉部２１４までの各構成と、光カプラ３２と光周波数コム出射部２２０までの各構成は、光ファイバ３６によって連結されている。ＥＤＦ増幅器４０Ａと光干渉部２１４との間には、高非線形光ファイバ（High-nonlinear fiber：ＨＮＬＦ）４２が配置されている。ＨＮＬＦ４２からは、入射する前よりも広帯域な光周波数コムが出射する。

光干渉部２１４は、光周波数コム光源２１２に近い側から順に、ファイバコリメータ４４、集光レンズ４６、λ／２波長板４８、周期分極反転ニオブ酸リチウム（periodically-poled lithium niobate：ＰＰＬＮ）５０、光バンドパスフィルタ５２を備える。ＰＰＬＮ５０からは、広帯域の光周波数コムと、ＰＰＬＮ５０で新たに生成された第二高調波とが重なった成分が出射する。

広帯域の光コムと第二高調波は、ビート信号検出部２１６で干渉する。ビート信号検出部２１６では、広帯域の光コムと第二高調波とのビート信号が検出される。ＰＰＬＮ５０から出射した光は、ビート信号検出部２１６のフォトディテクタ５４によって検出される。フォトディテクタ５４から出力された電気信号は、電気ケーブル５６を介してオフセット周波数制御部２１８に伝送され、電気ケーブル５８を介して繰り返し周波数制御部２２２に伝送される。

オフセット周波数制御部２１８は、高周波バンドパスフィルタ６１、高周波アンプ６２、ファンクションジェネレータ（Function generator：ＦＧ）６４、周波数変換器（Double Balanced Mixer：ＤＢＭ）６６、ループフィルタ６８を備える。オフセット周波数制御部２１８は、ＦＧ６４から発信される参照信号の周波数が変更されると、ループフィルタ６８によって励起ＬＤ２６の印加電流にフィードバックをかける。すなわち、ＦＧ６４から発信される参照信号の周波数を制御することによって、光周波数コム光源２１２から出射される光コムのオフセット周波数ｆ_ＣＥＯが制御される。

繰り返し周波数制御部２２２は、高周波バンドパスフィルタ７１、高周波アンプ７２、ＦＧ７４、ＤＢＭ７６、ループフィルタ７８を備える。繰り返し周波数制御部２２２は、ＦＧ７４から発信される参照信号の周波数が変更されると、ループフィルタ７８によってＰＺＴ素子２３０にフィードバックをかける。すなわち、ＦＧ７４から発信される参照信号の周波数を制御することによって、光周波数コム光源２１２から出射される光周波数コムの繰り返し周波数ｆ_ｒｅｐが制御される。

図６に示す周波数安定化部２９５は、コンピュータに内蔵されたプログラム等からなる周波数制御部２９０と、ＦＧ１３０，１３２と、ＤＢＭ１０８，１１８と、ＰＩＤ制御器１１０，１２０と、受光部１０６，１１６と、光カプラ１０２，１０４，１１２，１１４，１２２及びこれらの構成要素を適宜接続する光ファイバや電線で構成されている。光周波数コム出力部２１０Ａから出射された光周波数コム１は、光カプラ１０２を介して光カプラ１０４に入射する。ＣＷレーザー２９２から出射されたＣＷ光は、光カプラ１１２を介して光カプラ１０４に入射する。光カプラ１０４で合わさった光周波数コム１とＣＷ光は、フォトディテクタ等の受光部１０６で受光され、電気信号に変換される。受光部１０６から発せられた電気信号は、ＤＢＭ１０８に入力され、ＦＧ１３０からの参照信号と合わさる。ＤＢＭ１０８からの出力は、ＰＩＤ制御器１１０に入力される。ＰＩＤ制御器１１０からの出力は、ＣＷレーザー２９２への入力電流値にフィードバックされる。

ＣＷレーザー２９２から出射されたＣＷ光は、光カプラ１１２を介して光カプラ１１４にも入射する。光周波数コム出力部２１０Ｂから出射された光周波数コム２は、光カプラ１２２を介して光カプラ１１４に入射する。光カプラ１１４で合わさった光周波数コム２とＣＷ光はフォトディテクタ等の受光部１１６で受光され、電気信号に変換される。受光部１１６から発せられた電気信号は、ＤＢＭ１１８に入力され、ＦＧ１３２からの参照信号と合わさる。ＤＢＭ１１８からの出力は、ＰＩＤ制御器１２０に入力される。ＰＩＤ制御器１１０からの出力は、光周波数コム出力部２１０Ｂの光周波数コム光源２１２におけるＰＺＴ素子２３０の変位量にフィードバックされる。

デュアルコム分光測定装置２００において、光周波数コム１に対して光周波数コム２を追随させ、位相同期のとれたデュアルコムを生成するためには、先ず光周波数コム１の繰り返し周波数ｆ_ｒｅｐ１及びオフセット周波数ｆ_ＣＥＯ１を光周波数コム出力部２１０ＡのＦＧ６４，７４から発信される参照信号の周波数に合わせて安定化させる。次に、光周波数コム出力部２１０Ａより出力される光周波数コム１とＣＷ光とのビート信号をＦＧ１３０からの参照信号に対して安定化させる。次に、光周波数コム出力部２１０Ｂから出力される光周波数コム２のオフセット周波数ｆ_ＣＥＯ２を安定化させたうえで、ＣＷ光と光周波数コム２とのビート信号を検出し、検出したビート信号をＦＧ１３２からの参照信号に対して安定化させる。このような手順により、光周波数コム１，２の繰り返し周波数ｆ_ｒｅｐ１，ｆ_ｒｅｐ２をそれぞれＣＷ光の周波数を追随させる。つまり、光周波数コム１に対して光周波数コム２が追随し、互いに位相同期のとれたデュアルコムが出射される。

周波数制御部２９０は、オフセット周波数差Δｆ_ＣＥＯ、オフセット周波数ｆ_ＣＥＯ１、オフセット周波数ｆ_ＣＥＯ２、繰り返し周波数差Δｆ_ｒｅｐ、繰り返し周波数ｆ_ｒｅｐ１、繰り返し周波数ｆ_ｒｅｐ２の６つのパラメータ同士が任意の整数比で表される相対関係が成り立つように、オフセット周波数ｆ_ＣＥＯ１，ｆ_ＣＥＯ２及び繰り返し周波数ｆ_ｒｅｐ１，ｆ_ｒｅｐ２の４つのパラメータを制御する。

上述のように制御された光周波数コム１，２は、ファイバコリメータ１４１，１４２から出射する。

位相スペクトル取得部３０２は、ビームスプリッター１５１，１５２，１５３、折り返しミラー１５４，１５５、フォトディテクター１６０、データ処理部９８を備える。

ファイバコリメータ１４１から出射した光周波数コム１は、ビームスプリッター１５１によって、参照用光周波数コム（第４光周波数コム）１－１と試料通過用光周波数コム（第３光周波数コム）１－２に分岐する。固体試料２０は、試料通過用光周波数コム１－２の進路上に配置されている。図６では、固体試料２０は、折り返しミラー１５４，１５５の間の試料通過用光周波数コム１－２の進路上に配置されている。

参照用光周波数コム１－１と試料通過用光周波数コム１－２は、互いに一定の時間遅延をもってビームスプリッター１５２で空間的に重なる。互いに合わさった参照用光周波数コム１－１と試料通過用光周波数コム１－２は、ビームスプリッター１５２によって、ファイバコリメータ１４２から出射された光周波数コム２と重なる。互いに重なった参照用光周波数コム１－１、試料通過用光周波数コム１－２及び光周波数コム２は、フォトディテクター１６０で受光される。

フォトディテクター１６０で受光された参照用光周波数コム１－１、試料通過用光周波数コム１－２及び光周波数コム２はマルチヘテロダイン検出され、その結果がコンピュータや計算機等のデータ処理部９８に送信される。光周波数コム２は、ローカル光周波数コム或いは局部発振器光周波数コムと呼ばれるものである。データ処理部９８は、フォトディテクター１６０からの情報に基づいて、固体試料２０の物性情報を反映したＲＦ周波数コム４（図示略）を算出し、位相スペクトルφ_１（ω），・・・，φ_Ｍ（ω）を取得する。

固体試料２０は、領域Ｒ_１，・・・，Ｒ_Ｍの全体に試料通過用光周波数コム１－２が照射される（所謂、ワンショットで照射される）ように配置されてもよく、領域Ｒ_１，・・・，Ｒ_Ｍのそれぞれに対して任意の順番に試料通過用光周波数コム１－２が照射されるように試料通過用光周波数コム１－２の進路に直交してスライド可能であってもよい。ただし、振動を抑える点及び測定時間を短縮する点から、領域Ｒ_１，・・・，Ｒ_Ｍの全体に試料通過用光周波数コム１－２が照射されるように固体試料２０が配置されていることが好ましい。このことによって、全領域に関する位相スペクトルφ_１（ω），φ_２（ω）を同時に一括して取得できる。

位相スペクトル（第１の位相スペクトル）φ_１，ｋ（ω）、位相オフセット係数Ｎ_１，ｋは、透過パルス９及びｋ番目に薄い厚みＬｋに基づいていることを意味する。位相スペクトル（第２の位相スペクトル）φ_２，ｋ（ω）、位相オフセット係数Ｎ_２，ｋ は、多重反射パルス１０及び厚みＬ_ｋに基づいていることを意味する。位相屈折率ｎ_ｐ，ｋ（ω）はＬ_ｋに基づいていることを意味する。位相屈折率導出部３０３では、第１工程として、領域Ｒ_１に関する位相スペクトルφ_１，１（ω）を図４に示すように線形関数Ｔでフィッティングすることによって位相オフセット係数Ｎ_１，１を正確に求める。領域Ｒ_１について取得したφ_１，１（ω）及びφ_２，１（ω）に基づいて、（９）式により、最も薄い厚みＬ_１を求める。求めた位相オフセット係数Ｎ_１，１及び厚みＬ_１に基づき、（１１）式によって、位相屈折率ｎ_ｐ，１（ω）を算出する。

位相屈折率ｎ_ｐ，１（ω）が算出されたので、２番目以降Ｍ番目までの領域Ｒ_２，・・・，Ｒ_Ｍに関する位相屈折率ｎ_ｐ，２（ω），・・・，ｎ_ｐ，Ｍ（ω）は、線形関数Ｔにフィッティングせずに、１つ前の順番の領域Ｒ_１，・・・，Ｒ_Ｍ－１に基づいて求めたｎ_ｐ，１（ω），・・・，ｎ_{ｐ，Ｍ－１}（ω）と、領域Ｒ_２，・・・，Ｒ_Ｍに関して取得した位相スペクトルφ_１，２（ω），・・・，φ_１，Ｍ（ω）及び位相スペクトルφ_２，２（ω），・・・，φ_２，Ｍ（ω）を用いて算出する。例えば、領域Ｒ_１に関して求めた位相屈折率ｎ_ｐ，１（ω）と、領域Ｒ_２について取得した位相スペクトルφ_１，２（ω），φ_２，２（ω）に基づいて（９）式により求めた厚みＬ₂と、取得した位相スペクトルφ_１，２（ω）を用いて、（７）式により領域Ｒ_２に関する位相オフセット係数Ｎ_２を算出する。求めた位相オフセット係数Ｎ_２と取得した位相スペクトルφ_１，２（ω）を用いて、（１２）式により領域Ｒ_２に関する位相屈折率ｎ_ｐ，２（ω）を算出する。同様に、領域Ｒ_２に関して求めた位相屈折率ｎ_ｐ，２（ω）と、領域Ｒ_３について取得した位相スペクトルφ_１，３（ω），φ_２，３（ω）に基づいて（９）式により求めた厚みＬ₃と、取得した位相スペクトルφ_１，3（ω）を用いて、（７）式により領域Ｒ_３に関する位相オフセット係数Ｎ_３を算出する。求めた位相オフセット係数Ｎ_３と取得した位相スペクトルφ_１，３（ω）を用いて、（１２）式により領域Ｒ₃に関する位相屈折率ｎ_ｐ，３（ω）を算出する。

位相屈折率導出部３０３は、コンピュータや計算機等に内蔵されているプログラム等である。位相屈折率導出部３０３は、データ処理部９８と共通のコンピュータに収容されていてもよい。

以上説明したように、本実施形態の位相屈折率の導出方法では、位相スペクトル取得工程において、同一の固体試料２０において、（１）式の条件を満たすように段差Ｓ_１，・・・，Ｓ_Ｍの厚みＬ_１，・・・，Ｌ_Ｍが互いに異なる複数の領域Ｒ_１，・・・，Ｒ_Ｍのそれぞれの位相スペクトルφ_ｐ，１（ω），・・・，φ_ｐ，Ｍ（ω）をデュアルコム分光によって取得する。次に、位相屈折率算出工程では、取得した複数の位相スペクトルφ_ｐ，１（ω），・・・，φ_ｐ，Ｍ（ω）に基づき、厚みＬが小さい方から順番に位相オフセット係数Ｎと位相屈折率ｎ_ｐ（ω）とをそれぞれ算出する。各領域の位相屈折率ｎ_ｐ（ω）の導出には、１つ前の順番の領域で算出した位相屈折率ｎ_ｐ（ω）を用いる。

本実施形態の位相屈折率の導出方法によれば、不確かさδφ_ＤＣがπに比べて十分小さく高精度なデュアルコム分光法に基づいて位相スペクトルφ_１（ω），φ_２（ω）を取得し、かつ厚みＬの相対精度（δＬ／Ｌ）を１より十分小さくして厚みＬの精度を高めることができる。そのうえで、実際に測定で得られる位相スペクトルφ_ＤＣ（ω）及び既知の位相屈折率ｎ_ｐ（ω）及び厚みＬから、正確に位相オフセット係数Ｎを求めることができる。したがって、従来のように最小偏角法を用いずにデュアルコム分光法のみを用いて位相屈折率を正確に導出できる。

また、本実施形態の位相屈折率の導出方法では、位相屈折率導出工程において、第１工程として、複数の取得位置のなかで最も小さい厚みＬ_１の領域Ｒ_１の位相スペクトルφ_１，１（ω），φ_２，１（ω）に基づき、厚みＬ_１に対応する位相オフセット係数Ｎ_１及び位相屈折率ｎ_ｐ，１（ω）を正確に算出する。続いて、第２工程として、（ｋ－１）番目に小さい厚み（すなわち、厚みＬ_ｋ－１）に対応する位相屈折率ｎ_{ｐ，ｋ－１}（ω）、及び、複数の取得位置のなかで厚みの差がｋ番目に小さい領域Ｒ_ｉの位相スペクトルφ_１，ｋ（ω），φ_２，ｋ（ω）及び厚みＬ_ｋに基づき、厚みＬ_ｋに対応する位相オフセット係数Ｎ_ｋを算出し、位相オフセット係数Ｎ_ｋを用いて位相屈折率ｎ_ｐ，ｋ（ω）を導出し、位相屈折率ｎ_{ｐ，ｋ－１}（ω）を更新する。

本実施形態の位相屈折率の導出方法によれば、デュアルコム分光法で取得する固体試料２０の位相スペクトルの精度の高さと、固体試料２０の厚みＬの相対精度の高さを維持し、番号ｋが増えるごとに厚みＬを段階的に大きくして位相オフセット係数Ｎ_ｋを正確に求めることができる。正確な位相オフセット係数Ｎ_ｋ、位相スペクトルφ_１，ｋ（ω），φ_２，ｋ（ω）、厚みＬ_ｋを用いて、位相屈折率ｎ_{ｐ，ｋ－１}（ω）を更新し、より不確かさδｎ_ｐ，ｋ（ω）が少ない位相屈折率ｎ_ｐ，ｋ（ω）を導出できる。

本実施形態の位相屈折率の導出方法によれば、位相スペクトル取得工程において、光周波数コム１を参照用光周波数コム１－１、試料通過用光周波数コム１－２に分け、固体試料２０に試料通過用光周波数コム１－２を通過させる。試料を透過するとき、時間的に遅れて、多重反射した試料透過用光周波数コム１－３が生じる。固体試料２０を透過した試料通過用光周波数コム１－２と光周波数コム２とをマルチヘテロダイン検出し、位相スペクトルφ_１，１（ω），・・・，φ_１，Ｍ（ω）を取得する。一方、固体試料２０を多重反射した試料透過用光周波数コム１－３と光周波数コム２とをマルチヘテロダイン検出し、位相スペクトルφ_２，１（ω），・・・，φ_２，Ｍ（ω）を取得する。位相屈折率導出工程では、位相スペクトルφ_１，１（ω），・・・，φ_１，Ｍ（ω）及び位相スペクトルφ_2，１（ω），・・・，φ_2，Ｍ（ω）に基づき、上述の第１工程及び第２工程で位相屈折率ｎ_ｐ（ω）を更新しつつ、正確に求めることができる。参照用光周波数コム１－１を用いて位相屈折率ｎ_ｐ（ω）を導出することによって、位相スペクトルφ_１，１（ω），・・・，φ_１，Ｍ（ω）及び位相スペクトルφ_2，１（ω），・・・，φ_2，Ｍ（ω）を高精度に取得できる。このことによって、位相屈折率ｎ_ｐ（ω）を高精度に導出できる。

本実施形態の位相屈折率の導出方法及び固体試料２０によれば、表面６，７のうち、表面６は平滑な面であり、表面７には表面６からの厚みの差が互いに異なる段差Ｓ_１，・・・，Ｓ_Ｍを有する複数の領域Ｒ_１，・・・，Ｒ_Ｍが形成されている。段差Ｓ_１の厚みＬ_１は、（１３）式を満たすように設計されている。段差Ｓ_２，・・・，Ｓ_Ｍの厚みＬ_２，・・・，Ｌ_Ｍは、（１）式を満たすように設計されている。このように設計された固体試料２０を用いることによって、前述のように位相屈折率ｎ_{ｐ，ｋ－１}（ω）を番号ｋが増えるにしたがって更新しつつ、より不確かさδｎ_ｐ，ｋ（ω）が少ない位相屈折率ｎ_ｐ，ｋ（ω）を導出できる。

本実施形態のデュアルコム分光測定装置２００によれば、デュアルコム出射部３０１と、位相スペクトル取得部３０２と、位相屈折率導出部３０３と、を備えるので、本実施形態の位相屈折率の導出方法と同様に、デュアルコム分光法に基づいて位相スペクトルφ_１（ω），φ_２（ω）を取得し、かつ厚みＬの相対精度（δＬ／Ｌ）を１より十分小さくして厚みＬの精度を高めることができる。そのうえで、実際に測定で得られる位相スペクトルφ_ＤＣ（ω）及び既知の位相屈折率ｎ_ｐ（ω）及び厚みＬから、正確に位相オフセット係数Ｎを求めることができる。したがって、従来のように最小偏角法を用いずにデュアルコム分光法のみを用いて位相屈折率を正確に導出できる。

本実施形態のデュアルコム分光測定装置２００によれば、位相スペクトル取得部３０２において、光周波数コム１を参照用光周波数コム１－１、試料通過用光周波数コム１－２に分け、固体試料２０に試料通過用光周波数コム１－２を通過させる。試料を透過するとき、時間的に遅れて、多重反射した試料透過用光周波数コム１－３が生じる。参照用光周波数コム１－１を用いて、位相屈折率ｎ_ｐ（ω）を導出することによって、位相スペクトルφ_１，１（ω），・・・，φ_１，Ｍ（ω）及び位相スペクトルφ_2，１（ω），・・・，φ_2，Ｍ（ω）を高精度に取得できる。位相屈折率導出部３０３では、位相屈折率ｎ_ｐ（ω）を高精度に導出できる。

本実施形態の位相屈折率の導出方法及びデュアルコム分光測定装置２００によれば、（２）式において安全係数Ａを導入することによって、測定環境内の屈折率の揺らぎ等に柔軟に対応し、光学系の調整を容易にすることができる。

［計算例］
図５に示す固体試料２０の厚みＬと不確かさδｎ_ｐ（ω）とを数値計算によって見積もった。安全係数（Ａ）を１とし、総数Ｍを８とし、位相スペクトルφ_ＤＣ（ω）の観測帯域を１８８ＴＨｚから１９５ＴＨｚとした。不確かさδＬは、０．６μｍとした。固体試料２０の材質は、ＢＫ７ガラスとした。厚みＬ_１は、（１３）式を満たすように、２５μｍとした。表１に、前述の条件で、（１）式を満たすようにし、厚みＬと不確かさδｎ_ｐ（ω）とを見積もった結果を示す。

表１に示すように、厚みが小さい順に位相屈折率ｎ_ｐ，ｋ（ω）を導出することによって、不確かさδｎ_ｐ（ω）が減少し、最終的に８番目の計算時には不確かさδｎ_ｐ，ｋ（ω）が０．０００５５に達した。本計算例によって、番号ｋが増えるにしたがって、より不確かさδｎ_ｐ，ｋ（ω）が少なくなり、位相屈折率ｎ_ｐ，ｋ（ω）を導出できることを確認した。

上述の実施形態の変形例について説明する。

［本発明の位相屈折率の導出方法の別の態様］
本発明の位相屈折率の導出方法では、必ず参照用光周波数コム１－１を用いなくてもよい。光周波数コム１を２つに分けずに、固体試料２０を通過させ、位相スペクトルを取得できれば、不確かさδｎ_ｐ，ｋ（ω）が少ない位相屈折率ｎ_ｐ（ω）を導出できる。デュアルコム分光測定によって固体試料２０のｋ番目の領域Ｒ_ｋに関して取得される位相スペクトルをφ_{ＤＣＳ，ｋ}（ω）とすると、（１４）式が成立する。

本発明の位相屈折率の導出方法の位相屈折率導出工程では、第１工程において、領域Ｒ_１に関する位相スペクトルφ_{ＤＣＳ，１}（ω）を図４に示すように線形関数Ｔでフィッティングすることによって位相オフセット係数Ｎ_１及び厚みＬ_１を正確に求める。第２工程としては、番号ｋが２以上総数Ｍ以下であり、位相スペクトルφ_{ＤＣＳ，ｋ、}（ｋ－１）番目に求めた位相屈折率ｎ_{ｐ，ｋ－１}（ω）、厚みＬ_ｋから、位相オフセット係数Ｎ_ｋを正確に求める。（１４）式を位相オフセット係数Ｎ_ｋについて変形し、位相オフセット係数の不確かさδＮ_ｋを定式化すると、（１５）式のように表される。

（１５）式の不確かさδＬ，δφ_ＤＣＳは角周波数ωに依存せず、位相スペクトルφ_ＤＣＳの測定中は一定であると仮定した。高精度なデュアルコム分光に基づく測定装置では、不確かさδφ_ＤＣＳ，δＬについて、次に示す（１６）式及び（１７）式が成立する。

（１６）式及び（１７）式が成立する場合、（１５）式において右辺の第２項及び第３項の寄与を無視できる。したがって、（１５）式は、次に示す（１８）式のように変形される。

位相オフセット係数Ｎ_ｋが正確に決定するということは、不確かさδＮ_ｋ（ω）が±π以内に収まることと等価である。したがって、位相オフセット係数Ｎ_ｋを正確に決まる条件は、安全係数Ａを導入すると次に示す（１９）式で表される。

厚みＬ_ｋが（１９）に示す条件を満たして正確に求められた位相オフセット係数Ｎ_ｋを用いて、次に示す（２０）式で位相屈折率ｎ_ｐ，ｋ（ω）を導出できる。

不確かさδｎ_ｐ，ｋ（ω）は、次に示す（２１）式によって表される。

本発明の位相屈折率の導出方法では、デュアルコム分光測定を用いているので、厚みＬの算出精度が位相屈折率ｎ_ｐ（ω）の算出精度に対する律速条件になると考えられる。その場合、（２１）式の右辺の第１項は無視することができ、（２１）式は次に示す（２２）式のように書き換えられる。

（２２）式の関係を適用することによって、（１９）式の条件式は前述の（１）式のように表される。

［試料の変形例］
上述の実施形態では、厚みＬ_１，・・・，Ｌ_Ｍがこの順に隣り合っている固体試料２０を例示した。しかしながら、厚みＬ_１が（１３）式を満たし、且つ番号ｋが２以上総数Ｍ以下であるときに厚みＬ_ｋ－１，Ｌ_ｋが（１）式の条件を満たしてさえいれば、厚みＬ_１，・・・，Ｌ_Ｍの並び方は問わない。図８は、図５に示す固体試料２０の変形例である固体試料２１の側面図である。厚みＬが前述の各条件を満たしていれば、固体試料２１のように、表面７に沿って厚みＬ_ｋが小さい順に隣り合わずにランダムに形成されていてもよい。

固体試料２１に対しても、上述の固体試料２０の位相屈折率の測定時と同様に、全領域に関する位相スペクトルφ_１（ω），φ_２（ω）を同時に一括して取得してもよく、任意の順番で個々の領域に関する位相スペクトルφ_１（ω），φ_２（ω）を取得してもよい。但し、位相屈折率の導出時には、上述の固体試料２０の位相屈折率の導出時と同様に、
領域Ｒ_１に関する位相スペクトルφ_１，１（ω）を図４に示すように線形関数Ｔでフィッティングし、位相オフセット係数Ｎ_１を正確に求める。第２工程として、、領域Ｒ₁について取得したφ_１，1（ω）及びφ_２，1（ω）に基づいて、（９）式により、最も薄い厚みＬ_１を求める。求めた位相オフセット係数Ｎ_１及び厚みＬ_１に基づき、（１１）式によって、位相屈折率ｎ_ｐ，１（ω）を算出する。２番目以降Ｍ番目までの領域Ｒ_２，・・・，Ｒ_Ｍに関しては、１つ前の順番の位相屈折率ｎ_ｐ，１（ω），・・・，ｎ_{ｐ，Ｍ－１}（ω）と、デュアルコム分光法に基づいて取得した位相スペクトルφ_１，２（ω），・・・，φ_１，Ｍ（ω）及び位相スペクトルφ_２，２（ω），・・・，φ_２，Ｍ（ω）を用いて、位相屈折率ｎ_ｐ，２（ω），・・・，ｎ_ｐ，Ｍ（ω）を算出する。このようにして、位相屈折率ｎ_{ｐ，ｋ－１}（ω）を番号ｋが増えるにしたがって更新しつつ、より不確かさδｎ_ｐ，ｋ（ω）が少ない位相屈折率ｎ_ｐ，ｋ（ω）を導出できる。

以上、本発明の好ましい実施形態について詳述した。本発明は上述の実施形態に限定されるものではなく、特許請求の範囲内に記載された本発明の要旨の範囲内において変更可能である。

例えば、上述の実施形態では、物性情報を取得する対象として吸収係数が無視できる程度に小さい固体試料を想定した。しかしながら、吸収係数を考慮した適切な数式やモデルを上述の内容に導入することによって、本発明の位相屈折率の導出方法は、汎用的な試料の位相屈折率の導出が可能になる。また、位相屈折率の異方性が大きくなければ、試料は固体試料に限定されない。

また、上述の実施形態では、表面６と複数の取得領域が形成された表面７が互いに平行な固体試料２０を例示した。しかしながら、本発明の試料の形状は、固体試料２０の形状に限定されず、例えば楔型であったり、長手方向の一方の端部側で互いに近づき、他方の端部側で一方の端部側よりも互いに離間した２枚のプレート状として形成されていてもよい。

５，２０・・・固体試料（試料）
φ（ω），φ_ＤＣ（ω），φ_１（ω），φ_２（ω）・・・位相スペクトル
ｎ_ｐ（ω）・・・位相屈折率

Claims (8)

1. 同一の試料において、所定の条件を満たすように厚みの差が互いに異なる複数の領域のそれぞれの位相スペクトルをデュアルコム分光によって取得する位相スペクトル取得工程と、
   取得した複数の前記位相スペクトルに基づき、前記厚みの差が小さい方から位相オフセット係数を算出し、算出した前記位相オフセット係数に基づき、前記試料の位相屈折率を導出する位相屈折率導出工程と、
   を備え、
   前記所定の条件は（１）式で表される、位相屈折率の導出方法。
   

   

   上述の（１）式において、Ｌ_ｋはｋ番目に小さい前記厚みの差を表し、ｃは真空中の光速を表し、ωは前記デュアルコム分光で用いる光周波数コムの角周波数を表し、ｎ_{ｐ，ｋ－１}（ω）は厚みの差Ｌ_ｋ－１に対応する位相屈折率を表し、ｎ_ａｉｒ（ω）は大気の屈折率を表し、δＬは前記試料の厚みの差の不確かさを表す。ｋは、任意の正の整数である。
2. 前記所定の条件は（１）式に基づいて、安全係数を導入した（２）式で表される、
   請求項１に記載の位相屈折率の導出方法。
   

   

   上述の（２）式において、Ａは前記安全係数を表す。
3. 前記位相屈折率導出工程は、
   前記複数の領域のなかで前記厚みの差が最も小さい前記領域の前記位相スペクトルに基づき、最も小さい前記厚みの差に対応する前記位相オフセット係数及び前記位相屈折率を算出する第１工程と、
   （ｋ－１）番目に小さい前記厚みの差に対応する前記位相屈折率、及び、前記複数の領域のなかで前記厚みの差がｋ番目に小さい前記領域の前記位相スペクトル及び前記厚みの差に基づき、ｋ番目に小さい前記厚みの差に対応する前記位相オフセット係数を算出し、算出した前記位相オフセット係数を用いて前記位相屈折率を導出する第２工程と、を有する、
   請求項１又は請求項２に記載の位相屈折率の導出方法。
4. 前記位相スペクトル取得工程において、
   前記デュアルコム分光に用いる第１光周波数コムを第３光周波数コム及び第４光周波数コムの２つに分け、前記試料に前記第３光周波数コムを通過させ、
   前記試料を通過した前記第３光周波数コムと前記デュアルコム分光に用い且つ前記第１光周波数コムとは異なる繰り返し周波数を有する第２光周波数コムとをマルチヘテロダイン検出し、前記位相スペクトルとして複数の第１の位相スペクトルを取得し、
   前記試料を通過していない前記第４光周波数コムと前記第２光周波数コムとをマルチヘテロダイン検出し、前記位相スペクトルとして複数の第２の位相スペクトルを取得する、
   請求項１から請求項３の何れか一項に記載の位相屈折率の導出方法。
5. 前記試料は、
   ２つの表面を有し、
   一方の前記表面は平滑な面であり、
   他方の前記表面には前記一方の表面からの前記厚みの差が互いに異なる段差を有する複数の領域が形成されている、
   請求項１から請求項４の何れか一項に記載の位相屈折率の導出方法。
6. 繰り返し周波数が互いに異なる第１光周波数コム及び第２光周波数コムを出射するデュアルコム出射部と、
   所定の条件を満たすように厚みの差が互いに異なる複数の領域を有する同一の試料に前記第１光周波数コムを通過可能に構成され、複数の前記領域のそれぞれの位相スペクトルをデュアルコム分光によって取得する位相スペクトル取得部と、
   取得した複数の前記位相スペクトルに基づき、前記厚みの差が小さい方から位相オフセット係数を算出し、算出した前記位相オフセット係数に基づき、前記試料の位相屈折率を導出する位相屈折率導出部と、
   を備え、
   前記所定の条件は（１）式で表される、位相屈折率の測定装置。
   

   

   上述の（１）式において、Ｌ_ｋはｋ番目に小さい前記厚みの差を表し、ｃは真空中の光速を表し、ωは前記デュアルコム分光で用いる光周波数コムの角周波数を表し、ｎ_{ｐ，ｋ－１}（ω）は厚みの差Ｌ_ｋ－１に対応する位相屈折率を表し、ｎ_ａｉｒ（ω）は大気の屈折率を表し、δＬは前記試料の厚みの差の不確かさを表す。ｋは、任意の正の整数である。
7. 前記所定の条件は（１）式に基づいて、安全係数を導入した（２）式で表される、
   請求項６に記載の位相屈折率の測定装置。
   

   

   上述の（２）式において、Ａは前記安全係数を表す。
8. 前記位相スペクトル取得部は、
   前記第１光周波数コムを第３光周波数コム及び第４光周波数コムの２つに分け、前記試料に前記第３光周波数コムを通過させ、
   前記試料を通過した前記第３光周波数コムと前記第２光周波数コムとをマルチヘテロダイン検出し、前記位相スペクトルとして複数の第１の位相スペクトルを取得し、
   前記試料を通過していない前記第４光周波数コムと前記第２光周波数コムとをマルチヘテロダイン検出し、前記位相スペクトルとして複数の第２の位相スペクトルを取得する、
   請求項６又は請求項７に記載の位相屈折率の測定装置。

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