JP7231409B2 - 再生燃料電池 - Google Patents
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Description
本発明は、一般に、再生燃料電池(regenerative fuel cell:RFC)技術の分野に関する。より具体的には、本発明は、RFC技術における添加剤の使用に関する。
再生燃料電池および再生燃料電池が電気を貯蔵して供給する方法は、長年にわたって公知である。それらは、エネルギ貯蔵および電力供給のための電気化学装置である。電力供給局面では、電気化学的に活性な種が電極に供給され、電極において電気化学的に反応して、電気化学的パワーを発生させる。貯蔵局面では、電力を使用して、電気化学的に活性な種を再生して貯蔵する。
本発明は、添付の特許請求の範囲に定義されている。
アノード室における可逆性水素ガスアノードと、
カソード室における可逆性カソードと、
アノード室とカソード室とを分離する膜とを備え、当該膜は、プロトンを選択的に通過させることができ、当該電池はさらに、
上記電力供給モードでは電気化学的に活性な種をアノードおよびカソードに供給し、上記エネルギ貯蔵モードでは生成された電気化学的に活性な種をアノードおよびカソードから運び出すように構成された導管を備え、
アノードにおけるレドックス反応は、以下の通りであり、
添加剤として存在する、Al3+、TiO2+、Ti4+などの金属イオン、または、界面活性剤、キレート剤、ポリマーもしくはデンドリマーなどの有機材料を備える。
アノードは多孔性ガス電極であり、カソードは多孔性電極であってもよく、または非多孔性電極であってもよいが、多孔性電極が好ましい。好適な電極の例は、当該技術分野において周知である。本発明では、触媒多孔性炭素電極、たとえば触媒カーボン紙、布地、フェルトまたは複合物、が特に好ましい。炭素は、黒鉛状であってもよく、非晶質であってもよく、またはガラス状構造を有していてもよい。本発明の特に好ましい実施形態では、アノードは触媒電極であり、カソードは非触媒電極である。カソードにおけるレドックス反応は通常は触媒作用を必要としないので、1つの電極だけが触媒作用を受ける再生燃料電池を有することにより、再生燃料電池の生産コストを大幅に削減することが可能になり得る。何らかの非貴金属触媒を使用することが可能であるが不可欠ではなく、これによっても、貴金属触媒の使用と比較してコストを抑えられるであろう。アノードにおいて使用される触媒は、たとえば白金、パラジウム、イリジウム、ルテニウム、レニウム、ロジウム、オスミウム、もしくは合金、たとえば白金/ルテニウム合金を含むそれらの組み合わせなどの貴金属からなっていてもよく、またはPtCo、PtNi、PtMoなどの二成分触媒であってもよく、またはPtRuMo、PtRuSn、PtRuWなどの三成分触媒であってもよく、またはRuSe、Pt-MoOxなどのカルコゲン化物/酸化物であってもよい。いくつかの二成分/三成分またはそれ以外の純貴金属触媒は、陰極液種クロスオーバの結果として起こり得る触媒中毒に対して耐性があるだろう。貴金属の量は、通常の触媒燃料電池ガス電極と比較して大幅に減少させることができる。なぜなら、RFCは、従来の燃料電池と同じ高出力モードで動作する必要がないからである。
アノード室における可逆性水素ガスアノードと、
カソード室における可逆性カソードと、
アノード室とカソード室とを分離する膜とを備え、当該膜は、プロトンを選択的に通過させることができ、当該電池はさらに、
上記電力供給モードでは電気化学的に活性な種をアノードおよびカソードに供給し、上記エネルギ貯蔵モードでは生成された電気化学的に活性な種をアノードおよびカソードから運び出すように構成された導管を備え、
アノードにおけるレドックス反応は、以下の通りであり、
図1は、電力を発生させるために用いられる電気化学的に活性な材料が(a)水素ガス(アノードに供給される)および(b)液体陰極液における溶解金属イオン(カソードに供給される)である再生燃料電池の概略図を示す。
25cm2活性面積再生バナジウム燃料電池(RVFC)を後述のように生成して試験した。上記の電池で使用される特定の構成要素の詳細について以下に記載する。燃料電池バイポーラプレート用途のために意図的に製造された高導電性ポリマー複合体エレクトロフェン(Bac2社)からサーペンタインフローチャネルプレートをCNC機械加工した。PTFEシートからプラスチックエンドプレートを切断し、当該プラスチックエンドプレートをアルミニウムプレート同士の間に挟んで、電池全体にわたって均一な圧力分布を保証した。触媒活性面積が25cm2である市販のHiSPEC(商標)M-200クラスMEA(ジョンソン・マッセイ・フュエル・セルズ社)を全ての実験で使用した[Johnson Matthey http://www.jmfuelcells.com/products/meas]。iR損失を最小限に抑えて優れた電気伝導性を提供するために、エンドプレートとフローチャネルプレートとの間に金めっき銅集電器を挿入した。最後に、異なる電池構成要素間にバイトンゴムガスケットを設置して、動作中にシステムを適切に封止できるようにした。
対応する量の硫酸バナジル(シグマ・アルドリッチ社)を5M濃硫酸に溶かすことによって、0.23Mおよび1Mのバナジウム陰極液溶液を調製した。マスターフレックス・イージーロード・ペリスタルティック・ポンプおよびマスターフレックス・ケムデュランス管を使用して、バナジウム陰極液を電池に送り込んだ。
標準的なサイクル
以下の手順は、充電/放電サイクルを実行する際にとられる標準的なステップを詳述している。手順全体を通して、陰極液流量および水素流量は一定のままであった。
4.システムのOCVを5分間にわたって測定した。
6.システムのOCVを5分間にわたって測定した。
1.サイクルが実行される電流密度を使用して、システムを0.45Vという目標電圧に放電した。システムのSOCがこの目標値未満である場合には、目標SOCを上回る程度までシステムを充電してから、0.45Vに放電した。
4.ステップ2で計算した時間にわたって、または電圧カットオフ上限に達するまで、所望の電流密度でシステムを充電した。
6.ステップ2で計算した時間にわたって、または電圧カットオフ下限に達するまで、所望の電流密度でシステムを放電した。
1.9Vを上回る電圧でのカーボン紙の腐食(ヨリセン等、ジャーナル・オブ・パワー・サイエンシズ、2004、第127巻(1-2)、98-104)および水の酸化による過剰な酸素の発生のリスクのために、1.7Vという電圧カットオフ上限を選択した。0.35Vを下回る電圧でのV(III)イオンへのV(IV)イオンの還元(pH0でのプールベダイアグラム)のために、0.45Vという電圧カットオフ下限を選択した。
0.23M V(V)/V(IV)における充電/放電サイクル
複数の充電/放電サイクルを実行して、RVFCの挙動を分析した。
アノード:H2(g)→2H++2e-
カソード:2VO2 ++4H++2e-→2VO2++2H2O
合計:H2(g)+2VO2 ++2H+→2VO2++2H2O。
740mAhという最大理論容量のうちの36%を利用したことを示したので、264mAhという目標容量にシステムを充電した。水素流量およびバナジウム流量は、各サイクル全体を通して50mL/分に維持された(図3A)。これらの結果から、電流密度が増加するにつれて充電および放電の両方のステップについて過電位が増加することが観察された。過電位は、オーム抵抗、電荷移動および質量輸送現象に関連付けられた損失に起因する。各充電/放電ステップの開始時には、当該損失は電荷移動プロセスによって最も支配されるが、終了時には、過電位に寄与するのは主に質量輸送制約である。
レドックス種の利用に影響を及ぼすシステムパラメータは、電流密度、電圧窓および電解液流量である。電流密度が増加するにつれて電解液の利用が減少することが観察された。また、電流密度は、システムの動作パワーも決定する。電解液の利用率とパワー出力との間にはトレードオフがある。14mA/cm2の電流密度での容量利用率に対するバナジウム流量の影響を調査した(図3B)。75%のSOCでの最大パワーポイントが、システムにとって優れた代表ポイントであると考えられるので選択された。
50mL/分のバナジウム流量および3つの充電状態(SOC)でシステムのパワー曲線を測定した(図4A)。75%のSOCでは、システムは、14mA/cm2の電流密度で7.7mW/cm2の最大パワーポイントに達した。
100mL/分の流量および3つの異なるSOCについてパワー曲線を測定した(図4B)。100%のSOCでは、24mA/cm2の電流密度で13.3mW/cm2の最大パワーポイントに達した。75%のSOCでは、達した最大パワーは、21mA/cm2の電流密度で10.7mW/cm2であった。これは、50mL/分の流量で達したパワーと比較して最大パワーが39%増加したことを示している。より高いバナジウム流量で動作させると、質量輸送制約を減少させて容量利用率を増加させることによってシステム性能が向上する。
バナジウム濃度を上昇させることの効果および大規模システムでの重要事項を調査するために、バナジウムの濃度を0.23Mから1.0Mに上昇させた。典型的な大規模VRBシステムは、バナジウム濃度が1.5~2.0Mであるだろう。2.0Mを上回る濃度では、V5+の溶解度および沈殿が問題になる。1.0M溶液が、元のシステムからの濃度の大幅な上昇であり、大規模で使用されるであろう1.5Mの濃度に近づくので、選択された。
特に明記しない限り、上記の実験構成をマンガンRFCの実験に使用した。
対応する量の炭酸マンガン(シグマ・アルドリッチ社)を濃硫酸に溶かすことによって、0.2Mおよび0.5Mのマンガン陰極液溶液を調製した。炭酸マンガンを添加すると、CO2が放出されて金属溶解度を促進させる。硫酸濃度は、3Mまたは5Mの濃度に達するように調整される。マスターフレックス・イージーロード・ペリスタルティック・ポンプおよびマスターフレックス・ケムデュランス管を使用して、バナジウム陰極液を電池に送り込んだ。
標準的なMn電解液(添加剤なし):サイクル効率
図6は、4サイクルにわたる50ml/分の流量および20mA/cm2の電流密度での5M H2SO4における0.2M MnSO4を使用したマンガン/水素再生燃料電池の充電/放電曲線を示す。
図7は、50ml/分の流量および可変電流密度での5M H2SO4における0.2M MnSO4を使用したマンガン/水素再生燃料電池の充電/放電曲線を示す。
図8は、20mA/cm2の電流密度および可変流量での5M H2SO4における0.2M MnSO4を使用したマンガン/水素再生燃料電池の充電/放電曲線を示す。
図9は、さまざまな充電状態における20秒/点での0.001A/秒の走査速度および50ml/分の流量での5M H2SO4における0.2M MnSO4を使用したマンガン/水素再生燃料電池のパワー密度曲線を示す。
添加剤を有する再生マンガン燃料電池を特徴付けるために、上記と同様の実験構成および一連の実験を行った。
好適な前駆体を濃硫酸に溶かすことによって、0.2M~1.5Mの付加的な溶液を調製した。対応する量の炭酸マンガン(シグマ・アルドリッチ社)を濃硫酸に溶かすことによって、0.2Mおよび0.5Mのマンガン陰極液溶液を調製した。炭酸マンガンを添加すると、CO2が放出されて金属溶解度を促進させる。硫酸濃度は、3Mまたは5Mの濃度に達するように調整される。マスターフレックス・イージーロード・ペリスタルティック・ポンプおよびマスターフレックス・ケムデュランス管を使用して、バナジウム陰極液を電池に送り込んだ。
(Ti(IV)添加剤を有する)最適化Mn電解液:サイクル効率
図10は、4サイクルにわたる50ml/分の流量での5M H2SOにおける0.2M Ti(SO4)2を有する0.2M MnSO4を使用したマンガン/水素再生燃料電池の充電/放電曲線を示す。
図11は、50ml/分の流量および可変電流密度での5M H2SO4における0.2M Ti(SO4)2を有する0.2M MnSO4を使用したマンガン/水素再生燃料電池の充電/放電曲線を示す。
図12は、50ml/分の流量および20mA/cm2の電流密度および可変マンガン濃度での5M H2SO4における0.2M Ti(SO4)2を使用したマンガン/水素再生燃料電池の充電/放電曲線を示す。
図14は、20秒/点での0.001A/秒の走査速度および50ml/分の流量での0.2M Mnを使用したさまざまな酸濃度でのマンガン/水素再生燃料電池のパワー密度曲線を示す。
図15は、さまざまな充電状態における20秒/点での0.001A/秒の走査速度および50ml/分の流量での5M H2SO4における0.2M Mnを使用したマンガン/水素再生燃料電池のパワー密度曲線を示す。
図17は、3M H2SO4における0.2M MnSO4を使用した20mA/cm2の電流密度でのマンガン水素再生燃料電池の充電および放電曲線を示す。完全に充電されると、放電が開始する前に10分の一時停止があった。第1のサイクルと第2のサイクルとの間には容量の大幅な減少があったことが分かる。MnO2の沈殿が明白であり、容量の損失の主な原因であると考えられた。
バナジウム-(V)状態は、pHおよびバナジウム濃度に依存する金属錯体構造を有する豊かな水溶性の化学的性質を示す。バナジウムRFCまたはレドックスフロー電池(RFB)では、電池充電中に正極でVO2 +が生成される。この種は、その濃度が1.5Mを上回っている場合に重合してV2O5として沈殿する傾向がある。この挙動は、温度が上昇して40Cを上回ると高まる。固体沈殿物の形成は、容量低下およびセル詰まりの結果としてのRFC/RFBの不可逆的劣化につながる。それに加えて、それらのバナジウム溶解度制約は、エネルギ密度が中程度から低い(10~15Wh/L-1)のRFC/RFBにつながる。
Claims (14)
- アノードおよびカソードでの電気化学的に活性な種の反応によって電力を発生させる電力供給モード、および、前記電気化学的に活性な種を生成するために電力を消費するエネルギ貯蔵モードで動作することができる再生燃料電池であって、
アノード室における可逆性水素ガスアノードと、
カソード室における可逆性カソードと、
前記アノード室と前記カソード室とを分離する膜とを備え、前記膜は、プロトンを選択的に通過させることができ、前記電池はさらに、
前記電力供給モードでは電気化学的に活性な種を前記アノードおよび前記カソードに供給し、前記エネルギ貯蔵モードでは生成された電気化学的に活性な種を前記アノードおよび前記カソードから運び出すように構成された導管を備え、
前記アノードにおけるレドックス反応は、以下の通りであり、
前記カソードにおけるレドックス反応は、
であり、
前記カソード室は、Ti(IV)を含む添加剤を含む、再生燃料電池。 - 前記カソード室は、Ti(SO4)2を含む、請求項1に記載の再生燃料電池。
- 前記カソード室は、TiO2+イオンを含む、請求項1又は2に記載の再生燃料電池。
- 前記カソードの電気化学的に活性な種を含む液体陰極液を収容するように構成された少なくとも1つの容器を含み、前記電力供給モードでは、前記電気化学的に活性な種を含む液体陰極液を前記カソード室に供給するために第1の容器が前記カソード室に接続される、請求項1から3のいずれか1項に記載の再生燃料電池。
- 前記エネルギ貯蔵モードでは、前記少なくとも1つの容器は、生成された電気化学的に活性な種を含む陰極液を前記カソード室から受け取るために前記カソード室に接続される、請求項4に記載の再生燃料電池。
- 使用済みの電気化学的に活性な種を含む液体陰極液を収容するように構成された少なくとも1つの容器を含み、前記電力供給モードでは、前記使用済みの電気化学的に活性な種を含む陰極液を前記カソード室から受け取るために第2の容器が導管に接続される、請求項1~3のいずれか1項に記載の再生燃料電池。
- 前記エネルギ貯蔵モードでは、前記少なくとも1つの容器は、前記使用済みの電気化学的に活性な種を含む陰極液を前記カソード室に供給するために導管に接続される、請求項6に記載の再生燃料電池。
- 水素を収容するように構成された加圧ガス源容器を含み、前記加圧ガス源容器は、前記電力供給モードでは前記アノードに接続可能である、請求項1~7のいずれか1項に記載の再生燃料電池。
- 前記加圧ガス源容器は、前記エネルギ貯蔵モードでは、前記エネルギ貯蔵モードで発生した水素を受け取るために前記アノードに接続可能である、請求項8に記載の再生燃料電池。
- 前記エネルギ貯蔵モードにおいて前記アノードで発生して前記加圧ガス源容器に貯蔵される水素を加圧するように構成された少なくとも1つの圧縮器を含み、任意に、圧縮ガスの膨張の結果として電気を供給する水素膨張発生器も含む、請求項9に記載の再生燃料電池。
- 前記膜は、プロトン交換膜である、請求項1~10のいずれか1項に記載の再生燃料電池。
- 前記膜は、水素イオンおよび溶媒和水素イオンに対して浸透性がある、請求項1~11のいずれか1項に記載の再生燃料電池。
- a)アノードおよびカソードでの電気化学的に活性な種の反応によって電力を発生させる電力供給モード、および、b)前記電気化学的に活性な種を生成するために電力を消費するエネルギ貯蔵モードで再生燃料電池を動作させる方法であって、前記電池は、
アノード室における可逆性水素ガスアノードと、
カソード室における可逆性カソードと、
前記アノード室と前記カソード室とを分離する膜とを備え、前記膜は、プロトンを選択的に通過させることができ、
前記方法は、前記電力供給モードでは電気化学的に活性な種を前記アノードおよび前記カソードに運び、エネルギ貯蔵モードでは生成された電気化学的に活性な種を前記アノードおよび前記カソードから運び出すことを備え、
前記アノードにおけるレドックス反応は、以下の通りであり、
前記カソードにおけるレドックス反応は、
であり、
前記カソード室は、Ti(IV)を含む添加剤を含む、方法。 - 前記再生燃料電池は、請求項1から12のいずれか1項に記載の再生燃料電池である、請求項13に記載の方法。
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