JP7207049B2

JP7207049B2 - 燃料電池セルの製造方法

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Publication number: JP7207049B2
Application number: JP2019050775A
Authority: JP
Inventors: 康補勝田; 慎吉田; 雅史小泉
Original assignee: Toyota Motor Corp
Current assignee: Toyota Motor Corp
Priority date: 2019-03-19
Filing date: 2019-03-19
Publication date: 2023-01-18
Anticipated expiration: 2039-03-19
Also published as: JP2020155247A

Description

本発明は、膜電極接合体の周縁部が固定される枠状の樹脂フレームと、膜電極接合体および樹脂フレームを挟み込む一対のセパレータと、を含む燃料電池セルの製造方法に関する。

燃料電池は、複数の燃料電池セルが積層された燃料電池スタックを有している。各燃料電池セルは、膜電極接合体（ＭＥＡ）と、膜電極接合体の周縁部が固定される枠状の樹脂フレームと、膜電極接合体および樹脂フレームを両側から挟持する一対のセパレータと、によって構成される。

セパレータには、膜電極接合体に反応ガスを供給するためのガス流路が形成されている。金型を用いてシート状の基材にプレス加工を施すことによって、ガス流路を有するセパレータが形成される。

ところで、プレス加工によるセパレータの成形では、金型に対するセパレータの離型性を向上させるためにシート状の基材の両面に潤滑剤を塗布する場合がある。この場合、セパレータの離型性は向上するが、セパレータの表面に潤滑剤が付着した状態となる。

なお、セパレータの金型に対する離型性を向上させるために潤滑剤を用いる燃料電池セルの製造方法は、例えば特許文献１に開示されている。

特開２０１８－１７０２９１号公報

しかしながら、セパレータの表面に潤滑剤が残っていると、樹脂フレームとセパレータとを接着する際に、樹脂フレームの表面に設けられた接着層とセパレータとの界面に存在する潤滑剤が、接着層とセパレータとの結合を阻害する。

このため、潤滑剤を用いてセパレータを成形する場合、セパレータの成形後に潤滑剤残渣を除去する必要があるので、燃料電池セルの製造に時間がかかる。なお、潤滑剤残渣が完全に除去されたことを検査する場合、ｎｇオーダーで潤滑剤を検量する必要があるとともに、１週間程度時間がかかる。

本発明は、このような点を鑑みてなされたものであり、セパレータ成形後の潤滑剤除去工程を設けることなく、潤滑剤残渣による接着性の低下を抑制することが可能な燃料電池セルの製造方法を提供することを課題とする。

このような点を鑑みて、本発明に係る燃料電池セルの製造方法は、膜電極接合体と、前記膜電極接合体の周縁部が固定される枠状の樹脂フレームと、前記膜電極接合体および前記樹脂フレームを挟み込む一対のセパレータと、を含む燃料電池セルの製造方法であって、前記セパレータとなるシート状の基材の両面に所定の融点を有する潤滑剤を供給するとともに、前記基材にプレス加工を施すことにより、前記膜電極接合体に反応ガスを供給するためのガス流路を有するセパレータを形成する工程と、前記膜電極接合体が固定されるとともに両面に熱可塑性樹脂からなる接着層が設けられた前記樹脂フレームを前記一対のセパレータで挟み込んだ状態で、前記潤滑剤の融点よりも高い温度で前記一対のセパレータを熱圧することによって、前記潤滑剤を前記接着層中に分散させるとともに、前記セパレータを前記樹脂フレームに接着する工程と、を含むことを特徴とする。

本発明によれば、両面に接着層が設けられた前記樹脂フレームを前記一対のセパレータで挟み込んだ状態で、前記潤滑剤の融点よりも高い温度で前記一対のセパレータを熱圧することによって、前記潤滑剤を前記接着層中に分散させるとともに、前記セパレータを前記樹脂フレームに接着する。これにより、熱圧着時に潤滑剤を接着層中に分散させることができるので、樹脂フレームの表面に設けられた接着層とセパレータとの界面の潤滑剤が無くなる。このため、潤滑剤により接着層とセパレータとの結合が阻害されるのを抑制することができるので、樹脂フレームとセパレータとの接着強度が低下するのを抑制することができる。

また、セパレータの成形後に潤滑剤を除去する必要がないので、燃料電池セルの製造に時間がかかるのを抑制することができる。また、潤滑剤残渣が完全に除去されたことを検査する必要もない。

以上のように、セパレータ成形後の潤滑剤除去工程を設けることなく、潤滑剤残渣による接着性の低下を抑制することができる。

本発明の一実施形態に係る製造方法によって製造される燃料電池セルの要部を断面視した図である。図１に示した燃料電池セルを構成する膜電極接合体アセンブリの構造を示す斜視図である。図２のＡ－Ａ線に沿った断面図である。図１の燃料電池セルを複数積層して得られる燃料電池スタックの要部を断面視した図である。セパレータの製造に用いる金型の構造を示す断面図である。セパレータの製造工程の概略フローを示した図である。セパレータの製造途中の様子を示す断面図である。燃料電池セルの製造途中の様子を示す断面図である。燃料電池セルの製造工程の概略フローを示した図である。燃料電池セルの製造途中の様子を示す拡大断面図であり、潤滑剤が分散する前の状態を示す図である。燃料電池セルの製造途中の様子を示す拡大断面図であり、潤滑剤が分散した後の状態を示す図である。

以下、本発明の構成を図面に示す実施形態の一例に基づいて詳細に説明する。以下では、一例として、燃料電池車両に搭載される燃料電池またはこれを含む燃料電池システムに本発明を適用した場合を例示して説明するが、適用範囲がこのような例に限られることはない。

［セパレータを備えた燃料電池セルの構成］
図１は、燃料電池セル１（以下、セル１という）の要部を断面視した図である。図１に示すように、セル１は、酸化剤ガス（例えば空気）と、燃料ガス（例えば水素）と、の電気化学反応により起電力を発生する固体高分子型燃料電池である。セル１は、ＭＥＧＡ２と、ＭＥＧＡ２を区画するように、ＭＥＧＡ２に接触するセパレータ（燃料電池用セパレータ）３とを備えている。なお、本実施形態では、ＭＥＧＡ２は、一対のセパレータ３、３により、挟持されている。

ＭＥＧＡ２は、膜電極接合体（ＭＥＡ）４と、この両面に配置されたガス拡散層７、７とが、一体化されたものである。膜電極接合体４は、電解質膜５と、電解質膜５を挟むように接合された一対の電極６、６と、からなる。電解質膜５は、固体高分子材料で形成されたプロトン伝導性のイオン交換膜からなり、電極６は、たとえば、白金などの触媒を担持した例えばカーボン素材が分散した多孔質層である。電解質膜５の一方側に配置された電極６がアノードとなり、他方側の電極６がカソードとなる。ガス拡散層７は、例えばカーボンペーパー若しくはカーボンクロス等のカーボン多孔質体、または、金属メッシュ若しくは発泡金属等の金属多孔質体などのガス透過性を有する導電性部材によって形成される。

本実施形態では、ＭＥＧＡ２が、セル１の発電部であり、セパレータ３は、ＭＥＧＡ２のガス拡散層７に接触している。また、ガス拡散層７が省略されている場合には、膜電極接合体４が発電部であり、この場合には、セパレータ３は、膜電極接合体４に接触している。したがって、セル１の発電部は、膜電極接合体４を含むものであり、セパレータ３に接触する。

セパレータ３は、導電性やガス不透過性などに優れた金属（例えば、ＳＵＳ、チタン、アルミニウム、ニッケル等の金属）を基材とする板状の部材であって、その一面側がＭＥＧＡ２のガス拡散層７と当接している。

本実施形態では、各セパレータ３は、断面形状が波形状ないし凹凸状に形成されている。セパレータ３の形状は、波の形状が等脚台形をなし、かつ波の頂部が平坦で、この頂部の両端が等しい角度をなして角張っている。つまり、各セパレータ３は、表側から見ても裏側から見ても、ほぼ同じ形状である。ＭＥＧＡ２の一方のガス拡散層７には、セパレータ３の頂部が面接触し、ＭＥＧＡ２の他方のガス拡散層７には、セパレータ３の頂部が面接触している。

前記セパレータ３は、上述した金属（例えば、ＳＵＳ、チタン、アルミニウム、ニッケル等の金属）からなるシート状の基材３ａを金型を用いてプレス成形することにより、前記の形状を呈するように成形（塑性変形）される（後で詳述）。

一方の電極（すなわちアノード）６側のガス拡散層７とセパレータ３との間に画成されるガス流路２１は、燃料ガスが流通する流路であり、他方の電極（すなわちカソード）６側のガス拡散層７とセパレータ３との間に画成されるガス流路２２は、酸化剤ガスが流通する流路である。セル１を介して対向する一方のガス流路２１に燃料ガスが供給され、ガス流路２２に酸化剤ガスが供給されると、セル１内で電気化学反応が生じて起電力が生じる。

図２に示すように、ＭＥＧＡ２は、平面視矩形状に形成されており、ＭＥＧＡ２の周縁部は、枠状の樹脂フレーム３０に接着剤層３５（図３参照）を介して接着固定されている。ＭＥＧＡ２および樹脂フレーム３０によって、膜電極接合体アセンブリ４０が構成されている。

樹脂フレーム３０は、セパレータ３を流れる燃料ガス、酸化剤ガス、および後述する冷却水をシールする部材である。樹脂フレーム３０は、熱可塑性樹脂または熱硬化性樹脂からなるとともに、可撓性を有する。樹脂フレーム３０の周縁部には図３に示すように、セパレータ３に熱圧着するための熱可塑性樹脂シートからなる接着層３１が設けられている。膜電極接合体アセンブリ４０の樹脂フレーム３０に対してセパレータ３が接着固定されることによって、セル１が構成されている。なお、接着層３１に用いる樹脂として、例えばポリプロピレン等のポリオレフィン系樹脂が挙げられるが、他の樹脂を用いてもよい。

［燃料電池スタックの構成］
図４は、燃料電池スタック（燃料電池）１０の要部を断面視した図である。図４に示すように、燃料電池スタック１０には、基本単位であるセル１が複数積層されている。各セル１のセパレータ３の一面側は上述したようにＭＥＧＡ２のガス拡散層７と当接し、他面側が隣接する他のセパレータ３の他面側と当接している。

あるセル１と、それに隣接するもうひとつのセル１とは、アノードとなる電極６とカソードとなる電極６とを向き合わせて配置されている。また、あるセル１のアノードとなる電極６に沿って配置されたセパレータ３の背面側の頂部と、もうひとつのセル１のカソードとなる電極６に沿って配置されたセパレータ３の背面側の頂部とが、面接触している。隣接する２つのセル１間で面接触するセパレータ３、３の間に画成される空間２３には、セル１を冷却する冷媒としての水（冷却水）が流通する。

［セパレータの製造工程］
図５は、セパレータの製造に用いる金型の構造を示す断面図であり、図６は、セパレータの製造工程の概略フローを示した図である。図７は、セパレータの製造途中の様子を示す断面図である。なお、図７では、後述する潤滑剤６０を省略している。

本実施形態では、図５に示すように、前述したセパレータ３は、金型５０を用いて成形される。金型５０は、所定方向（ガス流路の流れ方向）に延びる凹状面（上側に窪んだ面）４３と凸状面（下側に膨出した面）４４とが交互に設けられた凹凸面からなるプレス面４２を有する上型４１と、上型の凹凸面（プレス面４２）と相補的な形状を有する凹凸面からなるプレス面４６を有する下型４５と、からなる。セパレータ３は、金型５０を用いて、セパレータ３の素材となる基材３ａを上型４１のプレス面４２と下型４５のプレス面４６とで上下方向でプレスすることで、波形状ないし凹凸状を呈するように形成される。

ここで、本実施形態では、成形後のセパレータ３の金型５０に対する離型性を確保するために、基材３ａの両面（図３の上面および下面）に所定の融点を有する潤滑剤６０を塗布（供給）する（図６の供給工程Ｓ１参照）。潤滑剤６０としては、例えばアクリルポリマー系樹脂を用いることができる。また、アクリルポリマー系樹脂は、例えばアクリル酸メチル、アクリル酸エチル、アクリル酸ブチル、アクリル酸ｎ－ブチル、アクリル酸２－エチルヘキシル、アクリル酸２－ジメチルアミノエチル、アクリル酸２－ヒドロキシエチルのうちの１種以上を、所定の温度以下の融点になるように重合させることにより得られる。なお、基材３ａの両面（上面および下面）への潤滑剤６０の供給は、上型４１のプレス面４２と下型４５のプレス面４６とに潤滑剤６０を塗布（供給）することによって行ってもよい。

その後、基材３ａを上型４１と下型４５とによって上下方向から所定圧で挟んでプレス加工を施す（図６のプレス工程Ｓ２参照）。これにより、図７に示すように波状または凹凸状（すなわち、ガス流路２１、２２および空間２３を形成する構造）を有するセパレータ３が形成される。

そして、金型５０を型開きして、セパレータ３を金型５０から取り出す（図６の離型工程Ｓ３参照）。このようにして、セパレータ３が製造される。なお、成形後のセパレータ３の表面には、潤滑剤６０が残留している。

［燃料電池セルの製造方法］
図８は、セル１の製造途中の様子を示す断面図であり、図９は、セル１の製造工程の概略フローを示した図である。図１０は、セル１の製造途中における接着層３１周辺の拡大断面図である。なお、図８では、潤滑剤６０を省略している。

セル１は図８に示すように、樹脂フレーム３０を一対のセパレータ３で挟み込んだ状態で金型７０を用いて熱圧着することにより成形される。金型７０は、セパレータ３の周縁部を上方から押圧する枠状の押圧部７１ａとセパレータ３の凹凸面を避ける凹部７１ｂとを有する上型７１と、セパレータ３の周縁部を下方から押圧する枠状の押圧部７２ａとセパレータ３の凹凸面を避ける凹部７２ｂとを有する下型７２と、を含んでいる。押圧部７１ａおよび７２ａは、樹脂フレーム３０の接着層３１に対向する位置に設けられている。

また、上型７１および下型７２の各々には、樹脂フレーム３０とセパレータ３とを接合するための加熱装置（図示せず）が内蔵されている。加熱装置は、上型７１および下型７２を加熱するものであれば、通電式、蒸気式等のいずれの形態であってもよい。加熱装置は、セパレータ３を介して樹脂フレーム３０の接着層３１を溶融可能な温度に設定されている。

セル１を製造する場合、ＭＥＧＡ２の周縁部に樹脂フレーム３０が固定された膜電極接合体アセンブリ４０と、波状または凹凸状を有する一対のセパレータ３と、を準備する（図９の準備工程Ｓ１１参照）。

そして、膜電極接合体アセンブリ４０を一対のセパレータ３で挟み込んだ状態で金型７０を用いて一対のセパレータ３を樹脂フレーム３０に熱圧着する（図９のプレス工程Ｓ１２参照）。このとき、潤滑剤６０および接着層３１の融点よりも高い温度で熱圧着を行う。これにより、図１０に示すようにセパレータ３の表面と接着層３１との境界に存在していた潤滑剤６０が、金型７０からの熱により溶融し、図１１に示すように接着層３１中に分散する。このため、セパレータ３と接着層３１とが直接接触するので、セパレータ３と接着層３１との間の接着が阻害されない。なお、本実施形態では、接着層３１の融点は潤滑剤６０の融点よりも低い。このため、潤滑剤６０が溶融する前に接着層３１が溶融しているので、接着層３１中に潤滑剤６０がより分散しやすい。

その後、金型７０を型開きして、セル１を金型７０から取り出す。そして、セル１に冷却風を当てることによって、セル１を常温まで冷却する（図９の冷却工程Ｓ１３参照）。このようにして、セル１が製造される。

なお、上記セル１の製造工程において、セル１をコンベア等（図示せず）により間欠的に移動させて各工程（準備工程、プレス工程、冷却工程）で処理を施す場合、例えば、セル１を加熱処理する工程（プレス工程Ｓ１２）および冷却工程Ｓ１３の各々を、２つのステーションに分けて２回行ってもよい。この場合、各ステーションにおける処理時間（滞在時間）を約半分に短縮することができるので、タクトタイムを短縮することができる。

本実施形態では、上記のように、両面に接着層３１が設けられた樹脂フレーム３０を一対のセパレータ３で挟み込んだ状態で、潤滑剤６０の融点よりも高い温度で一対のセパレータ３を熱圧着する。これにより、熱圧時に潤滑剤６０を接着層３１中に分散させることができるので、樹脂フレーム３０の表面に設けられた接着層３１とセパレータ３との界面の潤滑剤６０が無くなる。このため、潤滑剤６０により接着層３１とセパレータ３との結合が阻害されるのを抑制することができるので、樹脂フレーム３０とセパレータ３との接着強度が低下するのを抑制することができる。

また、セパレータ３の成形後に潤滑剤６０を除去する必要がないので、セル１の製造に時間がかかるのを抑制することができる。また、潤滑剤６０が完全に除去されたことを検査する必要もない。

なお、今回開示された実施形態は、すべての点で例示であって制限的なものではないと考えられるべきである。本発明の範囲は、上記した実施形態の説明ではなく特許請求の範囲によって示され、さらに特許請求の範囲と均等の意味および範囲内でのすべての変更が含まれる。

例えば、上記実施形態では、潤滑剤６０としてアクリルポリマー系樹脂を用いる例について示したが、本発明はこれに限らない。プレス工程Ｓ１２において融点よりも高い温度になった際に接着層３１中に分散する樹脂であれば、アクリルポリマー系以外の樹脂を用いてもよい。

１：セル（燃料電池セル）、２：ＭＥＧＡ（発電部）、３：セパレータ、３ａ：基材、４：膜電極接合体、２１、２２：ガス流路、３０：樹脂フレーム、３１：接着層、６０：潤滑剤

Claims

膜電極接合体と、前記膜電極接合体の周縁部が固定される枠状の樹脂フレームと、前記膜電極接合体および前記樹脂フレームを挟み込む一対のセパレータと、を含む燃料電池セルの製造方法であって、
前記セパレータとなるシート状の基材の両面に所定の融点を有する潤滑剤を供給するとともに、前記基材にプレス加工を施すことにより、前記膜電極接合体に反応ガスを供給するためのガス流路を有するセパレータを形成する工程と、
前記膜電極接合体が固定されるとともに両面に熱可塑性樹脂からなる接着層が設けられた前記樹脂フレームを前記一対のセパレータで挟み込んだ状態で、前記潤滑剤の融点よりも高い温度で前記一対のセパレータを熱圧することによって、前記潤滑剤を溶融させ、前記潤滑剤を前記接着層中に分散させるとともに、前記セパレータを前記樹脂フレームに接着する工程と、
を含むことを特徴とする燃料電池セルの製造方法。