JP7174290B2 - 発光装置及び発光装置の製造方法 - Google Patents

Description

本開示は、発光装置及び発光装置の製造方法の製造方法に関する。

ＬＥＤ等の発光装置の中には、発光素子と発光素子の一部を被覆する光反射性の被覆部材とを有するものがある。例えば、特許文献１には、光反射性の被覆部材として、シリコーン樹脂などの耐熱性樹脂や無機バインダのベース材に酸化チタン、酸化亜鉛、酸化タンタル、酸化ニオブ、酸化ジルコニア、酸化アルミニウムなどの白色顔料を含む反射材を含有させたものが開示されている。

特開２０１４－２１６４１６号公報

しかしながら、このような無機材料で形成された光反射性の被覆部材は、発光装置の性能を向上させるために未だ改善の余地がある。本明細書における発光装置の性能とは、例えば、耐熱性、光束、輝度、発光装置の発光面と該発光面を囲む非発光面との輝度差の急峻さ（見切り性）、信頼性（ライフ）等である。

そこで、本開示は、発光装置の性能、特に耐熱性、が高い光反射性の被覆部材を備える発光装置及び該発光装置を作製する方法を提供することを目的とする。

本開示に係る発光装置は、発光素子と、板状の光反射材、シリカ、及びアルカリ金属を含み、前記発光素子を被覆する光反射性の被覆部材と、を備え、前記光反射材の平均粒径が０．６μｍ以上４３μｍ以下であり、前記光反射材の平均アスペクト比が１０以上である。

また、本開示に係る発光装置の製造方法は、シリカの粉末と、平均粒径が０．６μｍ以上４３μｍ以下であり、かつ平均アスペクト比が１０以上である板状の光反射材の粉末と、アルカリ溶液と、を混合し混合物を形成する工程と、発光素子に前記混合物を塗布する工程と、前記混合物を加熱することにより硬化させて光反射性の被覆部材を形成する工程と、を含む。

本開示の一実施形態に係る発光装置及び発光装置の製造方法によれば、発光装置の性能、特に耐熱性、が高い光反射性の被覆部材を備える発光装置及び該発光装置を作製する方法を提供することができる。

本開示の一実施形態に係る発光装置の概略断面図である。 図１に示す発光装置が備える光反射性の被覆部材の一部を拡大した断面図である。 図１に示す発光装置が備える光反射性の被覆部材を形成する光反射材の粉末の概略斜視図の一例である。 図１に示す発光装置の第１製造方法の一工程を示す概略断面図である。 図１に示す発光装置の第１製造方法の一工程を示す概略断面図である。 図１に示す発光装置の第１製造方法の一工程を示す概略断面図である。 第１製造方法の他の一工程を示す概略断面図である。 図１に示す発光装置の第２製造方法の一工程を示す概略断面図である。 図１に示す発光装置の第２製造方法の一工程を示す概略断面図である。 図１に示す発光装置の第２製造方法の一工程を示す概略断面図である。 図１に示す発光装置の第２製造方法の一工程を示す概略断面図である。 本開示の別の一実施形態に係る発光装置の概略断面図である。 図７に示す発光装置の製造工程の一例を示す概略断面図である。 図７に示す発光装置の製造工程の一例を示す概略断面図である。 図７に示す発光装置の製造工程の一例を示す概略断面図である。 製造過程にある実施例１０に係る発光装置の一部を拡大した断面図である。 実施例１１に係る発光装置が備える被覆部材の一部を拡大した断面図である。

以下、図面を参照しながら、本発明を実施するための実施形態や実施例を説明する。なお、以下に説明する発光装置及び発光装置の製造方法は、本発明の技術思想を具体化するためのものであって、特定的な記載がない限り、本発明を以下のものに限定しない。
各図面中、同一の機能を有する部材には、同一符号を付している場合がある。要点の説明または理解の容易性を考慮して、便宜上実施形態や実施例に分けて示す場合があるが、異なる実施形態や実施例で示した構成の部分的な置換または組み合わせは可能である。後述の実施形態や実施例では、前述と共通の事柄についての記述を省略し、異なる点についてのみ説明する。特に、同様の構成による同様の作用効果については、実施形態や実施例ごとには逐次言及しないものとする。各図面が示す部材の大きさや位置関係等は、説明を明確にするため、誇張して示している場合もある。

実施形態１
本実施形態に係る発光装置１は、図１に示すように、発光素子４と、透光性部材６と、発光素子４を被覆する光反射性の被覆部材５と、を備える。
発光素子４は、半導体積層体２と、半導体積層体２の下面に設けられた一対の電極３と、を含む。
透光性部材６は、発光素子４の上面４ａを覆って配置されている。透光性部材６の表面の一部が被覆部材５から露出しており、該透光性部材６の表面のうち被覆部材５から露出された表面が発光装置１の光出射面１ａを含む。
被覆部材５は、発光素子４の側面及び底面の一部と、透光性部材６の側面及び底面の一部と、を覆って配置されている。被覆部材５は、板状の光反射材１１、シリカ、及びアルカリ金属を含んでいる。光反射材１１の平均粒径が０．６μｍ以上４３μｍ以下であり、光反射材１１の平均アスペクト比が１０以上である。

（発光素子）
発光素子４に含まれる半導体積層体２は、例えば、ｎ型半導体層と、ｐ型半導体層と、ｎ型半導体層及びｐ型半導体層の間に配置される発光部と、を備える。発光素子４は、半導体積層体２における電極３が形成される面とは反対側の面に、半導体層を成長させるための成長用基板７（例えば、サファイア基板）を備える。但し、成長用基板は、半導体層を形成後に除去してもよい。半導体積層体２が出射する光のピーク波長は、例えば、２６０ｎｍ以上６３０ｎｍ以下の範囲である。発光素子４は、例えば、紫外光又は青色光を出射する。
半導体積層体２の下面に設けられた一対の電極３は、ｐ電極とｎ電極である。成長用基板７において、成長用基板７の幅（上面視で多角形状の成長用基板７における最も長い辺の長さ）は、成長用基板７の厚みの２．５倍以上３．５倍以下であるのが好ましい。このような成長用基板７の厚みと幅との関係であれば、発光素子４からの光取り出し効率が向上する。

（透光性部材）
透光性部材６は、樹脂を含んでもよいし、無機材料でもよい。透光性部材６が無機材料であれば、樹脂を含む透光性部材よりも耐熱性が高いため、耐熱性の高い発光装置を作製することができる。無機材料として、例えば、ガラスを用いることができる。透光性部材６は、蛍光体のような波長変換材料を含有させることができる。透光性部材６が無機材料の母材に蛍光体を含有されたものである場合、例えば、蛍光体として、ＹＡＧ（イットリウム・アルミニウム・ガーネット）、母材としてアルミナや、シリカを用いることができる。なお、透光性部材６に波長変換材料を含有させなくてもよい。この場合は、発光素子からの光が波長変換されることなく外部に出射される。

（被覆部材）
本実施形態では、被覆部材５は、発光素子４の電極３の下面３ａと、透光性部材６の上面６ａとを露出させて、発光素子４と透光性部材６とを覆っている。ここで、「覆っている」とは、被覆部材５が発光素子４及び／又は透光性部材５と接して配置されている状態だけでなく、被覆部材５が発光素子４及び／又は透光性部材５との間に別の部材や空間（例えば空気層）を介して配置されている状態を含む。また、本明細書において、「覆う」、「被覆する」、「覆われている」等の表現も、「覆っている」と同様の状態を含む。なお、発光素子４の側面と被覆部材５との間に別の部材や空間（例えば空気層）が配置されている場合、発光素子４の側面と対向する被覆部材５の内面は、断面視において、発光素子の下面から上面に向かうにつれて発光素子４の側面から離れる傾斜面を備えることができる。この傾斜面は、断面視において、例えば、直線状でもよいし、湾曲状でもよい。。
被覆部材５から露出した透光性部材６の上面６ａは、発光装置１の光出射面１ａである。ただし、透光性部材６は、本実施形態に係る発光装置１に必須の構成部材ではない。透光性部材６が設けられていない場合、被覆部材５は、例えば、発光素子４の上面４ａと電極３の下面３ａとを露出させて配置される。この場合、発光素子４の上面４ａが光出射面である。

被覆部材５は、複数の無機材料が混ざり合ったものである。
被覆部材５は、光反射材１１と、光反射材１１を支持する支持部材１２と、を含む。支持部材１２は、シリカ及びアルカリ金属を含む。被覆部材５は、後述するように、光反射材１１の粉末、シリカの粉末、及びアルカリ溶液を混合したものを加熱する加熱工程を経て形成される。
被覆部材５は、無機材料のみで構成されていてもよいし、主として無機材料で構成されていてもよい。
なお、ここでは、被覆部材５は、発光素子４及び透光性部材６を覆う部材として用いられているが、他の用途に用いることができる。本実施形態に係る被覆部材５は、例えば、実装基板の表面に配置され、発光素子から実装基板側に進行する光を反射するための光反射層として使用することができる。また、本実施形態に係る混合物５０は、被覆部材５の材料として使用されることに限らず、例えば、ＬＥＤパッケージにおける発光素子を囲んで配置される反射壁を構成する材料にも使用することができる。

（光反射材）
光反射材１１の粉末は、例えば図３に示すように、対向する２つの主面１１ａ、１１ｂを有する板状の粒子である。光反射材１１の対向する２つの主面１１ａ、１１ｂは、光反射材１１の上面と下面とも呼べる。また、光反射材１１の粉末は、鱗片状の粒子とも呼べる。なお、図３は、光反射材１１の粉末の形状の説明を容易にするために、光反射材１１の粉末を、例えば薄い円柱状と見なして、模式的に示した図にすぎない。
光反射材１１は、例えば、窒化ホウ素又はアルミナである。これらの材料であれば、発光素子からのピーク波長の光を反射させることができる。

光反射材１１は、一次粒子でもよいし、２個以上の一次粒子が凝集した二次粒子でもよい。また、一次粒子と二次粒子が混在してもよい。

光反射材１１の平均アスペクト比は、１０以上であり、望ましくは１０以上７０以下である。光反射材１１の平均アスペクト比は、以下の方法で算出される。

＜平均アスペクト比の算出方法＞
光反射材１１の平均アスペクト比は、発光装置１の断面において、被覆部材５に含まれる光反射材１１の厚さ及び横幅を測定することで算出される。
まず、発光装置１の光出射面１ａの中心を通り、かつ光出射面１ａに略直交する断面を露出させる。該断面は、発光装置１を切断加工することによって露出される。

次に、露出させた断面を鏡面研磨する。鏡面研磨した断面を走査型顕微鏡（ＳＥＭ）で撮影し、光反射材１１の断面を抽出し、およそ１０００個の光反射材１１の断面が含まれる測定領域を選択する。顕微鏡の画素数は、およそ２０００万画素に設定され、倍率は５００倍～３０００倍に設定される。また、本明細書において、光反射材１１の断面とは、光反射材１１の一方の主面１１ａ及び／又は他方の主面１１ｂに略垂直な面である。なお、板状の光反射材１１は、その形状に起因して、被覆部材５内で互いの主面１１ａ又は１１ｂを対向させて重なり合うようにして配置される傾向にある。そのため、発光装置１の露出させる断面を適当に選択することで、ＳＥＭにより適宜光反射材１１の断面を抽出することができる。

次に、画像解析ソフトウェアにより、抽出した光反射材１１の各断面の横幅（光反射材の断面の長手方向の長さ）と厚さ（光反射材の断面の短手方向の長さ）をそれぞれ一点ずつ測定し、厚さに対する横幅の平均値を算出する。そして、１００個の光反射材１１の該測定値の平均値を平均アスペクト比とする。
光反射材１１が窒化ホウ素の場合、光反射材１１の平均アスペクト比は、例えば、１６．５以上１９．２以下である。光反射材１１がアルミナの場合、光反射材１１の平均アスペクト比は、例えば、１０以上７０以下である。

また、光反射材１１の平均粒径は、０．６μｍ以上４３μｍ以下である。
ここで、上記の加熱工程による光反射材１１の粉末とシリカの粉末との融着、及び加熱工程による光反射材１１の粉末のアルカリ溶液への溶出は、わずかなものである。従って、光反射材１１の粉末の形状及び寸法と、加熱工程を経て形成された被覆部材５に含まれる光反射材１１の形状及び寸法とは、実質同一である。そのため、上記の光反射材１１の平均粒径は、以下の方法で光反射材１１の粉末の粒径を測定することにより算出される。

＜平均粒径の算出方法＞
光反射材１１の粉末の粒径は、例えば、株式会社日立ハイテクノロジーズ製の走査電子顕微鏡「ＴＭ３０３０Ｐｌｕｓ」を用いて算出される。
まず、カーボン製の両面テープの一方の面を該顕微鏡の試料台貼りつけ、その後、両面テープの他方の面に光反射材１１の粉末を配置する。顕微鏡の画素数を１２３万画素に設定し、倍率を１０００倍～２０００倍に設定し、１００個の光反射材１１の粉末（粒子）の画像を取得する。その後、画像解析ソフトウェアにより各粒子の粒径を測定する。本明細書において、光反射材１１の粉末の粒径は、光反射材１１の主面１１ａ又は１１ｂから見たときの直径のうち最大の直径である。次に、測定した粒子のメジアン径を算出し、該算出値を光反射材１１の平均粒径とする。また、光反射材１１の粉末の粒径は、ＳＥＭにより被覆部材の断面を抽出し、画像解析ソフトウェアにより測定して算出してもよい。

光反射材１１が窒化ホウ素の場合、光反射材１１の平均粒径は、例えば、６μｍ以上４３μｍ以下である。光反射材１１がアルミナの場合、光反射材１１の平均粒径は、例えば、０．６μｍ以上１０μｍ以下である。

（シリカ）
被覆部材５に含まれるシリカと光反射材１１との含有比率は重量比で、例えば、１：４以上１：１以下である。すなわち、被覆部材５に含まれる光反射材１１の重量は、被覆部材５に含まれるシリカの重量の、例えば、１倍以上４倍以下である。この範囲であれば、混合物の硬化時の収縮を低減させることができる。光反射材の量が多すぎると、硬化性が低下する虞がある。一方、シリカの量が多すぎると、硬化による収縮が大きくなり、硬化時にクラックが生じる虞がある。
シリカの平均粒径は、例えば、０．１μｍ以上１０μｍ以下である。この範囲内であれば、原料（光反射材やシリカ）の容量あたりの密度を向上させることができるため、被覆部材の強度を確保することができる。
シリカの粉末の平均粒径は、光反射材の平均粒径よりも小さい方が望ましい。これにより、シリカの粉末が、混合時に光反射材同士の間にできる空隙を埋めることができる。シリカの粉末の平均粒径は、レーザー回析法によりシリカの粉末の粒度分布を測定することにより算出される。シリカの平均粒径は、アルカリ溶液と混合する前に測定した値である。シリカの粉末は、アルカリ溶液と混合すると溶融されてしまうため、被覆部材５から粒径を確認することが困難であるためである。なお、被覆部材から、シリカと光反射材との含有比率を算出するには、例えば、ＳＥＭにより抽出された被覆部材の断面を観察し、シリカと光反射材の占有率に基づいて算出してもよい。

（アルカリ金属）
アルカリ金属は、上記のアルカリ溶液に含まれるアルカリ金属である。アルカリ金属は、例えば、カリウム及び／又はナトリウムである。

上記のような平均粒径及び平均アスペクト比を有する光反射材１１は、被覆部材５が発光素子４から生じる熱によって加熱される際に、被覆部材５の骨材として機能する。これにより、発光素子４の熱による被覆部材５の収縮は抑制され、耐熱性の高い発光装置１を得ることができる。このような発光装置１は、耐用期間が長くなる。また、被覆部材５は、光反射材とシリカとの屈折率差を利用して、発光素子からの光を反射させることができる。
さらに、このように発光素子４の熱によって収縮が抑制される被覆部材５が得られることで、発光素子から生じる熱が大きい条件（例えば、発光素子に供給する電力量が大きい場合）でも発光装置１を使用することが可能になる。発光素子に供給する電力量を大きくできることで、発光装置あたりの光量を増やすことができる。また、紫外光を発する発光素子は、可視光を発する発光素子よりも光の持つエネルギー量が大きく、樹脂の光劣化が起こりやすいため、光エネルギーに対して耐久性が高いセラミック製のパッケージに搭載されている場合がある。しかしながら、本実施形態に係る被覆部材５を用いれば、セラミック製のパッケージを用いることなく、紫外光を発する発光素子を被覆部材５で被覆した発光装置を提供することができる。このように被覆部材５を備える発光装置は、セラミック製のパッケージを含む発光装置と比較して、製造コストを抑制することができ、また、小型化することができる。

被覆部材５の線形熱膨張係数（Ｃｏｅｆｆｉｃｉｅｎｔ ｏｆ Ｔｅｒｍｉｎａｌ Ｅｘｐａｎｓｉｏｎ）は、４０℃～３００℃の温度範囲において、０．０．５ｐｐｍ／℃以上５ｐｐｍ／℃以下が好ましい。これにより、発光装置を使用した際、被覆部材５の温度が上昇したとしても、被覆部材の膨張を抑制することができ、信頼性を向上させることができる。本実施形態において、被覆部材５の線形熱膨張係数は約１ｐｐｍである。

さらに、被覆部材５は、散乱材を含むのが望ましい。散乱材は、例えば、主にジルコニアまたはチタニアである。発光素子が紫外光を出射する場合は、紫外波長領域の光吸収の少ないジルコニアが望ましい。被覆部材５が散乱材を含むことで、被覆部材５による光反射率が向上する。これにより、発光装置１の発光面と該発光面を囲む被覆部材５（非発光面）との輝度差が急峻となる。つまり、発光装置１の光出射面１ａにおける見切りが向上する。

光散乱材は、チタニア単体で用いてもよいし、チタニアの表面に、シリカ、アルミナ、ジルコニア、亜鉛、有機等の各種表面処理を行ったものを用いてもよい。
また、光散乱材は、ジルコニア単体で用いてもよいし、ジルコニアの表面にシリカ、アルミナ、亜鉛、有機等の各種表面処理を行ったものを用いてもよい。また、カルシウムやマグネシウム、イットリウム、アルミニウム等が添加された安定化ジルコニアや、部分安定化ジルコニアを用いてもよい。

被覆部材に散乱材を添加した場合、散乱材は、シリカ中に分散して存在する。

散乱材の平均粒径は、光反射材１１の平均粒径より小さいことが望ましい。これにより、光反射材１１同士の隙間に散乱材が配置されるため、発光素子４から出射された光が光反射材１１同士の隙間を介して発光装置１外に出射されることが抑制される。この結果、発光装置１の光出射面１ａにおける見切りが向上する。なお、散乱材の平均粒径は、レーザー回析法で測定される。

実施形態１では、透光性部材６を備える発光装置を説明したが、透光性部材６を備えていない発光装置であってもよい。実施形態１のような透光性部材６を備える発光装置では、透光性部材６の上面と被覆部材５の上面が同一面である。これに対して、透光性部材６を備えていない発光装置は、発光素子の上面と被覆部材の上面と同一面である。

製造方法
＜第１製造方法＞
次に、図４Ａ～図４Ｃを参照して、本実施形態に係る発光装置１の製造方法の一例（第１製造方法）を説明する。

（発光素子を実装基板に実装する工程）
まず、透光性部材６が上面４ａに配置された複数の発光素子４を準備する。透光性部材には、蛍光体が含有されている。次に、該発光素子４を、図４Ａに示すように、実装基板２０に所定の間隔をあけて実装する。

（光反射材の粉末と、シリカの粉末と、アルカリ溶液と、を混合し混合物を形成する工程）
次に、光反射材１１の粉末、及びシリカの粉末を混合した混合粉をアルカリ溶液と混合し、混合物５０を準備する。混合粉とアルカリ溶液との混合は、例えば、均一な粘性が得られる程度まで混合した後に、減圧して撹拌できる撹拌脱泡機によって脱泡及び撹拌させる。
光反射材１１の粉末は、平均粒径が０．６μｍ以上４３μｍ以下であり、かつ平均アスペクト比が１０以上であり、望ましくは１０以上７０以下である。光反射材１１の粉末は、例えば、窒化ホウ素の粉末またはアルミナの粉末である。
シリカの粉末は、例えば、平均粒径が０．１μｍ以上１０μｍ以下である。
アルカリ溶液の濃度は、例えば、１ｍｏｌ／Ｌ以上５ｍｏｌ／Ｌ以下である。アルカリ溶液の濃度が低すぎると、硬化性が悪くなり、被覆部材５の強度低下や分解の生じる虞がある。一方、アルカリ溶液の濃度が高すぎると、余剰なアルカリ金属が析出し、発光素子の信頼性が低下する虞がある。アルカリ溶液は、例えば、水酸化カリウム溶液又は水酸化ナトリウム溶液である。
シリカの粉末と光反射材１１の粉末とは、例えば、重量比が１：４以上１：１以下の範囲で混合される。すなわち、シリカの粉末と光反射材１１の粉末とは、例えば、シリカの粉末の重量に対し、光反射材１１の粉末の重量が１倍以上４倍以下で混合される。アルカリ溶液と混合粉とは、例えば、重量比が２：１０以上８：１０以下で混合される。すなわち、アルカリ溶液と混合粉とは、アルカリ溶液の重量に対し混合粉の重量が、例えば、１．２５倍以上５倍以下で混合される。アルカリ溶液が少なすぎると、混合した時に細かなダマが複数個形成されてしまい、成形が困難となる。一方、アルカリ溶液が多すぎると、硬化時にクラックが発生したり、硬化して得られた被覆部材の強度が低下する虞がある。

さらに、製造される発光装置１が備える被覆部材５に、散乱材を含ませる場合は、この混合物５０に散乱材を混合する。散乱材の平均粒径は、例えば、光反射材１１の粉末の平均粒径より小さい。散乱材は、例えば、主にジルコニア又はチタニアを含む。

（発光素子に混合物を塗布する工程）
本工程では、少なくとも発光素子４の側面に混合物５０を塗布する。発光装置１を作製する本製造方法では、図４Ｂに示すように、発光素子４及び透光性部材６を覆うようにして、混合物５０を実装基板２０上に塗布する。混合物５０を実装基板２０上に塗布する最中及び／又は塗布した後に、実装基板を振動させるのが望ましい。これにより、混合物５０を容易に広範囲に塗り広げることができる。なお、透光性部材６を設けない発光装置の場合、本工程では、発光素子４のみを覆うようにして、混合物５０を実装基板２０上に配置すればよい。また、実装基板を振動させる代わりに、混合物５０を振動させながら塗布してもよい。

また、混合物５０を塗布する前に、電極３及び／又は実装基板２０の配線電極に保護膜を形成することができる。これにより、電極３及び／又は実装基板２０の配線電極が混合物５０に含まれるアルカリ溶液によって腐食等のダメージを受けることを抑制することができる。また、電極３及び／又は実装基板２０の配線電極に保護膜することで、製造された発光装置１が使用される間、大気中の腐食ガス等によってダメージを受けることを抑制できる。すなわち、発光装置１のガスバリア性を向上させることができる。上記した保護膜は、原子層堆積法（ＡＬＤ：Ａｔｏｍｉｃ ｌａｙｅｒ ｄｅｐｏｓｉｔｉｏｎ）を用いて形成することができる。
また、電極３及び／又は実装基板２０の配線電極への保護膜は、混合物５０を塗布した後に実施してもよいし、混合物５０の塗布前及び塗布後に実施してもよい。なお、電極３及び／又は実装基板２０の配線電極への保護膜を混合物５０の塗布前及び塗布後に実施することで、発光装置１のガスバリア性をより向上させるこができる。

また、混合物５０を実装基板２０上に配置した後、例えば、ガラス板を用いて混合物を押圧し、混合物５０の上面を平坦な形状に成形することができる。
このように混合物５０の上面を押圧して平坦にすることで、作製された発光装置１において、被覆部材５に含まれる光反射材のうち、発光素子４および透光性部材６の近傍領域Ｒ１（図９参照）に位置する光反射材１１は、発光素子４及び透光性部材６の表面から０°以上４５°以下の角度で配置されている。この光反射材１１の配置状態は、後述する実施例で実証される。近傍領域Ｒ１（図９参照）は、例えば、発光素子４及び透光性部材６の表面から１０μｍの範囲にある領域である。さらに、発光素子４及び／又は透光性部材６の表面が、平坦でない場合は、該表面の凹凸を平均化した面を、透光性部材の平面とする。
このように、近傍領域Ｒ１に位置する光反射材１１が発光素子４及び透光性部材６の表面から０°以上４５°以下の角度で配置されると、光反射材１１同士が互いの主面１１a、１１ｂを対向させて、近接した状態で配置され得る。つまり、近傍領域Ｒ１における、光反射材１１の密度が高くなり得る。そのため、光反射材１１が高熱伝導材料、例えば窒化ホウ素、アルミナ等である場合、発光素子４及び透光性部材６から生じる熱の放熱を促進させることができる。

また、混合物５０を塗布する前に、実装基板２０上にシリカ又はアルミナを成膜することができる。これにより、実装基板２０と混合物５０との接着力が向上する。

（混合物を加熱して光反射性の被覆部材を形成する工程／加熱工程）
次に、混合物５０を加熱することで硬化させて光反射性の被覆部材５を形成する。この工程は、混合物５０を第１温度Ｔ１で硬化させる仮硬化工程と、混合物５０を第１温度Ｔ１よりも高い第２温度Ｔ２で硬化させる本硬化工程と、を含む。仮硬化工程は、例えば、８０℃以上１００℃以下の第１温度Ｔ１で、１０分以上２時間以下行われる。本硬化工程は、例えば、１５０℃以上２５０℃以下の第２温度Ｔ２で、１０分以上３時間以下行われる。
このように本硬化工程の前に、本硬化工程よりも低い温度で仮硬化工程を実施することで、形成される被覆部材５にクラックが生じにくくなる。
さらに、仮硬化工程、及び本硬化工程を加圧しながら行うことで、形成される被覆部材５の光の反射率が高くなる。これは、混合物が加圧されることで、混合物内の光反射材がより密集して配置された状態で硬化するためと考えられる。本硬化工程の間に加えられる圧力は、例えば、１ＭＰａである。

（透光性部材を露出させる工程）
次に、図４Ｃに示すように、被覆部材５を研削して、透光性部材６の上面６ａを露出させる。このとき露出した透光性部材６の上面６ａが、発光装置１の光出射面１ａとなる。

（個片化工程）
次に、１つの発光素子４を含むように所定の切断位置ＣＬに沿って個片化し、発光装置１を得る。個片化は、例えばブレードを用いて実施される。

第１製造方法では、混合物を塗布する工程において、透光性部材６の上面６ａを覆って混合物５０を塗布し、後続の透光性部材を露出させる工程で透光性部材６の上面６ａを露出させている。しかしながら、混合物を塗布する工程で、透光性部材６の上面６ａを露出させて混合物５０を実装基板２０上に配置してもよい。これにより、透光性部材を露出させる工程を省略することができる。

このように、混合物を塗布する工程において、透光性部材６の上面６ａを露出させて混合物５０を塗布する場合、混合物を塗布する工程の後であって、加熱工程の前に、図５に示すように、混合物５０に溝９０を形成することが望ましい。溝９０は、個片化工程における切断位置ＣＬに沿って配置されることが望ましい。また、溝９０の形成によって、被覆部材が分断されるのが望ましい。これにより、硬化時に生じる収縮応力が溝切り箇所から発光素子４側に向くため、硬化時に発光素子４と混合物５０が剥離することを防止することができる。この結果、混合物５０が硬化されて形成された被覆部材５と、発光素子４との接着強度を高めることができる。溝切りは、例えばブレードを用いて実施される。

個片化工程において、一つの発光装置に一つの発光素子が含まれるように個片化を実施していることを上述した。但し、これに限らず、一つの発光装置に２以上の発光素子が含まれるように個片化を実施することもできる。後述する第２製造方法についても同様である。

＜第２製造方法＞
次に、図６Ａ～図６Ｄを参照して、本実施形態に係る発光装置１の製造方法の別の一例
（第２製造方法）を説明する。

（光反射材の粉末と、シリカの粉末と、アルカリ溶液と、を混合し混合物５０を準備する工程）
光反射材１１の粉末、及びシリカの粉末を混合した混合粉をアルカリ溶液と混合して、混合物５０を準備する。本工程は、第１製造方法における光反射材の粉末と、シリカの粉末と、アルカリ溶液と、を混合し混合物５０を形成する工程と同様である。

（側面に混合物５０が配置される透光性部材を準備する工程）
図６Ａに示すように、側面に混合物５０が配置される透光性部材６を準備する。側面に混合物５０が配置される透光性部材６は、例えば、以下のように作製することができる。まず、準備した層状の混合物５０に１又は複数の貫通孔を設け、貫通孔を備えた層状の混合物５０を成形する。複数の貫通孔が設けられる場合、複数の貫通孔は、所定の間隔をあけて設けられることが望ましい。次に、貫通孔に透光性部材６を配置する。これにより、側面に混合物５０が配置される透光性部材６を作製することができる。なお、透光性部材は、波長変換部材（例えば、蛍光体）を含んでもよいし、含んでいなくてもよい。
透光性部材６の側面に配置される混合物５０は、この段階で加熱されてもよいし、後述する発光素子４に混合物５０を被覆した後に加熱されてもよい。
貫通孔は、層状の混合物５０を形成した後、パンチングによって形成してもよい。

（発光素子を第１透光性部材に載置する工程）
次に、図６Ｂに示すように、複数の発光素子４を上面４ａが透光性部材６に接するようにして載置する。なお、ここでは、発光素子４における電極が形成された面と反対側の面を上面４ａとする。また、透光性部材６における発光素子側の面と反対側の面を上面６ａとする。

（発光素子に混合物を塗布する工程）
次に、図６Ｃに示すように、発光素子４を覆うようにして、混合物５０を層状の混合物５０上に塗布する。第１製造方法と同様に、本製造方法においても、混合物５０を塗布中又は／及び塗布後に実装基板を振動させるのが望ましい。また、第１製造方法と同様に、本製造方法においても、混合物５０を塗布する前及び／又は後に、電極３表面に原子層体積法を用いて保護膜を配置してもよい。

（混合物を加熱して光反射性の被覆部材を形成する工程／加熱工程）
次に、混合物５０を加熱することで硬化させて被覆部材５を形成する。本工程は、第１製造方法における混合物を加熱して光反射性の被覆部材を形成する工程（加熱工程）と同様である。

（電極を露出させる工程）
次に、図６Ｄに示すように、被覆部材５を研削して、発光素子４の電極３の下面３ａを露出させる。なお、ここでは、電極３における発光素子４側の面と反対側の面を下面３ａとする。

（個片化工程）
次に、１つの発光素子４を含むように所定の切断位置ＣＬに沿って個片化し、発光装置１を得る。個片化は、例えばブレードを用いて実施される。

ここでは、透光性部材６の側面に混合物５０を配置する例で説明したが、混合物５０の代わりに、樹脂に酸化チタンを含有した白色樹脂を配置してもよい。

＜他の実施形態及びその製造方法＞
実施形態１に係る発光装置１では、透光性部材６の上面６ａが被覆部材５から露出しており、発光装置１の上面は透光性部材６の上面６ａ及び被覆部材５の上面を含んでいるが、これに限定されるものではない。例えば、図７に示すように、透光性部材１０６の上面１０６ａ及び側面１０６ｂが被覆部材５から露出しており、発光装置１００の上面は、透光性部材１０６の上面１０６ａのみであってもよい。透光性部材１０６の上面１０６ａは発光装置１００の光出射面１００ａである。なお、透光性部材１０６は、波長変換部材（例えば、蛍光体）を含んでもよいし、含んでいなくてもよい。

このような発光装置１００は、以下のような製造方法で製造される。
まず、図８Ａに示すように、複数の発光素子４を所定の間隔をあけて透光性シート６０上に載置する。発光素子４は、発光素子４の上面が透光性シート６０と対向するように透光性シート６０上に載置される。
次に、図８Ｂに示すように、発光素子４を覆うようにして、透光性シート６０上に混合物５０を配置する。その後、混合物５０を加熱して光反射性の被覆部材５を形成する。該工程は、第１製造方法及び第２製造方法の混合物を加熱して光反射性の被覆部材を形成する工程（加熱工程）と同様に実施される。
次に、図８Ｃに示すように、電極３の下面３ａを露出させて、所定の切断位置ＣＬに沿って個片化する。これにより、発光装置１００を作製することができる。
なお、本実施形態において、露出させた一対の電極３の下面３ａそれぞれに、金属膜を配置することができる。このとき、金属膜は、該電極３の下面３ａに加えて、該下面３ａの周辺の被覆部材５の下面も覆って配置されることが望ましい。つまり、金属膜は、該金属膜の下面の面積が、露出した電極３の下面３ａの面積よりも広くなるように設けられることが望ましい。これにより、発光装置１と配線基板との電気的接続が良好になる。さらに、電極３がＣｕを含み、Ｃｕが露出する構成である場合、Ｃｕの酸化により、配線基板に実装する際、実装不良が起こす虞があるが、電極３がＣｕより酸化されにくい金属膜で被覆されていることで、このような虞は生じない。このような金属膜としては、電極３側からＮｉ、Ｒｕ、Ａｕが順に積層したものを用いることができる。最表面がＡｕであれば、Ｃｕより酸化されにくいので、金属膜が酸化するのを抑制することができる。また、金属膜において、電極３と接合する金属をＮｉとすることで、電極３と金属膜との密着性を良好にすることができる。金属膜は、例えば、以下のように形成することができる。電極３の下面３ａ及び被覆部材の下面に金属膜をスパッタし、レーザーアブレーションによって一対の電極３が電気的に分断されるように金属膜を除去する。

実施例及び参考例
以下、実施例及び参考例について説明する。
参考例１、参考例２、実施例１～実施例９では、被覆部材を作製し、該被覆部材を１０００℃で１時間加熱した時の収縮維持率を測定した。また、アルカリ溶液の添加量は、成形に適した粘度となるように適宜調整を行った。

参考例１の被覆部材５を以下のようにして作製した。
まず、平均粒径が１μｍでありかつ平均アスペクト比が４．６である光反射材１１の粉末と、平均粒径がメジアン径で０．４μｍのシリカの粉末とを、混合して混合粉を準備した。光反射材１１の粉末は、窒化ホウ素の粉末であった。シリカの粉末と窒化ホウ素の粉末とは、重量比を４：５にして混合した。
該混合粉をと、濃度が３ｍｏｌ／Ｌのアルカリ溶液と、を混合して混合物を準備した。アルカリ溶液は、水酸化カリウム溶液であった。アルカリ溶液と混合粉とは、重量比を５．８：９にして混合した。
次に、混合物５０を第１温度９０℃、１ＭＰａの圧力下で１時間加熱し、仮硬化させた。
次に、混合物５０を第２温度２００℃、１ＭＰａの圧力下で２時間加熱し、本硬化させ、被覆部材５を作製した。

参考例２、実施例１～実施例９の被覆部材５は、光反射材の材料、光反射材の平均粒径、光反射材のアスペクト比、及びシリカの粉末と光反射材の重量比を表１に示すように変更し、表１に記載した条件以外は、参考例１における作製方法と同様の方法で作製した。

参考例１、参考例２、実施例１～実施例９の被覆部材５を直径およそ３ｃｍ、厚さ約１ｍｍの大きさの板状から２分割し、２分割した一方の被覆部材を１０００℃で１時間加熱した。その後、２分割した被覆部材のうち加熱しなかった被覆部材の分割断面における一辺の長さに対する、加熱した被覆部材の分割断面における一辺の長さの割合（収縮維持率）を算出した。その結果を表１に示す。

参考例１、参考例２、実施例１～実施例９の結果より、実施例１～実施例９の収縮維持率は、９９．００％以上であり、参考例１、参考例２の収縮維持率と比較して大きかった。従って、シリカ、アルカリ金属、及び平均粒径が０．６μｍ以上４３μｍ以下であり、アスペクト比が１０以上の光反射材を含む、実施例１～実施例９の被覆部材５は、熱耐性が高いことが明らかになった。

実施例１０～実施例１３では、被覆部材５を備える発光装置を作製し、それぞれの光束、発光面輝度、見切り性、信頼性を評価した。また、実施例１０に関しては、発光素子４に塗布した被覆部材５を押圧した際の断面を観測した。実施例１１に関しては、作製した発光装置の断面をＳＥＭで観測した。

実施例１０
実施例１０の発光装置を以下のようにして作製した。
粘着性のシート上に、ＹＡＧを含む板状の透光性部材６を接合した発光素子を、透光性部材６側が粘着性のシートに面した状態に配置した。発光素子４は、上面視における形状が１ｍｍ×１ｍｍの矩形であり、ピーク波長が４５０ｎｍ～４５５ｎｍであった。発光素子４は、Ｘ，Ｙ方向（幅方向、奥行き方向）共に１．８ｍｍのピッチで、粘着性のシート上に配置した。粘着シートとしては、ポリイミドを基材とした耐熱シートを使用したが、仮硬化温度以上の耐熱性がある粘着性のシートであれば他の素材のものでもよい。透光性部材６の上面視における形状は１．１ｍｍ×１．１ｍｍの矩形であり、厚みは１８０ｕｍである。発光素子４の厚みは２００ｕｍである。発光素子４の電極３は、高さが約５０ｕｍのＣｕを含む。
平均粒径が１０ｕｍであり、平均アスペクト比が１７程度の窒化ホウ素と、平均粒径が０．４ｕｍのシリカと、を重量比１：１で混ぜ合わせた混合粉を作製した。その後、作製した混合粉１０ｇに対して、３ｍｏｌ／Ｌの水酸化カリウム溶液を３．４ｇ添加し、撹拌棒を用いて混ぜ合わせた後、減圧して撹拌できる撹拌脱泡機によって脱泡及び撹拌させることで、白色で均一な粘度状の混合物５０を得た。
得られた混合物５０を、発光素子４と透光性部材６とを覆うように塗布した。その後、ガラス板を用いて混合物５０を押圧し、混合物５０をおよそ１ｍｍの厚さの平坦な形状に成形した。
このときの透光性部材６の上面６ａの中心を通り、かつ該上面６ａに略直交する断面を図９に示す。図９に示されるように、混合物５０に含まれる光反射材１１のうち発光素子４および透光性部材６の近くに位置する光反射材１１は、光反射材１１の長手方向が発光素子４及び透光性部材６の辺から０°以上４５°以下の角度で配置される傾向にある。このような配置傾向は、板状の光反射材１１のアスペクト比を高くするとともに、混合物５０を発光素子４に塗布する際、発光素子４や透光性部材６の近傍を流れる混合物５０の流速を遅くすることによって実現できたと考えられる。
次に、混合物５０を加熱することで硬化させて光反射性の被覆部材５を得た。硬化条件としては、加圧オーブンを使用して、１ＭＰａの加圧窒素雰囲気中で６０分の仮硬化を行った。シート剥離後、再び加圧オーブンで、１ＭＰａの加圧窒素雰囲気中で４０分の本硬化を行った。本硬化時の温度は２００℃である。
次に、被覆部材５を研削し、電極３を露出させた。
最後に、厚さ１００ｕｍのブレードを用いて個片化した。個片化後、上面視における形状が１．７ｍｍ×１．７ｍｍの矩形であり、厚さが約０．４ｍｍである白色光を出射する発光装置を得た。

実施例１１
実施例１１の発光装置を以下のようにして作製した。
平均粒径が１０ｕｍであり、平均アスペクト比が１７程度の窒化ホウ素と、平均粒径が０．４ｕｍであるシリカと、平均粒径が０．２５ｕｍであるチタニアと、を重量比５：５：３で混ぜ合わせた粉体材料１３ｇに対して、３ｍｏｌ／Ｌの水酸化カリウム溶液を４ｇ添加した以外は実施例１０と同様にして発光装置を得た。
この発光装置の断面をＳＥＭで観察した。図１０には、透光性部材６の上面６ａの中心を通り、かつ該上面６ａに略直交する断面における被覆部材５の一部を示す。図１０より、被覆部材５中にボイド１３が存在し、ボイド１３の一部は、光反射材１１に接していることが明らかである。このように、局所的にボイド１３を生じさせることで、被覆部材５が加熱硬化された時に収縮することを抑制する効果がある。
また、本実施例に係る発光装置は、チタニアを散乱材１４として添加することで、チタニアを添加していないものと比較して、反射率と遮光性の向上が実現できた。

実施例１２
実施例１２の発光装置を以下のようにして作製した。
平均粒径が１０ｕｍであり，平均アスペクト比が１７程度の窒化ホウ素と、平均粒径が０．４μｍであるシリカと，ジルコニアと、を重量比５：５：４で混ぜ合わせた粉体材料１４ｇに対して、３ｍｏｌ／Ｌの水酸化カリウム溶液を４．８ｇ添加した以外は実施例１０と同様にして発光装置を得た。
本実施例に係る発光装置は、ジルコニアを散乱材として添加することで、ジルコニアを添加していないものと比較して、反射率と遮光性の向上が実現できた。特にジルコニアは紫外光を出射する発光素子の波長領域である２５０ｎｍ～４２０ｎｍの波長領域で吸収が少なく反射特性が良いため、紫外光を出射する発光装置において特性の向上が得られた。

以上のように作製した実施例１０～実施例１２の発光装置の発光装置の光束、発光面輝度、見切り性、信頼性を比較し、評価した。
＜光束＞
実施例１０～実施例１２の発光装置に関して、積分球を用いて各発光装置の光束の評価を行った。実施例１０の発光装置の光束は１６１［ｌｍ］であった。実施例１１の発光装置の光束は１６２［ｌｍ］であった。実施例１２の発光装置の光束は１６２［ｌｍ］であった。実施例１０～実施例１２の発光装置に供給する順方向電流は、３５０［ｍＡ］であった。

＜発光面輝度＞
発光装置とレンズ等の光学系を組み合わせて使用する場合、特定の発光エリア（本開示の場合は透光性部材の光出射面）の輝度が重要となる。実施例１０～実施例１２の発光装置に関して、Ｒａｄｉａｎｔ Ｖｉｓｉｏｎ Ｓｙｓｔｅｍｓ社製の２次元色彩輝度計を用いて透光性部材６の出射面（露出面）の輝度評価を行った。実施例１０の発光装置の輝度は３３．７［ｃｄ／ｃｍ^２］であった。実施例１１の発光装置の輝度は３７．３［ｃｄ／ｃｍ^２］であった。実施例１２の発光装置の輝度は３５．８［ｃｄ／ｃｍ^２］であった。実施例１０～実施例１２の発光装置に供給する順方向電流は、３５０［ｍＡ］であった。

＜見切り性＞
車のヘッドライト等においては、発光エリア外に漏れ出した光成分に対して、安全規格が適用されるため、発光エリア外の光成分の低減（見切り性）が求められる。透光性部材被覆部材から漏れ出る光の輝度を透光性部材６から出射される光の平均輝度で割った値を見切り性の指標とした場合、実施例１０で７．２％、実施例１１で２．２％，実施例１２で３．６％の値が得られた。なお、被覆部材から漏れ出る光は、上面視において透光性部材と被覆部材の境界地点から外側に１２５ｕｍ離れた地点で測定した光である。

＜信頼性＞
実施例１１及び実施例１２の発光装置の発光装置に対して、８５℃の高温環境下で、１．５Ａの電流を印加し、１０００時間のライフ試験を実施した。動作時のジャンクション温度は約１７５℃である。なお、「ジャンクション温度」とは、発光素子の光を発する領域である活性層の温度である。
７００ｍＡの電流を印加した時の、１０００時間後の出力維持率は初期値に対して、実施例１１の発光装置の出力維持率は１０２％であり、実施例１２の発光装置の出力維持率は１０１％であった。
また、実施例１１の発光装置及び実施例１２の発光装置に関しては、試験でのクラックの発生及び進行は確認されなかった。

実施例１３
実施例１３の発光装置を以下のようにして作製した。
粘着性のあるポリイミドシート上に、２８０ｎｍのピーク波長を有し、上面視における形状が１ｍｍ×１ｍｍの矩形である発光素子４を、２．２ｍｍピッチでサファイア基板側をシート側にした状態で配列した。発光素子４の厚みは７００μｍである。発光素子４の電極３は、高さ約３０ｕｍのＡｕバンプを含む。
平均粒径が１０．５μｍであり、平均アスペクト比が１６．５の窒化ホウ素と、平均粒径が０．４μｍのシリカと、を重量比１：１で混ぜ合わせた混合粉１０ｇに対して、３ｍｏｌ／Ｌの水酸化カリウム溶液を３ｇ添加し、容器内で混ぜ合わせた。その後、真空撹拌脱泡機で更に混錬し、混合物５０を得た。
得られた混合物５０を、発光素子４と透光性部材６を覆うように塗布した。その後、ガラス板を用いて、混合物５０を押圧し、およそ２ｍｍの厚みの平坦な形状に成形した。
次にオーブンを使用して、大気中６０分の仮硬化を行った。仮硬化時の温度は９５℃であった。その後、発光素子４を保持していたポリイミドの粘着シートを剥離した。シート剥離後、加圧オーブンを用いて、１ＭＰａのＮ２雰囲気中で４０分間、本硬化を行った。本硬化時の温度は２００℃であった。
次に、被覆部材５を研削し、電極３を露出させた。
最後に厚さ１００ｕｍのブレードを用いて個片化した。個片化後、上面視における形状が２．１ｍｍ×２．１ｍｍの矩形であり、厚さが約７２０μｍの紫外光を出射する発光装置を得た。

＜信頼性＞
上記のように作製した発光装置に関して信頼性試験を行った。
２５℃の室温環境下で、５００ｍＡの電流を印加し、１０００時間のライフ試験を実施した。動作時のジャンクション温度は約１００℃である。
３５０ｍＡの電流を印加した時の、１０００時間後の出力維持率は初期値に対して、９２％であった。試験後の外観においても変色やクラック等の劣化は見られなかった。

以上、本開示の実施形態、変形例、実施例及び参考例を説明したが、開示内容は構成の細部において変化してもよく、実施形態、変形例、実施例及び参考例における要素の組合せや順序の変化等は請求された本開示の範囲および思想を逸脱することなく実現し得るものである。

１、１００ 発光装置
１ａ、１００ａ 光出射面２ 半導体積層体３ 電極
３ａ 下面４ 発光素子
４ａ 上面５ 被覆部材６、１０６ 透光性部材
６ａ、１０６ａ 上面７ 成長用基板
１０６ｂ 側面１１ 光反射材
１１ａ、１１ｂ 主面１２ 支持部材１３ ボイド１４ 散乱材２０ 実装基板５０ 混合物６０ 透光性シート９０ 溝

Claims (22)

1. 発光素子と、
   板状の光反射材、シリカ、及びアルカリ金属を含み、前記発光素子を被覆する光反射性の被覆部材と、を備え、
   前記光反射材の平均粒径が０．６μｍ以上４３μｍ以下であり、
   前記光反射材の平均アスペクト比が１０以上である、発光装置。
2. 前記光反射材は窒化ホウ素であり、
   前記光反射材の平均粒径は、６μｍ以上４３μｍ以下である、請求項１に記載の発光装置。
3. 前記光反射材はアルミナであり、
   前記光反射材の平均粒径は、０．６μｍ以上１０μｍ以下である、請求項１に記載の発光装置。
4. 前記シリカと前記光反射材との含有比率は重量比で、１：４以上１：１以下である、請求項１～３のいずれか１項に記載の発光装置。
5. 前記アルカリ金属は、カリウム又はナトリウムである、請求項１～４のいずれか１項に記載の発光装置。
6. 前記被覆部材は散乱材を含む、請求項１～５のいずれか１項に記載の発光装置。
7. 前記散乱材の平均粒径は、前記光反射材の平均粒径より小さい、請求項６に記載の発光装置。
8. 前記散乱材は、主にジルコニア又はチタニアである、請求項６又は７に記載の発光装置。
9. 前記発光素子上に透光性部材が配置され、前記透光性部材の表面の一部が前記被覆部材から露出しており、
   前記透光性部材の表面のうち前記被覆部材から露出された表面が光出射面を含む、請求項１～８のいずれか１項に記載の発光装置。
10. 前記透光性部材は、無機材料である、請求項９に記載の発光装置。
11. 前記発光素子は、紫外光を出射する、請求項１～１０のいずれか１項に記載の発光装置。
12. 前記被覆部材は、４０℃～３００℃の温度範囲において、線形熱膨張係数が、０．５ｐｐｍ／℃以上５ｐｐｍ／℃以下である、請求項１～１１のいずれか１項に記載の発光装置。
13. シリカの粉末と、平均粒径が０．６μｍ以上４３μｍ以下であり、かつ平均アスペクト比が１０以上である板状の光反射材の粉末と、アルカリ溶液と、を混合し混合物を形成する工程と、
    発光素子に前記混合物を塗布する工程と、
    前記混合物を加熱することにより硬化させて光反射性の被覆部材を形成する工程と、を含む発光装置の製造方法。
14. 前記光反射性の被覆部材を形成する工程は、
    前記混合物を第１温度で硬化させる仮硬化工程と、
    前記混合物を前記第１温度よりも高い第２温度で硬化させる本硬化工程と、を含む、請求項１３に記載の発光装置の製造方法。
15. 前記混合物を形成する工程において、前記シリカの粉末と前記光反射材の粉末とは、重量比が１：４以上１：１以下の範囲で混合される、請求項１３又は１４に記載の発光装置の製造方法。
16. 前記混合物を形成する工程において、前記アルカリ溶液と、前記シリカの粉末及び前記光反射材の粉末と、の重量比は、２：１０以上８：１０以下である、請求項１３～１５のいずれか１項に記載の発光装置の製造方法。
17. 前記混合物を形成する工程において、濃度が１ｍｏｌ／Ｌ以上５ｍｏｌ／Ｌである前記アルカリ溶液を用いる、請求項１３～１６のいずれか１項に記載の発光装置の製造方法。
18. 前記混合物を形成する工程において、窒化ホウ素又はアルミナである前記光反射材を用いる、請求項１３～１７のいずれか１項に記載の発光装置の製造方法。
19. 前記混合物を形成する工程において、水酸化カリウム溶液又は水酸化ナトリウム溶液である前記アルカリ溶液を用いる、請求項１３～１８のいずれか１項に記載の発光装置の製造方法。
20. 前記混合物に散乱材を混合させる工程を含む、請求項１３～１９のいずれか１項に記載の発光装置の製造方法。
21. 前記混合物に散乱材を混合させる工程において、平均粒径が前記光反射材の粉末の平均粒径より小さい前記散乱材を用いる、請求項２０に記載の発光装置の製造方法。
22. 前記混合物に散乱材を混合させる工程において、主にジルコニア又はチタニアである前記散乱材を用いる、請求項２０又は２１に記載の発光装置の製造方法。

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