JP7170144B2 - アルカリ水電解槽 - Google Patents
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Description
[1]
周方向における少なくとも一部において重なるように積層されている少なくとも2つの外枠と、
前記2つの外枠に挟持され、該外枠と周方向の全体に亘って当接可能な枠状であり、内周面において周方向に沿ってスリットが形成されているガスケットと、
前記スリットにおいて前記ガスケットに把持されている隔膜と、を備え、
前記外枠による前記ガスケットの押付面圧が1MPa以上10MPa以下であり、
前記ガスケットと前記隔膜との最大接触面圧が3MPa以上20MPa以下である
アルカリ水電解槽。
[2]
前記最大接触面圧は、前記押付面圧の1.5倍以上である
[1]に記載のアルカリ水電解槽。
[3]
前記外枠は、周方向の一部において、前記ガスケットに当接する面と同一平面を形成する壁部を含む気液分離ボックスを有し、
前記ガスケットの前記外枠の挟持からの解放後に、前記ガスケットの枠を周方向の全体に亘って該外枠に重ねた状態で、該外枠を該ガスケットに2MPaで押圧させた状態において、該壁部の撓み量が0.3mm以下である
[1]または[2]に記載のアルカリ水電解槽。
[4]
前記ガスケットの厚みは、0.5mmより大きく、10mm以下である
[1]から[3]のいずれか1つに記載のアルカリ水電解槽。
[5]
前記スリットの厚みは、0.1mm以上1mm以下である
[1]から[4]のいずれか1つに記載のアルカリ水電解槽。
[6]
前記2つの外枠の一方は、前記隔膜に接触する陽極を少なくとも有し、
該2つの外枠の他方は、該隔膜に接触する陰極を少なくとも有する
[1]から[5]のいずれか1つに記載のアルカリ水電解槽。
[7]
前記隔膜は、多孔膜である
[1]から[6]のいずれか1つに記載のアルカリ水電解槽。
[8]
前記隔膜の厚みは、0.1mm以上1mm以下である
[1]から[7]のいずれか1つに記載のアルカリ水電解槽。
[9]
前記隔膜の引張破断強度は、10MPa以上40MPa以下である
[1]から[8]のいずれか1つに記載のアルカリ水電解槽。
[10]
前記ガスケットを2MPaで押付けたときの該ガスケットの圧縮ひずみが10%以上40%以下である
[1]から[9]のいずれか1つに記載のアルカリ水電解槽。
[11]
前記ガスケットの少なくとも一部に前記外枠に対する係止部を有する
[1]から[10]のいずれか1つに記載のアルカリ水電解槽。
[12]
前記ガスケットの幅方向における前記係止部の幅は、前記ガスケットの厚み方向における該係止部の長さ以上である
[11]に記載のアルカリ水電解槽。
図1に示すように、本実施形態のアルカリ水電解槽50を含むアルカリ水電解用電解装置70は、送液ポンプ71、気液分離タンク72h、72o、水補給器73、およびアルカリ水電解用複極式電解槽50を有する。
次に、アルカリ水電解槽の詳細な構成を以下に説明する。本実施形態のアルカリ水電解用電解槽は、単極式であっても、複極式であってもよく、隔膜を介して複極式ターミナルエレメントがスタックされたアルカリ水電解用複極式電解セルを含む複極式電解槽であることが好ましい。
隔壁1の形状は、所定の厚みを有する板状の形状としてよいが、特に限定されない。隔壁1の平面視形状としては、特に限定されることなく、矩形(正方形、長方形等)、円形(円、楕円等)としてよく、矩形は角が丸みを帯びていてもよい。
外枠3は、隔壁1を縁取る。外枠3の形状は、隔壁1を縁取ることができる限り特に限定されないが、隔壁1の平面に対して垂直な方向に沿う内面を隔壁1の外縁に亘って備える形状としてよい。外枠3の形状としては、特に限定されることなく、隔壁1の平面視形状に合わせて適宜定められてよい。
が形成されていてよい。陥凹部3dpは、後述するガスケット7の係止部と掛合する。陥凹部3dpは、枠の周方向全体に亘って連続する溝状であってよく、断続的な窪状であってよい。なお、ガスケット7の係止部が外枠3の外周面または内周面と掛合する構成においては、陥凹部3dpが形成されなくてよい。
陽極2aおよび陰極2cは、隔壁1を挟む位置に設けられる。本実施形態のアルカリ水電解による水素製造において、エネルギー消費量の削減、具体的には電解電圧の低減は、大きな課題である。この電解電圧は電極2に大きく依存するため、両電極2の性能は重要である。
本実施形態のアルカリ水電解用複極式電解槽50では、整流板6は、例えば、隔壁1に沿う第1の方向D1に対して略平行に配置されている。整流板6は、陽極室5aおよび陰極室5c内における気液の流れの乱れにより電解室5に生じる対流を低減して、局所的な電解液の温度の上昇を抑制する。例えば、図3に示すように、複数の整流板6が、隔壁1に沿う第1の方向D1(図示の例では、電解液通過方向)に垂直な方向に、一定の間隔C(ピッチ)で設けられている。また、例えば、整流板6は、電極室5の高さとほぼ同じ長さを有し、隔壁1に垂直に設けられている。整流板6は、必須ではないが、電解槽の重量を削減する等の目的で、第1の方向D1について所定のピッチで貫通孔thを有している。
集電体2rとしては、例えば、陰極2c側に設けられる陰極集電体、および陽極2a側に設けられる陽極集電体が挙げられる。
導電性弾性体2eは、集電体2rと電極2の間にあって集電体2rおよび電極2と接しており、電気を電極2に伝えること、電極2から発生したガスの拡散を阻害しないことが必須要件である。上記のことが必要要件である理由は、ガスの拡散が阻害されることにより、電気的抵抗が増加し、また電解に使用される電極2の面積が低下することで、電解効率が低下するためである。そして最も重要な役割は、隔膜4を損傷させない程度の適切な圧力を電極2に均等に加えることで、隔膜4と電極2とを密着させることである。
図2に示すように、本実施形態のアルカリ水電解用複極式電解槽50では、隔壁1を縁取る外枠3同士の間に隔膜4を有するガスケット7が挟持される。ガスケット7は、複極式ターミナルエレメント60と隔膜4の間、複極式ターミナルエレメント60間を電解液と発生ガスに対してシールするために使用され、電解液や発生ガスの電解槽外への漏れや両極室間におけるガス混合を防ぐことができる。
本実施形態のアルカリ水電解用複極式電解槽50において、隔膜4は、前述のように、スリットSLにおいてガスケット7に把持される。隔膜4としては、イオンを導通しつつ、発生する水素ガスと酸素ガスを隔離するために、イオン透過性の膜が使用される。このイオン透過性の隔膜4としては、イオン交換能を有するイオン交換膜と、電解液を浸透することができる多孔膜が使用できる。このイオン透過性の隔膜4としては、ガス透過性が低く、イオン伝導率が高く、電子電導度が小さく、強度が強いものが好ましい。
多孔膜は、複数の微細な貫通孔を有し、隔膜4を電解液が透過できる構造を有する。電解液が多孔膜中に浸透することにより、イオン伝導を発現するため、孔径や気孔率、親水性といった多孔構造の制御が非常に重要となる。一方、電解液だけでなく、発生ガスを通過させないこと、すなわちガスの遮断性を有することが求められる。この観点でも多孔構造の制御が重要となる。
高分子材料としては、例えば、ポリスルホン、ポリエーテルスルホン、ポリフェニルスルホン、ポリビニリデンフロライド、ポリカーボネート、テトラフルオロエチレン・パーフルオロアルキルビニルエーテル共重合体、テトラフルオロエチレン・エチレン共重合体、ポリビニリデンフルオライド、ポリテトラフルオロエチレン、パーフルオロスルホン酸、パーフルオロカルボン酸、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリフェニレンサルファイド、ポリパラフェニレンベンゾビスオキサゾール、ポリケトン、ポリイミド、ポリエーテルイミド等が挙げられる。これらの中でも、ポリスルホン、ポリエーテルスルホン、ポリフェニルスルホン、ポリフェニレンサルファイド、ポリテトラフルオロエチレン、であることが好ましく、ポリスルホンであることがより好ましい。これらは1種単独で用いてもよいし、2種以上を併用してもよい。
多孔膜の透水平均孔径とは、完全性試験機(ザルトリウス・ステディム・ジャパン社製、「Sartocheck Junior BP-Plus」)を使用して以下の方法で測定した平均透水孔径をいう。まず、多孔膜を芯材も含めて所定の大きさに切り出して、これをサンプルとする。このサンプルを任意の耐圧容器にセットして、容器内を純水で満たす。次に、耐圧容器を所定温度に設定した恒温槽内で保持し、耐圧容器内部が所定温度になってから測定を開始する。測定が始まると、サンプルの上面側が窒素で加圧されていき、サンプルの下面側から純水が透過してくる際の圧力および透過流量の数値を記録する。平均透水孔径は、圧力が10kPaから30kPaの間の圧力と透水流量との勾配を使い、以下のハーゲンポアズイユの式から求めることができる。
平均透水孔径(m)={32ηLμ0/(εP)}0.5
ここで、ηは水の粘度(Pa・s)、Lは多孔膜の厚み(m)、μ0は見かけの流速であり、μ0(m/s)=流量(m3/s)/流路面積(m2)である。また、εは空隙率、Pは圧力(Pa)である。
最大孔径(m)=4γcosθ/P
ここで、γは水の表面張力(N/m)、cosθは多孔膜表面と水の接触角(rad)、Pはバブルポイント圧力(Pa)である。
気孔率P(%)=ρ/(1+ρ)×100
ここで、ρ=(W3-W1)/(W3-W2)であり、W1は多孔膜の乾燥質量(g)、W2は多孔膜の水中質量(g)、W3は多孔膜の飽水質量(g)である。
陽極ターミナルエレメント51aは、複極式ターミナルエレメント60における陰極2c側の構成要素を省いた構造を有しており、隔壁1、外枠3、および陽極2aを有する。図2において、アルカリ水電解槽50において、陽極ターミナルエレメント51aは、陽極2aが陰極ターミナルエレメント51c側に向くように配置されている。
陰極ターミナルエレメント51cは、複極式ターミナルエレメント60における陽極2a側の構成要素を省いた構造を有しており、隔壁1、外枠3、および陰極2cを有する。アルカリ水電解槽50において、陰極ターミナルエレメント51cは、陰極2cが陽極ターミナルエレメント51a側に向くように配置されている。
前述の、アルカリ水電解槽50における、複数の複極式ターミナルエレメント60、陽極ターミナルエレメント51a、陰極ターミナルエレメント51c、ガスケット7、および隔膜4の配置により、互いに隣接する2つのエレメントの一方の陽極2aと他方の陰極2cとは、隔膜4を挟んで対向する。図9に例示すように、互いに隣接する2つの複極式ターミナルエレメント60それぞれの隔壁1の間における部分は、電解セル65を構成する。電解セル65は、一方のエレメントの隔壁1、陽極室5a、陽極2a、および、隔膜4、ならびに、他方のエレメントの陰極2c、陰極室5c、および隔壁1を含む。
電極室5は、電解液が通過する流路として機能する。エレメントにおいて、隔壁1、陽極2a側の外枠3の部分、および陽極2aに対向する隔膜4は、陽極室5aを画定する。エレメントにおいて、隔壁1、陰極2c側の外枠3の部分、および陰極2cに対向する隔膜4は、陰極室5cを画定する。
本実施形態のアルカリ水電解用複極式電解槽50では、図9に示すとおり、隔膜4が陽極2aおよび陰極2cと接触してゼロギャップ構造Zが形成されている。
前述のように、アルカリ水電解槽50の形成に際した締付けにより、ガスケット7は、積層方向の両方向において外枠3から押付けられる。本実施形態における外枠3によるガスケット7の押付面圧は、1MPa以上10MPa以下である。なお、押付面圧とは、ガスケット7および外枠3の接触面全体の平均押付面圧である。平均押付面圧は、アルカリ水電解槽50の締付けの圧力からゼロギャップ構造に伴う電極2同士の接触面圧およびアルカリ水電解槽50の内圧を差し引いたものである。
適当なサイズに切り出した隔膜の厚みを、デジタルシックネスゲージで5点以上測定し、その算術平均を隔膜の厚みとした。
後述する気液分離ボックスの壁部のたわみ量を、X線CTによる画像解析によって測定した。測定において、後述するセル枠をガスケットに2MPaで押圧させた状態で壁部の撓み量を電解セルの幅方向に対して5点以上測定し、その算術平均を壁部の撓み量とした。
ガスケットの圧縮ひずみを、島津製作所(株)製オートグラフを用いて測定した。測定において、長さ40mmに切り出したガスケットのスリット内に隔膜をはさみ、ひずみ速度100%/minで圧縮した。そして、得られた応力―ひずみ線図から応力2MPa時の圧縮ひずみを読み取った。
以下に説明するように、図10に示す、モデル電解槽を作成した。
モデル電解槽を構成する隔壁および外枠3として、電解セル内部を視認できる透明な材質(アクリル)で構成されているセル枠を用いた。
陽極としては、あらかじめブラスト処理を施したニッケルエキスパンド基材を用いた。陽極のサイズは、電解室のサイズと同様とした。
導電性基材として、直径0.15mmのニッケルの細線を40メッシュの目開きで編んだ平織メッシュ基材を用いた。なお、陰極の厚さは、0.3mmであった。陰極のサイズは、電解室のサイズと同様とした。
隔膜として、市販の水電解用多孔膜(「Zirfon Perl UTP500」、Agfa社製)を用いた。隔膜の厚みは500um、室温における引張破断強度は25MPaだった。
ガスケットとして、EPDMゴムを材質とし、100%変形時の弾性率が4.0MPaであるものを用いた。セル枠と電極との間に挿入したガスケットは、平面視での開口部の寸法がアクリル製のセル枠の電極室の寸法であるものを使用した。
槽外リーク試験と同様のモデル電解槽を作成した。
槽外リーク試験と同様のモデル電解槽を作成した。
表1に記載のガスケットAを用いて、タイロッド51rによるモデル電解槽締付けを、2.0MPaで行い、実施例1のモデル電解槽を作成した。実施例1のモデル電解槽に対して、上述の測定および反復締付け試験を除く評価試験を行い、結果を表2に示す。
表1に記載のガスケットBを用いて、タイロッド51rによるモデル電解槽締付けを、2.5MPaで行い、実施例2のモデル電解槽を作成した。実施例2のモデル電解槽に対して、上述の測定および反復締付け試験を除く評価試験を行い、結果を表2に示す。
表1に記載のガスケットCを用いて、タイロッド51rによるモデル電解槽締付けを、1.0MPaで行い、実施例3のモデル電解槽を作成した。実施例3のモデル電解槽に対して、上述の測定および反復締付け試験を除く評価試験を行い、結果を表2に示す。
表1に記載のガスケットDを用いて、タイロッド51rによるモデル電解槽締付けを、1.5MPaで行い、実施例4のモデル電解槽を作成した。実施例4のモデル電解槽に対して、上述の測定および反復締付け試験を除く評価試験を行い、結果を表2に示す。
表1に記載のガスケットEを用いて、タイロッド51rによるモデル電解槽締付けを、4.0MPaで行い、実施例5のモデル電解槽を作成した。実施例5のモデル電解槽に対して、上述の測定および反復締付け試験を除く評価試験を行い、結果を表2に示す。
表1に記載のガスケットFを用いて、タイロッド51rによるモデル電解槽締付けを、5。0MPaで行い、実施例6のモデル電解槽を作成した。実施例6のモデル電解槽に対して、上述の測定および反復締付け試験を除く評価試験を行い、結果を表2に示す。
表1に記載のガスケットIを用いて、タイロッド51rによるモデル電解槽の締付けを行い、実施例7のモデル電解槽を作成した。実施例7のモデル電解槽に対して、上述の測定および評価試験を行い、結果を表2に示す。なお、表2に示した槽内リーク試験は、反復締付け試験後に行った結果である。また、反復締付試験後の槽内リーク試験は合格で、ガスケットのはみ出し量はAとなった。
表1に記載のガスケットJを用いて、タイロッド51rによるモデル電解槽の締付けを行い、実施例8のモデル電解槽を作成した。実施例8のモデル電解槽に対して、上述の測定および評価試験を行い、結果を表3に示す。なお、表2に示した槽内リーク試験は、反復締付け試験後に行った結果である。また、反復締付試験後の槽内リーク試験は合格で、ガスケットのはみ出し量はBとなった。
表1に記載のガスケットKを用いて、タイロッド51rによるモデル電解槽の締付けを行い、実施例9のモデル電解槽を作成した。実施例9のモデル電解槽に対して、上述の測定および評価試験を行い、結果を表3に示す。なお、表3に示した槽内リーク試験は、反復締付け試験後に行った結果である。また、反復締付試験後の槽内リーク試験は合格で、ガスケットのはみ出し量はAとなった。
表1に記載のガスケットAを用いて、タイロッド51rによるモデル電解槽締付けを、0.5MPaで行い、比較例1のモデル電解槽を作成した。比較例1のモデル電解槽に対して、上述の測定および反復締付け試験を除く評価試験を行い、結果を表3に示す。
表1に記載のガスケットAを用いて、タイロッド51rによるモデル電解槽締付けを、10.0MPaで行い、比較例2のモデル電解槽を作成した。比較例2のモデル電解槽に対して、上述の測定および反復締付け試験を除く評価試験を行い、結果を表3に示す。
表1に記載のガスケットCを用いて、タイロッド51rによるモデル電解槽締付けを、10.0MPaで行い、比較例3のモデル電解槽を作成した。比較例3のモデル電解槽に対して、上述の測定および反復締付け試験を除く評価試験を行い、結果を表3に示す。
表1に記載のガスケットEを用いて、タイロッド51rによるモデル電解槽締付けを、0.5MPaで行い、比較例4のモデル電解槽を作成した。比較例4のモデル電解槽に対して、上述の測定および反復締付け試験を除く評価試験を行い、結果を表3に示す。
表1に記載のガスケットEを用いて、タイロッド51rによるモデル電解槽締付けを、6.0MPaで行い、比較例5のモデル電解槽を作成した。比較例5のモデル電解槽に対して、上述の測定および反復締付け試験を除く評価試験を行い、結果を表3に示す。
表1に記載のガスケットGを用いて、タイロッド51rによるモデル電解槽締付けを、2.0MPaで行い、比較例6のモデル電解槽を作成した。比較例6のモデル電解槽に対して、上述の測定および反復締付け試験を除く評価試験を行い、結果を表3に示す。
表1に記載のガスケットHを用いて、タイロッド51rによるモデル電解槽締付けを、2.0MPaで行い、比較例7のモデル電解槽を作成した。比較例7のモデル電解槽に対して、上述の測定および反復締付け試験を除く評価試験を行い、結果を表3に示す。
2 電極
2a 陽極
2c 陰極
2e 導電性弾性体
2r 集電体
3 外枠
3dp 陥凹部
3sp 気液分離ボックス
3w 壁部
4 隔膜
5 電極室
5a 陽極室
5ai 陽極電解液入口
5ao 陽極電解液出口
5c 陰極室
5ci 陰極電解液入口
5co 陰極電解液出口
5o 電解液出口
6 整流板(電極リブ)
6a 陽極整流板(陽極リブ)
6c 陰極整流板(陰極リブ)
7 ガスケット
7lc 係止部
7p 突起部
7p1 第1突起部
7p2 第2突起部
10Oai 陽極入口側ホース
10Oao 陽極出口側ホース
10Oci 陰極入口側ホース
10Oco 陰極出口側ホース
50 アルカリ水電解槽
51a 陽極ターミナルエレメント(エレメント)
51c 陰極ターミナルエレメント(エレメント)
51g ファストヘッド、ルーズヘッド
51i 絶縁板
51r タイロッド
60 複極式ターミナルエレメント(エレメント)
65 電解セル
70 アルカリ水電解用電解装置
71 送液ポンプ
72h 水素分離タンク(気液分離タンク)
72o 酸素分離タンク(気液分離タンク)
73 水補給器
74 整流器
75 酸素濃度計
76 水素濃度計
77 流量計
78 圧力計
79 熱交換器
80 圧力制御弁
IS 内周面
PI 圧力計
SL スリット
th 貫通孔
VL 容器
Z ゼロギャップ構造
Claims (12)
- 周方向における少なくとも一部において重なるように積層されている少なくとも2つの外枠と、
前記2つの外枠に挟持され、該外枠と周方向の全体に亘って当接可能な枠状であり、内周面において周方向に沿ってスリットが形成されているガスケットと、
前記スリットにおいて前記ガスケットに把持されている隔膜と、を備え、
前記外枠による前記ガスケットの押付面圧が1MPa以上10MPa以下であり、
前記ガスケットと前記隔膜との最大接触面圧が3MPa以上20MPa以下である
アルカリ水電解槽。 - 前記最大接触面圧は、前記押付面圧の1.5倍以上である
請求項1に記載のアルカリ水電解槽。 - 前記外枠は、周方向の一部において、前記ガスケットに当接する面と同一平面を形成する壁部を含む気液分離ボックスを有し、
前記ガスケットの前記外枠の挟持からの解放後に、前記ガスケットの枠を周方向の全体に亘って該外枠に重ねた状態で、該外枠を該ガスケットに2MPaで押圧させた状態において、該壁部の撓み量が0.3mm以下である
請求項1または2に記載のアルカリ水電解槽。 - 前記ガスケットの厚みは、0.5mmより大きく、10mm以下である
請求項1から3のいずれか1項に記載のアルカリ水電解槽。 - 前記スリットの厚みは、0.1mm以上1mm以下である
請求項1から4のいずれか1項に記載のアルカリ水電解槽。 - 前記2つの外枠の一方は、前記隔膜に接触する陽極を少なくとも有し、
該2つの外枠の他方は、該隔膜に接触する陰極を少なくとも有する
請求項1から5のいずれか1項に記載のアルカリ水電解槽。 - 前記隔膜は、多孔膜である
請求項1から6のいずれか1項に記載のアルカリ水電解槽。 - 前記隔膜の厚みは、0.1mm以上1mm以下である
請求項1から7のいずれか1項に記載のアルカリ水電解槽。 - 前記隔膜の引張破断強度は、10MPa以上40MPa以下である
請求項1から8のいずれか1項に記載のアルカリ水電解槽。 - 前記ガスケットを2MPaで押付けたときの該ガスケットの圧縮ひずみが10%以上40%以下である
請求項1から9のいずれか1項に記載のアルカリ水電解槽。 - 前記ガスケットの少なくとも一部に前記外枠に対する係止部を有する
請求項1から10のいずれか1項に記載のアルカリ水電解槽。 - 前記ガスケットの幅方向における前記係止部の幅は、前記ガスケットの厚み方向における該係止部の長さ以上である
請求項11に記載のアルカリ水電解槽。
Applications Claiming Priority (3)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP2019140021 | 2019-07-30 | ||
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