JP7151164B2 - 複合成形体および複合成形体の製造方法 - Google Patents
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Description
また、同文献によれば、当該抄造体は、成形型内で加熱して乾燥成形することにより得られる成形体に利用される。すなわち、抄造体は成形材料として用いられると記載されている。
第1の成形体と、第2の成形体と、が積層した複合成形体であって、
前記第1の成形体は、熱可塑性樹脂材料からなり、
前記第2の成形体は、熱硬化性樹脂および繊維フィラーを含む抄造体の硬化物と、前記抄造体に含浸された前記熱可塑性樹脂組成物材料と、からなる、複合成形体が提供される。
熱硬化性樹脂と、繊維フィラーとを溶媒に分散させて材料スラリーを調製した後、抄造法を用いて、前記材料スラリーから前記溶媒を除去して、抄造体を得る工程と、
前記抄造体に熱可塑性樹脂材料を接触させた状態で圧縮成形し、前記熱可塑性樹脂材料を前記抄造体に含浸させつつ、前記抄造体を硬化させる工程と、
を含む、複合成形体の製造方法が提供される。
図1は、本実施形態に係る複合成形体30の一例を示す模式断面図である。複合成形体30は、第1の成形体10と、第2の成形体20とが積層したものである。本実施形態においては、第2の成形体20上に、第1の成形体10が形成されている。
複合成形体30において、第1の成形体10の厚さと第2の成形体20の厚さの比率は特に限定されないが、好ましくは0.001~3であり、より好ましくは0.001~2であり、さらに好ましくは0.001~1である。この厚さの比率が前記の好ましい範囲内であれば、第1の成形体10と、第2の成形体20との積層構造が容易に形成される。
以下、各成形体について、詳述する。
第1の成形体10は、熱可塑性樹脂材料11からなる。熱可塑性樹脂材料11は、少なくとも熱可塑性樹脂を含む。
第2の成形体20は、熱硬化性樹脂Aおよび繊維フィラーBを含む抄造体21の硬化物と、抄造体21に含浸された熱可塑性樹脂組成物材料11とからなる。すなわち、第2の成形体20が抄造体21を備えることにより、後述する圧縮成形により、熱可塑性樹脂材料11が抄造体21の隙間から内部に含浸されつつ、抄造体21が硬化することによって、第2の成形体20が得られる。その結果、第2の成形体20は、抄造体21の硬化物と、熱硬化性樹脂材料11とから形成されることとなる。これにより、複合成形体30において、第1の成形体10と第2の成形体20との接着領域が極めて強固になる。
第2の成形体20の厚み方向において、第1の成形体10から離間するにつれて、熱可塑性樹脂材料に含まれる熱可塑性樹脂の含浸率が低減する濃度勾配を有することが好ましい。すなわち、複合成形体30の製造過程において、抄造体21の一方の面から熱可塑性樹脂材料11が押し込まれることによって、熱可塑性樹脂材料11が抄造体21の内部に含浸していく結果、第1の成形体10と第2の成形体20との接触領域付近においては、熱可塑性樹脂の濃度が高くなり、第2の成形体20の内部、言い換えると第1の成形体10との接合領域とは反対側の方向に従い、熱可塑性樹脂の濃度が低くなる。
図2は、本実施形態に係る抄造体21の一例を示す斜視模式図である。
図2においては、抄造体のうちの点線で示される領域の拡大模式図が示されている。本実施形態に係る抄造体21は、熱硬化性樹脂Aと、繊維フィラーBと、を含む。
熱硬化性樹脂Aは、繊維フィラーBどうしを結着する結着材として機能するとともに、後の加熱処理により抄造体21による成形体を得るための成形材料として機能する。
(特徴1)抄造体21の表面の平面視において、繊維フィラーBがランダムに配向している。
(特徴2)抄造体21の厚み方向における断面視において、繊維フィラーBの配向状態が高度に制御されており、繊維フィラーBが特定方向に配向している。言い換えれば、抄造体21の厚み方向において、繊維フィラーBは積層した状態である。
(特徴3)繊維フィラーB同士が熱硬化性樹脂Aにより結着している。
一方、抄造体21の通気度は、機械強度を得つつ、密着性とのバランスを良好にする観点から、好ましくは15cm3/cm2・s以下、より好ましくは12cm3/cm2・s以下である。
通気度は、一般不織布試験法のフラジール形法(JIS L 1913)による試験で、測定することができる。
一方、抄造体21の気孔率は、機械強度を得つつ、密着性とのバランスを良好にする観点から、好ましくは90%以下、より好ましくは80%以下である。
気孔率は、下記式によって求めることができる。
気孔率(%)={1-(材料の嵩密度(g/cm3)/材料の真密度(g/cm3))}×100
熱硬化性樹脂Aは、抄造体21内において、繊維フィラーBを結着するためのバインダーとして作用するものである。
熱硬化性樹脂としては、たとえば、非加熱状態にある常温(25℃)において固形状の形態にあるものを使用することが、抄造体21を安定的に作製する観点から好ましい。
繊維フィラーBは、たとえば金属繊維;炭素繊維、ガラス繊維、セラミック繊維などの無機繊維;木材繊維、木綿、麻、羊毛等の天然繊維;レーヨン繊維などの再生繊維;セルロース繊維などの半合成繊維;ポリアミド繊維、アラミド繊維、ポリイミド繊維、ポリビニルアルコール繊維、ポリエステル繊維、アクリル繊維、ポリパラフェニレンベンズオキサゾール繊維、ポリエチレン繊維、ポリプロピレン繊維、ポリアクリロニトリル繊維、エチレンビニルアルコール繊維などの合成繊維から選択される一種または二種以上を含むことができる。これらの中でも、複合成形体30に熱伝導性を付与させる観点からは、金属繊維および無機繊維のうちの一種または二種以上を含むことが好ましく、金属繊維および炭素繊維のうちの少なくとも一方を含むことがより好ましい。また、複合成形体30の機械的特性を向上させる観点からは、合成繊維および無機繊維のうちの一種または二種以上を含むことがより好ましい。とくに、複合成形体30の曲げ強さを向上させる観点からは、炭素繊維を含むことがとくに好ましい。また、複合成形体30の耐衝撃性を向上させる観点からは、アラミド繊維を含むことがとくに好ましい。複合成形体30の電磁波遮蔽性能を向上させる観点からは、金属繊維を含むことがより好ましい。
図3は、本実施形態に係る抄造体21の製造方法の一例を示す断面模式図である。図3において、符号Aは熱硬化性樹脂を、符号Bは繊維材料を、符号Fは、溶媒中の熱硬化性樹脂Aと、繊維フィラーBと、をフロック状に凝集させて凝集物を、それぞれ示している。
本実施形態においては、メッシュ41の形状を適宜選択することによって、得られる抄造体21の形状を調整することが可能である。たとえば、平坦なシート形状のメッシュ41を用いた場合、シート様の形状を有する抄造体21が得られる。また、たとえば、波型、凹凸等の立体形状を有するメッシュ41を用いた場合、立体形状を有する抄造体21が得られる。抄造体21の形状は、複合成形体30の形状、金型の形状等に応じて適宜選択することができる。
また、抄造体21の厚みは、材料スラリー中の上記各材料の量を調整することにより、または図3(b)に示す抄造工程を繰り返すことにより調整することができる。
つぎに、複合成形体30の製造方法について説明する。
まず、上述したように、熱硬化性樹脂Aと、繊維フィラーBとを溶媒に分散させて材料スラリーを調製した後、抄造法を用いて、前記材料スラリーから前記溶媒を除去して、抄造体21を得る。次に、抄造体21に熱可塑性樹脂材料11を接触させた状態で圧縮成形し、熱可塑性樹脂材料11を抄造体21に含浸させつつ、抄造体21を硬化させる工程と、を含む。以下、抄造体21を得た後の工程について、詳述する。
また、加圧条件として、圧力は、10~80MPaとすることが好ましく、30~60MPaとすることがより好ましい。また、加圧時間は、好ましくは1~10分間程度がと好ましい。
以下、参考形態の例を付記する。
1. 第1の成形体と、第2の成形体と、が積層した複合成形体であって、
前記第1の成形体は、熱可塑性樹脂材料からなり、
前記第2の成形体は、熱硬化性樹脂および繊維フィラーを含む抄造体の硬化物と、前記抄造体に含浸された前記熱可塑性樹脂組成物材料とからなる、複合成形体。
2. 前記第2の成形体の厚み方向において、前記第1の成形体から離間するにつれて、前記熱可塑性樹脂材料に含まれる熱可塑性樹脂の含浸率が低減する濃度勾配を有する、1.に記載の複合成形体。
3. 前記抄造体の通気度が、3cm 3 /cm 2 ・s以上、15cm 3 /cm 2 ・s以下である、1.または2.に記載の複合成形体。
4. 前記抄造体の気孔率が、40%以上、90%以下である、1.乃至3.のいずれか一つに記載の複合成形体。
5. 前記熱可塑性樹脂材料に含まれる熱可塑性樹脂の融点が160℃以上である、1.乃至4.のいずれか一つに記載の複合成形体。
6. 前記熱可塑性樹脂材料に含まれる熱可塑性樹脂は、ポリアミド樹脂、ポリオレフィン樹脂、ポリフェニレンサルファイド樹脂、ポリアセタール樹脂、ポリエーテルエーテルイミド樹脂、ポリブチレンテレフタレート樹脂、ポリエーテルイミド樹脂、ポリアミドイミド樹脂、およびポリエーテルスルホン樹脂の中から選ばれる1種または2種以上を含む、1.乃至5.のいずれか一つに記載の複合成形体。
7. 前記熱硬化性樹脂が、フェノール樹脂、エポキシ樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、メラミン樹脂およびポリウレタンからなる群より選択される1種又は2種以上を含む、1.乃至6.のいずれか一つに記載の複合成形体。
8. 前記繊維フィラーが、金属繊維、炭素繊維、ガラス繊維、セラミック繊維、ポリアミド繊維、アラミド繊維、ポリイミド繊維、ポリビニルアルコール繊維、ポリエステル繊維、アクリル繊維、ポリパラフェニレンベンズオキサゾール繊維、ポリエチレン繊維、ポリプロピレン繊維、ポリアクリロニトリル繊維、およびエチレンビニルアルコール繊維の中から選ばれる1種または2種以上を含む、1.乃至7.のいずれか一つに記載の複合成形体。
9. 熱硬化性樹脂と、繊維フィラーとを溶媒に分散させて材料スラリーを調製した後、抄造法を用いて、前記材料スラリーから前記溶媒を除去して、抄造体を得る工程と、
前記抄造体に熱可塑性樹脂材料を接触させた状態で圧縮成形し、前記熱可塑性樹脂材料を前記抄造体に含浸させつつ、前記抄造体を硬化させる工程と、
を含む、複合成形体の製造方法。
10. 前記抄造体を硬化させる前記工程において、前記熱可塑性樹脂材料に含まれる熱可塑性樹脂の融点以下であって、前記熱硬化性樹脂の硬化温度以上に加熱する、9.に記載の複合成形体の製造方法。
(抄造体の作製)
以下に示す熱硬化性樹脂Aと、繊維フィラーBとを、溶媒である水に添加して、ディスパーザーを用いて、周速16m/秒で、30分撹拌してスラリーを得た。
次いで、凝集剤として、ポリエチレンオキシド(和光純薬工業株式会社製、分子量1,000,000)水溶液を、上述の材料の合計に対して0.1重量%添加し、上記材料をフロック状に凝集させた。
このようにして得た凝集物を含むスラリーを、30メッシュの金属網にとおして水を濾去した。この後、金属網上に残った凝集物を取り出し、脱水プレスし、さらに50℃の乾燥器に5時間入れて乾燥させて、シート状の抄造体を得た。
・材料
熱硬化性樹脂A:
レゾール型フェノール樹脂(住友ベークライト株式会社製商品名PR-51723)60vol%
繊維フィラーB:
アラミドパルプ(デュポン社製、パラアラミドパルプ)5vol%、
アラミド繊維(帝人株式会社製、品番T32PNW)28vol%、
SUS繊維(日本精線株式会社製 ナスロンCHOP 6/5 CMC)7vol%
つぎに、得られた抄造体を金型に配置し、当該金型内に、ナイロン樹脂(ガラス繊維37vol%含有)を以下の条件で射出した後に圧縮成型を行い、複合成形体を得た。
・条件
射出圧:8MPa、射出温度:180℃
温度:150℃、型締圧:44MPa、時間:10分、取り出し温度:120℃
実施例1と同様の手法でシート状抄造体を作成した後、下記の条件で圧縮成形することで抄造成形体得た。実施例1の抄造体の代わりに、抄造成形体を用いた以外は、実施例1と同様にして、金型に配置し、複合成形体を作成した。
・条件
温度:180℃、型締圧:44MPa、時間:10分、取り出し温度:120℃
抄造形成体は圧縮により通気性をなくし、後の複合成形体形成時において、熱可塑性樹脂材料が抄造成形体の内部に含浸できないものとした。
実施例1で得られた抄造体、比較例1で得られた抄造成形体について以下の測定を行った。結果を表1に示す。
一般不織布試験法のフラジール形法(JIS L 1913)に準拠して測定した。
気孔率を下記式によって求めた。
気孔率(%)={1-(材料の嵩密度(g/cm3)/材料の真密度(g/cm3))}×100
実施例および比較例で得られた複合成形体について、以下の測定を行った。結果を、表1に示す。
ISO178に準拠して、曲げ弾性率(GPa)と曲げ強度(MPa)とを測定した。
ISO178に準拠して、破断ひずみ(%)を測定した。
上記の曲げ試験後の複合成形体において、界面剥離の有無を光学顕微鏡を用いて確認した。
一方、比較例1で得られた複合成形体においては、熱可塑性樹脂が含浸していることを確認できなかった。
11 熱可塑性樹脂材料
20 第2の成形体
21 抄造体
30 複合成形体
41 メッシュ
51 下金型
52 上金型
A 熱硬化性樹脂
B 繊維フィラー
F 凝集物
Claims (8)
- 第1の成形体と、第2の成形体と、が積層した複合成形体であって、
前記第1の成形体は、熱可塑性樹脂材料からなり、
前記第2の成形体は、熱硬化性樹脂および繊維フィラーを含む抄造体の硬化物と、前記抄造体に含浸された前記熱可塑性樹脂組成物材料とからなり、
前記熱硬化性樹脂の含有量が、前記抄造体全量に対して20重量%以上であり、
前記繊維フィラーが、金属繊維、炭素繊維、セラミック繊維、ポリアミド繊維、アラミド繊維、ポリイミド繊維、ポリビニルアルコール繊維、ポリエステル繊維、アクリル繊維、ポリパラフェニレンベンズオキサゾール繊維、ポリエチレン繊維、ポリプロピレン繊維、ポリアクリロニトリル繊維、およびエチレンビニルアルコール繊維の中から選ばれる1種または2種以上であり、
前記抄造体の気孔率が40%以上、80%以下である、複合成形体。 - 前記第2の成形体の厚み方向において、前記第1の成形体から離間するにつれて、前記熱可塑性樹脂材料に含まれる熱可塑性樹脂の含浸率が低減する濃度勾配を有する、請求項1に記載の複合成形体。
- 前記抄造体の通気度が、3cm3/cm2・s以上、15cm3/cm2・s以下である、請求項1または2に記載の複合成形体。
- 前記熱可塑性樹脂材料に含まれる熱可塑性樹脂の融点が160℃以上である、請求項1乃至3のいずれか一項に記載の複合成形体。
- 前記熱可塑性樹脂材料に含まれる熱可塑性樹脂は、ポリアミド樹脂、ポリオレフィン樹脂、ポリフェニレンサルファイド樹脂、ポリアセタール樹脂、ポリエーテルエーテルイミド樹脂、ポリブチレンテレフタレート樹脂、ポリエーテルイミド樹脂、ポリアミドイミド樹脂、およびポリエーテルスルホン樹脂の中から選ばれる1種または2種以上を含む、請求項1乃至4のいずれか一項に記載の複合成形体。
- 前記熱硬化性樹脂が、フェノール樹脂、エポキシ樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、メラミン樹脂およびポリウレタンからなる群より選択される1種又は2種以上を含む、請求項1乃至5のいずれか一項に記載の複合成形体。
- 熱硬化性樹脂と、繊維フィラーとを溶媒に分散させて材料スラリーを調製した後、抄造法を用いて、前記材料スラリーから前記溶媒を除去して、抄造体を得る工程と、
前記抄造体に熱可塑性樹脂材料を接触させた状態で圧縮成形し、前記熱可塑性樹脂材料を前記抄造体に含浸させつつ、前記抄造体を硬化させる工程と、
を含む、複合成形体の製造方法であって、
前記熱硬化性樹脂の含有量が、前記抄造体全量に対して20重量%以上であり、
前記繊維フィラーが、金属繊維、炭素繊維、セラミック繊維、ポリアミド繊維、アラミド繊維、ポリイミド繊維、ポリビニルアルコール繊維、ポリエステル繊維、アクリル繊維、ポリパラフェニレンベンズオキサゾール繊維、ポリエチレン繊維、ポリプロピレン繊維、ポリアクリロニトリル繊維、およびエチレンビニルアルコール繊維の中から選ばれる1種または2種以上であり、
前記抄造体の気孔率が40%以上、80%以下である、複合成形体の製造方法。 - 前記抄造体を硬化させる前記工程において、前記熱可塑性樹脂材料に含まれる熱可塑性樹脂の融点以下であって、前記熱硬化性樹脂の硬化温度以上に加熱する、請求項7に記載の複合成形体の製造方法。
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