JP7145467B2 - リチウム一次電池 - Google Patents
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Description
O-R2
|
O=P-O-R1
|
O-R3
で表される。
O-R5
|
P-O-R4
|
O-R6
で表される。
O-SiR10R11R12
|
O=P-O-SiR7R8R9
|
O-SiR13R14R15
で表される。
O-SiR19R20R21
|
P-O-SiR16R17R18
|
O-SiR22R23R24
で表される。
正極活物質は、マンガン酸化物およびフッ化黒鉛からなる群より選択される少なくとも1種を含む。正極活物質は、二酸化マンガンを単独で用いてもよく、マンガン酸化物やフッ化黒鉛などと混合して用いてもよい。二酸化マンガンを含む電池は、比較的高電圧を発現し、パルス放電特性に優れている。二酸化マンガンとしては、アンモニア、ナトリウム、リチウムなどで中和処理された電解二酸化マンガンを使用することが好ましい。更に焼成した焼成電解二酸化マンガンを使用することが好ましい。具体的には、電解二酸化マンガンを空気中または酸素中で300~450℃で6~12時間程度焼成することが好ましい。二酸化マンガンに含まれるマンガンの酸化数は、代表的に4価であるが、4価に限定されず、多少の増減が許容される。使用可能な二酸化マンガンとして、MnO、Mn3O4、Mn2O3、MnO2、MnO3などが挙げられ、一般には、二酸化マンガンを主成分として用いられる。二酸化マンガンは、複数種の結晶状態を含む混晶状態であってもよい。また、未焼成の電解二酸化マンガンを使用する際は、電解合成時の条件により結晶化度を挙げて、比表面積を小さくした二酸化マンガンが好ましい。また、少量であれば化学二酸化マンガン、二酸化マンガンなどを添加することは可能である。
負極には、金属リチウムや、Li-Al、Li-Sn、Li-NiSi、Li-Pbなどのリチウム合金が用いられる。これらは、シート状に成形された状態で負極板としてそのまま用いることができる。リチウム合金の中では、Li-Al合金が好ましい。リチウム合金に含まれるリチウム以外の金属元素の含有量は、放電容量の確保や内部抵抗の安定化の観点から、0.05~15質量%とすることが好ましい。金属リチウムまたはリチウム合金は、リチウム一次電池の形状、寸法、規格性能などに応じて、任意の形状および厚さに成形される。
セパレータとしては、リチウム一次電池の内部環境に対して耐性を有する絶縁性材料で形成された多孔質シートを使用すればよい。具体的には、合成樹脂製の不織布や、合成樹脂製の微多孔膜などが挙げられる。不織布に用いられる合成樹脂としては、例えば、ポリプロピレン、ポリフェニレンサルファイド、ポリブチレンテレフタレートなどが挙げられる。これらの中でも、ポリフェニレンサルファイドやポリブチレンテレフタレートは、耐高温性、耐溶剤性および保液性に優れている。微多孔膜に用いられる合成樹脂としては、例えば、ポリエチレン、ポリプロピレン、エチレン-プロピレン共重合体などのポリオレフィン樹脂などが挙げられる。微多孔膜、必要により、無機粒子を含有してもよい。セパレータの厚みは例えば5μm以上100μm以下が好ましい。
非水電解質は、非水溶媒に溶質としてリチウム塩を溶解させたものが用いられる。必要に応じて、添加剤が含められる。非水溶媒は、リチウム一次電池の非水電解質に一般的に用いられ得る有機溶媒、例えば、ジメチルエーテル、γ-ブチルラクトン、プロピレンカーボネート、エチレンカーボネート、1,2-ジメトキシエタンなどを用いることができる。これらは単独で用いてもよく、2種以上を組み合わせて用いてもよい。リチウム一次電池の放電特性を向上させる観点から、非水溶媒は、沸点が高い環状炭酸エステルと、低温下でも低粘度である鎖状エーテルとを含んでいることが好ましい。環状炭酸エステルは、プロピレンカーボネート(PC)およびエチレンカーボネート(EC)よりなる群から選択される少なくとも1種を含むことが好ましく、PCが特に好ましい。鎖状エーテルは、25℃において、1mPa・s以下の粘度を有することが好ましく、特にジメトキシエタン(DME)を含むことが好ましい。ここで、非水溶媒の粘度は、レオセンス社製微量サンプル粘度計m-VROCを用い、25℃温度下、せん断速度10000(1/s)による測定で求められる。
図2に、本発明の一実施形態に係るリチウム一次電池の一部を断面にした正面図を示す。リチウム一次電池は、正極1と、負極2とが、セパレータ3を介して捲回された電極群10が、非水電解質(図示せず)とともに電池ケース9に収容されている。電池ケース9の開口部には封口板8が装着されている。封口板8には、正極1の集電体1aに接続された正極リード4が接続されている。負極2に接続された負極リード5は、ケース9に接続されている。また、電極群10の上部と下部には、内部短絡防止のためにそれぞれ上部絶縁板6、下部絶縁板7が配置されている。
(1)正極
正極活物質である二酸化マンガン100質量部に対し、導電剤であるケッチェンブラックを5質量部と、結着剤であるポリテトラフルオロエチレン5質量部とを混合し、正極合剤を調製した。
厚み0.15mmの金属リチウム板を、所定寸法(幅42mm、長さ190mm)に裁断して負極板として用いた。負極板には負極リードを接続した。負極リード上部にも短絡防止を目的としたリード保護テープを施した。負極の片面または両面に、長手方向に沿って長尺のテープを貼り付けた。長尺のテープの樹脂基材は厚さ40μmのポリプロピレン製であり、粘着層の主成分はゴムであり、テープの幅は表1に示す長さとした。
正極板と負極板とを、これらの間に厚み25μmのポリプロピレン製の微多孔膜をセパレータとして介在させて、渦巻状に捲回し、柱状の電極群を構成した。
プロピレンカーボネート(PC)とエチレンカーボネート(EC)と1,2-ジメトキシエタン(DME)とを体積比4:2:4で混合して非水溶媒を得た。この非水溶媒を用いて、溶質としてLiCF3SO3を0.5mol/Lの割合で含む非水電解質を調製した。
得られた電極群を、その底部にリング状の下部絶縁板を配した状態で、有底円筒型の電池ケースの内部に挿入した。その後、正極板の正極集電体に接続された正極リードを封口板の内面に接続し、負極板に接続された負極リードを電池ケースの内底面に接続した。
作製した電池A1~A8と電池B1~B15について、それぞれ10個ずつを室温において定抵抗放電(1kΩ)させて、2Vまでの放電容量を測定し、設計容量に対する実際の放電容量の増減割合を求め、10個の平均値を算出した。結果を表1に示す。なお、10個の一部の電池で下記のリチウム切れが生じた場合は残りの電池の平均値を算出した。10個全ての電池で下記のリチウム切れが生じた場合はNDと表示する。
△:10個の一部にリチウム切れが生じている
×:10個の全てにリチウム切れが生じている
厚み0.15mmの金属リチウム板を、所定寸法(幅42mm、長さ195mm)に裁断し、長手方向に沿って長尺のテープを貼り付け、試験片を作製した。長尺のテープの樹脂基材は厚さ40μmのポリプロピレン製であり、粘着層の主成分は表2に示す成分とし、テープの幅は10mmとした。
1a 正極集電体
2、21 負極
3 セパレータ
4 正極リード
5、23 負極リード
6 上部絶縁板
7 下部絶縁板
8 封口板
9 電池ケース
10 電極群
22 テープ
24 リード保護テープ
Claims (13)
- 電池ケースと、前記電池ケース内に収納された電極群と、非水電解質と、を具備し、
前記非水電解質が、非水溶媒と、溶質と、添加剤と、を含み、
前記電極群は、正極と、負極と、前記正極と前記負極との間に介在するセパレータと、を具備し、
前記負極は、金属リチウムまたはリチウム合金の箔を有し、かつ長手方向と短手方向とを有する形状を具備し、前記負極の少なくとも一方の主面に前記長手方向に沿って長尺のテープが貼り付けられており、
前記テープが、樹脂基材と粘着層とを具備し、
前記テープの幅が0.5mm以上、3mm以下であり、
前記添加剤が、リン原子と前記リン原子に結合するn個の酸素原子とを有するPOn構造を有し、
n=3または4であるリン化合物を含み、
前記リン化合物が、リン酸、亜リン酸、リン酸エステル、亜リン酸エステル、リン酸シリルエステルおよび亜リン酸シリルエステルからなる群より選択される少なくとも1種であり、
前記テープの粘着層が、ゴム成分、シリコーン成分およびアクリル樹脂成分からなる群より選択される少なくとも1種を含む、リチウム一次電池。 - 前記リン化合物が、前記酸素の少なくとも1つに結合するケイ素原子を含む、請求項1に記載のリチウム一次電池。
- 前記リン化合物が、
式(1):
O-R2
|
O=P-O-R1
|
O-R3
で表される第1化合物、
式(2):
O-R5
|
P-O-R4
|
O-R6
で表される第2化合物、
式(3):
O-SiR10R11R12
|
O=P-O-SiR7R8R9
|
O-SiR13R14R15
で表される第3化合物、および
式(4):
O-SiR19R20R21
|
P-O-SiR16R17R18
|
O-SiR22R23R24
で表される第4化合物からなる群より選択される少なくとも1種であり、
前記式(1)~(4)において、R1~R24は、それぞれ独立に、水素原子、飽和脂肪族基、不飽和脂肪族基または芳香族基であり、前記飽和脂肪族基、前記不飽和脂肪族基および前記芳香族基は、それぞれ少なくとも1つの水素原子がフッ素原子で置換されていてもよい、請求項1に記載のリチウム一次電池。 - 前記式(1)~(4)において、R1~R24が、全て前記飽和脂肪族基である、請求項3に記載のリチウム一次電池。
- 前記式(1)において、R1~R3が、全て同じ基であり、
前記式(2)において、R4~R6が、全て同じ基であり、
前記式(3)において、R7~R15が、全て同じ基であり、および/または
前記式(4)において、R16~R24が、全て同じ基である、請求項3または4に記載のリチウム一次電池。 - 前記式(1)~(4)において、R1~R24が、全てメチル基である、請求項3~5のいずれか1項に記載のリチウム一次電池。
- 前記リン化合物が、リン酸トリス(トリメチルシリル)(O=P(O-Si(CH3)3)3)および/または亜リン酸トリス(トリメチルシリル)(P(O-Si(CH3)3)3)である、請求項1または2に記載のリチウム一次電池。
- 前記非水電解質中における前記リン化合物の含有量が、0.002mol/L以上、1.0mol/L以下である、請求項1~7のいずれか1項に記載のリチウム一次電池。
- 前記テープの樹脂基材が、ポリオレフィンを含む、請求項1~8のいずれか1項に記載のリチウム一次電池。
- 前記負極の面積Snに対する前記テープの面積Stの割合:St/Sn×100が、0.5%以上、4%以下である、請求項1~9のいずれか1項に記載のリチウム一次電池。
- 前記非水電解質が、25℃で1mPa・s以下の粘度を有する溶媒を少なくとも1種含む、請求項1~10のいずれか1項に記載のリチウム一次電池。
- 前記溶媒が、ジメトキシエタンを含む、請求項11に記載のリチウム一次電池。
- 前記非水電解質が、フタルイミドを含む、請求項1~12のいずれか1項に記載のリチウム一次電池。
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