JP7127039B2 - 水素、電気の生成及び同時生成のための方法、システム、及びシステムの使用。 - Google Patents
水素、電気の生成及び同時生成のための方法、システム、及びシステムの使用。 Download PDFInfo
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Description
・炭素質燃料及び水蒸気を予備改質器に導入し、予備改質器内で、未変換の炭素質燃料が残るように炭素質燃料の一部を水蒸気改質によって水素及び一酸化炭素を含む第1の改質ガスに改質する工程、
・未変換の炭素質燃料及び第1の改質ガスを固体酸化物形燃料電池スタックのアノード側に導入する工程、
・固体酸化物形燃料電池スタックにおいて、未変換の炭素質燃料の少なくとも一部を、好ましくは未変換の炭素質燃料の全てを、水蒸気改質によって主に水素及び一酸化炭素を含む第2の改質ガスに改質する工程、
・固体酸化物形燃料電池スタックのカソード側に空気又は酸素含有ガスを導入する工程、
・固体酸化物形燃料電池スタックにおいて、酸素ならびに第1及び第2の改質ガスの水素及び一酸化炭素を電力及びアノードオフガスに変換する工程、
・アノードオフガスをH2分離ユニットに導入する工程、
・H2分離ユニットにおいてアノードオフガスを精製水素とオフガスに変換する工程、及び
・精製水素と電力との間の比率を調整可能なように、予備改質器の改質率及び固体酸化物形燃料電池スタックの燃料利用率の組み合わせ制御によって、生成される精製水素及び電力の量を調整する工程。
・SOFC中の電流及び生成される電力を変化させるための可変電気負荷、
・炭素質燃料の流れ、水蒸気の流れに接続され、加熱源にも接続された予備改質器であって、前記予備改質器は、少なくとも水素、一酸化炭素及び未変換の炭素質燃料を含む第1の改質ガスを生成し、加熱源によって提供される熱量に応答性である予備改質器、
・可変電気負荷に結合されかつ第1の改質ガスに結合された固体酸化物形燃料電池スタック、
・ここで、生成される電力と水素の量との間の比率は、少なくとも可変電気負荷及び加熱源によって提供される熱に依存する。
本発明による方法及び水素と電気の併給システムは、炭素質燃料から電力及び水素を生成する。それは、SOFCスタックに供給される前に、炭素質燃料を水素及び一酸化炭素に部分的に変換する燃料処理装置に対応する予備改質器を含む。本明細書においてSOFCスタックに言及するとき、そのようなSOFCスタックは、1つのSOFCスタック又は複数のSOFCスタックからなり得る。変換された炭素質燃料は、リフォーメート又は改質ガスとも呼ばれる。本発明による方法及びシステムは、予備改質器において吸熱反応を用いる。したがって、予備改質器に入る水蒸気及び炭素質燃料は、追加の空気又は酸素を含まない。好ましい燃料処理技術は水蒸気改質であり、その理由は、吸熱反応であることにより、廃熱を改質反応において活用することができ、それによってプロセス全体の効率を高めることができるためである。本発明による方法及びシステムでは、燃料の改質の一部は予備改質器内で外部改質によって行われ、燃料の改質の一部は、SOFCスタック内で、改質ガスの電力への電気化学的変換中にSOFCスタック内で発生した熱を利用した内部改質によって直接行われる。したがって、SOFCスタック内での電力生産は、内部水蒸気改質反応に熱を提供する。外部改質及び内部改質のための好ましい燃料処理技術は水蒸気改質である。
CH4+H2O⇔CO+3H2 ΔH=-206.16kJ/mol CH4
そのため、反応を進めるには熱を供給する必要がある。熱は、熱伝達によって、好ましくは熱交換器を介して間接的に提供される。熱伝達によって間接的に提供される熱は、導入される天然ガス供給物の一部の燃焼によって、又は、例えば水素精製システムからのパージガスなどの排ガスを燃焼させることによって、又は電力を使用して提供されてもよい。
CnH2n+2+nH2O→nCO+(2n+1)H2
このような水蒸気改質は広範囲の燃料に対して実施することができるが、そのプロセス自体は全ての場合において同様である。
別の態様によれば、システムは、SOFCスタックによって生成される水素及び電気の相対量を制御するように可変負荷のインピーダンスを変更するための構造又は手段を含むことができる。変更するための手段は、可変負荷に結合された制御装置を含み得る。制御装置は、可変負荷のインピーダンス量を変化させて、SOCFスタックによって生成される水素及び電気の相対量を制御する。さらに、制御装置は、予備改質器に供給される熱を制御することによって、又は予備改質器の出口温度を制御することによって、予備改質器の予備改質率を制御する。任意選択で、制御装置は、予備改質器及びSOFCスタックへの1つ以上の流入反応物の流れを調整する1つ以上の流体調整装置を作動させることにより、生成される水素及び/又は電気の総量を制御することができる。
さらに別の態様によれば、方法は、同時生成動作モードにおいて改質器が改質ガスを生成し、SOFCスタックが水素及び電気の両方を生成するように、最大インピーダンス量と最小インピーダンス量との間にあるインピーダンス量を導入することができるように可変負荷を構成する工程を含み、ここで、SOFCスタックによって生成される水素及び電気の量は可変負荷のインピーダンス量に対応する。
本発明は、水素、電気及び同時生成システムを提供する。本発明を、例示的な実施形態に関して以下に説明する。当業者は、本発明が多数の異なる適用形態及び実施形態において実施されてもよく、その適用において本明細書に示される特定の実施形態に特に限定されないことを理解するであろう。
システム1は、電力P、精製水素80、及びそれらの組み合わせを生成及び調整するためにいくつかの選択モードで動作させることができる。本発明による方法及びシステムの主な目的は、炭素質燃料供給物からの電力P、精製水素80の形態の水素、及びそれらの組み合わせの生成である。本明細書では、システム内で生成される水素とシステムの生産物とは区別され、これらは電力P及び/又は精製水素80の形態の水素である。
FU=I/(nF*f)
ここで、nは1分子の燃料の酸化に関与する電子の数(例えば、CH4では8)であり、Fはファラデー定数(=96485C/mol)である。したがって、外部電気負荷6を変化させてSOFC内の全電流を変えることによって、又は燃料流量を変えることによって、これを変動させることができる。
図3は、図2に開示したシステム1の制御計画の一態様を示す。図3は、システム1で達成することができる一揃いの可能な動作条件を示す。システム1は、水素収量、すなわち単位時間当たりに生成される精製H280の量、及び電力P出力によって決定される特定の条件で動作させることができる。H2収量及び電力Pは任意単位[a.u.]で示される。システム1は、所与の所定量の単位時間当たりH2と所与の電力Pとを供給するように制御することができる。外部需要に応じて、H2及び電力Pの要求量はシステム1の動作中に変化する可能性がある。制御ユニット17は、必要量のH2及び電力Pが達成されるようにシステム1を制御することができる。これは、予備改質器3の予備改質率とSOFCスタック2の燃料利用率FUとを同時に変化させることによって達成される。
1)供給流204内の正しい水蒸気対炭素比を維持し、及び正しい燃料供給流量を維持するために、燃料供給流量をバルブ14で制御し、同時に水の流れを水ポンプ404で制御する;
2)予備改質器3に供給される熱を制御することにより、予備改質器3における予備改質率を調整する;及び
3)図4に開示されるように、生成される電力Pを制御することによって、固体酸化物形燃料電池2における燃料利用率FUを調整する。
調整計画は次のとおりである。水素生成と電力生成との間の調整は、図6に示される関係に従って、SOFCスタック2内での予備改質の程度を変更し、燃料利用率FUを調整することによって達成される。予備改質の程度は、予備改質出口温度T2を制御することによって達成することができる。予備改質器出口温度T2は、例えば熱電対を用いて測定され、改質反応のために予備改質器3に供給される熱量を変えることによって調整される。この熱は、例えば水素分離ユニットオフガス215及び/又は補給ガス19を燃焼させることによって発生する。これは、特定の状況では電気加熱装置によっても生成することができる。制御のさらなる選択肢では、予備改質器の出口温度T2を一定に保つために上述のように制御及び調節し、さらに、炭素質燃料及び水蒸気を含む供給流を、例えば図11に開示されているように、調整バルブ3b、3cを用いて所望の予備改質の程度に従って2つの流れに分割する。
本発明による水素と電気の併給システム1は、熱を外部使用のために供給することができるという利点も有する。例えば図9では、過剰な熱を熱交換器212から回収することができる。1つの利点は、その熱を活用することができ、それによってシステム全体の効率が向上することである。温度レベルと熱量は動作点に応じて変動する。熱は、例えば400℃から250℃の間で得られる。それは、水蒸気又は温水を生成するために利用することができ、例えば35~55℃のレベルで、例えば家庭用又は衛生用の水として、自動車の洗浄用として、あるいは吸着式チラーを用いて冷却用にさえ使用することができる。
Claims (21)
- 水素と電気の併給システム(1)において、精製水素(80)と電力(P)との間の比が調整可能であるように精製水素(80)及び電力(P)を生成する方法であって、
・炭素質燃料(20)及び水蒸気(40)を予備改質器(3)に導入し、予備改質器(3)内で、未変換の炭素質燃料(20a)が残るように炭素質燃料(20)の一部を水蒸気改質によって水素及び一酸化炭素を含む第1の改質ガス(S1)に改質する工程、
・未変換の炭素質燃料(20a)及び第1の改質ガス(S1)を固体酸化物形燃料電池スタック(2)のアノード側(23)に導入する工程、
・固体酸化物形燃料電池スタック(2)において、未変換の炭素質燃料(20a)の少なくとも一部を、内部水蒸気改質によって主に水素及び一酸化炭素を含む第2の改質ガス(S2)に改質する工程、
・固体酸化物形燃料電池スタック(2)のカソード側(21)に空気又は酸素含有ガス(100)を導入する工程、
・固体酸化物形燃料電池スタック(2)において、酸素含有ガスの酸素ならびに第1及び第2の改質ガス(S1、S2)の水素及び一酸化炭素を電力(P)及びアノードオフガス(208)に変換する工程、
・アノードオフガス(208)を水素分離ユニット(8)に導入する工程、及び
・水素分離ユニット(8)においてアノードオフガス(208)を精製水素(80)及びオフガス(215)に変換する工程
を含み、予備改質器(3)における改質は外部改質として実施され、
外部改質と内部改質を別々に制御するために予備改質器(3)及び固体酸化物形燃料電池スタック(2)の独立した熱制御を可能にするように、予備改質器(3)は固体酸化物形燃料電池スタック(2)から熱的に分離されており、
制御可能な加熱源が予備改質器(3)に熱的に結合されて、予備改質器(3)の改質率を制御するために予備改質器(3)に制御された熱を提供し、
内部改質のための熱を提供し、内部改質を制御するために、電力(P)の生成が制御され、
外部改質、内部改質、及び固体酸化物形燃料電池スタック(2)の燃料利用率(FU)を組み合わせた制御によって、生成される精製水素(80)の量及び電力(P)の量が調整されることを特徴とする方法。 - 固体酸化物形燃料電池スタック(2)に内部改質のための熱を提供するために外部熱を介して固体酸化物形燃料電池スタック(2)を加熱する工程をさらに含む、請求項1に記載の方法。
- 精製水素(80)は固体酸化物形燃料電池スタック(2)に再循環されない、請求項1又は2に記載の方法。
- 固体酸化物形燃料電池スタック(2)に接続された外部電気負荷(6)を変化させることにより燃料利用率(FU)を制御する工程をさらに含む、請求項1~3のいずれか一項に記載の方法。
- 炭素質燃料(20)の燃料供給流を制御する工程をさらに含む、請求項1~4のいずれか一項に記載の方法。
- 炭素質燃料(20)の燃料流量(f)を変化させることにより燃料利用率(FU)を制御する工程をさらに含む、請求項1~5のいずれか一項に記載の方法。
- 予備改質器出口温度(T2)を制御することにより予備改質器(3)の改質率を制御する工程をさらに含む、請求項1~5のいずれか一項に記載の方法。
- ・予備改質器(3)に提供される熱を制御する工程、
・予備改質器出口温度(T2)を維持することにより外部改質率を制限する工程であって、これは第1の改質ガス(S1)及び残りの炭素質燃料(20a)の出口温度が450℃未満であることを意味し、それにより固体酸化物形燃料電池スタック(2)内で最大90%の改質が内部改質により行われて電力(P)の高生産を可能にする工程
をさらに含む、請求項6又は7に記載の方法。 - ・予備改質器(3)に提供される熱を制御する工程、
・予備改質器出口温度(T2)を維持する工程であって、これは第1の改質ガス(S1)及び残りの炭素質燃料(20a)の出口温度が450℃~850℃であることを意味する工程、及び
・外部電気負荷(6)を制御することにより水素(80)生成量を変化させる工程
をさらに含む、請求項6又は7に記載の方法。 - オフガス(215)及び/又は補給ガス(19)を燃焼させることにより、予備改質器(3)及び/又は水蒸気発生器(11)に熱を提供する工程をさらに含む、請求項1~9のいずれか一項に記載の方法。
- 予備改質器(3)、水蒸気発生器(11)、SOFCスタック(2)、炭素質供給物の流動流体及び酸素含有ガス(100)の流動流体のうちの少なくとも1つを電気的に加熱する工程をさらに含む、請求項1~10のいずれか一項に記載の方法。
- ・炭素質燃料(20)の水蒸気(204)及び水蒸気(40)を第1の部分(3d)及び第2の部分(3e)に分割する工程、
・前記第1の部分(3e)を予備改質器(3)に供給する工程、
・前記第2の部分(3e)に予備改質器(3)を迂回させる工程、
・予備改質器(3)の下流で前記第1及び第2の部分(3d、3e)を合流させて合流水蒸気(205)にする工程、及び
・前記第1及び第2の部分(3d、3e)の量を制御することにより、合流水蒸気(205)の改質率を制御する工程
をさらに含む、請求項1~11のいずれか一項に記載の方法。 - ・固体酸化物形燃料電池スタック(2)の温度、特にカソード出口(105)の出口温度(T1)を測定すること、及び
・固体酸化物形燃料電池スタック(2)の測定された温度に基づき、カソード側(21)に導入される酸素含有ガス(100)の量を制御することで固体酸化物形燃料電池スタック(2)を冷却すること
により、固体酸化物形燃料電池スタック(2)の改質率を制御する工程をさらに含む、請求項1~12のいずれか一項に記載の方法。 - 最大90%の内部改質を固体酸化物形燃料電池スタック(2)内で行わせることにより、固体酸化物形燃料電池スタック(2)と予備改質器(3)との間のヒートバランスを管理する工程をさらに含む、請求項1~13のいずれか一項に記載の方法。
- 水素(80)、電力(P)を生成し、かつ同時生成を行うための水素と電気の併給システムであって、
・固体酸化物形燃料電池スタック(2)、
・予備改質器(3)、
・電力(P)を消費する電気負荷(6)、
・水素分離ユニット(8)、
・制御ユニット(17)、及び
・炭素質燃料源
を含み、
・固体酸化物形燃料電池スタック(2)は電気負荷(6)に結合され、さらに水素分離ユニット(8)に結合されており、
・予備改質器(3)及び固体酸化物形燃料電池スタック(2)の独立した熱制御を可能にするように、予備改質器(3)は固体酸化物形燃料電池スタック(2)から熱的に分離されており、
・水蒸気源が水蒸気の流れを提供し、
・予備改質器(3)は炭素質燃料源の流れ及び水蒸気源の流れに接続されており、
前記予備改質器(3)は少なくとも水素、一酸化炭素及び未変換の炭素質燃料(20a)を含む第1の改質ガス(S1)を生成し、
・固体酸化物形燃料電池スタック(2)は、第1の改質ガス(S1)及び未変換の炭素質燃料(20a)を受け取るように予備改質器(3)に接続されており、
・電気負荷(6)は制御可能な可変電気負荷(6)であり、
・予備改質器(3)は制御可能な加熱源(9)に熱的に結合されており、
・制御ユニット(17)は、内部改質及び外部改質を独立して制御するために可変電気負荷(6)と加熱源(9)によって提供される熱とを少なくとも制御することにより、生成される電力(P)と水素(80)の量との間の比率を制御するように適合されていることを特徴とするシステム。 - 固体酸化物形燃料電池スタック(2)に外部熱を提供する手段を有することを特徴とする、請求項15に記載のシステム(1)。
- 精製水素(80)が固体酸化物形燃料電池スタック(2)に再循環されない、請求項15又は16に記載のシステム(1)。
- 制御可能バルブ(14)が炭素質燃料源と流体接続されており、制御ユニット(17)は制御可能バルブ(14)によって炭素質燃料(20)の予備改質器(3)への流量(f)を制御するように適合されていることによって、単位時間当たりに生成されるH2の量及び単位時間当たりに生成される電力Pが制御されることを特徴とする、請求項15~17のいずれか一項に記載に記載のシステム(1)。
- 電気的加熱(500)が、予備改質器(3)、水蒸気発生器(11)、及びSOFCスタック(2)のうちの少なくとも1つに熱を提供するように適合されていることを特徴とする、請求項15又は18に記載のシステム(1)。
- 請求項15~19のいずれか一項に記載の、固体酸化物形燃料電池スタック(2)及び外部の予備改質器(3)を含む水素と電気の併給システム(1)の使用であって、炭素質燃料(20)を、外部改質のための熱源として電力(P)のみを用いて水素に変換し、水素を貯蔵し、及び貯蔵した水素を電力(P)に変換するための使用。
- 電力網において電気エネルギーの生産及び消費のバランスを取るための、請求項15~19のいずれか一項に記載のシステムの使用。
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