JP7119823B2 - 封止用エポキシ樹脂組成物及び電子部品装置 - Google Patents
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Description
本発明は、封止用エポキシ樹脂組成物及び電子部品装置に関する。
近年、半導体素子の高密度実装化が進んでいる。これに伴い、樹脂封止型半導体装置は従来のピン挿入型のパッケージから面実装型のパッケージが主流になっている。面実装型のＩＣ（Ｉｎｔｅｒｇｒａｔｅｄ ＣＩＲＣＵＩＴ）、ＬＳＩ（Ｌａｒｇｅ Ｓｃａｌｅ Ｉｎｔｅｇｒａｔｉｏｎ）等は、実装密度を高くし、実装高さを低くするために薄型且つ小型のパッケージになっている。そのため、素子のパッケージに対する占有面積が大きくなり、パッケージの肉厚は非常に薄くなってきている。
更に、これらのパッケージは従来のピン挿入型パッケージとは実装方法が異なっている。すなわち、ピン挿入型パッケージはピンを配線板に挿入した後、配線板の裏面からはんだ付けを行うため、パッケージが直接高温に曝されることがなかった。しかし、面実装型ＩＣは配線板表面に仮止めを行い、はんだバス、リフロー装置等で処理されるため、直接はんだ付け温度（リフロー温度）に曝される。この結果、ＩＣパッケージが吸湿している場合、リフロー時にこの吸湿水分が気化して、発生した蒸気圧が剥離応力として働き、素子、リードフレーム等のインサートと封止材との間で剥離が発生し、パッケージクラックの発生及び電気的な特性不良の原因となる。このため、はんだ耐熱性（耐リフロー性）に優れた封止材料の開発が望まれている。
耐リフロー性に優れるエポキシ樹脂組成物として、特定のエポキシ樹脂を含むエポキシ樹脂と、ビフェニレン型フェノールアラルキル樹脂、フェノールアラルキル樹脂、及びトリフェニルメタン型フェノール樹脂からなる群より選択される少なくとも１種を含む硬化剤と、を含有するエポキシ樹脂組成物が提案されている（例えば、特許文献１参照）。また、特許文献１では、硬化剤としてフェノールノボラックを用いることが提案されている。
従来では、硬化剤として、下記一般式（Ａ）におけるＲ１が水素原子であるアラルキル型（ザイロック、商品名「ＭＥＨ－７８００」等）及びビフェニレンアラルキル型（商品名「ＭＥＨ－７８５１」等）が耐リフロー性が良好であり使用されている。しかし、近年、低コスト化に伴う半導体パッケージの防湿梱包の省略、車載用途増加に伴うリフロー後のはく離レス等の要求から、封止材には更なる耐リフロー性の向上が要求されている。
本開示の一形態は、耐リフロー性に優れる封止用エポキシ樹脂組成物、及びこれにより封止された素子を備える電子部品装置を提供することを目的とする。
前記課題を達成するための具体的手段は以下の通りである。
＜１＞ （Ａ）エポキシ樹脂と、（Ｂ）以下の一般式（Ａ）で表される化合物を含む硬化剤と、を含む封止用エポキシ樹脂組成物。
＜１＞ （Ａ）エポキシ樹脂と、（Ｂ）以下の一般式（Ａ）で表される化合物を含む硬化剤と、を含む封止用エポキシ樹脂組成物。
（一般式（Ａ）中、Ｒ１はそれぞれ独立に炭素数１～６のアルキル基又は炭素数１～２のアルコキシ基を表す。ｎは０～１０の整数を示す。）
＜２＞ 前記（Ｂ）硬化剤における前記一般式（Ａ）で表される化合物の含有率は、硬化剤全体の２５質量％～１００質量％である＜１＞に記載の封止用エポキシ樹脂組成物。
＜３＞ 前記一般式（Ａ）中、Ｒ１はメチル基である＜１＞又は＜２＞に記載の封止用エポキシ樹脂組成物。
＜２＞ 前記（Ｂ）硬化剤における前記一般式（Ａ）で表される化合物の含有率は、硬化剤全体の２５質量％～１００質量％である＜１＞に記載の封止用エポキシ樹脂組成物。
＜３＞ 前記一般式（Ａ）中、Ｒ１はメチル基である＜１＞又は＜２＞に記載の封止用エポキシ樹脂組成物。
＜４＞ 素子と、前記素子を封止する＜１＞～＜３＞のいずれか１つに記載の封止用エポキシ樹脂組成物の硬化物と、を備える電子部品装置。
本開示の一形態によれば、耐リフロー性に優れる封止用エポキシ樹脂組成物、及びこれにより封止された素子を備える電子部品装置を提供することができる。
以下、本発明を実施するための形態について詳細に説明する。但し、本発明は以下の実施形態に限定されるものではない。以下の実施形態において、その構成要素（要素ステップ等も含む）は、特に明示した場合を除き、必須ではない。数値及びその範囲についても同様であり、本発明を制限するものではない。
本開示において「工程」との語には、他の工程から独立した工程に加え、他の工程と明確に区別できない場合であってもその工程の目的が達成されれば、当該工程も含まれる。
本開示において「～」を用いて示された数値範囲には、「～」の前後に記載される数値がそれぞれ最小値及び最大値として含まれる。
本開示中に段階的に記載されている数値範囲において、一つの数値範囲で記載された上限値又は下限値は、他の段階的な記載の数値範囲の上限値又は下限値に置き換えてもよい。また、本開示中に記載されている数値範囲において、その数値範囲の上限値又は下限値は、実施例に示されている値に置き換えてもよい。
本開示において各成分は該当する物質を複数種含んでいてもよい。組成物中に各成分に該当する物質が複数種存在する場合、各成分の含有率は、特に断らない限り、組成物中に存在する当該複数種の物質の合計の含有率を意味する。
本開示において各成分に該当する粒子は複数種含んでいてもよい。組成物中に各成分に該当する粒子が複数種存在する場合、各成分の粒子径は、特に断らない限り、組成物中に存在する当該複数種の粒子の混合物についての値を意味する。
本開示において「工程」との語には、他の工程から独立した工程に加え、他の工程と明確に区別できない場合であってもその工程の目的が達成されれば、当該工程も含まれる。
本開示において「～」を用いて示された数値範囲には、「～」の前後に記載される数値がそれぞれ最小値及び最大値として含まれる。
本開示中に段階的に記載されている数値範囲において、一つの数値範囲で記載された上限値又は下限値は、他の段階的な記載の数値範囲の上限値又は下限値に置き換えてもよい。また、本開示中に記載されている数値範囲において、その数値範囲の上限値又は下限値は、実施例に示されている値に置き換えてもよい。
本開示において各成分は該当する物質を複数種含んでいてもよい。組成物中に各成分に該当する物質が複数種存在する場合、各成分の含有率は、特に断らない限り、組成物中に存在する当該複数種の物質の合計の含有率を意味する。
本開示において各成分に該当する粒子は複数種含んでいてもよい。組成物中に各成分に該当する粒子が複数種存在する場合、各成分の粒子径は、特に断らない限り、組成物中に存在する当該複数種の粒子の混合物についての値を意味する。
＜封止用エポキシ樹脂組成物＞
本開示の封止用エポキシ樹脂組成物は、（Ａ）エポキシ樹脂と、（Ｂ）以下の一般式（Ａ）で表される化合物を含む硬化剤と、を含む。
本開示の封止用エポキシ樹脂組成物は、（Ａ）エポキシ樹脂と、（Ｂ）以下の一般式（Ａ）で表される化合物を含む硬化剤と、を含む。
一般式（Ａ）中、Ｒ１はそれぞれ独立に炭素数１～６のアルキル基又は炭素数１～２のアルコキシ基を表す。ｎは０～１０の整数を示す。本開示の封止用エポキシ樹脂組成物は、特定の硬化剤を含有するため、耐リフロー性に優れる。
［エポキシ樹脂］
本開示の封止用エポキシ樹脂組成物は、エポキシ樹脂を含有する。エポキシ樹脂は１分子中に２個以上のエポキシ基を有するものであればその種類は特に制限されない。
具体的には、フェノール、クレゾール、キシレノール、レゾルシン、カテコール、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ等のフェノール化合物及びα－ナフトール、β－ナフトール、ジヒドロキシナフタレン等のナフトール化合物からなる群より選ばれる少なくとも１種のフェノール性化合物と、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド等の脂肪族アルデヒド化合物とを酸性触媒下で縮合又は共縮合させて得られるノボラック樹脂をエポキシ化したものであるノボラック型エポキシ樹脂（フェノールノボラック型エポキシ樹脂、オルソクレゾールノボラック型エポキシ樹脂等）；上記フェノール性化合物と、ベンズアルデヒド、サリチルアルデヒド等の芳香族アルデヒド化合物とを酸性触媒下で縮合又は共縮合させて得られるトリフェニルメタン型フェノール樹脂をエポキシ化したものであるトリフェニルメタン型エポキシ樹脂；上記フェノール化合物及びナフトール化合物と、アルデヒド化合物とを酸性触媒下で共縮合させて得られるノボラック樹脂をエポキシ化したものである共重合型エポキシ樹脂；ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ等のジグリシジルエーテルであるジフェニルメタン型エポキシ樹脂；アルキル置換又は非置換のビフェノールのジグリシジルエーテルであるビフェニル型エポキシ樹脂；スチルベン系フェノール化合物のジグリシジルエーテルであるスチルベン型エポキシ樹脂；ビスフェノールＳ等のジグリシジルエーテルである硫黄原子含有エポキシ樹脂；ブタンジオール、ポリエチレングリコール、ポリプロピレングリコール等のアルコール類のグリシジルエーテルであるエポキシ樹脂；フタル酸、イソフタル酸、テトラヒドロフタル酸等の多価カルボン酸化合物のグリシジルエステルであるグリシジルエステル型エポキシ樹脂；アニリン、ジアミノジフェニルメタン、イソシアヌル酸等の窒素原子に結合した活性水素をグリシジル基で置換したものであるグリシジルアミン型エポキシ樹脂；ジシクロペンタジエンとフェノール化合物の共縮合樹脂をエポキシ化したものであるジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂；分子内のオレフィン結合をエポキシ化したものであるビニルシクロヘキセンジエポキシド、３，４－エポキシシクロヘキシルメチル－３，４－エポキシシクロヘキサンカルボキシレート、２－（３，４－エポキシ）シクロヘキシル－５，５－スピロ（３，４－エポキシ）シクロヘキサン－ｍ－ジオキサン等の脂環型エポキシ樹脂；パラキシリレン変性フェノール樹脂のグリシジルエーテルであるパラキシリレン変性エポキシ樹脂；メタキシリレン変性フェノール樹脂のグリシジルエーテルであるメタキシリレン変性エポキシ樹脂；テルペン変性フェノール樹脂のグリシジルエーテルであるテルペン変性エポキシ樹脂；ジシクロペンタジエン変性フェノール樹脂のグリシジルエーテルであるジシクロペンタジエン変性エポキシ樹脂；シクロペンタジエン変性フェノール樹脂のグリシジルエーテルであるシクロペンタジエン変性エポキシ樹脂；多環芳香環変性フェノール樹脂のグリシジルエーテルである多環芳香環変性エポキシ樹脂；ナフタレン環含有フェノール樹脂のグリシジルエーテルであるナフタレン型エポキシ樹脂；ハロゲン化フェノールノボラック型エポキシ樹脂；ハイドロキノン型エポキシ樹脂；トリメチロールプロパン型エポキシ樹脂；オレフィン結合を過酢酸等の過酸で酸化して得られる線状脂肪族エポキシ樹脂；フェノールアラルキル樹脂、ナフトールアラルキル樹脂等のアラルキル型フェノール樹脂をエポキシ化したものであるアラルキル型エポキシ樹脂；などが挙げられる。さらにはシリコーン樹脂のエポキシ化物、アクリル樹脂のエポキシ化物等もエポキシ樹脂として挙げられる。これらのエポキシ樹脂は、１種を単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。
本開示の封止用エポキシ樹脂組成物は、エポキシ樹脂を含有する。エポキシ樹脂は１分子中に２個以上のエポキシ基を有するものであればその種類は特に制限されない。
具体的には、フェノール、クレゾール、キシレノール、レゾルシン、カテコール、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ等のフェノール化合物及びα－ナフトール、β－ナフトール、ジヒドロキシナフタレン等のナフトール化合物からなる群より選ばれる少なくとも１種のフェノール性化合物と、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド等の脂肪族アルデヒド化合物とを酸性触媒下で縮合又は共縮合させて得られるノボラック樹脂をエポキシ化したものであるノボラック型エポキシ樹脂（フェノールノボラック型エポキシ樹脂、オルソクレゾールノボラック型エポキシ樹脂等）；上記フェノール性化合物と、ベンズアルデヒド、サリチルアルデヒド等の芳香族アルデヒド化合物とを酸性触媒下で縮合又は共縮合させて得られるトリフェニルメタン型フェノール樹脂をエポキシ化したものであるトリフェニルメタン型エポキシ樹脂；上記フェノール化合物及びナフトール化合物と、アルデヒド化合物とを酸性触媒下で共縮合させて得られるノボラック樹脂をエポキシ化したものである共重合型エポキシ樹脂；ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ等のジグリシジルエーテルであるジフェニルメタン型エポキシ樹脂；アルキル置換又は非置換のビフェノールのジグリシジルエーテルであるビフェニル型エポキシ樹脂；スチルベン系フェノール化合物のジグリシジルエーテルであるスチルベン型エポキシ樹脂；ビスフェノールＳ等のジグリシジルエーテルである硫黄原子含有エポキシ樹脂；ブタンジオール、ポリエチレングリコール、ポリプロピレングリコール等のアルコール類のグリシジルエーテルであるエポキシ樹脂；フタル酸、イソフタル酸、テトラヒドロフタル酸等の多価カルボン酸化合物のグリシジルエステルであるグリシジルエステル型エポキシ樹脂；アニリン、ジアミノジフェニルメタン、イソシアヌル酸等の窒素原子に結合した活性水素をグリシジル基で置換したものであるグリシジルアミン型エポキシ樹脂；ジシクロペンタジエンとフェノール化合物の共縮合樹脂をエポキシ化したものであるジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂；分子内のオレフィン結合をエポキシ化したものであるビニルシクロヘキセンジエポキシド、３，４－エポキシシクロヘキシルメチル－３，４－エポキシシクロヘキサンカルボキシレート、２－（３，４－エポキシ）シクロヘキシル－５，５－スピロ（３，４－エポキシ）シクロヘキサン－ｍ－ジオキサン等の脂環型エポキシ樹脂；パラキシリレン変性フェノール樹脂のグリシジルエーテルであるパラキシリレン変性エポキシ樹脂；メタキシリレン変性フェノール樹脂のグリシジルエーテルであるメタキシリレン変性エポキシ樹脂；テルペン変性フェノール樹脂のグリシジルエーテルであるテルペン変性エポキシ樹脂；ジシクロペンタジエン変性フェノール樹脂のグリシジルエーテルであるジシクロペンタジエン変性エポキシ樹脂；シクロペンタジエン変性フェノール樹脂のグリシジルエーテルであるシクロペンタジエン変性エポキシ樹脂；多環芳香環変性フェノール樹脂のグリシジルエーテルである多環芳香環変性エポキシ樹脂；ナフタレン環含有フェノール樹脂のグリシジルエーテルであるナフタレン型エポキシ樹脂；ハロゲン化フェノールノボラック型エポキシ樹脂；ハイドロキノン型エポキシ樹脂；トリメチロールプロパン型エポキシ樹脂；オレフィン結合を過酢酸等の過酸で酸化して得られる線状脂肪族エポキシ樹脂；フェノールアラルキル樹脂、ナフトールアラルキル樹脂等のアラルキル型フェノール樹脂をエポキシ化したものであるアラルキル型エポキシ樹脂；などが挙げられる。さらにはシリコーン樹脂のエポキシ化物、アクリル樹脂のエポキシ化物等もエポキシ樹脂として挙げられる。これらのエポキシ樹脂は、１種を単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。
上記エポキシ樹脂の中でも、耐リフロー性と流動性のバランスの観点から、ビフェニル型エポキシ樹脂、スチルベン型エポキシ樹脂、ジフェニルメタン型エポキシ樹脂、硫黄原子含有型エポキシ樹脂、ノボラック型エポキシ樹脂、ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂、トリフェニルメタン型エポキシ樹脂、共重合型エポキシ樹脂及びアラルキル型エポキシ樹脂からなる群より選ばれるエポキシ樹脂（これらを「特定エポキシ樹脂」と称する）が好ましい。特定エポキシ樹脂は、１種を単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。
エポキシ樹脂が特定エポキシ樹脂を含む場合、特定エポキシ樹脂の性能を発揮する観点からは、その含有率がエポキシ樹脂全体の３０質量％以上であることが好ましく、５０質量％以上であることがより好ましい。
特定エポキシ樹脂の中でも、流動性の観点からは、ビフェニル型エポキシ樹脂、スチルベン型エポキシ樹脂、ジフェニルメタン型エポキシ樹脂又は硫黄原子含有型エポキシ樹脂がより好ましく、耐熱性の観点からは、ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂、トリフェニルメタン型エポキシ樹脂又はアラルキル型エポキシ樹脂が好ましい。以下、好ましいエポキシ樹脂の具体例を示す。
ビフェニル型エポキシ樹脂は、ビフェニル骨格を有するエポキシ樹脂であれば特に限定されない。例えば、下記一般式（ＩＩ）で表されるエポキシ樹脂が好ましい。下記一般式（ＩＩ）で表されるエポキシ樹脂の中でもＲ８のうち酸素原子が置換している位置を４及び４’位としたときの３，３’，５，５’位がメチル基であり、それ以外のＲ８が水素原子であるＹＸ－４０００Ｈ（三菱ケミカル株式会社、商品名）、全てのＲ８が水素原子である４，４’－ビス（２，３－エポキシプロポキシ）ビフェニル、全てのＲ８が水素原子の場合及びＲ８のうち酸素原子が置換している位置を４及び４’位としたときの３，３’，５，５’位がメチル基でそれ以外のＲ８が水素原子である場合の混合品であるＹＬ－６１２１Ｈ（三菱ケミカル株式会社、商品名）等が市販品として入手可能である。
式（ＩＩ）中、Ｒ８は水素原子、炭素数１～１２のアルキル基又は炭素数４～１８の芳香族基を示し、それぞれ全てが同一でも異なっていてもよい。ｎは平均値であり、０～１０の数を示す。
スチルベン型エポキシ樹脂は、スチルベン骨格を有するエポキシ樹脂であれば特に限定されない。例えば、下記一般式（ＩＩＩ）で表されるエポキシ樹脂が好ましい。下記一般式（ＩＩＩ）で表されるエポキシ樹脂の中でも、Ｒ９のうち酸素原子が置換している位置を４及び４’位としたときの３，３’，５，５’位がメチル基であり、それ以外のＲ９が水素原子であり、Ｒ１０の全てが水素原子である場合と、Ｒ９のうち３，３’，５，５’位のうちの３つがメチル基であり、１つがｔ－ブチル基であり、それ以外のＲ９が水素原子であり、Ｒ１０の全てが水素原子である場合との混合品であるＥＳＬＶ－２１０（住友化学株式会社、商品名）等が市販品として入手可能である。
式（ＩＩＩ）中、Ｒ９及びＲ１０は水素原子又は炭素数１～１８の１価の有機基を示し、それぞれ全てが同一でも異なっていてもよい。ｎは平均値であり、０～１０の数を示す。
ジフェニルメタン型エポキシ樹脂は、ジフェニルメタン骨格を有するエポキシ樹脂であれば特に限定されない。例えば、下記一般式（ＩＶ）で表されるエポキシ樹脂が好ましい。下記一般式（ＩＶ）で表されるエポキシ樹脂の中でも、Ｒ１１の全てが水素原子であり、Ｒ１２のうち酸素原子が置換している位置を４及び４’位としたときの３，３’，５，５’位がメチル基であり、それ以外のＲ１２が水素原子であるＹＳＬＶ－８０ＸＹ（新日鉄住金化学株式会社、商品名）等が市販品として入手可能である。
式（ＩＶ）中、Ｒ１１及びＲ１２は水素原子又は炭素数１～１８の１価の有機基を示し、それぞれ全てが同一でも異なっていてもよい。ｎは平均値であり、０～１０の数を示す。
硫黄原子含有型エポキシ樹脂は、硫黄原子を含有するエポキシ樹脂であれば特に限定されない。例えば、下記一般式（Ｖ）で表されるエポキシ樹脂が挙げられる。下記一般式（Ｖ）で表されるエポキシ樹脂の中でも、Ｒ１３のうち酸素原子が置換している位置を４及び４’位としたときの３，３’位がｔ－ブチル基であり、６，６’位がメチル基であり、それ以外のＲ１３が水素原子であるＹＳＬＶ－１２０ＴＥ（新日鉄住金化学株式会社、商品名）等が市販品として入手可能である。
式（Ｖ）中、Ｒ１３は水素原子又は炭素数１～１８の１価の有機基を示し、それぞれ全てが同一でも異なっていてもよい。ｎは平均値であり、０～１０の数を示す。
ノボラック型エポキシ樹脂は、ノボラック型フェノール樹脂をエポキシ化して得られるエポキシ樹脂であれば、特に限定されない。例えば、フェノールノボラック樹脂、クレゾールノボラック樹脂、ナフトールノボラック樹脂等のノボラック型フェノール樹脂をグリリシジルエーテル化等の手法を用いてエポキシ化して得られるエポキシ樹脂が好ましく、下記一般式（ＶＩ）で表されるエポキシ樹脂がより好ましい。下記一般式（ＶＩ）で表されるエポキシ樹脂の中でも、Ｒ１４の全てが水素原子であり、Ｒ１５がメチル基であり、ｉ＝１であるＥＳＣＮ－１９０、ＥＳＣＮ－１９５（住友化学株式会社、商品名）、Ｒ１４の全てが水素原子であり、ｉ＝０であるＮ－７７０、Ｎ－７７５（ＤＩＣ株式会社、商品名）、Ｒ１４の全てが水素原子であり、ｉ＝０である部分とｉ＝１であり、Ｒ１５が-ＣＨ(ＣＨ３)-Ｐｈである部分を有するスチレン変性フェノールノボラック型エポキシ樹脂であるＹＤＡＮ－１０００－１０Ｃ（新日鉄住金化学株式会社、商品名）、Ｒ１４の全てが水素原子であり、ｉ＝１であり、Ｒ１５がメチル基である部分とｉ＝２であり、Ｒ１５のうち一つがメチル基で一つがベンジル基である部分を有するベンジル基変性クレゾールノボラック型エポキシ樹脂であるＨＰ－５６００（ＤＩＣ株式会社、商品名）等が市販品として入手可能である。
式（ＶＩ）中、Ｒ１４は水素原子又は炭素数１～１８の１価の有機基を示し、それぞれ全てが同一でも異なっていてもよい。Ｒ１５は炭素数１～１８の１価の有機基を示し、それぞれ全てが同一でも異なっていてもよい。ｉは各々独立に０～３の整数を示す。ｎは平均値であり、０～１０の数を示す。
ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂は、ジシクロペンタジエン骨格を有する化合物を原料としてエポキシ化して得られるエポキシ樹脂であれば特に限定されない。例えば、下記一般式（ＶＩＩ）で表されるエポキシ樹脂が好ましい。下記一般式（ＶＩＩ）で表されるエポキシ樹脂の中でも、ｉ＝０であるＨＰ－７２００（ＤＩＣ株式会社、商品名）等が市販品として入手可能である。
式（ＶＩＩ）中、Ｒ１６は炭素数１～１８の１価の有機基を示し、それぞれ全てが同一でも異なっていてもよい。ｉは各々独立に０～３の整数を示す。ｎは平均値であり、０～１０の数を示す。
トリフェニルメタン型エポキシ樹脂は、トリフェニルメタン骨格を持つ化合物を原料とするエポキシ樹脂であれば特に制限されない。例えば、トリフェニルメタン骨格を持つ化合物とフェノール性水酸基を有する化合物とのノボラック型フェノール樹脂等のトリフェニルメタン型フェノール樹脂をグリシジルエーテル化して得られるエポキシ樹脂が好ましく、下記一般式（ＶＩＩＩ）で表されるエポキシ樹脂がより好ましい。下記一般式（ＶＩＩＩ）で表されるエポキシ樹脂の中でも、ｉが０であり、ｋが０である１０３２Ｈ６０（三菱ケミカル株式会社、商品名）、ＥＰＰＮ－５０２Ｈ（日本化薬株式会社、商品名）等が市販品として入手可能である。
式（ＶＩＩＩ）中、Ｒ１７及びＲ１８は炭素数１～１８の１価の有機基を示し、それぞれ全てが同一でも異なっていてもよい。ｉは各々独立に０～３の整数、ｋは各々独立に０～４の整数を示す。ｎは平均値であり、０～１０の数を示す。
ナフトール化合物及びフェノール化合物と、アルデヒド化合物とから得られるノボラック樹脂をエポキシ化した共重合型エポキシ樹脂は、ナフトール骨格を有する化合物及びフェノール骨格を有する化合物を原料とするエポキシ樹脂であれば、特に限定されない。例えば、ナフトール骨格を有する化合物及びフェノール骨格を有する化合物を用いたノボラック型フェノール樹脂をグリシジルエーテル化して得られるエポキシ樹脂が好ましく、下記一般式（ＩＸ）で表されるエポキシ樹脂がより好ましい。下記一般式（ＩＸ）で表されるエポキシ樹脂の中でも、Ｒ２１がメチル基でｉが１であり、ｊが０であり、ｋが０であるＮＣ－７３００（日本化薬株式会社、商品名）等が市販品として入手可能である。
式（ＩＸ）中、Ｒ１９～Ｒ２１は炭素数１～１８の１価の有機基を示し、それぞれ全てが同一でも異なっていてもよい。ｉは各々独立に０～３の整数、ｊは各々独立に０～２の整数、ｋは各々独立に０～４の整数を示す。ｌ及びｍはそれぞれ平均値であり、０～１０の数であり、（ｌ＋ｍ）は０～１０の数を示す。式（ＩＸ）で表されるエポキシ樹脂の末端は、下記式（ＩＸ－１）又は（ＩＸ－２）のいずれか一方である。式（ＩＸ－１）及び（ＩＸ－２）において、Ｒ１９～Ｒ２１は、ｉ、ｊ及びｋの定義は式（ＩＸ）におけるＲ１９～Ｒ２１は、ｉ、ｊ及びｋの定義と同じである。ｎは１（メチレン基を介して結合する場合）又は０（メチレン基を介して結合しない場合）である。
上記一般式（ＩＸ）で表されるエポキシ樹脂としては、ｌ個の構成単位及びｍ個の構成単位をランダムに含むランダム共重合体、交互に含む交互共重合体、規則的に含む共重合体、ブロック状に含むブロック共重合体等が挙げられる。これらのいずれか１種を単独で用いても、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
共重合型エポキシ樹脂としては、下記２種の構造単位をランダム、交互又はブロックの順序で含むメトキシナフタレン・クレゾールホルムアルデヒド共縮合型エポキシ樹脂である下記の一般式で表されるエピクロンＨＰ－５０００（ＤＩＣ株式会社、商品名）もまた好ましい。下記一般式では、ｎ及びｍはそれぞれ平均値であり、０～１０の数であり、（ｎ＋ｍ）は０～１０の数を示し、好ましくはｎ及びｍはそれぞれ平均値であり、１～９の数であり、（ｎ＋ｍ）は２～１０の数を示す。
アラルキル型エポキシ樹脂は、フェノール、クレゾール等のフェノール化合物及びナフトール、ジメチルナフトール等のナフトール化合物からなる群より選ばれる少なくとも１種と、ジメトキシパラキシレン、ビス（メトキシメチル）ビフェニル又はこれらの誘導体から合成されるフェノール樹脂と、を原料とするエポキシ樹脂であれば、特に限定されない。例えば、フェノール、クレゾール等のフェノール化合物及びナフトール、ジメチルナフトール等のナフトール化合物からなる群より選ばれる少なくとも１種と、ジメトキシパラキシレン、ビス（メトキシメチル）ビフェニル又はこれらの誘導体とから合成されるフェノール樹脂をグリシジルエーテル化して得られるエポキシ樹脂が好ましく、下記一般式（Ｘ）及び（ＸＩ）で表されるエポキシ樹脂がより好ましい。
下記一般式（Ｘ）で表されるエポキシ樹脂の中でも、ｉが０であり、Ｒ３８が水素原子であるＮＣ－３０００Ｓ（日本化薬株式会社、商品名）、ｉが０であり、Ｒ３８が水素原子であるエポキシ樹脂と一般式（ＩＩ）の全てのＲ８が水素原子であるエポキシ樹脂を質量比８０：２０で混合したＣＥＲ－３０００（日本化薬株式会社、商品名）等が市販品として入手可能である。また、下記一般式（ＸＩ）で表されるエポキシ樹脂の中でも、ｉが０であり、ｊが０であり、ｋが０であるＥＳＮ－１７５（新日鉄住金化学株式会社、商品名）等が市販品として入手可能である。
式（Ｘ）及び（ＸＩ）において、Ｒ３８は水素原子又は炭素数１～１８の１価の有機基を示し、それぞれ全てが同一でも異なっていてもよい。Ｒ３７、Ｒ３９～Ｒ４１は炭素数１～１８の１価の有機基を示し、それぞれ全てが同一でも異なっていてもよい。ｉはそれぞれ独立に０～３の整数であり、ｊはそれぞれ独立に０～２の整数であり、ｋはそれぞれ独立に０～４の整数であり、ｌはそれぞれ独立に０～６の整数を示す。ｎは平均値であり、それぞれ独立に０～１０の数である。
上記一般式（ＩＩ）～（ＸＩ）中のＲ８～Ｒ２１及びＲ３７～Ｒ４１について、「それぞれ全てが同一でも異なっていてもよい」とは、例えば、式（ＩＩ）中の８～８８個のＲ８の全てが同一でも異なっていてもよいことを意味している。他のＲ９～Ｒ２１及びＲ３７～Ｒ４１についても、式中に含まれるそれぞれの個数について全てが同一でも異なっていてもよいことを意味している。また、Ｒ８～Ｒ２１及びＲ３７～Ｒ４１はそれぞれが同一でも異なっていてもよい。例えば、Ｒ９とＲ１０の全てについて同一でも異なっていてもよい。
また、一般式（ＩＩＩ）～（ＸＩ）における炭素数１～１８の１価の有機基はアルキル基又はアリール基であることが好ましい。
また、一般式（ＩＩＩ）～（ＸＩ）における炭素数１～１８の１価の有機基はアルキル基又はアリール基であることが好ましい。
上記一般式（ＩＩ）～（ＸＩ）中のｎは、平均値であり、それぞれ独立に０～１０の範囲であることが好ましい。ｎが１０以下であると樹脂成分の溶融粘度が高くなりすぎず、エポキシ樹脂組成物の溶融成形時の粘度が低下し、充填不良、ボンディングワイヤ（素子とリードを接続する金線）の変形等の発生が抑制される傾向にある。ｎは０～４の範囲に設定されることがより好ましい。
エポキシ樹脂のエポキシ当量は特に制限されない。成形性、耐リフロー性及び電気的信頼等の各種特性バランスの観点からは、エポキシ樹脂の官能基当量は、１００ｇ／ｅｑ～１０００ｇ／ｅｑであることが好ましく、１５０ｇ／ｅｑ～５００ｇ／ｅｑであることがより好ましい。エポキシ樹脂のエポキシ当量は、ＪＩＳ Ｋ ７２３６：２００９に準じた方法で測定される値とする。
エポキシ樹脂が固体である場合、その軟化点又は融点は特に制限されない。成形性と耐リフロー性の観点からは４０℃～１８０℃であることが好ましく、エポキシ樹脂組成物の調製の際の取扱い性の観点からは５０℃～１３０℃であることがより好ましい。エポキシ樹脂の融点は示差走査熱量測定（ＤＳＣ）で測定される値とし、エポキシ樹脂の軟化点はＪＩＳ Ｋ ７２３４：１９８６に準じた方法（環球法）で測定される値とする。
エポキシ樹脂組成物中のエポキシ樹脂の含有率は、強度、流動性、耐熱性、成形性等の観点から０．５質量％～５０質量％であることが好ましく、２質量％～３０質量％であることがより好ましい。
［硬化剤］
本開示の封止用エポキシ樹脂組成物は、（Ｂ）以下の一般式（Ａ）で表される化合物を含む硬化剤（特定の硬化剤）を含む。
本開示の封止用エポキシ樹脂組成物は、（Ｂ）以下の一般式（Ａ）で表される化合物を含む硬化剤（特定の硬化剤）を含む。
一般式（Ａ）中、Ｒ１はそれぞれ独立に炭素数１～６のアルキル基又は炭素数１～２のアルコキシ基を表す。ｎは０～１０の整数を示す。
炭素数１～６のアルキル基としては、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、ペンチル基、ヘキシル基、イソプロピル基、イソブチル基、ｔ－ブチル基等が挙げられる。中でも、メチル基が好ましい。
炭素数１～２のアルコキシ基としては、メトキシ基、エトキシ基等が挙げられる。中でも、メトキシ基が好ましい。
炭素数１～２のアルコキシ基としては、メトキシ基、エトキシ基等が挙げられる。中でも、メトキシ基が好ましい。
特定の硬化剤は、いずれか１種を単独で用いても、２種以上を併用してもよい。
硬化剤は、更に特定の硬化剤以外に他の硬化剤を併用してもよい。硬化剤中の特定の硬化剤の含有率は、２５質量％～１００質量％であることが好ましく、５０質量％～１００質量％であることがより好ましく、７０質量％～１００質量％であることがさらに好ましい。
硬化剤は、更に特定の硬化剤以外に他の硬化剤を併用してもよい。硬化剤中の特定の硬化剤の含有率は、２５質量％～１００質量％であることが好ましく、５０質量％～１００質量％であることがより好ましく、７０質量％～１００質量％であることがさらに好ましい。
その他の硬化剤としては、一般式（Ａ）で表される化合物以外の、フェノール性水酸基を分子中に有するもの（フェノール硬化剤）が挙げられる。
フェノール硬化剤としては、例えば、１分子中に２個以上のフェノール性水酸基を有するフェノール樹脂及び多価フェノール化合物が挙げられる。具体的には、レゾルシン、カテコール、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ、置換又は非置換のビフェノール等の多価フェノール化合物；フェノール、クレゾール、キシレノール、レゾルシン、カテコール、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ、フェニルフェノール、アミノフェノール等のフェノール化合物及びα－ナフトール、β－ナフトール、ジヒドロキシナフタレン等のナフトール化合物からなる群より選ばれる少なくとも一種のフェノール性化合物と、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド、ベンズアルデヒド、サリチルアルデヒド等のアルデヒド化合物とを酸性触媒下で縮合又は共縮合させて得られるノボラック型フェノール樹脂；上記フェノール性化合物と、ジメトキシパラキシレン、ビス（メトキシメチル）ビフェニル等とから合成されるフェノールアラルキル樹脂（一般式（Ａ）で表される化合物を除く）、ナフトールアラルキル樹脂等のアラルキル型フェノール樹脂；パラキシリレン及び／又はメタキシリレン変性フェノール樹脂；メラミン変性フェノール樹脂；テルペン変性フェノール樹脂；上記フェノール性化合物と、ジシクロペンタジエンとから共重合により合成されるジシクロペンタジエン型フェノール樹脂及びジシクロペンタジエン型ナフトール樹脂；シクロペンタジエン変性フェノール樹脂；多環芳香環変性フェノール樹脂；ビフェニル型フェノール樹脂；上記フェノール性化合物と、ベンズアルデヒド、サリチルアルデヒド等の芳香族アルデヒド化合物とを酸性触媒下で縮合又は共縮合させて得られるトリフェニルメタン型フェノール樹脂；これら２種以上を共重合して得たフェノール樹脂などが挙げられる。これらのフェノール硬化剤は、１種を単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。
フェノール硬化剤の中でも、耐リフロー性の観点からはアラルキル型フェノール樹脂、ジシクロペンタジエン型フェノール樹脂、トリフェニルメタン型フェノール樹脂、ベンズアルデヒド型フェノール樹脂とアラルキル型フェノール樹脂との共重合型フェノール樹脂、及びノボラック型フェノール樹脂からなる群より選択される少なくとも１種（これらを「特定フェノール硬化剤」と称する）が好ましい。特定フェノール硬化剤は、１種を単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。
硬化剤が特定フェノール硬化剤を含む場合、特定フェノール硬化剤の含有率は硬化剤全体の５質量％～７５質量％であってもよく、１０質量％～５０質量％であってもよく、１５質量％～３０質量％であってもよい。
アラルキル型フェノール樹脂としては、フェノール性化合物と、ジメトキシパラキシレン、ビス（メトキシメチル）ビフェニル等とから合成されるフェノールアラルキル樹脂、ナフトールアラルキル樹脂等が挙げられる。アラルキル型フェノール樹脂は、更に他のフェノール樹脂と共重合していてもよい。共重合したアラルキル型フェノール樹脂としては、ベンズアルデヒド型フェノール樹脂とアラルキル型フェノール樹脂との共重合型フェノール樹脂、サリチルアルデヒド型フェノール樹脂とアラルキル型フェノール樹脂との共重合型フェノール樹脂、ノボラック型フェノール樹脂とアラルキル型フェノール樹脂との共重合型フェノール樹脂等が挙げられる。
アラルキル型フェノール樹脂は、フェノール化合物及びナフトール化合物からなる群より選ばれる少なくとも１種と、ジメトキシパラキシレン、ビス（メトキシメチル）ビフェニル又はこれらの誘導体と、から合成されるフェノール樹脂であれば特に限定されない。例えば、下記一般式（ＸＩＩ）～（ＸＩＶ）で表されるフェノール樹脂が好ましい。
但し、下記一般式（ＸＩＩＩ）で表されるフェノール樹脂について、上記一般式（Ａ）で表される化合物は除く。
但し、下記一般式（ＸＩＩＩ）で表されるフェノール樹脂について、上記一般式（Ａ）で表される化合物は除く。
式（ＸＩＩ）～（ＸＩＶ）において、Ｒ２３は水素原子又は炭素数１～１８の１価の有機基を示し、それぞれ全てが同一でも異なっていてもよい。Ｒ２２、Ｒ２４、Ｒ２５及びＲ２８は炭素数１～１８の１価の有機基を示し、それぞれ全てが同一でも異なっていてもよい。Ｒ２６及びＲ２７は水酸基又は炭素数１～１８の１価の有機基を示し、それぞれ全てが同一でも異なっていてもよい。ｉはそれぞれ独立に０～３の整数であり、ｊはそれぞれ独立に０～２の整数であり、ｋはそれぞれ独立に０～４の整数であり、ｐはそれぞれ独立に０～４の整数である。ｎは平均値であり、それぞれ独立に０～１０の数である。
上記一般式（ＸＩＩ）で表されるフェノール樹脂の中でも、ｉが０であり、Ｒ２３が全て水素原子であるＭＥＨ－７８５１（明和化成株式会社、商品名）等が市販品として入手可能である。
上記一般式（ＸＩＩＩ）で表されるフェノール樹脂の中でも、ｉが０であり、ｋが０であるＸＬ－２２５、ＸＬＣ（三井化学株式会社、商品名）、ＭＥＨ－７８００（明和化成株式会社、商品名）等が市販品として入手可能である。
上記一般式（ＸＩＶ）で表されるフェノール樹脂の中でも、ｊが０であり、ｋが０であり、ｐが０であるＳＮ－１７０（新日鉄住金化学株式会社、商品名）、ｊが０であり、ｋが１であり、Ｒ２７が水酸基であり、ｐが０であるＳＮ－３９５（新日鉄住金化学株式会社、商品名）等が市販品として入手可能である。
ジシクロペンタジエン型フェノール樹脂は、ジシクロペンタジエン骨格を有する化合物を原料として得られるフェノール樹脂であれば特に限定されない。例えば、下記一般式（ＸＶ）で表されるフェノール樹脂が好ましい。下記一般式（ＸＶ）で表されるフェノール樹脂の中でも、ｉが０であるＤＰＰ（新日本石油化学株式会社、商品名）等が市販品として入手可能である。
式（ＸＶ）中、Ｒ２９は炭素数１～１８の１価の有機基を示し、それぞれ全てが同一でも異なっていてもよい。ｉは各々独立に０～３の整数を示す。ｎは平均値であり、０～１０の数を示す。
トリフェニルメタン型フェノール樹脂は、トリフェニルメタン骨格を有する化合物を原料として得られるフェノール樹脂であれば特に限定されない。例えば、下記一般式（ＸＶＩ）で表されるフェノール樹脂が好ましい。
下記一般式（ＸＶＩ）で表されるフェノール樹脂の中でも、ｉが０であり、ｋが０であるＭＥＨ－７５００（明和化成株式会社、商品名）等が市販品として入手可能である。
式（ＸＶＩ）中、Ｒ３０及びＲ３１は炭素数１～１８の１価の有機基を示し、それぞれ全てが同一でも異なっていてもよい。ｉはそれぞれ独立に０～３の整数であり、ｋはそれぞれ独立に０～４の整数である。ｎは平均値であり、０～１０の数である。
ベンズアルデヒド型フェノール樹脂とアラルキル型フェノール樹脂との共重合型フェノール樹脂は、ベンズアルデヒド骨格を有する化合物を原料として得られるフェノール樹脂とアラルキル型フェノール樹脂との共重合型フェノール樹脂であれば特に限定されない。例えば、下記一般式（ＸＶＩＩ）で表されるフェノール樹脂が好ましい。
下記一般式（ＸＶＩＩ）で表されるフェノール樹脂の中でも、ｉが０であり、ｋが０であり、ｑが０であるＨＥ－５１０（エア・ウォーター・ケミカル株式会社、商品名）等が市販品として入手可能である。
式（ＸＶＩＩ）中、Ｒ３２～Ｒ３４は炭素数１～１８の１価の有機基を示し、それぞれ全てが同一でも異なっていてもよい。ｉはそれぞれ独立に０～３の整数であり、ｋはそれぞれ独立に０～４の整数であり、ｑはそれぞれ独立に０～５の整数である。ｌ及びｍはそれぞれ平均値であり、それぞれ独立に０～１１の数である。ただし、ｌとｍの合計は１～１１の数である。
ノボラック型フェノール樹脂は、フェノール化合物及びナフトール化合物からなる群より選ばれる少なくとも１種のフェノール性化合物と、アルデヒド化合物とを酸性触媒下で縮合又は共縮合させて得られるフェノール樹脂であれば特に限定されない。例えば、下記一般式（ＸＶＩＩＩ）で表されるフェノール樹脂が好ましい。
下記一般式（ＸＶＩＩＩ）で表されるフェノール樹脂の中でも、ｉが０であり、Ｒ３５が全て水素原子であるタマノル７５８、７５９（荒川化学工業株式会社、商品名）、ＨＰ－８５０Ｎ（日立化成株式会社、商品名）等が市販品として入手可能である。
式（ＸＶＩＩＩ）中、Ｒ３５は水素原子又は炭素数１～１８の１価の有機基を示し、それぞれ全てが同一でも異なっていてもよい。Ｒ３６は炭素数１～１８の１価の有機基を示し、それぞれ全てが同一でも異なっていてもよい。ｉは各々独立に０～３の整数を示す。ｎは平均値であり、０～１０の数を示す。
上記一般式（ＸＩＩ）～（ＸＶＩＩＩ）におけるＲ２２～Ｒ３６について記載した「それぞれ全てが同一でも異なっていてもよい」は、例えば、式（ＸＩＩ）中のｉ個のＲ２２の全てが同一でも相互に異なっていてもよいことを意味している。他のＲ２３～Ｒ３６についても、式中に含まれるそれぞれの個数について全てが同一でも相互に異なっていてもよいことを意味している。また、Ｒ２２～Ｒ３６は、それぞれが同一でも異なっていてもよい。例えば、Ｒ２２及びＲ２３の全てについて同一でも異なっていてもよく、Ｒ３０及びＲ３１の全てについて同一でも異なっていてもよい。
上記一般式（ＸＩＩ）～（ＸＶＩＩＩ）におけるｎは、０～１０の範囲であることが好ましい。１０以下であると樹脂成分の溶融粘度が高くなりすぎず、エポキシ樹脂組成物の溶融成形時の粘度も低くなり、未充填不良やボンディングワイヤ（素子とリードを接続する金線）の変形が発生し難くなる。１分子中の平均ｎは０～４の範囲に設定されることが好ましい。
硬化剤の官能基当量（フェノール性水酸基を分子中に有する硬化剤では、水酸基当量）は、特に制限されない。成形性、耐リフロー性、電気的信頼性等の各種特性バランスの観点からは、７０ｇ／ｅｑ～１０００ｇ／ｅｑであることが好ましく、８０ｇ／ｅｑ～５００ｇ／ｅｑであることがより好ましい。
硬化剤の官能基当量（フェノール性水酸基を分子中に有する硬化剤では、水酸基当量）は、例えば、ＪＩＳ Ｋ ００７０：１９９２に準じた方法により測定される値であってもよい。
硬化剤が固体である場合、その軟化点又は融点は、特に制限されない。成形性と耐リフロー性の観点からは、４０℃～１８０℃であることが好ましく、封止用エポキシ樹脂組成物の製造時における取扱い性の観点からは、５０℃～１３０℃であることがより好ましい。
硬化剤の融点又は軟化点は、エポキシ樹脂の融点又は軟化点と同様にして測定される値とする。
エポキシ樹脂と硬化剤との当量比、すなわちエポキシ樹脂中のエポキシ基数に対する硬化剤中の官能基数の比（硬化剤中の官能基数／エポキシ樹脂中のエポキシ基数）は、特に制限されない。それぞれの未反応分を少なく抑える関連からは、０．５～２．０の範囲に設定されることが好ましく、０．６～１．３の範囲に設定されることがより好ましい。成形性と耐リフロー性の観点からは、０．８～１．２の範囲に設定されることがさらに好ましい。
［硬化促進剤］
エポキシ樹脂組成物は、硬化促進剤を含んでもよい。硬化促進剤の種類は特に制限されず、エポキシ樹脂の種類、エポキシ樹脂組成物の所望の特性等に応じて選択できる。
エポキシ樹脂組成物は、硬化促進剤を含んでもよい。硬化促進剤の種類は特に制限されず、エポキシ樹脂の種類、エポキシ樹脂組成物の所望の特性等に応じて選択できる。
硬化性及び流動性の観点からは、硬化促進剤はホスホニウム化合物を含むことが好ましい。ホスホニウム化合物として具体的には、トリフェニルホスフィン、ジフェニル（ｐ－トリル）ホスフィン、トリス（アルキルフェニル）ホスフィン、トリス（アルコキシフェニル）ホスフィン、トリス（アルキル・アルコキシフェニル）ホスフィン、トリス（ジアルキルフェニル）ホスフィン、トリス（トリアルキルフェニル）ホスフィン、トリス（テトラアルキルフェニル）ホスフィン、トリス（ジアルコキシフェニル）ホスフィン、トリス（トリアルコキシフェニル）ホスフィン、トリス（テトラアルコキシフェニル）ホスフィン、トリアルキルホスフィン、ジアルキルアリールホスフィン、アルキルジアリールホスフィン等の三級ホスフィンと、無水マレイン酸、１，４－ベンゾキノン、２，５－トルキノン、１，４－ナフトキノン、２，３－ジメチルベンゾキノン、２，６－ジメチルベンゾキノン、２，３－ジメトキシ－５－メチル－１，４－ベンゾキノン、２，３－ジメトキシ－１，４－ベンゾキノン、フェニル－１，４－ベンゾキノン等のキノン化合物、ジアゾフェニルメタンなどの、π結合をもつ化合物を付加してなる分子内分極を有する化合物；前記三級ホスフィン又は前記ホスフィン化合物と４－ブロモフェノール、３－ブロモフェノール、２－ブロモフェノール、４－クロロフェノール、３－クロロフェノール、２－クロロフェノール、４－ヨウ化フェノール、３－ヨウ化フェノール、２－ヨウ化フェノール、４－ブロモ－２－メチルフェノール、４－ブロモ－３－メチルフェノール、４－ブロモ－２，６－ジメチルフェノール、４－ブロモ－３，５－ジメチルフェノール、４－ブロモ－２，６－ジ－ｔｅｒｔ－ブチルフェノール、４－クロロ－１－ナフトール、１－ブロモ－２－ナフトール、６－ブロモ－２－ナフトール、４－ブロモ－４’－ヒドロキシビフェニル等のハロゲン化フェノール化合物を反応させた後に、脱ハロゲン化水素の工程を経て得られる、分子内分極を有する化合物；テトラフェニルホスホニウム等のテトラ置換ホスホニウム、テトラ－ｐ－トリルボレート等のホウ素原子に結合したフェニル基がないテトラ置換ホスホニウム及びテトラ置換ボレート；テトラ置換ホスホニウムとフェノール化合物からプロトンが脱離したアニオンとの塩、テトラ置換ホスホニウムとカルボン酸化合物からプロトンが脱離したアニオンとの塩、などが挙げられる。
上記ホスホニウム化合物の中でも、下記一般式（Ｉ－１）で表される化合物（以下、特定硬化促進剤とも称する）が好ましい。
式（Ｉ－１）中、Ｒ１～Ｒ３は、それぞれ独立して、炭素数１～１８の炭化水素基であり、Ｒ１～Ｒ３のうち２以上が互いに結合して環状構造を形成してもよく、Ｒ４～Ｒ７は、それぞれ独立して、水素原子、水酸基又は炭素数１～１８の１価の有機基であり、Ｒ４～Ｒ７のうち２以上が互いに結合して環状構造を形成してもよい。
一般式（Ｉ－１）のＲ１～Ｒ３として記載した「炭素数１～１８の炭化水素基」は、炭素数が１～１８である脂肪族炭化水素基及び炭素数が６～１８である芳香族炭化水素基を含む。
流動性の観点からは、炭素数１～１８の脂肪族炭化水素基は炭素数１～８であることが好ましく、２～６であることがより好ましく、４～６であることがさらに好ましい。
炭素数１～１８の脂肪族炭化水素基は、炭素数１～１８の直鎖又は分岐状の脂肪族炭化水素基であっても、炭素数３～１８の脂環式炭化水素基であってもよい。製造しやすさの観点からは、直鎖又は分岐状の脂肪族炭化水素基であることが好ましい。
炭素数１～１８の直鎖又は分岐状の脂肪族炭化水素基として具体的には、メチル基、エチル基、プロピル基、イソプロピル基、ｎ－ブチル基、ｓｅｃ－ブチル基、ｔ－ブチル基、ペンチル基、ヘキシル基、オクチル基、デシル基、ドデシル基等のアルキル基、アリル基、ビニル基などが挙げられる。直鎖又は分岐状の脂肪族炭化水素基は、置換基を有していても有していなくてもよい。置換基としては、メトキシ基、エトキシ基、ブトキシ基、ｔ－ブトキシ基等のアルコキシ基、フェニル基、ナフチル基等のアリール基、水酸基、アミノ基、ハロゲン原子などが挙げられる。直鎖又は分岐状の脂肪族炭化水素基は２以上の置換基を有してもよく、その場合の置換基は同じでも異なっていてもよい。直鎖又は分岐状の脂肪族炭化水素基が置換基を有する場合、脂肪族炭化水素基と置換基に含まれる炭素数の合計が１～１８であることが好ましい。硬化性の観点からは無置換のアルキル基が好ましく、炭素数１～８の無置換のアルキル基がより好ましく、ｎ－ブチル基、イソブチル基、ｎ－ペンチル基、ｎ－ヘキシル基及びｎ－オクチル基がさらに好ましい。
炭素数３～１８の脂環式炭化水素として具体的には、シクロペンチル基、シクロヘキシル基、シクロヘプチル基等のシクロアルキル基、シクロペンテニル基、シクロヘキセニル基等のシクロアルケニル基などが挙げられる。脂環式炭化水素基は、置換基を有していても有していなくてもよい。置換基としては、メチル基、エチル基、ブチル基、ｔｅｒｔ－ブチル基等のアルキル基、メトキシ基、エトキシ基、ブトキシ基、ｔ－ブトキシ基等のアルコキシ基、フェニル基、ナフチル基等のアリール基、水酸基、アミノ基、ハロゲン原子などが挙げられる。脂環式炭化水素基は２以上の置換基を有してもよく、その場合の置換基は同じでも異なっていてもよい。脂環式炭化水素基が置換基を有する場合、脂環式炭化水素基と置換基に含まれる炭素数の合計が３～１８であることが好ましい。脂環式炭化水素基が置換基を有する場合、置換基の位置は特に限定されない。硬化性の観点からは無置換のシクロアルキル基が好ましく、炭素数４～１０の無置換のシクロアルキル基がより好ましく、シクロヘキシル基、シクロペンチル基及びシクロヘプチル基がさらに好ましい。
炭素数が６～１８である芳香族炭化水素基は炭素数６～１４であることが好ましく、６～１０であることがより好ましい。芳香族炭化水素基は置換基を有していても、有していなくてもよい。置換基としては、メチル基、エチル基、ブチル基、ｔ－ブチル基等のアルキル基、メトキシ基、エトキシ基、ブトキシ基、ｔ－ブトキシ基等のアルコキシ基、フェニル基、ナフチル基等のアリール基、水酸基、アミノ基、ハロゲン原子などが挙げられる。芳香族炭化水素基は２以上の置換基を有してもよく、その場合の置換基は同じでも異なっていてもよい。芳香族炭化水素基が置換基を有する場合、芳香族炭化水素基と置換基に含まれる炭素数の合計が６～１８であることが好ましい。芳香族炭化水素基が置換基を有する場合、置換基の位置は特に限定されない。
炭素数が６～１８である芳香族炭化水素基として具体的には、フェニル基、１－ナフチル基、２－ナフチル基、トリル基、ジメチルフェニル基、エチルフェニル基、ブチルフェニル基、ｔ－ブチルフェニル基、メトキシフェニル基、エトキシフェニル基、ブトキシフェニル基、ｔ－ブトキシフェニル基が挙げられる。これらの芳香族炭化水素基における置換基の位置はオルト位、メタ位及びパラ位のうちいずれでもよい。流動性の観点からは、無置換で炭素数が６～１２又は置換基を含めた炭素数が６～１２のアリール基が好ましく、無置換で炭素数が６～１０又は置換基を含めた炭素数６～１０のアリール基がより好ましく、フェニル基、ｐ－トリル基及びｐ－メトキシフェニル基がさらに好ましい。
一般式（Ｉ－１）のＲ１～Ｒ３として記載した用語「Ｒ１～Ｒ３のうち２以上が互いに結合して環状構造を形成してもよい」とは、Ｒ１～Ｒ３のうち２個又は３個が結合し、全体としてひとつの２価又は３価の炭化水素基となる場合を意味する。この場合のＲ１～Ｒ３の例としては、リン原子と結合して環状構造を形成し得るエチレン、プロピレン、ブチレン、ペンチレン、ヘキシレン等のアルキレン基、エチレニレン、プロピレニレン、ブチレニレン基等のアルケニレン基、メチレンフェニレン基等のアラルキレン基、フェニレン、ナフチレン、アントラセニレン等のアリーレン基等の、リン原子と結合して環状構造を形成しうる置換基が挙げられる。これらの置換基はさらにアルキル基、アルコキシ基、アリール基、アリールオキシ基、アミノ基、水酸基、ハロゲン原子等で置換されていてもよい。
上記一般式（Ｉ－１）のＲ４～Ｒ７として記載した「炭素数１～１８の１価の有機基」は、炭素数１～１８であり、かつ置換されても置換されていなくてもよい脂肪族炭化水素基、芳香族炭化水素基、脂肪族炭化水素オキシ基、芳香族炭化水素オキシ基、アシル基、炭化水素オキシカルボニル基、及びアシルオキシ基を含むことを意味する。
上記脂肪族炭化水素基及び芳香族炭化水素基の例としては、Ｒ１～Ｒ３で表される脂肪族炭化水素基及び芳香族炭化水素基の例として上述したものが挙げられる。
上記脂肪族炭化水素オキシ基としては、メトキシ基、エトキシ基、プロポキシ基、イソプロポキシ基、ｎ－ブトキシ基、２－ブトキシ基、ｔ－ブトキシ基、シクロプロピルオキシ基、シクロヘキシルオキシ基、シクロペンチルオキシ基、アリルオキシ基、ビニルオキシ基等の上述の脂肪族炭化水素基に酸素原子が結合した構造のオキシ基、これらの脂肪族炭化水素オキシ基がさらにアルキル基、アルコキシ基、アリール基、アリールオキシ基、アミノ基、水酸基、ハロゲン原子等で置換されたものなどが挙げられる。
上記芳香族炭化水素オキシ基としては、フェノキシ基、メチルフェノキシ基、エチルフェノキシ基、メトキシフェノキシ基、ブトキシフェノキシ基、フェノキシフェノキシ基等の上述の芳香族炭化水素基に酸素原子が結合した構造のオキシ基、これらの芳香族炭化水素オキシ基がさらにアルキル基、アルコキシ基、アリール基、アリールオキシ基、アミノ基、ハロゲン原子等で置換されたものなどが挙げられる。
上記アシル基としては、ホルミル基、アセチル基、エチルカルボニル基、ブチリル基、シクロヘキシルカルボニル基、アリルカルボニル等の脂肪族炭化水素カルボニル基、フェニルカルボニル基、メチルフェニルカルボニル基等の芳香族炭化水素カルボニル基等、これらの脂肪族炭化水素カルボニル基又は芳香族炭化水素カルボニル基がさらにアルキル基、アルコキシ基、アリール基、アリールオキシ基、アミノ基、ハロゲン原子等で置換されたものなどが挙げられる。
上記炭化水素オキシカルボニル基としては、メトキシカルボニル基、エトキシカルボニル基、ブトキシカルボニル基、アリルオキシカルボニル基、シクロヘキシルオキシカルボニル基等の脂肪族炭化水素オキシカルボニル基、フェノキシカルボニル基、メチルフェノキシカルボニル基等の芳香族炭化水素オキシカルボニル基、これらの脂肪族炭化水素カルボニルオキシ基又は芳香族炭化水素カルボニルオキシ基がさらにアルキル基、アルコキシ基、アリール基、アリールオキシ基、アミノ基、ハロゲン原子等で置換されたものなどが挙げられる。
上記アシルオキシ基としては、メチルカルボニルオキシ基、エチルカルボニルオキシ基、ブチルカルボニルオキシ基、アリルカルボニルオキシ基、シクロヘキシルカルボニルオキシ基等の脂肪族炭化水素カルボニルオキシ基、フェニルカルボニルオキシ基、メチルフェニルカルボニルオキシ基等の芳香族炭化水素カルボニルオキシ基、これらの脂肪族炭化水素カルボニルオキシ基又は芳香族炭化水素カルボニルオキシ基がさらにアルキル基、アルコキシ基、アリール基、アリールオキシ基、アミノ基、ハロゲン原子等で置換されたものなどが挙げられる。
上記一般式（Ｉ－１）のＲ４～Ｒ７として記載した用語「２以上のＲ４～Ｒ７が互いに結合して環状構造を形成してもよい」とは、２個～４個のＲ４～Ｒ７が結合し、全体としてひとつの２価～４価の有機基を形成してもよいことを意味する。この場合のＲ４～Ｒ７としては、エチレン、プロピレン、ブチレン、ペンチレン、ヘキシレン等のアルキレン基、エチレニレン、プロピレニレン、ブチレニレン等のアルケニレン基、メチレンフェニレン等のアラルキレン基、フェニレン、ナフチレン、アントラセニレン等のアリーレン基などの環状構造を形成しうる置換基、これらのオキシ基又はジオキシ基などが挙げられる。これらの置換基はさらにアルキル基、アルコキシ基、アリール基、アリールオキシ基、アミノ基、水酸基、ハロゲン原子等で置換されていてもよい。
上記一般式（Ｉ－１）のＲ４～Ｒ７としては、特に限定されるものではない。例えば、それぞれ独立に、水素原子、水酸基、置換又は非置換のアルキル基、置換又は非置換のアリール基、置換又は非置換のアルコキシ基、又は置換又は非置換のアリールオキシ基から選択されることが好ましい。中でも原料の入手しやすさの観点からは、水素原子、水酸基、非置換若しくはアルキル基及びアルコキシ基からなる群より選ばれる少なくとも１つで置換されたアリール基、又は鎖状若しくは環状のアルキル基が好ましい。非置換又はアルキル基及びアルコキシ基からなる群より選ばれる少なくとも１つで置換されたアリール基としては、フェニル基、ｐ－トリル基、ｍ－トリル基、ｏ－トリル基、ｐ－メトキシフェニル基等が挙げられる。鎖状又は環状のアルキル基としては、メチル基、エチル基、プロピル基、イソプロピル基、ブチル基、２－ブチル基、ｔ－ブチル基、オクチル基、シクロヘキシル基等が挙げられる。硬化性の観点からは、Ｒ４～Ｒ７はすべて水素原子である場合か、又はＲ４～Ｒ７の少なくとも一つが水酸基であり、残りがすべて水素原子である場合が好ましい。
一般式（Ｉ－１）においてより好ましくは、Ｒ１～Ｒ３のうち２個以上が炭素数１～１８のアルキル基又は炭素数３～１８のシクロアルキル基であり、Ｒ４～Ｒ７がすべて水素原子であるか、少なくとも一つが水酸基であり残りがすべて水素原子である。さらに好ましくは、Ｒ１～Ｒ３のすべてが炭素数１～１８のアルキル基又は炭素数３～１８のシクロアルキル基であり、Ｒ４～Ｒ７がすべて水素原子であるか、少なくとも一つが水酸基であり残りがすべて水素原子である。
速硬化性の観点からは、特定硬化促進剤は、下記一般式（Ｉ－２）で表される化合物であることが好ましい。
式（Ｉ－２）中、Ｒ１～Ｒ３は、それぞれ独立して、炭素数１～１８の炭化水素基であり、Ｒ１～Ｒ３のうち２以上が互いに結合して環状構造を形成してもよく、Ｒ４～Ｒ６は、それぞれ独立して、水素原子又は炭素数１～１８の１価の有機基であり、Ｒ４～Ｒ６のうち２以上が互いに結合して環状構造を形成してもよい。
一般式（Ｉ－２）におけるＲ１～Ｒ６の具体例はそれぞれ一般式（Ｉ－１）におけるＲ１～Ｒ６の具体例と同様であり、好ましい範囲も同様である。
特定硬化促進剤の具体例としては、トリフェニルホスフィンと１，４－ベンゾキノンの付加反応物、トリ－ｎ－ブチルホスフィンと１，４－ベンゾキノンの付加反応物、トリシクロヘキシルホスフィンと１，４－ベンゾキノンの付加反応物、ジシクロヘキシルフェニルホスフィンと１，４－ベンゾキノンの付加反応物、シクロヘキシルジフェニルホスフィンと１，４－ベンゾキノンの付加反応物、トリイソブチルホスフィンと１，４－ベンゾキノンの付加反応物、トリシクロペンチルホスフィンと１，４－ベンゾキノンの付加反応物等が挙げられる。
特定硬化促進剤は、例えば、第三ホスフィン化合物とキノン化合物との付加物として得ることができる。
第三ホスフィン化合物として具体的には、トリフェニルホスフィン、トリブチルホスフィン、ジブチルフェニルホスフィン、ブチルジフェニルホスフィン、エチルジフェニルホスフィン、トリフェニルホスフィン、トリス（４－メチルフェニル）ホスフィン、トリス（４－エチルフェニル）ホスフィン、トリス（４－プロピルフェニル）ホスフィン、トリス（４－ブチルフェニル）ホスフィン、トリス（イソプロピルフェニル）ホスフィン、トリス（ｔ－ブチルフェニル）ホスフィン、トリス（２，４－ジメチルフェニル）ホスフィン、トリス（２，６－ジメチルフェニル）ホスフィン、トリス（２，４，６－トリメチルフェニル）ホスフィン、トリス（２，６－ジメチル－４－エトキシフェニル）ホスフィン、トリス（４－メトキシフェニル）ホスフィン、トリス（４－エトキシフェニル）ホスフィン等が挙げられる。成形性の観点からは、トリフェニルホスフィン及びトリブチルホスフィンが好ましい。
第三ホスフィン化合物として具体的には、トリフェニルホスフィン、トリブチルホスフィン、ジブチルフェニルホスフィン、ブチルジフェニルホスフィン、エチルジフェニルホスフィン、トリフェニルホスフィン、トリス（４－メチルフェニル）ホスフィン、トリス（４－エチルフェニル）ホスフィン、トリス（４－プロピルフェニル）ホスフィン、トリス（４－ブチルフェニル）ホスフィン、トリス（イソプロピルフェニル）ホスフィン、トリス（ｔ－ブチルフェニル）ホスフィン、トリス（２，４－ジメチルフェニル）ホスフィン、トリス（２，６－ジメチルフェニル）ホスフィン、トリス（２，４，６－トリメチルフェニル）ホスフィン、トリス（２，６－ジメチル－４－エトキシフェニル）ホスフィン、トリス（４－メトキシフェニル）ホスフィン、トリス（４－エトキシフェニル）ホスフィン等が挙げられる。成形性の観点からは、トリフェニルホスフィン及びトリブチルホスフィンが好ましい。
キノン化合物として具体的には、ｏ－ベンゾキノン、ｐ－ベンゾキノン、ジフェノキノン、１，４－ナフトキノン、アントラキノン等が挙げられる。耐湿性と保存安定性の観点からは、ｐ－ベンゾキノンが好ましい。
エポキシ樹脂組成物は、ホスホニウム化合物以外の硬化促進剤を含んでもよい。
ホスホニウム化合物以外の硬化促進剤として具体的には、１，５－ジアザビシクロ［４．３．０］ノネン－５（ＤＢＮ）、１，８－ジアザビシクロ［５．４．０］ウンデセン－７（ＤＢＵ）等のジアザビシクロアルケン、２－メチルイミダゾール、２－フェニルイミダゾール、２－フェニル－４－メチルイミダゾール、２－ヘプタデシルイミダゾール等の環状アミジン化合物；前記環状アミジン化合物の誘導体；前記環状アミジン化合物又はその誘導体のフェノールノボラック塩；これらの化合物に無水マレイン酸、１，４－ベンゾキノン、２，５－トルキノン、１，４－ナフトキノン、２，３－ジメチルベンゾキノン、２，６－ジメチルベンゾキノン、２，３－ジメトキシ－５－メチル－１，４－ベンゾキノン、２，３－ジメトキシ－１，４－ベンゾキノン、フェニル－１，４－ベンゾキノン等のキノン化合物、ジアゾフェニルメタンなどの、π結合をもつ化合物を付加してなる分子内分極を有する化合物；ＤＢＵのテトラフェニルボレート塩、ＤＢＮのテトラフェニルボレート塩、２－エチル－４－メチルイミダゾールのテトラフェニルボレート塩、Ｎ－メチルモルホリンのテトラフェニルボレート塩等の環状アミジニウム化合物；ピリジン、トリエチルアミン、トリエチレンジアミン、ベンジルジメチルアミン、トリエタノールアミン、ジメチルアミノエタノール、トリス（ジメチルアミノメチル）フェノール等の三級アミン化合物；前記三級アミン化合物の誘導体；酢酸テトラ－ｎ－ブチルアンモニウム、リン酸テトラ－ｎ－ブチルアンモニウム、酢酸テトラエチルアンモニウム、安息香酸テトラ－ｎ－ヘキシルアンモニウム、水酸化テトラプロピルアンモニウム等のアンモニウム塩化合物などが挙げられる。
ホスホニウム化合物以外の硬化促進剤として具体的には、１，５－ジアザビシクロ［４．３．０］ノネン－５（ＤＢＮ）、１，８－ジアザビシクロ［５．４．０］ウンデセン－７（ＤＢＵ）等のジアザビシクロアルケン、２－メチルイミダゾール、２－フェニルイミダゾール、２－フェニル－４－メチルイミダゾール、２－ヘプタデシルイミダゾール等の環状アミジン化合物；前記環状アミジン化合物の誘導体；前記環状アミジン化合物又はその誘導体のフェノールノボラック塩；これらの化合物に無水マレイン酸、１，４－ベンゾキノン、２，５－トルキノン、１，４－ナフトキノン、２，３－ジメチルベンゾキノン、２，６－ジメチルベンゾキノン、２，３－ジメトキシ－５－メチル－１，４－ベンゾキノン、２，３－ジメトキシ－１，４－ベンゾキノン、フェニル－１，４－ベンゾキノン等のキノン化合物、ジアゾフェニルメタンなどの、π結合をもつ化合物を付加してなる分子内分極を有する化合物；ＤＢＵのテトラフェニルボレート塩、ＤＢＮのテトラフェニルボレート塩、２－エチル－４－メチルイミダゾールのテトラフェニルボレート塩、Ｎ－メチルモルホリンのテトラフェニルボレート塩等の環状アミジニウム化合物；ピリジン、トリエチルアミン、トリエチレンジアミン、ベンジルジメチルアミン、トリエタノールアミン、ジメチルアミノエタノール、トリス（ジメチルアミノメチル）フェノール等の三級アミン化合物；前記三級アミン化合物の誘導体；酢酸テトラ－ｎ－ブチルアンモニウム、リン酸テトラ－ｎ－ブチルアンモニウム、酢酸テトラエチルアンモニウム、安息香酸テトラ－ｎ－ヘキシルアンモニウム、水酸化テトラプロピルアンモニウム等のアンモニウム塩化合物などが挙げられる。
エポキシ樹脂組成物が硬化促進剤として特定硬化促進剤を含む場合、特定硬化促進剤の含有率は、硬化促進剤全体の３０質量％以上であることが好ましく、５０質量％以上であることがより好ましく、７０質量％以上であることがさらに好ましい。
エポキシ樹脂組成物が硬化促進剤を含む場合、その量は、樹脂成分１００質量部に対して０．１質量部～３０質量部であることが好ましく、１質量部～１５質量部であることがより好ましい。硬化促進剤の量が樹脂成分１００質量部に対して０．１質量部以上であると、短時間で良好に硬化する傾向にある。硬化促進剤の量が樹脂成分１００質量部に対して３０質量部以下であると、硬化速度が速すぎず良好な成形品が得られる傾向にある。
［無機充填材］
エポキシ樹脂組成物は、無機充填材を含んでもよい。特に、エポキシ樹脂組成物を半導体パッケージの封止材として用いる場合には、無機充填材を含むことが好ましい。
エポキシ樹脂組成物は、無機充填材を含んでもよい。特に、エポキシ樹脂組成物を半導体パッケージの封止材として用いる場合には、無機充填材を含むことが好ましい。
無機充填材の種類は、特に制限されない。具体的には、溶融シリカ、結晶シリカ、ガラス、アルミナ、炭酸カルシウム、ケイ酸ジルコニウム、ケイ酸カルシウム、窒化珪素、窒化アルミ、窒化ホウ素、ベリリア、ジルコニア、ジルコン、フォステライト、ステアタイト、スピネル、ムライト、チタニア、タルク、クレー、マイカ等の無機材料が挙げられる。難燃効果を有する無機充填材を用いてもよい。難燃効果を有する無機充填材としては、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、マグネシウムと亜鉛の複合水酸化物等の複合金属水酸化物、硼酸亜鉛などが挙げられる。中でも、線膨張係数低減の観点からは溶融シリカが好ましく、高熱伝導性の観点からはアルミナが好ましい。無機充填材は１種を単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。無機充填材の状態としては粉未、粉末を球形化したビーズ、繊維等が挙げられる。
エポキシ樹脂組成物が無機充填材を含む場合、その含有率は特に制限されない。流動性及び強度の観点からは、エポキシ樹脂組成物全体の３０体積％～９０体積％であることが好ましく、３５体積％～８０体積％であることがより好ましく、４０体積％～７０体積％であることがさらに好ましい。無機充填材の含有率がエポキシ樹脂組成物全体の３０体積％以上であると、硬化物の熱膨張係数、熱伝導率、弾性率等の特性がより向上する傾向にある。無機充填材の含有率がエポキシ樹脂組成物全体の９０体積％以下であると、エポキシ樹脂組成物の粘度の上昇が抑制され、流動性がより向上して成形性がより良好になる傾向にある。
無機充填材の平均粒子径は、特に制限されない。例えば、体積平均粒子径が０．２μｍ～１０μｍであることが好ましく、０．５μｍ～５μｍであることがより好ましい。体積平均粒子径が０．２μｍ以上であると、モールドアンダーフィル用樹脂組成物の粘度の上昇がより抑制される傾向がある。体積平均粒子径が１０μｍ以下であると、狭い隙間への充填性がより向上する傾向にある。無機充填材の体積平均粒子径は、レーザー回折散乱法粒度分布測定装置により、体積平均粒子径（Ｄ５０）として測定することができる。
エポキシ樹脂組成物又はその硬化物中の無機充填材の体積平均粒子径は、公知の方法によって測定することができる。例えば、有機溶剤、硝酸、王水等を用いて、エポキシ樹脂組成物又は硬化物から無機充填材を抽出し、超音波分散機などで充分に分散して分散液を調製する。この分散液を用いて、レーザー回折散乱法粒度分布測定装置により測定される体積基準の粒度分布から、無機充填材の体積平均粒子径を測定することができる。あるいは、硬化物を透明なエポキシ樹脂等に埋め込み、研磨して得られる断面を走査型電子顕微鏡にて観察して得られる体積基準の粒度分布から、無機充填材の体積平均粒子径を測定することができる。更には、ＦＩＢ装置（集束イオンビームＳＥＭ）などを用いて、硬化物の二次元の断面観察を連続的に行い、三次元構造解析を行なうことで測定することもできる。
エポキシ樹脂組成物の流動性の観点からは、無機充填材の粒子形状は角形よりも球形が好ましく、また無機充填材の粒度分布は広範囲に分布したものが好ましい。
［各種添加剤］
エポキシ樹脂組成物は、上述の成分に加えて、以下に例示するカップリング剤、イオン交換体、離型剤、難燃剤、着色剤、応力緩和剤等の各種添加剤を含んでもよい。エポキシ樹脂組成物は、以下に例示する添加剤以外にも必要に応じて当技術分野で周知の各種添加剤を含んでもよい。
エポキシ樹脂組成物は、上述の成分に加えて、以下に例示するカップリング剤、イオン交換体、離型剤、難燃剤、着色剤、応力緩和剤等の各種添加剤を含んでもよい。エポキシ樹脂組成物は、以下に例示する添加剤以外にも必要に応じて当技術分野で周知の各種添加剤を含んでもよい。
（カップリング剤）
エポキシ樹脂組成物が無機充填材を含む場合は、樹脂成分と無機充填材との接着性を高めるために、カップリング剤を含んでもよい。カップリング剤としては、エポキシシラン、メルカプトシラン、アミノシラン、アルキルシラン、ウレイドシラン、ビニルシラン等のシラン系化合物、チタン系化合物、アルミニウムキレート化合物、アルミニウム／ジルコニウム系化合物などの公知のカップリング剤が挙げられる。
エポキシ樹脂組成物が無機充填材を含む場合は、樹脂成分と無機充填材との接着性を高めるために、カップリング剤を含んでもよい。カップリング剤としては、エポキシシラン、メルカプトシラン、アミノシラン、アルキルシラン、ウレイドシラン、ビニルシラン等のシラン系化合物、チタン系化合物、アルミニウムキレート化合物、アルミニウム／ジルコニウム系化合物などの公知のカップリング剤が挙げられる。
エポキシ樹脂組成物がカップリング剤を含む場合、カップリング剤の量は、無機充填材１００質量部に対して０．０５質量部～５質量部であることが好ましく、０．１質量部～２．５質量部であることがより好ましい。カップリング剤の量が無機充填材１００質量部に対して０．０５質量部以上であると、フレームとの接着性がより向上する傾向にある。カップリング剤の量が無機充填材１００質量部に対して５質量部以下であると、パッケージの成形性がより向上する傾向にある。
（イオン交換体）
エポキシ樹脂組成物は、イオン交換体を含んでもよい。特に、エポキシ樹脂組成物を封止用成形材料として用いる場合には、封止される素子を備える電子部品装置の耐湿性及び高温放置特性を向上させる観点から、イオン交換体を含むことが好ましい。イオン交換体は特に制限されず、従来公知のものを用いることができる。具体的には、ハイドロタルサイト化合物、並びにマグネシウム、アルミニウム、チタン、ジルコニウム及びビスマスからなる群より選ばれる少なくとも１種の元素の含水酸化物等が挙げられる。イオン交換体は、１種を単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。中でも、下記一般式（Ａ）で表されるハイドロタルサイトが好ましい。
エポキシ樹脂組成物は、イオン交換体を含んでもよい。特に、エポキシ樹脂組成物を封止用成形材料として用いる場合には、封止される素子を備える電子部品装置の耐湿性及び高温放置特性を向上させる観点から、イオン交換体を含むことが好ましい。イオン交換体は特に制限されず、従来公知のものを用いることができる。具体的には、ハイドロタルサイト化合物、並びにマグネシウム、アルミニウム、チタン、ジルコニウム及びビスマスからなる群より選ばれる少なくとも１種の元素の含水酸化物等が挙げられる。イオン交換体は、１種を単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。中でも、下記一般式（Ａ）で表されるハイドロタルサイトが好ましい。
Ｍｇ（１－Ｘ）ＡｌＸ（ＯＨ）２（ＣＯ３）Ｘ／２・ｍＨ２Ｏ ……（Ａ）
（０＜Ｘ≦０．５、ｍは正の数）
（０＜Ｘ≦０．５、ｍは正の数）
エポキシ樹脂組成物がイオン交換体を含む場合、その含有量は、ハロゲンイオン等のイオンを捕捉するのに充分な量であれば特に制限はない。例えば、樹脂成分１００質量部に対して０．１質量部～３０質量部であることが好ましく、１質量部～１５質量部であることがより好ましい。
（離型剤）
エポキシ樹脂組成物は、成形時における金型との良好な離型性を得る観点から、離型剤を含んでもよい。離型剤は特に制限されず、従来公知のものを用いることができる。具体的には、カルナバワックス、モンタン酸、ステアリン酸等の高級脂肪酸、高級脂肪酸金属塩、モンタン酸エステル等のエステル系ワックス、酸化ポリエチレン、非酸化ポリエチレン等のポリオレフィン系ワックスなどが挙げられる。離型剤は、１種を単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。
エポキシ樹脂組成物は、成形時における金型との良好な離型性を得る観点から、離型剤を含んでもよい。離型剤は特に制限されず、従来公知のものを用いることができる。具体的には、カルナバワックス、モンタン酸、ステアリン酸等の高級脂肪酸、高級脂肪酸金属塩、モンタン酸エステル等のエステル系ワックス、酸化ポリエチレン、非酸化ポリエチレン等のポリオレフィン系ワックスなどが挙げられる。離型剤は、１種を単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。
エポキシ樹脂組成物が離型剤を含む場合、その量は樹脂成分１００質量部に対して０．０１質量部～１５質量部が好ましく、０．１質量部～１０質量部がより好ましい。離型剤の量が樹脂成分１００質量部に対して０．０１質量部以上であると、離型性が充分に得られる傾向にある。１５質量部以下であると、より良好な接着性が得られる傾向にある。
（難燃剤）
エポキシ樹脂組成物は、難燃剤を含んでもよい。難燃剤は特に制限されず、従来公知のものを用いることができる。具体的には、ハロゲン原子、アンチモン原子、窒素原子又はリン原子を含む有機又は無機の化合物、金属水酸化物等が挙げられる。難燃剤は、１種を単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。
エポキシ樹脂組成物は、難燃剤を含んでもよい。難燃剤は特に制限されず、従来公知のものを用いることができる。具体的には、ハロゲン原子、アンチモン原子、窒素原子又はリン原子を含む有機又は無機の化合物、金属水酸化物等が挙げられる。難燃剤は、１種を単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。
エポキシ樹脂組成物が難燃剤を含む場合、その量は、所望の難燃効果を得るのに充分な量であれば特に制限されない。例えば、樹脂成分１００質量部に対して１質量部～３００質量部であることが好ましく、２質量部～１５０質量部であることがより好ましい。
（着色剤）
エポキシ樹脂組成物は、着色剤をさらに含んでもよい。着色剤としてはカーボンブラック、有機染料、有機顔料、酸化チタン、鉛丹、ベンガラ等の公知の着色剤を挙げることができる。着色剤の含有量は目的等に応じて適宜選択できる。着色剤は、１種を単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。
エポキシ樹脂組成物は、着色剤をさらに含んでもよい。着色剤としてはカーボンブラック、有機染料、有機顔料、酸化チタン、鉛丹、ベンガラ等の公知の着色剤を挙げることができる。着色剤の含有量は目的等に応じて適宜選択できる。着色剤は、１種を単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。
（応力緩和剤）
エポキシ樹脂組成物は、シリコーンオイル、シリコーンゴム粒子等の応力緩和剤を含んでもよい。応力緩和剤を含むことにより、パッケージの反り変形及びパッケージクラックの発生をより低減させることができる。応力緩和剤としては、一般に使用されている公知の応力緩和剤（可とう剤）が挙げられる。具体的には、シリコーン系、スチレン系、オレフィン系、ウレタン系、ポリエステル系、ポリエーテル系、ポリアミド系、ポリブタジエン系等の熱可塑性エラストマー、ＮＲ（天然ゴム）、ＮＢＲ（アクリロニトリル－ブタジエンゴム）、アクリルゴム、ウレタンゴム、シリコーンパウダー等のゴム粒子、メタクリル酸メチル－スチレン－ブタジエン共重合体（ＭＢＳ）、メタクリル酸メチル－シリコーン共重合体、メタクリル酸メチル－アクリル酸ブチル共重合体等のコア－シェル構造を有するゴム粒子などが挙げられる。応力緩和剤は、１種を単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。中でも、シリコーン系応力緩和剤が好ましい。シリコーン系応力緩和剤としては、エポキシ基を有するもの、アミノ基を有するもの、これらをポリエーテル変性したもの等が挙げられる。
エポキシ樹脂組成物は、シリコーンオイル、シリコーンゴム粒子等の応力緩和剤を含んでもよい。応力緩和剤を含むことにより、パッケージの反り変形及びパッケージクラックの発生をより低減させることができる。応力緩和剤としては、一般に使用されている公知の応力緩和剤（可とう剤）が挙げられる。具体的には、シリコーン系、スチレン系、オレフィン系、ウレタン系、ポリエステル系、ポリエーテル系、ポリアミド系、ポリブタジエン系等の熱可塑性エラストマー、ＮＲ（天然ゴム）、ＮＢＲ（アクリロニトリル－ブタジエンゴム）、アクリルゴム、ウレタンゴム、シリコーンパウダー等のゴム粒子、メタクリル酸メチル－スチレン－ブタジエン共重合体（ＭＢＳ）、メタクリル酸メチル－シリコーン共重合体、メタクリル酸メチル－アクリル酸ブチル共重合体等のコア－シェル構造を有するゴム粒子などが挙げられる。応力緩和剤は、１種を単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。中でも、シリコーン系応力緩和剤が好ましい。シリコーン系応力緩和剤としては、エポキシ基を有するもの、アミノ基を有するもの、これらをポリエーテル変性したもの等が挙げられる。
（エポキシ樹脂組成物の調製方法）
エポキシ樹脂組成物の調製方法は、特に制限されない。一般的な手法としては、所定の配合量の成分をミキサー等によって十分混合した後、ミキシングロール、押出機等によって溶融混練し、冷却し、粉砕する方法を挙げることができる。より具体的には、例えば、上述した成分の所定量を均一に撹拌及び混合し、予め７０℃～１４０℃に加熱してあるニーダー、ロール、エクストルーダー等で混練し、冷却し、粉砕する方法を挙げることができる。
エポキシ樹脂組成物の調製方法は、特に制限されない。一般的な手法としては、所定の配合量の成分をミキサー等によって十分混合した後、ミキシングロール、押出機等によって溶融混練し、冷却し、粉砕する方法を挙げることができる。より具体的には、例えば、上述した成分の所定量を均一に撹拌及び混合し、予め７０℃～１４０℃に加熱してあるニーダー、ロール、エクストルーダー等で混練し、冷却し、粉砕する方法を挙げることができる。
エポキシ樹脂組成物は、常温常圧下（例えば、２５℃、大気圧下）において固体であることが好ましい。エポキシ樹脂組成物が固体である場合の形状は特に制限されず、粉状、粒状、タブレット状等が挙げられる。エポキシ樹脂組成物がタブレット状である場合の寸法及び質量は、パッケージの成形条件に合うような寸法及び質量となるようにすることが取り扱い性の観点から好ましい。
＜電子部品装置＞
本開示の一実施形態である電子部品装置は、素子と、前記素子を封止する上述のエポキシ樹脂組成物の硬化物と、を備える。
電子部品装置としては、リードフレーム、配線済みのテープキャリア、配線板、ガラス、シリコンウエハ、有機基板等の支持部材に、素子（半導体チップ、トランジスタ、ダイオード、サイリスタ等の能動素子、コンデンサ、抵抗体、コイル等の受動素子など）を搭載して得られた素子部をエポキシ樹脂組成物で封止したものが挙げられる。
より具体的には、リードフレーム上に素子を固定し、ボンディングパッド等の素子の端子部とリード部とをワイヤボンディング、バンプ等で接続した後、エポキシ樹脂組成物を用いてトランスファ成形等によって封止した構造を有するＤＩＰ（Ｄｕａｌ Ｉｎｌｉｎｅ Ｐａｃｋａｇｅ）、ＰＬＣＣ（Ｐｌａｓｔｉｃ Ｌｅａｄｅｄ Ｃｈｉｐ Ｃａｒｒｉｅｒ）、ＱＦＰ（Ｑｕａｄ Ｆｌａｔ Ｐａｃｋａｇｅ）、ＳＯＰ（Ｓｍａｌｌ Ｏｕｔｌｉｎｅ Ｐａｃｋａｇｅ）、ＳＯＪ（Ｓｍａｌｌ Ｏｕｔｌｉｎｅ Ｊ－ｌｅａｄ ｐａｃｋａｇｅ）、ＴＳＯＰ（Ｔｈｉｎ Ｓｍａｌｌ Ｏｕｔｌｉｎｅ Ｐａｃｋａｇｅ）、ＴＱＦＰ（Ｔｈｉｎ Ｑｕａｄ Ｆｌａｔ Ｐａｃｋａｇｅ）等の一般的な樹脂封止型ＩＣ；テープキャリアにバンプで接続した素子をエポキシ樹脂組成物で封止した構造を有するＴＣＰ（Ｔａｐｅ Ｃａｒｒｉｅｒ Ｐａｃｋａｇｅ）；支持部材上に形成した配線に、ワイヤボンディング、フリップチップボンディング、はんだ等で接続した素子を、エポキシ樹脂組成物で封止した構造を有するＣＯＢ（Ｃｈｉｐ Ｏｎ Ｂｏａｒｄ）モジュール、ハイブリッドＩＣ、マルチチップモジュール等；裏面に配線板接続用の端子を形成した支持部材の表面に素子を搭載し、バンプ又はワイヤボンディングにより素子と支持部材に形成された配線とを接続した後、エポキシ樹脂組成物で素子を封止した構造を有するＢＧＡ（Ｂａｌｌ Ｇｒｉｄ Ａｒｒａｙ）、ＣＳＰ（Ｃｈｉｐ Ｓｉｚｅ Ｐａｃｋａｇｅ）、ＭＣＰ（Ｍｕｌｔｉ Ｃｈｉｐ Ｐａｃｋａｇｅ）などが挙げられる。また、プリント配線板においてもエポキシ樹脂組成物を好適に使用することができる。
本開示の一実施形態である電子部品装置は、素子と、前記素子を封止する上述のエポキシ樹脂組成物の硬化物と、を備える。
電子部品装置としては、リードフレーム、配線済みのテープキャリア、配線板、ガラス、シリコンウエハ、有機基板等の支持部材に、素子（半導体チップ、トランジスタ、ダイオード、サイリスタ等の能動素子、コンデンサ、抵抗体、コイル等の受動素子など）を搭載して得られた素子部をエポキシ樹脂組成物で封止したものが挙げられる。
より具体的には、リードフレーム上に素子を固定し、ボンディングパッド等の素子の端子部とリード部とをワイヤボンディング、バンプ等で接続した後、エポキシ樹脂組成物を用いてトランスファ成形等によって封止した構造を有するＤＩＰ（Ｄｕａｌ Ｉｎｌｉｎｅ Ｐａｃｋａｇｅ）、ＰＬＣＣ（Ｐｌａｓｔｉｃ Ｌｅａｄｅｄ Ｃｈｉｐ Ｃａｒｒｉｅｒ）、ＱＦＰ（Ｑｕａｄ Ｆｌａｔ Ｐａｃｋａｇｅ）、ＳＯＰ（Ｓｍａｌｌ Ｏｕｔｌｉｎｅ Ｐａｃｋａｇｅ）、ＳＯＪ（Ｓｍａｌｌ Ｏｕｔｌｉｎｅ Ｊ－ｌｅａｄ ｐａｃｋａｇｅ）、ＴＳＯＰ（Ｔｈｉｎ Ｓｍａｌｌ Ｏｕｔｌｉｎｅ Ｐａｃｋａｇｅ）、ＴＱＦＰ（Ｔｈｉｎ Ｑｕａｄ Ｆｌａｔ Ｐａｃｋａｇｅ）等の一般的な樹脂封止型ＩＣ；テープキャリアにバンプで接続した素子をエポキシ樹脂組成物で封止した構造を有するＴＣＰ（Ｔａｐｅ Ｃａｒｒｉｅｒ Ｐａｃｋａｇｅ）；支持部材上に形成した配線に、ワイヤボンディング、フリップチップボンディング、はんだ等で接続した素子を、エポキシ樹脂組成物で封止した構造を有するＣＯＢ（Ｃｈｉｐ Ｏｎ Ｂｏａｒｄ）モジュール、ハイブリッドＩＣ、マルチチップモジュール等；裏面に配線板接続用の端子を形成した支持部材の表面に素子を搭載し、バンプ又はワイヤボンディングにより素子と支持部材に形成された配線とを接続した後、エポキシ樹脂組成物で素子を封止した構造を有するＢＧＡ（Ｂａｌｌ Ｇｒｉｄ Ａｒｒａｙ）、ＣＳＰ（Ｃｈｉｐ Ｓｉｚｅ Ｐａｃｋａｇｅ）、ＭＣＰ（Ｍｕｌｔｉ Ｃｈｉｐ Ｐａｃｋａｇｅ）などが挙げられる。また、プリント配線板においてもエポキシ樹脂組成物を好適に使用することができる。
エポキシ樹脂組成物を用いて電子部品装置を封止する方法としては、低圧トランスファ成形法、インジェクション成形法、圧縮成形法等が挙げられる。これらの中では、低圧トランスファ成形法が一般的である。
以下、本発明を実施例により具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。なお、特に断りのない限り、「部」及び「％」は質量基準である。
［硬化剤の合成］
（合成例１）
温度計、仕込み口、留出口、冷却管及び撹拌棒を備えた１０００ｍＬのガラス製フラスコに２－メチルフェノール２１６ｇ及びα，α’－ジクロロ－ｐ－キシレンを１６１ｇ仕込み、１６０℃にて４時間反応を行った。なお、昇温過程及び反応中に発生した塩化水素は系外のガス洗浄瓶に繋ぎアルカリ水溶液にてトラップした。反応終了後、反応生成物を５００ｍＬの水にて３回洗浄及び分液を繰り返した後に、減圧スチーミング処理を行うことにより、２３３ｇの樹脂（フェノール硬化剤）を得た。得られた樹脂について、軟化点は６５℃、水酸基当量は１８９ｇ／ｅｑであった。
（合成例１）
温度計、仕込み口、留出口、冷却管及び撹拌棒を備えた１０００ｍＬのガラス製フラスコに２－メチルフェノール２１６ｇ及びα，α’－ジクロロ－ｐ－キシレンを１６１ｇ仕込み、１６０℃にて４時間反応を行った。なお、昇温過程及び反応中に発生した塩化水素は系外のガス洗浄瓶に繋ぎアルカリ水溶液にてトラップした。反応終了後、反応生成物を５００ｍＬの水にて３回洗浄及び分液を繰り返した後に、減圧スチーミング処理を行うことにより、２３３ｇの樹脂（フェノール硬化剤）を得た。得られた樹脂について、軟化点は６５℃、水酸基当量は１８９ｇ／ｅｑであった。
（合成例２）
合成例１にてα，α’－ジクロロ－ｐ－キシレンを１８０ｇ仕込んだ以外は、実施例１と同様の操作を行うことにより、２５５ｇの樹脂（フェノール硬化剤）を得た。得られた樹脂について、軟化点は７１℃、水酸基当量は１８５ｇ／ｅｑであった。
合成例１にてα，α’－ジクロロ－ｐ－キシレンを１８０ｇ仕込んだ以外は、実施例１と同様の操作を行うことにより、２５５ｇの樹脂（フェノール硬化剤）を得た。得られた樹脂について、軟化点は７１℃、水酸基当量は１８５ｇ／ｅｑであった。
（合成例３）
合成例１にてα，α’－ジクロロ－ｐ－キシレンを２１８ｇ仕込んだ以外は、実施例１と同様の操作を行うことにより、２８３ｇの樹脂（フェノール硬化剤）を得た。得られた樹脂について、軟化点は８３℃、水酸基当量は１９２ｇ／ｅｑであった。
合成例１にてα，α’－ジクロロ－ｐ－キシレンを２１８ｇ仕込んだ以外は、実施例１と同様の操作を行うことにより、２８３ｇの樹脂（フェノール硬化剤）を得た。得られた樹脂について、軟化点は８３℃、水酸基当量は１９２ｇ／ｅｑであった。
（合成例４）
合成例１にてα，α’－ジクロロ－ｐ－キシレンを２４２ｇ仕込んだ以外は、実施例１と同様の操作を行うことにより、３２１ｇの樹脂（フェノール硬化剤）を得た。得られた樹脂について、軟化点は９５℃、水酸基当量は１９９ｇ／ｅｑであった。
合成例１にてα，α’－ジクロロ－ｐ－キシレンを２４２ｇ仕込んだ以外は、実施例１と同様の操作を行うことにより、３２１ｇの樹脂（フェノール硬化剤）を得た。得られた樹脂について、軟化点は９５℃、水酸基当量は１９９ｇ／ｅｑであった。
（合成例５）
温度計、仕込み口、留出口、冷却管及び撹拌棒を備えた１０００ｍＬのガラス製フラスコに３－メチルフェノール４３２ｇ及びα，α’－ジクロロ－ｐ－キシレンを１６８ｇ仕込み、１３０℃にて１時間反応を行った。なお、昇温過程及び反応中に発生した塩化水素は系外のガス洗浄瓶に繋ぎアルカリ水溶液にてトラップした。反応終了後、反応生成物を３００ｍＬの水にて３回洗浄及び分液を繰り返した後に、減圧スチーミング処理を行うことにより、２６８ｇの樹脂（フェノール硬化剤）を得た。得られた樹脂について、軟化点は６９℃、水酸基当量は１７４ｇ／ｅｑであった。
温度計、仕込み口、留出口、冷却管及び撹拌棒を備えた１０００ｍＬのガラス製フラスコに３－メチルフェノール４３２ｇ及びα，α’－ジクロロ－ｐ－キシレンを１６８ｇ仕込み、１３０℃にて１時間反応を行った。なお、昇温過程及び反応中に発生した塩化水素は系外のガス洗浄瓶に繋ぎアルカリ水溶液にてトラップした。反応終了後、反応生成物を３００ｍＬの水にて３回洗浄及び分液を繰り返した後に、減圧スチーミング処理を行うことにより、２６８ｇの樹脂（フェノール硬化剤）を得た。得られた樹脂について、軟化点は６９℃、水酸基当量は１７４ｇ／ｅｑであった。
（合成例６）
合成例５にて３－メチルフェノール４３２ｇの代わりに４－メチルフェノール４３２ｇを使用した以外は合成例５と同様の操作を行うことにより、２８１ｇの樹脂（フェノール硬化剤）を得た。得られた樹脂について、軟化点は６５℃、水酸基当量は１７６ｇ／ｅｑであった。
合成例５にて３－メチルフェノール４３２ｇの代わりに４－メチルフェノール４３２ｇを使用した以外は合成例５と同様の操作を行うことにより、２８１ｇの樹脂（フェノール硬化剤）を得た。得られた樹脂について、軟化点は６５℃、水酸基当量は１７６ｇ／ｅｑであった。
［エポキシ樹脂組成物の調製］
＜実施例１～１３及び比較例１～１０＞
下記の材料を表１及び表２に記載の組成（質量部）で混合し、混練温度８０℃、混練時間１５分の条件でロール混練を行うことによって、実施例１～１３及び比較例１～１０のエポキシ樹脂組成物をそれぞれ調製した。なお、表１中の空欄は、その成分が未配合であることを意味する。
＜実施例１～１３及び比較例１～１０＞
下記の材料を表１及び表２に記載の組成（質量部）で混合し、混練温度８０℃、混練時間１５分の条件でロール混練を行うことによって、実施例１～１３及び比較例１～１０のエポキシ樹脂組成物をそれぞれ調製した。なお、表１中の空欄は、その成分が未配合であることを意味する。
（エポキシ樹脂）
エポキシ樹脂１：エポキシ当量１９６ｇ／ｅｑ、融点１０６℃のビフェニル型エポキシ樹脂（三菱ケミカル株式会社、商品名「ＹＸ－４０００Ｈ」）
エポキシ樹脂２：エポキシ当量２８２ｇ／ｅｑ、軟化点５９℃のスチレン変性フェノールノボラック型エポキシ樹脂（新日鉄住金化学株式会社、商品名「ＹＤＡＮ－１０００－１０Ｃ」）
エポキシ樹脂３：エポキシ当量２５０ｇ／ｅｑ、軟化点５８℃のメトキシナフタレン・クレゾールホルムアルデヒド共縮合型エポキシ樹脂（ＤＩＣ株式会社、商品名「ＨＰ－５０００」）
エポキシ樹脂４：エポキシ当量２８２ｇ／ｅｑ、軟化点５６℃のビフェニレン骨格含有アラルキル型エポキシ樹脂（日本化薬株式会社、商品名「ＮＣ－３０００」）
エポキシ樹脂１：エポキシ当量１９６ｇ／ｅｑ、融点１０６℃のビフェニル型エポキシ樹脂（三菱ケミカル株式会社、商品名「ＹＸ－４０００Ｈ」）
エポキシ樹脂２：エポキシ当量２８２ｇ／ｅｑ、軟化点５９℃のスチレン変性フェノールノボラック型エポキシ樹脂（新日鉄住金化学株式会社、商品名「ＹＤＡＮ－１０００－１０Ｃ」）
エポキシ樹脂３：エポキシ当量２５０ｇ／ｅｑ、軟化点５８℃のメトキシナフタレン・クレゾールホルムアルデヒド共縮合型エポキシ樹脂（ＤＩＣ株式会社、商品名「ＨＰ－５０００」）
エポキシ樹脂４：エポキシ当量２８２ｇ／ｅｑ、軟化点５６℃のビフェニレン骨格含有アラルキル型エポキシ樹脂（日本化薬株式会社、商品名「ＮＣ－３０００」）
（硬化剤）
硬化剤１：合成例１で合成したフェノール硬化剤
硬化剤２：合成例２で合成したフェノール硬化剤
硬化剤３：合成例３で合成したフェノール硬化剤
硬化剤４：合成例４で合成したフェノール硬化剤
硬化剤Ａ：水酸基当量１７６ｇ／ｅｑ、軟化点７０℃のフェノールアラルキル樹脂（明和化成株式会社、商品名「ＭＥＨ－７８００」）
硬化剤Ｂ：水酸基当量１９９ｇ／ｅｑ、軟化点８９℃のビフェニル骨格型フェノールアラルキル樹脂（明和化成株式会社、商品名「ＭＥＨ－７８５１」）
硬化剤Ｃ：合成例５で合成したフェノール硬化剤
硬化剤Ｄ：合成例６で合成したフェノール硬化剤
硬化剤１：合成例１で合成したフェノール硬化剤
硬化剤２：合成例２で合成したフェノール硬化剤
硬化剤３：合成例３で合成したフェノール硬化剤
硬化剤４：合成例４で合成したフェノール硬化剤
硬化剤Ａ：水酸基当量１７６ｇ／ｅｑ、軟化点７０℃のフェノールアラルキル樹脂（明和化成株式会社、商品名「ＭＥＨ－７８００」）
硬化剤Ｂ：水酸基当量１９９ｇ／ｅｑ、軟化点８９℃のビフェニル骨格型フェノールアラルキル樹脂（明和化成株式会社、商品名「ＭＥＨ－７８５１」）
硬化剤Ｃ：合成例５で合成したフェノール硬化剤
硬化剤Ｄ：合成例６で合成したフェノール硬化剤
（硬化促進剤）
硬化促進剤：トリフェニルホスフィンと１，４－ベンゾキノンとの付加反応物
（無機充填剤）
溶融シリカ（球状溶融シリカ、平均粒子径１７．５μｍ、比表面積３．８ｍ２／ｇ）
（カップリング剤）
カップリング剤：エポキシシラン（γ－グリシドキシプロピルトリメトキシシラン）
（着色剤）
カーボンブラック（三菱ケミカル株式会社、商品名「ＭＡ－１００」）
（離型剤）
カルナバワックス（株式会社セラリカＮＯＤＡ）
硬化促進剤：トリフェニルホスフィンと１，４－ベンゾキノンとの付加反応物
（無機充填剤）
溶融シリカ（球状溶融シリカ、平均粒子径１７．５μｍ、比表面積３．８ｍ２／ｇ）
（カップリング剤）
カップリング剤：エポキシシラン（γ－グリシドキシプロピルトリメトキシシラン）
（着色剤）
カーボンブラック（三菱ケミカル株式会社、商品名「ＭＡ－１００」）
（離型剤）
カルナバワックス（株式会社セラリカＮＯＤＡ）
（エポキシ樹脂組成物の評価）
実施例１～１３及び比較例１～１０で調製したエポキシ樹脂組成物の特性を、次の特性試験により評価した。評価結果を下記表３及び表４に示す。なお、エポキシ樹脂組成物の成形は、明記しない限りトランスファ成形機により、金型温度１７５℃、成形圧力６．９ＭＰａ、硬化時間９０秒の条件で成形した。また、必要に応じて後硬化を１７５℃で５時間の条件で行った。
実施例１～１３及び比較例１～１０で調製したエポキシ樹脂組成物の特性を、次の特性試験により評価した。評価結果を下記表３及び表４に示す。なお、エポキシ樹脂組成物の成形は、明記しない限りトランスファ成形機により、金型温度１７５℃、成形圧力６．９ＭＰａ、硬化時間９０秒の条件で成形した。また、必要に応じて後硬化を１７５℃で５時間の条件で行った。
（１）スパイラルフロー
ＥＭＭＩ－１－６６に準じたスパイラルフロー測定用金型を用いて、エポキシ樹脂組成物を上記条件で成形し、流動距離（ｃｍ）を求めた。
ＥＭＭＩ－１－６６に準じたスパイラルフロー測定用金型を用いて、エポキシ樹脂組成物を上記条件で成形し、流動距離（ｃｍ）を求めた。
（２）熱時硬度
エポキシ樹脂組成物を上記条件で直径５０ｍｍ×厚み３ｍｍの円板に成形し、成形後直ちにショアＤ型硬度計（株式会社上島製作所、ＨＤ－１１２０（タイプＤ））を用いて測定した。
エポキシ樹脂組成物を上記条件で直径５０ｍｍ×厚み３ｍｍの円板に成形し、成形後直ちにショアＤ型硬度計（株式会社上島製作所、ＨＤ－１１２０（タイプＤ））を用いて測定した。
（３）２６０℃弾性率測定
エポキシ樹脂組成物を上記条件で長さ５０ｍｍ×幅５ｍｍ×厚み２ｍｍのサイズに成形し、上記条件で後硬化した。その後粘弾性測定装置ＲＳＡ－３（ＴＡインスツルメンツ社）を用い、３点曲げモードで昇温速度１０℃／ｍｉｎ、周波数１Ｈｚの条件で測定した。測定結果より、２６０℃での弾性率（ＧＰａ）を読み取った。
エポキシ樹脂組成物を上記条件で長さ５０ｍｍ×幅５ｍｍ×厚み２ｍｍのサイズに成形し、上記条件で後硬化した。その後粘弾性測定装置ＲＳＡ－３（ＴＡインスツルメンツ社）を用い、３点曲げモードで昇温速度１０℃／ｍｉｎ、周波数１Ｈｚの条件で測定した。測定結果より、２６０℃での弾性率（ＧＰａ）を読み取った。
（４）吸水率
上記（２）で成形した円板を上記条件で後硬化した。その後、得られた円板を８５℃、６０％ＲＨ（相対湿度）の条件下で１６８時間放置し、放置前後の質量変化を測定した。測定結果から下記式により吸水率を計算した、
吸水率（質量％）＝［（放置後の円板質量－放置前の円板質量）／放置前の円板質量］×１００
上記（２）で成形した円板を上記条件で後硬化した。その後、得られた円板を８５℃、６０％ＲＨ（相対湿度）の条件下で１６８時間放置し、放置前後の質量変化を測定した。測定結果から下記式により吸水率を計算した、
吸水率（質量％）＝［（放置後の円板質量－放置前の円板質量）／放置前の円板質量］×１００
（５）耐リフロー性
８ｍｍ×１０ｍｍ×０．４ｍｍのシリコンチップを搭載した外形寸法２０ｍｍ×１４ｍｍ×２ｍｍの８０ピンフラットパッケージ（ＱＦＰ）（リードフレーム材質：銅合金、ダイパッド部上面及びリード先端銀メッキ処理品）を、エポキシ樹脂組成物を用いて上記条件で成形し、上記条件で後硬化した。得られたパッケージを８５℃、８５％ＲＨの条件で１６８時間加湿した。その後、所定温度（２５０℃、２６０℃、２７０℃）、１０秒の条件でリフロー処理をそれぞれ行い、パッケージ外部のクラックの有無を目視で、パッケージ内部の剥離発生の有無を超音波探傷装置（日立建機株式会社、ＨＹＥ－ＦＯＣＵＳ）でそれぞれ観察した。試験パッケージ数（１０）に対する、クラック及び剥離の少なくとも一方が発生したパッケージ数の総和で耐リフロー性を評価した。
８ｍｍ×１０ｍｍ×０．４ｍｍのシリコンチップを搭載した外形寸法２０ｍｍ×１４ｍｍ×２ｍｍの８０ピンフラットパッケージ（ＱＦＰ）（リードフレーム材質：銅合金、ダイパッド部上面及びリード先端銀メッキ処理品）を、エポキシ樹脂組成物を用いて上記条件で成形し、上記条件で後硬化した。得られたパッケージを８５℃、８５％ＲＨの条件で１６８時間加湿した。その後、所定温度（２５０℃、２６０℃、２７０℃）、１０秒の条件でリフロー処理をそれぞれ行い、パッケージ外部のクラックの有無を目視で、パッケージ内部の剥離発生の有無を超音波探傷装置（日立建機株式会社、ＨＹＥ－ＦＯＣＵＳ）でそれぞれ観察した。試験パッケージ数（１０）に対する、クラック及び剥離の少なくとも一方が発生したパッケージ数の総和で耐リフロー性を評価した。
表１～表４に示すように、硬化剤１～４を含有する実施例１～１３のエポキシ樹脂組成物を用いることにより、硬化剤１～４を含有しない比較例１～１０のエポキシ樹脂組成物を用いた場合に比べ、高温の弾性率が低下し、耐リフロー性も向上した。特に、硬化剤１を一部用いた実施例９及び実施例１０の弾性率低下率は配合比率から想定される値以上であり、良好な耐リフロー性向上した。
Claims (5)
- （Ａ）エポキシ樹脂と、（Ｂ）以下の一般式（Ａ）で表される化合物を含む硬化剤と、を含み、
前記（Ａ）エポキシ樹脂は、スチレン変性フェノールノボラック型エポキシ樹脂、メトキシナフタレン・クレゾールホルムアルデヒド共縮合型エポキシ樹脂及びビフェニレン骨格含有アラルキル型エポキシ樹脂からなる群より選択される少なくとも一つであり、
前記（Ｂ）硬化剤の軟化点は、５０℃～７１℃である封止用エポキシ樹脂組成物。
（一般式（Ａ）中、Ｒ１はそれぞれ独立に炭素数１～６のアルキル基又は炭素数１～２のアルコキシ基を表す。ｎは０～１０の整数を示す。） - 前記（Ｂ）硬化剤における前記一般式（Ａ）で表される化合物の含有率は、硬化剤全体の２５質量％～１００質量％である請求項１に記載の封止用エポキシ樹脂組成物。
- 前記一般式（Ａ）中、Ｒ１はメチル基である請求項１又は請求項２に記載の封止用エポキシ樹脂組成物。
- 無機充填材をさらに含み、
前記無機充填材の含有量は、エポキシ樹脂組成物全体の８５質量％～９１質量％である請求項１～請求項３のいずれか１項に記載の封止用エポキシ樹脂組成物。 - 素子と、前記素子を封止する請求項１～請求項４のいずれか１項に記載の封止用エポキシ樹脂組成物の硬化物と、を備える電子部品装置。
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