JP7114816B2 - 全ガラス化温度範囲にわたり放射性核種の高い保持効率を有する、液体で放射性のセシウム放射性核種含有廃棄物のガラス化のための添加剤、それらの調製方法およびそれらの使用 - Google Patents
全ガラス化温度範囲にわたり放射性核種の高い保持効率を有する、液体で放射性のセシウム放射性核種含有廃棄物のガラス化のための添加剤、それらの調製方法およびそれらの使用 Download PDFInfo
- Publication number
- JP7114816B2 JP7114816B2 JP2021539328A JP2021539328A JP7114816B2 JP 7114816 B2 JP7114816 B2 JP 7114816B2 JP 2021539328 A JP2021539328 A JP 2021539328A JP 2021539328 A JP2021539328 A JP 2021539328A JP 7114816 B2 JP7114816 B2 JP 7114816B2
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- mixture
- vitrification
- glass
- radionuclide
- use according
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Active
Links
- 238000000034 method Methods 0.000 title claims description 80
- 238000004017 vitrification Methods 0.000 title claims description 56
- 239000000654 additive Substances 0.000 title claims description 51
- 229910052792 caesium Inorganic materials 0.000 title claims description 27
- TVFDJXOCXUVLDH-UHFFFAOYSA-N caesium atom Chemical compound [Cs] TVFDJXOCXUVLDH-UHFFFAOYSA-N 0.000 title claims description 26
- 230000014759 maintenance of location Effects 0.000 title description 17
- 230000002285 radioactive effect Effects 0.000 title description 14
- 238000002360 preparation method Methods 0.000 title description 9
- 239000002699 waste material Substances 0.000 title description 9
- 239000007788 liquid Substances 0.000 title description 4
- 239000000203 mixture Substances 0.000 claims description 110
- 239000011521 glass Substances 0.000 claims description 82
- 230000008569 process Effects 0.000 claims description 55
- NLYAJNPCOHFWQQ-UHFFFAOYSA-N kaolin Chemical compound O.O.O=[Al]O[Si](=O)O[Si](=O)O[Al]=O NLYAJNPCOHFWQQ-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 35
- XLYOFNOQVPJJNP-UHFFFAOYSA-N water Substances O XLYOFNOQVPJJNP-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 34
- 239000004115 Sodium Silicate Substances 0.000 claims description 27
- 229910052911 sodium silicate Inorganic materials 0.000 claims description 27
- NTHWMYGWWRZVTN-UHFFFAOYSA-N sodium silicate Chemical compound [Na+].[Na+].[O-][Si]([O-])=O NTHWMYGWWRZVTN-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 25
- 239000004005 microsphere Substances 0.000 claims description 22
- 239000000843 powder Substances 0.000 claims description 21
- 238000010438 heat treatment Methods 0.000 claims description 19
- 235000019353 potassium silicate Nutrition 0.000 claims description 19
- 239000004111 Potassium silicate Substances 0.000 claims description 18
- NNHHDJVEYQHLHG-UHFFFAOYSA-N potassium silicate Chemical compound [K+].[K+].[O-][Si]([O-])=O NNHHDJVEYQHLHG-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 18
- 229910052913 potassium silicate Inorganic materials 0.000 claims description 18
- 239000002245 particle Substances 0.000 claims description 17
- 230000004907 flux Effects 0.000 claims description 14
- 239000000463 material Substances 0.000 claims description 14
- 239000010857 liquid radioactive waste Substances 0.000 claims description 13
- 238000001704 evaporation Methods 0.000 claims description 11
- 239000008187 granular material Substances 0.000 claims description 11
- 230000008020 evaporation Effects 0.000 claims description 10
- 230000003100 immobilizing effect Effects 0.000 claims description 8
- 238000007873 sieving Methods 0.000 claims description 4
- 238000007725 thermal activation Methods 0.000 claims description 3
- 230000000996 additive effect Effects 0.000 description 33
- 239000002901 radioactive waste Substances 0.000 description 27
- 238000002844 melting Methods 0.000 description 25
- 230000008018 melting Effects 0.000 description 25
- 239000000126 substance Substances 0.000 description 22
- 230000000694 effects Effects 0.000 description 20
- 229920000876 geopolymer Polymers 0.000 description 14
- 239000000155 melt Substances 0.000 description 14
- 239000012071 phase Substances 0.000 description 14
- 239000011159 matrix material Substances 0.000 description 12
- 239000004615 ingredient Substances 0.000 description 11
- 239000000243 solution Substances 0.000 description 11
- 238000002156 mixing Methods 0.000 description 10
- 239000000047 product Substances 0.000 description 9
- 238000003860 storage Methods 0.000 description 9
- 238000006243 chemical reaction Methods 0.000 description 8
- 238000009434 installation Methods 0.000 description 8
- 238000011282 treatment Methods 0.000 description 8
- 239000010457 zeolite Substances 0.000 description 8
- 229910004298 SiO 2 Inorganic materials 0.000 description 7
- 239000007864 aqueous solution Substances 0.000 description 7
- HNPSIPDUKPIQMN-UHFFFAOYSA-N dioxosilane;oxo(oxoalumanyloxy)alumane Chemical compound O=[Si]=O.O=[Al]O[Al]=O HNPSIPDUKPIQMN-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 7
- 238000005516 engineering process Methods 0.000 description 7
- 238000000265 homogenisation Methods 0.000 description 7
- 229910021536 Zeolite Inorganic materials 0.000 description 6
- 230000015572 biosynthetic process Effects 0.000 description 6
- 238000011160 research Methods 0.000 description 6
- 229910001417 caesium ion Inorganic materials 0.000 description 5
- 238000010309 melting process Methods 0.000 description 5
- 238000006068 polycondensation reaction Methods 0.000 description 5
- DGAQECJNVWCQMB-PUAWFVPOSA-M Ilexoside XXIX Chemical compound C[C@@H]1CC[C@@]2(CC[C@@]3(C(=CC[C@H]4[C@]3(CC[C@@H]5[C@@]4(CC[C@@H](C5(C)C)OS(=O)(=O)[O-])C)C)[C@@H]2[C@]1(C)O)C)C(=O)O[C@H]6[C@@H]([C@H]([C@@H]([C@H](O6)CO)O)O)O.[Na+] DGAQECJNVWCQMB-PUAWFVPOSA-M 0.000 description 4
- 238000010521 absorption reaction Methods 0.000 description 4
- WMWLMWRWZQELOS-UHFFFAOYSA-N bismuth(iii) oxide Chemical compound O=[Bi]O[Bi]=O WMWLMWRWZQELOS-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 4
- HUCVOHYBFXVBRW-UHFFFAOYSA-M caesium hydroxide Inorganic materials [OH-].[Cs+] HUCVOHYBFXVBRW-UHFFFAOYSA-M 0.000 description 4
- 239000000919 ceramic Substances 0.000 description 4
- 238000004090 dissolution Methods 0.000 description 4
- 230000007774 longterm Effects 0.000 description 4
- 238000003801 milling Methods 0.000 description 4
- BWHMMNNQKKPAPP-UHFFFAOYSA-L potassium carbonate Chemical compound [K+].[K+].[O-]C([O-])=O BWHMMNNQKKPAPP-UHFFFAOYSA-L 0.000 description 4
- 238000003756 stirring Methods 0.000 description 4
- 229910018072 Al 2 O 3 Inorganic materials 0.000 description 3
- UGFAIRIUMAVXCW-UHFFFAOYSA-N Carbon monoxide Chemical compound [O+]#[C-] UGFAIRIUMAVXCW-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 3
- XOJVVFBFDXDTEG-UHFFFAOYSA-N Norphytane Natural products CC(C)CCCC(C)CCCC(C)CCCC(C)C XOJVVFBFDXDTEG-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 3
- HEMHJVSKTPXQMS-UHFFFAOYSA-M Sodium hydroxide Chemical compound [OH-].[Na+] HEMHJVSKTPXQMS-UHFFFAOYSA-M 0.000 description 3
- 150000001875 compounds Chemical class 0.000 description 3
- 238000001816 cooling Methods 0.000 description 3
- 230000000875 corresponding effect Effects 0.000 description 3
- 230000007613 environmental effect Effects 0.000 description 3
- 239000003546 flue gas Substances 0.000 description 3
- 230000003993 interaction Effects 0.000 description 3
- 239000011859 microparticle Substances 0.000 description 3
- 230000003287 optical effect Effects 0.000 description 3
- 238000012545 processing Methods 0.000 description 3
- 238000000746 purification Methods 0.000 description 3
- 239000012857 radioactive material Substances 0.000 description 3
- 230000009467 reduction Effects 0.000 description 3
- 238000005067 remediation Methods 0.000 description 3
- 150000003839 salts Chemical class 0.000 description 3
- 239000011734 sodium Substances 0.000 description 3
- MFGOFGRYDNHJTA-UHFFFAOYSA-N 2-amino-1-(2-fluorophenyl)ethanol Chemical compound NCC(O)C1=CC=CC=C1F MFGOFGRYDNHJTA-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- 241000196324 Embryophyta Species 0.000 description 2
- 230000008901 benefit Effects 0.000 description 2
- 230000008859 change Effects 0.000 description 2
- 239000003795 chemical substances by application Substances 0.000 description 2
- 238000005520 cutting process Methods 0.000 description 2
- 239000011363 dried mixture Substances 0.000 description 2
- 239000012467 final product Substances 0.000 description 2
- 239000007789 gas Substances 0.000 description 2
- 238000000227 grinding Methods 0.000 description 2
- 239000008240 homogeneous mixture Substances 0.000 description 2
- 150000002500 ions Chemical class 0.000 description 2
- 229910052751 metal Inorganic materials 0.000 description 2
- 239000002184 metal Substances 0.000 description 2
- YHXISWVBGDMDLQ-UHFFFAOYSA-N moclobemide Chemical compound C1=CC(Cl)=CC=C1C(=O)NCCN1CCOCC1 YHXISWVBGDMDLQ-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- 239000005332 obsidian Substances 0.000 description 2
- 229910001744 pollucite Inorganic materials 0.000 description 2
- 235000015320 potassium carbonate Nutrition 0.000 description 2
- 229910000027 potassium carbonate Inorganic materials 0.000 description 2
- 230000005855 radiation Effects 0.000 description 2
- 239000002994 raw material Substances 0.000 description 2
- 238000012827 research and development Methods 0.000 description 2
- 239000013535 sea water Substances 0.000 description 2
- 229910052708 sodium Inorganic materials 0.000 description 2
- 239000007921 spray Substances 0.000 description 2
- 229910015902 Bi 2 O 3 Inorganic materials 0.000 description 1
- KOPBYBDAPCDYFK-UHFFFAOYSA-N Cs2O Inorganic materials [O-2].[Cs+].[Cs+] KOPBYBDAPCDYFK-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- BPQQTUXANYXVAA-UHFFFAOYSA-N Orthosilicate Chemical compound [O-][Si]([O-])([O-])[O-] BPQQTUXANYXVAA-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 229910019142 PO4 Inorganic materials 0.000 description 1
- ZLMJMSJWJFRBEC-UHFFFAOYSA-N Potassium Chemical compound [K] ZLMJMSJWJFRBEC-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 229910010413 TiO 2 Inorganic materials 0.000 description 1
- GWEVSGVZZGPLCZ-UHFFFAOYSA-N Titan oxide Chemical compound O=[Ti]=O GWEVSGVZZGPLCZ-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- YKTSYUJCYHOUJP-UHFFFAOYSA-N [O--].[Al+3].[Al+3].[O-][Si]([O-])([O-])[O-] Chemical compound [O--].[Al+3].[Al+3].[O-][Si]([O-])([O-])[O-] YKTSYUJCYHOUJP-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 230000009471 action Effects 0.000 description 1
- 230000003213 activating effect Effects 0.000 description 1
- 239000003463 adsorbent Substances 0.000 description 1
- 239000003513 alkali Substances 0.000 description 1
- 229910001491 alkali aluminosilicate Inorganic materials 0.000 description 1
- 229910052910 alkali metal silicate Inorganic materials 0.000 description 1
- PNEYBMLMFCGWSK-UHFFFAOYSA-N aluminium oxide Inorganic materials [O-2].[O-2].[O-2].[Al+3].[Al+3] PNEYBMLMFCGWSK-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- JYIBXUUINYLWLR-UHFFFAOYSA-N aluminum;calcium;potassium;silicon;sodium;trihydrate Chemical compound O.O.O.[Na].[Al].[Si].[K].[Ca] JYIBXUUINYLWLR-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 239000002585 base Substances 0.000 description 1
- 238000009835 boiling Methods 0.000 description 1
- 229910052810 boron oxide Inorganic materials 0.000 description 1
- 239000005388 borosilicate glass Substances 0.000 description 1
- 238000012512 characterization method Methods 0.000 description 1
- 229910001603 clinoptilolite Inorganic materials 0.000 description 1
- 238000006482 condensation reaction Methods 0.000 description 1
- 239000000470 constituent Substances 0.000 description 1
- 229910052593 corundum Inorganic materials 0.000 description 1
- 239000013078 crystal Substances 0.000 description 1
- 239000002178 crystalline material Substances 0.000 description 1
- 238000002425 crystallisation Methods 0.000 description 1
- 230000008025 crystallization Effects 0.000 description 1
- 230000001186 cumulative effect Effects 0.000 description 1
- 238000000354 decomposition reaction Methods 0.000 description 1
- 238000005202 decontamination Methods 0.000 description 1
- 230000003588 decontaminative effect Effects 0.000 description 1
- 230000003247 decreasing effect Effects 0.000 description 1
- 230000001419 dependent effect Effects 0.000 description 1
- JKWMSGQKBLHBQQ-UHFFFAOYSA-N diboron trioxide Chemical compound O=BOB=O JKWMSGQKBLHBQQ-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- AKUNKIJLSDQFLS-UHFFFAOYSA-M dicesium;hydroxide Chemical compound [OH-].[Cs+].[Cs+] AKUNKIJLSDQFLS-UHFFFAOYSA-M 0.000 description 1
- 238000005906 dihydroxylation reaction Methods 0.000 description 1
- 238000002474 experimental method Methods 0.000 description 1
- 238000009472 formulation Methods 0.000 description 1
- 231100001261 hazardous Toxicity 0.000 description 1
- 239000002920 hazardous waste Substances 0.000 description 1
- 125000002887 hydroxy group Chemical group [H]O* 0.000 description 1
- 230000006698 induction Effects 0.000 description 1
- 229910010272 inorganic material Inorganic materials 0.000 description 1
- 239000011147 inorganic material Substances 0.000 description 1
- 239000007791 liquid phase Substances 0.000 description 1
- 238000012423 maintenance Methods 0.000 description 1
- 238000005259 measurement Methods 0.000 description 1
- 238000003701 mechanical milling Methods 0.000 description 1
- 230000010534 mechanism of action Effects 0.000 description 1
- 238000010128 melt processing Methods 0.000 description 1
- 230000006911 nucleation Effects 0.000 description 1
- 238000010899 nucleation Methods 0.000 description 1
- 238000005457 optimization Methods 0.000 description 1
- NBIIXXVUZAFLBC-UHFFFAOYSA-K phosphate Chemical compound [O-]P([O-])([O-])=O NBIIXXVUZAFLBC-UHFFFAOYSA-K 0.000 description 1
- 239000010452 phosphate Substances 0.000 description 1
- 238000006116 polymerization reaction Methods 0.000 description 1
- 229910052700 potassium Inorganic materials 0.000 description 1
- 239000011591 potassium Substances 0.000 description 1
- 239000011736 potassium bicarbonate Substances 0.000 description 1
- 235000015497 potassium bicarbonate Nutrition 0.000 description 1
- 229910000028 potassium bicarbonate Inorganic materials 0.000 description 1
- TYJJADVDDVDEDZ-UHFFFAOYSA-M potassium hydrogencarbonate Chemical compound [K+].OC([O-])=O TYJJADVDDVDEDZ-UHFFFAOYSA-M 0.000 description 1
- 229910001414 potassium ion Inorganic materials 0.000 description 1
- 238000007670 refining Methods 0.000 description 1
- 230000000717 retained effect Effects 0.000 description 1
- 229920006395 saturated elastomer Polymers 0.000 description 1
- 150000004760 silicates Chemical class 0.000 description 1
- 229910001415 sodium ion Inorganic materials 0.000 description 1
- 235000019351 sodium silicates Nutrition 0.000 description 1
- 239000007787 solid Substances 0.000 description 1
- 239000007790 solid phase Substances 0.000 description 1
- 238000007711 solidification Methods 0.000 description 1
- 230000008023 solidification Effects 0.000 description 1
- 229910001220 stainless steel Inorganic materials 0.000 description 1
- 239000010935 stainless steel Substances 0.000 description 1
- 239000007858 starting material Substances 0.000 description 1
- 230000001629 suppression Effects 0.000 description 1
- 230000003746 surface roughness Effects 0.000 description 1
- 238000012360 testing method Methods 0.000 description 1
- OGIDPMRJRNCKJF-UHFFFAOYSA-N titanium oxide Inorganic materials [Ti]=O OGIDPMRJRNCKJF-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 239000005335 volcanic glass Substances 0.000 description 1
- 239000003643 water by type Substances 0.000 description 1
- 229910001845 yogo sapphire Inorganic materials 0.000 description 1
Images
Classifications
-
- G—PHYSICS
- G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
- G21F—PROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
- G21F9/00—Treating radioactively contaminated material; Decontamination arrangements therefor
- G21F9/28—Treating solids
- G21F9/30—Processing
- G21F9/301—Processing by fixation in stable solid media
- G21F9/302—Processing by fixation in stable solid media in an inorganic matrix
- G21F9/305—Glass or glass like matrix
-
- B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
- B09—DISPOSAL OF SOLID WASTE; RECLAMATION OF CONTAMINATED SOIL
- B09B—DISPOSAL OF SOLID WASTE NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
- B09B3/00—Destroying solid waste or transforming solid waste into something useful or harmless
- B09B3/20—Agglomeration, binding or encapsulation of solid waste
- B09B3/25—Agglomeration, binding or encapsulation of solid waste using mineral binders or matrix
-
- B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
- B09—DISPOSAL OF SOLID WASTE; RECLAMATION OF CONTAMINATED SOIL
- B09B—DISPOSAL OF SOLID WASTE NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
- B09B3/00—Destroying solid waste or transforming solid waste into something useful or harmless
- B09B3/40—Destroying solid waste or transforming solid waste into something useful or harmless involving thermal treatment, e.g. evaporation
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C04—CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
- C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
- C04B28/00—Compositions of mortars, concrete or artificial stone, containing inorganic binders or the reaction product of an inorganic and an organic binder, e.g. polycarboxylate cements
- C04B28/006—Compositions of mortars, concrete or artificial stone, containing inorganic binders or the reaction product of an inorganic and an organic binder, e.g. polycarboxylate cements containing mineral polymers, e.g. geopolymers of the Davidovits type
- C04B28/008—Mineral polymers other than those of the Davidovits type, e.g. from a reaction mixture containing waterglass
-
- G—PHYSICS
- G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
- G21F—PROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
- G21F9/00—Treating radioactively contaminated material; Decontamination arrangements therefor
- G21F9/04—Treating liquids
- G21F9/06—Processing
- G21F9/12—Processing by absorption; by adsorption; by ion-exchange
-
- G—PHYSICS
- G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
- G21F—PROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
- G21F9/00—Treating radioactively contaminated material; Decontamination arrangements therefor
- G21F9/04—Treating liquids
- G21F9/06—Processing
- G21F9/16—Processing by fixation in stable solid media
- G21F9/162—Processing by fixation in stable solid media in an inorganic matrix, e.g. clays, zeolites
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02W—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES RELATED TO WASTEWATER TREATMENT OR WASTE MANAGEMENT
- Y02W30/00—Technologies for solid waste management
- Y02W30/50—Reuse, recycling or recovery technologies
- Y02W30/91—Use of waste materials as fillers for mortars or concrete
Landscapes
- Engineering & Computer Science (AREA)
- Chemical & Material Sciences (AREA)
- Physics & Mathematics (AREA)
- Inorganic Chemistry (AREA)
- General Engineering & Computer Science (AREA)
- High Energy & Nuclear Physics (AREA)
- Environmental & Geological Engineering (AREA)
- Ceramic Engineering (AREA)
- Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
- General Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
- Geochemistry & Mineralogy (AREA)
- Geology (AREA)
- Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
- Thermal Sciences (AREA)
- Materials Engineering (AREA)
- Structural Engineering (AREA)
- Organic Chemistry (AREA)
- Processing Of Solid Wastes (AREA)
- Solid-Sorbent Or Filter-Aiding Compositions (AREA)
Description
1. 配合された成分の体積と等しい体積のAl2O3焼成摩砕用ボールを用いたミキサー内での均質化により、1.075/1の質量比でのメタカオリンと無水ケイ酸ナトリウムの均質な混合物を生成する。
1. 1.075/1の質量比でのメタカオリンと無水ケイ酸カリウムの混合物の調製(実施例1にある通りのミキサー内での均質化)。
2. 1.5/1のメタカオリン/Eガラス中空微小球体の質量比でのEガラス中空微小球体の添加。
3. 撹拌器を備えたミキサー内でのステップ2に由来する原材料の15分間の混合。
1. 炉内で535℃、20分間のEガラス中空微小球体の熱処理、およびその後のその篩がけ。
2. 無水ケイ酸ナトリウムと無水ケイ酸カリウムの1/1混合物とメタカオリンの混合物の調製(実施例1にある通りの、ミキサー内での均質化)。メタカオリン対この混合物の量の比率は1.075/1であり、35.2重量%のメタカオリン対32.7重量%の無水ケイ酸ナトリウムを表わす。
3. 熱処理されたEガラス中空微小球体の22重量%の量での添加および、ステップ2で調製された混合物に対するミリメートルレベルの粒径を有するPbOである融剤の10.1重量%の量での添加。
4. 撹拌器の備わったミキサー内での原材料の15分間の混合(実施例2による)。
1. 35.2重量%のメタカオリン対32.7重量%の無水ケイ酸ナトリウムを表わす、1.075/1の質量比でのメタカオリンと無水ケイ酸ナトリウムの混合物の調製(実施例1にある通りのミキサー内での均質化)。
2. ステップ1で調製された混合物に対する、22重量%の熱処理されていないEガラス中空微小球体の添加、およびミクロン粒径レベルのBi2O3である融剤の10.1重量%の量での添加。
3. 撹拌器を備えたミキサー内で30分間のステップ2由来の原材料の混合。
1. 35.2重量%のメタカオリン対32.7重量%の無水ケイ酸ナトリウムを表わす、1.075/1の質量比でのメタカオリンと無水ケイ酸ナトリウムの混合物の調製(実施例1にある通りのミキサー内での均質化)。
2. ステップ1で調製された混合物に対する、熱処理されていないEガラス中空微小球体の22重量%の量での添加、および2~5mmの粒径を有するPbO融剤の10.1重量%の量での添加。
3. 撹拌器を備えたミキサー内で15分間のステップ2由来の原材料の混合。
4. 混合物を絶えず撹拌しながら20重量%の量で水を添加する。
5. 水の添加が完了した後、ステップ4で調製された混合物をミキサー内で2~5分間撹拌することによって均質化する。
6. 混合物を崩壊させ曝気するために、均質化された混合物を篩がけする。
7. 95℃のオーブン内で240分間混合物を乾燥させる。
8. 515℃で35分間、ステップ7由来の乾燥済み混合物の次の熱処理を行なう。
9. 約1×1×1cmのサイズの立方体に切断することによる、技術的用途のための調製された添加剤の処理。
1. 35.2重量%のメタカオリン対32.7重量%の無水ケイ酸ナトリウムを表わす、1.075/1の質量比でのメタカオリンと無水ケイ酸ナトリウムの混合物の調製(実施例1にある通りのミキサー内での均質化)。
2. 熱処理されたEガラス中空微小球体の22重量%の量での添加。
3. 撹拌器を備えたミキサー内でステップ2由来の原材料の15分間の混合。
4. ステップ3で調製された混合物を絶えず撹拌しながら5重量%の量で水を添加する。
5. 水の添加が完了した後、ステップ4で調製された混合物をミキサー内で2~5分間撹拌することによって均質化する。
6. 混合物を崩壊させ曝気するために、均質化された混合物を篩がけする。
7. 95Cのオーブン内で240分間混合物を乾燥させる。
8. 515℃で35分間、ステップ7由来の乾燥済み混合物の次の熱処理を行なう。
9. 約1×1×1cmのサイズの立方体に切断することによる、技術的用途のための調製された添加剤の処理。
Chrompik IIIの名称の液体放射性廃棄物を固定化する目的で、ガラス化プロセスを使用した。Chrompik IIIは、100GBq/dm3レベルの比較的高い放射能を有する137Cs放射性核種を含有する液体媒質である。熱処理されたChrompik IIIは、およそ1.5重量%の溶解塩、特にK2CrO4、K2CO3およびKHCO3を含有する水溶液である。Chrompik III溶液中で以下の放射性核種を識別した:
およそ1×1011Bq/dm3の放射能を有する137Csならびにそれぞれおよそ5.97×105および1.87×106Bq/dm3の放射能を有する超ウラン238、239、240Pu、241Am。
本発明の添加剤の効率の査定を始めるにあたって、137Cs放射性核種の保持効率を評価するのに最も適切である技術的設備を定義することがまず第1に必要である。第1の実質的な技術的入力設備は炉であり、もう一方は炉由来の蒸発水の復水器であり、第3は残りの蒸発水の冷却器であり、最後に、出口排ガス用の水シャワーが存在する。
本開示には、以下に例示する実施形態も開示される。
[実施形態1]
液体で放射性であってセシウム放射性核種を含有する廃棄物のガラス化のための、全ガラス化温度範囲にわたり前記放射性核種の高い保持効率を有する添加剤であって、均質な粉末混合物または乾燥顆粒の成分として、メタカオリンおよび無水ケイ酸ナトリウムおよび/または無水ケイ酸カリウムを含み、前記成分が密に接触しており、それらの粒径が少なくともミクロンレベルである、添加剤。
[実施形態2]
無機親水性材料、好ましくはEガラス中空微小球体、さらに一層好ましくは熱的に活性化されたEガラス中空微小球体をさらに含むことを特徴とする、実施形態1に記載の添加剤。
[実施形態3]
融剤、好ましくはPbOまたはBi 2 O 3 系のガラスフリットをさらに含むことを特徴とする、実施形態2に記載の添加剤。
[実施形態4]
実施形態1ないし3のいずれか1項に記載の添加剤の混合物の調製方法であって、メタカオリンおよび無水ケイ酸ナトリウムおよび/または無水ケイ酸カリウムが、好ましくは前記成分を共に摩砕することによって、共に混合されて、均質な粉末混合物を形成し;
任意選択的に、好ましくは熱的に活性化された、Eガラス中空微小球体が添加され;
任意選択的に、融剤がさらに添加され、その後全ての成分が混合され;
こうして得られた前記混合物は、好ましくは、前記混合物の5~20重量%に対応する量で水を添加し、それに続いて前記混合物を篩がけし熱的に活性化して乾燥顆粒を形成することによってさらに処理されることを特徴とする、調製方法。
[実施形態5]
前記混合物の熱的活性化が、200~300分間混合物を90~110℃の温度まで加熱し、それと共に水を蒸発させ、その後510~530℃の温度で20~35分間熱曝露することによって行われることを特徴とする、実施形態4に記載の方法。
[実施形態6]
ガラス化プロセスの全温度範囲、すなわち室温からガラス化を意図された混合物の融解温度までの範囲にわたり、液体放射性廃棄物のガラス化プロセスにおいてセシウム放射性核種を固定化するための、実施形態1ないし3のいずれか1項に記載の添加剤の使用。
[実施形態7]
前記セシウム放射性核種が 137 Csである、実施形態6に記載の使用。
Claims (9)
- 液体放射性廃棄物のガラス化プロセスにおいてセシウム放射性核種を固定化するための、メタカオリンおよび無水ケイ酸ナトリウムおよび/または無水ケイ酸カリウムを含む添加剤の混合物の使用であって、混合物成分が密に接触しており、混合物成分の粒子がミクロンからサブミクロンサイズを有する、使用。
- 前記混合物が、無機親水性材料、好ましくはEガラス中空微小球体、さらに一層好ましくは熱的に活性化されたEガラス中空微小球体をさらに含む、請求項1に記載の使用。
- 前記混合物が、融剤をさらに含む、請求項2に記載の使用。
- 前記融剤がPbOまたはBi 2 O 3 系のガラスフリットである、請求項3に記載の使用。
- 前記混合物が、均質な粉末混合物の形態であるか、または、均質な粉末混合物に水を該混合物の5~20重量%の量で添加し、それに続いて前記混合物を篩がけし熱的活性化をすることによって得られる乾燥顆粒の形態である、請求項1~4のいずれか一項に記載の使用。
- 前記熱的活性化が、200~300分間混合物を90~110℃の温度まで加熱し、それと共に水を蒸発させ、その後510~530℃の温度で20~35分間熱曝露することによって行われる、請求項5に記載の使用。
- セシウム放射性核種の固定化が、ガラス化プロセスの全温度範囲にわたって生じる、請求項1~6のいずれか一項に記載の使用。
- ガラス化プロセスにおいて、均質なガラス相が、結晶化相の兆候が存在することなく得られる、請求項1~7のいずれか一項に記載の使用。
- 前記セシウム放射性核種が 137 Csである、請求項1~8のいずれか一項に記載の使用。
Applications Claiming Priority (3)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
SKPP50043-2018 | 2018-09-14 | ||
SK50043-2018A SK288860B6 (sk) | 2018-09-14 | 2018-09-14 | Použitie zmesi aditív na zadržiavanie rádionuklidov cézia v procese vitrifikácie kvapalných rádioaktívnych odpadov |
PCT/SK2019/050011 WO2020055337A1 (en) | 2018-09-14 | 2019-09-13 | Additives for vitrification of liquid radioactive cesium radionuclides-containing wastes having high retention efficiency of said radionuclides over the entire range of vitrification temperature, method of their preparation and their use |
Publications (2)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JP2022502678A JP2022502678A (ja) | 2022-01-11 |
JP7114816B2 true JP7114816B2 (ja) | 2022-08-08 |
Family
ID=68051886
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP2021539328A Active JP7114816B2 (ja) | 2018-09-14 | 2019-09-13 | 全ガラス化温度範囲にわたり放射性核種の高い保持効率を有する、液体で放射性のセシウム放射性核種含有廃棄物のガラス化のための添加剤、それらの調製方法およびそれらの使用 |
Country Status (4)
Country | Link |
---|---|
EP (1) | EP3849950B1 (ja) |
JP (1) | JP7114816B2 (ja) |
SK (1) | SK288860B6 (ja) |
WO (1) | WO2020055337A1 (ja) |
Families Citing this family (2)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
CN112466503A (zh) * | 2020-12-29 | 2021-03-09 | 西南科技大学 | 一种固化含Cs土壤的玻璃陶瓷体制备方法 |
CN115677217A (zh) * | 2022-11-30 | 2023-02-03 | 中国人民解放军63653部队 | 用于高碳酸钙含量的放射性污染砂土玻璃固化材料及其熔制工艺 |
Citations (6)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
EP0180308A1 (en) | 1984-10-25 | 1986-05-07 | Mobil Oil Corporation | Borosilicate zeolite for nuclear waste disposal |
WO2008113609A2 (en) | 2007-03-22 | 2008-09-25 | Xuhong, Turella-Yuan | Geopolymer composition, coating obtainable therefrom and methods |
JP2014032031A (ja) | 2012-08-01 | 2014-02-20 | Kyoto Univ | セシウム含有廃棄物の処理方法。 |
CN106915923A (zh) | 2017-02-21 | 2017-07-04 | 王聚会 | 一种偏高岭土基无机聚合涂料及制备方法 |
JP2017156223A (ja) | 2016-03-02 | 2017-09-07 | 株式会社東芝 | 放射性廃棄物の固化体製造方法 |
CN104292892B (zh) | 2014-10-11 | 2017-11-21 | 广西大学 | 一种水性无机富锌干粉涂料及制备方法 |
Family Cites Families (4)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
US4642137A (en) * | 1985-03-06 | 1987-02-10 | Lone Star Industries, Inc. | Mineral binder and compositions employing the same |
CZ278833B6 (cs) * | 1991-12-12 | 1994-07-13 | Svus A S | Způsob vitrifikace kapalných radioaktivních odpadů s nízkou aktivitou |
JP6423194B2 (ja) | 2014-07-23 | 2018-11-14 | 日立Geニュークリア・エナジー株式会社 | 放射性廃棄物の固化処理方法 |
JP6730126B2 (ja) * | 2016-08-03 | 2020-07-29 | 株式会社東芝 | 放射性廃棄物の固化体製造方法 |
-
2018
- 2018-09-14 SK SK50043-2018A patent/SK288860B6/sk unknown
-
2019
- 2019-09-13 JP JP2021539328A patent/JP7114816B2/ja active Active
- 2019-09-13 EP EP19773577.2A patent/EP3849950B1/en active Active
- 2019-09-13 WO PCT/SK2019/050011 patent/WO2020055337A1/en active Search and Examination
Patent Citations (6)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
EP0180308A1 (en) | 1984-10-25 | 1986-05-07 | Mobil Oil Corporation | Borosilicate zeolite for nuclear waste disposal |
WO2008113609A2 (en) | 2007-03-22 | 2008-09-25 | Xuhong, Turella-Yuan | Geopolymer composition, coating obtainable therefrom and methods |
JP2014032031A (ja) | 2012-08-01 | 2014-02-20 | Kyoto Univ | セシウム含有廃棄物の処理方法。 |
CN104292892B (zh) | 2014-10-11 | 2017-11-21 | 广西大学 | 一种水性无机富锌干粉涂料及制备方法 |
JP2017156223A (ja) | 2016-03-02 | 2017-09-07 | 株式会社東芝 | 放射性廃棄物の固化体製造方法 |
CN106915923A (zh) | 2017-02-21 | 2017-07-04 | 王聚会 | 一种偏高岭土基无机聚合涂料及制备方法 |
Non-Patent Citations (3)
Title |
---|
Jonathan L. BELL et al.,Formation of Ceramics from Metakolin-Based Geopolymers.PartII:K-Based Geopolymer,Journal of the American Ceramic Society,2009年,Vol.92, No.3,p.607-615 |
Jonathan L. BELL et al.,Formation of Ceramics from Metakolin-Based Geopolymers: PartIーCs-Based Geopolymer,Journal of the American Ceramic Society,2009年,Vol.92, No.1,p.1-8 |
中村尊郁 他3名,[D6-16]都市ごみ焼却飛灰中セシウムのジオポリマー化による不溶化処理機構の解明,第24回廃棄物資源循環学会研究発表会講演論文集2013,2013年,p.591-592 |
Also Published As
Publication number | Publication date |
---|---|
EP3849950A1 (en) | 2021-07-21 |
JP2022502678A (ja) | 2022-01-11 |
SK288860B6 (sk) | 2021-05-26 |
EP3849950B1 (en) | 2022-08-03 |
WO2020055337A1 (en) | 2020-03-19 |
SK500432018A3 (sk) | 2020-04-02 |
Similar Documents
Publication | Publication Date | Title |
---|---|---|
US5960368A (en) | Method for acid oxidation of radioactive, hazardous, and mixed organic waste materials | |
SE452672B (sv) | Forfarande for jonbytesbehandling av porost silikatglas, enligt forfarandet framstellt porost glas samt anvendning av detsamma | |
US7855313B2 (en) | Low-temperature solidification of radioactive and hazardous wastes | |
JP7114816B2 (ja) | 全ガラス化温度範囲にわたり放射性核種の高い保持効率を有する、液体で放射性のセシウム放射性核種含有廃棄物のガラス化のための添加剤、それらの調製方法およびそれらの使用 | |
Yang et al. | A new route to the stable capture and final immobilization of radioactive cesium | |
Yang et al. | A novel method to convert Cs-polluted soil into pollucite-base glass-ceramics for Cs immobilization | |
JP2016504597A (ja) | ストロンチウムおよびセシウム特異的イオン交換媒体 | |
CN112466503A (zh) | 一种固化含Cs土壤的玻璃陶瓷体制备方法 | |
Yang et al. | Immobilization of Cs-trapping ceramic filters within glass-ceramic waste forms | |
JP2013127437A (ja) | 放射性セシウム含有物質の処理方法及びその処理装置 | |
Kashcheev et al. | Advanced vitreous wasteforms for radioactive salt cake waste immobilisation | |
JP4573174B2 (ja) | 放射性廃棄物の処理方法及びその焼結体 | |
RU2624270C1 (ru) | Способ переработки отходов реакторного графита | |
JP3809045B2 (ja) | 沸騰水型原子力発電所から生じた低レベル放射性湿潤廃棄物の共固化方法 | |
JP2019043810A (ja) | ガラス固化体の処理方法 | |
Ojovan et al. | Application of glass composite materials for nuclear waste immobilization | |
US6329563B1 (en) | Vitrification of ion exchange resins | |
Cantrell et al. | Secondary Waste Form Down Selection Data Package–Ceramicrete | |
RU2160937C1 (ru) | Монолитный блок для иммобилизации жидких радиоактивных отходов | |
JPH06186396A (ja) | ハロゲン化物塩の放射性廃棄物を固定するための高濃度結晶化方ソーダ石ペレットの合成方法 | |
Gao et al. | High Efficient Mineralization of Cesium in Waste Liquid by Hydrothermal Method | |
Yakunin | Cesium in Gaseous Emissions from the Vitrification Technology of Radioactive Waste (Review of Scientific and Technical Information) | |
Hamodi et al. | Immobilization of spent ion exchange resin arising from nuclear power plants: an introduction | |
Bibler et al. | Characterization of borosilicate glass containing Savannah River Plant radioactive waste | |
Takaoka | Alkali-activated materials for the stabilization/solidification of heavy metals and radioactive substances in incineration residues |
Legal Events
Date | Code | Title | Description |
---|---|---|---|
A521 | Request for written amendment filed |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A523 Effective date: 20210513 |
|
A621 | Written request for application examination |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A621 Effective date: 20210621 |
|
A977 | Report on retrieval |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A971007 Effective date: 20220525 |
|
TRDD | Decision of grant or rejection written | ||
A01 | Written decision to grant a patent or to grant a registration (utility model) |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A01 Effective date: 20220712 |
|
A61 | First payment of annual fees (during grant procedure) |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A61 Effective date: 20220727 |
|
R150 | Certificate of patent or registration of utility model |
Ref document number: 7114816 Country of ref document: JP Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R150 |