JP7064065B1 - セラミック焼結体、基板、及び、セラミック焼結体の電気絶縁性を高くする方法 - Google Patents

Abstract

セラミック焼結体は、主成分としてセラミック粒子と、副成分としてセラミック粒子とは異なる酸化物粒子と、を含み、酸化物粒子の平均粒径をＤとしたときに、５Ｄ以上の粒径を有する酸化物粒子の個数基準の比率が１５％以下である。基板は、上記セラミック焼結体で構成されるセラミック板と、セラミック板に取り付けられる金属部と、を備える。

Description

本開示は、セラミック焼結体、基板、及び、セラミック焼結体の電気絶縁性を高くする方法に関する。

近年、モーター等の産業機器、及び電気自動車等の製品には、大電力制御用のパワーモジュールが用いられている。このようなパワーモジュールには、半導体素子から発生する熱を効率的に拡散するとともに、漏れ電流を抑制するため、セラミック板を備える回路基板等が用いられている。このようなセラミック板に用いられるセラミック焼結体は、通常、セラミック原料粉末を所定形状に成形してセラミック成形体とした後に、セラミック成形体を焼結することで製造される。

セラミック焼結体としては、窒化物、炭化物、硼化物、又は珪化物等で構成されるものが知られている。例えば、特許文献１では、焼結助剤として酸化物換算で３～２０質量部のＺｒ，Ｔｉの群から選択される窒化物を用いて、窒化アルミニウム焼結体の熱伝導率と機械的強度を高くする技術が提案されている。

特開２０１８－１８４３１６号公報

今後、パワーモジュールは、高電圧で利用されるうえに、その用途によっては高度な信頼性も有することも求められる。このため、安定的に電気絶縁性を高めることが可能な技術が必要であると考えられる。そこで、本開示では、電気絶縁性を十分に高くすることが可能なセラミック焼結体を提供する。また、そのようなセラミック焼結体を有することによって優れた絶縁信頼性を有する基板を提供する。また、セラミック焼結体の絶縁信頼性を向上することが可能な方法を提供する。

本開示は、一つの側面において、主成分としてセラミック粒子と、副成分としてセラミック粒子とは異なる酸化物粒子と、を含むセラミック焼結体であって、酸化物粒子の平均粒径をＤとしたときに、５Ｄ以上の粒径を有する酸化物粒子の個数基準の比率が１５％以下である、セラミック焼結体を提供する。このようなセラミック焼結体は、酸化物粒子の凝集が十分に抑制されている。したがって、酸化物粒子による短絡の発生が抑制され優れた電気絶縁性を有する。

酸化物粒子は、希土類元素、希土類元素とは異なる遷移元素、アルカリ土類金属元素、及びアルミニウム元素からなる群より選ばれる少なくとも一種を構成元素として含有する酸化物を含んでもよい。このような酸化物は凝集し難いため、電気絶縁性を一層向上することができる。

平均粒径Ｄは５μｍ以下であってよい。このような窒化アルミニウム焼結体では、酸化物粒子が十分に小さいため、酸化物粒子による導電路の形成を抑制できる。したがって、電気絶縁性を一層向上することができる。

本開示の一側面に係る基板は、上述のいずれかのセラミック焼結体で構成されるセラミック板と、当該セラミック板に取り付けられる金属部と、を備える。このような基板は、上記セラミック焼結体で構成されるセラミック板を有することから、漏れ電流等を十分に抑制することができる。したがって、絶縁信頼性に優れる。

本開示は、一つの側面において、セラミック粒子と焼結助剤とを含む混合物を加熱して焼成しセラミック焼結体を得る工程を有し、当該工程において焼結助剤の凝集を抑制して、セラミック焼結体の電気絶縁性を高くする方法を提供する。この方法は、焼結助剤の凝集物が導電路となって短絡が発生することを抑制できる。したがって、セラミック焼結体の絶縁信頼性を向上することができる。

上記方法において、セラミック粒子は窒化アルミニウムを含んでおり、上記工程において、混合物を１７６０～１８４０℃の温度範囲で１～７時間焼成してもよい。窒化アルミニウムを含むセラミック粒子をこのような焼成条件で焼成することによって、焼結助剤の凝集を抑制しつつ、セラミック粒子の焼結を十分に進行させることができる。したがって、絶縁信頼性のみならず機械的強度も向上することができる。

本開示によれば、電気絶縁性を十分に高くすることが可能なセラミック焼結体を提供することができる。また、そのようなセラミック焼結体を有することによって優れた絶縁信頼性を有する基板を提供することができる。また、セラミック焼結体の絶縁信頼性を向上することが可能な方法を提供することができる。

図１は、一実施形態に係る基板を示す斜視図である。 図２は、別の実施形態に係る基板の斜視図である。 図３は、実施例１のセラミック焼結体の主成分を加水分解反応で溶解した後に残存した粒状の副成分を示すＳＥＭ写真である。 図４は、実施例１の粒度分布の測定結果を示すグラフである。 図５は、実施例４の粒度分布の測定結果を示すグラフである。 図６は、実施例５の粒度分布の測定結果を示すグラフである。 図７は、比較例１のセラミック焼結体の主成分を加水分解反応で溶解した後に残存した粒状の副成分を示すＳＥＭ写真である。 図８は、比較例１の粒度分布の測定結果を示すグラフである。 図９は、比較例２の粒度分布の測定結果を示すグラフである。

以下、場合により図面を参照して、本開示の一実施形態について説明する。ただし、以下の実施形態は、本開示を説明するための例示であり、本開示を以下の内容に限定する趣旨ではない。各要素の寸法比率は図示の比率に限られるものではない。

本実施形態のセラミック焼結体は、主成分としてセラミック粒子と、副成分として主成分中に分散し、セラミック粒子とは異なる酸化物粒子と、を含む。主成分であるセラミック粒子は、窒化物、炭化物、硼化物、酸化物及び珪化物からなる群より選ばれる少なくとも一種を含んでいてよい。窒化物としては、窒化アルミニウム（ＡｌＮ）及び窒化ケイ素（Ｓｉ_３Ｎ_４）が挙げられる。酸化物としては、酸化アルミニウム（Ａｌ_２Ｏ_３）等が挙げられる。セラミック粒子は、優れた電気絶縁性と高い熱伝導率とを両立する観点から、構成元素としてアルミニウムを有するセラミックで構成されていてよく、例えば窒化アルミニウム粒子であってもよい。

副成分として、上述の主成分中に分散する酸化物粒子は、セラミック粒子に含まれるセラミックとは異なる酸化物を含有する。酸化物粒子は、例えば、希土類元素、前記希土類元素とは異なる遷移元素、アルカリ土類金属元素、及びアルミニウム元素からなる群より選ばれる少なくとも一種を構成元素として含有する酸化物を含んでいてよい。このような酸化物は、焼結助剤として用いられたときに、セラミック粒子の焼結を促進する作用を有する。

このように、酸化物粒子は、焼結助剤に由来する酸化物を含んでよい。酸化物粒子に含まれる酸化物は複合酸化物であってよい。一例として、セラミック焼結体は、主成分として窒化アルミニウム粒子と、副成分として構成元素としてイットリウム及びアルミニウムを有する酸化物粒子（複合酸化物粒子）と、を含んでいてよい。このようなセラミック焼結体は、電気絶縁性のみならず、熱伝導性にも優れる。

本開示における主成分とは、セラミック焼結体に含まれる成分のうち、最も含有量が多い成分をいう。本開示における副成分とは、セラミック焼結体に含まれる成分のうち、主成分よりも含有量が少ない成分をいう。副成分は、主成分とは異なる成分であり、主成分中に分散している。例えば、主成分である複数のセラミック粒子の粒界に含まれていてよい。セラミック焼結体における主成分の含有量は、主成分の有する特性を十分に発揮させる観点から、９０質量％以上であってよく、９３質量％以上であってよく、９５質量％以上であってもよい。セラミック焼結体における副成分（セラミック粒子とは異なる酸化物粒子）の含有量は、焼結を促進して密度を十分に高くする観点から、０．５質量％以上であってよく、１質量％以上であってよく、２質量％以上であってもよい。

副成分としてセラミック焼結体に含まれる複合酸化物としては、例えば、３Ｙ_２Ｏ_３・５Ａｌ_２Ｏ_３及びＹ_２Ｏ_３・Ａｌ_２Ｏ_３が挙げられる。以下、本開示では３Ｙ_２Ｏ_３・５Ａｌ_２Ｏ_３を「ＹＡＧ」と、Ｙ_２Ｏ_３・Ａｌ_２Ｏ_３を「ＹＡＰ」と称する場合もある。ＹＡＰに対するＹＡＧの質量比は、０．２以上であり、０．３以上であってよく、０．４以上であってもよい。当該質量比を大きくすることによって、酸化物粒子を一層凝集し難くすることができる。

本実施形態のセラミック焼結体に含まれる酸化物粒子の平均粒径をＤとしたときに、５Ｄ以上の粒径を有する酸化物粒子の個数基準の比率は１５％以下である。これによって、凝集した酸化物粒子の比率を低減し、電気絶縁性を十分に高くすることができる。当該個数基準の比率は、電気絶縁性を一層高くする観点から１０％以下であってよく、８％以下であってよく、５％以下であってもよい。また、５Ｄ以上の粒径を有する酸化物粒子が含まれていなくてもよい。この個数基準の比率は、例えば、セラミック焼結体を製造する際に用いる焼結助剤の種類、配合、粒径、焼結温度又は焼結時間を変えることで調節することができる。

本開示における酸化物粒子の平均粒径Ｄは、セラミック焼結体から、酸化物粒子以外の成分を加水分解反応によって溶解除去し、残存する酸化物粒子の粒度分布を測定することによって求められる。加水分解反応は、例えば、水酸化ナトリウム水溶液を用いてよい。粒度分布は、レーザー回折・散乱法による市販の粒度測定装置を用いて測定される。本開示における平均粒径Ｄは、個数基準の粒度分布において頻度の累積が５０％となる粒径（メジアン径）である。５Ｄは、平均粒径Ｄに５を乗じること（５×Ｄ）によって算出される。

平均粒径Ｄは、セラミック焼結体の電気絶縁性を一層向上する観点から、５μｍ以下であってよく、２．５μｍ以下であってもよい。同様の観点から、上述の個数基準の粒度分布から求められる９０％径（Ｄ９０）は、４０μｍ以下であってよく、３０μｍ以下であってよく、２０μｍ以下であってもよい。

平均粒径Ｄは、十分に緻密化されたセラミック焼結体とする観点から、０．５μｍ以上であってよく、１μｍ以上であってもよい。同様の観点から、Ｄ９０は、１μｍ以上であってよく、２μｍ以上であってもよい。

酸化物粒子の組成は、セラミック焼結体をエッチングすることによって得られた酸化物粒子のＸ線回折を行うことによって求めることができる。Ｘ線回折には、例えば、株式会社リガク製のＭｉｎｉＦｌｅｘ（装置名）を用いることができる。

セラミック焼結体の外形は、特に限定されず、例えば板状であってよい。これによって、他部材との接合を円滑に行うことができる。セラミック焼結体の体積抵抗率は、２．０×１０^１１Ω・ｃｍ以上であってよく、５．０×１０^１１Ω・ｃｍ以上であってよく、１．０×１０^１２Ω・ｃｍ以上であってもよい。セラミック焼結体の熱伝導率は、１００Ｗ／ｍ・Ｋ以上であってよく、１２０Ｗ／ｍ・Ｋ以上であってよく、１４０Ｗ／ｍ・Ｋ以上であってもよい。このようなセラミック焼結体は、例えば、パワーモジュール等のヒートシンク材として好適である。ただし、その用途はこれに限定されるものではない。

体積抵抗率は、ＪＩＳ Ｃ２１３９に準拠し、厚さ１．０ｍｍのシート状に加工して測定することができる。シートの形状は、縦×横×厚さ＝５０ｍｍ×５０ｍｍ×１．０ｍｍの直方体形状であってよい。測定装置は、例えば、三菱ケミカルアナリテック製のハイレスタＵＸＭＣＰ－ＨＴ８００（商品名）を用いる。測定温度は、２３±１℃としてよい。

熱伝導率は、ＪＩＳ Ｒ１６１１：２０１０に準拠し、レーザーフラッシュ法で測定することができる。測定試料は、厚さ１．０ｍｍのシート状に加工して測定することができる。シートの形状は、縦×横×厚さ＝５０ｍｍ×５０ｍｍ×１．０ｍｍの直方体形状であってよい。測定装置は、例えば、株式会社リガク製のＬＦ／ＴＣＭ－８５１０Ｂ（商品名）を用いる。測定温度は、２３±１℃としてよい。

セラミック焼結体の相対密度は、熱伝導性を十分に高くする観点から、９５％以上であってよく、９８％以上であってもよい。相対密度は、例えば、原料として用いられる焼結助剤の配合割合、成形条件及び焼成条件を変えることによって調整することができる。窒化アルミニウム焼結体の場合、密度は３．１ｇ／ｃｍ^３以上であってよく、３．２ｇ／ｃｍ^３以上であってもよい。

セラミック焼結体の製造方法の一例を以下に説明する。まず、原料を準備する。原料としては、例えば、セラミック粉末、焼結助剤、及び、必要に応じて添加剤を用いる。添加剤としては、バインダー、可塑剤、分散媒、及び離型剤等が挙げられる。バインダーとしては、例えば、可塑性又は界面活性効果を有するメチルセルロース系のもの、熱分解性に優れたアクリル酸エステル系のものが挙げられる。可塑剤としては、例えばグリセリンが挙げられる。分散媒としては、イオン交換水及びエタノール等が挙げられる。セラミック粉末としては、例えば、窒化アルミニウム粉末、窒化ケイ素粉末、又は酸化アルミニウム粉末等を用いることができる。セラミック粉末の平均粒径（メジアン径）は、０．１～６μｍであってよく、０．５～４μｍであってもよい。

焼結助剤としては、希土類元素、希土類元素とは異なる遷移元素、アルカリ土類金属元素、及びアルミニウム元素からなる群より選ばれる少なくとも一種を構成元素とする酸化物を用いることができる。例えば、酸化アルミニウム、酸化イットリウム、及び酸化セリウム等が挙げられる。これらの酸化物の少なくとも２つは複合酸化物となって液相を形成して焼結を促進してもよい。これによって、セラミック焼結体を十分に緻密化することができる。複数の酸化物を用いる場合は、各酸化物の配合割合を変えて、セラミック焼結体における酸化物粒子の組成を調整してもよい。焼結助剤の平均粒径（メジアン径）は、０．０５～５μｍであってよく、０．１～３μｍであってもよい。

セラミック粉末、焼結助剤及び必要に応じて添加される添加剤を配合して混合し、成形原料を得る。成形原料をドクターブレード法等の公知の方法によって例えばシート状に成形する。得られた成形体の脱脂を行ってもよい。脱脂方法は特に限定されず、例えば、成形体を空気中又は窒素等の非酸化雰囲気中で３００～７００℃に加熱して行ってよい。加熱時間は、例えば１～１０時間であってよい。

セラミック焼結体は、上述の成形体を焼成して得ることができる。セラミック焼結体として窒化アルミニウム焼結体を製造する場合、不活性ガス雰囲気中で、１７６０～１８４０℃に昇温する。１７６０～１８４０℃の温度範囲における保持時間は、１～７時間とする。焼成温度が高過ぎたり、保持時間が長くなり過ぎたりすると、酸化物粒子の凝集が進行する傾向にある。一方、焼成温度が低過ぎたり、保持時間が短くなり過ぎたりすると、セラミック焼結体の緻密化が十分に進行しない傾向がある。焼結は大気圧下で行ってよい。窒化アルミニウム焼結体以外の焼結体（例えば、窒化ケイ素焼結体、及び酸化アルミニウム焼結体等）の場合も、酸化物粒子の凝集の進行を抑制しつつ、焼結体の緻密化が十分に進行するような焼結条件を設定することができる。

一実施形態に係る、セラミック焼結体の電気絶縁性を高くする方法は、セラミック粒子と焼結助剤とを含む混合物を加熱して焼成しセラミック焼結体を得る工程を有し、上記工程において焼結助剤の凝集を抑制する。セラミック粒子が窒化アルミニウムを含む場合、この工程は、上述の成形体を上述の焼成条件で焼成することによって行ってよい。これによって、焼成の際に焼結助剤が凝集することを抑制される。この工程によって得られる酸化物粒子の平均粒径Ｄ及びＤ９０の範囲、並びに、５Ｄ以上の粒径を有する酸化物粒子の個数基準の比率は、上述のセラミック焼結体の実施形態において説明したとおりである。セラミック焼結体及びその製造方法の説明は、この方法にも適用される。この方法によれば、焼結助剤の凝集物が導電路となって短絡が発生することを抑制できる。したがって、セラミック焼結体の絶縁信頼性を向上することができる。

本実施形態のセラミック焼結体は、必要に応じて所望の形状に加工してもよい。例えば板状に加工して、セラミック板としてよい。セラミック板に金属回路又は金属板等の金属部を取り付けて基板としてもよい。基板は、例えば、セラミック板の主面と銅板等の金属板の主面とを接合した積層基板であってよい。また、金属板の一部をエッチング等によって除去して導体部となる回路パターンが形成された回路基板であってもよい。このように、本開示の基板は、積層基板であってよく、回路基板であってもよい。

図１は、一実施形態に係る基板の斜視図である。積層基板２００は、互いに対向するように配置された一対の金属板１１０と、一対の金属板１１０の間にセラミック焼結体で構成されるセラミック板１００を備える。金属板１１０としては、銅板が挙げられる。セラミック板１００と、金属板１１０の形状及びサイズは同じであってもよいし、異なっていてもよい。金属板１１０とセラミック板１００は、例えば、ろう材によって接合されていてもよい。一対の金属板１１０の一方を放熱材とし、他方を回路パターンに加工してもよい。回路パターンは、レジストを用いて金属板１１０をエッチングして形成してもよい。これによって、漏れ電流等を十分に抑制することが可能な回路基板を形成したり、放熱基板を形成したりすることができる。

図２は、一実施形態に係る回路基板の斜視図である。回路基板３００は、セラミック板１００と、導体部２０と、金属板１１０を備える。導体部２０は、セラミック板１００の一方面に設けられ、金属板１１０は、セラミック板１００の他方面に設けられる。回路基板３００をパワーモジュールに用いた場合に、金属板１１０は、放熱材として機能してもよい。

積層基板２００及び回路基板３００におけるセラミック板１００は、電気絶縁性及び熱伝導性に優れるセラミック焼結体で構成される。このため、パワーモジュール等の種々の製品に用いたときに優れた信頼性を有する。

以上、本開示の幾つかの実施形態について説明したが、本開示は上記実施形態に何ら限定されるものではない。例えば、本開示の基板の形状及び構造は、図１及び図２のものに限定されない。例えば、セラミック板１００の両方の主面に、回路パターンが形成されていてもよい。また、導体部２０は、金属板１１０をエッチングして形成することに代えて、金属粉末を溶射し熱処理することによって形成してもよい。

以下、実施例及び比較例を挙げて本開示の内容をさらに具体的に説明する。ただし、本開示は以下の実施例に限定されるものではない。

［実施例１］
（セラミック焼結体の作製）
窒化アルミニウム粉末（平均粒径（メジアン径）：１．２μｍ）と、酸化イットリウム粉末（平均粒径（メジアン径）：０．６μｍ）と、酸化アルミニウム粉末（平均粒径（メジアン径）：０．２５μｍ）とを、９７：１．５：１．５の質量比で配合し、ボールミルを用いて混合して混合粉末を得た。混合粉末１００質量部に対し、セルロースエーテル系バインダー（信越化学工業株式会社製、商品名：メトローズ）を６質量部、グリセリン（花王株式会社製、商品名：エキセパール）を５質量部、及びイオン交換水を１０質量部添加して、ヘンシェルミキサーを用いて１分間混合し、成形原料を得た。この成形原料を、ドクターブレード法によって成形し、シート状の成形体（厚み：１．４ｍｍ）を作製した。

この成形体に、離型剤として窒化ホウ素粉を塗布した。同じ手順で作製した１５枚の成形体を積層し、空気中において５７０℃で５時間加熱して脱脂した。次に、脱脂した積層体を加熱炉に入れて、窒素ガス雰囲気中（大気圧）、１８００℃まで昇温した。その後、積層体を１８００℃で４時間加熱した後、加熱炉内で放冷した。このようにして、セラミック焼結体を得た。

（副成分の組成分析）
得られたセラミック焼結体を、約２０℃の水酸化ナトリウム水溶液（ＮａＯＨ濃度：１０質量％）に２４時間浸漬し、主成分である窒化アルミニウム粒子を加水分解反応によって溶解した。残存した粒状の副成分を、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）を用いて観察した。

図３は、残存した粒状の副成分のＳＥＭ写真である。図３に示すとおり、粒状の副成分は凝集していないことが確認された。次に、図３の副成分の粉末Ｘ線回折を行った。分析には、株式会社リガク製のＭｉｎｉＦｌｅｘ（商品名）を用いた。その結果、副成分は、焼結助剤に由来する、３Ｙ_２Ｏ_３・５Ａｌ_２Ｏ_３（ＹＡＧ）とＹ_２Ｏ_３・Ａｌ_２Ｏ_３（ＹＡＰ）を含む酸化物粒子であることが確認された。ＹＡＰに対するＹＡＧの質量比は０．４８であった。これらの成分の他に、Ａｌ（ＯＨ）_３が検出された。このＡｌ（ＯＨ）_３は、窒化アルミニウム粒子の加水分解反応に伴って生じたものと考えられる。

（副成分の粒度分布測定）
レーザー回折・散乱法による市販の粒度測定装置（日機装株式会社製、装置名：マイクロトラックＭＴ３３００）を用いて、窒化アルミニウム粒子を加水分解で溶解した後に残存した酸化物粒子の粒度分布を測定した。測定は、湿式法（分散溶媒：水）で行った。図４に、個数基準の粒度分布の測定結果を示す。この測定結果から、頻度の累積が５０％になる粒径（メジアン径）を求めた。これを平均粒径Ｄとして表１に示す。頻度の累積が９０％になる粒径も求め、Ｄ９０として表１に併せて示した。また、平均粒径Ｄの５倍の値（５Ｄ）と、５Ｄ以上の粒径を有する粒子の個数基準の比率も表１に併せて示した。

（セラミック焼結体の評価）
セラミック焼結体を、縦×横×厚さ＝５０ｍｍ×５０ｍｍ×１．０ｍｍの直方体形状に加工した。ＪＩＳ Ｃ２１３９に準拠して、体積抵抗率を測定した。測定装置は、三菱ケミカルアナリテック製のハイレスタＵＸＭＣＰ－ＨＴ８００（商品名）を用いた。測定温度は、２３±１℃とした。測定結果は表１に示すとおりであった。

［実施例２］
酸化イットリウム粉末として、平均粒径（メジアン径）が０．６μｍのものに代えて、１．０μｍのものを用いたこと以外は、実施例１と同様にしてセラミック焼結体を作製した。そして、実施例１と同様にして、セラミック焼結体に含まれる副成分の組成分析及び粒度分布測定を行った。組成分析の結果、実施例１と同様に副成分は焼結助剤に由来する酸化物粒子であることが確認された。粒度分布の測定結果から求めた平均粒径Ｄ、５Ｄ、５Ｄ以上の粒径を有する粒子の個数基準の比率、及びＤ９０は、表１に示すとおりであった。

［実施例３］
酸化イットリウム粉末に代えて、酸化セリウム粉末（平均粒径（メジアン径）：０．７μｍ）を用いたこと以外は、実施例１と同様にしてセラミック焼結体を作製した。窒化アルミニウム粉末と、酸化セリウム粉末と、酸化アルミニウム粉末との配合比（質量比）は、９７：１．５：１．５とした。そして、実施例１と同様にして、セラミック焼結体に含まれる副成分の組成分析及び粒度分布測定を行った。組成分析の結果、実施例１と同様に副成分は焼結助剤に由来する酸化物粒子であることが確認された。粒度分布の測定結果から求めた平均粒径Ｄ、５Ｄ、５Ｄ以上の粒径を有する粒子の個数基準の比率、及びＤ９０は、表１に示すとおりであった。

［実施例４］
１８００℃での保持時間を６時間にしたこと以外は、実施例１と同様にしてセラミック焼結体を作製した。そして、実施例１と同様にして、セラミック焼結体に含まれる副成分の組成分析及び粒度分布測定を行った。組成分析の結果、実施例１と同様に副成分は焼結助剤に由来する酸化物粒子であることが確認された。ＹＡＰに対するＹＡＧの質量比は実施例１よりも小さかった。図５に、個数基準の粒度分布の測定結果を示す。この測定結果から求めた平均粒径Ｄ、５Ｄ、５Ｄ以上の粒径を有する粒子の個数基準の比率、及びＤ９０を表１に併せて示した。

［実施例５］
１８００℃での保持時間を５時間にしたこと以外は、実施例１と同様にしてセラミック焼結体を作製した。そして、実施例１と同様にして、セラミック焼結体に含まれる副成分の組成分析及び粒度分布測定を行った。組成分析の結果、実施例１と同様に副成分は焼結助剤に由来する酸化物粒子であることが確認された。図６に、個数基準の粒度分布の測定結果を示す。この測定結果から求めた平均粒径Ｄ、５Ｄ、５Ｄ以上の粒径を有する粒子の個数基準の比率、及びＤ９０を表１に併せて示した。

［比較例１］
１８００℃での保持時間を８時間にしたこと以外は、実施例１と同様にしてセラミック焼結体を作製した。そして、実施例１と同様にして、セラミック焼結体に含まれる副成分の組成分析及び粒度分布測定を行った。組成分析の結果、実施例１と同様に副成分は焼結助剤に由来する酸化物粒子であることが確認された。ＹＡＰに対するＹＡＧの質量比は実施例４よりも小さかった。図７は、窒化アルミニウム粒子を加水分解で溶解した後に残存した酸化物粒子のＳＥＭ写真である。図８に、個数基準の粒度分布の測定結果を示す。この測定結果から求めた平均粒径Ｄ、５Ｄ、５Ｄ以上の粒径を有する粒子の個数基準の比率、及びＤ９０を表１に併せて示した。

［比較例２］
１８００℃での保持時間を１０時間にしたこと以外は、実施例１と同様にしてセラミック焼結体を作製した。そして、実施例１と同様にして、セラミック焼結体に含まれる副成分の組成分析及び粒度分布測定を行った。組成分析の結果、実施例１と同様に副成分は焼結助剤に由来する酸化物粒子であることが確認された。図９に、個数基準の粒度分布の測定結果を示す。この測定結果から求めた平均粒径Ｄ、５Ｄ、５Ｄ以上の粒径を有する粒子の個数基準の比率、及びＤ９０を表１に併せて示した。

表１に示すとおり、５Ｄ以上の粒径を有する酸化物粒子の個数基準の比率が最も小さい実施例１～３のセラミック焼結体は、十分に高い体積抵抗率を有していた。各実施例及び各比較例の粒径及び体積抵抗率の測定結果から、５Ｄ以上の粒径を有する酸化物粒子の個数基準の比率が大きいほど、体積抵抗率が小さくなる傾向にあった。図３及び図７にそれぞれ示す実施例１及び比較例１のＳＥＭ写真から、実施例１の酸化物粒子は、比較例１の酸化物粒子よりも凝集していないことが確認された。これらの結果から、酸化物粒子の凝集の程度は、５Ｄ以上の粒径を有する酸化物粒子の個数基準の比率を求めることによって評価できることが分かった。また、酸化物粒子の凝集を抑制することによって、セラミック焼結体の体積抵抗率を大きくできることが確認された。

本開示によれば、電気絶縁性を十分に高くすることが可能なセラミック焼結体を提供することができる。また、そのようなセラミック焼結体を有することによって優れた絶縁信頼性を有する基板を提供することができる。また、セラミック焼結体の絶縁信頼性を向上することが可能な方法を提供することができる。

２０…導体部，１００…セラミック板，１１０…金属板，２００…積層基板，３００…回路基板。

Claims (8)

1. 主成分としてセラミック粒子と、副成分として前記セラミック粒子とは異なる酸化物粒子と、を含むセラミック焼結体であって、
   前記酸化物粒子の平均粒径をＤとしたときに、５Ｄ以上の粒径を有する前記酸化物粒子の個数基準の比率が１５％以下であり、
   前記酸化物粒子は、ＹＡＧ（３Ｙ _２ Ｏ _３ ・５Ａｌ _２ Ｏ _３ ）及びＹＡＰ（Ｙ _２ Ｏ _３ ・Ａｌ _２ Ｏ _３ ）を含む、セラミック焼結体。
2. 前記ＹＡＰ（Ｙ _２ Ｏ _３ ・Ａｌ _２ Ｏ _３ ）に対する前記ＹＡＧ（３Ｙ _２ Ｏ _３ ・５Ａｌ _２ Ｏ _３ ）の質量比が０．２以上である、請求項１に記載のセラミック焼結体。
3. 前記平均粒径が５μｍ以下である、請求項１又は２に記載のセラミック焼結体。
4. 主成分としてセラミック粒子と、副成分として前記セラミック粒子とは異なる酸化物粒子と、を含むセラミック焼結体であって、
   前記酸化物粒子の平均粒径をＤとしたときに、５Ｄ以上の粒径を有する前記酸化物粒子の個数基準の比率が１５％以下であり、
   前記平均粒径が２．５μｍ以下である、セラミック焼結体。
5. 前記酸化物粒子は、希土類元素、前記希土類元素とは異なる遷移元素、アルカリ土類金属元素、及びアルミニウム元素からなる群より選ばれる少なくとも一種を構成元素として含有する酸化物を含む、請求項４に記載のセラミック焼結体。
6. 前記酸化物粒子は、ＹＡＧ（３Ｙ _２ Ｏ _３ ・５Ａｌ _２ Ｏ _３ ）及びＹＡＰ（Ｙ _２ Ｏ _３ ・Ａｌ _２ Ｏ _３ ）を含む、請求項４又は５に記載のセラミック焼結体。
7. 請求項１～６のいずれか一項に記載のセラミック焼結体で構成されるセラミック板と、前記セラミック板に取り付けられる金属部と、を備える基板。
8. 窒化アルミニウムを含むセラミック粒子と焼結助剤とを含む混合物を加熱して焼成しセラミック焼結体を得る工程を有し、
   前記焼結助剤は希土類元素を構成元素とする酸化物と酸化アルミニウムとを含んでおり、
   前記工程において、前記混合物を、１７６０～１８４０℃の温度範囲で１～７時間焼成することによって前記焼結助剤の凝集を抑制して、前記セラミック焼結体の電気絶縁性を高くする方法。

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