JP7061094B2 - 電気化学反応セルスタック - Google Patents
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Description
A-1.構成:
(燃料電池スタック100の構成)
図1は、本実施形態における燃料電池スタック100の外観構成を示す斜視図であり、図2は、図1のII-IIの位置における燃料電池スタック100のXZ断面構成を示す説明図であり、図3は、図1のIII-IIIの位置における燃料電池スタック100のYZ断面構成を示す説明図である。各図には、方向を特定するための互いに直交するXYZ軸が示されている。本明細書では、便宜的に、Z軸正方向を上方向といい、Z軸負方向を下方向というものとするが、燃料電池スタック100は実際にはそのような向きとは異なる向きで設置されてもよい。図4以降についても同様である。
一対のエンドプレート104,106は、略矩形の平板形状の導電性部材であり、例えばステンレスにより形成されている。一方のエンドプレート104は、最も上に位置する発電単位102の上側に配置され、他方のエンドプレート106は、最も下に位置する発電単位102の下側に配置されている。一対のエンドプレート104,106によって複数の発電単位102が押圧された状態で挟持されている。上側のエンドプレート104は、燃料電池スタック100のプラス側の出力端子として機能し、下側のエンドプレート106は、燃料電池スタック100のマイナス側の出力端子として機能する。
図4は、図2に示す断面と同一の位置における互いに隣接する2つの発電単位102のXZ断面構成を示す説明図であり、図5は、図3に示す断面と同一の位置における互いに隣接する2つの発電単位102のYZ断面構成を示す説明図である。
図2および図4に示すように、酸化剤ガス導入マニホールド161の位置に設けられたガス通路部材27の分岐部29に接続されたガス配管(図示せず)を介して酸化剤ガスOGが供給されると、酸化剤ガスOGは、ガス通路部材27の分岐部29および本体部28の孔を介して酸化剤ガス導入マニホールド161に供給され、酸化剤ガス導入マニホールド161から各発電単位102の酸化剤ガス供給連通孔132を介して、空気室166に供給される。また、図3および図5に示すように、燃料ガス導入マニホールド171の位置に設けられたガス通路部材27の分岐部29に接続されたガス配管(図示せず)を介して燃料ガスFGが供給されると、燃料ガスFGは、ガス通路部材27の分岐部29および本体部28の孔を介して燃料ガス導入マニホールド171に供給され、燃料ガス導入マニホールド171から各発電単位102の燃料ガス供給連通孔142を介して、燃料室176に供給される。
図5に示すように、空気極側集電体134を構成する各集電体要素135は、空気極114の上面114Uに向けて突出し、該空気極114の上面114Uに電気的に接続されている。また、複数の集電体要素135は、上下方向(Z方向)に垂直な一の方向(Y方向 以下、「集電体要素135の配列方向」ともいう)に、互いに間隔を空けつつ、一定の基準距離ΔD1ごとに周期的に配列されている。基準距離ΔD1は、同配列方向において互いに隣り合う一方の集電体要素135の中心位置と他方の集電体要素135の中心位置との間の距離(集電体要素135の配列周期)である。なお、本実施形態では、例えば、基準距離ΔD1は、2.5mmであり、各集電体要素135の配列方向の幅ΔD2は、1.0mmであり、互いに隣り合う2つの集電体要素135同士の離間距離ΔD3は、1.5mmである。なお、本実施形態では、各集電体要素135の上下方向視での形状は、配列方向に垂直な方向(X方向)に長い矩形状である(図2および図4参照)。また、空気極114は、特許請求の範囲における一方の電極に相当し、空気極側集電体134は、特許請求の範囲における第1の集電部材に相当し、集電体要素135は、特許請求の範囲における第1の突出部に相当する。また、集電体要素135の配列方向は、特許請求の範囲における第2の方向に相当する。
図6は、単セル110のXY平面(上面)構成を概略的に示す説明図であり、図7は、図6のVII-VIIの位置における単セル110の上下方向(Z方向)に平行な断面構成を示す説明図である。
<第1の要件>
「空気極114の上面114Uは、上下方向視において、上述の基準距離ΔD1の間隔で並ぶ任意の3点に基づく曲率が0.0036(1/mm)未満である。」
ここでいう「曲率」は、上下方向と配列方向との両方に垂直な方向(X方向)視において、任意の3点を通る仮想円の半径の逆数である。
(1)空気極114の上面114Uの表面の全体ではなく、一部分の領域を、対象領域Eとする。対象領域Eは、空気極114の外形線から所定幅ΔH分だけ内側に位置する矩形によって区画された領域である。所定幅ΔHは、上下方向視で対象領域Eの外形の最大幅Qの2.5%の幅である。最大幅Qは、図6の例では、矩形状の空気極114の対角線方向の幅である。空気極114の外形線から所定幅ΔH分の領域は、発電反応への寄与度が低く、仮にクラック等が発生しても単セル110の発電特性への影響が比較的に少ないため、本実施形態のように、対象領域Eに含めないことが好ましい。
(2)対象領域E上に、集電体要素135の配列方向(Y方向)に基準距離ΔD1の間隔で並ぶ複数の第1の仮想直線L1と、該配列方向に垂直な方向に基準距離ΔD1の間隔で並ぶ第2の仮想直線L2とを配置し、第1の仮想直線L1と第2の仮想直線L2との複数の交点のうち、対象領域Eの最外周に沿って並ぶ一列分の交点以外を、曲率を測定するための測定点Pとする。第1の仮想直線L1と第2の仮想直線L2との1つの交点は、空気極114の上下方向視での中心点Oに略一致するものとする。なお、図6では、便宜上、空気極114のサイズに対する基準距離ΔD1は、実際のものより大きめに示されている。
(3)各測定点Pについて、該測定点Pを中心とし、かつ、上下方向視で配列方向(第2の仮想直線L2)に平行な直線上に並ぶ3つの交点(測定点Pと、その前後に位置する2つの交点)に基づく曲率を測定する。例えば、測定点P2を中心とする曲率は、該測定点P2を中心とし、第2の仮想直線L2に沿って並ぶ測定点P2および2つの交点(測定点P1,P3)に基づき算出される。具体的には、図6に拡大して示すX1部分のように、上下方向(Z方向)と集電体要素135の配列方向(Y方向)との両方に直交する方向(X方向)視で、3つの測定点P1~P3を通る仮想円の半径の逆数を、測定点P2についての曲率とする。なお、3点の交点の上下方向の高低差に関する情報は、例えば光学3D測定器などの公知の装置や方法により取得することができる。
(4)全ての測定点Pについて、曲率が0.0036(1/mm)未満である場合に、第1の要件を満たすと判定する。
<第2の要件>
「空気極114の上面114Uは、空気極114の上面114Uの反り率が0.18%以下である。」
ここでいう「反り率(%)」は、次の式で示される。
反り率(%)=(「対象領域Eにおける最大高低差ΔZ」/「対象領域Eの外形の最大幅Q」)×100
対象領域Eにおける最大高低差ΔZは、図7に例示するように、単セル110を、燃料極116を下にして水平な平面M上に配置したときの空気極114における対象領域Eの最大高低差である。なお、空気極114の上面114Uの上下方向の高低差に関する情報は、例えば光学3D測定器などの公知の装置や方法により取得することができる。
まず、単セル110を作製される。具体的には、次の通りである。
(燃料極基板層用グリーンシートの作製)
NiO粉末(50重量部)とYSZ粉末(50重量部)との混合粉末(100重量部)に対して、造孔材である有機ビーズ(混合粉末に対して15重量%)と、ブチラール樹脂と、可塑剤であるDOPと、分散剤と、トルエン+エタノール混合溶剤とを加え、ボールミルにて混合して、スラリーを調整する。有機ビーズは、例えば、ポリメタクリル酸メチルやポリスチレンなどの高分子により形成された球状粒子である。得られたスラリーをドクターブレード法により薄膜化し、乾燥することにより、厚さ200μm以上、300μm以下の燃料極基板層用グリーンシートを作製する。具体的には、得られたスラリーに脱泡および撹拌を施し、ドクターブレード法により薄膜化して搬送体(図示せず)上に塗工する。塗工されたスラリーは、搬送体によって乾燥室(図示せず)の搬入口から搬出口に向けて搬送される。乾燥室内には、搬入口から搬出口に向かって流れる乾燥用の空気が供給されている。
NiO粉末(60重量部)とYSZ粉末(40重量部)との混合粉末(100重量部)に対して、ブチラール樹脂と、可塑剤であるDOPと、分散剤と、トルエン+エタノール混合溶剤とを加え、ボールミルにて混合して、スラリーを調整する。得られたスラリーをドクターブレード法により薄膜化して、厚さ10μm以上、30μm以下の燃料極活性層用グリーンシートを作製する。なお、燃料極活性層用グリーンシートのNiO粉末とYSZ粉末との比率は、その性能を満足する限り適宜変更可能であり、例えばNiO粉末:YSZ粉末が50:50や40:60であっても構わない。つまり、NiO粉末とYSZ粉末との混合粉末が100重量部となるように、NiO粉末は40~60重量部の間で適宜変更でき、残りをYSZ粉末とすることができる。
YSZ粉末(100重量部)に対して、ブチラール樹脂と、可塑剤であるDOPと、分散剤と、トルエン+エタノール混合溶剤とを加え、ボールミルにて混合して、スラリーを調整する。得られたスラリーをドクターブレード法により薄膜化して、厚さ5μm以上、15μm以下の電解質層用グリーンシートを作製する。
燃料極基板層用グリーンシートと燃料極活性層用グリーンシートと電解質層用グリーンシートとを貼り付けて約280℃で脱脂する。さらに、約1350℃にて焼成を行い、電解質層112と燃料極116との積層体を得る。ここで、上述したように、本実施形態の単セル110は、燃料極支持形の単セルであり、燃料極活性層(燃料極活性層用グリーンシート)の厚さと電解質層112(電解質層用グリーンシート)の厚さとは、燃料極基板層(燃料極基板層用グリーンシート)の厚さに比べて、極めて薄い。このため、電解質層112と燃料極116との積層体(いわゆるハーフセル)の反りおよび局所的な凹凸の要因は、主として、燃料極基板層用グリーンシートの不均質性である。すなわち、電解質層112と燃料極116との積層体では、電解質層112および燃料極活性層は、燃料極基板層に比べて薄くて変形しやすいため、燃料極基板層の反りや局所的な凹凸に応じた形状となり、その結果、電解質層112における燃料極活性層とは反対側の表面(上面)の形状も、燃料極基板層の反りや局所的な凹凸に応じた形状になる。このため、本実施形態では、電解質層用グリーンシートおよび燃料極活性層用グリーンシートの作製段階では、特に、乾燥用の空気の流速の制御を行っていない。勿論、電解質層用グリーンシートおよび燃料極活性層用グリーンシートの作製段階でも、乾燥用の空気の流速を制御することにより、電解質層用グリーンシートおよび燃料極活性層用グリーンシートの不均質性を抑制することが好ましい。
La0.6Sr0.4Co0.2Fe0.8O3粉末と、イソプロピルアルコールとからなる混合液を作成する。作成した混合液を、上記積層体における電解質層112の表面にスクリーン印刷し、1100℃で焼成することによって空気極114を成形することにより、焼成体(還元前の単セル110)を得ることができる。なお、空気極114の厚さも、燃料極活性層等の厚さと同様、燃料極基板層(燃料極基板層用グリーンシート)の厚さに比べて、極めて薄い。このため、空気極114の不均質性が単セル110の反り等に与える影響は小さい。
以上説明したように、本実施形態の燃料電池スタック100では、空気極側集電体134が有する複数の集電体要素135は、該集電体要素135の配列方向(Y方向)に一定の基準距離ΔD1ごとに周期的に配列されている(図3、図5および図6参照)。そして、単セル110における空気極114の上面114Uは、上下方向視において、該基準距離ΔD1の間隔で並ぶ任意の3点に基づく曲率が0.0036(1/mm)未満である(第1の要件)。これにより、本実施形態によれば、空気極114の上面114U上に同曲率が0.0036(1/mm)以上である部分が存在する構成に比べて、空気極114の上面114Uにおける局所的な反りによる強度低下(例えば単セル110の割れの発生)を抑制することができる。また、本実施形態によれば、空気極114の上面114Uの局所的な凹凸に起因して空気極114と集電体要素135との接触不良が生じ、空気極114と集電体要素135(空気極側集電体134)との電気伝導性が低下することを抑制することができる。
複数の単セルのサンプルを作製し、作製された複数の単セルのサンプルを用いて性能評価を行った。図8は、性能評価結果を示す説明図である。図8の曲率Cの割合は、単セルの空気極114の外表面(上面114U)の局所的な凹凸の程度を示すものである。具体的には、上述の第1の要件を満たすか否かの判断方法により、対象領域Eにおける各測定点Pにおける曲率Cを測定する。次に、その測定結果に基づき、曲率Cが0.0010(1/mm)未満の測定点Pと、曲率Cが0.0010(1/mm)以上、0.0020(1/mm)未満の測定点Pと、曲率Cが0.0020(1/mm)以上、0.0030(1/mm)未満の測定点Pと、曲率Cが0.0030(1/mm)以上、0.0036(1/mm)未満の測定点Pと、曲率Cが0.0036(1/mm)以上の測定点Pとに分類する。各分類ごとの曲率の割合は、対象領域Eにおける測定点Pの総数に対する該分類に属する測定点Pの数の割合を意味する。また、図8の反り率は、上述の第2の要件における空気極114の上面114Uの全体的な反り率を意味する。また、セル割れの有無は、各サンプルを燃料電池スタック100に組み込んだ際の単セルにおける割れやクラック(以下、「割れ等」という)の有無を意味する。特に、空気極114に対する空気極側集電体134(集電体要素135)の押圧により、単セルに割れ等が発生する。本評価では、単セルを、上下方向において空気極側集電体134と燃料極側集電体144とで挟み、かつ、上下方向視で集電体要素135と電極対向部145等とが該集電体要素135の配列方向に沿って交互に並ぶように(図3および図5参照)し、さらにプレス装置(図示しない)で上下方向に加圧して、その後、単セルにおける割れ等の有無を判断した。単セルにおける割れ等の有無は、例えば、視認や、単セルを叩いたときの音などに基づき判断できる。
図8に示すように、性能評価は、比較例および実施例1~6を対象として行った。比較例および実施例1~6は、いずれも、電解質層112と空気極114と燃料極116とを備える単セルであり、局所的な凹凸の程度、および、全体的な反り率の少なくとも一方が互いに異なる。比較例では、曲率Cが0.0036(1/mm)以上の測定点Pが存在し、実施例1~6では、曲率Cが0.0036(1/mm)以上の測定点Pが存在しない。比較例と実施例1,3では、反り率が0.18%以上であり、実施例2,4~6では、反り率が0.18%未満である。
図8に示すように、比較例では、曲率Cが0.0036(1/mm)以上の測定点Pが存在しており、単セルに割れ等が発生した。これに対して、実施例1~6では、曲率Cが0.0036(1/mm)以上の測定点Pが存在しておらず、単セルに割れ等が発生していない。この評価結果から、単セルが第1の要件(空気極114の上面114Uは、上下方向視において、集電体要素135の配列周期である基準距離ΔD1の間隔で並ぶ任意の3点に基づく曲率が0.0036(1/mm)未満である。)を満たすことにより、単セルにおける割れ等の発生を抑制できることが分かる。また、比較例と、実施例1,3とは、反り率がほぼ同じであるにもかかわらず、比較例のみに、単セルにおける割れ等が発生した。このことは、単セルにおける全体的な反り率が同じであっても、局所的な凹凸の存在によって割れ等が発生しやすくなることを意味する。逆に言えば、反り率が0.18%以上であっても、第1の要件を満たすことにより、単セルにおける割れ等の発生を抑制できることを意味する。すなわち、単セルは、第1の要件を満たすことが、割れ等の発生の抑制に有効である。
本明細書で開示される技術は、上述の実施形態に限られるものではなく、その要旨を逸脱しない範囲において種々の形態に変形することができ、例えば次のような変形も可能である。例えば、上記実施形態では、単セルとして、燃料極支持形の単セル110を例示したが、複合体は、電解質支持形の単セルや空気極支持形の単セルでもよい。例えば、電解質支持形の単セルでは、燃料極および空気極のいずれ一方における電解質層とは反対側の外表面について、少なくとも第1の要件を満たすことが好ましい。また、単セル110は、電解質層112と空気極114との間、および、電解質層112と燃料極116との間の少なくとも一方に、中間層(反応防止層)を備える構成であるとしてもよい。また、上記実施形態では、全ての発電単位102において、第1の要件を満たすとしたが、少なくとも1つの発電単位102が第1の要件を満たせばよい。なお、燃料電池スタック100が備える全発電単位102の内、50%の発電単位102が第1の要件を満たすことが好ましく、80%の発電単位102が第1の要件を満たすことがより好ましい。
Claims (3)
- 固体酸化物を含む電解質層と前記電解質層を挟んで第1の方向に互いに対向する空気極および燃料極とを含む単セルと、前記単セルの前記空気極および前記燃料極の一方の電極側に配置された第1の集電部材と、を備える複数の電気化学反応単位を備える電気化学反応セルスタックにおいて、
前記第1の集電部材は、前記一方の電極の表面に向けて突出し、前記一方の電極の前記表面に電気的に接続された複数の第1の突出部であって、前記第1の方向に垂直な第2の方向に一定の基準距離ごとに周期的に配列された複数の第1の突出部を有しており、
前記複数の電気化学反応単位の少なくとも1つでは、前記一方の電極の表面は、
前記第1の方向視において、前記基準距離の間隔で並ぶ任意の3点の全ての組み合わせの曲率が0.0036(1/mm)未満であり、
かつ、前記曲率は、前記第1の方向と前記第2の方向との両方に垂直な第3の方向視において、前記任意の3点を通る仮想円の半径の逆数である、
という第1の要件を満たす、
ことを特徴とする電気化学反応セルスタック。 - 請求項1に記載の電気化学反応セルスタックにおいて、
前記一方の電極の前記表面は、さらに、
前記表面の反り率が0.18%以下である、という第2の要件を満たす、
ことを特徴とする電気化学反応セルスタック。 - 請求項1または請求項2に記載の電気化学反応セルスタックにおいて、
前記電気化学反応単位は、さらに、前記単セルの前記一方の電極とは反対側に位置する他方の電極側に配置された第2の集電部材を備え、
前記第2の集電部材は、前記他方の電極の表面に向けて突出し、前記他方の電極の前記表面に電気的に接続された複数の第2の突出部であって、前記第2の方向に配列された複数の第2の突出部を有しており、
前記第1の方向視で、各前記第2の突出部は、前記第1の集電部材が有する前記第1の突出部同士の間に位置している、
ことを特徴とする電気化学反応セルスタック。
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