JP7010940B2 - 改質のための触媒管 - Google Patents

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Description

本発明は、触媒管、前記触媒管の少なくとも１つを備えた水蒸気改質器のような多管式反応器、及び水蒸気改質のような触媒プロセスを行うための方法を対象にする。
多管式反応器で触媒プロセスを行うことが知られている。広く知られた例が、水蒸気改質の触媒プロセスである。
水蒸気改質は、炭化水素供給原料（供給ガス）を、金属系触媒、典型的にはニッケルの存在下で（プロセスガスと称される）一酸化炭素及び水素ガスの混合物に変える触媒プロセスである。変換反応は強い吸熱性を示し、高温、典型的には少なくとも700 ℃で行われる必要がある。
プロセスガスの触媒変換を工業炉又は燃焼加熱器の多管式反応器で行ってもよい。例えば、水蒸気改質を水蒸気改質器で行う。（水蒸気改質器のような）燃焼加熱器又は工業炉は、２つの主な部分、つまり炉（放射部分）及び熱回収システム（対流部分）を本質的に有している。放射部分は、炉室と、炉室の天井に置かれてもよい燃焼器（頂部燃焼炉）、炉室の床に置かれてもよい燃焼器（底部燃焼炉）及び／又は炉室の側面に置かれてもよい燃焼器（側部燃焼炉）とを有している。燃焼器は、燃料の燃焼によって必要な熱を発生させる。放射部分は、吸熱性触媒反応を生じさせるために触媒への十分な熱供給を可能にすべく、触媒が充填される多数の管を更に有している。変換反応が行われる放射部分の管は触媒管と称される。多数の触媒管は、典型的には放射部分に挿入されている。対流部は熱を回収するために多くの熱交換器を有している。放射部分を出る高温の煙道ガスは、典型的には供給原料の予熱、水の加熱及び水蒸気の発生に使用されるこれらの熱交換器を通過する。
触媒が充填される管の出口は、典型的には880 ℃を超えて最高950 ～980 ℃までの触媒変換プロセス全体で最も高い温度にプロセスガスが達するゾーンである。従って、触媒管の触媒部分を出るプロセスガスは、価値のある高エネルギー熱源とみなされ得る。
従来、水蒸気改質器では、触媒管を出るプロセスガスはヘッダ及び移送ラインを介してボイラーに送られ、ボイラーでプロセスガスを880 ℃を超える温度（典型的には880 ～950 ℃）から350 ℃未満の温度に冷却することにより、高品質な水蒸気を発生させる。その後、この水蒸気は、水蒸気改質反応のためのプロセス水蒸気、周囲の製造ユニット又は発電のための輸送水蒸気として使用され得る。しかしながら、このように水蒸気を発生させる不利点は、高温のプロセスガスから熱を再利用する最もエネルギー効率の良い方法ではないということである。
触媒管を出るプロセスガスは、改質反応のための熱源として更に使用されてもよい。このプロセスは、反応熱の一部を与えるために触媒ゾーンを出るとき、プロセスガスが含む高価値の熱の一部を使用するので、再生触媒変換と称されてもよい。再生触媒変換では、熱交換が、触媒管の触媒ゾーンを出る高温のプロセスガスと触媒ゾーンの上流側部分で変換されるプロセスガスとの間で行われる。この方法は、（火室内の燃料及び廃ガスの燃焼による）外部の熱供給を減少させて火室効率を増加させ、改質器の出口及び対流部分での熱回収に必要とされる熱交換器のコストを下げるために有利に使用され得る。改質する際の再生触媒変換のプロセスの一例が、例えば国際公開第2011／088982号パンフレットから知られている。この場合、このプロセスは再生改質と称される。
一般的な２つのタイプの水蒸気改質器は、触媒管の入口及び出口が炉室内で向いている方向に関して区別され得る。
第１のタイプ（タイプ１）の水蒸気改質器では、触媒管のプロセスガス入口及びプロセスガス出口の両方が、炉の同一の側に設けられている。各触媒管は、１つの炉壁のみを通って延びているように、炉室に挿入されている。ガスは、１つの炉室壁を通って炉室に入り、炉室を通って流れ、その後、同一の炉壁に戻り、再度、炉室を出る。一般に触媒管は、プロセスガスが炉室を通ってＵ字状の通路に流れるように構成されている。このタイプの水蒸気改質器の一例が、例えば欧州特許出願公開第2223739 号に記載されている。
第２のタイプ（タイプ２）の水蒸気改質器では、触媒管の入口が炉室の一端部に設けられている一方、触媒管の出口が炉室の反対側の他端部に設けられている。タイプ２の改質器では、触媒管は、２つの対向する炉壁を通って延びるように炉室に挿入されている。一般に触媒管は、ガスが炉室を通って一端部から他端部に比較的直線の通路に流れるように細長い直線状の管として構成されている。このタイプの水蒸気改質器の一例が、例えば国際公開第2014／040815号パンフレットに記載されている。
上述した触媒管の構成の差は、２つのタイプの水蒸気改質器の一般的な構成の差から生じる必然的な結果である。そのため、一方のタイプの水蒸気改質器のために構成された触媒管を適合させるために、他方のタイプの水蒸気改質器を改良することが不可能である。同様に、他方のタイプの水蒸気改質器のために構成された触媒管は、一方のタイプの水蒸気改質器に使用するために使用又は改良され得ない。
再生改質の概念をタイプ１の水蒸気改質器に適用することが知られている。このために、特定の管が、（バヨネット管としても知られている）フィールド－チューブ反応器に基づき構成されている。この構成では、触媒管は、一方の外端部で閉じている外管と両方の外端部で開いている更なる内管(5, 15) とから構成されており、内管(5, 15) が外管に同軸に受け入れられている。この構成は、例えば国際公開第95／11745 号パンフレット及び米国特許出願公開第2014／0196875 号明細書に記載されている。この構成は、反応器の環状配置が、触媒床を出る高温のプロセスガスと触媒床の上流側部分で交換されるプロセスガスとの熱交換を可能にするという管概念の管に基づいている。
上記の従来の構成を使用して再生改質の概念をタイプ２の水蒸気改質器に適用する試みがなされたが、成功は限定されており、広く適用されなかった。更に、入口及び出口が同一の側に設けられるように入口／出口システム全体を更に改良しない限り（従って、タイプ２の水蒸気改質器をタイプ１の水蒸気改質器に効果的に改良しない限り－この改良は非常に徹底した複雑な改良になる）、既存の水蒸気改質器を改良してこの技術を実施することは不可能であった。
従って、本発明の目的は、再生改質の概念をタイプ２の水蒸気改質器に適用することである。特に本発明の目的は、再生改質の概念を既存のタイプ２の水蒸気改質器に適用することである。
本発明の更なる目的は、水蒸気改質器の休止時間中に触媒を容易に交換する及び／又は取り換えることができる触媒管を提供することである。
本発明の更なる目的は、膨張差に対する抵抗性が優れた触媒管を提供することである。
本発明の更なる目的は、触媒ゾーンにおける流体の運動を妨げることなく、温度及び圧力のようなパラメータを容易に測定することができる触媒管を提供することである。
これらの目的の少なくとも１つは、燃焼加熱器又は工業炉に使用するため（例えば改質器、好ましくは水蒸気改質器に使用するため）の触媒管であって、
－ プロセスガスが前記触媒管に入るための触媒管入口、及びプロセスガスが前記触媒管を出るための触媒管出口を備えており、前記触媒管入口及び前記触媒管出口は前記触媒管の対向する端部に設けられており、
－ 反応外管(1, 11) と、
－ 前記反応外管(1, 11) の内側に同軸に延びている内管(5, 15) と、
－ 前記反応外管(1, 11) の内壁と前記内管(5, 15) の外壁との間に設けられている境界部(3, 13) と、
－ プロセスガスを触媒変換するための第１の環状チャネルであって、前記反応外管(1, 11) の内壁及び前記境界部(3, 13) の外壁によって画定されており、触媒が充填される前記第１の環状チャネルと、
－ プロセスガスが前記第１の環状チャネルを通って流れるプロセスガスと逆流又は並流で流れるための第２の環状チャネルであって、前記境界部(3, 13) の内壁及び前記内管(5, 15) の外壁によって画定されている前記第２の環状チャネルと、
－ プロセスガスが前記触媒管の入口端部で前記第２の環状チャネル及び前記内管(5, 15) から前記反応外管(1, 11) を出るのを防ぐために前記触媒管の入口端部に設けられている入口障壁(4, 14) と、
－ プロセスガスが前記第２の環状チャネル及び前記内管(5, 15) の一方から前記反応外管(1, 11) を出ることを可能にしながら、プロセスガスが前記第１の環状チャネルと前記第２の環状チャネル及び前記内管(5, 15) の他方とから前記反応外管(1, 11) を出るのを防ぐために、前記触媒管の出口端部に設けられている出口障壁(6, 16) と
を更に備えており、
前記内管、前記第１の環状チャネル及び前記第２の環状チャネルは、前記触媒管の入口側と前記触媒管の出口側とに開口部を夫々有しており、
前記触媒管入口は、前記触媒管の入口端部で前記第１の環状チャネルの開口部と流体連結されており、前記触媒管の出口端部における前記第１の環状チャネルの開口部は、前記触媒管の出口端部における前記第２の環状チャネルの開口部又は前記触媒管の出口端部における前記内管の開口部と流体連結されており、前記触媒管の入口端部における前記第２の環状チャネルの開口部は、前記触媒管の入口端部における前記内管(5, 15) の開口部と流体連結されており、前記触媒管の出口端部における前記内管(5, 15) の開口部又は前記触媒管の出口端部における前記第２の環状チャネルの開口部は、前記触媒管出口と流体連結されていることを特徴とする触媒管を提供することにより達成された。
本発明者らは、触媒管のための新たな構成を提供することによって、水蒸気改質器の他の部品を改良する必要なく、再生改質の概念をタイプ２の水蒸気改質器に適用することが可能になることを見出した。更に、境界部(3, 13) は自由に膨脹し得るので、境界部(3, 13) により、触媒管の内部の様々な膨張に対する耐性が増す。
触媒管を新たに構成するという重要な態様は、（第１の環状チャネル内の）触媒ゾーンにおける触媒活性と、（チャネルを通るプロセスガス流の速度を部分的に決定する）異なるチャネル内の圧力降下と、チャネル間の適切な熱交換の保証との間で適正なバランスを取るべきであるということである。本発明者らは、内管(5, 15) が設けられることにより、第１の環状チャネルと第２の環状チャネルとの間で熱交換が効率的に行われるように、第２の環状チャネル内の流動条件を調節するための手段が設けられることを見出した。
２つの環状チャネル内の流れを使用して再生改質を行う更なる利点は、このような構成がチャネルを通るプロセスガスの高い速度を可能にするということである。このような高い速度は熱伝達率を高めて、ひいては第１の環状チャネルの気体流と第２の環状チャネルの気体流との熱交換の効率を高め得る。
本発明者らは、近年、改良された触媒が発見されたことにより、触媒管の必要な触媒体積が触媒管の構成に対して克服され得ないような制限を課すことがなくなったことを更に認識した。従って、上記に定められているような第１の環状チャネルが、改質反応を行うために十分大きな触媒ゾーンを有することが可能になった。
従って、本発明者らは、上記を考慮して、触媒管が（プロセスガスが触媒管を出るため、及び熱交換を改善するための）１つの内管(5, 15) と、境界部(3, 13) によって分けられた２つの環状チャネル（触媒を保持するための一方の環状チャネル及び触媒ゾーンを加熱するための他方の環状チャネル）とを備えている構成が触媒活性、熱交換及び許容可能な圧力降下の適切な組み合わせを与え得ることを見出した。これは、既存の水蒸気改質器の触媒管挿入体の大きさを使用する必要がある場合に該当し、従って、このような水蒸気改質器の改良が可能になることが見出された。
本発明は改質反応器及び水蒸気改質のプロセスに関してここに説明され例証されているが、本発明の反応管は、他のタイプの多管式反応器及び触媒プロセスに使用されてもよい。特定の構成によって、触媒管の触媒ゾーンを出る高温のプロセスガスと触媒ゾーンの上流側部分で変換されるプロセスガスとの熱交換が可能になるため、改質以外の触媒プロセスは更に本発明の触媒管の構成による恩恵を受け得る。従って、触媒管の触媒ゾーンを出るプロセスガスは、触媒反応のための熱源として使用され得る。このような触媒プロセスは再生触媒変換と称される。これは、燃焼加熱器又は工業炉の触媒管内で行われるあらゆる触媒プロセスにとって有利である。このような触媒プロセスは典型的には、例えば少なくとも400 ℃又は少なくとも500 ℃の高温で行われる。燃焼加熱器又は工業炉が改質器、より好ましくは水蒸気改質器であることが好ましい。
本発明の第１の基本構成に係る触媒管の実施形態を示す図である。水蒸気改質器の動作中にプロセスガスが流れる方向が矢印で示されている。 本発明に係る触媒管を触媒管の長手軸芯に垂直に示す断面図である。 内管が出口障壁を通って延びている、本発明の第１の基本構成に係る触媒管の実施形態を示す図である。水蒸気改質器の動作中にプロセスガスが流れる方向が矢印で示されている。 本発明の第２の基本構成に係る触媒管の実施形態を示す図（右側）である。水蒸気改質器の動作中にプロセスガスが流れる方向が矢印で示されている。図４の左側に、触媒管の可能な断面図が示されている。 本発明に係る複数の可能な触媒管を触媒管の長手軸芯に垂直に示す断面図である。
ここで使用されるような「環状チャネル」という用語は、第１の管又は管状体を第２の管又は管状体の内側に同軸に配置することにより形成される外側チャネルを指す。従って、チャネルの形状は、（第１の環状チャネルの場合には境界部であり、第２の環状チャネルの場合には内管である）第１の管又は管状体の外壁の形状と、（第１の環状チャネルの場合には触媒管であり、第２の環状チャネルの場合には境界部である）第２の管又は管状体の内壁の形状とによって決定される。２本の円管の場合、環状チャネルの断面は円環の形状を有する。しかしながら、以下に述べるように、内管及び境界部の断面は円形である必要がない。従って、環状チャネルは様々な形状を有し得る。これらの形状は触媒管の長さに沿って異なってもよい。
便宜上、ここで使用されるような「プロセスガス」という文言は、あらゆる段階の反応器内のガス、つまり、反応器の管入口に入るガス、第１及び第２の環状チャネルを通過するガス及び内管を通過するガスと、管出口を介して反応器を出るガスとの両方を指してもよい。しかしながら、より正確には、触媒によって（部分的又は完全に）変換されるガスのために「プロセスガス」という用語を使用する一方、「供給ガス」という用語を、触媒ゾーンの前に反応器の管入口に入るガスを指すために使用してもよい。
触媒管は一般に再生触媒変換に適している。特に、触媒管は再生水蒸気改質のために構成されている。水蒸気改質の場合、触媒管は改質管である。
内管(5, 15) が反応外管(1, 11) の内側に設けられ、２つの管の間に境界部(3, 13) が設けられている触媒管のための上述した構成により、本質的に３つのチャネル（すなわち、第１の環状チャネル、第２の環状チャネル及び内管(5, 15)) を備え、チャネルの各々が２つの開口部（すなわち、触媒管の入口端部の開口部及び触媒管の出口端部の開口部）を有している本発明の触媒管が提供される。
入口障壁及び出口障壁(6, 16) により、触媒管内の３つのチャネル（つまり、第１及び第２の環状チャネル並びに内管）が以下の方法で互いに連結される。
触媒管は、基本的に２つの基本構成の内の一方を有し得る。第１の基本構成では、第１の環状チャネル内のプロセスガスは、第２の環状チャネル内のプロセスガスと逆流で流れ、内管内のプロセスガスと並流で流れる。第２の基本構成では、第１の環状チャネル内のプロセスガスは、内管内のプロセスガスと逆流で流れ、第２の環状チャネル内のプロセスガスと並流で流れる。第１の環状チャネルと第２の環状チャネルとの間の効率的な熱交換により効率が最も高くなるため、第１の基本構成は好ましい。更に第１の基本構成は、触媒管の機械的な構成が第２の基本構成の機械的な構成ほど複雑ではないという利点を有する。
流れの上述した方向を確立するために、第１の基本構成に係る触媒管は、プロセスガスが内管(5, 15) から反応外管(1, 11)を出ることを可能にしながら、プロセスガスが第１の環状チャネル及び第２の環状チャネルから反応外管(1, 11) を出るのを防ぐために、触媒管の出口端部に出口障壁(6, 16) を有している。従って、この構成によれば、触媒管の出口端部における第１の環状チャネルの開口部は、触媒管の出口端部における第２の環状チャネルの開口部と流体連結されており、触媒管の出口端部における内管(5, 15) の開口部は、触媒管の出口に流体連結されている。
各チャネルは２つの開口部、つまり触媒管の入口端部における開口部及び出口端部における開口部を有している。第１の基本構成によれば、触媒管の入口は、触媒管の入口端部で第１の環状チャネルの開口部と流体連結されている。従って、触媒管に入るプロセスガスは、まず第１の環状チャネルを通って流れる。触媒管の出口端部における第１の環状チャネルの開口部は、触媒管の出口端部における第２の環状チャネルの開口部と流体連結されている。従って、第１の環状チャネルを出るプロセスガスは続いて第２の環状チャネルに入る。触媒管の入口端部における第２の環状チャネルの開口部は、触媒管の入口端部における内管(5, 15) の開口部と流体連結されている。従って、第２の環状チャネルを出るプロセスガスは続いて内管(5, 15) に入る。触媒管の出口端部における内管(5, 15) の開口部は、触媒管の出口に流体連結されている。従って、内管(5, 15) を出るプロセスガスは続いて触媒管を出ることができる。
従って、触媒変換（例えば水蒸気改質）のためのプロセスで第１の基本構成に係る触媒管を使用するとき、プロセスガスは触媒管の入口を通って触媒管に入り、続いて第１の環状チャネルを通って触媒管の他方の（出口）端部に流れ（ることにより高温で触媒に曝され）、その後、第２の環状チャネルを通って触媒管の入口端部に流れ（ることにより、第１の環状チャネルを通って流れるプロセスガスと熱交換し）、その後、内管(5, 15) を通って触媒管の出口に流れる。従って、第２の環状チャネル内のプロセスガスは、第１の環状チャネル及び内管(5, 15) 内の方向と反対の方向に流れる。従って、並流の熱交換が、第１の環状チャネルを通って流れるプロセスガスと第２の環状チャネルを通って流れるプロセスガスとの間で生じる。
第２の基本構成に関して上述した流れの方向を確立するために、触媒管は、プロセスガスが第２の環状チャネルから反応外管(1, 11) を出ることを可能にしながら、プロセスガスが第１の環状チャネル及び内管(5, 15) から反応外管(1, 11) を出るのを防ぐために、触媒管の出口端部に出口障壁(6, 16) を有している。従って、この構成によれば、触媒管の出口端部における第１の環状チャネルの開口部は、触媒管の出口端部における内管(5, 15) の開口部と流体連結されており、触媒管の出口端部における第２の環状チャネルの開口部は、触媒管の出口に流体連結されている。
第２の基本構成によれば、触媒管の入口は、触媒管の入口端部で第１の環状チャネルの開口部と流体連結されている。従って、触媒管に入るプロセスガスは、まず第１の環状チャネルを通って流れる。触媒管の出口端部における第１の環状チャネルの開口部は、触媒管の出口端部における内管の開口部と流体連結されている。従って、第１の環状チャネルを出るプロセスガスは続いて内管に入る。触媒管の入口端部における第２の環状チャネルの開口部は、触媒管の入口端部における内管(5, 15) の開口部と流体連結されている。従って、内管を出るプロセスガスは続いて第２の環状チャネルに入る。触媒管の出口端部における第２の環状チャネル(5, 15) の開口部は、触媒管の出口に流体連結されている。従って、第２の環状チャネル(5, 15) を出るプロセスガスは続いて触媒管を出ることができる。
従って、触媒変換（例えば水蒸気改質）のためのプロセスで第２の基本構成に係る触媒管を使用するとき、プロセスガスは触媒管の入口を通って触媒管に入り、続いて第１の環状チャネルを通って触媒管の他方の（出口）端部に流れ（ることにより高温で触媒に曝され）、その後、内管を通って触媒管の入口端部に流れ、その後、第２の環状チャネルを通って触媒管の出口に流れる（ことにより、第１の環状チャネルを通って流れるプロセスガスと熱交換する）。従って、第２の環状チャネル内のプロセスガスは、第１の環状チャネルと同一の方向に流れる。従って、熱交換が、第１の環状チャネルを通って流れるプロセスガスと第２の環状チャネルを通って流れるプロセスガスとの間で生じる。触媒管の更なる構成を以下に述べる。
触媒管は、触媒反応（例えば改質反応）が生じる細長い反応器である。触媒管は、触媒管の長さ及び長手方向に相当する縦軸と、触媒管の幅に相当する、縦軸と垂直な横軸とを有する。触媒管は２つの端部を、縦軸の両方の先端部に１つずつ有している。触媒管は一般に、反応外管(1, 11) によって本質的に構成されてもよい細長い管状体を有している。細長い管状体は、典型的には触媒管の長さの最も大きい部分から構成されている。
触媒管は、プロセスガスが触媒管に入るための触媒管入口を有している。この触媒管入口は、プロセスガスを第１の環状チャネルに供給するためのものである。触媒管は、プロセスガスが触媒管を出るための触媒管出口を更に有している。触媒管入口及び触媒管出口は触媒管の対向する端部に設けられている。これは、入口が（入口端部とも称される）触媒管の一方の端部に設けられている一方、出口が（出口端部とも称される）触媒管の他方の端部に設けられていることを意味する。従って、ここで使用されるような「入口端部」という用語は、入口が設けられている触媒管の端部を指す一方、ここで使用されるような「出口端部」という用語は、出口が設けられている触媒管の端部を指す。頂部燃焼改質器の場合、入口が典型的には触媒管の頂端部に設けられている一方、出口が底端部に設けられている。底部燃焼改質器の場合、入口が典型的には触媒管の底端部に設けられており、出口が頂端部に設けられている。ここで使用されるような「端部」又は「触媒管の端部」は、触媒管の端部における触媒管の部分、又は触媒管の端部近くの触媒管の部分を指す。そのため、「端部」又は「触媒管の端部」は、触媒管の「端部分」と称されてもよい。例えば、触媒管の端部は、触媒管の全長の20％以下、典型的には10％以下、例えば５％以下を構成してもよい。従って、入口及び／又は出口は、触媒管の側面（特に触媒管の端部分の側面）に設けられてもよく、又は触媒管の頂面又は底面に設けられてもよい。
反応外管(1, 11) は、（触媒反応が生じる）第１の環状チャネルを反応外管(1, 11)の外壁に有する。加えて、反応外管(1, 11) は触媒管の最も外側の壁であってもよい。反応外管(1, 11) は、好ましくは金属又は金属合金のような高熱伝導性材料、例えばステンレス鋼から形成されている。反応外管(1, 11) は触媒管の出口端部に先細の端部を有してもよい。このような形状により、出口障壁(6, 16) 又は内管(5, 15) のような触媒管に存在する要素のための支持体が設けられてもよい。或いは、触媒管の全長に亘って一定の外径を維持しながら支持体を設けるべく、触媒管の底部における壁厚が増加及び／又は更に機械加工されてもよい。
内管(5, 15) は反応外管(1, 11) の内側に同軸に延びており、触媒管の出口への通路を形成している。内管(5, 15) は、長手方向に（触媒管の出口端部に設けられている）出口障壁(6, 16) から触媒管の入口端部に延びてもよい。第２の環状チャネルを出るプロセスガスが内管(5, 15) に入ることができるようにすべきであるので、内管(5, 15) は、改質器の入口端部で境界部(3, 13) を越えて長手方向に延びないことが好ましい。同じ理由から、内管(5, 15) は入口障壁(4, 14) に延びないか、又は入口障壁(4, 14) を通って延びないことが好ましい。このような好ましい構成では、プロセスガスが第２の環状チャネルから内管(5, 15) に流れるために、特殊な入口又は出口が必要ではない。内管(5, 15) は、例えば軸受要素(8, 18, 9, 19)、流れ分散装置又はこれらの組み合わせを使用して境界部(3, 13) から離隔してもよい。
内管(5, 15) はセラミック材料又は金属から形成されてもよい。内管(5, 15) は、好ましくはセラミック材料、金属材料又は非金属材料のような熱伝導性が低い材料から形成されている。熱伝導性が低い材料はここでは、熱伝導率が800 ℃で10 W/(m.K)未満であり、より好ましくは800 ℃で１ W/(m.K)未満の材料として定められている。このような材料は、例えば微孔性材料を使用して容易に達成され得る。内管(5, 15) は、夫々の部分がセラミック材料、金属材料又は非金属材料から個々に形成され得る組立体であってもよい。材料は更に、浸炭及び／又はメタルダスティングによる腐食に耐性を示す。従って、内管(5, 15) と第２の環状チャネルを通って流れるプロセスガスとの間の熱交換が制限され得る。このような熱交換は、第２の環状チャネル内のプロセスガスから第１の環状チャネルに移され得る熱の量を減らすので、一般に望ましくない。従って、金属以外の材料を選択するのが望ましい場合がある。しかしながら、例えば金属に保護被膜（例えばセラミック被膜）を設けることにより、金属、特に腐食に耐性を示す伝導性が低い金属を適切に使用することができる。
内管は、流体を移動させるための細長い中空体である。内管は、内側導管と称されてもよい。好ましい実施形態では、内管は、断面が円形の管である円管である。しかしながら、管は、矩形状の管のような異なる形状の管であってもよい。この点において、管の形状は、管の縦軸に垂直な管の断面を指す。内管の断面は、様々な形状、例えば正方形、矩形、楕円形、卵形又は菱形であってもよい。境界部の断面は、十字形、星形又はジグザグ縁部を有する円形であってもよい。このような形状は、内管をセラミック材料の押出しにより形成することによって比較的容易に得られる。
内管(5, 15) の形状は特に重要ではない。内管(5, 15) は本質的に直線状の管であってもよい。或いは、内管(5, 15) は螺旋形状又は渦巻き形状であってもよい。螺旋形状の管は、米国特許第6620388 号明細書から公知であり、本発明に適切に適用され得る。内管(5, 15) は、境界部(3, 13) 及び任意に境界部に取り付けられた触媒構造体(2, 12) を支持するために使用されてもよい。従って、内管(5, 15) は反応器の積み込みを容易にし、動作中の十分な安定性の維持に役立つことができる。
内管(5, 15) を触媒管に嵌合するために、内管(5, 15) は出口障壁(6, 16) に取り付けられてもよい。加えて又は或いは、内管(5, 15) は、例えば軸受要素(8, 18, 9, 19)及び／又は流れ分散装置を使用して境界部(3, 13) に取り付けられてもよい。内管(5, 15) は、好ましくは十分な乱流、ひいては第１の環状チャネルを通って流れるガスと第２の環状チャネルを通って流れるプロセスガスとの間の熱交換率の向上を保証するように、軸受要素(8, 18, 9, 19)及び／又は流れ分散装置を用いて境界部(3, 13) から離隔してもよい。
内管(5, 15) は空であってもよい。一般に、内管(5, 15) 内に充填材を含めることは望ましくない。
境界部(3, 13) は、反応外管(1, 11) の内壁と内管(5, 15) の外壁との間に設けられている。従って、境界部(3, 13) は、反応外管(1, 11) の内側に同軸に延びている一方、内管(5, 15) は境界部(3, 13) の内側に同軸に延びている。境界部(3, 13) は入口境界から触媒管の出口端部に長手方向に延びてもよい。第１の環状チャネルを出るプロセスガスが第２の環状チャネルに入ることができるようにすべきであるので、境界部(3, 13) は改質器の出口端部で反応外管(1, 11) を越えて長手方向に延びないことが好ましい。同じ理由から、境界部(3, 13) は出口障壁(6, 16) に延びないか、又は出口障壁(6, 16) を通って延びないことが好ましい。このような好ましい構成では、プロセスガスが第１の環状チャネルから第２の環状チャネルに流れるために、特殊な入口又は出口が必要ではない。
境界部(3, 13) は、第１の環状チャネルと第２の環状チャネルとの間に境界を形成している。境界は、プロセスガスが境界部(3, 13) を通過又は貫通するのを防ぐ。第２の環状チャネルに入るために、プロセスガスは、まず第１の環状チャネルの触媒ゾーンを通過する必要がある。その後でのみ、プロセスガスは第２の環状チャネルに入ることができる。境界部(3, 13) は、２つの端部（又は開口部）、つまり触媒管の出口端部における１つの開いた端部及び触媒管の入口端部における１つの閉じた端部を有している。閉じた端部は入口障壁(4, 14) によって閉じられている。
境界部は、最も簡単な構成では細長い中空体である。境界部は、触媒管が第１の環状チャネル及び第２の環状チャネルを有するような形状である。例えば、境界部は管状の境界部であってもよい。一実施形態では、境界部は、断面が円形の管である円管の形状である。しかしながら、境界部の断面は様々な形状、例えば正方形、矩形又は菱形であってもよい。境界部の断面は、十字形、星形又はジグザグ縁部を有する円形であってもよい。例えば、正方形の管形状を有する境界部を適切に使用してもよい。ここで使用されるような境界部の断面は、境界部の縦軸に垂直な境界部の断面を指す。境界部は、内管の周りにスリーブとして配置されてもよい。
内管及び境界部の適切な形状を選択するための基準は、内管の表面と境界部の表面との比であってもよい。この比が低くなるにつれて、触媒ゾーンに移される熱の割合がより高くなる。この点において、内管を通って流れるガスと交換される熱を考慮すべきである。
境界部(3, 13) は、中空の円筒体又は管のような１つの細長い中空体から構成されてもよい。しかしながら、境界部(3, 13) は、触媒管の長手方向に互いに積み重ねられてもよい複数の中空体、例えば複数の管状装置から構成されてもよい。例えば、境界部(3, 13) は、互いに積み重ねられた複数の中空体又は管状装置の連続的な組立体を有してもよく、管状装置は、例えば円錐形、円筒形又は円錐台形であってもよい。
境界部(3, 13) は、好ましくは高熱伝導性材料から形成されている。境界部(3, 13)が第１の環状チャネル内のプロセスガスと第２の環状チャネル内のプロセスガスとの間で熱が交換される表面を有するので、これは望ましい。材料は金属であってもよく、又はセラミックであってもよい。
触媒構造体(2, 12) が第１の環状チャネル内に設けられている場合、境界部の材料は、触媒構造体(2, 12) のために使用される材料と同一であってもよい。境界部(3, 13) は、例えば軸受要素(8, 18, 9, 19)、又はより好ましくは第１の環状チャネル内の触媒又は触媒構造体(2, 12) によって反応外管(1, 11) の内壁から離隔してもよい。
第１の環状チャネルは、反応外管(1, 11) の内壁と境界部(3, 13) の外壁とによって画定されている。第１の環状チャネル内で、プロセスガスは、触媒管の入口端部から触媒管の出口端部に流れることができる。第１の環状チャネルは、第１の環状チャネルの両側に開口部を有している。第１の開口部は、プロセスガスが第１の環状チャネルに入るためのものであり、触媒管の入口端部に設けられている。第２の開口部は、プロセスガスが第１の環状チャネルを出るためのものであり、触媒管の出口端部に設けられている。第１の環状チャネルを通って流れるプロセスガスは、第１の環状チャネル内に設けられた触媒に曝される。従って、触媒が充填された第１の環状チャネルの部分は、ここでは触媒ゾーンと称されてもよい。
第１の環状チャネルは、触媒反応のための触媒を有している。触媒は、あらゆる適切な形態で第１の環状チャネル内に設けられてもよい。例えば、触媒は、触媒ペレット、又は（構造化された触媒としても知られている）触媒構造体(2, 12) の一部として第１の環状チャネル内に設けられてもよい。触媒は、炉から移されるかなりの割合の熱を除去するためにヒートシンクの機能を果たす触媒反応（例えば吸熱性水蒸気改質反応）を促進する。触媒が水蒸気改質触媒である場合、触媒は典型的にはニッケル系触媒であり、高強度のセラミック支持体上に設けられてもよい。
触媒は、活性が高い触媒であることが好ましい。第１の環状チャネルの体積が比較的小さくてもよく、予想されるプロセスガス空間速度が、触媒管内の従来の触媒ゾーンと比較して相対的に高いので、高い活性が、触媒ゾーン内のプロセスガスの比較的短い滞留時間を補い得る。更に、適切な触媒は、触媒管への充填処置、並びにプロセス条件及び動作中に耐える熱サイクルによって生じる応力に耐え得ることが好ましい。水蒸気改質器に亘る圧力降下の許容量が制限されているので、水蒸気改質の触媒及び触媒構造体(2, 12) は、一般に大きな幾何学的表面積及び小さな圧力降下を有するように構成されてもよい。
適切な触媒の例として、金属又はセラミックの構造体又は支持体上に被覆された触媒がある。構造体又は支持体は、特に特定の形状に制限されないが、好ましくはチャネル内での乱流及びガス混合を高める構造体又は支持体である。例えば、適切な構造体はペレットであってもよい。適切なペレットは本技術分野で知られており、典型的には円筒形である。ペレットは典型的には多孔性を有する。ペレットは好ましくは高い多孔性を有する。適切な構造体は、本技術分野で知られており、例えばクロスフロー構造体である。例えば、適切な構造体はハニカムモノリス、ニットワイヤ又は発泡体であってもよい。触媒は、被覆技術、化学蒸着、直接沈着などの様々な方法によって構造体上に成膜されてもよい。気相に曝される表面が高くなるにつれて、触媒の見掛け上の活性が高くなる。
触媒の組成は、金属系触媒を含むが、金属系触媒に限定されない、触媒反応に活性を示す既知の材料から選択されており、金属は、ニッケル、ルテニウム、パラジウム、イリジウム、プラチナ、ロジウム、ホウ素、オスミウム、金及びこれらの組み合わせから選択されている。当業者は、触媒反応のために十分な活性を得るべく、触媒の特定の元素組成及び質量分率を選択することができる。
好ましい実施形態では、第１の環状チャネルは触媒構造体(2, 12) を有しており、触媒構造体は、波形板、フィン付要素、発泡体型構造体又はこれらの組み合わせから少なくとも部分的に形成されている。触媒床を通過する変換されていないプロセスガスの量を減らすために気相に十分な乱流が存在するように、触媒構造体(2, 12) は反応管内に配置されてもよい。触媒構造体により、第１の環状チャネルの触媒ゾーンへのプロセスガスの混入が増加し得る。従って、プロセスガスは低い圧力降下で十分完全に変換され得る。触媒は、あらゆる適切な方法によって構造体に設けられ得る。触媒は、例えば、触媒を（例えば被覆により）構造体の表面に固定することにより、又は構造体全体に亘って触媒粒子又は触媒ペレットを分散させることにより、構造体に設けられてもよい。触媒粒子又は触媒ペレットの分散は、例えば、燃焼加熱器の休止時間中に第１の環状チャネルに触媒粒子又は触媒ペレットを流し込むことにより達成され得る。
上述した触媒構造体(2, 12) を使用する利点は、触媒の活性が触媒構造体によって効率的に高められるということである。これは、プロセスガスが第１の環状チャネルの触媒ゾーンを通る速度が比較的高いので望ましい。これは、特に触媒管が既存の水蒸気改質器を改良するために使用される場合に該当する。効果的に３つのチャネルが本発明の触媒管内に設けられており、これら３つのチャネルの内の１つのみが触媒を含んでいるので、本発明の触媒管内の触媒ゾーンの体積は比較的小さい。その結果、従来の処理能力（流量）を使用するとき、第１の環状チャネルを通るプロセスガスの速度は高く、触媒がプロセスガスを変換するには限られた時間しかない。しかしながら、触媒構造体(2, 12) が第１の環状チャネル内に存在する場合、触媒構造体は高いガス速度及び低い接触時間を補い得る。特に、高活性の触媒及び触媒構造体(2, 12) の組み合わせはプロセスガスの高速度の不利点を補い得る。環状チャネル内でのプロセスガスの比較的高い速度及び優れた混合という利点は、ペレットが充填された床を有する従来の触媒管と比較して、内部熱伝達係数を増加させることができ、それによって触媒反応を高めることである。
上述した触媒構造体(2, 12) を使用するという更なる利点は、休止時間中の触媒の充填及び除去が簡略化され得ることである。触媒構造体は、触媒管から取り除かれ得るように構成されて嵌合されてもよい。この場合、境界部(3, 13) は、全体的に取り除かれ得るように触媒構造体(2, 12) に固定されてもよい。容易に除去可能な触媒構造体(2, 12) を設けるために、内管(5, 15) は、触媒構造体(2, 12) を支持する軸受要素(8, 18, 9, 19)及び／又は流れ分散装置を有していることが好ましい。このような構成では、触媒構造体(2, 12) 及び境界部(3, 13) は、例えば境界部(3, 13) を内管(5, 15) の軸受要素(8, 18, 9, 19)から摺動させることにより、簡単に除去され得る。
触媒管は、触媒を第１の環状チャネル内の所定の位置に保持するための触媒ホルダを更に有してもよい。特に触媒ホルダは、触媒が触媒管の出口端部に向かって移動するのを防ぐように配置されている。触媒ホルダは、例えば反応外管に取り付けられてもよい。触媒ホルダは、触媒管の出口端部の第１の環状チャネルの開口部に配置されてもよい。触媒ホルダは、触媒又は触媒支持体の直下に配置されてもよい。適切な触媒ホルダの一例が格子構造体である。触媒ホルダは、あらゆる適切な材料、例えば金属又はセラミックから形成されてもよい。好ましい実施形態では、触媒ホルダは、内管、境界部、又は内管及び境界部の両方のための支持体として更に機能してもよい。従って、内管、境界部、又は内管及び境界部の両方は触媒ホルダに固定されてもよい。触媒ホルダは、典型的には既存の改質器及び水蒸気改質器（及び一般には多くの場合燃焼加熱器）の触媒管に設けられるので、既存の改質器への内管及び境界部の実装が特に容易になる。例えば触媒ホルダが設けられていない場合、内管又は境界部は一又は複数の別個の保持装置によって保持されてもよい。
第１の環状チャネルを出るプロセスガスが第２の環状チャネルに流れることを可能にするために、第１の環状チャネルの端部に通路が設けられてもよい。上述した構成を使用することにより、このような通路は自然に存在し得る。
本発明の触媒管の更なる利点は、触媒床における流体の運動を妨げることなく、反応器の内側にパラメータ（特に温度及び圧力）を測定するための測定器を導入する可能性をもたらすということである。このため、動作中、常に反応器の性能の制御が改善され得る。例えば、触媒の上流側の反応器の入口と第２の環状チャネルとの間の圧力差を測定し、炭素形成及び暴走の危険性を最小限度に抑えながら、最も高い生産性を維持すべく、例えば水蒸気対炭素の比を含む触媒の供給条件を制御するために使用してもよい。別の選択肢は、例えば触媒床の直下及びまさにガスが内管に流入する位置の前記第２の環状チャネルの端部で直接、第２の環状チャネル内の気相の温度の測定値に基づき炉の動作を制御することである。このように、触媒の性能を常にモニタすることが可能であり、プロセスガスから反応ゾーンに（第２の環状チャネルから第１の環状チャネル内の触媒床に向かって）移されるエネルギーの量を知ることが可能である。その結果、炉のクロスオーバー温度又は仕切り壁温度（煙道ガス抽出位置での温度）を更に知っておくことにより、動作中、常にプロセスのエネルギー性能を最大化するために燃焼率を常に制御することが可能である。これらの測定・制御法を組み合わせることによって、炉の性能のオンライン最適化を採用してもよい。
第２の環状チャネルは、境界部(3, 13) の内壁と内管(5, 15) の外壁とによって画定されている。第２の環状チャネルによって、第２の環状チャネルを通って流れるガスと、第１の環状チャネルを通って流れるプロセスガスとの間の熱交換が行われる。第２の環状チャネル内で、プロセスガスは、第１の環状チャネル内のプロセスガスと並流又は逆流で流れる、つまり、触媒管の出口端部から触媒管の入口端部に又は反対方向に流れる。第２の環状チャネルは、第２の環状チャネルの両側に開口部を有している。第１の開口部は、プロセスガスが第２の環状チャネルに入るためのものであり、第１の基本構成の場合には触媒管の出口端部に設けられている。第２の開口部は、プロセスガスが第２の環状チャネルを出るためのものであり、第１の基本構成の場合には触媒管の入口端部に設けられている。
上述したように、第２の環状チャネルは軸受要素(8, 18, 9, 19)又は流れ分散装置又はこれら両方を有してもよい。軸受要素(8, 18, 9, 19)が境界部(3, 13) を内管(5, 15) から離隔してもよい一方、流れ分散装置がチャネル内に望ましい流れ又は乱流を与えてもよい。
入口障壁(4, 14) は触媒管の入口端部に設けられている。入口障壁(4, 14) は、プロセスガスが触媒管の入口端部で第２の環状チャネル及び内管(5, 15) から反応外管(1, 11) を出るのを防ぐためのものである。従って、入口障壁(4, 14) は、プロセスガスがまず第１の環状チャネルを通って流れることなく第２の環状チャネル及び内管(5, 15) に入るのを更に防ぐ。特に入口障壁(4, 14) は、プロセスガスが触媒管の入口端部で境界部(3, 13) の内部を出るか又は入るのを防ぐ。これは、触媒管の入口端部に最も近い境界部(3, 13) の開口部を障壁を用いて閉じることにより達成され得る。従って、入口障壁(4, 14) は、閉じた端部を触媒管の入口端部に有する境界部(3, 13) によって設けられてもよい。閉じた端部は、入口障壁(4, 14) を境界部(3, 13) 、例えば境界部(3, 13) の内壁又は壁頂部に固定することにより設けられることが好ましい。あらゆる手段、例えば溶接によって固定することができる。入口障壁は、例えば金属又はセラミックから形成された板であってもよい。入口障壁(4, 14) は、円板のようなあらゆる適切な形状であってもよい。入口障壁(4, 14) は、プロセスガスが第２の環状チャネルから触媒管の入口に向かって流れ出るのを更に防ぐ。入口障壁(4, 14) は金属又はセラミックから形成されてもよい。入口障壁は、構造化された触媒と共に連続体を形成してもよい。入口障壁(4, 14) は、内管の材料と同一の材料又は内管の材料とは異なる材料から形成されてもよく、例えばセラミック、又はセラミックで被覆された金属、又は浸炭による腐食に耐性を示す合金から形成されてもよい。
入口障壁(4, 14) は一般に、境界部(3, 13) に取り付けられることにより触媒管に支持されている。ヘッダが設けられている場合（以下を参照）、入口障壁(4, 14) はヘッダに取り付けられてもよい。
出口障壁(6, 16) は触媒管の出口端部に設けられている。第１の基本構成の場合、出口障壁(6, 16) は、プロセスガスが内管(5, 15) から反応外管(1, 11)を出ることを可能にしながら、プロセスガスが第１の環状チャネル及び第２の環状チャネルから反応外管を出るのを防ぐためのものである。このような出口障壁(6, 16) が設けられていないと、第１の環状チャネルを出るプロセスガスは反応外管(1, 11) を出ることになる。プロセスガスがまず、反応外管(1, 11) を出る前に第２の環状チャネル及び内管(5, 15) を通って流れる必要があるように、出口障壁(6, 16) は第２の環状チャネルにプロセスガスが供給されることを保証する。出口障壁(6, 16) は、典型的にはプロセスガスが内管(5, 15) を出ることを可能にするための空所を有している。第２の基本構成の場合、出口障壁は、プロセスガスが第２の環状チャネルから反応外管(1, 11)を出ることを可能にしながら、プロセスガスが第１の環状チャネル及び内管から反応外管を出るのを防ぐためのものである。
出口障壁(6, 16) は、反応外管(1, 11) 又は内管(5, 15) 又はこれら両方に連結又は固定されてもよい。例えば、出口障壁(6, 16) は、反応外管(1, 11) の内壁又は内管(5, 15) の外壁にあらゆる手段、例えば溶接によって固定されてもよい。反応外管が先細の端部(7, 17) を有する場合、出口障壁(6, 16) は、反応外管(1, 11) の先細の移行部分に保持されてもよい。
出口障壁(6, 16) は内管(5, 15) を更に支持してもよい。例えば、内管(5, 15) は、出口障壁(6, 16) の表面（つまり触媒管の入口端部に対向する表面）に取り付けられてもよい。内管(5, 15) は、出口障壁内に延びてもよく、又は出口障壁を通って延びてもよい。内管(5, 15) は、触媒管の出口パイプ(17)、出口組立体、又は触媒管の下方に設けられてもよい出口ピグテール内に更に延びることができる。
第１の基本構成の場合、出口障壁(6, 16) は、空所を中心に有する円形面を有してもよい。空所により、プロセスガスが内管(5, 15) を出るための開口部が設けられる。円形は、第１及び第２の環状チャネルを閉じるのに適している。円形面は、円形面の側部で反応外管(1, 11) の内壁に連結されてもよい。円形面は、円錐状体、円筒状体又は円錐台形状体の表面の一部であってもよい。このような形状体は、出口障壁(6, 16) のための適した形状を有し得る。例えば、出口障壁(6, 16) は中央部分に孔を有する円板であってもよい。
触媒管は、プロセスガスを入口から第１の環状チャネルに運ぶことができるヘッダを更に備えてもよい。ヘッダは更に、触媒管の入口端部で反応外管(1, 11) のためのカバー又は蓋部として機能してもよい。ヘッダは、例えばねじ又はボルトのような機械的な手段によって、反応外管(1, 11) の入口端部に取り付けられ得る。ヘッダは、境界部(3, 13) 及び入口障壁(4, 14) のような触媒管の様々な要素を更に支持してもよい。
触媒管は、工業炉又は燃焼加熱器、例えば水蒸気改質器の放射部分に取り付けられ得る。本発明に係る触媒管は、工業炉又は燃焼加熱器（例えば水蒸気改質器）の炉室への挿入に適していることが好ましい。そのため、触媒管は炉室に挿入されて、一端部で炉室の一方の壁に固定され、他端部で炉室の対向する壁に固定され得る。触媒管は工業炉又は燃焼加熱器に着脱可能に取り付けられていることが好ましい。従って、触媒管は、休止時間中に炉室から容易に取り外され得る。このため、必要に応じて触媒管に新鮮な触媒材料を供給することがより簡単になる。
内管(5, 15) 、境界部(3, 13) 及び反応外管(1, 11) に適した大きさは以下の通り選択されてもよい。
特に言及されていない場合、ここで使用されるような「直径」という用語は、管、パイプ又は境界部の内径を指す。これは、管、パイプ又は境界部の壁の厚さが直径から除外されることを意味する。
反応外管(1, 11) の直径は特に重要ではない。しかしながら、触媒管が既存の水蒸気改質器に使用される場合（つまり改良の場合）、反応外管(1, 11) の直径が予め決められてもよく、比較的小さい場合が多い。一般に、反応外管の直径は５～25cmの範囲内にある。ここで反応外管の直径を指すとき、反応外管の厚さは直径から除外される。
境界部(3, 13) の直径のサイズは、第１の環状チャネルに必要な最小体積、必要な空間速度及び触媒によって示される圧力降下によって決定される重要な部分のサイズである。
第１の環状チャネルの体積に関して、触媒ゾーンは、プロセスガスを十分完全に変換し得るために十分大きな体積を有する必要がある。従って、非常に高い活性を有する触媒を使用しない限り、境界部(3, 13) の直径は、反応外管の直径に対してあまり大きくすべきではない。境界部の最大値は、反応外管の直径及び使用される流量のようなパラメータに大きく依存する。例えば適度な流量で動作する直径が10cmの従来の外管の場合、境界部(3, 13) の直径は反応外管の直径の90％未満であってもよい場合が多い。しかしながら、高い処理能力及び／又は直径が大きい反応外管では、このパーセンテージがより高くなり得る。
第１の環状チャネルの触媒ゾーンの体積はあまり大きくすべきではなく、その理由は、熱伝達に利用可能な領域が著しく減少し、第２の環状チャネル及び内管内の圧力降下が過度に増加するためである。従って、境界部(3, 13) の直径は、一般に（反応外管の壁の厚さを除く）反応外管の直径のサイズの少なくとも50％であってもよい。
境界部(3, 13) の直径は、一般に（反応外管の壁の厚さを除く）反応外管の直径のサイズの50～95％、例えば58～90％であってもよい。
内管の直径のサイズは、第２の環状チャネル内のプロセスガスの高い速度を得るように調節されてもよい。このような高い速度は、第２の環状チャネル内の高温のプロセスガスから第１の環状チャネルの触媒ゾーン内のプロセスガスへの熱伝達を促進し得る。従って、境界部の直径と内管の直径との差が（反応外管の壁の厚さを除く）反応外管の直径のサイズの10～50％、好ましくは15～40％の範囲内であるように、内管の直径は選択されている。
内管(5, 15) の直径は、1.0 ～4.0 cm、好ましくは2.0 ～3.0 cmの範囲内であってもよい。直径は、典型的には約2.5 cmである触媒管(17)の出口パイプの直径と等しいサイズ又は前記直径より小さいサイズに設定されていることが好ましい。このような直径は、内管内の圧力降下を制限すべく十分大きい。
第２の態様では、本発明は、炉室と本発明に係る少なくとも１つの触媒管とを備えた多管式反応器を対象とする。多管式反応器は、互いに平行な複数の触媒管を備えてもよい。炉室は、例えば一列又は複数列の触媒管を有してもよい。例えば、典型的な頂部燃焼多管式反応器はプロセスガスを複数列の管を通って下方へ流し、管の全ては炉室内に含まれている。燃焼器は各管列の間に列をなして炉の頂部に設けられており、煙道ガスは炉の底部で抽出される。底部燃焼水蒸気多管式反応器では、燃焼器が底部に設けられ、プロセスガスが上方に流れる同様の構成を使用することができる。
多管式反応器は炉室を備えてもよく、炉室内では燃焼器が触媒管を直接加熱する。例えば、多管式反応器は頂部燃焼反応器、底部燃焼反応器又は側部燃焼反応器であってもよい。少なくとも１つの触媒管の触媒管入口及び触媒管出口は炉室の反対側に設けられている。
或いは、触媒管は、例えば加熱された水蒸気のような熱媒体を介して、燃焼器によって間接的に加熱され得る。間接多管式反応器は外部燃焼室を備えている。この場合、炉室は、（外部燃焼室と称される）燃焼器を有する１つの区画と、触媒管を有する別個の区画とを有してもよい。
好ましい実施形態では、多管式反応器は水蒸気改質器である。しかしながら、原則として、本発明の反応器は、熱伝達が変換生成物を製造する際に重要な役割を果たすあらゆる触媒変換を適応させるのに適しており、例えば、アンモニアへの触媒変換、メタノールへの触媒変換、水性ガスシフトコンバータ、フィッシャー・トロプシュ触媒コンバータなどのための反応器である。
第３の態様では、本発明は、本発明に係る触媒管内で触媒反応を行うための方法を対象とする。このような方法のプロセスガスの流れは既に上述されている。従って、本方法では、第１の環状チャネルを通って流れるガスと、第２の環状チャネルを通って流れるガスとの間で熱交換を行う。
触媒反応は特には触媒変換反応である。原則として、熱伝達が変換生成物を製造する際に重要な役割を果たすあらゆる触媒変換は、本発明の触媒管内で適切に行われ得る。このような反応の例として、水蒸気改質、アンモニアへの触媒変換がある。好ましい実施形態では、本方法は、再生水蒸気改質を行うための方法である。
第４の態様では、本発明は、既存のタイプ２の水蒸気改質器、つまり、触媒管の入口及び出口が炉室の反対側に設けられている水蒸気改質器を改良するために本発明に係る触媒管を使用する方法を対象にする。このような水蒸気改質器では、本発明に係る触媒管は、既存の触媒管に取って替わることができるため、水蒸気改質器内で再生改質を行うことが可能になる。
好ましい実施形態では、既存の水蒸気改質器の改質管に既存の触媒ホルダを使用することにより、水蒸気改質器を改良する。これは、現場で広範囲に亘る溶接作業を含む既存の触媒ホルダを移動させる必要がないという利点を有する。既存の改質器の従来の改質管における触媒ホルダの役割は、触媒を所定の位置に保持することである。従って、既存の触媒ホルダを支持体として使用することにより、内管及び／又は境界部は既存の改質管に配置される。
本発明の第３の態様によれば、本発明に係る触媒管は、例えば、既存の触媒管を本発明に係る触媒管と取り換える、及び／又は可能なら既存の触媒ホルダを使用することにより、一般に既存の工業炉又は燃焼加熱器を改良するために使用されてもよい。

Claims (19)

  1. 工業炉におけるプロセスガスの再生触媒変換のための触媒管であって、
    － プロセスガスが前記触媒管に入るための触媒管入口、及びプロセスガスが前記触媒管を出るための触媒管出口を備えており、前記触媒管入口及び前記触媒管出口は前記触媒管の対向する端部に設けられており、
    － 反応外管と、
    － 前記反応外管の内側に同軸に延びている内管と、
    － 前記反応外管の内壁と前記内管の外壁との間に設けられている境界部と、
    － プロセスガスを触媒変換するための第１の環状チャネルであって、前記反応外管の内壁及び前記境界部の外壁によって画定されており、触媒が充填される前記第１の環状チャネルと、
    － プロセスガスが前記第１の環状チャネルを通って流れるプロセスガスと逆流又は並流で流れるための第２の環状チャネルであって、前記境界部の内壁及び前記内管の外壁によって画定されている前記第２の環状チャネルと、
    － プロセスガスが前記触媒管の入口端部で前記第２の環状チャネル及び前記内管から前記反応外管を出るのを防ぐために前記触媒管の入口端部に設けられている入口障壁と、
    － プロセスガスが前記第２の環状チャネル及び前記内管の一方から前記反応外管を出ることを可能にしながら、プロセスガスが前記第１の環状チャネルと前記第２の環状チャネル及び前記内管の他方とから前記反応外管を出るのを防ぐために、前記触媒管の出口端部に設けられている出口障壁と
    を更に備えており、
    前記内管、前記第１の環状チャネル及び前記第２の環状チャネルは、前記触媒管の入口側と前記触媒管の出口側とに開口部を夫々有しており、
    前記触媒管入口は、前記触媒管の入口端部で前記第１の環状チャネルの開口部と流体連結されており、前記触媒管の出口端部における前記第１の環状チャネルの開口部は、前記触媒管の出口端部における前記第２の環状チャネルの開口部又は前記触媒管の出口端部における前記内管の開口部と流体連結されており、前記触媒管の入口端部における前記第２の環状チャネルの開口部は、前記触媒管の入口端部における前記内管の開口部と流体連結されており、前記触媒管の出口端部における前記内管の開口部又は前記触媒管の出口端部における前記第２の環状チャネルの開口部は、前記触媒管出口と流体連結されており、
    前記触媒管は、前記第１の環状チャネル及び前記第２の環状チャネルによって設けられている２つの環状チャネル並びに前記内管の内部によって設けられている第３のチャネルの３つのチャネルを有するように構成されていることを特徴とする触媒管。
  2. 前記出口障壁は、プロセスガスが前記内管から前記反応外管を出ることを可能にしながら、プロセスガスが前記第１の環状チャネル及び前記第２の環状チャネルから前記反応外管を出るのを防ぐために前記触媒管の出口端部に設けられた出口障壁であり、
    前記触媒管入口は、前記触媒管の入口端部で前記第１の環状チャネルの開口部と流体連結されており、前記触媒管の出口端部における前記第１の環状チャネルの開口部は、前記触媒管の出口端部における前記第２の環状チャネルの開口部と流体連結されており、前記触媒管の入口端部における前記第２の環状チャネルの開口部は、前記触媒管の入口端部における前記内管の開口部と流体連結されており、前記触媒管の出口端部における前記内管の開口部は、前記触媒管出口に流体連結されていることを特徴とする請求項１に記載の触媒管。
  3. 前記出口障壁は、プロセスガスが前記第２の環状チャネルから前記反応外管を出ることを可能にしながら、プロセスガスが前記第１の環状チャネル及び前記内管から前記反応外管を出るのを防ぐために、前記触媒管の出口端部に設けられた出口障壁であり、
    前記触媒管入口は、前記触媒管の入口端部で前記第１の環状チャネルの開口部と流体連結されており、前記触媒管の出口端部における前記第１の環状チャネルの開口部は、前記触媒管の出口端部における前記内管の開口部と流体連結されており、前記触媒管の入口端部における前記第２の環状チャネルの開口部は、前記触媒管の入口端部における前記内管の開口部と流体連結されており、前記触媒管の出口端部における前記第２の環状チャネルの開口部は、前記触媒管出口に流体連結されていることを特徴とする請求項１に記載の触媒管。
  4. 前記出口障壁は、前記反応外管の内壁にその側部で連結されている円形面を有しており、前記円形面は、プロセスガスが前記内管を出ることを可能にするために前記円形面の中心に空所を有していることを特徴とする請求項１～３のいずれか１つに記載の触媒管。
  5. 前記出口障壁は、円錐状体、円筒状体又は円錐台形状体を有していることを特徴とする請求項１～４のいずれか１つに記載の触媒管。
  6. 前記内管は前記出口障壁の表面に取り付けられているか、又は前記出口障壁を通って延びていることを特徴とする請求項１～５のいずれか１つに記載の触媒管。
  7. 前記反応外管は反応器の出口端部に先細の端部を有していることを特徴とする請求項１～６のいずれか１つに記載の触媒管。
  8. 前記境界部は、前記触媒管の出口端部に開いた端部を有しており、前記触媒管の入口端部に閉じた端部を有しており、閉じた端部は前記入口障壁によって閉じられており、前記入口障壁は、好ましくは反応器の入口端部で前記境界部に固定又は溶接されていることを特徴とする請求項１～７のいずれか１つに記載の触媒管。
  9. 前記第１の環状チャネルは、波形板、フィン付要素及び発泡体の一又は複数を含む構造体を有しており、前記触媒は前記構造体上に設けられていることを特徴とする請求項１～８のいずれか１つに記載の触媒管。
  10. 前記境界部は高熱伝導性材料から形成されており、前記高熱伝導性材料は、請求項７に記載の構造に使用されている材料と同一の材料であってもよいことを特徴とする請求項１～９のいずれか１つに記載の触媒管。
  11. 前記境界部は、互いに積み重ねられた複数の管状装置の連続的な組立体を有しており、前記管状装置は、円錐形、円筒形又は円錐台形であってもよいことを特徴とする請求項１～１０のいずれか１つに記載の触媒管。
  12. 前記内管は、熱伝導率が800 ℃で10 W/(m.K)未満である低熱伝導性材料から形成されていることを特徴とする請求項１～１１のいずれか１つに記載の触媒管。
  13. 前記内管は、円管、正方形管又は矩形管であることを特徴とする請求項１～１２のいずれか１つに記載の触媒管。
  14. 炉室と少なくとも１つの請求項１に記載の触媒管とを備えた多管式反応器であって、
    前記少なくとも１つの触媒管の触媒管入口及び触媒管出口は前記炉室の反対側に設けられていることを特徴とする多管式反応器。
  15. 前記炉室は、前記炉室内に含まれている複数列の触媒管を有しており、
    燃焼器が、各管列の間に列をなして設けられていることを特徴とする請求項１４に記載の多管式反応器。
  16. 水蒸気改質器であることを特徴とする請求項１４又は１５に記載の多管式反応器。
  17. 請求項１～１３のいずれか１つに記載の触媒管、又は請求項１４～１６のいずれか１つに記載の反応器で触媒変換反応を行うことを特徴とする方法。
  18. 改質器を改良するために請求項１～１３のいずれか１つに記載の触媒管を使用する方法であって、
    前記改質器は、炉室及び少なくとも１つの触媒管を備えており、前記少なくとも１つの触媒管の触媒管入口及び触媒管出口は前記炉室の反対側に設けられていることを特徴とする方法。
  19. 前記内管、前記境界部、又は前記内管及び前記境界部の両方を既存の改質器の改質管内の既存の触媒ホルダに取り付けることにより、改良することを特徴とする請求項１８に記載の方法。
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