JP7008193B2 - フロー電池 - Google Patents
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Description
負極と、
正極と、
リチウムをカチオンとして溶解する芳香族化合物を含む第1酸化還元種を有し、前記負極に接している第1液体と、
前記正極に接している第2液体と、
前記第1液体と前記第2液体との間に配置されたリチウムイオン伝導膜と、
を備え、
前記第1液体及び前記第2液体からなる群より選ばれる少なくとも1つは、リチウムを含む支持電解質を有し、
前記第1液体に溶解しているリチウムのモル数と前記第2液体に溶解しているリチウムのモル数との合計値が前記支持電解質に含まれるリチウムのモル数より大きい。
芳香族化合物を含む第1酸化還元種は、リチウムをカチオンとして溶解することができる。この第1酸化還元種は、例えば、フロー電池の負極メディエータとして機能する。フロー電池が負極メディエータ及び正極メディエータを含む場合、フロー電池の充電電圧は、正極メディエータの充電電位と負極メディエータの充電電位との差によって定まる。フロー電池の放電電圧は、正極メディエータの放電電位と負極メディエータの放電電位との差によって定まる。上記の第1酸化還元種の充電電位及び放電電位は、例えば、1.0Vvs.Li/Li+未満であり、比較的低い。そのため、上記の第1酸化還元種を負極メディエータとして利用することによって、フロー電池の充電電圧及び放電電圧を向上させることができる。すなわち、上記の第1酸化還元種によって高いエネルギー密度を有するフロー電池を実現できる。しかし、この第1酸化還元種は、フロー電池の充電時にリチウムと不可逆的に反応し、リチウムとともに電気化学的に不活性な化合物を形成することがある。この反応は、特に、1サイクル目の充電時に生じやすい。この反応によって、フロー電池の放電に利用されるリチウムが減少し、フロー電池の放電容量が低下する。放電容量が低下すると、充放電効率も低下する。
負極と、
正極と、
リチウムをカチオンとして溶解する芳香族化合物を含む第1酸化還元種を有し、前記負極に接している第1液体と、
前記正極に接している第2液体と、
前記第1液体と前記第2液体との間に配置されたリチウムイオン伝導膜と、
を備え、
前記第1液体及び前記第2液体からなる群より選ばれる少なくとも1つは、リチウムを含む支持電解質を有し、
前記第1液体に溶解しているリチウムのモル数と前記第2液体に溶解しているリチウムのモル数との合計値が前記支持電解質に含まれるリチウムのモル数より大きい。
M5=M1+M2-M3
まず、フロー電池100の負極10及び正極20に電圧を印加することによって、フロー電池100を充電する。以下では、充電プロセスにおける負極10側の反応及び正極20側の反応を説明する。
電圧の印加によって、フロー電池100の外部から負極10に電子が供給される。これにより、負極10の表面において、第1酸化還元種18が還元される。第1酸化還元種18の還元反応は、例えば、以下の反応式で表される。なお、リチウムイオン(Li+)は、例えば、リチウムイオン伝導膜30を通じて第2液体22から供給される。
Md + Li+ + e- → Md・Li
sNA + tMd・Li → NAsLit + tMd
電圧の印加によって、正極20の表面において、第2酸化還元種28が酸化される。これにより、正極20からフロー電池100の外部に電子が取り出される。第2酸化還元種28の酸化反応は、例えば、以下の反応式で表される。
TTF → TTF+ + e-
TTF+ → TTF2+ + e-
LiFePO4 + TTF2+ → FePO4 + Li+ + TTF+
TTF+ → TTF2+ + e-
充電されたフロー電池100では、負極10及び正極20から電力を取り出すことができる。以下では、放電プロセスにおける負極10側の反応及び正極20側の反応を説明する。
フロー電池100の放電によって、負極10の表面において、第1酸化還元種18が酸化される。これにより、負極10からフロー電池100の外部に電子が取り出される。第1酸化還元種18の酸化反応は、例えば、以下の反応式で表される。
Md・Li → Md + Li+ + e-
NAsLit + tMd → sNA + tMd・Li
フロー電池100の放電によって、フロー電池100の外部から正極20に電子が供給される。これにより、正極20の表面において、第2酸化還元種28が還元される。第2酸化還元種28の還元反応は、例えば、以下の反応式で表される。
TTF2+ + e- → TTF+
TTF+ + e- → TTF
FePO4 + Li+ + TTF → LiFePO4 + TTF+
TTF+ + e- → TTF
本開示を実施例に基づき、具体的に説明する。ただし、本開示は、以下の実施例によって何ら限定されるものではない。
まず、0.1mol/Lのビフェニル及び1mol/LのLiPF6が溶解した作用極側の電解液を準備した。この電解液の溶媒は、2-メチルテトラヒドロフラン(2MeTHF)であった。次に、この電解液にリチウム金属を溶解させた。ビフェニルのモル数に対するリチウム金属のモル数の割合は、0.52であった。この電解液を作用極室に投入し、測定例1のセルを作製した。測定例1のセルでは、作用極として、多孔質なステンレス鋼を用いた。隔膜として、リチウムイオン伝導無機固体電解質であるLi7La3Zr2O12(LLZ)を用いた。対極側の電解液として、1mol/LのLiPF6が溶解し、かつビフェニルを含まない2-メチルテトラヒドロフラン溶液を用いた。対極として金属リチウムを用いた。測定例1のセルにおいて、作用極側の電解液に溶解しているリチウムのモル数M1及び対極側の電解液に溶解しているリチウムのモル数M2の合計値は、LiPF6に含まれるリチウムのモル数M3よりも大きかった。測定例1のセルでは、ビフェニルのモル数をM4と定義したとき、(M1+M2-M3)/M4の値が0.52であった。
ビフェニルのモル数に対するリチウム金属のモル数の割合が1.4となるように、作用極側の電解液に溶解させるリチウム金属の量を変更したことを除き、測定例1と同じ方法によって測定例2のセルを作製した。測定例2のセルにおいて、作用極側の電解液に溶解しているリチウムのモル数M1及び対極側の電解液に溶解しているリチウムのモル数M2の合計値は、LiPF6に含まれるリチウムのモル数M3よりも大きかった。測定例2のセルにおいて、(M1+M2-M3)/M4の値は、1.4であった。次に、測定例2のセルについて、測定例1と同じ方法によって、充放電測定を行った。測定例2のセルの初回充放電効率は、450%であった。
作用極側の電解液におけるビフェニルの濃度を0.015mol/Lに変更したこと、及び、作用極側の電解液にリチウム金属を溶解させなかったことを除き、測定例1と同じ方法によって測定例3のセルを作製した。測定例3のセルにおいて、作用極側の電解液に溶解しているリチウムのモル数M1及び対極側の電解液に溶解しているリチウムのモル数M2の合計値は、LiPF6に含まれるリチウムのモル数M3と等しかった。測定例3のセルにおいて、(M1+M2-M3)/M4の値は、0であった。測定例3のセルについて、測定例1と同じ方法によって、充放電測定を行った。測定例3のセルの初回充放電効率は、12%であった。なお、作用極側の電解液におけるビフェニルの濃度は、セルの充放電効率にほとんど影響を与えない。
12 第1液体
14 負極活物質
16 負極端子
18 第1酸化還元種
20 正極
22 第2液体
24 正極活物質
26 正極端子
28 第2酸化還元種
30 リチウムイオン伝導膜
40 第1循環機構
50 第2循環機構
100 フロー電池
Claims (11)
- 負極と、
正極と、
リチウムをカチオンとして溶解する芳香族化合物を含む第1酸化還元種を有し、前記負極に接している第1液体と、
前記正極に接している第2液体と、
前記第1液体と前記第2液体との間に配置されたリチウムイオン伝導膜と、
を備え、
前記第1液体及び前記第2液体からなる群より選ばれる少なくとも1つは、リチウムを含む支持電解質を有し、
前記第1液体に溶解しているリチウムのモル数と前記第2液体に溶解しているリチウムのモル数との合計値が前記支持電解質に含まれるリチウムのモル数より大きく、
前記第1液体に溶解しているリチウムの前記モル数をM1と定義し、前記第2液体に溶解しているリチウムの前記モル数をM2と定義し、前記支持電解質に含まれるリチウムの前記モル数をM3と定義し、前記第1酸化還元種のモル数をM4と定義するとき、
前記M1、前記M2、前記M3及び前記M4が0.2≦(M1+M2-M3)/M4≦1.5を満たす、フロー電池。 - 前記第1液体に接している負極活物質と、
前記負極活物質を収容する第1収容部と、
前記負極を収容する負極室と、
をさらに備え、
前記第1収容部において、前記第1酸化還元種は、前記負極活物質によって酸化又は還元される、請求項1に記載のフロー電池。 - 前記負極活物質がリチウムを含む、請求項2に記載のフロー電池。
- 前記負極と前記負極活物質との間で、前記第1液体を循環させる第1循環機構をさらに備えた、請求項2又は3に記載のフロー電池。
- 前記第2液体に接している正極活物質と、
前記正極活物質を収容する第2収容部と、
前記正極を収容する正極室と、
をさらに備え、
前記第2液体は、第2酸化還元種を含み、
前記第2収容部において、前記第2酸化還元種は、前記正極活物質によって酸化又は還元される、請求項1から4のいずれか1項に記載のフロー電池。 - 前記正極活物質がリチウムを含む、請求項5に記載のフロー電池。
- 前記正極と前記正極活物質との間で、前記第2液体を循環させる第2循環機構をさらに備えた、請求項5又は6に記載のフロー電池。
- 前記第1酸化還元種は、フェナントレン、ビフェニル、o-ターフェニル、トリフェニレン、アントラセン、アセナフテン、アセナフチレン、フルオランテン、trans-スチルベン、ベンジル及びナフタレンからなる群より選ばれる少なくとも1つを含む、請求項1から7のいずれか1項に記載のフロー電池。
- 前記支持電解質がLiPF6を含む、請求項1から8のいずれか1項に記載のフロー電池。
- 前記第1液体は、環状エーテルを溶媒として含む、請求項1から9のいずれか1項に記載のフロー電池。
- 前記環状エーテルは、2-メチルテトラヒドロフランを含む、請求項10に記載のフロー電池。
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