JP6982359B2 - イエローゴールド合金 - Google Patents

Description

本開示は、イエローゴールド合金に関するものである。

指輪、ネックレス、イヤリング、腕時計などの宝飾品の材料として、イエローゴールド合金が知られている（たとえば、特開２０１９−２１０５４６公報（特許文献１）参照）。イエローゴールド合金は、Ａｕ（金）を主成分とする黄色の合金である。

特開２０１９−２１０５４６公報

Ａｇ（銀）およびＣｕ（銅）を含有し、Ａｕを主成分とする合金が、宝飾用のＡｕ合金として知られている。このとき、ＡｇとＣｕとの比率を変化させることで、Ａｕ合金の色が変化する。たとえば７５質量％のＡｕに対してＡｇとＣｕとを２：８程度の割合で添加することにより、ピンクゴールド（ＰＧ）合金が得られる。ＰＧ合金は、赤味の強いＡｕ合金である。ＰＧ合金は、Ｃｕの含有量が大きいことにより、強度に優れたＡｕ合金となっている。

一方、赤味の小さいＡｕ合金であるイエローゴールド（ＹＧ）合金のニーズが存在する。Ｃｕの含有量を低減することにより、Ａｕ合金の赤味を抑えることができる。したがって、Ｃｕの含有量を低減することにより、ＹＧ合金を容易に得ることができる。しかし、上記の通り、Ｃｕは、Ａｕ合金の強度の向上に寄与する。そのため、Ｃｕの含有量が低減されたＹＧ合金は、ＰＧ合金に比べて強度が低い。強度が低いＹＧ合金からなる宝飾品は、変形しやすい、傷つきやすい、などの問題を有し得る。

そこで、ＰＧ合金に近い強度を維持しつつ、ＹＧ合金としてふさわしい色合いを有するＹＧ合金を提供することを本開示の目的の１つとする。

本開示の第１の局面に従ったイエローゴールド（ＹＧ）合金は、７４．５質量％以上７６質量％以下のＡｕと、２質量％以上９質量％以下のＡｇと、１５質量％以上１７．５質量％以下のＣｕと、１．５質量％以上４．５質量％以下のＩｎ（インジウム）と、を含有し、残部が不可避的不純物からなる。

本開示の第２の局面に従ったイエローゴールド（ＹＧ）合金は、７４．５質量％以上７６質量％以下のＡｕと、１．５質量％以上９質量％未満のＡｇと、１５質量％以上１７．５質量％以下のＣｕと、１．５質量％以上４．５質量％以下のＩｎと、０質量％を超え０．５質量％以下のＺｎ（亜鉛）と、を含有し、残部が不可避的不純物からなる。

上記イエローゴールド（ＹＧ）合金によれば、ＰＧ合金に近い強度を維持しつつ、ＹＧ合金としてふさわしい色合いを有するイエローゴールド（ＹＧ）合金を提供することができる。

図１は、Ａｕ合金の赤味（ａ^＊）に及ぼすＣｕの含有量の影響を示す図である。 図２は、Ａｕ合金の赤味（ａ^＊）に及ぼすＩｎの含有量の影響を示す図である。 図３は、Ａｕ合金の赤味（ａ^＊）に及ぼすＣｕおよびＩｎの含有量の影響を示す図である。 図４は、Ａｕ合金の赤味（ａ^＊）に及ぼすＺｎの含有量の影響を示す図である。 図５は、Ａｕ合金の強度（０．２％耐力）に及ぼすＣｕの含有量の影響を示す図である。 図６は、Ａｕ合金の強度（０．２％耐力）に及ぼすＩｎの含有量の影響を示す図である。 図７は、Ａｕ合金の強度（０．２％耐力）に及ぼすＣｕおよびＩｎの含有量の影響を示す図である。 図８は、Ａｕ合金の強度（０．２％耐力）に及ぼすＺｎの含有量の影響を示す図である。 図９は、Ａｕ合金の融点に及ぼすＣｕの含有量の影響を示す図である。 図１０は、Ａｕ合金の融点に及ぼすＩｎの含有量の影響を示す図である。 図１１は、Ａｕ合金の融点に及ぼすＣｕおよびＩｎの含有量の影響を示す図である。 図１２は、Ａｕ合金の融点に及ぼすＺｎの含有量の影響を示す図である。

［実施形態の概要］
本開示の第１の局面に従ったＹＧ合金は、７４．５質量％以上７６質量％以下のＡｕと、２質量％以上９質量％以下のＡｇと、１５質量％以上１７．５質量％以下のＣｕと、１．５質量％以上４．５質量％以下のＩｎと、を含有し、残部が不可避的不純物からなる。

本開示の第２の局面に従ったＹＧ合金は、７４．５質量％以上７６質量％以下のＡｕと、１．５質量％以上９質量％未満のＡｇと、１５質量％以上１７．５質量％以下のＣｕと、１．５質量％以上４．５質量％以下のＩｎと、０質量％を超え０．５質量％以下のＺｎ（亜鉛）と、を含有し、残部が不可避的不純物からなる。

以下、本開示のＹＧ合金の成分組成を上記範囲に限定した理由について説明する。

Ａｕ：７４．５質量％以上７６質量％以下
Ａｕは、ＹＧ合金の主成分である。Ａｕの含有量を７４．５質量％以上とすることにより、高品位なイエローゴールドを得ることができる（Ａｕの含有量を７５質量％以上とすることにより、Ｋ１８イエローゴールドを得ることができる）。Ａｕの含有量を７６質量％以下とすることで、目標とする特性を得るために必要な元素を添加することができる。

Ｃｕ：１５質量％以上１７．５質量％以下
Ｃｕを添加することにより、ＹＧ合金の強度が上昇する。より具体的には、永久変形の生じやすさの指標である０．２％耐力が上昇する。その結果、ＹＧ合金からなる宝飾品を変形しにくく、傷つきにくいものとすることができる。１５質量％以上のＣｕを添加することにより、このような機能を十分に達成し、ＰＧ合金に近い強度を得ることができる。一方、Ｃｕの含有量が増加すると、Ａｕ合金の赤味が強くなる。Ｃｕ含有量が１７．５質量％を超えると、他の元素の添加によって赤味を抑制し、ＹＧ合金にふさわしい色合いを達成することが困難となる。そのため、Ｃｕの含有量は、１７．５質量％以下とすることが必要である。

Ｉｎ：１．５質量％以上４．５質量％以下
Ｉｎを添加することにより、Ａｕ合金の赤味を抑制することができる。また、Ｉｎの添加は、強度の向上にも寄与する。上記Ｃｕの含有量であれば、１．５質量％以上のＩｎを添加することにより、ＹＧ合金にふさわしい色合いを確保することができる。よりＹＧ合金にふさわしい色合いを達成する観点から、Ｉｎの含有量は２質量％以上とすることが好ましく、２．５質量％以上とすることがより好ましい。一方、Ｉｎを添加することにより、Ａｕ合金の融点が低下する。Ｉｎの含有量が４．５質量％を超えると、ＹＧ合金のロウ付けに使用される一般的なロウ材との融点の差が小さくなる。その結果、ロウ付けが困難になるという問題が生じうる。このような問題の発生を抑制する観点から、Ｉｎの含有量は４．５質量％以下とする必要がある。ロウ付けを容易にする観点から、Ｉｎの含有量は４質量％以下とすることが好ましく、３．５質量％以下とすることがより好ましい。

Ｚｎ：０質量％を超え０．５質量％以下
Ｚｎは、本開示のＹＧ合金において必須の添加元素ではない。しかし、脱酸効果を有するＺｎを添加することにより、本開示のＹＧ合金の鋳造が容易となる。具体的には、Ｚｎを添加することにより、ＹＧ合金を鋳造して成形体を作製する際に、成形体内に酸化物系の不純物が残存することを抑制することができる。Ｚｎの含有量が０．５質量％以下であれば、ＹＧ合金の色合い、強度および融点に特段の悪影響が見られない。したがって、０．５質量％以下のＺｎが添加されてもよい。

Ａｇ：１．５質量％以上または２質量％以上９質量％未満または９質量％以下
Ａｇは、本開示のＹＧ合金において上記元素以外の組成の部分を構成する。そのため、Ｚｎが添加されない場合、Ａｇの含有量は２質量％以上９質量％以下である。０質量％を超え０．５質量％以下のＺｎが添加される場合、Ａｇの含有量は１．５質量％以上９質量％未満である。

不可避的不純物
本開示のＹＧ合金には、製造時に不可避的に（意図的でなく）不純物（不可避的不純物）が混入する場合がある。不可避的不純物の含有量は少ないことが好ましく、具体的には０．１質量％以下とすることが好ましく、０．０５質量％以下とすることがより好ましい。

［実施形態の具体例］
次に、本開示のＹＧ合金の具体的な実施形態を、本開示のＹＧ合金の特性を確認する実験結果とともに説明する。以下の表１に示す成分組成を有するＹＧ合金を準備した。

表１において、各成分の割合が質量％で示されている。また、表１において「−」は、当該元素が添加されていないことを意味する。表１に示される成分組成は、鋳造によって作製したＹＧ合金をＥＤＸ（Ｅｎｅｒｇｙ Ｄｉｓｐｅｒｓｉｖｅ Ｘ−ｒａｙ Ｓｐｅｃｔｒｏｓｃｏｐｙ）によって分析することにより得た値である。表１のＮｏ．４〜７および９〜１１が本願のＹＧ合金の要件を満たす実施例のサンプルである。表１のＮｏ．１〜３および８は、本願のＹＧ合金の範囲外である比較例のサンプルである。Ｎｏ．１２は、ＹＧ合金のロウ付けに使用される市販品のロウ材（ＹＧ合金用ロウ材）である。上記のサンプルから鋳造により試験片を作製し、以下の特性を確認する実験を行った。

（１）色
各サンプルの表面を鏡面になるまで研磨し、当該表面について、測色色差計を用いて明度Ｌ^＊、ならびに色度ａ^＊（赤味）およびｂ^＊（黄味）を測定した。

（２）強度
各サンプルから引張試験片を作製し、引張試験を実施した。そして、試験結果から、耐力（０．２％耐力）を導出した。

（３）融点
各サンプルに対してＤＴＡ（Ｄｉｆｆｅｒｅｎｔｉａｌ Ｔｈｅｒｍａｌ Ａｎａｌｙｓｉｓ）を実施し、融点を導出した。融点は、液相線温度と固相線温度との平均値とした。

上記特性の評価結果を表２に示す。

以下、評価項目ごとに表２および図１〜図１２を参照しつつ、実験結果について説明する。

（１）色
図１は、Ａｕ合金の赤味に及ぼすＣｕの含有量の影響を示す図である。ＹＧ合金としてふさわしい色合いを達成するためには、ａ^＊が３．０以下（図１〜図４中の破線の下側に対応）である必要があると考えられる。図１は、Ｉｎが添加されないサンプルＮｏ．１〜３に関するものである。図１を参照して、Ｉｎが添加されないＹＧ合金においては、ＹＧ合金としてふさわしい色合いを達成可能なＣｕ含有量の上限は１４質量％程度であるといえる。

図２は、Ａｕ合金の赤味に及ぼすＩｎの含有量の影響を示す図である。図２は、Ｃｕの含有量が約１６質量％であって、Ｉｎの添加量が異なるサンプルＮｏ．３〜８に関するものである。図２を参照して、Ｉｎの含有量が増加するにしたがって、ａ^＊の値が小さくなることがわかる。そして、Ｃｕが約１６質量％の場合、Ｉｎの含有量を１．５質量％以上とすることにより、ａ^＊の値を３．０以下とすることができる。

図３は、Ａｕ合金の赤味に及ぼすＣｕおよびＩｎの含有量の影響を示す図である。図３において、三角印はＩｎが添加されていないサンプルＮｏ．１〜３に関するものである。丸印はＩｎの含有量が約３質量％であるサンプルＮｏ．６、９および１０に関するものである。図３を参照して、Ｉｎを約３質量％添加することにより、ａ^＊の値が２程度低下していることがわかる。また、Ｃｕの含有量が１７質量％程度であっても、約３質量％のＩｎを添加することにより、ａ^＊の値を３．０以下とすることができる。

図４は、Ａｕ合金の赤味に及ぼすＺｎの含有量の影響を示す図である。図４は、Ｃｕの含有量が約１６質量％、Ｉｎの含有量が約３質量％であって、Ｚｎが添加されていないサンプルＮｏ．６および０．５質量％のＺｎが添加されたサンプルＮｏ．１１に関するものである。図４を参照して、０．５質量％以下のＺｎの添加は、ａ^＊の値に影響しない、またはａ^＊の値をやや低下させる傾向にあることがわかる。したがって、０．５質量％以下のＺｎを添加してＹＧ合金に脱酸効果を付与することが可能であるといえる。

（２）強度
図５は、Ａｕ合金の強度（０．２％耐力）に及ぼすＣｕの含有量の影響を示す図である。ＰＧ合金に近い強度を確保する観点からは、０．２％耐力が３００ＭＰａ以上（図５〜図８中の破線の上側に対応）である必要がある。図５は、Ｉｎが添加されないサンプルＮｏ．１〜３に関するものである。図５を参照して、Ｃｕの含有量が増加するにしたがって、０．２％耐力が上昇することが分かる。３００ＭＰａ以上の０．２％耐力を確保するためには、Ｃｕの含有量を１５質量％以上とする必要がある。しかし、図１を参照して説明したように、Ｉｎが添加されない場合、ＹＧ合金としてふさわしい色合いを達成可能なＣｕ含有量の上限は１４質量％程度である。そのため、Ｃｕの含有量を増加させてＰＧ合金に近い強度を確保する場合、ＹＧ合金としてふさわしい色合いを達成するためには、Ｉｎの添加が検討され得る（図２および図３参照）。

図６は、Ａｕ合金の強度（０．２％耐力）に及ぼすＩｎの含有量の影響を示す図である。図６は、Ｃｕの含有量が約１６質量％であって、Ｉｎの添加量が異なるサンプルＮｏ．３〜８に関するものである。図６を参照して、Ｉｎを添加することにより、添加量が２質量％程度までは０．２％耐力が徐々に上昇し、それ以上では徐々に低下する。Ｉｎの含有量が４．５質量％以下の範囲では、Ｉｎの添加は０．２％耐力の上昇に寄与する。このことから、Ｃｕの含有量を増加させてＰＧ合金に近い強度を確保する場合、ＹＧ合金としてふさわしい色合いを達成するためには、Ｉｎの添加が有効であることが分かる。

図７は、Ａｕ合金の強度（０．２％耐力）に及ぼすＣｕおよびＩｎの含有量の影響を示す図である。図７において、三角印はＩｎが添加されていないサンプルＮｏ．１〜３に関するものである。丸印はＩｎの含有量が約３質量％であるサンプルＮｏ．６、９および１０に関するものである。四角印は、ＰＧ合金に関するものである。図７を参照して、Ｉｎを約３質量％添加することにより、０．２％耐力が３０ＭＰａ程度上昇していることがわかる。また、Ｃｕの含有量を１６〜１７質量％程度、Ｉｎの含有量を３質量％程度とすることにより、ＰＧ合金と同等の０．２％耐力を有するＹＧ合金が得られる。

図８は、Ａｕ合金の強度（０．２％耐力）に及ぼすＺｎの含有量の影響を示す図である。図８は、Ｃｕの含有量が約１６質量％、Ｉｎの含有量が約３質量％であって、Ｚｎが添加されていないサンプルＮｏ．６および０．５質量％のＺｎが添加されたサンプルＮｏ．１１に関するものである。図８を参照して、０．５質量％以下のＺｎの添加が０．２％耐力に与える影響は小さいことがわかる。したがって、０．５質量％以下のＺｎを添加してＹＧ合金に脱酸効果を付与することが可能であるといえる。

（３）融点
図９は、Ａｕ合金の融点に及ぼすＣｕの含有量の影響を示す図である。ＹＧ合金製の宝飾品の製造プロセスでは、ロウ付けが実施される場合が多い。このとき、ロウ材の融点とＹＧ合金の融点との差が十分でないと、ロウ付けが困難となる。ロウ付けの実施を可能とする観点からは、融点がＮｏ．１２の融点である７９０℃以上（図９〜図１２中の破線の上側に対応）である必要がある。図９は、Ｉｎが添加されないサンプルＮｏ．１〜３に関するものである。図９を参照して、Ｃｕの含有量が増加するにしたがって、融点が低下することが分かる。

図１０は、Ａｕ合金の融点に及ぼすＩｎの含有量の影響を示す図である。図１０は、Ｃｕの含有量が約１６質量％であって、Ｉｎの添加量が異なるサンプルＮｏ．３〜８に関するものである。図１０を参照して、Ｉｎの含有量が増加するにしたがって、融点が低下することが分かる。Ｉｎの含有量が４．５質量％以下の範囲で、ロウ材の融点である７９０℃以上（表１のＮｏ．１２参照）を確保することができる。

図１１は、Ａｕ合金の融点に及ぼすＣｕおよびＩｎの含有量の影響を示す図である。図１１において、三角印はＩｎが添加されていないサンプルＮｏ．１〜３に関するものである。丸印はＩｎの含有量が約３質量％であるサンプルＮｏ．６、９および１０に関するものである。図１１を参照して、３質量％のＩｎが添加された場合、Ｃｕが１５質量％以上１７質量％以下の範囲において、融点はほぼ一定であり、ロウ付けが可能な融点を確保できることが分かる。

図１２は、Ａｕ合金の融点に及ぼすＺｎの含有量の影響を示す図である。図１２は、Ｃｕの含有量が約１６質量％、Ｉｎの含有量が約３質量％であって、Ｚｎが添加されていないサンプルＮｏ．６および０．５質量％のＺｎが添加されたサンプルＮｏ．１１に関するものである。図１２を参照して、０．５質量％以下のＺｎの添加が融点に与える影響は小さいことがわかる。したがって、０．５質量％以下のＺｎを添加してＹＧ合金に脱酸効果を付与することが可能であるといえる。

以上の特性評価の結果から、本願のＹＧ合金は、ＰＧ合金に近い強度を維持しつつ、ＹＧ合金としてふさわしい色合いを有するイエローゴールド（ＹＧ）であることが確認される。

今回開示された実施の形態はすべての点で例示であって、どのような面からも制限的なものではないと理解されるべきである。本発明の範囲は上記した説明ではなく、請求の範囲によって規定され、請求の範囲と均等の意味および範囲内でのすべての変更が含まれることが意図される。

Claims (2)

1. ７４．５質量％以上７６質量％以下のＡｕと、
   ２質量％以上９質量％以下のＡｇと、
   １５質量％以上１７．５質量％以下のＣｕと、
   １．５質量％以上４質量％以下のＩｎと、を含有し、
   残部が不可避的不純物からなる、イエローゴールド合金。
2. ７４．５質量％以上７６質量％以下のＡｕと、
   １．５質量％以上９質量％未満のＡｇと、
   １５質量％以上１７．５質量％以下のＣｕと、
   １．５質量％以上４質量％以下のＩｎと、
   ０質量％を超え０．５質量％以下のＺｎと、を含有し、
   残部が不可避的不純物からなる、イエローゴールド合金。

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