JP6972673B2 - 非水電解質二次電池 - Google Patents
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Description
正極シートと負極シートとを、セパレータを介して積層し、巻回してなる、巻回型電極群、
巻回型電極群の最内周部の内部に設けられた吸熱部材、および、
非水電解質を含む。
以下では、非水電解質二次電池の一例として、リチウムイオン二次電池が説明される。ただし、本開示の非水電解質二次電池は、リチウムイオン二次電池に限定されるべきではない。
巻回型電極群2は、正極シートと負極シートとを、セパレータを介して積層し、巻回してなる。正極シート、負極シートおよびセパレータは、いずれも帯状のシートである。より具体的には、巻回型電極群2は、正極シート、セパレータ、負極シートおよびセパレータがこの順序で積層され、さらに巻回されることにより構成される。
正極シートは、正極合材層および正極集電箔を含む。正極集電箔は、たとえば、Al箔等でよい。正極集電箔は、例えば、10〜30μm程度の厚さを有してもよい。正極合材層は、正極集電箔の表面に形成されている。正極合材層は、たとえば100〜200μm程度の厚さを有してもよい。正極合材層は、正極活物質、導電材およびバインダ等を含有する。正極合材層は、例えば、80〜98質量%の正極活物質、1〜15質量%の導電材、および1〜5質量%のバインダを含有する。
負極シートは、負極集電箔と、負極合材層と、を有する。
セパレータは、電気絶縁性の多孔質膜である。セパレータは、正極シートと負極シートとを電気的に隔離する。セパレータは、たとえば、多孔質ポリエチレン(PE)膜、多孔質ポリプロピレン(PP)膜等により構成され得る。セパレータは、単層である場合、たとえば、9〜30μmの厚さを有してもよい。
吸熱部材は、熱容量が、セパレータおよびセパレータに含まれる非水電解質の総熱容量に対して、5%以上50%以下であり、好ましくは10%以上50%以下である。吸熱部材の熱容量が55%以上である場合、電池の発熱を抑え過ぎて、シャットダウンまでの時間が長くなり、充電時等の電池の発熱量が増加するため、吸熱部材による吸熱の効果が低減してしまう。また、吸熱部材の熱容量が5%未満である場合、吸熱部材による吸熱の効果が得られない場合がある。
非水電解質(電解液)は、リチウム塩および溶媒を含む。溶媒は非プロトン性である。溶媒は、たとえば、環状カーボネートと鎖状カーボネートとの混合物でよい。環状カーボネートと鎖状カーボネートとの混合比は、体積比で、たとえば、環状カーボネート:鎖状カーボネート=1:9〜5:5でよい。環状カーボネートとしては、たとえば、エチレンカーボネート(EC)、プロピレンカーボネート(PC)、ブチレンカーボネート(BC)等であってもよい。鎖状カーボネートは、たとえば、ジメチルカーボネート(DMC)、エチルメチルカーボネート(EMC)、ジエチルカーボネート(DEC)等であってもよい。
本開示に係る非水電解質二次電池は、たとえばハイブリッド自動車(HV)、プラグインハイブリッド自動車(PHV)、電気自動車(EV)等の動力電源として用いられる。ただし、本開示に係る非水電解質二次電池の用途は、車載用途に限定されるべきではなく、あらゆる用途に適用可能である。
<非水電解質二次電池の製造>
(正極シートの製造)
以下の材料が準備された。
正極活物質:LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2
導電材:AB
バインダ:PVdF
溶媒:N−メチル−2−ピロリドン(NMP)
正極集電箔:Al箔(厚さ:15μm、幅:115mm)
正極活物質、導電材、バインダおよび溶媒が混合されることにより、正極スラリーが調製された。正極スラリーにおいて、固形分の配合は、質量比で「正極活物質:導電材:バインダ=90:8:2」とされた。
以下の材料が準備された。
負極活物質:黒鉛
バインダ:SBR
増粘材:CMC
溶媒:水
負極集電箔:Cu箔(厚さ:10μm、幅:117mm)
負極活物質、バインダおよび溶媒が混合されることにより、負極スラリーが調製された。負極スラリーにおいて、固形分の配合は、質量比で「負極活物質:CMC:SBR=98:1:1」とされた。負極スラリーが、負極集電箔の表面(表裏両面)に塗布され、乾燥されることにより、負極合材層が形成された。なお、負極合材層の単位面積あたりの質量は、片面あたり10mg/cm2であった。負極合材層が所定の厚み(80μm)に圧延された。
セパレータとして、多孔質PP/PE/PP膜が2枚準備された。各々のセパレータは、長さ:2m、質量:5g、厚さ:27μm、幅:107mmである。セパレータの比熱は、2.0J/Kである。したがって、2枚のセパレータ(合計10g)の熱容量は20J/Kである。
以下の成分を含む電解液が準備された。
リチウム塩:LiPF6 (1.0mоl/L)
なお、セパレータが電解液に含浸されたときに、2枚のセパレータに含まれる電解液の質量は、15gである。この電解液の質量は、電解液の比重とセパレータの空孔率等から求められる。電解液の比熱は、1.5J/(g・K)である。したがって、2枚のセパレータに含まれる電解液の熱容量は、22.5J/Kである。
セパレータ、正極シート、セパレータおよび負極シートがこの順で積層され、さらに各部材の長手方向に沿って吸熱部材を芯材として40回巻回されることにより、巻回型電極群が構成された。ここで、吸熱部材は、少なくとも幅方向中央部(正極シートの幅方向の一方の端部から正極シートの幅の1/3〜2/3に相当する領域)を含み、かつ、負極シートの幅に相当する領域の範囲内である、所定領域に配置された(図2(b)参照)。
角形のケース(筐体)が準備され、巻回型電極群がケースに挿入された。上記の電解液がケースに注入され、ケースが密閉された。以上より、実施例1〜3および比較例1の非水電解質二次電池(角形リチウムイオン二次電池)が製造された。この非水電解質二次電池は、3.0〜4.1Vの電圧範囲において、5Ahの容量を有するように設計されている。なお、正負容量比(負極容量/正極容量)は、1.7〜2.0である。
25℃環境において、5Aの電流により電池が4.1Vまで充電された。5分間の休止を挟んで、5Aの電流により電池が3.0Vまで放電された。その後、以下の定電流−定電圧充電(CC−CV充電)、および定電流−定電圧放電(CC−CV放電)により、初期の放電容量が測定された。なお、「CC」は定電流(Constant Current)方式を示し、「CV」は定電圧(Constant Voltage)方式を示す。
CC−CV放電:電流=5A、CV電圧=3.0V、終止電流=50mA
(過充電時の温度分布の測定)
上記で得た実施例1〜3および比較例1の電池に対して、初期充放電の後、温度25℃、充電電流10CA(電池容量×10A)の充電を実施し、電池電圧が5.1Vに到達した時点で、巻回型電極群の積層方向における温度分布を計測した。測定結果を図3に示す。
吸熱部材の質量(熱容量)を表1(実施例4、5および比較例2)に示されるように変化させた点以外は、実施例1と同様にして、実施例4、5および比較例2の電池を作製した。なお、表1に示されるように、実施例4、5および比較例2で用いた吸熱部材の熱容量は、セパレータおよびセパレータに含まれる非水電解質の総熱容量(40.5J/K)に対して、それぞれ約45%(実施例4)、50%(実施例5)および55%(比較例2)である。
実施例4、5および比較例1、2の電池について、試験例1と同様の過充電を実施し、充電開始からシャットダウンまでの時間を計測した。なお、シャットダウンの時点は、6Vに達した時点とした。測定結果を、図5に示す。
吸熱部材として多孔性のベークライトを用いた点以外は、実施例2と同様にして、実施例6の電池を作製した。なお、実施例2で用いたベークライトの熱容量は、セパレータおよびセパレータに含まれる非水電解質の総熱容量に対して、それぞれ約10%である。ただし、実施例6において、吸熱部材には、ベークライトだけでなく、ベークライトの孔に含まれる電解液(1.3g、比熱:1.5J/(g・K))も含まれ、この電解液の熱容量は2J/K(セパレータおよびセパレータに含まれる非水電解質の総熱容量の約5%)である。したがって、実施例6における吸熱部材の(総)熱容量は、6J/K(セパレータおよびセパレータに含まれる非水電解質の総熱容量の15%)である。この熱容量は、実施例3の吸熱部材の熱容量と同程度である。
Claims (1)
- 正極シートと負極シートとを、セパレータを介して積層し、巻回してなる、巻回型電極群、
前記巻回型電極群の最内周部の内部に設けられた吸熱部材、および、
非水電解質を含む、非水電解質二次電池であって、
前記吸熱部材は、熱容量が、前記セパレータおよび前記セパレータに含まれる非水電解質の総熱容量に対して、5%以上50%以下であり、
前記吸熱部材は、平面視が長方形の平板状の部材であり、
前記吸熱部材は、少なくとも前記正極シートの幅方向の一方の端部から前記正極シートの幅の1/3〜2/3に相当する領域を含み、かつ、前記負極シートの幅に相当する領域の範囲内である、所定領域に設けられており、
前記巻回型電極群は扁平型であり、前記吸熱部材は、前記巻回型電極群の平坦部に相当する領域の範囲内に配置されており、
前記吸熱部材はフェノール樹脂からなり、
前記セパレータは表面に耐熱層を含む、
非水電解質二次電池。
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