JP6971812B2 - マイクロ波処理装置、マイクロ波処理方法、加熱処理方法及び化学反応方法 - Google Patents

Description

本発明は、マイクロ波処理装置、マイクロ波処理方法、加熱処理方法及び化学反応方法に関する。

マイクロ波は、電子レンジのような家庭用から利用が広まり、その後、産業用の加熱システムとして、実用的な開発、利用が研究されている。マイクロ波照射により、被処理対象物が直接発熱するため短時間に加熱でき、また熱伝導に起因する温度ムラを少なくできる利点がある。また、非接触で加熱できる、マイクロ波吸収の良いものだけを選択的に加熱できるなどの利点がある。

電磁波であるマイクロ波は、波長周期でエネルギー強度が変化するため、加熱ムラが発生しやすい。このため、被処理対象物の位置を時間的に移動させることによって、電磁波を乱反射するなど対策が行われることが多い。
この加熱ムラの問題に対処するため、マイクロ波の定在波を利用することも検討されている。例えば、特許文献１には、空胴共振器を用いたマイクロ波処理装置が記載されている。この技術では、円筒型の空胴共振器内に、中心軸に平行な軸対象マイクロ波電界を発生させ、電界強度が集中する部分に配した円管内で化学反応を進行させる。また特許文献２には、空胴共振器内に形成されるシングルモード定在波の電界強度が極大となる部分に沿って流通管を配し、流通管内に流体を流通させることにより当該流体を迅速かつ均一に加熱する流通型のマイクロ波利用化学反応装置が記載されている。また特許文献３には、マイクロ波発生器の発振周波数を空胴共振器の現在の共振周波数に一致させるように制御する帰還制御手段を用いることが記載されている。これによって、ＴＭ_０１０の共振状態を常に維持し、高精度の熱処理が可能になる。
このように空胴共振器を用いることにより、内部に定在波を形成して被処理対象物を均一に、高効率に加熱することができる。

特開２００５−３２２５８２号公報 特開２０１０−２０７７３５号公報 特開２００９−８０９９７号公報

しかし、上記各特許文献記載の技術では、マイクロ波の定在波を形成させるために、空胴共振器には一定の大きさが必要となる。これは、供給されるマイクロ波の波長に応じた定在波を形成するためのマイクロ波照射領域が必要となるためである。空胴共振器が大きいと、当然、マイクロ波処理装置のコンパクト化が実現できない。その結果、マイクロ波処理装置の応用範囲には制約が生じる。ここで空胴共振器とは共振器内部に固体充填物が存在していない空間を有している共振器を指すものとする。

本発明は、定在波を利用したマイクロ波処理装置の小型化・軽量化を図ることを課題とする。

本発明者らは、上記課題に鑑み鋭意検討を重ねた結果、空胴共振器に代えてセラミック構造体共振器を得ること、これにより、定在波の形成に必要なマイクロ波の波長を十分に短くできる。その結果、共振器の小型化をしても所望の定在波の形成が可能となることを見出した。また、これまで定在波を形成させるため金属容器製の空胴共振器にかわり、セラミック構造体内に導電性パターンを形成することで空胴共振器の機能を発現させることを見出した。これは、金属容器削減による軽量化の効果がある。
本発明はこれらの知見に基づきさらに検討を重ね、完成されるに至ったものである。

すなわち、本発明の上記課題は下記の手段により解決される。
［１］
積層されたセラミック層の焼結体からなるセラミック構造体と、
前記セラミック構造体内に、被処理対象物が配される貫通孔と、該セラミック構造体にマイクロ波の伝搬を可能とする導電体部とを有し、
前記セラミック構造体に供給したマイクロ波により、前記貫通孔内に配された前記被処理対象物をマイクロ波処理するマイクロ波処理装置。
［２］
前記セラミック構造体は、その内部に定在波を形成する前記導電体部の一部を有するセラミック構造体共振器であり、
前記セラミック構造体内に形成される定在波の電界若しくは磁界が極大となる位置に前記貫通孔が配され、前記定在波により前記被処理対象物をマイクロ波処理する［１］記載のマイクロ波処理装置。
［３］
前記マイクロ波処理により前記被処理対象物の温度制御を行う［１］又は［２］に記載のマイクロ波処理装置。
［４］
前記マイクロ波処理により前記被処理対象物を加熱するに［１］〜［３］のいずれかに記載のマイクロ波処理装置。
［５］
前記貫通孔は前記セラミック構造体の上下面に通じ、
前記導電体部は前記セラミック構造体内にマイクロ波の定在波の形成を可能とし、
前記定在波により前記被処理対象物を加熱する［１］〜［４］のいずれかに記載のマイクロ波処理装置。
［６］
前記導電体部は、マイクロ波を導入するためのアンテナ機能と、前記セラミック構造体の外部へマイクロ波が散逸することを防ぐための電磁波遮蔽機能とを有する、［１］〜［５］のいずれかに記載のマイクロ波処理装置。
［７］
前記アンテナ機能を有する導電体部は、前記セラミック構造体の外部から内部に配されたアンテナ線及び該アンテナ線に接続するアンテナである［６］に記載のマイクロ波処理装置。
［８］
前記電磁波遮蔽機能を有する導電体部により定在波形成領域が画定される［６］又は［７］に記載のマイクロ波処理装置。
［９］
前記定在波はＴＭ_０ｎ０モードであり、
前記導電体部は、前記貫通孔の周囲の前記セラミック構造体に、円筒状若しくは角筒状に間隔を置いて複数本が配置されている［１］〜［８］のいずれかに記載のマイクロ波処理装置。但し、ｎは正の整数とする。
［１０］
前記マイクロ波処理装置が、前記被処理対象物をマイクロ波の定在波により加熱して、化学反応を生じさせる化学反応装置である、［１］〜［９］のいずれかに記載のマイクロ波処理装置。
［１１］
前記被処理対象物が流体である、［１］〜［１０］のいずれかに記載のマイクロ波処理装置。
［１２］
［１］〜［１１］のいずれかに記載のマイクロ波処理装置を用いて、前記貫通孔内の前記被処理対象物をマイクロ波により処理することを含む、マイクロ波処理方法。
［１３］
［１］〜［１１］のいずれかに記載のマイクロ波処理装置を用いて、前記貫通孔内の前記被処理対象物をマイクロ波により加熱することを含む、加熱処理方法。
［１４］
前記被処理対象物が流体であり、
前記加熱によって、前記流体の状態変化及び化学反応のいずれか一方又は両方を引き起こすことを含む、［１３］に記載の加熱処理方法。
［１５］
前記状態変化が、前記流体の温度変化又は相変化である［１４］に記載の加熱処理方法。
［１６］
［１］〜［１１］のいずれかに記載のマイクロ波処理装置を用いて、前記貫通孔内の前記被処理対象物をマイクロ波処理することにより化学反応を生じさせることを含む、化学反応方法。

本発明のマイクロ波処理装置は、小型化が可能で応用範囲が広く、また軽量化も可能とする。

本発明のマイクロ波処理装置の好ましい一実施形態を模式的に示した斜視図である。 図１に示したマイクロ波処理装置のａｂｃｄ面概略断面図である。 図１に示したマイクロ波処理装置の上面図である。 マイクロ波照射有無における流通管出口の水温の変化を測定した結果を示した温度変化図である。 純水の送液速度をパラメータとして、マイクロ波投入電力に対する、純水の温度変化を計測した結果を示した温度変化図である。 上面電極と下面電極とを試験体の側壁に設けた導電性パターンにより接続した試験体１を用いて、純水の温度変化を計測した結果を示した温度変化図である。

以下に本発明のマイクロ波処理装置の好ましい一実施形態を、図面を参照して説明する。

［マイクロ波処理装置］
本発明のマイクロ波処理装置の好ましい一実施形態を、図１〜３を参照して説明する。
図１〜３に示すように、マイクロ波処理装置１は、セラミック構造体１１と、セラミック構造体１１に配された貫通孔２１と、貫通孔２１の一部若しくは全部にマイクロ波を照射するための導電体部３１とを有する。

セラミック構造体１１は、積層されたセラミック層１２の焼結体からなる。セラミック層１２には、例えば、低温焼成セラミック（ＬＴＣＣ：Ｌｏｗ Ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ Ｃｏ−ｆｉｒｅｄ Ｃｅｒａｍｉｃｓ）を用いることができる。このＬＴＣＣには、種々のものがあるが、例えば、酸化アルミニウム（アルミナ）にガラス成分（例えば、ホウ珪酸ガラス）を混ぜたものがある。上記「低温」とは、配線や接続部に用いる金属（例えば、銀、銅、等）が変形、変質、溶融しない温度であり、例えば、８５０〜１０００℃である。本明細書においては、「セラミック層」とは、シート状、板状、等を含む。また、「焼結体」とは、積層したセラミック層を加熱して一体化したものも含むとする。このように、一般的なセラミックの焼成温度（例えば１５００℃）よりもかなり低い温度で焼結（焼成）ができる。このため、配線等に銀、銅、等を用いることができる。例えば、ペースト状にした金属（銀ペースト、銅ペースト、等）を用いることができる。

セラミック構造体１１では、定在波形成領域１３にマイクロ波を供給した際に、空胴よりも誘電率が高いセラミック構造体１１内に形成される定在波の波長が、空胴共振器の空胴に形成される定在波の波長よりも短くなる。定在波を形成するのに必要な定在波形成領域１３を狭くすることができ、セラミック構造体１１の小型化が可能となる。このように、セラミック構造体１１は、該セラミック構造体１１内に定在波を形成する導電体部３１の一部を有する共振器（セラミック構造体共振器ともいう）２を構成する。
この共振器２の小型化を実現するには、セラミック構造体１１の誘電率を好ましくは２以上、より好ましくは４以上、さらに好ましくは７以上とする。またセラミック構造体１１はマイクロ波の吸収による発熱が生じる。この発熱の影響を少なくするには、セラミック構造体１１の誘電正接を、好ましくは０．００５以下、より好ましくは０．００２以下、さらに好ましくは０．００１以下とする。

従来の金属製の空胴共振器は、一例として密度の軽いアルミニウムを用いて形成される。アルミニウムの密度とアルミナセラミックの密度とを比較すると大差はない。このため、共振器の大きさが同等の場合には、アルミニウムに代えてアルミナセラミックを用いても、大幅な軽量化にはならない。しかし、本発明のように小型化が実現できれば、大幅な軽量化が可能となり、適用の幅が広がる。

貫通孔２１は、被処理対象物（図示せず）が通る孔であり、セラミック構造体１１の、上下面に通じるようにその内部に配されている。図示例では、貫通孔２１は直線状に形成されているが、曲線状、例えばらせん状等に形成されているものであってもよい。この貫通孔２１には、被処理対象物を通す流通管６が配される場合がある。この場合、貫通孔２１は、貫通孔２１が配される方向に対して直角方向において電界強度が強く、流通管６が配される方向に電界強度が均一になっていることが好ましい。このような貫通孔２１が配されることによって、例えば、貫通孔２１内に配される流通管６を電界強度が極大となる部分に合わせることにより、被処理対象物を効率よく、急速加熱することができる。また、流通管６を配さず、貫通孔２１内に直接に被処理対象物を配し、若しくは流通させても、流通管６内を通した場合と同様に、被処理対象物を効率よく、急速加熱することができる。

セラミック構造体１１は、上面導電体、下面導電体および上面電極（図示せず）と下面電極（図示せず）に接続したポスト壁導電体によって囲まれた内部が共振器として作用するよう、設計されている。上面導電体は、ａ−ｂ線側の面の導電体部３１Ｂであり、下面導電体は、ｃ−ｄ線側の面の導電体部３１Ｂである。ポスト壁導電体は、上面電極（図示せず）と下面電極（図示せず）とに接続した、円筒状に配された複数の導電体部３１Ｂである。これら導電体部分すべて含めたものを導電体部３１と呼称する。また、共振器として作用するセラミック構造体１１の部分をセラミック構造体共振器２と称す。
導電体部３１は、マイクロ波を導入するためのアンテナ機能と、セラミック構造体共振器２の外部へマイクロ波が散逸することを防ぐための電磁波遮蔽機能とを有する。
アンテナ機能を有する導電体部３１（３１Ａ）は、セラミック構造体１１の外側壁側から内部側に配されたアンテナ線４１と、マイクロ波供給口となるアンテナ４３と、アンテナ４３の接地線４４とを有する。したがって、アンテナ４３は後述する定在波形成領域１３内でその外周側に配されている。このアンテナ４３から供給されたマイクロ波によって、定在波形成領域１３内に定在波が形成される。
電磁波遮蔽機能を有する導電体部３１（３１Ｂ）は、貫通孔２１の周囲のセラミック構造体共振器２に、環状に、間隔を置いて複数本が配される。「環状」とは、円筒状又は角筒状を含む意味に用いる。「間隔を置いて」とは、間隔を開けて導電体部３１が配されていればよく、例えば、等間隔又は任意に規定された間隔、等を意味する。この導電体部３１Ｂは、セラミック構造体共振器２の上下面に通じるように、棒状体に形成されている。図示例では、円筒状に配された複数の導電体部３１Ｂによって囲まれた部分が定在波形成領域１３となり、導電体部３１を含めて共振器となる。また、マイクロ波が供給される定在波形成領域１３を外界から隔てるために、定在波形成領域１３を囲むように導電体部３１Ｂを設けることで、定在波形成領域１３の電磁シールドが成される。各導電体部の隣接する導電体部との間隔は狭いほうがよいがセラミック内部に形成される電磁波の波長より十分短ければに特に制限はなく、定在波形成領域１３に所望の定在波を形成できるように、セラミックの種類とマイクロ波周波数を考慮して、適宜に設定される。
導電体部３１Ｂにより画されるセラミック構造体共振器２の体積は、０．５〜３０ｃｍ^３以下が好ましく、１．０〜８．０ｃｍ^３がより好ましく、例えば、１．０〜３．０ｃｍ^３とすることができる。通常の空胴共振器（マイクロ波周波数が２．４５ＧＨｚ）の場合、定在波を形成するためにおよそ１２ｃｍの長さが必要であり、共振器の体積は、１８０ｃｍ^３以上である。

上記導電体部３１の構成によって、貫通孔２１の一部若しくは全部にマイクロ波（定在波）が照射されるようになる。その際、環状に配した導電体部３１Ｂによって定在波形成領域１３が画定する。例えば、円筒状に導電体部３１Ｂが配される場合、円筒状の径方向に対向する導電体部３１Ｂ同士の間隔は、例えば、定在波が形成されるマイクロ波の波長に設定することができる。

上記セラミック構造体共振器２は、貫通孔２１方向（中心軸Ｃ方向ともいう）に、共振器内に形成される定在波のエネルギーが極大となり、中心軸Ｃ方向に定在波のエネルギーが均一となる。このような貫通孔２１に、貫通孔２１を貫通する流通管６が配することができる。この場合、流通管６内に被処理対象物が配される。例えば、ＴＭ_０ｎ０モード（ｎは１以上の整数）の定在波が発生する円筒形に導電体部３１Ｂが配されたセラミック構造体共振器２の場合、円筒形の中心軸Ｃの電界強度が極大となり中心軸Ｃに沿っては電界強度が均一になる。このため、貫通孔２１ないし流通管６は円筒形の中心軸Ｃに配されることが好ましい。

セラミック構造体共振器２には、マイクロ波発生器５（図１参照）が設けられ、マイクロ波発生器５から、ケーブル４５、アンテナ線４１及びアンテナ４３を介してセラミック構造体共振器２の定在波形成領域１３内にマイクロ波が供給される。一般にマイクロ波周波数は２．４５ＧＨｚを中心としたＳバンドが用いられる。

上記のマイクロ波処理装置１では、貫通孔２１の内部に被処理対象物（図示せず）が存在する、又は被処理対象物が流通する、必要により流通管６を配したセラミック構造体共振器２に対して、マイクロ波発生器５からマイクロ波を供給し、共振器内の定在波形成領域１３に定在波を形成する。その定在波の電界強度が極大となる部分に沿って貫通孔を設けておけば、貫通孔２１ないし流通管６内の被処理対象物を効率的に、迅速に加熱することができる。上記マイクロ波処理装置１では、セラミック構造体共振器２に設けられたアンテナ４３から定在波を形成するマイクロ波が共振器内に供給される。

上記マイクロ波処理装置１において、マイクロ波発生器５から供給されるマイクロ波は、周波数を調整して供給される。周波数の調整により、セラミック構造体共振器２内に形成される定在波の電界強度分布を所望の分布状態に制御し、またマイクロ波の出力によって定在波の強度を調整することができる。つまり、被処理対象物の加熱状態を制御することが可能になる。
なお、アンテナ４３から供給されるマイクロ波の周波数は、共振器内に特定のシングルモード定在波を形成することができるものである。
本発明のマイクロ波処理装置１の構成について、順に説明する。

＜共振器（セラミック構造体共振器）＞
マイクロ波処理装置１に用いるセラミック構造体共振器（キャビティー）２の形状は、一つのマイクロ波供給アンテナ４３を有し、マイクロ波を供給した際にシングルモードの定在波が形成されるものであれば特に制限はない。例えば、導電体部３１を円筒形又は角筒形に間隔を置いて配置したセラミック構造体共振器２を用いることができる。本明細書において円筒形とは、該共振器の中心軸Ｃに直角な断面形状が円形であるものの他、当該断面形状が楕円形若しくは長円形であるものを含む意味に用いる。また、角筒形とは、中心軸Ｃに直角な断面形状が多角形であるものを意味し、当該断面形状が４〜１０角形であることが好ましい。また、多角形の角が、丸みを帯びた形状であってもよい。多角形の場合、さらに角が多い場合には円筒形に近似できる。
セラミック構造体共振器２の大きさも定在波が形成できる大きさであれば小さいほうが望ましいが、目的に応じて適宜に設計することができる。共振器は誘電率の高いものが望ましく、セラミック製が好ましい。一例として、ＬＴＣＣを用いることができる。ＬＴＣＣは、酸化アルミニウム（アルミナ）にガラス成分（例えば、ホウ珪酸ガラス）を混ぜたものである。また、導電体部３１（３１Ａ、３１Ｂ）には、前述した金属ペーストを用いることができる。さらに、セラミック構造体共振器２の表面に電気抵抗率の小さい物質をめっき、蒸着などによりコーティングしてもよい。コーティングには銀、銅、金、スズ、ロジウムを含む材を用いることが好ましい。

＜マイクロ波の供給＞
本発明のマイクロ波処理装置１は、上述した加熱制御を実施するのに好適な装置である。マイクロ波処理装置１は、マイクロ波を供給するアンテナ４３を備えたセラミック構造体共振器２と、該共振器に対し、該共振器内に定在波を形成できる周波数のマイクロ波を供給するマイクロ波発生器５とを有する。マイクロ波発生器５は、マイクロ波増幅器（図示せず）を含む構成としても好ましい。
本発明のマイクロ波処理装置１を構成する共振器の構成は、上述の「共振器」で説明したものと同じである。

上記マイクロ波発生器５としては、例えば、マグネトロン等のマイクロ波発生器や、半導体固体素子を用いたマイクロ波発生器を用いることができる。小型かつマイクロ波の周波数を微調整できるという観点から、半導体固体素子を用いたマイクロ波発生器を用いることが好ましい。

図１〜３に示したように、マイクロ波処理装置１では、セラミック構造体１１内に、共振器を区画する円筒形の側壁にそって、複数の導電体部３１Ｂを等間隔に配したセラミック構造体共振器２を用いることができる。この円筒形の内側が定在波形成領域１３となる。その共振器の中心軸Ｃに平行な面（上記円筒形の内面）又はその近傍には、マイクロ波供給アンテナ（単にアンテナともいう）４３が設けられている。一実施形態において、アンテナ４３は、高周波を印加することができるアンテナであり、磁界励起アンテナ、例えばループアンテナを用いることが好ましい。アンテナ４３は、セラミック構造体共振器２に設けたアンテナ線４１が接続され、更にアンテナ線４１に電気的に接続されたケーブル４５を介してマイクロ波発生器５と接続されている。ケーブル４５には、例えば同軸ケーブルが用いられる。この構成では、マイクロ波発生器５から発せられたマイクロ波を、ケーブル４５及びアンテナ線４１を介してアンテナ４３から共振器の定在波形成領域１３内に供給する。マイクロ波発生器５とアンテナ４３の間には、反射波を抑制するための整合装置（図示せず）やマイクロ波発生器を保護するためのアイソレータ（図示せず）を設置してもよい。
上記アンテナ４３の他方の端部は接地線４４を介して共振器壁面などの接地電位と接続している。このアンテナ４３にマイクロ波（高周波）を印加することで、ループ内に磁界が励振され共振器内の定在波形成領域１３に定在波を形成する形態とすることができる。
例えば、上記の円筒形の定在波形成領域１３を有する共振器において、ＴＭ_０１０のシングルモード定在波を形成させた場合、中心軸Ｃにおいて、電界強度が最大になり、中心軸Ｃ方向に電界強度が均一になる。したがって、貫通孔２１ないし流通管６において、その内部に存在し、又は流通する被処理対象物を、均一に、高効率にマイクロ波加熱することが可能になる。

＜被処理対象物の加熱＞
本発明のマイクロ波処理装置では、被処理対象物（例えば、流通管６の内部に存在し又は流通する被処理対象物）は、セラミック構造体共振器２内部にてマイクロ波処理される。すなわち、被処理対象物は、共振器内の電界強度に対応させて電界強度が強い位置に配される。特に、共振器内に形成された定在波の電界強度が極大になる部分に沿って、比処理対象物を配せば、より効率的な加熱が可能になる。
また、被処理対象物は、セラミック構造体共振器２の内部の磁界強度に対応させて、磁界強度の強い部分に配される。特に、共振器内に形成された磁界強度が極大配せば、より効率的な加熱が可能になる。たとえば、被処理対象物が磁性を有する物質の場合は磁界エネルギーを吸収することで、より効率的な加熱がとなる。被処理対象物が金属やイオンを含む物質などで電気伝導性を有する場合、磁界により物質内に励起された電流によるジュール熱で発熱させることができ、より効率的な加熱が可能になる。
また、セラミック構造体共振器２の厚さが薄い場合には、複数の共振器を中心軸方向に直列に接続することも可能である。接続される共振器は、２個以上数千個程度まで積層することも可能である。

図１〜３に示したマイクロ波処理装置１においては、流通管６内に配される被処理対象物に特に制限はなく、液体、固体、粉末およびそれらの混合物を挙げることができる。若しくは、流通管内にあらかじめ設置したハニカム構造体、触媒等を挙げることができる。
被処理対象物が流体の場合、マイクロ波照射による被処理対象物の加熱によって、流体の状態変化及び化学反応のいずれか一方又は両方を引き起こすことに用いてもよい。状態変化には、流体の温度変化又は相変化がある。
また被処理対象物を液体、固体、粉末とした場合は、流通管内にポンプ等で搬送することで、加熱処理された被処理対象物を連続的に取り出すことができる。多くの化学反応は温度により反応の進行を制御することができるため、本発明のマイクロ波処理装置は化学反応の制御に用いることができる。
被処理対象物をハニカム構造体とした場合には、マイクロ波処理装置は、例えば、ハニカム構造体を通過するガス状物質の温度制御をするために用いることができる。また、被処理対象物を触媒とした場合には、後述するように、触媒の作用による化学反応を生じさせるために用いることができる。触媒は、ハニカム構造体に担持させた形態とすることも好ましい。
上記化学反応としては、転移反応、置換反応、付加反応、環化反応、還元反応、酸化反応、選択的触媒還元反応、選択的酸化反応、ラセミ化反応、開裂反応、接触分解反応（クラッキング）等が例示されるが、これらに限定されず種々の化学反応が挙げられる。
化学反応の具体例を挙げると、揮発性有機物質を酸化分解する反応、窒素酸化物を窒素と酸素に還元する反応、硫黄酸化物をカルシウムに固定化する反応、重油を軽質化する反応等を挙げることができる。

本発明の化学反応方法において、反応時間、反応温度、反応基質、反応媒体等の条件は、目的の化学反応に応じて適宜に設定すればよい。例えば、化学ハンドブック（鈴木周一・向山光昭編、朝倉書店、２００５年）、マイクロ波化学プロセス技術ＩＩ（竹内和彦、和田雄二監修、シーエムシー出版、２０１３年）、特開２０１０−２１５６７７号公報等を参照し、化学反応条件を適宜に設定できる。

図１に示した形態において、定在波の周波数は、共振器内に定在波を形成できれば特に制限はない。例えば、マイクロ波を供給するためのアンテナ４３からマイクロ波を供給した場合に、セラミック構造体共振器２内にＴＭ_０ｎ０モードやＴＥ_１０ｎモードの定在波が形成される周波数とすることができる。ただし、ｎは正の整数である。
上記ＴＭ_０ｎ０モードの定在波は、例えばＴＭ_０１０、ＴＭ_０２０、ＴＭ_０３０のモードが挙げられ、なかでもＴＭ_０１０の定在波であることが好ましい。

次に、上記セラミック構造体共振器の製造方法の一例について、以下に説明する。
セラミック構造体共振器のセラミック構造体の大きさにＬＴＣＣをシート状に成形する。この成形数は、セラミック構造体を形成するセラミック層の積層数とする。セラミック層の１層は、０．０１ｍｍ〜０．３ｍｍの厚さを有し、好ましくは０．０３５ｍｍ〜０．１３０ｍｍの厚さであり、より好ましくは０．１ｍｍ〜０．１３ｍｍの厚さを有する。
成形したシートにレーザ光による打ち抜き加工を施すことによって、貫通孔及び導電体部を形成する導電体用の孔を形成する。貫通孔は、定在波形成領域の中央に形成し、貫通孔の周囲に、円筒状かつ等間隔に、ＴＭ_０１０用キャビティーパターンとなる複数の導電体用の孔を形成する。また、アンテナを形成する層には、マイクロ波照射用の、アンテナ線形成用の溝、アンテナ形成用の溝を形成する。更に必要とするセラミック層にはアンテナから接地する接地線用孔を形成する。
次に、各孔及び各溝の内部には導電性材料を充填する。例えば、銀ペースト、銅ペースト等を充填することが好ましい。
なお、アンテナやアンテナ線は導電性パターンの印刷によって形成することも好ましい。その場合、上記充填後に行うことが好ましい。それは、孔内に充填した導電性材料と印刷によって形成した導電性パターンとを確実に接続をするためである。
次に、セラミック構造体をなすように、セラミック層を積層する。その際、孔等に形成した導電体部が互いに接続するように、位置合わせして積層する。例えば厚さ５ｍｍのマイクロ波処理装置を形成する場合には、３０枚〜５０枚のセラミック層を積層する。
また必要に応じて、積層体の表面を導電性材料によって被覆することも好ましい。
その後、積層したセラミック層を焼結して接合する。なお、本明細書では、セラミックシート等のセラミック層を積層して熱によって接合することも焼結の範ちゅうとする。
焼結の温度は８５０℃〜１０００℃であり、配線や接続部に用いる金属の銀、銅等が変質、溶融することはない。したがって、配線や接続部の形状を維持した状態で焼結が可能になる。また、必要に応じて、焼結体を切断、研削等により、セラミック構造体１１の大きさに形成する。または、セラミック構造体１１のサイズに形成してから焼結してもよい。
さらに必要に応じて、焼結したセラミック構造体の表面に、定在波を検出用の検波器のための導電性パターンを印刷する。また、めっき処理を行うことも好ましい。このようにして、セラミック構造体が形成され、セラミック構造体共振器として機能させることができる。
上記製造方法に基づいて、セラミック構造体共振器を試作した。本セラミック構造体共振器に、マイクロ波を供給したところ、貫通孔内を通過する液体を加熱制御できた。本セラミック構造体共振器は従来の金属製の空胴共振器より質量、容積とも１/１０以下であった。

また、上記マイクロ波処理装置１は、貫通孔を通す被処理対象物や流通管内を通す被処理対象物を加熱し、若しくは化学反応を起こさせることができる。又は、流通管内に気体を通し、プラズマを発生させることができる。

マイクロ波処理装置１は、セラミック構造体共振器２の共振周波数が工業的に利用できるＩＳＭバンド内に収まるよう設計する必要がある。また、共振周波数は被処理対象物の温度変化や組成変化により変動するため、その変動域を考慮したうえでＩＳＭバンドに収まる必要がある。「ＩＳＭ」は、Ｉｎｄｕｓｔｒｙ Ｓｃｉｅｎｃｅ Ｍｅｄｉｃａｌの略であり、ＩＳＭバンドは、産業、科学、医療分野で汎用的に使うために割り当てられた周波数の帯域のことである。

セラミック構造体共振器２をセラミック層で構成する場合、セラミック層は、誘電損失が小さいものを用いることが好ましい。誘電損失が小さいセラミック層を用いた場合、マイクロ波がセラミック層により吸収されにくくなり、セラミック構造体共振器２の発熱を抑制することができる。これにより、被処理対象物の加熱効率が低下を抑えることができる。また、誘電体の熱変成や発火などトラブルを誘発する危険性が生じる。

上記マイクロ波処理装置１のセラミック構造体共振器２は、従来の空胴共振器に対して、大幅の小型化、軽量化を実現できる。
このように、小型化、軽量化が実現できるため、マイクロ波処理装置を他の装置と一体に形成することも可能になる。例えば、医療分野の薬液温度制御などの使い捨て用途にも利用可能性が広がる。

さらに上記のマイクロ波処理装置においては、以下のような効果も挙げられる。
（１）小型であることによりエネルギー密度が高められ、より迅速に高温加熱が可能となる。したがって、化学材料の合成を含め、種々の化学反応へと適用範囲が広がる。
（２）比較的安価な低出力マイクロ波発生器を利用しても被処理対象物に十分なマイクロ波エネルギーを供給できる。したがって、装置価格も低減できる。
（３）生産規模の増減に応じて、マイクロ波発生器及びセラミック構造体共振器を段階的に増減することができるため、種々の生産形態に柔軟に対応できる。
（４）セラミック構造体共振器に検波器を設置するなど、所望の機能を組み込むことができる。したがって、例えば、該共振器におけるマイクロ波照射状況や加熱状況を、検波器による定在波の検出、マイクロ波発生器によるマイクロ波の周波数の調整が可能になるので、共振器を制御することができる。その結果、流通管内の被処理対象物のきめ細かい温度管理が可能となる。

以下に、本発明を実施例に基づいてさらに詳細に説明するが、本発明はこれらに限定して解釈されるものではない。

［実施例１］
試験体として、図１〜３に示したマイクロ波処理装置１を、上記製造方法に基づいて作製した。セラミック構造体共振器２には、ＬＴＣＣからなるセラミック層１２を積層（３５〜４０層）し、焼結して、ＴＭ_０１０共振器（キャビティー）を構築したセラミック構造体を用いた。ＬＴＣＣには、誘電率が７．８、誘電正接が０．００２のセラミック層１２を用いた。またセラミック層１２には、予め、直径０．１〜０．３ｍｍの導電体部３１Ｂを、直径３ｍｍの貫通孔２１の周囲に、円筒状に、等間隔に１６個を配した。また、セラミック構造体共振器２の作製に際し、セラミック層１２に、予め、マイクロ波供給用のアンテナ４３、アンテナ線４１、接地線４４、及び図示はしていない検波器のアンテナやアンテナ線等を同時に作製した。その結果、体積が８ｃｍ^３（４ｃｍ×４ｃｍ×０．５ｃｍ）、質量が２５ｇの小型化されたセラミック構造体共振器２を得ることができた。一方、従来の空胴共振器は、体積が２００ｃｍ^３（１０ｃｍ×１０ｃｍ×２ｃｍ）であり、その質量が１．３ｋｇであった。このように、本発明のマイクロ波処理装置１は小型化、軽量化を達成することができた。
上記作製した試験体のマイクロ波（電力）供給側アンテナ４３と、検波器側アンテナ（図示せず）それぞれに、ＳＭＡ端子を取り付け、ネットワークアナライザー（アジレント社製 Ｅ５０７１Ｃ（商品名））にて、Ｓ２１信号の測定を行った。なお、ポート１は電力供給側アンテナ、ポート２は検波器側アンテナとした。
上記試験体のＳ２１信号のスぺクトルを調べると、２．４０８２５ＧＨｚの周波数において、Ｓ２１信号が−２９．２ｄＢとなっておりＴＭ_０１０モードの定在波が形成できることがわかった。

次に上記の試験体において、試験体の貫通孔２１の中心軸Ｃを貫通する状態に外径２ｍｍ、内径１ｍｍの流通管６としてテトラフルオロエチレン（例えば、テフロン（登録商標））チューブ製の流通管６を挿入した。その結果、Ｓ２１信号の共振周波数は２．４０７４３８ＧＨｚと低周波側シフトした。このことから、形成された定在波（電磁波）は貫通孔２１部分に供給するものと相互作用を及ぼすことが確認された。２．４０７４３８ＧＨｚの周波数において、Ｓ２１信号が−２９．２ｄＢとなっていることがわかった。Ｓ２１信号はチューブ挿入前後では変化していないが、これはテフロン（登録商標）の誘電損失が小さいためマイクロ波吸収がほとんどないことを示している。さらに、上記流通管６内に水を送液したところ、Ｓ２１信号の共振周波数はさらに低周波側にシフトし、２．３９１１８８ＧＨｚとなった。この周波数において、Ｓ２１信号が−３０．５ｄＢとなっていることがわかった。送液された水が、形成された定在波（電磁波）を吸収していることが明らかになり、この吸収分が水の発熱作用を引き起こし温度制御が可能となる。

次に、試験体１の貫通孔２１にシリコンチューブ（外径２ｍｍ、内径１ｍｍ）を挿入し、シリコンチューブに送液ポンプ（図示せず）にて純水を１ｍＬ／ｈから６０ｍＬ／ｈの範囲で供給しながら共振周波数に一致したマイクロ波を、電力供給側のアンテナ４３から０Ｗから９０Ｗの範囲で入射した。共振周波数は、検波器側アンテナ（図示せず）の信号が最大になるよう、照射する周波数を微調整することで調べた。これらの制御を自動で行うためのフィードバック制御を行い、常に共振周波数に一致した所定電力のマイクロ波を供給できるよう、システムを構築した。供給した純水の温度は、シリコンチューブ内部に取り付けた、太さ０．５ｍｍの極細熱電対（坂口電熱製 Ｔ−３５型 Ｋ０．５φ×１００）にて計測した。熱電対の先端測温部は試験体１出口から１ｍｍ離れた位置に配置した。温度上昇ΔＴは、マイクロ波印加前の液体温度と、マイクロ波照射後１０秒経過したときの温度とした。また、マイクロ波投入電力ΔＰは、電力供給側のアンテナ４３の入射波電力から反射波電力を差し引いた実効電力とした。

試験体１のポスト壁導電体（導電体部３１Ｂ）として、貫通孔２１の周囲に、円筒状に３２個を等間隔に導電体部３１Ｂを配した試験体を用いた。純水の送液速度は６ｍＬ／ｈとした。試験体１への投入電力として１７Ｗ供給したときの温度の時間変化を図４に示す。マイクロ波供給前は１９．８℃であったが、０秒のタイミングでマイクロ波を照射したところ直ちに温度上昇し、１５秒後には２３．８℃となった。また、１２０秒後にマイクロ波照射を止めたところ、温度低下が認められた。このことからマイクロ波照射時間内の温度上昇は、純水のマイクロ波吸収による発熱に起因していることが確認できた。

マイクロ波照射による温度上昇をΔＴとして、純水の送液速度を１ｍＬ／ｈから６０ｍＬ／ｈ、マイクロ波投入電力を０Ｗ〜３０Ｗの範囲で変化させたときのΔＴの値を調べた結果を図５に示す。純水の流速に応じてマイクロ波投入電力を調整することで、純水の温度調整が可能となることがわかった。

試験体１として、別のセラミック構造体共振器を用いた実施例を示す。上面電極と下面電極の導電性を高めるため、試験体１の側壁にも導電性パターン（図示せず）を形成した試験体を用いた。ただし、マイクロ波供給用アンテナ４３の周囲および、検波器側アンテナ（図示せず）の周囲については、導電性パターンは形成せず電気的な絶縁を保ってある。この試験体に対して、同じくシリコンチューブ（外径２ｍｍ内径１ｍｍ）を流通する純水の温度上昇を測定した結果を図６に示す。この場合も同様にマイクロ波投入電力により純水の温度調整が可能であることを確認できた。

１ マイクロ波処理装置
２ 共振器（セラミック構造体共振器）
５ マイクロ波発生器
６ 流通管
１０ マイクロ波照射装置
１１ セラミック構造体
１２ セラミック層
２１ 貫通孔
３１、３１Ａ，３１Ｂ 導電体部
４１ アンテナ線
４３ アンテナ
４４ 接地線
４５ ケーブル

Claims (15)

1. 積層されたセラミック層の焼結体からなるセラミック構造体と、
   前記セラミック構造体内に、被処理対象物が配される貫通孔と、該セラミック構造体にマイクロ波の伝搬を可能とする導電体部とを有し、
   前記セラミック構造体に供給したマイクロ波により、前記貫通孔内に配された前記被処理対象物をマイクロ波処理するマイクロ波処理装置であって、
   前記貫通孔は前記セラミック構造体の上下面に通じ、
   前記導電体部は前記セラミック構造体内にマイクロ波の定在波の形成を可能とする、マイクロ波処理装置。
2. 積層されたセラミック層の焼結体からなるセラミック構造体と、
   前記セラミック構造体内に、被処理対象物が配される貫通孔と、該セラミック構造体にマイクロ波の伝搬を可能とする導電体部とを有し、
   前記セラミック構造体に供給したマイクロ波により、前記貫通孔内に配された前記被処理対象物をマイクロ波処理するマイクロ波処理装置であって、
   前記導電体部は前記セラミック構造体内にマイクロ波の定在波の形成を可能とし、
   前記定在波はＴＭ _０ｎ０ モードであり、
   前記導電体部は、前記貫通孔の周囲の前記セラミック構造体に、円筒状若しくは角筒状に間隔を置いて複数本が配置されている、マイクロ波処理装置。但し、ｎは正の整数とする。
3. 積層されたセラミック層の焼結体からなるセラミック構造体と、
   前記セラミック構造体内に、被処理対象物が配される貫通孔と、該セラミック構造体にマイクロ波の伝搬を可能とする導電体部とを有し、
   前記セラミック構造体に供給したマイクロ波により、前記貫通孔内に配された前記被処理対象物をマイクロ波処理するマイクロ波処理装置であって、
   前記導電体部は、マイクロ波を導入するためのアンテナ機能と、前記セラミック構造体の外部へマイクロ波が散逸することを防ぐための電磁波遮蔽機能とを有する、マイクロ波処理装置。
4. 前記アンテナ機能を有する導電体部は、前記セラミック構造体の外部から内部に配されたアンテナ線および前記アンテナ線に接続するアンテナである、請求項３に記載のマイクロ波処理装置。
5. 前記電磁波遮蔽機能を有する導電体部により定在波形成領域が画定される、請求項３又４に記載のマイクロ波処理装置。
6. 前記セラミック構造体は、その内部に定在波を形成する前記導電体部の一部を有するセラミック構造体共振器であり、
   前記セラミック構造体内に形成される定在波の電界若しくは磁界が極大となる位置に前記貫通孔が配され、前記定在波により前記被処理対象物をマイクロ波処理する、請求項１〜５のいずれか１項に記載のマイクロ波処理装置。
7. 前記マイクロ波処理により前記被処理対象物の温度制御を行う、請求項１〜６のいずれか１項に記載のマイクロ波処理装置。
8. 前記マイクロ波処理により前記被処理対象物を加熱する、請求項１〜７のいずれか１項に記載のマイクロ波処理装置。
9. 前記マイクロ波処理装置が、前記被処理対象物をマイクロ波の定在波により加熱して、化学反応を生じさせる化学反応装置である、請求項１〜８のいずれか１項に記載のマイクロ波処理装置。
10. 前記被処理対象物が流体である、請求項１〜９のいずれか１項に記載のマイクロ波処理装置。
11. 請求項１〜１０のいずれか１項に記載のマイクロ波処理装置を用いて、前記貫通孔内の前記被処理対象物をマイクロ波により処理することを含む、マイクロ波処理方法。
12. 請求項１〜１０のいずれか１項に記載のマイクロ波処理装置を用いて、前記貫通孔内の前記被処理対象物をマイクロ波により加熱することを含む、加熱処理方法。
13. 前記被処理対象物が流体であり、
    前記加熱によって、前記流体の状態変化及び化学反応のいずれか一方又は両方を引き起こすことを含む、請求項１２記載の加熱処理方法。
14. 前記状態変化が、前記流体の温度変化又は相変化である、請求項１３に記載の加熱処理方法。
15. 請求項１〜１０のいずれか１項に記載のマイクロ波処理装置を用いて、前記貫通孔内の前記被処理対象物をマイクロ波処理することにより化学反応を生じさせることを含む、化学反応方法。

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