JP6961869B2 - 排ガス処理用触媒混合物 - Google Patents
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Description
SO2含有量 1vol.%まで
Hg含有量 150μg/Nm3 乾燥
O2含有量 最小7vol.%
温度 50−80℃
塵含有量 <30mg/m3STP(標準気圧、温度)(乾燥ガスの全データ)
SO2含有量 ≦50mg/Nm3 乾燥
Hg含有量 25μg/Nm3 乾燥
ガス温度 90℃まで
塵 2−10mg/dscm(乾燥標準立法メートル)
水銀 10mg/dscmまで
ダイオキシン/フラン(TE(毒性等価)) 300ng/dscmまで
水銀 <1μg/dscm
ダイオキシン/フラン(TE(毒性等価)) <0.004ng/dscm
物理的処理:600と900℃間の温度範囲の不活性大気中での熱分解、又は約900℃(850℃と950℃の間)の温度の酸化大気内での処理
化学的処理:酸、強塩基(strong base)又は塩類(例えば、硫酸、塩酸(chlorhydric acid)又はリン酸、水酸化カリウム又は水酸化ナトリウム、塩化カルシウム又は塩化亜鉛)で含浸
物理的及び化学的処理両者の組み合わせ
で活性化できる。
i.Novalox(登録商標)サドル(鞍形:saddle):12.7−76.2mm
ii.バール(Berl)サドル:4−50mm
iii.円筒状リング(Cylindrical ring):5−200mm
iv.Pall(登録商標)リング(ring):25−100mm
v.移行性格子ライニング(Transitional grid lining)
vi.1つの棒(bar)又は1つの十字形(cross)を備えた円筒状リング:80−200mm
vii.格子ブロック(Grid block):215×145×90mm
i.円筒状リング(Cylindrical ring):15−50mm
ii.Pall(登録商標)リング:15−90mm
iii.VSP(登録商標):25−50mm
iv.Top-Pak(登録商標):15mm
v.Novalox(登録商標)−M:15−70mm
vi.Twin-Pak(登録商標):10−15mm
vii.Interpak(登録商標):10−20mm
i.Novalox(登録商標)サドル:12.7−50.8mm
ii.Pall(登録商標)リング:15−90mm
iii.VSP(登録商標):25−90mm
iv.Igel(登録商標):40mm
v.Netball(登録商標):45−90mm
混合物は、その構成要素が異なる粒径と異なる密度等を有するので、異種混合物であることは言うまでもない。混合物の構成要素の同一性(identities)は保持される。用語“混合物”は層状構造(layered structure)を含まない。
この再生期間の後の乾燥期間は、活性炭触媒だけの場合と比較して活性炭(80%vol.)/フィラー材料(20%vol.)を含む反応層の場合、40%(48時間の代わりに28時間)以上短縮される。
種々の実施形態によれば、フィラー材料は、球、サドル、リング又は管の形状である。
充填材料があることで、液体及びガス流が促進され、それらの触媒層全体にわたる再配分も促進されてガスと液体に対する各触媒粒子の適用範囲(coverage)をより一様にすることができ、それによってSO3からH2SO4への高能率な変換が可能になったものと思われる。
実際、活性炭触媒の再生が行われることで、迅速かつ効率的に再生サイクル時間の一層の短縮を実現している。
反応装置における少ない圧力低下
少ない温度勾配
が有ることが分かった。
・急冷(quenching)による排ガスが反応装置に入る前の水飽和
・煙道ガスの300ppmと6000ppm間のSO2含有量
・10と12℃間のガス温度
・体積で約20%のO2含有量
・クエンチングによる排ガスの水飽和とその結果の冷却
これらの触媒は、約3mmの粒径の押出しされた木材/炭素をベースにした活性炭触媒である。以下の一般的な特性は、製造者によって保証されている:ヨウ素吸着力(iodine number)900−1200mg/g;内表面(BET)1000−1300m2/g;容積密度(bulk density)360−420kg/m3;灰含有量、重量で6−7%;pHアルカリ性;水分(moisture)(パック状態(packed))重量で5%
a.ヨウ素、臭素又はその化合物、
b.撥水剤(water repellent)
c.プラチナ、パラジウム、ロジウム等のような触媒活性金属、又は
d.プラチナ、パラジウム、ロジウム等のような金属をベースとする、有機/触媒活性金属錯体(metal complexes)
を一切含まないことに留意しなければならない。
SO2+1/2O2+nH2O(触媒的に)→H2SO4+(n−1)H2O
・O2とSO2は触媒の活性中心に向かって移動して、そこでSO3に変換される。
・SO3は触媒の活性中心から出て、触媒のコアの周りの水性被覆材(aqueous covering)によりH2SO4を形成する。
・SO2は上記反応式により、酸素及び水と反応して硫酸を生成する。
製造される酸の重量パーセントは、期間、即ちガスと触媒の接触時間とは無関係である。SO2のH2SO4への変換はSO2からSO3への変換効率と使用する水又は水溶液の量に依存する。この理由から、この方法では硫酸(H2SO4)の異なる重量パーセントの溶液(solution)が製造できる。
全体として、反応装置は、約88kgのSO2(触媒層の約73kgのSO2/m3)が充填された。
この試験によれば、15l/時の水の添加は2部分/時(触媒層のm3当たり10.2l/時)に分割された。
排ガスのSO2含有量は、図1に示すように反応装置の入口と出口で測定された。測定は30秒毎に行われかつ図2のグラフで示されている。
この場合に示す最初の測定は、触媒の飽和の後、即ち反応装置の始動から50時間後に行われた。SO2の出口濃度は、66%のSO2除去効率で600ppmと900ppm間で繰り返し変動した。試験は約9時間にわたって連続して行われた。
この試験によれば、15l/時の水の添加は、2部分/時(触媒層のm3当たり10.2l/時)に分割された。
排ガスのSO2含有量は、図1に示すように反応装置の入口と出口で測定された。測定は30秒毎に行われ、かつ図3のグラフに示されている。この場合に示す最初の測定は反応装置の始動直後に行われた。SO2の出口濃度は、64%のSO2除去効率で600ppmと900ppm間で繰り返し変動した。試験は約6時間にわたって連続して行われた。
この試験によれば、15l/時の水の添加は2部分/時(触媒層のm3当たり10.2l/時間)に分割された。
排ガスのSO2含有量は、図1に示すように反応装置の入口と出口で測定された。測定は30秒毎に行われかつ、図4のグラフに示されている。この場合に示す最初の測定は反応装置の始動直後に行われた。SO2の出口濃度は、96%のSO2除去効率で、15ppmと95ppm間で繰り返し変動した。試験は約7時間にわたって連続して行われた。
この試験によれば、15l/時の水の添加は2部分/時(触媒層のm3当たり10.2l/時)に分割された。排ガスのSO2含有量は、図1に示すように反応装置の入口と出口で測定された。
測定は30秒毎に行われ、かつ図5のグラフに示されている。この場合に示す最初の測定は反応装置の始動直後に行われた。SO2の出口濃度は、97%のSO2除去効率で15ppmと92ppm間で繰り返し変動した。試験は約7時間にわたって連続して行われた。
この試験によれば、71l/時の水の添加は2部分/時(触媒層のm3当たり48.3l/時)に分割された。排ガスのSO2含有量は、図1に示すように反応装置の入口と出口で測定された。
測定は30秒毎に行われ、かつ図6のグラフに示されている。この場合に示す最初の測定は反応装置の始動直後に行われた。SO2の出口濃度は、98%のSO2除去効率で9ppmと43ppm間で繰り返し変動した。試験は約4時間にわたって連続して行われた。
この試験によれば、15l/時の水の添加は2部分/時(触媒層のm3当たり10.2l/時)に分割された。排ガスのSO2含有量は、図1に示すように反応装置の入口と出口で測定された。
測定は時間毎に行われ、かつ図5のグラフに示されている。この場合に示す最初の測定は反応装置の始動直後に行われた。SO2の濃度は、95%のSO2除去効率で90ppmと160ppm間で繰り返し変動した。試験は約30時間にわたって連続して行われた。
測定は分毎に行われた。SO2の入口濃度は、99%以上のSO2除去効率で18000ppmと22000ppm間で繰り返し変動した。試験は、出口のSO2が100ppmより高くなるまで約106分行った。
SO2−充填効率は活性炭触媒の立方メートル当たりSO223kgであった。このSO2−充填工程(loading step)の後、活性炭触媒を50l/時の水を添加して連続して2時間洗浄した。次の工程において、80℃に加熱された周囲空気を触媒層を通して引き出しかつ活性炭触媒を74時間後に乾燥した。
測定は分毎に行われた。SO2の入口濃度は、99%以上のSO2除去効率で18000ppmと22000ppm間で繰り返し変動した。試験は、出口のSO2が100ppmより高くなるまで約117分行った。
SO2−充填効率は活性炭触媒の立方メートル当たりSO226kgであった。このSO2−充填工程(loading step)の後、活性炭触媒を50l/時の水を添加して連続して2時間洗浄した。次の工程において、80℃に加熱された周囲空気を触媒層を通して引き出しかつ活性炭触媒を63時間後に乾燥した。
ガス流:200−300m3/時
ガス温度:10℃からスタート
ガス流入口:2000−3000ppm
活性炭触媒:粒径2−4mmで1.2m3の押出活性炭触媒
フィラー材料:38.1mm幅で0.27m3のセラミックサドル充填材料
混合法:ランダム混合(図10において“CCPE混合”と呼ばれる):図10の左側に示す除去効率で示すように、90−100%SO2で最も効率的
ガス流:200−300m3/時
ガス温度:10℃からスタート
ガス流入口:2000−3000ppm
単一の活性炭触媒層:図10−左から2番目に示す55−65%のSO2除去効率
ガス流:200−300m3/時
ガス温度:10℃からスタート
ガス流入口:2000−3000ppm
活性炭触媒:粒径2−4mmで1.2m3の押出活性炭触媒
フィラー材料:38.1mm幅で0.27m3のセラミックサドル充填材料
多層設計:充填材料の0.27m3の層で分けられた(それぞれ0.5m3と0.7m3)二つの活性炭触媒層(beds):図10−左から3番目に示す50−65%のSO2除去効率で低効率。
ガス流:200−300m3/時
ガス温度:10℃からスタート
ガス流入口:2000−3000ppm
活性炭触媒:粒径2−4mmで1.2m3の押出活性炭触媒
フィラー材料:38.1mm幅で0.27m3のセラミックサドル充填材料
多層設計:活性炭触媒/フィラー材料層(layers)(それぞれ0.3m3と0.054m3)は図10−右側に示す70−80%のSO2除去効率でより低効率。
ガス流:200−300m3/時
ガス温度:10℃からスタート
ガス流入口:2000−3000ppm
活性炭触媒:粒径2−4mmの押出活性炭
フィラー材料:38.1mm幅のセラミックサドル充填材料
混合法:体積における異なる比率でのランダム混合(フィラー材料/押出活性炭触媒):
1/20:5vol%のフィラー材料と95vol%の活性炭触媒
1/10:9vol%のフィラー材料と91vol%の活性炭触媒
1/5:17vol%のフィラー材料と83vol%の活性炭触媒
1/4:20vol%のフィラー材料と80vol%の活性炭触媒
1/3:25vol%のフィラー材料と75vol%の活性炭触媒
この試験は、図11に示すように20vol%のフィラー材料と80vol%の活性炭触媒(比率 1/4)で動作するとき、99%のSO2除去で最大の効率を示している。
ガス流:200−300 m3/時
ガス温度:10℃からスタート
ガス流入口:2000−3000ppm
活性炭触媒:粒径2−4mmの押出活性炭
フィラー材料:50mm幅のプラスチック ポールリング(pall ring)充填材料
混合法:体積における異なる比率でのランダムな混合(フィラー材料/押出活性炭触媒):
1/20:5vol%のフィラー材料と95vol%の活性炭触媒
1/10:9vol%のフィラー材料と91vol%の活性炭触媒
1/5:17vol%のフィラー材料と83vol%の活性炭触媒
1/4:20vol%のフィラー材料と80vol%の活性炭触媒
1/3:25vol%のフィラー材料と75vol%の活性炭触媒
図12に示すように20vol%のフィラー材料と80vol%の活性炭(比率 1/4)で動作するとき、82%のSO2除去効率で最大の効率。
ガス流:200−300m3/時
ガス温度:10℃からスタート
ガス流入口:2000−3000ppm
活性炭触媒:粒径2−4mmの押出活性炭触媒
フィラー材料:12.7(正規化サイズ 1)から76.2mm(正規化サイズ 6)の異なったサイズのサドル充填材料
混合法:20vol%のフィラー材料と80vol%の活性炭触媒(比率 1/4)のランダム混合
図13に示すように、サドル充填材料が38,1mm(正規化サイズ 3)と63.5mm(正規化サイズ 5)間で動作するとき、88−99%のSO2除去でより高い効率。
ガス流:200−300m3/時
ガス温度:10℃からスタート
ガス流入口:2000−3000ppm
活性炭触媒:ビーズ(bead)、押出又は粒状化した活性炭触媒
フィラー材料:38,1mm幅のセラミックサドル充填材料
混合法:20vol%のフィラー材料と80vol%の活性炭触媒(比率 1/4)のランダム混合
図14に示すように、押出活性炭触媒で動作するとき、99%のSO2除去のより高い効率。
Claims (10)
- 95%vol.から30%vol.の活性炭触媒と5%vol.から70%vol.までの、活性炭触媒に添加された分離した別々の粒子でできたフィラー材料の異種、ランダムな混合物を包含し、フィラー材料がプラスチック,アルミナ,金属,セラミック材料又はその混合物を包含し、
フィラー材料は、サドル形状、リング形状、球形状、円環形状、プリズム形状又は不規則な形状の中から選択された一形状を有し、フィラー材料粒子は粒子の平均最大寸法に基づく4mmを超え200mmよりも小さい平均粒径を有し、
混合物が活性炭触媒及びフィラー材料以外の固形成分を含まない、排ガス中のSO 2 、重金属、ダイオキシン、フランを除去するための触媒。 - 混合物は、30%vol.と60%vol.間の硫黄を含浸させた活性炭触媒、30%vol.と60%vol.間の鉄を含浸させた活性炭触媒及び5%vol.と40%vol.間のフィラー材料を包含する、請求項1に記載された触媒。
- 混合物は、40%vol.と50%vol間の硫黄を含浸させた活性炭触媒を包含する、請求項1又は2に記載された触媒。
- 硫黄を含浸させた活性炭触媒は、5%重量と20%重量間の硫黄を包含する、請求項2又は3に記載された触媒。
- 混合物は、40%vol.と50%vol.間の鉄を含浸させた活性炭触媒を包含する、請求項1から4のいずれか一つの請求項に記載された触媒。
- 鉄を含浸させた活性炭触媒は、10%重量と30%重量の鉄を包含する、請求項2から5のいずれか一つの請求項に記載された触媒。
- フィラー材料は、50%volと97%volの自由体積を包含する、請求項1から6のいずれか一つの請求項に記載された触媒。
- フィラー材料は、混合物の全体体積の5から15%volの量で存在する、請求項1から7のいずれか一つの請求項に記載された触媒。
- 排ガスからSO2を除去するための、請求項1から8のいずれか一つの請求項に記載された触媒の使用。
- 排ガスから重金属及びダイオキシンを除去するための、請求項1から8のいずれか一つの請求項に記載された触媒の使用。
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