JP6961719B2 - 核燃料ペレット、燃料棒、および燃料アセンブリ - Google Patents

Description

本発明は、一般に、原子炉（例えば水炉および高速炉）で使用する核燃料のためのサーメット・マトリックス組成物に関する。より詳しくは、本発明は、金属マトリックスおよび金属マトリックス内に分散する核分裂性物質のセラミック燃料粒子を含む、原子炉用の核燃料ペレットに関する。本発明はまた、燃料棒に、および原子炉に用いられる燃料アセンブリに関する。

非アクティブな金属システム（例えばＭｏ）は、核燃料ペレットにおいて核分裂性物質を保持するマトリックスの化合物として示唆された。特許文献１は、サーメット金属燃料マトリックス燃料ピンを製造する方法を開示する。燃料ピンは、使用済み核燃料、酸化トリウム、酸化アメリシウム、およびこれらの組合せのセラミック粒子を、フィードストックから金属マトリックス内に含んでよい。金属マトリックスは、ウラン、ジルコニウム、超ウラン元素、モリブデン、再加工された金属燃料を含んでよい。

米国特許出願第２０１５／０２９４７４７号

本発明の目的は、サーメット燃料用の新規なマトリックス材料、および新規なセラミック−金属二相燃料を提供することである。特に、それは、核燃料ペレットがいわゆる事故寛容な燃料（ＡＴＦ）の要件を満たすことを可能にする改良されたマトリックスを狙う。

この目的は、最初に定義される核燃料ペレットによって達成され、それは金属マトリックスが主要要素Ｕ、Ｚｒ、ＮｂおよびＴｉ、ならびに考えられる残りの要素から成る合金であり、金属マトリックス中の主要要素の各々の濃度が多くとも５０モル％であることを特徴とする。

４つの主要要素、および考えられる少量の残りの要素（すなわち、いわゆるバランス）を含む金属マトリックスのこの種の材料は、以下の特性を有する：
−高い熱伝導性、
−低い膨張（核分裂過程による固体膨張および核分裂ガス泡構造によるガス膨張）、
−類似の熱膨張、
−蒸気におけるおよび被覆材による良好な高温腐食挙動、
−高い延性、および
−適切に低い熱中性子断面積。

金属マトリックスのこれらの特性は、核燃料ペレットを事故寛容な燃料（ＡＴＦ）として適切なものにする。

低い全体膨張のおかげで、核燃料ペレットは、燃料棒を形成するために任意の適切な被覆管に包含されてもよい。被覆管は、例えば炭化硅素で、またはジルコニウム・ベースの合金でできていてもよい。被覆管以外の核燃料ペレットの追加のカプセル化が必要でない。

ウランの存在のおかげで、金属マトリックスは、アクティブな核分裂性マトリックスでもよい。アクティブな核分裂性マトリックスの利点は、標準の球体パック燃料と、そして非アクティブなマトリックスと比較して、ウラン品位の低い損失を含む。

本発明の一実施形態によれば、金属マトリックス中の主要要素の各々の濃度は、少なくとも５モル％である。

本発明の一実施形態によれば、合金は、単相合金または、合金の５体積％未満を構成する沈殿物を有する単相に近い合金である。

単相合金の金属マトリックスの高い延性は、単相ＢＣＣ金属と比較して増加する。増加した延性は、結果として、被覆管内の核燃料ペレットの改良されたペレット−被覆相互作用（Ｐｅｌｌｅｔ−Ｃｌａｄｄｉｎｇ Ｉｎｔｅｒａｃｔｉｏｎ（ＰＣＩ））になる。

本発明の一実施形態によれば、合金は、高エントロピー合金（ＨＥＡ）であり、それは４つの主要要素を有し、１つも優位を占めない。これらの単相合金は、それらの液体またはランダムな固溶体状態が従来の合金のエントロピーよりも著しく高い混合エントロピーを有するので、高エントロピー合金（ＨＥＡ）と呼ばれる。したがって、エントロピーの効果は、高エントロピー合金においてずっと顕著である。

本発明の一実施形態によれば、合金は、Ｕ_５−６Ｚｒ_３−４ＮｂＴｉである。この単相合金は、核燃料ペレットのマトリックスのための考えられる高エントロピー合金を形成する。

Ｕ_５−６Ｚｒ_３−４ＮｂＴｉは、約９．７ｇ／ｃｍ^３のウラン密度を有し、それはＵＯ_２のウラン密度に類似している。

本発明の一実施形態によれば、合金は、体心立方構造（ＢＣＣ）を有する。

本発明の一実施形態によれば、金属マトリックスの考えられる残りの要素の全濃度は、多くとも５モル％、好ましくは多くとも４モル％、より好ましくは多くとも３モル％、最も好ましくは多くとも２モル％である。

本発明の一実施形態によれば、セラミック燃料粒子は、マトリックスに一様に分散される。

本発明の一実施形態によれば、セラミック燃料粒子は、酸化アクチニド、窒化アクチニド、アクチニド珪化物、および炭化アクチニドのグループから選択される少なくとも１つの核分裂性物質を含む。

本発明の一実施形態によれば、セラミック燃料粒子は、ＵＯ_２、Ｕ_３Ｓｉ_２、Ｕ_３Ｓｉ、ＵＳｉ、ＵＮ、ＰｕＯ_２、Ｐｕ_３Ｓｉ_２、Ｐｕ_３Ｓｉ、ＰｕＳｉ、ＰｕＮ、ＴｈＯ_２、Ｔｈ_３Ｓｉ_２、Ｔｈ_３Ｓｉ、ＴｈＳｉおよびＴｈＮのグループから選択される少なくとも１つの核分裂性物質を含む。

これらの核分裂性物質の全ては、核燃料ペレットの単相合金内に分散するのに適している。核燃料ペレットの単相合金は、原子炉の稼働中、セラミック粒子をいかなる有害な機械的または化学的影響からも保護する。したがって、セラミック粒子のさらなるカプセル化は必要ない。

本発明の一実施形態によれば、セラミック燃料粒子は、ＵＮ、ＰｕＮ、ＴｈＮのうちの少なくとも１つを含み、セラミック燃料粒子の窒素は、自然のＮよりも同位元素^１５Ｎの高いパーセンテージを含むために濃縮される。

目的はまた、最初に定義される核燃料ペレットによって達成され、それは上記に定義の通り複数の核燃料ペレットを囲む被覆管を含む。

目的はまた、原子炉に用いられる上記に定義された燃料アセンブリによって達成され、それは複数の前記燃料棒を含む。

本発明は、種々の実施形態の説明を通して、および添付図面を参照して、以下により詳細に説明される。

図１は、原子炉用の燃料アセンブリの長手方向断面図を概略的に開示する。 図２は、図１の燃料アセンブリの燃料棒の長手方向断面図を概略的に開示する。 図３は、第１実施形態による核燃料ペレットの長手方向断面図を開示する。

図１は、原子炉、特に水冷式の軽水炉ＬＷＲ（例えば、沸騰水型原子炉ＢＷＲ、または加圧水型原子炉ＰＷＲ）に用いられる燃料アセンブリ１を開示する。燃料アセンブリ１は、底部部材２、頂部部材３、および底部部材２と頂部部材３との間に延びる複数の細長い燃料棒４を含む。燃料棒４は、複数のスペーサ５によってそれらの位置に維持される。さらに、燃料アセンブリ１は、例えばＢＷＲで使用されるときに、破線６および燃料棒４を囲むことによって示されるフローチャネルまたはフローボックスを含んでよい。

図２は、図１の燃料アセンブリ１の燃料棒４のうちの１つを開示する。燃料棒４は、複数の核燃料ペレット１０の形の核燃料、および核燃料ペレット１０を囲む被覆管１１を含む。燃料棒４は、被覆管１１の下端を封止する底部プラグ１２、および燃料棒４の上端を封止する頂部プラグ１３を含む。核燃料ペレット１０は、被覆管１１内にパイル状に積み重ねて配置される。したがって、被覆管１１は、ペレット１０およびガスを囲む。ばね１４は、核燃料ペレット１０のパイルと頂部プラグ１３との間の上方圧力室１５内に配置される。ばね１４は、核燃料ペレット１０のパイルを底部プラグ１２に対して押圧する。

核燃料ペレット１０のうちの１つの実施形態が図３に開示される。核燃料ペレット１０は、金属マトリックス２０およびマトリックス２０内に分散する核分裂性物質のセラミック燃料粒子２１を含むかまたはそれらから成る。セラミック燃料粒子２１は、マトリックス２０内に一様にそしてランダムに分散されてもよい。

各核燃料ペレット１０のセラミック燃料粒子２１の数は、非常に多くてもよい。粒子／マトリックス体積比は、０．０１：１未満または０．０１：１最大１：０．０１でもよい。

セラミック燃料粒子２１は、球形、または実質的に球面形状を有してよく、または任意の形状の形であってもよい。

セラミック燃料粒子２１のサイズは、変化してもよい。例えば、セラミック燃料粒子２１は拡張（例えば球形の直径）を有してよく、それは１００〜２０００マイクロメートルの範囲にある。

セラミック燃料粒子２１は、少なくとも１つの核分裂性物質を含むかまたはそれから成る。核分裂性物質は、酸化アクチニド、窒化アクチニド、アクチニド珪化物、および炭化アクチニドのグループから選択される。特に、核分裂性物質は、ＵＯ_２、Ｕ_３Ｓｉ_２、Ｕ_３Ｓｉ、ＵＳｉ、ＵＮ、ＰｕＯ_２、Ｐｕ_３Ｓｉ_２、Ｐｕ_３Ｓｉ、ＰｕＳｉ、ＰｕＮ、ＴｈＯ_２、Ｔｈ_３Ｓｉ_２、Ｔｈ_３Ｓｉ、ＴｈＳｉおよびＴｈＮのグループから選択される。したがって、セラミック燃料粒子２１は、これらの材料の１つ以上を含むかまたはそれらから成ってよい。

金属マトリックス２０は、主要要素Ｕ、Ｚｒ、ＮｂおよびＴｉならびに考えられる残留要素から成る合金である。金属マトリックス２０の合金は、体心立方（ＢＣＣ）構造を有してもよい。

合金は、単相合金または、合金の５体積％未満を構成する沈殿物を有する単相に近い合金でもよい。

金属マトリックス２０の主要要素の各々の濃度は、多くとも５０モル％であり、そして少なくとも５モル％である。

金属マトリックス２０の考えられる残りの要素の全濃度は、多くとも５モル％、好ましくは多くとも４モル％、より好ましくは多くとも３モル％、最も好ましくは多くとも２モル％である。

金属マトリックス２０の単相合金または単相に近い合金は、いわゆる高エントロピー合金（Ｈｉｇｈ Ｅｎｔｒｏｐｙ Ａｌｌｏｙ（ＨＥＡ））である。

より詳しくは、金属マトリックス２０の単相合金または単相に近い合金は、Ｕ_５−６Ｚｒ_３−４ＮｂＴｉでもよい。

核燃料ペレット１０は、セラミック燃料粒子２１以外の他の粒子（特に、中性子吸収物質を含む吸収粒子）を含んでもよい。高い中性子吸収断面を有するこの種の物質は、硼素、ガドリニウムその他を含んでもよい。

核燃料ペレット１０は、焼結核燃料ペレット１０でもよい。主要要素および残りの要素の粉体は、セラミック燃料粒子２１および考えられる吸収粒子と混合されて、混合物を形成する。セラミック燃料粒子２１は、前もって焼結されてもよい。混合物はグリンボディに圧縮され、次いでそれは、適切なオーブン／炉または他の任意の好適な方法（例えばスパークプラズマ焼結（ＳＰＳ））で焼結されて、核燃料ペレット１０になる。

核燃料ペレット１０はまた、他の方法で（例えば鋳造または押出を通して）製造される変形例としてもよい。

本発明は、本明細書において開示されて記載されている実施形態に限られず、以下の請求項の範囲内で変更されてよく、修正されてよい。

Claims (12)

1. 金属マトリックス（２０）および前記金属マトリックス（２０）内に分散する核分裂性物質のセラミック燃料粒子（２１）を含む、原子炉用の核燃料ペレット（１０）であって、
   前記金属マトリックス（２０）は、主要要素Ｕ、Ｚｒ、ＮｂおよびＴｉ、ならびに考えられる残りの要素から成る合金であり、前記金属マトリックス中の前記主要要素の各々の濃度は、多くとも５０モル％であることを特徴とする、核燃料ペレット（１０）。
2. 前記金属マトリックス中の前記主要要素の各々の濃度は、少なくとも５モル％である、請求項１に記載の核燃料ペレット（１０）。
3. 前記合金は、単相合金または、合金の５体積％未満を構成する沈殿物を有する単相に近い合金である、請求項１または２に記載の核燃料ペレット（１０）。
4. 前記合金は、高エントロピー合金（ＨＥＡ）である、請求項１〜３のいずれか１項に記載の核燃料ペレット（１０）。
5. 前記合金は、Ｕ_５−６Ｚｒ_３−４ＮｂＴｉである、請求項１〜４のいずれか１項に記載の核燃料ペレット（１０）。
6. 前記合金は、体心立方構造を有する、請求項１〜５のいずれか１項に記載の核燃料ペレット（１０）。
7. 前記金属マトリックス（２０）の考えられる残りの要素の全濃度は、多くとも５モル％である、請求項１〜６のいずれか１項に記載の核燃料ペレット（１０）。
8. 前記セラミック燃料粒子（２１）は、前記金属マトリックス（２０）に一様に分散される、請求項１〜７のいずれか１項に記載の核燃料ペレット（１０）。
9. 前記セラミック燃料粒子（２１）は、酸化アクチニド、窒化アクチニド、アクチニド珪化物、および炭化アクチニドのグループから選択される少なくとも１つの核分裂性物質を含む、請求項１〜８のいずれか１項に記載の核燃料ペレット（１０）。
10. 前記セラミック燃料粒子（２１）は、ＵＯ_２、Ｕ_３Ｓｉ_２、Ｕ_３Ｓｉ、ＵＳｉ、ＵＮ、ＰｕＯ_２、Ｐｕ_３Ｓｉ_２、Ｐｕ_３Ｓｉ、ＰｕＳｉ、ＰｕＮ、ＴｈＯ_２、Ｔｈ_３Ｓｉ_２、Ｔｈ_３Ｓｉ、ＴｈＳｉおよびＴｈＮのグループから選択される少なくとも１つの核分裂性物質を含む、請求項１〜９のいずれか１項に記載の核燃料ペレット（１０）。
11. 請求項１〜１０のいずれか１項に記載の複数の核燃料ペレット（１０）を囲む被覆管（１１）を含む燃料棒（４）。
12. 請求項１１に記載の複数の燃料棒（４）を含む、原子炉に用いられる燃料アセンブリ。

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