JP6960561B1 - セル、モジュールおよびモジュール収容装置 - Google Patents

セル、モジュールおよびモジュール収容装置 Download PDF

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Abstract

セル（１）は、燃料極（５）と、固体電解質層（６）と、空気極（８）と、固体電解質層（６）と空気極（８）との間に位置する中間層（７）と、を有する素子部（３）を備える。そして、固体電解質層（６）または中間層（７）は、第１部位と、第１部位よりも空気極（８）の近くまたは素子部（３）の中央部（１ｂ）の近くに位置し、第１部位よりも小さい空隙率または第１部位よりも低い緻密性を有する第２部位と、を有する。

Description

本開示は、セル、モジュールおよびモジュール収容装置に関する。
近年、次世代エネルギーとして、燃料電池セル及び燃料電池セルを複数有するセルスタック装置が種々提案されている。燃料電池セルは、水素含有ガス等の燃料ガスと空気等の酸素含有ガスとを用いて電力を得ることができるセルの１種である。
かかる燃料電池セルでは、たとえば、燃料電池セル内の素子部において、固体電解質層と空気極との間に中間層が設けられる場合がある（特許文献１参照）。
特開２０１５−３５４１６号公報
実施形態の一態様に係るセルは、燃料極と、固体電解質層と、空気極と、前記固体電解質層と前記空気極との間に位置する中間層と、を有する素子部を備える。そして、前記固体電解質層または前記中間層は、第１部位と、前記第１部位よりも前記空気極の近くまたは前記素子部の中央部の近くに位置し、前記第１部位よりも小さい空隙率または前記第１部位よりも低い緻密性を有する第２部位と、を有する。
図１Ａは、実施形態に係るセルの一例を示す横断面図である。 図１Ｂは、実施形態に係るセルの一例をインターコネクタ側からみた側面図である。 図２Ａは、実施形態に係るセルスタック装置の一例を示す斜視図である。 図２Ｂは、図２Ａに示すＸ−Ｘ線の断面図である。 図２Ｃは、実施形態に係るセルスタック装置の一例を示す上面図である。 図３は、実施形態に係るセルの一例を空気極側からみた側面図である。 図４は、実施形態に係る素子部の外周部および中央部を説明するための図である。 図５は、実施形態に係る素子部の一例を示す拡大断面図である。 図６は、素子部の外周部および中央部における各領域の空隙率を示す図である。 図７は、実施形態に係るセルの一例を示す拡大横断面図である。 図８は、実施形態に係る素子部の別の一例を示す側面図である。 図９は、実施形態に係る素子部の別の一例を示す側面図である。 図１０は、実施形態に係るモジュールの一例を示す外観斜視図である。 図１１は、実施形態に係るモジュール収容装置の一例を概略的に示す分解斜視図である。 図１２は、実施形態の変形例１に係るセルを示す断面図である。 図１３は、実施形態の変形例２に係る平板型セルを示す斜視図である。 図１４は、実施形態の変形例２に係る素子部における外周部および中央部を説明するための図である。 図１５は、実施形態の変形例２に係る素子部の一例を示す下面図である。 図１６は、実施形態の変形例２に係る素子部の別の一例を示す下面図である。 図１７は、実施形態の変形例２に係る素子部の別の一例を示す下面図である。 図１８は、実施形態の変形例２に係る素子部の別の一例を示す下面図である。
以下、添付図面を参照して、本願の開示するセル、モジュールおよびモジュール収容装置の実施形態を詳細に説明する。なお、以下に示す実施形態によりこの発明が限定されるものではない。
また、図面は模式的なものであり、各要素の寸法の関係、各要素の比率などは、現実と異なる場合があることに留意する必要がある。さらに、図面の相互間においても、互いの寸法の関係、比率などが異なる部分が含まれている場合がある。
近年、次世代エネルギーとして、燃料電池セル及び燃料電池セルを複数有するセルスタック装置が種々提案されている。燃料電池セルは、水素含有ガス等の燃料ガスと空気等の酸素含有ガスとを用いて電力を得ることができるセルの１種である。
かかる燃料電池セルでは、たとえば、燃料電池セル内の素子部において、固体電解質層と空気極との間に中間層が設けられる場合がある。
しかしながら、上述の燃料電池セルでは、燃料電池セルの耐久性に改善の余地があった。
そこで、燃料電池セルの耐久性を高めることができる技術の実現が期待されている。
＜セルの構成＞
まず、図１Ａおよび図１Ｂを参照しながら、実施形態に係るセルとして、固体酸化物形の燃料電池セルの例を用いて説明する。
図１Ａは、実施形態に係るセル１の一例を示す横断面図であり、図１Ｂは、実施形態に係るセル１の一例をインターコネクタ４側からみた側面図である。なお、図１Ａおよび図１Ｂは、セル１の各構成の一部を拡大して示している。また、セル１の一例を空気極８側からみた側面図については後述する。
図１Ａおよび図１Ｂに示す例において、セル１は中空平板型で、細長い板状である。図１Ｂに示すように、セル１の全体を側面から見た形状は、たとえば、長さ方向Ｌの辺の長さが５ｃｍ〜５０ｃｍで、この長さ方向Ｌに直交する幅方向Ｗの長さが１ｃｍ〜１０ｃｍの長方形である。このセル１の全体の厚み方向Ｔの厚さは１ｍｍ〜５ｍｍである。
図１Ａに示すように、セル１は、導電性の支持基板２と、素子部３と、インターコネクタ４とを備えている。支持基板２は、一対の対向する平坦面ｎ１、ｎ２、およびかかる平坦面ｎ１、ｎ２を接続する一対の円弧状の側面ｍを有する柱状である。
素子部３は、支持基板２の平坦面ｎ１上に設けられている。かかる素子部３は、燃料極５と、固体電解質層６と、中間層７と、空気極８とを有している。また、図１Ａに示す例では、セル１の平坦面ｎ２上にインターコネクタ４が設けられている。
また、図１Ｂに示すように、インターコネクタ４はセル１の上端及び下端まで延びていてもよい。セル１の下端部では、インターコネクタ４および固体電解質層６が表面に露出している。なお、図１Ａに示すように、セル１の一対の円弧状の側面ｍにおける表面では、固体電解質層６が露出している。インターコネクタ４は、セル１の下端まで延びていなくてもよい。セル１は、下端とインターコネクタ４との間の領域に、後述の補強層９を備えていてもよい。
以下、セル１を構成する各構成部材について説明する。
支持基板２は、ガスが流れるガス流路２ａを内部に有している。図１Ａに示す支持基板２の例は、６つのガス流路２ａを有している。支持基板２は、ガス透過性を有し、ガス流路２ａに流れる燃料ガスを燃料極５まで透過させる。支持基板２は、導電性を有していてもよい。導電性を有する支持基板２は、素子部３で生じた電気をインターコネクタ４に集電する。
支持基板２の材料は、たとえば、鉄族金属成分および無機酸化物を含む。たとえば、鉄族金属成分はＮｉ（ニッケル）および／またはＮｉＯであってもよい。無機酸化物は特定の希土類元素酸化物であってもよい。
燃料極５の材料には、一般的に公知のものを使用することができる。燃料極５は、多孔質の導電性セラミックス、たとえば酸化カルシウム、酸化マグネシウム、または希土類元素酸化物が固溶しているＺｒＯ２と、Ｎｉおよび／またはＮｉＯとを含むセラミックスを用いてもよい。この希土類元素酸化物としては、たとえば、Ｙ２Ｏ３などが用いられる。酸化カルシウム、酸化マグネシウム、または希土類元素酸化物が固溶しているＺｒＯ２を安定化ジルコニアと称する場合もある。安定化ジルコニアは、部分安定化ジルコニアも含む。
固体電解質層６は、電解質であり、燃料極５と空気極８との間のイオンの橋渡しをする。同時に、固体電解質層６は、ガス遮断性を有し、燃料ガスと酸素含有ガスとのリークを生じ難くする。
固体電解質層６の材料は、たとえば、３〜１５モル％の希土類元素酸化物が固溶したＺｒＯ２であってもよい。この希土類元素酸化物としては、たとえば、Ｙ２Ｏ３などが用いられる。なお、上記特性を有する限りにおいては、固体電解質層６の材料に他の材料などを用いてもよい。
中間層７は、拡散抑制層としての機能を有する。後述する空気極８に含まれるＳｒ（ストロンチウム）が固体電解質層６に拡散すると、かかる固体電解質層６にＳｒＺｒＯ３の抵抗層が形成される。中間層７は、Ｓｒの拡散を抑制し、ＳｒＺｒＯ３が形成され難くする。
中間層７の材料は、一般的にＳｒの拡散抑制層に用いられるものであれば特に制限はない。中間層７の材料は、たとえば、Ｃｅ（セリウム）を除く希土類元素が固溶した酸化セリウム（ＣｅＯ２）を含む。かかる希土類元素としては、Ｇｄ（ガドリニウム）、Ｓｍ（サマリウム）などが用いられる。
空気極８の材料は、一般的に空気極に用いられるものであれば特に制限はない。空気極８の材料は、たとえば、いわゆるＡＢＯ３型のペロブスカイト型酸化物など導電性セラミックスでもよい。
空気極８の材料は、たとえば、ＡサイトにＳｒとＬａが共存する複合酸化物であってもよい。このような複合酸化物の例としては、ＬａｘＳｒ１−ｘＣｏｙＦｅ１−ｙＯ３、ＬａｘＳｒ１−ｘＭｎＯ３、ＬａｘＳｒ１−ｘＦｅＯ３、ＬａｘＳｒ１−ｘＣｏＯ３などが挙げられる。なお、ｘは０＜ｘ＜１、ｙは０＜ｙ＜１である。
また、空気極８は、ガス透過性を有している。空気極８の開気孔率は、たとえば２０％以上、特に３０％〜５０％の範囲であってもよい。
インターコネクタ４の材料には、ランタンクロマイト系のペロブスカイト型酸化物（ＬａＣｒＯ３系酸化物）、もしくは、ランタンストロンチウムチタン系のペロブスカイト型酸化物（ＬａＳｒＴｉＯ３系酸化物）を用いてもよい。これらの材料は、導電性を有し、かつ水素含有ガスなどの燃料ガス、および空気などの酸素含有ガスと接触しても還元も酸化もされない。
また、インターコネクタ４は、緻密質であり、支持基板２の内部のガス流路２ａを流通する燃料ガス、および支持基板２の外側を流通する酸素含有ガスのリークを生じ難くする。インターコネクタ４は、９３％以上、特に９５％以上の相対密度を有していてもよい。
＜セルスタック装置の構成＞
次に、上述したセル１を用いた本実施形態に係るセルスタック装置１０について、図２Ａ〜図２Ｃを参照しながら説明する。図２Ａは、実施形態に係るセルスタック装置１０の一例を示す斜視図であり、図２Ｂは、図２Ａに示すＡ−Ａ線の断面図であり、図２Ｃは、実施形態に係るセルスタック装置１０の一例を示す上面図である。
図２Ａに示すように、セルスタック装置１０は、セル１の厚み方向Ｔ（図１Ａ参照）に配列（積層）された複数のセル１を有するセルスタック１１と、固定部材１２とを備える。
固定部材１２は、固定材１３と、支持部材１４とを有する。支持部材１４は、セル１を支持する。固定材１３は、セル１を支持部材１４に固定する。また、支持部材１４は、支持体１５と、ガスタンク１６とを有する。支持部材１４である支持体１５およびガスタンク１６は、金属製であり導電性を有している。
図２Ｂに示すように、支持体１５は、複数のセル１の下端部が挿入される挿入孔１５ａを有している。複数のセル１の下端部と挿入孔１５ａの内壁とは、固定材１３で接合されている。
ガスタンク１６は、挿入孔１５ａを介して複数のセル１に反応ガスを供給するための開口部を有しており、開口部の周囲に設けられた凹溝１６ａを有する。支持体１５の一端部は、ガスタンク１６の凹溝１６ａに充填された接合材２１によって、ガスタンク１６と接合されている。
図２Ａに示す例では、支持部材１４である支持体１５とガスタンク１６とで形成される内部空間２２に燃料ガスが貯留される。ガスタンク１６にはガス流通管２０が接続されている。燃料ガスは、このガス流通管２０を通してガスタンク１６に供給され、ガスタンク１６からセル１の内部のガス流路２ａ（図１Ａ参照）に供給される。ガスタンク１６に供給される燃料ガスは、後述する改質器１０２（図１０参照）で生成される。
水素リッチな燃料ガスは、原燃料を水蒸気改質などすることによって生成することができる。水蒸気改質により燃料ガスを生成する場合には、燃料ガスは水蒸気を含む。
図２Ａに示す例では、複数のセル１を有するセルスタック１１が２列設けられており、２列のセルスタック１１が、それぞれ支持体１５に固定されている。ガスタンク１６の上面には２つの貫通孔が設けられている。２つの貫通孔には、挿入孔１５ａに合わせるように各支持体１５が配置されている。内部空間２２は、１つのガスタンク１６と、２つの支持体１５とで形成される。
挿入孔１５ａの形状は、たとえば、上面視で長円形状である。挿入孔１５ａは、たとえば、セル１の配列方向すなわち厚み方向Ｔの長さが、セルスタック１１の両端に位置する２つの端部集電部材１７の間の距離よりも大きい。挿入孔１５ａの幅は、たとえば、セル１の幅方向Ｗ（図１Ａ参照）の長さよりも大きい。
図２Ｂに示すように、挿入孔１５ａの内壁とセル１の下端部との接合部において、固化された固定材１３が充填されている。これにより、挿入孔１５ａの内壁と複数個のセル１の下端部とがそれぞれ接合・固定され、また、セル１の下端部同士が接合・固定されている。各セル１のガス流路２ａは、下端部で支持部材１４の内部空間２２と連通している。
固定材１３および接合材２１は、ガラスなどの導電性が低いものを用いることができる。具体的な材料としては、非晶質ガラスなどでもよいが、結晶化ガラスとしてもよい。
結晶化ガラスとしては、たとえば、ＳｉＯ２−ＣａＯ系、ＭｇＯ−Ｂ２Ｏ３系、Ｌａ２Ｏ３−Ｂ２Ｏ３−ＭｇＯ系、Ｌａ２Ｏ３−Ｂ２Ｏ３−ＺｎＯ系、ＳｉＯ２−ＣａＯ−ＺｎＯ系が採用され得るが、ＳｉＯ２−ＭｇＯ系のうちいずれかの材料を用いてもよい。
また、図２Ｂに示すように、複数のセル１のうち隣接するセル１の間には、導電部材１８が介在している。導電部材１８は、隣接した一方のセル１の燃料極５と他方のセル１の空気極８を電気的に直列に接続する。なお、隣接するセル１に接続された導電部材１８の詳細については、後述する。
また、図２Ｂに示すように、複数のセル１の配列方向における最も外側に位置するセル１に、端部集電部材１７が接続されている。端部集電部材１７は、セルスタック１１の外側に突出する導電部１９に接続されている。導電部１９は、セル１の発電により生じた電気を集電して外部に引き出す。なお、図２Ａでは、端部集電部材１７の図示を省略している。
また、図２Ｃに示すように、セルスタック装置１０は、セル１がそれぞれ一列に並んで形成される２つのセルスタック１１Ａ、１１Ｂが直列に接続され、一つの電池として機能する。そのため、セルスタック装置１０の導電部１９は、正極端子１９Ａと、負極端子１９Ｂと、接続端子１９Ｃとに区別される。
正極端子１９Ａは、セルスタック１１が発電した電力を外部に出力する場合の正極であり、セルスタック１１Ａにおける正極側の端部集電部材１７に電気的に接続される。負極端子１９Ｂは、セルスタック１１が発電した電力を外部に出力する場合の負極であり、セルスタック１１Ｂにおける負極側の端部集電部材１７に電気的に接続される。
接続端子１９Ｃは、セルスタック１１Ａにおける負極側の端部集電部材１７と、セルスタック１１Ｂにおける正極側の端部集電部材１７とを電気的に接続する。
＜素子部の詳細＞
つづいて、実施形態に係る素子部３の詳細について、図３〜図９を参照しながら説明する。図３は、実施形態に係るセル１の一例を空気極８側からみた側面図である。
図３に示すように、中間層７は、セル１の上端部および下端部を除き、固体電解質層６における空気極８側からみた面の全体に形成される。換言すると、空気極８側からみたセル１の上端部および下端部には、固体電解質層６の表面に中間層７が位置していない第３部位３０が設けられる。
かかる第３部位３０は、セル１の少なくとも２辺に沿って設けられ、それぞれの辺から所定の幅、たとえば、５ｍｍ程度を有して形成される。実施形態では、第３部位３０がセル１の２辺である上辺および下辺に沿って、略均等な幅を有して形成される。
また、セル１の下端部における第３部位３０よりも上方には、固体電解質層６と中間層７との間に、補強層９が設けられる。セル１の下端部が固定部材１２（図２Ａ参照）で固定される際に、固定部材１２からの応力でセル１が破損する場合がある。かかる補強層９は、セル１が固定される際にセル１を破損し難くする。
インターコネクタ４がセル１の下端まで延びていない場合、支持基板２の平坦面２ｎ上の、セル１の下端部とインターコネクタ４との間の領域に補強層９が設けられていてもよい。
補強層９は、たとえば、３〜１５モル％の希土類元素酸化物が固溶したＺｒＯ２から形成される。この希土類元素酸化物としては、たとえば、Ｙ２Ｏ３などが用いられる。なお、上記特性を有する限りにおいては、他の材料などを用いて補強層９を形成してもよい。
また、中間層７の表面には、セル１における上辺の第３部位３０と補強層９との間の領域に、空気極８が設けられる。
さらに、実施形態に係るセル１の素子部３は、外周部１ａと中央部１ｂとを有する。外周部１ａは、セル１を空気極８側からみた場合に、各辺の近傍に位置する領域であり、中央部１ｂは、セル１を空気極８側からみた場合に、外周部１ａに囲まれる中央の領域である。
外周部１ａは、セル１を空気極８側からみた場合に、素子部３の輪郭の近傍、または空気極８の輪郭の近傍に位置する領域としてもよい。その場合、外周部１ａは、素子部３または空気極８の輪郭を含む。外周部１ａは、セル１における素子部３の輪郭の内側を含んでもよいし、素子部３の輪郭の外側を含んでもよい。
図４に示すように、外周部１ａは、素子部３において、長さ方向Ｌに沿った長辺からの距離が所定の距離Ｘ１以下であるとともに、幅方向Ｗに沿った短辺からの距離が所定の距離Ｘ２以下の領域である。図４は、実施形態に係る素子部３の外周部１ａおよび中央部１ｂを説明するための図である。
実施形態において、距離Ｘ１は、たとえば、素子部３の短辺の長さＷ１の２５％である。また、距離Ｘ２は、たとえば、素子部３の長辺の長さＬ１の１５％である。
図５は、実施形態に係る素子部３の一例を示す拡大断面図であり、中間層７およびその近傍を拡大した断面図である。図５に示すように、素子部３では、燃料極５（図１Ａ参照）上に固体電解質層６が積層され、固体電解質層６上に中間層７が積層され、中間層７上に空気極８が積層されている。
また、中間層７は、断面視において、固体電解質層６との界面近傍に第１領域７ａを有し、空気極８との界面近傍に第２領域７ｂを有する。かかる第１領域７ａは、固体電解質層６と中間層７との界面からの距離が所定の距離Ｘ３以下の領域である。
また、第２領域７ｂは、中間層７と空気極８との界面からの距離が所定の距離Ｘ４以下の領域である。実施形態において、かかる距離Ｘ３および距離Ｘ４は、たとえば、中間層７の厚みＴ１の１／３であってもよい。
また、固体電解質層６は、断面視において、中間層７との界面近傍に第３領域６ａを有する。かかる第３領域６ａは、固体電解質層６と中間層７との界面からの距離が所定の距離Ｘ５以下の領域である。実施形態において、かかる距離Ｘ５は、たとえば、中間層７の厚みＴ１の１／３であってもよい。
ここで、実施形態では、セル１の耐久性を高めるため、上述した第１領域７ａ、第２領域７ｂおよび第３領域６ａの空隙率を制御している。図６は、素子部３の外周部１ａおよび中央部１ｂにおける各領域の空隙率を示す図である。
図６に示すように、実施形態では、固体電解質層６との界面近傍である第１領域７ａにおける中間層７の空隙率が、空気極８との界面近傍である第２領域７ｂにおける中間層７の空隙率よりも大きい。
固体電解質層６との界面近傍である第１領域７ａにおける中間層７は、第１部位の一例であり、空気極８との界面近傍である第２領域７ｂにおける中間層７は、第２部位の一例である。
なお、実施形態では、素子部３の外周部１ａおよび中央部１ｂのいずれにおいても、第１領域７ａの空隙率が第２領域７ｂの空隙率よりも大きくなっている。
このように、中間層７における第１領域７ａの空隙率を大きくすることにより、中間層７の第１領域７ａを応力緩和層として機能させることができることから、固体電解質層６から中間層７が剥離し難くすることができる。
また、中間層７における第２領域７ｂの空隙率を小さくすることにより、Ｓｒの拡散抑制層としての機能を維持することができる。
すなわち、実施形態では、中間層７がＳｒの拡散抑制層としての機能を維持することができるとともに、中間層７が固体電解質層６から剥離し難くすることができる。したがって、実施形態によれば、セル１の耐久性を高めることができる。
また、実施形態では、素子部３の外周部１ａにおける中間層７の空隙率が、素子部３の中央部１ｂにおける中間層７の空隙率よりも大きい。素子部３の外周部１ａにおける中間層７は、第１部位の別の一例であり、素子部３の中央部１ｂにおける中間層７は、第２部位の別の一例である。
なお、実施形態では、中間層７の第１領域７ａおよび第２領域７ｂのいずれにおいても、外周部１ａの空隙率が中央部１ｂの空隙率よりも大きくなっている。
このように、素子部３の外周部１ａにおける中間層７の空隙率を大きくすることにより、中央部１ｂと比較して発電への寄与が小さい外周部１ａの中間層７を、拡散抑制効果よりも応力緩和効果を重視して機能させることができる。
すなわち、実施形態では、外周部１ａの空隙率を大きくすることにより、素子部３の外周部１ａを起点として中間層７が剥離し難くすることができる。したがって、実施形態によれば、セル１の耐久性を高めることができる。
また、実施形態では、中間層７の空隙率が５（％）〜３０（％）の範囲であってもよい。中間層７の空隙率を５（％）以上とすることで、空隙による応力の緩和効果が十分得られ、セル１に温度サイクルがかかって中間層７に熱応力が加わっても、中間層７が剥離し難くなる。
一方で、中間層７の空隙率が３０（％）以下とすることで、中間層７が剥離しない程度の強度を有する中間層７とすることができる。
このように、実施形態では、中間層７の空隙率を５（％）〜３０（％）の範囲にしているため、中間層７を剥離し難くすることができる。したがって、実施形態によれば、セル１の耐久性を高めることができる。
中間層７の空隙率は、特に１０（％）〜３０（％）の範囲であってもよく、さらに１３（％）〜２５（％）の範囲であってもよい。第１領域７ａの空隙率は、１５（％）〜３０（％）の範囲であってもよく、特に１６（％）〜２７（％）の範囲であってもよい。第２領域７ｂの空隙率は、１０（％）〜２５（％）の範囲であってもよく、特に１２（％）〜２２（％）の範囲であってもよい。
また、実施形態では、中間層７に形成される空隙の平均径が、０．１μｍ〜１．０μｍ、特に０．２μｍ〜０．８μｍの範囲であってもよい。これにより、中間層７が固体電解質層６から剥離し難くするとともに、Ｓｒの拡散を抑制することができる。
また、実施形態では、素子部３の外周部１ａにおける固体電解質層６の第３領域６ａの空隙率が、素子部３の中央部１ｂにおける固体電解質層６の第３領域６ａの空隙率よりも大きい。すなわち、実施形態では、素子部３の外周部１ａにおける固体電解質層６の第３領域６ａが、素子部３の中央部１ｂにおける固体電解質層６の第３領域６ａよりも緻密である。
これにより、固体電解質層６の剥離が生じやすい素子部３の外周部１ａにおいて、第３領域６ａを緻密にすることにより、固体電解質層６の強度を高めることができる。すなわち、実施形態では、外周部１ａの固体電解質層６を緻密にすることにより、素子部３の外周部１ａを起点として固体電解質層６が剥離し難くすることができる。
したがって、実施形態によれば、セル１の耐久性を高めることができる。
なお、実施形態では、素子部３の外周部１ａにおける固体電解質層６の第３領域６ａが、素子部３の中央部１ｂにおける固体電解質層６の第３領域６ａよりも緻密である場合について示したが、素子部３の外周部１ａにおける固体電解質層６の厚さ方向の全体が、素子部３の中央部１ｂにおける固体電解質層６の厚さ方向の全体よりも緻密であってもよい。素子部３の外周部１ａにおける固体電解質層６は、第１部位の別の一例であり、素子部３の中央部１ｂにおける固体電解質層６は、第２部位の別の一例である。
これにより、素子部３の外周部１ａにおける固体電解質層６全体の強度を高めることができることから、素子部３の外周部１ａを起点として固体電解質層６が剥離し難くすることができる。
また、実施形態に係るセル１において緻密な、すなわち、空隙率が小さい固体電解質層６が配置される箇所は、外周部１ａに限られない。図７は、実施形態に係るセル１の一例を示す拡大横断面図である。
図７に示すように、セル１は、外周部１ａに隣接する湾曲部１ｃを有する。この湾曲部１ｃは、円弧状の側面ｍのうち、空気極８の近くに位置する部分である。湾曲部１ｃは、言い換えると、側面ｍのうちインターコネクタ４との距離よりも空気極８との距離が小さい部分である。そして、実施形態では、中央部１ｂ（図４参照）よりも緻密な固体電解質層６が、かかる湾曲部１ｃにも配置されてもよい。
これにより、セル１の湾曲部１ｃにおける固体電解質層６の強度を高めることができることから、セル１の湾曲部１ｃを起点として固体電解質層６が剥離し難くすることができる。
なお、第１領域７ａ、第２領域７ｂおよび第３領域６ａの空隙率および空隙の平均径は、たとえば、以下の手法により求めることができる。まず、第１領域７ａ、第２領域７ｂおよび第３領域６ａの断面を得られるようにセル１を切断する。
次に、第１領域７ａ、第２領域７ｂおよび第３領域６ａの断面をＳＥＭ（走査型電子顕微鏡）で観察して、たとえば３０００倍の写真を撮る。この写真に対して、画像処理を施して画像全体の面積に対する空隙箇所の合計面積を算出することで空隙率を求めることができる。
また、この写真に対して画像処理を施すことにより、空隙の平均径を求めることができる。画像処理により求める空隙の平均径とは、断面写真における空隙の面積を円換算した径の平均値である。画像処理には、たとえば、解析ソフト（ソフト名：ＩｍａｇｅＪ、開発元：Wayne Rasband）を用いて２値化による解析を用いることができる。
また、実施形態では、図３に示したように、セル１が、空気極８側からみた場合に、固体電解質層６の表面に中間層７が位置しない第３部位３０を少なくとも２辺の近傍に有してもよい。
中間層７は、固体電解質層６との界面に、第１領域７ａよりも小さい厚さの緻密な膜を有していてもよい。この時、もし仮に、第３部位３０がセル１に形成されず、中間層７の緻密な膜がセル１の各辺に達するように形成されていた場合、セル１に外部から衝撃が加わると、衝撃が加わった辺に達している中間層７の緻密な膜に直接衝撃が加わる。これにより、薄く緻密なためクラックが生じやすい中間層７の緻密な膜にクラックが生じ、そのクラックが素子部３まで進展してしまう恐れがある。
一方で、実施形態では、セル１が第３部位３０を有していることから、かかる第３部位３０が形成された辺に外部から衝撃が加わったとしても、中間層７の緻密な膜にクラックを生じにくくすることができる。
すなわち、実施形態では、中間層７にクラックが生じ難くすることができる。したがって、実施形態によれば、セル１の耐久性を高めることができる。
なお、実施形態に係るセル１における第３部位３０の配置は、図３の例に限られない。図８および図９は、実施形態に係る素子部３の別の一例を示す側面図である。なお、図８および図９では、理解を容易にするため、空気極８および補強層９の図示を省略している。
図８に示すように、第３部位３０は、空気極８側からみたセル１における４つの角部が切り欠かれるように設けられてもよい。また、図９に示すように、第３部位３０は、空気極８側からみたセル１における上端部の一部および下端部の一部に矩形状に設けられてもよい。
また、実施形態では、図３に示したように、空気極８が形成されないため拡散抑制層が必要ではない補強層９の表面にも、中間層７が形成されてもよい。
また、実施形態に係る中間層７は、Ｆｅ（鉄）、Ｓｉ（シリコン）、Ｎａ（ナトリウム）、Ｃｌ（塩素）、Ｃｕ（銅）、Ｔｉ（チタン）およびＡｌ（アルミニウム）のうち少なくとも１つの元素を不純物として含んでいてもよい。
これにより、中間層７を形成する際に、中間層７内の結晶粒の成長を抑制することができることから、中間層７にクラックが生じ難くすることができる。したがって、実施形態によれば、セル１の耐久性を高めることができる。
実施形態に係る中間層７は、上述の不純物となる元素を例えば合計で、１０００ｐｐｍ（０．１質量％）以下含んでいてもよい。例えば、Ｆｅ、Ｓｉ、ＮａおよびＣｌの含有量は、それぞれ２００ｐｐｍ（０．０２質量％）以下であってもよい。例えば、Ｃｕ、ＴｉおよびＡｌの含有量は、それぞれ５０ｐｐｍ（０．００５質量％）以下であってもよい。
中間層７は、上述のＧｄ、Ｓｍ以外の希土類元素、例えば、Ｌａ（ランタン）、Ｐｒ（プラセオジム）、Ｎｄ（ネオジム）、Ｙ（イットリウム）などを含んでいてもよい。例えば中間層７の材料が、Ｇｄが固溶した酸化セリウム（ＣｅＯ２）の場合、中間層７は、Ｌａ、Ｐｒ、Ｎｄ、ＳｍおよびＹのうち少なくともいずれか１種を、合計で２０ｐｐｍ（０．００２質量％）程度含んでいてもよい。
中間層７は、Ｚｒ（ジルコニウム）、Ｃａ（カルシウム）、Ｓｒ（ストロンチウム）、Ｍｇ（マグネシウム）、Ｃｏ（コバルト）、Ｍｎ（マンガン）およびＮｉ（ニッケル）などを含んでいてもよい。これらの元素は、中間層７の周辺に配置された部材から中間層７に拡散する場合がある。
また、実施形態では、中間層７の第１領域７ａにおいて、扁平状の結晶粒を含んでいてもよい。さらに、中間層７の第１領域７ａにおいて、扁平状の結晶粒の長径が１０ｎｍ〜１００μｍの範囲であってもよく、この長径の平均値が１００ｎｍ〜１０μｍの範囲であってもよい。かかる扁平状の結晶粒が、上述した中間層７の緻密膜を形成していてもよい。
また、中間層７の第１領域７ａと固体電解質層６との境界部において、境界部の単位長さあたりの、中間層７の結晶粒と固体電解質層６の結晶粒との接触長さは、中間層７の第２領域７ｂと空気極８との境界部において、境界部の単位長さ当たりの中間層７の結晶粒と空気極８の結晶粒との接触長さより大きくてもよい。
＜モジュール＞
次に、上述したセルスタック装置１０を用いた本開示の実施形態に係るモジュール１００について、図１０を用いて説明する。図１０は、実施形態に係るモジュール１００を示す外観斜視図である。図１０は、収納容器１０１の一部である前面および後面を取り外し、内部に収納される燃料電池のセルスタック装置１０を後方に取り出した状態を示している。
図１０に示すように、モジュール１００は、収納容器１０１、及び収納容器１０１内に収納されたセルスタック装置１０を備えている。セルスタック装置１０の上方には、改質器１０２が配置されている。
かかる改質器１０２は、天然ガス、灯油などの原燃料を改質して燃料ガスを生成し、セル１に供給する。原燃料は、原燃料供給管１０３を通じて改質器１０２に供給される。なお、改質器１０２は、水を気化させる気化部１０２ａと、改質部１０２ｂとを備えていてもよい。改質部１０２ｂは、図示しない改質触媒を備えており、原燃料を燃料ガスに改質する。このような改質器１０２は、効率の高い改質反応である水蒸気改質を行うことができる。
そして、改質器１０２で生成された燃料ガスは、ガス流通管２０、ガスタンク１６、および支持部材１４を通じて、セル１のガス流路２ａ（図１Ａ参照）に供給される。
また、上述の構成のモジュール１００では、ガスの燃焼およびセル１の発電に伴い、通常発電時におけるモジュール１００内の温度が５００〜１０００℃程度となる。
このようなモジュール１００においては、上述したように、耐久性が高いセルスタック装置１０を収納して構成されることにより、耐久性が高いモジュール１００とすることができる。
＜モジュール収容装置＞
図１１は、実施形態に係るモジュール収容装置１１０の一例を示す分解斜視図である。実施形態に係るモジュール収容装置１１０は、外装ケース１１１と、図１０で示したモジュール１００と、図示しない補機と、を備えている。補器は、モジュール１００の運転を行う。モジュール１００及び補器は、外装ケース１１１内に収容されている。なお、図１１においては一部構成を省略して示している。
図１１に示すモジュール収容装置１１０の外装ケース１１１は、支柱１１２と外装板１１３とを有する。仕切板１１４は、外装ケース１１１内を上下に区画している。外装ケース１１１内の仕切板１１４より上側の空間は、モジュール１００を収容するモジュール収容室１１５であり、外装ケース１１１内の仕切板１１４より下側の空間は、モジュール１００を運転する補機を収容する補機収容室１１６である。なお、図１１では、補機収容室１１６に収容する補機を省略して示している。
また、仕切板１１４は、補機収容室１１６の空気をモジュール収容室１１５側に流すための空気流通口１１７を有している。モジュール収容室１１５を構成する外装板１１３は、モジュール収容室１１５内の空気を排気するための排気口１１８を有している。
このようなモジュール収容装置１１０においては、上述したように、耐久性が高いモジュール１００をモジュール収容室１１５に備えていることにより、耐久性が高いモジュール収容装置１１０とすることができる。
＜各種変形例＞
つづいて、実施形態の各種変形例に係る素子部について、図１２〜図１８を参照しながら説明する。
上述の実施形態では、支持基板の表面に燃料極、固体電解質層および空気極を含む素子部が１つのみ設けられたいわゆる「縦縞型」を例示したが、支持基板の表面の互いに離れた複数個所にて素子部がそれぞれ設けられ、隣り合う素子部の間が電気的に接続されたいわゆる「横縞型」のセルを配列した横縞型セルスタック装置に適用することができる。
また、本実施形態では、中空平板型の支持基板を用いた場合を例示したが、円筒型の支持基板を用いたセルスタック装置に適用することもできる。また、後述するように、いわゆる「平板型」のセルを厚み方向に積層した平板型セルスタック装置に適用することもできる。
また、上記実施形態では、支持基板上に燃料極が設けられ、空気極がセルの表面に配置された例を示したが、これとは逆の配置、すなわち支持基板上に空気極が設けられ、燃料極がセルの表面に配置されたセルスタック装置に適用することもできる。
また、上記実施形態では、「セル」、「セルスタック装置」、「モジュール」および「モジュール収容装置」の一例として燃料電池セル、燃料電池セルスタック装置、燃料電池モジュールおよび燃料電池装置を示したが、他の例としてはそれぞれ、電解セル、電解セルスタック装置、電解モジュールおよび電解装置であってもよい。
図１２は、実施形態の変形例１に係るセルを示す断面図である。図１２に示すように、セルスタック装置１０Ａは、燃料ガスを流通させる配管７３から複数のセル１Ａが長さ方向Ｌに延びている。セル１Ａは、支持基板７１上に複数の素子部３Ａを有している。支持基板７１の内部には、配管７３からのガスが流れるガス流路７４が設けられている。支持基板７１上の各素子部３Ａは、図示しない接続部により電気的に接続されている。複数のセル１Ａは、導電部材７８を介して互いに電気的に接続されている。導電部材７８は、各セル１Ａがそれぞれ有する素子部３Ａの間に位置しており、隣り合うセル１Ａを接続している。
そして、変形例１でも、固体電解質層との界面近傍である第１領域における中間層の空隙率が、空気極との界面近傍である第２領域における中間層の空隙率よりも大きい。これにより、セル１Ａの耐久性を高めることができる。
また、変形例１でも、素子部３Ａの外周部における中間層の空隙率が、素子部３Ａの中央部における中間層の空隙率よりも大きい。これにより、セル１Ａの耐久性を高めることができる。
また、変形例１でも、素子部３Ａの外周部における固体電解質層の第３領域が、素子部３Ａの中央部における固体電解質層の第３領域よりも緻密である。これにより、セル１Ａの耐久性を高めることができる。
図１３は、実施形態の変形例２に係る平板型セルを示す斜視図であり、図１４は、実施形態の変形例２に係る素子部９０における外周部１Ｂａおよび中央部１Ｂｂを説明するための図である。
図１３に示すように、セル１Ｂは、燃料極５、固体電解質層６、中間層７および空気極８が積層された素子部９０を有している。複数の平板型セルを積層させたセルスタック装置は、たとえば複数のセル１Ｂが、互いに隣り合う金属層である導電部材９１、９２により電気的に接続されている。導電部材９１、９２は、隣接するセル１Ｂ同士を電気的に接続するとともに、燃料極５または空気極８にガスを供給するガス流路を有している。
また、図１４に示すように、セル１Ｂの素子部９０は、外周部１Ｂａと中央部１Ｂｂとを有する。外周部１Ｂａは、セル１Ｂを平面視した場合に、素子部９０の各辺の近傍に位置する領域であり、中央部１Ｂｂは、セル１Ｂを平面視した場合に、外周部１Ｂａに囲まれる中央の領域である。なお、図１３、図１４においてセルを平面視した場合、セル１Ｂの外形と素子部９０の外形は一致している。セル１Ｂの外形は素子部９０の外形より大きくてもよく、セル１Ｂの輪郭が素子部９０の輪郭を囲むように配置されてもよい。
図１４に示すように、かかる外周部１Ｂａは、素子部９０において、一方の辺Ｓ１からの距離が所定の距離Ｘ６以下であるとともに、他方の辺Ｓ２からの距離が所定の距離Ｘ７以下の領域である。
変形例２において、距離Ｘ６は、たとえば、素子部９０の他方の辺Ｓ２の長さＬ３の２５％である。また、距離Ｘ７は、たとえば、素子部９０の一方の辺Ｓ１の長さＬ４の２５％である。
そして、変形例２でも、第１領域（すなわち、固体電解質層６との界面近傍）における中間層７の空隙率が、第２領域（すなわち、空気極８との界面近傍）における中間層７の空隙率よりも大きい。これにより、セル１Ｂの耐久性を高めることができる。
また、変形例２でも、素子部９０の外周部１Ｂａにおける中間層７の空隙率が、素子部９０の中央部１Ｂｂにおける中間層７の空隙率よりも大きい。これにより、セル１Ｂの耐久性を高めることができる。
また、変形例２でも、素子部９０の外周部１Ｂａにおける固体電解質層６の第３領域が、素子部９０の中央部１Ｂｂにおける固体電解質層６の第３領域よりも緻密である。これにより、セル１Ｂの耐久性を高めることができる。
図１５は、実施形態の変形例２に係る素子部９０の一例を示す下面図であり、セル１Ｂにおける中間層７および第３部位３０の配置を説明するための図である。図１５に示すように、変形例２では、第３部位３０がセル１Ｂにおいて対向する２辺のそれぞれに沿って設けられてもよい。
これにより、かかる第３部位３０が形成された２辺に外部から衝撃が加わったとしても、中間層７にクラックが生じ難くすることができる。したがって、変形例２によれば、セル１Ｂの耐久性を高めることができる。
なお、変形例２に係るセル１Ｂにおける第３部位３０の配置は、図１５の例に限られない。図１６〜図１８は、実施形態の変形例２に係る素子部９０の別の一例を示す下面図である。
図１６に示すように、第３部位３０は、空気極８（図１３参照）側からみたセル１Ｂにおける４つの角部が切り欠かれるように設けられてもよい。また、図１７に示すように、第３部位３０は、空気極８側からみたセル１Ｂにおいて対向する２辺の一部に矩形状に設けられてもよい。また、図１８に示すように、第３部位３０は、空気極８側からみたセル１Ｂの４辺すべてに沿って設けられてもよい。
以上のように、実施形態に係るセル１（１Ａ、１Ｂ）は、燃料極５と、固体電解質層６と、空気極８と、固体電解質層６と空気極８との間に位置する中間層７と、を有する素子部３（３Ａ、９０）を備える。そして、固体電解質層６または中間層７は、第１部位と、第１部位よりも空気極８の近くまたは素子部３（３Ａ、９０）の中央部１ｂの近くに位置し、第１部位よりも小さい空隙率または第１部位よりも低い緻密性を有する第２部位と、を有する。これにより、セル１（１Ａ、１Ｂ）の耐久性を高めることができる。
また、実施形態に係るセル１（１Ａ、１Ｂ）において、固体電解質層６との界面近傍における中間層７の空隙率は、空気極８との界面近傍における中間層７の空隙率よりも大きい。これにより、セル１（１Ａ、１Ｂ）の耐久性を高めることができる。
また、実施形態に係るセル１（１Ａ、１Ｂ）において、素子部３（３Ａ、９０）の外周部１ａにおける中間層７の空隙率は、中央部１ｂにおける中間層７の空隙率よりも大きい。これにより、セル１（１Ａ、１Ｂ）の耐久性を高めることができる。
また、実施形態に係るセル１（１Ａ、１Ｂ）において、中間層７の空隙率は、５（％）〜３０（％）の範囲である。これにより、中間層７の剥離を抑制することができる。
また、実施形態に係るセル１（１Ａ、１Ｂ）において、中間層７は、Ｃｅを除く希土類元素が固溶した酸化セリウムを含んでいる。これにより、固体電解質層６にＳｒＺｒＯ３の抵抗層が形成されることを抑制する拡散抑制層としての機能を中間層７に付与することができる。
また、実施形態に係るセル１（１Ａ、１Ｂ）において、中間層７は、Ｆｅ、Ｓｉ、Ｎａ、Ｃｌ、Ｃｕ、ＴｉおよびＡｌのうち少なくとも１つの元素を不純物として含んでいる。これにより、セル１（１Ａ、１Ｂ）の耐久性を高めることができる。
また、実施形態に係るセル１（１Ａ、１Ｂ）は、空気極８側からみた場合に、固体電解質層６は、表面に中間層７が位置しない第３部位３０を少なくとも２辺の近傍に有する。これにより、中間層７にクラックが生じることを抑制することができる。
また、実施形態に係るセル１（１Ａ、１Ｂ）において、素子部３（３Ａ、９０）の外周部１ａに位置する固体電解質層６は、中央部１ｂに位置する固体電解質層６よりも緻密である。これにより、素子部３（３Ａ、９０）の外周部１ａを起点として固体電解質層６が剥離し難くすることができる。
また、実施形態に係るセル１（１Ａ、１Ｂ）において、固体電解質層６は、中間層７との界面近傍において、素子部３（３Ａ、９０）の外周部１ａのほうが中央部１ｂよりも緻密である。これにより、素子部３（３Ａ、９０）の外周部１ａを起点として固体電解質層６が剥離し難くすることができる。
また、実施形態に係るモジュール１００は、上記に記載のセル１（１Ａ、１Ｂ）を複数備えるセルスタック装置１０と、セルスタック装置１０を収納する収納容器１０１とを備える。これにより、耐久性が高いモジュール１００とすることができる。
また、実施形態に係るモジュール収容装置１１０は、上記に記載のモジュール１００と、モジュール１００の運転を行うための補機と、モジュール１００および補機を収容する外装ケース１１１とを備える。これにより、耐久性が高いモジュール収容装置１１０とすることができる。
今回開示された実施形態は全ての点で例示であって制限的なものではないと考えられるべきである。実に、上記した実施形態は多様な形態で具現され得る。また、上記の実施形態は、添付の請求の範囲及びその趣旨を逸脱することなく、様々な形態で省略、置換、変更されてもよい。
１、１Ａ、１Ｂ セル
１ａ、１Ｂａ 外周部
１ｂ、１Ｂｂ 中央部
３、３Ａ、９０ 素子部
５ 燃料極
６ 固体電解質層
６ａ 第３領域
７ 中間層
７ａ 第１領域
７ｂ 第２領域
８ 空気極
１０ セルスタック装置
３０ 第３部位
１００ モジュール
１０１ 収納容器
１１０ モジュール収容装置
１１１ 外装ケース

Claims (10)

  1. 燃料極と、固体電解質層と、空気極と、前記固体電解質層と前記空気極との間に位置する中間層と、を有する素子部を備え、
    前記固体電解質層または前記中間層は、
    第１部位と、
    前記第１部位よりも前記空気極の近くまたは前記素子部の中央部の近くに位置し、前記第１部位よりも小さい空隙率または前記第１部位よりも低い緻密性を有する第２部位と、を有し、
    前記素子部の外周部における前記中間層の空隙率は、中央部における前記中間層の空隙率よりも大きい
    セル。
  2. 燃料極と、固体電解質層と、空気極と、前記固体電解質層と前記空気極との間に位置する中間層と、を有する素子部を備え、
    前記固体電解質層または前記中間層は、
    第１部位と、
    前記第１部位よりも前記空気極の近くまたは前記素子部の中央部の近くに位置し、前記第１部位よりも小さい空隙率または前記第１部位よりも低い緻密性を有する第２部位と、を有し、
    前記空気極側からみた場合に、前記固体電解質層は、表面に前記中間層が位置しない第３部位を少なくとも２辺の近傍に有する
    セル。
  3. 燃料極と、固体電解質層と、空気極と、前記固体電解質層と前記空気極との間に位置する中間層と、を有する素子部を備え、
    前記固体電解質層または前記中間層は、
    第１部位と、
    前記第１部位よりも前記空気極の近くまたは前記素子部の中央部の近くに位置し、前記第１部位よりも小さい空隙率または前記第１部位よりも低い緻密性を有する第２部位と、を有し、
    前記素子部の外周部に位置する前記固体電解質層は、中央部に位置する前記固体電解質層よりも緻密である
    セル。
  4. 前記固体電解質層との界面近傍における前記中間層の空隙率は、前記空気極との界面近傍における前記中間層の空隙率よりも大きい
    請求項１〜３のいずれか一つに記載のセル。
  5. 前記中間層の空隙率は、５（％）〜３０（％）の範囲である
    請求項１〜４のいずれか一つに記載のセル。
  6. 前記中間層は、Ｃｅ（セリウム）を除く希土類元素が固溶した酸化セリウムを含んでいる
    請求項１〜５のいずれか一つに記載のセル。
  7. 前記中間層は、Ｆｅ、Ｓｉ、Ｎａ、Ｃｌ、Ｃｕ、ＴｉおよびＡｌのうち少なくとも１つの元素を不純物として含んでいる
    請求項６に記載のセル。
  8. 前記固体電解質層は、前記中間層との界面近傍において、前記素子部の外周部のほうが中央部よりも緻密である
    請求項３に記載のセル。
  9. 請求項１〜８のいずれか１つに記載のセルを複数備えるセルスタック装置と、
    前記セルスタック装置を収納する収納容器と
    を備えるモジュール。
  10. 請求項９に記載のモジュールと、
    前記モジュールの運転を行うための補機と、
    前記モジュールおよび前記補機を収容する外装ケースと
    を備えるモジュール収容装置。
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