JP6946478B2 - 合成ガスから高収率で水素を生産するプロセス及び既存ユニットの能力増強 - Google Patents
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Description
・PSAの調節によって生産される水素の純度を下げる:例えば1ppm COから10ppm COに移行させると、さらに2〜3ポイントのPSA収率増加(すなわち、4つの吸着装置と1回の平衡化のシステムの場合で、78%から81%への収率増大)、すなわち最大で5%の生産量増加(81/78=3.8%)が得られる可能性がある;
〇利点:プラントのシャットダウンが不要である;
〇欠点:新たな低純度は顧客の仕様に適合しない可能性がある、生産性向上の程度が低い;
・改質器の触媒を変更する(生産量が5〜8%増大する可能性);
〇利点:計画変更(4〜5年ごと)時に実行できる;
〇欠点:プラントのシャットダウンが必要であるため、作業コストが非常に高い、生産性向上が常に明らかとは限らず、時間が経過すると不安定となることがある、PSAは制限要素のままであり得る;
・PSA吸着装置を変更する(吸着装置に応じて生産量が2〜5%増大する可能性);
〇利点:生産性の向上;
〇欠点:作業コストが非常に高い、プラントをシャットダウンしなければならない、吸着装置は一般には変更が不要である;
・HTS(高温シフト)及び/又はLTS(低温シフト)を追加する(生産量が5%増大する可能性);
〇利点:生産性の向上;
〇欠点:作業コストが非常に高い、プラントをシャットダウンしなければならない、プラントの動作条件を調整しなければならない(蒸気/炭素比)、PSAは制限要素であり得る、さらに水素生産のために設計されたプラントは、ほとんどがすでにシフト反応器、すなわちHTS及び時としてLTSを有している;
・より高収率のPSAにPSAを変更する(生産性が5%増大する可能性);
〇利点:生産性の向上;
〇欠点:作業コストが非常に高い、プラントをシャットダウンしなければならない、投資金額が非常に高い。
・CO抵抗膜は高温(100〜120℃より高い)で動作し、陰極を通るCOの気体拡散が自然に発生し(フィックの法則)、それによって約0.05%のCOが陰極に残る;
・この電気化学膜分離システムは湿潤条件下で動作し、それゆえ生成された水素は、ISO 14687標準により設定される限度であるH2O 5ppmより高い含有量で水を含む。
・合成ガス中に存在する水素のほぼ全部のグレードをできるだけよく改善し、単純なPSA H2ユニットを介した精製のコストと比較して、それほど高額の追加コストを必要としない;
・生成された水素の非常に高い純度を保つ;
・PSA H2精製を利用する何れの新規水素生産プラントにも、その大きさに関係なく応用できる;
・既存のプラントで使用できるため、プラントの能力を増強し、増大する水素需要を満たすことが可能となる。
a)改質により、軽質炭化水素供給原料から合成ガスを生成するステップと、
b)任意選択により、一酸化炭素の水蒸気変換により二酸化炭素を生成することによって、合成ガスの水素と二酸化炭素を富化するステップと、
c)富化合成ガスを精製して、圧力変動吸着(PSA−H2)による超高純度の水素の高圧ガス流を生成し、それに伴って、その2つの主要成分が二酸化炭素と水素である低圧PSA排ガスを生成するステップと、
d)PSA排出物から追加の水素を回収するために低圧PSA排出物の全部又は一部と水素減損排出物(セル排出物)を電気化学セル(EHSセル)に供給するステップと、
e)回収された追加の水素を8バール〜25バールの圧力まで圧縮するステップと、
f)PSAユニットの上流のプロセスで回収され圧縮された追加の水素の全部又は一部を再循環させてPSAに供給し、プラントの非常に高純度の水素の生産収率を増大させるステップと、
を含む水素生産プロセスに関する。
・EHS電気化学セルには低圧ガスが供給されるため、PSA排出物は、それがPSAにより生成されたときに、事前に圧縮せずに使用できる。
・PSAへの供給を、EHSセルから発せられる非常に水素を多く含む(例えば、98%)の気体「補足物」で補うことにより、PSA供給ガスの水素含有量は大幅に増大し、PSA自体の収率と生産性もまた大幅に改善され、これは説明の中で後述する例により示されている。
・回収された追加の水素を圧縮するステップe)は、少なくとも部分的に電気化学セルにより行われ、実際、電気化学セルに印加されるポテンシャルを大きくすると、このセルはそれが生成する水素を圧縮することもでき、これは、膜により生成される水素の流れを圧縮するための他の手段、例えばPSAに供給される前に必要な圧縮のための機械的コンプレッサの代わり、又は補足となる。
・EHSセルから回収された水素の一部は、改質されることになる軽質炭化水素の供給原料の脱硫のために使用される。
・EHSセルから出た回収水素の一部は、純度に対する要求の低い顧客に直接供給するために使用され、超高純度の水素に対する必要性が低下したときに、セルから出る水素を、PSAに還流させずに一時的に他の目的に使用できるようになされてもよい。
・水素が余剰に生成された場合、電気化学セルの動作が中断されて、プラントの消費電力を最適化する。
・セルの排出物−膜から出るH2減損排出物−の全部又は一部が回収されて、二酸化炭素が生成される。
・改質により、前記軽質炭化水素の供給ストリームから合成ガスを生成するためのモジュールと、
・任意選択による、一酸化炭素の水蒸気変換により二酸化炭素を生成して、合成ガスの水素及び二酸化炭素を富化するためのモジュールと、
・合成ガスに含まれる水素を精製して、超高純度の水素の排出高圧ガス流を生成すると共に、その2つの主要成分が二酸化炭素と水素である、低圧排出PSA排ガスを生成するためのPSA−H2ユニットと、
・低圧PSA排ガスの供給を受けることができ、PSA排出物中に存在する水素を他の成分から分離して、水素流と水素減損排出物(EHSセル排出物)を生成することのできる電気化学セル(EHSセル)と、
・EHSセルにより分離された水素流を圧縮する手段と、
・EHSセル排出物を処理する手段及び/又は使用する手段と、
・また、使用される各種のストリームを排出、運搬、及び供給する手段と、
を含む。
・電気化学セルは、少なくとも一部に、回収された追加の水素の圧縮を行うことができる。
・プラントは、電気化学セルの出口において回収された追加の水素の少なくとも一部を圧縮し、軽質炭化水素の供給原料の脱硫モジュールへと運ぶ手段を含む。
・プラントは、電気化学セルから出る水素減損排出物(EHSセル排出物)を改質のため、及び/又は二酸化炭素生成のための燃料として使用する手段を含む。
陽極において:1/2H2=>H++e−
陰極において:H++e−=>1/2H2
・既存のプラントの水素生産量を、従来の能力増強手段により実現可能なものよりはるかに大きい割合で増大させる;
・高コストの作業を必要とするプラントの改造が不要である;
・生産される水素ガスの純度が保持される;
・新設プラントの場合、建設中に本発明の解決策を採用することにより、最大の水素収率の非常に高純度の水素が生産され、すると、他の設備(特にSMR)の大型化を回避できる;
・EHSセルにより生成される、H2に乏しく、CO2に富む第二の流体(図2の流れ20)を回収して、これが品質向上可能であればCO2を生成し、又は必要に応じてCO2を捕捉することが可能である。
以下に、出願当初の特許請求の範囲に記載の事項を、そのまま、付記しておく。
[1] 軽質炭化水素から改質により合成ガスを生成するためのモジュールと、任意選択により、前記合成ガスに含まれる一酸化炭素の水蒸気による変換によって水素と二酸化炭素を富化するためのシフトモジュールと、水素の精製及び超高純度の水素の高圧ガス流を生成し、それと共にその2つの主要成分が二酸化炭素と水素である低圧排ガス(PSA排出物)を生成するPSA−H 2 ユニットと、を含む水素生産プラントの能力増強方法において、
電気化学水素精製セルが前記PSA低圧排ガスに対して設置されて、水素と水素減損排出物(EHSセル排出物)を前記PSA排出物から分離し、前記水素が回収され、追加の水素流が形成されて8〜25バールの圧力まで圧縮され、全部又は一部が前記PSAユニットに送られて、前記プラントの水素生産量を増大させ、それと同時に前記PSAにより生産される水素の純度は変化させないことを特徴とする方法。
[2] 酸素が余剰に生産された場合、前記電気化学セルの動作が中断されて、前記プラントの電力消費が最適化される、[1]に記載の能力増強方法。
[3] 水素生産プロセスにおいて、少なくとも、
a)改質により、軽質炭化水素供給原料から合成ガスを生成するステップと、
b)任意選択により、一酸化炭素の水蒸気変換により二酸化炭素を生成することによって、前記合成ガスの水素と二酸化炭素を富化するステップと、
c)前記富化合成ガスを精製して、圧力変動吸着(PSA−H2)による超高純度の水素の高圧ガス流を生成し、それと共に、その2つの主要成分が二酸化炭素と水素である低圧PSA排ガスを生成するステップと、
d)前記PSA排出物から追加の水素を回収するために前記低圧PSA排出物の全部又は一部と水素減損排出物(セル排出物)を電気化学セル(EHSセル)に供給するステップと、
e)前記回収された追加の水素を8バール〜25バールの圧力まで圧縮するステップと、
f)前記PSAユニットの上流のプロセスで回収され圧縮された前記追加の水素の全部又は一部を再循環させて前記PSAに供給し、前記プラントの非常に高純度の水素の生産収率を増大させるステップと、
を含む水素生産プロセス。
[4] 前記回収された追加の水素を圧縮する前記ステップe)は、少なくとも部分的に前記電気化学セルにより行われることを特徴とする、[3]に記載のプロセス。
[5] 前記電気化学セルの前記出口で回収された前記追加の水素の少なくとも一部は、ステップa)の前に、前記軽質炭化水素供給原料を脱硫するために使用される、[3]又は[4]に記載のプロセス。
[6] 前記電気化学セルから出る前記水素減損排出物(EHSセル排出物)の全部又は一部が回収されて、二酸化炭素が生成される、[3]〜[5]の1項に記載のプロセス。
[7] 前記電気化学セルから出る前記水素減損排出物(EHSセル排出物)の少なくとも一部は改質燃料として使用される、[3]〜[6]の1項に記載のプロセス。
[8] 最適化された収率を有する、軽質炭化水素供給ストリームから水素を生産するプラントにおいて、少なくとも、
・改質により、前記軽質炭化水素の供給ストリームから合成ガスを生成するためのモジュールと、
・任意選択による、一酸化炭素の水蒸気変換により二酸化炭素を生成して、前記合成ガスの水素及び二酸化炭素を富化するためのモジュールと、
・前記合成ガスに含まれる前記水素を精製して、超高純度の水素の排出高圧ガス流を生成すると共に、その2つの主要成分が二酸化炭素と水素である、低圧排出PSA排ガスを生成するためのPSA−H 2 ユニットと、
・前記低圧PSA排ガスの供給を受けることができ、前記PSA排出物中に存在する水素を他の成分から分離して、水素流と水素減損排出物(EHSセル排出物)を生成することのできる電気化学セル(EHSセル)と、
・前記EHSセルにより分離された前記水素流を圧縮する手段と、
・前記EHSセル排出物を処理する手段及び/又は使用する手段と、
・また、使用される各種のストリームを排出、運搬、及び供給する手段と、
を含むプラント。
[9] 前記電気化学セルは、少なくとも部分的に、回収された追加の水素の圧縮を行うことができる、[8]に記載のプラント。
[10] 前記電気化学セルの前記出口で回収された前記追加の水素の少なくとも一部を圧縮し、前記軽質炭化水素供給原料の脱硫のためのモジュールに送る手段をさらに含む、[8]又は[9]に記載のプラント。
[11] 前記電気化学セルから出る前記水素減損排出物(EHSセル排出物)を、前記改質のための、及び/又は二酸化炭素を生成するための燃料として使用する手段をさらに含む、[8]〜[10]の1項に記載のプラント。
Claims (11)
- 軽質炭化水素から改質により合成ガスを生成するためのモジュールと、任意選択により、前記合成ガスに含まれる一酸化炭素の水蒸気による変換によって水素と二酸化炭素を富化するためのシフトモジュールと、水素を精製し、超高純度の水素の高圧ガス流を生成し、それと共にその2つの主要成分が二酸化炭素と水素であるPSA低圧排ガス(PSA排出物)を生成するPSA−H2ユニットと、を含む水素生産プラントの能力増強方法において、
電気化学水素精製セルが前記PSA低圧排ガスに対して設置されて、水素と水素減損排出物(EHSセル排出物)を前記PSA低圧排ガスから分離し、前記水素が回収され、追加の水素流が形成されて8〜25バールの圧力まで圧縮され、全部又は一部が前記PSA−H 2 ユニットの入口に送られて、前記水素生産プラントの水素生産量を増大させ、それと同時に前記PSA−H 2 ユニットにより生産される水素の純度は変化させないことを特徴とする、能力増強方法。 - 水素が余剰に生産された場合、前記電気化学水素精製セルの動作が中断されて、前記水素生産プラントの電力消費が最適化される、請求項1に記載の能力増強方法。
- 水素生産プロセスにおいて、少なくとも、
a)改質により、軽質炭化水素供給原料から合成ガスを生成するステップと、
b)任意選択により、一酸化炭素の水蒸気変換により二酸化炭素を生成することによって、前記合成ガスの水素と二酸化炭素を富化するステップと、
c)富化された前記合成ガスを精製して、圧力変動吸着(PSA−H2ユニット)による超高純度の水素の高圧ガス流を生成し、それと共に、その2つの主要成分が二酸化炭素と水素である低圧PSA排ガスを生成するステップと、
d)前記低圧PSA排ガスから追加の水素と水素減損排出物(セル排出物)を回収するために、前記低圧PSA排ガスの全部又は一部を電気化学セル(EHSセル)に供給するステップと、
e)前記回収された追加の水素を8バール〜25バールの圧力まで圧縮するステップと、
f)前記PSA−H 2 ユニットの上流のプロセスで回収され圧縮された前記追加の水素の全部又は一部を再循環させて前記PSA−H 2 ユニットに供給し、水素生産プラントの非常に高純度の水素の生産収率を増大させるステップと、
を含む水素生産プロセス。 - 前記回収された追加の水素を圧縮する前記ステップe)は、少なくとも部分的に前記電気化学セルにより行われることを特徴とする、請求項3に記載のプロセス。
- 前記電気化学セルの出口で回収された前記追加の水素の少なくとも一部は、ステップa)の前に、前記軽質炭化水素供給原料を脱硫するために使用される、請求項3又は請求項4に記載のプロセス。
- 前記電気化学セルから出る前記水素減損排出物(EHSセル排出物)の全部又は一部が回収されて、二酸化炭素が生成される、請求項3〜5のいずれか1項に記載のプロセス。
- 前記電気化学セルから出る前記水素減損排出物(EHSセル排出物)の少なくとも一部は改質燃料として使用される、請求項3〜6のいずれか1項に記載のプロセス。
- 最適化された収率を有する、軽質炭化水素の供給ストリームから水素を生産するプラントにおいて、少なくとも、
・改質により、前記軽質炭化水素の供給ストリームから合成ガスを生成するためのモジュールと、
・任意選択による、一酸化炭素の水蒸気変換により二酸化炭素を生成して、前記合成ガスの水素及び二酸化炭素を富化するためのモジュールと、
・富化された前記合成ガスに含まれる水素を精製して、超高純度の水素の排出高圧ガス流を生成すると共に、その2つの主要成分が二酸化炭素と水素である、低圧排出PSA排ガスを生成するためのPSA−H2ユニットと、
・前記低圧排出PSA排ガスの供給を受けることができ、前記低圧排出PSA排ガス中に存在する水素を他の成分から分離して、追加の水素と水素減損排出物(EHSセル排出物)を生成することのできる電気化学セル(EHSセル)と、
・前記電気化学セルにより分離された前記追加の水素を圧縮する手段と、
・圧縮された前記水素の全部又は一部を前記PSA−H 2 ユニットに供給する手段と、
・前記EHSセル排出物を処理する手段及び/又は使用する手段と、
を含むプラント。 - 前記電気化学セルは、少なくとも部分的に、回収された前記追加の水素の圧縮を行うことができる、請求項8に記載のプラント。
- 前記電気化学セルの出口で回収された前記追加の水素の少なくとも一部を圧縮し、前記軽質炭化水素の供給原料の脱硫のためのモジュールに送る手段をさらに含む、請求項8又は請求項9に記載のプラント。
- 前記電気化学セルから出る前記水素減損排出物(EHSセル排出物)を、前記改質のための、及び/又は二酸化炭素を生成するための燃料として使用する手段をさらに含む、請求項8〜10のいずれか1項に記載のプラント。
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