JP6929730B2 - 飛行時間型荷電粒子分光学 - Google Patents
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Description
‐ ビーム経路に沿って伝播する荷電粒子のパルスビームを生成するためのソースと、
‐ 前記ビーム経路内の照射位置で試料を保持するための試料ホルダと、
‐ 前記試料を通過した荷電粒子のエネルギー弁別検出を実行するための検出器装置と、
を備えた荷電粒子分光学を実行する装置に関する。
ここで使用される「通過する(traverse)」の用語は、試料を(通って)透過する又は試料(から)の反射とみなすことができる。
‐ SEMでは、スキャニング電子ビームによる試料の照射は、二次電子、後方散乱電子、X線及び陰極ルミネッセンス(赤外線、可視及び/又は紫外光子)の形での、試料からの「補助」放射の放出を引き起こし、例えば、この放出放射の1つ以上の成分が検出され、画像蓄積の目的で用いられる。
‐ TEMでは、試料を照射するのに用いられる電子ビームは、試料を貫通するのに十分なエネルギーを有するように選択される(そのために、一般に、通常SEM試料の場合よりも試料が薄い)。試料から放出される透過電子は、その後画像を生成するために用いられる。このようなTEMを走査モードで作動させると(STEMになり)、照射電子ビームの走査動作中に当該の画像が蓄積される。
ここで説明した事項のさらなる情報は、たとえば、次のWikipediaのリンクから得ることができる:
http://en.wikipedia.org/wiki/Electron_microscope
http://en.wikipedia.org/wiki/Scanning_electron_microscope
http://en.wikipedia.org/wiki/Transmission_electron_microscopy
http://en.wikipedia.org/wiki/Scanning_transmission_electron_microscopy
照射ビームとして電子を使用する代わりに、荷電粒子顕微鏡法は他の種の荷電粒子を用いて行うこともできる。この点に関して、「荷電粒子」という用語は、例えば、電子、正イオン(例えば、Ga又はHeイオン)、負イオン、陽子及び陽電子を含むものとして広く解釈されるべきである。非電子ベースの荷電粒子顕微鏡法に関しては、例えば、以下のような参考文献からいくつかのさらなる情報を得ることができる。
https://en.wikipedia.org/wiki/Focused_ion_beam
http://en.wikipedia.org/wiki/Scanning_Helium_Ion_Microscope
- W.H. Escovitz, T.R. Fox and R. Levi-Setti, Scanning Transmission Ion Microscope with a Field Ion Source, Proc. Nat. Acad. Sci. USA 72(5), pp 1826-1828 (1975).
http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed/22472444
荷電粒子顕微鏡は、画像化及び(局所的な)表面改質の実施(例えば、粉砕、エッチング、堆積など)に加えて、分光法の実施、ディフラクトグラムの検査などの他の機能も有することに留意すべきである。
− ショットキー電子ソース又はイオンガンなどの放射ソース。
− ソースからの「生の」放射ビームを操作する働きをし、収束、収差軽減、トリミング(開口によって、)、フィルタリングなどの特定の操作を実行する照射器。
原則的に1以上の(荷電粒子)レンズが含まれ、他のタイプの(粒子)光学構成要素も含まれうる。必要な場合には、照射器は、その出射ビームが調査される試料を横切って走査動作を行うように呼び出されうる偏向器システムを備えることができる。
− 検査中の試料が保持され、位置決めされる(例えば、傾斜され、回転される)、試料ホルダ。必要な場合には、このホルダは、試料に対してビームの走査動作を行わせるように移動されうる。一般に、そのような試料ホルダは、位置決めシステムに接続される。
− (照射を受けている試料からの放射の放出を検出するための)検出器。実質的に一体型又は複合型/分散型でありえ、検出される放射に依存して種々の異なる形態をとりうる。例えば、フォトダイオード、CMOS検出器、CCD検出器、光電池、(シリコンドリフト検出器及びSi(Li)検出器のような)X線検出器などが含まれる。一般に、CPMはいくつかの異なる種類の検出器を含み、それらから選択されたものが異なる状況で呼び出される。
(例えば(S)TEMのような)透過型顕微鏡の場合、CPMは、具体的には、以下のものを含む。
‐ 試料(面)を透過した荷電粒子を実質的に取り込み、それらを、検出/画像装置、(EELSデバイスのような、EELS=電子エネルギー損失分光法)分光装置などの分析機器上へ導く(集束させる)結像系。上述の照射器と同様に、結像系は、収差軽減、トリミング(cropping)、フィルタリングなどの他の機能も実行することができ、一般に、1つ又は複数の荷電粒子レンズ及び/又は他の種類の粒子光学部品が含まれうる。
以下では、本発明は、例として、電子顕微鏡の特定の状況において、説明されるときがある。しかしながら、そのような単純化は、専ら明瞭性/説明のしやすさの目的を意図したものであり、限定的に解釈されるべきではない。
‐ 時間依存して加速する場を前記ビームに作用させるための活性化空洞と、
‐ 主ドリフト空間と、
‐ 前記照射位置と、
‐ 前記ビームのエネルギー差を飛行時間差に変換するための時間的集束空洞と、
‐ 副ドリフト空間と、
を連続的に通過することを特徴とする装置により達成される。
当業者によれば、ここで使用される「空洞」という用語は、しばしば無線周波数(RF)キャビティまたはマイクロ波キャビティと呼ばれる共振空洞を指すことが理解されるであろう。
‐ (パルスソースと試料との間の)活性化空洞は、ビームが試料に衝突する前に、ビーム内の相関エネルギー拡散(実際上は、焦点ぼかし)を意図的に導入するために使用される。これは、空洞内に時間依存加速場を生成することにより行われる。その結果、続く主ドリフト空間において、各荷電粒子パルスが適時に拡散し、その結果、(位相空間の保存による)瞬間的なエネルギー拡散の減少に導く。最終的に試料で拡散する低い瞬間的なエネルギーは、より良好なエネルギー分解能を意味する。類似のパルス拡散効果は、原則として、活性化空洞の使用なしで達成されることができる。しかしながら、そうすると、主ドリフト空間は(はるかに)長くなければならない。さらに、そのような構成では、本発明により提供されるビーム拡散効果の大きさを調整する(及びその符号を反転する)柔軟性を持たないであろう。
‐ (試料と検出器の配置の間の)時間的集束空洞は、検出器装置の位置(入射面)に「時間的な焦点」を形成する。すなわち、(試料との相互作用のない)名目上のビーム内の荷電粒子は、短縮された(最適には可能な限り最短の)時間的拡散で検出器配置に到着するようにされている。他方で、試料内でエネルギーを失った/得たビーム粒子は、異なる時間に到着する。副ドリフト空間は、この効果を強調するのに役立ち、エネルギーに対する到着時間の非常に正確な相関を可能にする時間的焦点をもたらす。さらに、ビーム内の全エネルギー拡散は、「相関」エネルギー拡散(平均エネルギーが到着時間に線形に依存する)に加えて、「無相関」(瞬間)エネルギー拡散からなり、この相関エネルギー拡散成分は、時間的集束空洞の作用の一部として、有利に除かれるように調整される(regulated away)ことができる。
‐ 活性化空洞は、所望のようにビームの位相空間を調整するために用いることができる。良好なエネルギー分解能を達成したい場合、ビームパルスは試料に達する前に引き伸ばされことができる。
これらの効果を利用して、本発明者らは、1eVのエネルギー拡散を有する連続的な電子ビームから出発して、2mの総ビーム経路長に対して20meVの非常に良好なエネルギー分解能を実現した。このような全経路長は、例えば、粒子光学カラムが既にこの大きさのオーダーの事実上の長さを有するTEMのようなCPMにおける構成の組み込みと適合する。本発明の適用なしでは、CPMの粒子光学カラムを超える(著しく)長い必要経路長において、より粗い最適エネルギー分解能を受け入れなければならない。
可能性がある変形例として、例えば、アバランシェフォトダイオード/固体型光電子倍増管のピクセル化されたアレイのような、非常に早いサンプリング/リセットレートを有する検出器を用いて、このような横方向の偏向を回避することができ、代わりに、(異なる到着時間の)粒子の縦方向列を「直接」記録できる。
‐ 空洞の壁に小さい孔を作製するステップと、
‐ この孔を介して空洞の内部に同軸ケーブルの内導体を供給するステップであって、前記内導体が前記(導体)壁に接触しないようにする、ステップと、
‐ 前記壁の近位に前記内部導体内にループを作製するステップと、
‐ (例えば、ループの平面がy軸に対して垂直であり、yに平行な磁場を励起するように、)ループを適切に配向させるステップと、
‐ 前記同軸ケーブルを無線周波数(RF)発振励起ソース(電源/増幅段)に連結するステップと、
により提供されうる。
空洞の振動の挙動は、種々の方法で調整されることができる。例えば、前記発振励起ソースの周波数は、可変であり得る。代替的に、小さい伝導性(例えば金属)又は誘電性「プランジャ」(同調素子)は、例えば上述のアンテナの反対側の小さい孔を介して、空洞に部分的に入れられることが可能である。その場合、上記のプランジャの挿入の範囲は、空洞の共振振動数に影響する。なぜなら、
‐ 導電性プランジャを挿入すると、空洞の有効半径が局所的に減少し、共振周波数が増加し、
‐ 誘電体プランジャを挿入すると、空洞の実効誘電率が増加し、共振周波数が低下する、
からである。
言うまでもなく、空洞が共鳴励起されるとき(すなわち、発振励起ソースの周波数が空洞の共振周波数に一致するとき)、結果として得られる空洞内の電磁場は最大になる。当業者は、上記の概念に精通しており、特定の構成の詳細/要件に従ってそれらを実施し、最適化することが可能であり、特に、アンテナ(又は他の励起手段)の他の種類及び/又は位置、並びに、同調素子/プランジャの他の種類及び/又は位置を使用できることを理解するであろう。当業者は、上記の励起アンテナがTM110の場合とは異なる配向を有することを除いて、上記のTM010モードにも同様の考察が当てはまることを理解するであろう。本発明において、用いられる共振空洞の幾何学的形状に関しては、例えば、(実質的に円筒形状の)いわゆる「ピルボックス空洞」であってもよいが、例えば、(空洞壁近傍の磁場を低減することによりオーム損を低減することで)TM010モードに対してより電力効率的な傾向のある、他の形状、例えばいわゆる「ノーズコーン」又は「リエントラント(re-entrant)」空洞、であってもよい。ビームチョッピングTM110空洞/モードの場合、適切な誘電材料を空洞に(部分的に)充填することにより、効率が改善される。
‐ 前記試料は、時間の関数として変化する特性を有し、
‐ 前記パルスビームは、前記試料の瞬時(分光)スナップショットの時間的な列を組み立てるために使用され、それにより前記特性の時間的変化を捕捉する。
そのようなシナリオは、試料に衝突するパルスビームがストロボ照明を提供し、(適切に同期した)検出器装置が、試料の対応する「フリーズフレーム」分光「結像」を取り込む、ストロボ写真に例えることができる。
通常、個々のパルスごとに比較的限られた数の荷電粒子が存在するので、十分な信号対雑音比を実現するためには、一般に「画像」当たり数パルスを収集する必要がある。この状況において、時間的プロセスの例は、例えば、相転位、プラズモン励起、機械振動、熱損失、化学反応、生物学的細胞分裂、結晶成長、試料挙動(例えば流動管を通過する試料)、などを含む。
図1は、現在の本発明の実施態様が実施されるCPM Mの実施態様を極めて模式的に示す図であり、この場合、CPMは(S)TEMであるが、本発明に照らして、それはまさに有効に、イオンベース顕微鏡又はプロトン顕微鏡、例えばSEMであってもよい。図において、真空エンクロージャ2の中で、(例えばショットキー・エミッタのような)連続電子ソース4は、電子光学照射器6を通過する電子ビーム(B)を生成し、その後それらを(例えば、(局所的に)薄くされ/平坦化された)試料Sの選択された部分へ方向付け/集束させるのに役立つ。この照射器6は、電子−光軸B’を有し、一般的に様々な静電/磁気レンズ、(走査)偏向器8、補正器(例えば非点収差補正器)等を備える。典型的に、コンデンサシステムを備えることもできる(実際は、部材6の全体が、しばしばコンデンサシステムとも呼ばれる)。
ここでは例示されるように、このホルダH(内側エンクロージャ2)の部分は、位置決め装置(ステージ)によって、多自由度で位置決め/移動されることができる架台A’に取り付けられる。例えば、架台A’は、(とりわけ)X、Y及びZ方向(図示のデカルト座標系参照)において、移動可能であってもよく、Xに平行な長手軸周りに回転できる。
そのような運動は、軸B’に沿って伝搬する電子ビームによって、試料Sの異なる部分部が照射され/撮像され/検査されることができるようにするか、又は、(偏向器8を用いた)ビーム走査の代わりに実行されるべき走査動作を可能にするか、及び/又は、例えば集束イオンビーム(図示せず)によって、試料Sの選択された部分を機械加工されるようにする。
‐ TEMカメラ30。カメラ30では、電子束は、コントローラ10により処理されることができて、例えば、フラットパネルディスプレイのような表示装置(図示せず)に表示されることができる静的画像(又はディフラクトグラム)を形成できる。必要でないときに、カメラ30は、(矢印30’によって、模式的に示されるように)軸B’の経路の外へ出るように、格納され/引き出されることができる。
‐ STEM検出器32。検出器32からの出力は、試料S上のビームBの(X,Y)走査位置の関数として、記録されることができ、X,Yの関数として検出器32からの出力の「マップ」である画像が構築されることができる。
一般に、検出器32(例えば、毎秒106ポイント)は、カメラ30(例えば、毎秒102画像)よりもはるかに高い取得レートを有する。従来のツールでは、カメラ30内に特徴的に存在する画素のマトリクスとは対照的に、検出器32は、カメラ30内にある例えば20mmの直径を有する単一ピクセルを含むことができる。再び、必要ないときに、検出器32は(矢印32’によって、模式的に示されるように)軸B’の経路の外へ出るように、格納され/引き出されることができる(そのような格納は、例えば、ドーナツ型環状暗視野検出器32の場合には必要ではない。このような検出器では、中心穴は、検出器が使用されていないときにビーム通過を可能にする)。
‐ カメラ30又は検出器32を使用した画像化の代わりに、以下に説明するように、本発明に従ってEELS分光法を実行するために使用されうる分光センサ34を起動することもできる。
部材30、32及び34の順序/位置は厳密ではない点に留意する必要があり、多くの可能な変形が考えられる。例えば、分光センサ34は、撮像システム24に組み込むこともできる(部材18を再配置することを必要とする)。
‐ 空洞12は、連続的/静電ソース4から発生するビームをパルス化するように、ビーム・チョッパーとして用いられるTM110空洞である。連続的なソース4と共に、複合パルスソース4’を形成すると考えられ得る。
‐ 空洞14は、上記及び請求項の記載のような活性化空洞として作用するTM010空洞である。既に述べたように、試料Sの上流でビームBのデバンチャ/伸長器として作用する。
活性化空洞14と試料Sとの間には、主ドリフト空間14’があり、空洞16に到達する前に、空洞14内に生成される比例位相空間変化(時間−エネルギー相関の変化)を増大された長手方向の広がりに与えることによって、一種の「エンハンサー」として働く。
‐ 空洞16は、上記及び請求項の記載のような時間的集束空洞として作用するTM010空洞である。既に述べたように、試料Sを通過した後、検出器装置34’に入る前のビームBのバンチャ/圧縮器として作用する。
時間的集束空洞16と検出器装置34’の間に、副ドリフト空間16’があり、空洞18に到達する前に、空洞16内に生成される比例位相空間変化(時間−エネルギー相関の変化)を増大された長手方向の広がりに与えることによって、一種の「エンハンサー」として働く。
‐ 空洞18は、横方向の偏向器として使用されるTM110空洞であり、ビームB内の異なる到着時間の(長手方向の)収集を、異なる偏向振幅の(横方向の)収集に変換する役割を果たし、その対応する強度/電流がセンサ34を用いて(別個に)登録されることができる。センサ34と共に、それは、複合検出器装置34’を形成すると考えられ得る。センサ34は、例えば、(平行した/同時検出のための)フォトダイオードの横方向に延在する(ピクセル化された)アレイであるか、又は、(直列/順次検出のための)横方向に可動な、局所的なセンサでもよい。
これらの空洞12、14、16及び18は、ビーム経路B’上に配列され、ビームBによって、それらが横切られるようにするために、各々は入口及び出口開口(通常、一対の、反対の位置に位置する、小さい、軸方向孔)が設けられている。
RF励起ソース20(この場合は、共通ソースであるが、代替的に複数の分割ソースであってもよい)に、駆動ライン20’及び調節装置20aを介して連結される。調節装置20aは、各空洞12、14、16、18に送信されている駆動波形の特性(例えば強度)の個別の調整のために使用可能である。(例えば、CPM Mが分光データではなく画像を収集するために使用されているために)これらの空洞が必要でないときは、それらは単にスイッチオフされることができる。代替的に/付加的に、それらのうちの1以上は、それらをビーム経路Bの外へ出すように移動させる(かつ、必要なときに元の位置に戻す)ために用いられる格納機構に搭載されうる。
いくつかの設計指針を与えるために、以下の非限定的な仕様に言及する価値がある。
‐ ソース4から発生する電子の(平均)エネルギーは、30keVである。
‐ 全ての空洞12、14、16、18は、〜2.998GHz(欧州規格s−バンド)の周波数で励起される。
‐ チョッパ空洞12から発生するパルスは、〜0.6eVのFWHM(半値幅)のエネルギー拡散と、〜100fs(フェムト秒)の期間を有する。
‐ 主ドリフト空間14’は、〜40cmの長さ、副ドリフト空間16’は〜95cmの長さを有する。空洞12と18間の総ビーム経路の長さは、〜2メートルである。試料Sと空洞16の間には、〜5cmの(任意の)空間がある。
‐ 両TM010空洞14、16は、(ビームBの方向において、)〜17mmの実効長を有する。
‐活性化空洞14は、〜2.2MV/mの軸上ピーク電界で運転される。理想的な位相(パルスが空洞の中心にあるときに磁場のゼロ交差)で電子パルスを通過させると、約47eVのFWHMの全エネルギー拡散が生じる。そのようなパルスは、試料Sに到着する頃には、〜2.9psの時間的期間まで引き伸ばされる。
総エネルギー拡散はまだ〜47eVFWHMである、しかし、瞬間的な(無相関の)拡散は〜18meV(ミリエレクトロンボルト)に減少する。
‐ 時間的集束空洞16は、〜115kV/mのピークの電界を有する。それは空洞14のそれほど強い必要はない。なぜならパルスはこの点ですでに伸長されているからである。
‐ 最後に、検出エネルギー分解能は、〜23meVである。これは試料の無相関のスプレッドよりいくらか高い。その理由は、次のことにある。検出はいくらか収差−特急である。これは、検出が幾分収差に制限されているため、標本における無相関な広がりよりも幾分高い。上述したように、補足的な第2高調波空洞はこのような収差を軽減することができ、それによりこの分解能をわずかに向上させることができ、より長いパルスで作動する場合には改善がより大きくなる。
Claims (9)
- 荷電粒子分光法を実行する装置であって、
‐ ビーム経路に沿って伝播する荷電粒子のパルスビームを生成するためのソースと、
‐ 前記ビーム経路内の照射位置で試料を保持するための試料ホルダと、
‐ 前記試料を通過した荷電粒子のエネルギー弁別検出を実行するための検出器装置と、
を備える荷電粒子分光法を実行する装置において、
前記ソースと前記検出器装置との間で、前記ビーム経路は、
‐ 時間依存加速場を前記ビームに作用させるための活性化空洞と、
‐ 主ドリフト空間と、
‐ 前記照射位置と、
‐ 前記ビームのエネルギー差を飛行時間差に変換するための時間的集束空洞と、
‐ 副ドリフト空間と、
を連続的に通過する、ことを特徴とする装置。 - 少なくとも一つの前記活性化空洞及び前記時間的集束空洞は、TM010空洞を備える、
請求項1に記載の装置。 - 前記検出器装置は、TM110空洞を備える、
請求項1又は2に記載の装置。 - 前記ソースは、TM110空洞を備える、
請求項1乃至3のいずれか1項に記載の装置。 - 補助的TM010空洞は、前記時間的集束空洞の上流又は下流に直接設けられ、前記時間的収束空洞内で励起の第二高調波及び逆相を生じるように構成される、
請求項1乃至4のいずれか1項に記載の装置。 - 前記装置は、荷電粒子顕微鏡に含まれる、
請求項1乃至5のいずれか1項に記載の装置。 - 前記荷電粒子分光法を実行する装置は、EELSモジュールである、
請求項6に記載の装置。 - 荷電粒子分光法を実行する方法であって、
‐ ビーム経路に沿って伝播する荷電粒子のパルスビームを生成するためのソースを使用するステップと、
‐ 前記ビーム経路内の照射位置で試料を保持するステップと、
‐ 前記試料を通過した荷電粒子のエネルギー弁別検出を実行するための検出器装置を使用するステップと、
を含む、荷電粒子分光法を実行する方法において、
‐ 前記照射位置の上流で、前記ビームに時間依存加速場を作用させるために活性化空洞を使用するステップ及び前記ビームに主ドリフト空間を通過させるステップと、
‐ 前記照射位置の下流かつ前記検出器装置の上流で、前記ビームのエネルギー差を飛行時間差に変換するために、時間的収束空洞を使用するステップ及び前記ビームに副ドリフト空間を通過させるステップと、
を含む、ことを特徴とする方法。 - ‐ 前記試料は、時間の関数として変化する特性を有し、
‐ 前記パルスビームは、前記試料の瞬時分光スナップショットの時間的な列を組み立てるために使用され、それにより前記特性の時間的変化を捕捉する、
請求項8に記載の方法。
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