JP6919572B2 - 二次電池とその製造方法 - Google Patents
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Description
(1)積層型非水電解液二次電池の構成
図1には、本発明の一実施形態にかかる積層型リチウムイオン二次電池1の外観模式図を、図2には、積層型リチウムイオン二次電池1の構成模式図を示す。また、図3には、積層型リチウムイオン二次電池1に収納された、負極活物質層に薄肉部(本実施形態では堀部2a、2b)を有する負極3と、正極4が、セパレーター5を介して積層された電極積層体6の断面図を示す。図4には、堀部2a、2bを有する負極3と、正極4の上面図を示す。
(2)構成材料の説明
[フィルム外装体]
フィルム外装体7は、基材となる金属層の表裏面に樹脂層が設けられたものを用いることができる。金属層には、電解液の漏出や外部からの水分の侵入を防止する等のバリア性を有するものを選択することができ、アルミニウム、ステンレス鋼などを用いることができる。金属層の少なくとも一方の面には、変性ポリオレフィンなどの熱融着性樹脂層が設けられる。さらに、フィルム外装体7a、7bそれぞれの電極積層体6側に熱融着性樹脂層を設け、熱融着性樹脂層同士を対向させ、電極積層体6を収納する部分の周囲を熱融着することで外装容器が形成される。熱融着性樹脂層が形成された面と反対側の面となる外装体表面にはナイロンフィルム、ポリエステルフィルムなどの樹脂層を設けることができる。
[非水電解液]
本実施形態では電解液として非水電解液を用いる。非水電解液は、非水溶媒に電解質塩を溶解させて作製する。非水溶媒としては例えば以下のような有機溶媒を用いることができる。つまり、エチレンカーボネイト、プロピレンカーボネイト、ビニレンカーボネイト、ブチレンカーボネイト等の環状カーボネイト類や、エチルメチルカーボネイト(EMC:Ethyl methyl carbonate)、ジエチルカーボネイト(DEC:Diethyl carbonate)、ジメチルカーボネイト(DMC:dimethyl carbonate)、ジプロピルカーボネイト(DPC:Dipropyl carbonate)等の鎖状カーボネイト類や、脂肪族カルボン酸エステル類や、γ−ブチロラクトン等のγ−ラクトン類や、鎖状エーテル類、環状エーテル類、フッ素化合物、リン酸化合物等の有機溶媒のうちの1種を単独で、または、2種以上の混合物を使用することができる。これらの有機溶媒に、電解質塩の一種であるリチウム塩や、機能性添加剤等を溶解させることができる。
[正極、負極]
本発明の正極活物質としては、Mを遷移金属とすると、例えばLi2MO3−LiMO2、LiCoO2、LiNiO2、LiNi(1−x)CoO2、LiNix(CoAl)(1−x)O2、LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2等の層状酸化物系材料や、LiMn2O4、LiMn1.5Ni0.5O4、LiMn(2−x)MxO4等のスピネル系材料、LiMPO4等のオリビン系材料、Li2MPO4F、Li2MSiO4F等のフッ化オリビン系材料、V2O5等の酸化バナジウム系材料等が挙げられ、これらのうちの1種、または2種以上の混合物を使用することができる。好ましくは、より高エネルギー密度が得られるLi2MO3−LiMO2を用い、初回充電電圧を4.5V(vs.Li+/Li)以上で充電した時の正極活物質当り充電容量が250mAh/g以上であることが望ましい。
(但し、0≦x<1、0<y≦1.2、MはCo、Al、Mn、Fe、Ti及びBからなる群より選ばれる少なくとも1種の元素である。)
大容量の観点では、Niの含有量が高いこと、即ち式(A)において、xが0.5未満が好ましく、さらに0.4以下が好ましい。このような化合物としては、例えば、LiαNiβCoγMnδO2(0≦α≦1.2好ましくは1≦α≦1.2、β+γ+δ=1、β≧0.7、γ≦0.2)、LiαNiβCoγAlδO2(0≦α≦1.2好ましくは1≦α≦1.2、β+γ+δ=1、β≧0.6好ましくはβ≧0.7、γ≦0.2)などが挙げられ、特に、LiNiβCoγMnδO2(0.75≦β≦0.85、0.05≦γ≦0.15、0.10≦δ≦0.20)が挙げられる。より具体的には、例えば、LiNi0.8Co0.05Mn0.15O2、LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2、LiNi0.8Co0.15Al0.05O2、LiNi0.8Co0.1Al0.1O2等を好ましく用いることができる。
(a)LiMnO2、LixMn2O4(0<x<2)、Li2MnO3、LixMn1.5Ni0.5O4(0<x<2)等の層状構造またはスピネル構造を有するマンガン酸リチウムと、これら材料中の遷移金属の一部を他の金属で置き換えたもの;
(b)LiCoO2
(c) (a),(b)の材料中の遷移金属の一部を他の金属で置き換えたもの;
(d) (a),(b),(c)のリチウム遷移金属酸化物において化学量論組成よりもLiを過剰にしたもの;
及び
(e)LiFePO4などのオリビン構造を有するもの
等が挙げられる。さらに、
(f) (a),(b),(c),(d),(e)の金属酸化物をAl、Fe、P、Ti、Si、Pb、Sn、In、Bi、Ag、Ba、Ca、Hg、Pd、Pt、Te、Zn、La等により一部置換した材料も使用することができる。
また、負極活物質は、単独の材料ではなく、複数の材料を混合して用いることもできる。例えば、黒鉛と非晶質炭素のように、同種の材料同士を混合しても良いし、黒鉛とシリコンのように、異種の材料を混合しても構わない。
[集電体]
正極集電体8としては、アルミニウム、ステンレス鋼、ニッケル、コバルト、チタン、ガドリニウムまたはこれらの合金等を用いることができる。
[セパレーター]
セパレーター5は、不織布、微多孔膜等一般的に非水電解液二次電池で使用されるものであれば特に限定されるものではない。材料は、例えばポリプロピレンやポリエチレン等のポリオレフィン樹脂、ポリエステル樹脂、アクリル樹脂、スチレン樹脂、またはナイロン樹脂等を用いることができる。特にポリオレフィン系の微多孔膜は、イオン透過性と、正極と負極とを物理的に隔離する性能に優れているため好ましい。また、必要に応じて、セパレーター5には無機物粒子を含む層を形成してもよく、無機物粒子としては、絶縁性の酸化物、窒化物、硫化物、炭化物等を挙げることができ、なかでもTiO2やAl2O3を含むことが好ましい。さらに、アラミド、ポリイミドといった高融点難燃樹脂を用いることもできる。電解液の含浸性を高めるという点では、電解液とセパレーター5の接触角が小さくなるような材料を選択することが好ましく、イオン透過性がよく、適正な突き刺し強度を保つため、膜厚が5〜25μm、さらに好ましくは7〜16μmがよい。
[堀部]
負極3に設けられた堀部2a、2bは負極3に対向する正極4の各辺から外側に向かって、0.1mm以上、2mm以下の間に位置し、かつ負極活物質層11a(または11b)表面から前記負極活物質層11a(または11b)の層厚みに対して10%以上、90%以下の深さを有する。また堀部2a、2bは負極3の各辺全てに設けられるのが望ましいが、図5に示すように1辺の一部分のみに設けられてもよい。一部分にのみ形成された堀部でも、そこでの体積膨張による応力を緩和できる。また対向する辺と隣の辺に加わる応力についても、一部分は堀部に逃がして緩和することができる。
(製法の説明)
次に、この発明の一実施形態による積層型リチウムイオン二次電池1の製造方法について説明する。
(他の実施形態)
上記実施の形態において、堀部2a、2bは負極3の各辺全てに設けられるのが望ましいが、一辺のみまたは一辺の一部分のみに設けられてもよい。図5は堀部を一辺の一部分のみに設けた負極の例を示す上面図である。図5の例では堀部の長さは一辺の1/4程度であり、外周の長さ全体の1/16である。また複数個の堀部を不連続に形成してもよい。
<実施例>
[正極の作製]
過リチウム化ニッケルマンガン酸リチウム(Li1.2Ni0.2Mn0.6O2)93重量%と、粉状ポリフッ化ビニリデン3重量%と、粉状黒鉛4重量%とを均一に混合して正極合剤を調製する。調製した正極合剤をN−メチル−2−ピロリドン(NMP:N-Methyl-2-Pyrrolidone)に分散させて正極合剤スラリーとした。この正極合剤スラリーを、正極集電体となるアルミニウム(Al)箔の片面に均一に塗布し、約120℃で乾燥した後、打ち抜き金型、プレス機で形成、加圧することにより矩形の正極を形成した。
[負極の作製]
炭素被覆酸化ケイ素(SiOC)86重量%と、ポリイミドバインダー13重量%と、粉状黒鉛1重量%を均一に混合して負極合剤を調製し、N−メチル−2−ピロリドン(NMP)に分散させて負極合剤スラリーとした。次に、この負極合剤スラリーを磁性負極集電体となるステンレス(SUS)箔の片面に均一に塗布し、約90℃で乾燥し、さらに350℃で窒素置換乾燥した後、打ち抜き金型で矩形の負極を形成した。なお、負極の外寸は正極の外寸より1mm大きくなるようにした。さらに、正極対向部よりも外側に向かって0.1mmの位置に、深さ3μm(最深部)、幅0.5mmの楔形の堀部になるように負極活物質層を削り取り、負極の全辺に堀部を形成した。負極活物質層の層厚みは22.5μmとした。負極集電体(SUS)の厚みは8μmとしたので、負極全体の層厚みは30.5μmである。従って堀の深さは13%(=3/22.5)である。
[電解液の作製]
エチレンカーボネート(EC)とフッ素化合物等とを2:8の重量比で混合し、0.8mol/LのLiPF6を溶解して電解液を作製した(EC/TTFP/FE1=2/3/5(体積比))。ここで、TTFPは、Tris(2,2,2−trifluoroethyl)phosphate、FE1は1,1,2,2−tetrafluoroethyl 2,2,3,3−tetrafluoropropyl etherである。
[積層型非水電解液二次電池の作製]
正極端子を接続した正極と、負極端子を接続した負極との活物質層面同士が、セパレーターを挟んで対向するように積層し、電極積層体を作製した。積層時には正極端と負極端とのクリアランスが各辺において1mmとなるように積層した。つまり各辺で負極が正極より1mm大きくなるようにした。積層した電極積層体をアルミラミネートのフィルム外装体で挟み込み、注液口を除いた外周を熱溶着し、作製した電解液を注液口から注入し、その後注液口を熱溶着によって封口し、積層型リチウムイオン二次電池を作製した。
<比較例>
堀部を有しない負極を用いて、実施例と同様に積層型リチウムイオン二次電池を作製した。実施例、比較例で作製した積層型リチウムイオン二次電池を、45℃環境下で、0.1C電流値にて4.7Vまで定電流充電、0.1Cの電流値にて1.5Vまで定電流放電を行った。なおCは相対的な電流量を示す単位であり、0.1Cとは公称容量値の容量を有する電池を定電流放電して、ちょうど10時間で放電終了となる電流値のことである。
(付記1)
正極集電体上に正極活物質層を設けた正極と、
負極集電体上に負極活物質層を設けた負極と、を有し、
前記正極活物質層と前記負極活物質層とがセパレーターを介して対向して積層され、前記負極活物質層は前記正極活物質層よりも面積が大きく、前記負極活物質層の前記正極活物質層と対向していない箇所の前記負極活物質層の少なくとも一部に薄肉部を有することを特徴とする二次電池。
(付記2)
前記薄肉部が前記正極活物質層の端部の直下から前記正極活物質層の端部から2mm以内に位置し、前記薄肉部の最深部は前記負極活物質層表面から前記負極活物質層の層厚みに対して10%以上、90%以下の深さを有することを特徴とする付記1に記載の二次電池。
(付記3)
前記堀部は前記正極の周囲全周に亘って形成されている付記1または2に記載の二次電池。
(付記4)
前記負極活物質層はケイ素またはケイ素酸化物を含む付記1から3のいずれか一項に記載の二次電池。
(付記5)
前記堀部は断面がU字形状、楔形状、三角形状または矩形状である付記1から4のいずれか一項に記載の二次電池。
(付記6)
前記負極は集電体の両面に負極活物質層が形成されており、前記堀部は前記両面の負極活物質層それぞれに形成されている付記1から5のいずれか一項に記載の二次電池。
(付記7)
前記二次電池はリチウムイオン二次電池である付記1から6のいずれか一項に記載の二次電池。
(付記8)
前記正極活物質層に含まれる活物質が、Li遷移金属酸化物である層状酸化物系材料、スピネル系材料、オリビン系材料、フッ化オリビン系材料、もしくはこれらの混合物、酸化バナジウム系材料、または、ラジカル材料である付記7に記載の二次電池。
(付記9)
前記負極活物質層に含まれる活物質が、ケイ素、ケイ素酸化物、炭素材料、リチウムと合金可能な金属(合金を含む)、リチウムイオンを吸蔵、放出し得る金属酸化物、またはこれらの材料を混合した材料である付記8に記載の二次電池。
(付記10)
前記正極、前記セパレーター、前記負極がこの順に積層された電極積層体が複数層積層されている付記1から9のいずれか一項に記載の二次電池。
(付記11)
セパレーターを挟んで正極と、正極活物質層よりも面積が大きく前記正極活物質層と対向しない箇所の負極活物質層の少なくとも一部に堀部を有する負極を活物質層面同士が対向するように積層した電極積層体を少なくとも一つ作製し、前記電極積層体を注入口を除いて外装体で包み、前記注入口から前記外装体内に電解質を注入する二次電池の製造方法。
(付記12)
二次電池に用いる負極であって、前記負極の活物質層は正極活物質層よりも面積が大きく、前記正極活物質層と対向していない箇所の少なくとも一部に薄肉部を有することを特徴とする二次電池に用いる負極。
2a、2b 堀部
3 負極
4 正極
5 セパレーター
6 電極積層体
7a、7b フィルム外装体
8 正極集電体
9a、9b 正極活物質層
10 負極集電体
11a、11b 負極活物質層
12 正極端子
13 負極端子
20 電極積層体止めテープ
Claims (10)
- 正極集電体上に正極活物質層を設けた正極と、
負極集電体上に負極活物質層を設けた負極と、を有し、
前記正極活物質層と前記負極活物質層とがセパレーターを介して対向して積層され、前記負極活物質層は前記正極活物質層よりも面積が大きく、前記負極活物質層の前記正極活物質層と対向していない箇所の前記負極活物質層の少なくとも一部に薄肉部を有し、
前記薄肉部が前記正極活物質層の端部の直下から前記正極活物質層の端部から2mm以内に位置し、前記薄肉部の最深部は前記負極活物質層表面から前記負極活物質層の層厚みに対して10%以上、90%以下の深さを有する二次電池。 - 前記薄肉部は前記正極の周囲全周に亘って形成されている
請求項1に記載の二次電池。 - 正極集電体上に正極活物質層を設けた正極と、
負極集電体上に負極活物質層を設けた負極と、を有し、
前記正極活物質層と前記負極活物質層とがセパレーターを介して対向して積層され、前記負極活物質層は前記正極活物質層よりも面積が大きく、前記負極活物質層の前記正極活物質層と対向していない箇所の前記負極活物質層の少なくとも一部に薄肉部を有し、
前記薄肉部は前記正極の周囲全周に亘って形成されている二次電池。 - 前記負極活物質層はケイ素またはケイ素酸化物を含む請求項1から3のいずれか一項に記載の二次電池。
- 前記薄肉部は断面がU字形状、楔形状、三角形状または矩形状である請求項1から4のいずれか一項に記載の二次電池。
- 正極集電体上に正極活物質層を設けた正極と、
負極集電体上に負極活物質層を設けた負極と、を有し、
前記正極活物質層と前記負極活物質層とがセパレーターを介して対向して積層され、前記負極活物質層は前記正極活物質層よりも面積が大きく、前記負極活物質層の前記正極活物質層と対向していない箇所の前記負極活物質層の少なくとも一部に薄肉部を有し、
前記薄肉部は断面がU字形状、楔形状、三角形状または矩形状である
二次電池。 - 前記負極は集電体の両面に前記負極活物質層が形成されており、前記薄肉部は前記両面の前記負極活物質層それぞれに形成されている請求項1から6のいずれか一項に記載の二次電池。
- 前記二次電池はリチウムイオン二次電池である請求項1から7のいずれか一項に記載の二次電池。
- 前記正極活物質層に含まれる活物質が、Li遷移金属酸化物である層状酸化物系材料、スピネル系材料、オリビン系材料、フッ化オリビン系材料、もしくはこれらの混合物、酸化バナジウム系材料、または、ラジカル材料である請求項8に記載の二次電池。
- 前記負極活物質層に含まれる活物質が、ケイ素、ケイ素酸化物、炭素材料、リチウムと合金可能な金属(合金を含む)、リチウムイオンを吸蔵、放出し得る金属酸化物、またはこれらの材料を混合した材料である請求項9に記載の二次電池。
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