JP6904900B2 - 多面体水素化ホウ素アニオン又はカルボランアニオンの水溶液を含むプール及びその使用方法 - Google Patents

多面体水素化ホウ素アニオン又はカルボランアニオンの水溶液を含むプール及びその使用方法 Download PDF

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Description

（関連出願の相互参照）
本出願は、２０１４年４月２５日に出願された米国特許仮出願第６１／９８４，５３８号の優先権を主張するものであり、その全容が参照により本明細書に組み込まれる。
一般に、原子力発電では、核分裂物質（例えば、トリウム、ウラン、及びプルトニウム）の連鎖核分裂によって熱エネルギーが生成され、その熱エネルギーから、発電に必要な出力が得られる。核分裂物質は、典型的には、燒結体の形で調製され、核燃料棒に含まれる。核燃料棒は、束で配列されて、核燃料組立体を構成する。原子炉炉心内では、一般に、過剰中性子の数と速度を制御し、核分裂物質の連鎖反応（反応度：＞１）を抑制するために、制御棒及び減速材が使用される。減速材には、例えば、重水（Ｄ２Ｏ）、軽水（Ｈ２Ｏ）、グラファイト、及びベリリウムが含まれうる。原子炉は、減速材の性質によるタイプに分類されることがある。例えば、軽水型原子炉（ＬＷＲ）には、加圧水型原子炉（ＰＷＲ）と沸騰水型原子炉（ＢＷＲ）がある。他のタイプの原子炉には、重水減速材を含む重水型原子炉（ＨＷＲ）と、高温ガス冷却原子炉（ＨＴＧＲ）がある。
定期的に、核燃料棒の一部分が、炉心から取り出され、新品燃料棒と交換される。使用済み燃料棒は、典型的には、水が適切な放射線遮蔽を提供するのに十分な深さの水プール内のラックに数年間（例えば、１０〜２０年間）格納される。水は、使用済み燃料棒によって生成される熱を制御するために冷却される。貯蔵プール内で中性子を吸収して臨界を防ぐために、典型的には、格納ラック内で、１０Ｂ原子を含む個体中性子吸収物質（例えば、金属又は高分子マトリクス中の炭化ホウ素）が使用される。このために、ホウ酸から生成された可溶性ホウ素がプール水に加えられることもある。
核燃料棒の貯蔵プール内のホウ酸の使用には、いくつかの問題がある。ホウ酸は、例えば、ラック材料又は露出した燃料クラッディングの腐食を引き起こす可能性がある。更に、水中のホウ酸の溶解度は、典型的には、２０℃で溶液１００グラム当たり約４．７グラムであることが報告されている。貯蔵プール内の低濃度の可溶性ホウ素は、臨界を抑制するその有用性を制限しかつ／又は緊急事態時にその有用性を制限する可能性がある。
多面体水素化ホウ素アニオン又はカルボランアニオンのうちの少なくとも一方を含む水溶液は、本開示による方法及び貯蔵プールで提供される。多面体水素化ホウ素アニオン又はカルボランアニオンは、中性子を吸収して非制御の核分裂反応を防ぐ。多面体水素化ホウ素アニオン又はカルボランアニオンは、いくつかの実施形態では、Ｂ１０Ｈ１０ ２−、Ｂ１１Ｈ１４ −、ＣＢ１１Ｈ１２ −、又はＢ１２Ｈ１２ ２−のうちの少なくとも１つを含み、ホウ酸より重量の大きいホウ素を有し、開離する塩の少なくともいくつかは、ホウ酸より水溶解性が高い。その結果、典型的には、多面体水素化ホウ素アニオン又はカルボランアニオンのうちの少なくとも一方を含む水溶液は、ホウ酸水より高いホウ素供給力を有し、これにより、臨界を防ぐ溶液の能力を高めることができる。また、これら溶液中のより高いホウ素供給力は、溶液を、緊急事態又は予想外の永久的プラント遮断時の活性燃料棒の移動又は保管に役立つものにしうる。多面体水素化ホウ素アニオン又はカルボランアニオンのうちの少なくとも一方を含む水溶液では、システムの腐食をホウ酸水より少なくすることにつながることも予想される。
一態様では、本開示は、核燃料を原子炉炉心の外部に格納する方法を提供する。場合によって、本方法は、多面体水素化ホウ素アニオン又はカルボランアニオンのうちの少なくとも一方を含む水溶液を含む貯蔵プール内に核燃料棒の少なくとも一部分を浸漬する工程を含む。場合によって、本方法は、多面体水素化ホウ素アニオン又はカルボランアニオンを含む塩を、水と、中に浸漬された核燃料棒の少なくとも一部分とを収容する貯蔵プールに加える工程を含む。場合によって、本方法は、これら両方を含む。少なくとも一方の塩を加える工程は、多面体水素化ホウ素アニオン又はカルボランアニオンのうちの少なくとも一方を含む水溶液を提供する。核燃料棒又は核燃料棒の一部分は、一般に、原子炉炉心の外部にある。
別の態様では、本開示は、貯蔵プールを提供する。貯蔵プールは、多面体水素化ホウ素アニオン又はカルボランアニオンのうちの少なくとも一方と、核燃料棒の少なくとも一部分とを含む水溶液を含む。核燃料棒は、使用燃料棒（使用済み燃料棒であってもよい）又は新品燃料ロッドであってもよい。核燃料棒又はその一部分は、ラックに格納されてもよい。貯蔵プールは、核燃料棒又はその一部分の上に少なくとも２０フィート（６．１メートル）の水溶液を有してもよい。
一態様では、本開示は、原子炉を整備する方法を提供する。本方法は、原子炉炉心からの少なくとも１つの使用燃料棒を、多面体水素化ホウ素アニオン又はカルボランアニオンのうちの少なくとも一方を含む水溶液を含む貯蔵プールに収容する工程を含む。使用燃料棒は、使用済み燃料棒であってもよい。場合によっては、本方法はまた、少なくとも１つの新品核燃料棒を貯蔵プールに収容する工程を含む。
本願では、
「ａ」、「ａｎ」、及び「ｔｈｅ」などの用語は、１つの実体のみを指すことを意図するものではなく、具体例を例示のために用いることができる一般部類を含む。用語「ａ」、「ａｎ」、及び「ｔｈｅ」は、用語「少なくとも１つの」と互換的に使用される。
リストの前の語句「のうちの少なくとも１つを含む」は、リストの中の項目のいずれか１つ、及びリストの中の２つ以上の項目の任意の組み合わせを含むことを指す。リストの前の語句「少なくとも１つの」は、リストの中の項目のいずれか１つ、又はリストの中の２つ以上の項目の任意の組み合わせ指す。
本明細書における用語「使用済み（spent）」、「使用（used）」、及び「新品（fresh）」は、異なる活性度の核燃料を指す。「使用済み」及び「使用」核燃料は両方とも、原子炉内で既に使用されたものである。「使用済み」核燃料は、低活性を有し、再使用可能でないと見なされることがあり、一方、「使用」核燃料は、再使用可能なことがある。「新品」核燃料は、まだ反応器内で使用されておらず、最も高い活性を有する。
用語「水性」は、水を含むことを指す。水は、Ｈ２Ｏ又はＤ２Ｏであってよい。
用語「格納する」と「格納」は、特定の時間期間に制限されない。格納は、熱を生成する炉心内部以外の場所に核燃料がある任意の期間を指すことがある。格納方法は、数時間、数日、数ヶ月、数年、又は数十年間格納する工程を含むことができる。
全ての数値範囲は、特に断らない限り、これらの範囲の端点と、端点間の非整数値とを含む（例えば、１〜５は、１、１．５、２、２．７５、３、３．８０、４、５などを含む）。
本開示を実施するのに有用な水溶液は、多面体水素化ホウ素アニオン又はカルボランアニオンのうちの少なくとも一方を含む。多面体水素化ホウ素アニオンは、ホウ素及び水素原子のみを含む。カルボランアニオンは、炭素、ホウ素及び水素原子のみを含む。
いくつかの実施形態では、アニオンは、多面体水素化ホウ素アニオンである。いくつかの実施形態では、多面体水素化ホウ素アニオンは、Ｂ１０Ｈ１０ ２−、Ｂ１１Ｈ１４ −、又はＢ１２Ｈ１２ ２−のうちの少なくとも１つを含む。いくつかの実施形態では、多面体水素化ホウ素アニオンは、Ｂ１０Ｈ１０ ２−又はＢ１２Ｈ１２ ２−のうちの少なくとも一方を含む。いくつかの実施形態では、多面体水素化ホウ素アニオンは、Ｂ１０Ｈ１０ ２−を含む。いくつかの実施形態では、多面体水素化ホウ素アニオンは、Ｂ１１Ｈ１４ −を含む。いくつかの実施形態では、多面体水素化ホウ素アニオンは、Ｂ１２Ｈ１２ ２−を含む。多面体水素化ホウ素アニオンは、典型的には、第Ｉ族塩、第ＩＩ族塩、アンモニウム塩、又はアルキルアンモニウム塩を溶解した水溶液で提供され、ここで、アルキルは、エチル又はメチルである。アルキルアンモニウム塩は、モノアルキル、ジアルキル、トリアルキル、又はテトラアルキルアンモニウム塩であってよい。いくつかの実施形態では、多面体水素化ホウ素アニオンは、第Ｉ族塩、アンモニウム塩、又はテトラアルキルアンモニウム塩、いくつかの実施形態では第Ｉ族塩、を溶解した水溶液で提供される。適切な塩の例には、Ｌｉ２Ｂ１０Ｈ１０、Ｎａ２Ｂ１０Ｈ１０、Ｋ２Ｂ１０Ｈ１０、（ＮＨ４）２Ｂ１０Ｈ１０、［（Ｃ２Ｈ５）３ＮＨ］２Ｂ１０Ｈ１０、ＬｉＢ１１Ｈ１４、ＮａＢ１１Ｈ１４、ＫＢ１１Ｈ１４、ＮＨ４Ｂ１１Ｈ１４、Ｌｉ２Ｂ１２Ｈ１２、Ｎａ２Ｂ１２Ｈ１２、Ｋ２Ｂ１２Ｈ１２、及び（ＮＨ４）２Ｂ１２Ｈ１２が挙げられる。
いくつかの実施形態では、アニオンは、カルボランアニオンである。いくつかの実施形態では、カルボランアニオンには、ＣＣＢ１１Ｈ１２ −が含まれる。カルボランアニオンは、典型的には、第Ｉ族塩、第ＩＩ族塩、アンモニウム塩、又はアルキルアンモニウム塩の溶解による水溶液で提供され、ここで、アルキルは、エチル又はメチルである。アルキルアンモニウム塩は、モノアルキル、ジアルキル、トリアルキル、又はテトラアルキルアンモニウム塩であってよい。いくつかの実施形態では、カルボランアニオンは、第Ｉ族塩、アンモニウム塩、又はテトラアルキルアンモニウム塩、いくつかの実施形態では第Ｉ族塩、を溶解した水溶液で提供される。適切な塩の例には、ＬｉＣＢ１１Ｈ１２、ＮａＣＢ１１Ｈ１２、ＫＣＢ１１Ｈ１２、ＮＨ４ＣＢ１１Ｈ１２が挙げられる。
本開示を実施するのに有用な水溶液は、これらの実施形態のいずれかにおいて前述されたアニオン又は塩の任意の組み合わせを含むことができる。また、本開示を実施するのに有用な水溶液は、典型的には、有機高分子を含まない。
多面水素化ホウ素塩は、既知の方法により調製することができる。例えば、金属水素化ホウ素又はＭＢ３Ｈ８出発物質からＭＢ１１Ｈ１４塩を調製する方法は、米国特許第４，１１５，５２０号、同第４，１１５，５２１号及び同第４，１５３，６７２号（各々Ｄｕｎｋｓら）に見出すことができる。
Ｂ１０Ｈ１０ ２−アニオンの塩を提供するために、様々な条件下のテトラアルキルアンモニウム水素化ホウ素塩の熱分解が報告されている。例えば、（１）Ｗ．Ｅ．Ｈｉｌｌら「Ｂｏｒｏｎ Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ ４」Ｐｅｒｇａｍｏｎ Ｐｒｅｓｓ，Ｏｘｆｏｒｄ １９７９，ｐ ３３、（２）Ｍｏｎｇｅｏｔら、Ｂｕｌｌ．Ｓｏｃ．Ｃｈｉｍ．Ｆｒ．３８５，１９８６、及び（３）米国特許第４，１５０，０５７号及び同第４，３９１，９９３号（これらは両方ともＳａｙｌｅｓに譲渡された）を参照されたい。テトラアルキルアンモニウム水素化ホウ素出発物質（Ｒ４ＮＢＨ４）は、水溶液又はアルコール溶液中で水素化ホウ素ナトリウムを１モル当量以上のテトラアルキルアンモニウム塩（例えば、テトラアルキルアンモニウム硫酸水素塩）と接触させることによって調製されうる。米国特許第７，５２４，４７７号（Ｓｐｉｅｌｖｏｇｅｌら）で報告されたように、温度を（例えば、正確な内部温度の読み取り、反応混合物の冷却方法、及び特定のランプ及び等温プロファイルの使用によって）調整することによって、テトラアルキルアンモニウム水素化ホウ素塩の熱分解により、Ｂ１０Ｈ１０ ２−及び／又はＢ１２Ｈ１２ ２−アニオンの塩を高い収率で提供することができる。例えば、Ｂ１０Ｈ１０ ２−、Ｂ９Ｈ９ −、Ｂ１１Ｈ１４ −及び／又はＢ１２Ｈ１２ ２−を調製するいくつかの方法では、Ｒ４ＮＢＨ４が、少なくとも約１００℃の沸点を有する溶媒で溶解、懸濁又は混合されて、加熱される。有用な溶媒の例には、ｎ−ドデカン及びｎ−デカンとｎ−ドデカンとの混合物を含む、Ｃ８〜Ｃ１８アルカン又はＣ８〜Ｃ１８アルカンの混合物が挙げられる。Ｂ１０Ｈ１０ ２−、Ｂ９Ｈ９ −、Ｂ１１Ｈ１４ −及び／又はＢ１２Ｈ１２ ２−を調製する他の方法では、Ｒ４ＮＢＨ４とトリアルキルアミンボラン付加物の混合物が熱分解される。トリアルキルアミンボランに対する水素化ホウ素の比率は、典型的には、約１：３〜約３：１であり、この比率は１：１であってよい。これらの方法では、約１８５℃の温度での熱分解により、典型的には、テトラアルキルアンモニウムＢ１０Ｈ１０ ２−塩とテトラアルキルアンモニウムＢ１２Ｈ１２ ２−塩との、比率約１．４：１の混合物が提供される。例えば、イオン交換法によって、多面体水素化ホウ素塩の種々のカチオンを提供することができる。
Ｂ１２Ｈ１２ ２−塩を調製する更なる方法は、例えば、ルイス塩基がある状態で金属水素化物をホウ酸アルキルと反応させて、熱分解してＢ１２Ｈ１２ ２−塩となるルイス塩基ボラン複合体を生成することについて述べた米国特許第７，７１８，１５４号（Ｉｖａｎｏｖら）と、金属水素化ホウ素とＸＢＨ３との反応（Ｘは、置換アミン、置換ホスフィン又はテトラヒドロフランである）について述べた米国特許第７，５６３，９３４号（Ｂａｎａｖａｌｉら）に報告されている。
ＣＢ１１Ｈ１２ −塩の合成についても知られている。例えば、Ｋｎｏｔｈ，Ｗ．Ｈ．，Ｊｏｕｒｎａｌ ｏｆ ｔｈｅ Ａｍｅｒｉｃａｎ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｓｏｃｉｅｔｙ，１９６７，ｖｏｌ．８９，１２７４ページ；Ｊｅｌｉｎｅｋ，Ｔら、Ｃｏｌｌｅｃｔｉｏｎ ｏｆ Ｃｚｅｃｈｏｓｌｏｖａｋ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｃｏｍｍｕｎｉｃａｔｉｏｎｓ，１９８６，ｖｏｌ．５１，８１９ページ；及びＦｒａｎｋｅｎ，Ａら、Ｃｏｌｌｅｃｔｉｏｎ ｏｆ Ｃｚｅｃｈｏｓｌｏｖａｋ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｃｏｍｍｕｎｉｃａｔｉｏｎｓ，２００１，ｖｏｌ．６６，１２３８〜１２４９ページを参照されたい。
ホウ素（１１Ｂと１０Ｂ）の２つの天然同位体のうちの１０Ｂは、約３８００バーン（３．８×１０−２４ｍ２）の熱中性子吸収断面を有する優れた中性子吸収体である。したがって、いくつかの実施形態では、前述の塩のいずれかを含む多面体水素化ホウ素アニオンは、１０Ｂに富む。１０Ｂに富む多面体水素化ホウ素塩の合成には様々な処理が利用できる。一般に、合成は、水素化ホウ素塩に変換できる１０Ｂ濃縮ホウ酸で始まる。例えば、濃縮水素化ホウ素を前述の方法のいずれかと使用して、１０Ｂ濃縮塩を提供することができる。いくつかの実施形態では、前述の熱分解混合物に含まれるテトラアルキルアンモニウム水素化ホウ素塩又はトリアルキルアミンボラン付加物のうちの少なくとも一方は、１０Ｂに富む。同位体濃縮ホウ酸からの同位体濃縮Ｂ１１Ｈ１４ −は、米国特許第７，６４１，８７９号（Ｓｐｉｅｌｖｏｇｅｌ）に記載されている。
１０Ｂ濃縮塩を含む塩（例えば、Ｌｉ２Ｂ１０Ｈ１０、Ｎａ２Ｂ１０Ｈ１０、Ｋ２Ｂ１０Ｈ１０、（ＮＨ４）２Ｂ１０Ｈ１０、ＬｉＢ１１Ｈ１４、ＮａＢ１１Ｈ１４、ＫＢ１１Ｈ１４、ＮＨ４Ｂ１１Ｈ１４、Ｌｉ２Ｂ１２Ｈ１２、Ｎａ２Ｂ１２Ｈ１２、Ｋ２Ｂ１２Ｈ１２、及び（ＮＨ４）２Ｂ１２Ｈ１２）の少なくともいくつかは、Ｂｏｒｏｎ Ｓｐｅｃｉａｌｔｉｅｓ ＬＬＣ，Ｖａｌｅｎｃｉａ，ＰＡから市販されている。
いくつかの実施形態では、多面体水素化ホウ素アニオン又はカルボランアニオンは、Ｌｉ２Ｂ１０Ｈ１０、ＬｉＢ１１Ｈ１４、ＬｉＣＢ１１Ｈ１２、又はＬｉ２Ｂ１２Ｈ１２を溶かした水溶液で提供される。いくつかの実施形態では、多面体水素化ホウ素塩は、Ｌｉ２Ｂ１０Ｈ１０である。いくつかの実施形態では、多面体水素化ホウ素塩は、Ｌｉ２Ｂ１２Ｈ１２である。いくつかの実施形態では、多面体水素化ホウ素塩は、ＬｉＢ１１Ｈ１４である。いくつかの実施形態では、カルボラン塩は、ＬｉＣＢ１１Ｈ１２である。リチウムの原子質量が低いため、そのような塩は、他の多面体水素化ホウ素塩又はカルボラン塩と比較して最も高い重量パーセントのホウ素を有することがある。更に、後でより詳しく述べるように、リチウム塩は、最も高い水への溶解度の多面体水素化ホウ素塩のうちのいくつかを有することがある。７Ｌｉは、原子の９２．５パーセントを占める最も一般的なリチウム同位体である。しかしながら、７Ｌｉは中性子透過性であり、いくつかの実施形態では、７Ｌｉに富むＬｉ２Ｂ１０Ｈ１０、ＬｉＢ１１Ｈ１４、ＬｉＣＢ１１Ｈ１２、又はＬｉ２Ｂ１２Ｈ１２のいずれか１つに有用なことがある。７Ｌｉの濃縮は、市販の水中の７ＬｉＯＨにより、前述の方法によって調製された（Ｅｔ４Ｎ）２Ｂ１０Ｈ１０、Ｅｔ４ＮＢ１１Ｈ１４、（Ｅｔ４Ｎ）２Ｂ１２Ｈ１２、又はカルボラン塩を処理することによって行われうる。
多面体水素化ホウ素及びカルボラン塩は、例えばその一般的に高いホウ素含有量のために、本明細書に開示される方法及び貯蔵プール内で有用である。ホウ酸は１７．５重量％のホウ素しか含まないが、典型的には、本開示を実施するのに有用な多面体水素化ホウ素及びカルボラン塩は、塩の全分子量を基準にして、少なくとも２５重量パーセントのホウ素を有する。例えば、Ｃｓ２Ｂ１０Ｈ１０は、２８重量％のホウ素である。他の例では、Ｌｉ２Ｂ１０Ｈ１０、Ｎａ２Ｂ１０Ｈ１０、及び（ＮＨ４）２Ｂ１０Ｈ１０はそれぞれ、８１．９重量％、６５．９重量％、及び７０．１重量％のホウ素である。更なる例では、Ｌｉ２Ｂ１２Ｈ１２、Ｎａ２Ｂ１２Ｈ１２、及び（ＮＨ４）２Ｂ１２Ｈ１２はそれぞれ、８１．９重量％、６５．９重量％、及び７０．１重量％のホウ素である。更に他の例では、ＬｉＣＢ１１Ｈ１２、ＮａＣＢ１１Ｈ１２、及びＫＣＢ１１Ｈ１２はそれぞれ、７９．３重量％、７１．６重量％、及び６５．３重量％のホウ素である。いくつかの実施形態では、多面体水素化ホウ素塩又はカルボラン塩は、塩の全分子量を基準にして、少なくとも３０、３５、４０、４５、５０、５５、６０、又は６５重量パーセントのホウ素を有する。
多面体水素化ホウ素及びカルボラン塩はまた、例えば水への溶解度が高いので、本明細書に開示される方法及び貯蔵プール内で有用である。ホウ酸は、２０℃で溶液１００グラム当たり約４．７グラムしか水に溶解しないことが報告されており、典型的には、本開示を実施するのに有用な多面体水素化ホウ素塩は、２０℃で溶液１００グラム当たり少なくとも１５グラムの溶解度、又はホウ酸の水溶解度の少なくとも３倍の溶解度を有する。いくつかの実施形態では、本開示を実施するのに有用な多面体水素化ホウ素塩は、２０℃で溶液１００グラム当たり少なくとも２０、２５、３０、３５、４０、４５又は少なくとも５０グラムの水溶解度を有する。また、特定のカルボラン塩も、有用な水溶解度を有すると予想される。ＣＢ１１Ｈ１２ −は、例えば、きわめて弱い配位のアニオンである。様々な塩の水溶解度とこれらの溶解度を決定する方法は、以下に例で報告される。
本開示による貯蔵プールは、例えば、核燃料棒を原子炉炉心の外部に格納するために有用である。貯蔵プールは、一般に、電気が生成される反応器側にあり、炉心内で使用後に取り出される、使用済み燃料棒であってもよい、浸漬された使用燃料棒、原子炉炉心内でこれから使用される浸漬された新品燃料棒、他の浸漬された反応器構成要素、又はこれらの任意の組み合わせを含むことができる。中性子吸収体である多面体水素化ホウ素アニオン又はカルボランアニオンのうちの少なくとも一方を含む水溶液は、貯蔵プール内の非制御の核分裂反応を抑制することができる。貯蔵プール内の水溶液はまた、放射性燃料棒からの放射線遮蔽物として、また燃料内の放射能減衰同位体の熱を吸収する冷却材として働く。本開示を実施するのに有用な水溶液は、塩の溶解限度までの任意の有効濃度で前述の実施形態のいずれかによる溶解塩を含んでもよい。いくつかの実施形態では、多面体水素化ホウ素塩又はカルボラン塩は、水溶液１００グラム当たり少なくとも１５、２０、２５、３０、３５、４０、４５、又は少なくとも５０グラムの濃度で存在する。
貯蔵プールは、オペレータを保護する特別の遮蔽なしに安全マージンを提供しかつ燃料集合体操作を可能にするために、浸漬した燃料棒の上に少なくとも約２０フィート（６．１メートル）の水溶液を有してもよい。少なくとも２０フィート（６．１メートル）の他の深さが可能であるが、いくつかの実施形態では、貯蔵プールは、深さが少なくとも約３０又は４０フィート（９．１又は１２．２メートル）である。いくつかの実施形態では、貯蔵プールは、コンクリートで作成される。貯蔵プールが、静止水の集合体であり、それ自体は原子炉炉心ではないことを理解されたい。
いくつかの実施形態では、貯蔵プールは、原子炉炉心からの燃料棒又は燃料集合体を保持するように設計された格納ラックを含む。格納ラックは、炭化ホウ素を金属又は高分子マトリクス中に含むことがある。格納ラックは、プールの約１４フィート（４．３メートル）の深さにあってもよい。燃料棒は、原子炉炉心内で使用されるときにそれらの構成と類似の構成でラック内に格納されてもよいが、他の構成も有用なことがある。本開示による方法及び貯蔵プールは、燃料棒がラック内に格納されないときにも有用である。例えば、自然災害又は事故の後に、燃料棒がプールの底で異常を起こすことがある。燃料棒の少なくともいくつかが、破砕又は破壊されるか、クラッディングの一部分を失うことがある。
本明細書に開示される原子炉炉心の外部に核燃料を格納する方法では、前述の実施形態のいずれかにおける溶解塩が、核燃料棒又はその一部分が浸漬されるまで貯蔵プール内にあってもよい。あるいは又は加えて、少なくとも１つの多面体水素化ホウ素塩又はカルボラン塩が、核燃料棒の少なくとも一部分が既に浸漬されている水の貯蔵プールに追加されてもよい。多面体水素化ホウ素塩又はカルボラン塩の追加により、多面体水素化ホウ素アニオン又はカルボランアニオンのうちの少なくとも一方の水溶液が提供される。多面体水素化ホウ素塩又はカルボラン塩の既存のプールへの追加は、自然災害、原子力の緊急事態、又は臨界の脅威がある他の状況（例えば、使用済み又は新品の追加の核燃料をプールに追加する必要がある）の後に有用なことがある。
本開示はまた、原子炉炉心からの少なくとも１つの使用燃料棒を、多面体水素化ホウ素アニオン又はカルボランアニオンの少なくとも１つを含む水溶液を含む貯蔵プールに収容することを含む、原子炉を整備する方法を提供する。整備は、例えば、遮断又は燃料補給操作の一部でよい。場合によっては、使用された燃料集合体は、ラックに入れて、炉心から貯蔵プールに水路の底に沿って移動される。原子炉に燃料が補給される実施形態では、使用燃料棒は、典型的には使用済みであり、本方法は、少なくとも１つの新品核燃料棒を貯蔵プールに収容する工程を含むことができる。しかしながら、新品燃料及び使用済み燃料は、同じ貯蔵プール内にある必要はない。典型的には、原子炉炉心に燃料が補給されるとき、新品燃料は、炉心内の使用済み燃料の一部分と置き換わり、炉心からの使用済み燃料は、使用済み燃料貯蔵プールに格納される。新品燃料は、新品燃料輸送キャスクから新品燃料プールに送られ、そこから原子炉炉心内に移されてもよい。
ホウ酸のいくつかの特性は、使用済み燃料プール及び／又は新品燃料プール内でその有用性を制限する。前前述のように、水中のホウ酸の溶解度は、典型的には、２０℃で溶液１００グラム当たり約４．７グラムであることが報告されている。貯蔵プール内の低濃度の可溶性ホウ素は、大量の燃料が存在するときに臨界を抑制するためにその有用性を制限することができる。また、付着によるホウ酸腐食は、ラック及び関連システムの完全性を損なう可能性がある。また、ホウ酸を使用すると弱酸性ｐＨとなり、それにより、燃料棒クラッディングが腐食する可能性がある。ｐＨを許容可能なレベルにするために、７ＬｉＯＨを水に加えてもよい。しかしながら、ＬｉＯＨが多すぎると、核燃料棒クラッディングが腐食することもある。クラッディングの腐食を更に防ぐために、燃料クラッド材料と相互作用する減損酸化亜鉛を加えてもよい。多面体水素化ホウ素塩と特定の多面体カルボラン塩の溶解度が高いので、貯蔵プール内で、ホウ酸が使用されるときより高濃度の可溶性ホウ素が存在することができ、核分裂反応の制御性を高めて、より大量の燃料の存在が可能になる。また、この高い溶解度によって、多面体水素化ホウ素塩と特定の多面体カルボラン塩が付着しにくくなり、付着が起きた場合に同じ腐食性はないと予想される。多面体水素化ホウ素及びカルボラン塩はｐＨ中性であり、それにより、本開示による方法及び貯蔵プール内の高価なＬｉＯＨ及び減損酸化亜鉛の必要性を低減するか又は不要にすることがある。
更に、多面体水素化ホウ素及びカルボランアニオンは、典型的には、熱的に安定しており無毒である。多面体水素化ホウ素及びカルボランアニオンは、そのケージ構造によってきわめて化学的に安定しており、それにより長期保存を可能にする。これらの塩を含む水溶液は、必要なときにすぐに使用できる。また、水溶液中の多面体水素化ホウ素塩を使用すると、従来存在しない任意の追加の原子又は後で崩壊する核種が一般的水化学反応に導入されない。
本明細書に開示される方法により格納又は収容され、かつ／又は本開示の貯蔵プール内に存在しうる燃料棒は、任意のタイプの原子炉炉心からのものであってよい。いくつかの実施形態では、原子炉炉心は、軽水炉、沸騰水型原子炉、加圧水型原子炉、小型モジュール原子炉、又は重水炉の構成要素である。いくつかの実施形態では、原子炉炉心は、沸騰水型原子炉であっても加圧水型炉であってもよい軽水炉の構成要素である。
いくつかの実施形態では、本明細書に開示される方法により格納又は収容され、かつ／又は本開示の貯蔵プール内に存在しうる燃料棒は、軽水炉からのものである。軽水炉では、一次冷却材は、Ｈ２Ｏであり、Ｈ２Ｏは、熱を抽出して蒸気を生成するか又は何らかの他の有用な目的のために炉心内を流れる。発電では、蒸気は、発電機用タービンを駆動するために使用される。サーマル原子炉では、一次冷却水は、また、中性子を熱化する中性子減速材として働き、核分裂物質の反応性を高める。機械式制御棒及び可溶性中性子毒を含む一次冷却材の化学的処理などの種々の反応制御機構が、反応度及び得られる熱生成を調整するために使用される。
いくつかの実施形態では、本明細書に開示される方法により格納又は収容され、かつ／又は本開示の貯蔵プール内に存在しうる燃料棒は、沸騰水型原子炉（ＢＷＲ）からのものである。ＢＷＲは、前述の軽水炉の一種であり、一次冷却材水が沸騰して蒸気を生成する。一次冷却材水は、典型的には、炉心も含む原子炉圧力容器内に維持される。
いくつかの実施形態では、本明細書に開示される方法により格納又は収容され、かつ／又は本開示の貯蔵プール内に存在しうる燃料棒は、加圧水型原子炉（ＰＷＲ）からのものである。ＰＷＲは、前述の軽水炉の一種であり、一次冷却材水が、炉心も収容する密封圧力容器内に過熱状態で維持される。この場合、この温水（沸騰しない）は、熱を、蒸気になってタービンを駆動する二次低圧給水系統と交換する。ＰＷＲでは、一次冷却材水の圧力と温度の両方が制御される。いくつかの実施形態では、本開示の方法に従いかつ／又は貯蔵プール内に格納されうる燃料棒は、重水炉（ＨＷＲ）からのものである。ＨＷＲは、ＰＷＲと同様に動作するが、一次冷却水は、Ｈ２ＯではなくＤ２Ｏである。
いくつかの実施形態では、本明細書に開示される方法により格納又は収容され、かつ／又は本開示の貯蔵プール内に存在しうる燃料棒は、小型モジュール炉からのものである。そのような反応器は、典型的には、５００メガワット（ＭＷ）未満の電力出力を有する。モジュール炉は、中央工場の場所で製造され組み立てられ、次に設置のために新しい場所に送られるように設計されている。小型モジュール炉は、軽水冷却式であっても重水冷却式であってもよく、沸騰水型原子炉であっても加圧水型原子炉であってもよい。
本開示のいくつかの実施形態
第１の実施形態では、本開示は、原子炉炉心の外部に核燃料を格納する方法を提供し、この方法は、
多面体水素化ホウ素アニオン又はカルボランアニオンのうちの少なくとも一方を含む水溶液を含む貯蔵プール内に核燃料棒の少なくとも一部分を浸漬する工程、又は、
多面体水素化ホウ素アニオン又はカルボランアニオンを含む塩を、水と、中に浸漬された核燃料棒の少なくとも一部分とを含む貯蔵プールに加える工程のうちの少なくとも一方を含み、塩を加える工程は、多面体水素化ホウ素アニオン又はカルボランアニオンのうちの少なくとも一方を含む水溶液を提供する。
第２の実施形態では、本開示は、第１の実施形態の方法を提供し、この方法は、多面体水素化ホウ素アニオン又はカルボランアニオンのうちの少なくとも一方を含む水溶液を含むプール内に核燃料棒の少なくとも一部分を浸漬する工程を含む。
第３の実施形態では、本開示は、第１の実施形態の方法を提供し、
この方法は、多面体水素化ホウ素アニオン又はカルボランアニオンを含む少なくとも一方の塩を、水と、中に浸漬された核燃料棒の少なくとも一部分とを有するプールに加える工程を含む。
第４の実施形態では、本開示は、
多面体水素化ホウ素アニオン又はカルボランアニオンのうちの少なくとも一方を含む水溶液と、
水溶液に浸漬された核燃料棒の少なくとも一部分と、を含む貯蔵プールを提供する。
第５の実施形態では、本開示は、第１から第４の実施形態のうちのいずれか１つの方法又は貯蔵プールを提供し、核燃料棒又はその一部分は、使用済み燃料棒又はその一部分である。
第６の実施形態では、本開示は、第１から第４の実施形態のうちのいずれか１つの方法又は貯蔵プールを提供し、核燃料棒又はその一部分は、新品燃料棒又はその一部分である。
第７の実施形態では、本開示は、第１から第４の実施形態のうちのいずれか１つの方法又は貯蔵プールを提供し、核燃料棒又はその一部分は、使用燃料棒又はその一部分である。
第８の実施形態では、本開示は、第１から第７の実施形態のうちのいずれか１つの方法又は貯蔵プールを提供し、多面体水素化ホウ素アニオン又はカルボランアニオンのうちの少なくとも一方は、１０Ｂに富んでいる。
第９の実施形態では、本開示は、第１から第８の実施形態のうちのいずれか１つの方法又は貯蔵プールを提供し、多面体水素化ホウ素アニオン又はカルボランアニオンのうちの少なくとも一方は、溶解された第Ｉ族塩又はアンモニウム塩によって提供される。
第１０の実施形態では、本開示は、第９の実施形態の方法又は貯蔵プールを提供し、第Ｉ族塩又はアンモニウム塩は、少なくとも２５重量パーセントのホウ素を有する。
第１１の実施形態では、本開示は、第９の又は第１０の実施形態の方法又は貯蔵プールを提供し、第Ｉ族塩又はアンモニウム塩は、２０℃で溶液１００グラム当たり少なくとも１５グラムの水溶解度を有する。
第１２の実施形態では、本開示は、第１から第１１の実施形態のうちのいずれか１つの方法又は貯蔵プールを提供し、アニオンは、Ｂ１０Ｈ１０ ２−、Ｂ１１Ｈ１４ −、又はＢ１２Ｈ１２ ２−のうちの少なくとも１つを含む多面体水素化ホウ素アニオンである。
第１３の実施形態では、本開示は、第１２の実施形態の方法又は貯蔵プールを提供し、多面体水素化ホウ素アニオンは、Ｂ１０Ｈ１０ ２−又はＢ１１Ｈ１２ ２−のうちの少なくとも一方を含む。
第１４の実施形態では、本開示は、第１３の実施形態の方法又は貯蔵プールを提供し、多面体水素化ホウ素アニオンは、Ｌｉ２Ｂ１０Ｈ１０、Ｎａ２Ｂ１０Ｈ１０、Ｋ２Ｂ１０Ｈ１０、（ＮＨ４）２Ｂ１０Ｈ１０、Ｌｉ２Ｂ１２Ｈ１２、Ｎａ２Ｂ１２Ｈ１２、Ｋ２Ｂ１２Ｈ１２、（ＮＨ４）２Ｂ１２Ｈ１２、及びこれらの組み合わせからなる群から選択される溶解塩からのものである。
第１５の実施形態では、本開示は、第１４の実施形態の方法又は貯蔵プールを提供し、Ｌｉ２Ｂ１０Ｈ１０又はＬｉ２Ｂ１２Ｈ１２は、７Ｌｉに富んでいる。
第１６の実施形態では、本開示は、第１２の実施形態の方法又は貯蔵プールを提供し、多面体水素化ホウ素アニオンは、Ｂ１１Ｈ１４ −を含み、多面体水素化ホウ素アニオンは、ＬｉＢ１１Ｈ１４、ＮａＢ１１Ｈ１４、ＫＢ１１Ｈ１４、（ＮＨ４）Ｂ１１Ｈ１４及びこれらの組み合わせからなる群から選択される溶解塩からのものであり、必要に応じて、ＬｉＢ１１Ｈ１４は、７Ｌｉに富んでいる。
第１７の実施形態では、本開示は、第１から第１１の実施形態のいずれか１つの方法又は貯蔵プールを提供し、アニオンは、カルボランアニオンであり、カルボランアニオンがＣＢ１１Ｈ１２ −を含み、カルボランアニオンが、ＬｉＣＢ１１Ｈ１２、ＮａＣＢ１１Ｈ１２、ＫＣＢ１１Ｈ１２、ＮＨ４ＣＢ１１Ｈ１２及びこれらの組み合わせからなる群から選択される溶解塩からのものであり、必要に応じて、ＬｉＢ１１Ｈ１２は、７Ｌｉに富んでいる。
第１８の実施形態では、本開示は、第１から第１７の実施形態のうちのいずれか１つの方法又は貯蔵プールを提供し、貯蔵プールは、核燃料棒又はその一部分が格納されるラックを更に含む。
第１９の実施形態では、本開示は、第１から第１８の実施形態のうちのいずれか１つの方法又は貯蔵プールを提供し、貯蔵プールは、核燃料棒又はその一部分の上に少なくとも２０フィート（６．１メートル）の水溶液を有する。
第２０の実施形態では、本開示は、第１から第１９の実施形態のいずれか１つの方法又は貯蔵プールを提供し、貯蔵プールは、軽水炉、沸騰水型原子炉、加圧水炉、小型モジュール炉、又は重水炉のうちの少なくとも１つを含む更に場所に配置される。
第２１の実施形態では、本開示は、原子炉炉心を整備する方法を提供し、この方法は、原子炉炉心からの少なくとも１つの使用燃料棒を、多面体水素化ホウ素アニオン又はカルボランアニオンのうちの少なくとも一方を含む水溶液を含む貯蔵プールに収容する工程を含む。
第２２の実施形態では、本開示は、第２１の実施形態の方法を提供し、使用核燃料棒は、使用済み燃料棒である。
第２３の実施形態では、本開示は、第２１又は第２２の実施形態の方法を提供し、この方法は、少なくとも１つの新品核燃料棒を貯蔵プールに収容する工程を更に含む。
第２４の実施形態では、本開示は、第２１から第２３の実施形態のうちのいずれか１つの方法を提供し、貯蔵プールは、少なくとも１つの使用核燃料棒が配置されるラックを更に含む。
第２５の実施形態では、本開示は、第２１から第２４の実施形態のうちのいずれか１つの方法を提供し、貯蔵プールは、少なくとも１つの使用核燃料棒の上に少なくとも２０フィート（６．１メートル）の水溶液を有する。
第２６の実施形態では、本開示は、第２１から第２５の実施形態のいずれか１つの方法を提供し、原子炉炉心は、軽水炉、沸騰水型原子炉、加圧水炉、小型モジュール炉、又は重水炉の構成要素である。
第２７の実施形態では、本開示は、第２１から２６の実施形態のうちのいずれか１つの方法を提供し、原子炉炉心を整備する工程は、原子炉炉心に燃料を補給する工程を含む。
第２８の実施形態では、本開示は、第２１から２６の実施形態のうちのいずれか１つの方法を提供し、原子炉炉心を整備する工程は、原子炉炉心を遮断する工程を含む。
第２９の実施形態では、本開示は、第２１〜２８の実施形態のうちのいずれか１つの方法を提供し、多面体水素化ホウ素アニオン又はカルボランアニオンのうちの少なくとも一方は、１０Ｂに富んでいる。
第３０の実施形態では、本開示は、第２１〜２９の実施形態のうちのいずれか１つの方法を提供し、多面体水素化ホウ素アニオン又はカルボランアニオンのうちの少なくとも一方は、溶解された第Ｉ族塩又はアンモニウム塩によって提供される。
第３１の実施形態では、本開示は、第３０の実施形態の方法を提供し、第Ｉ族塩又はアンモニウム塩は、少なくとも２５重量パーセントのホウ素を有する。
第３２の実施形態では、本開示は、第３０又は第３１の実施形態の方法を提供し、第Ｉ族塩又はアンモニウム塩は、２０℃で溶液１００グラム当たり少なくとも１５グラムの水溶解度を有する。
第３３の実施形態では、本開示は、第２１から第３２の実施形態のうちのいずれか１つの方法を提供し、アニオンは、Ｂ１０Ｈ１０ ２−、Ｂ１１Ｈ１４ −、又はＢ１２Ｈ１２ ２−のうちの少なくとも１つを含む多面体水素化ホウ素アニオンである。
第３４の実施形態では、本開示は、第３３の実施形態の方法を提供し、多面体水素化ホウ素アニオンは、Ｂ１０Ｈ１０ ２−又はＢ１２Ｈ１２ ２−のうちの少なくとも一方を含む。
第３５の実施形態では、本開示は、第３４の実施形態の方法を提供し、多面体水素化ホウ素アニオンは、Ｌｉ２Ｂ１０Ｈ１０、Ｎａ２Ｂ１０Ｈ１０、Ｋ２Ｂ１０Ｈ１０、（ＮＨ４）２Ｂ１０Ｈ１０、Ｌｉ２Ｂ１２Ｈ１２、Ｎａ２Ｂ１２Ｈ１２、Ｋ２Ｂ１２Ｈ１２、（ＮＨ４）２Ｂ１２Ｈ１２、及びこれらの組み合わせからなる群から選択される溶解塩からのものである。
第３６の実施形態では、本開示は、第３５の実施形態の方法を提供し、Ｌｉ２Ｂ１０Ｈ１０又はＬｉ２Ｂ１２Ｈ１２は、７Ｌｉに富んでいる。
第３９の実施形態では、本開示は、第３３の実施形態の方法を提供し、多面体水素化ホウ素アニオンは、Ｂ１１Ｈ１４ −を含み、多面体水素化ホウ素アニオンは、ＬｉＢ１１Ｈ１４、ＮａＢ１１Ｈ１４、ＫＢ１１Ｈ１４、（ＮＨ４）Ｂ１１Ｈ１４及びこれらの組み合わせからなる群から選択される溶解塩からのものであり、必要に応じて、ＬｉＢ１１Ｈ１４は、７Ｌｉに富んでいる。
第３８の実施形態では、本開示は、第２１から３２の実施形態のいずれか１つの方法を提供し、アニオンは、カルボランアニオンであり、カルボランアニオンがＣＢ１１Ｈ１２ −を含み、カルボランアニオンが、ＬｉＣＢ１１Ｈ１２、ＮａＣＢ１１Ｈ１２、ＫＣＢ１１Ｈ１２、ＮＨ４ＣＢ１１Ｈ１２、及びこれらの組み合わせからなる群から選択される溶解塩からのものであり、必要に応じて、ＬｉＣＢ１１Ｈ１２は、７Ｌｉに富んでいる。
以下の特定の、非限定な例は、本開示を説明するものである。
以下の表の塩は、上記の実施形態のいずれかにおける本開示による方法及び貯蔵プールに有用なことがある。
以下の表に示される塩溶解度は、以下の手順によって決定された。既知の量の水（２５グラム又は５０グラム）を、温度計及び磁気撹拌プレート上の攪拌バーを備えた２口丸底フラスコに加えた。溶液の温度を測定しながら、溶質（塩）を分析的に秤量して約０．１ｇずつ溶媒に加えた。加えて撹拌した後に、溶液に濁りが観察されるまで溶質を加えた。次に、溶液１００グラム当たりの溶解度（グラム）を計算して、以下の表に示した。測定された温度範囲は、１８℃〜２１℃であった。
Figure 0006904900
本開示の範囲及び趣旨を逸脱することなく、当業者は、本開示の種々の修正及び変更を行うことができ、また、本発明は、本明細書に記載した例示的な実施形態に不当に限定されるべきではないと理解すべきである。

Claims (10)

  1. 原子炉炉心の外部に核燃料を格納する方法であって、
    多面体水素化ホウ素アニオン又はカルボランアニオンのうちの少なくとも一方を含む水溶液を含む貯蔵プール内に核燃料棒の少なくとも一部分を浸漬する工程、又は、
    多面体水素化ホウ素アニオン又はカルボランアニオンを含む塩を、水と、中に浸漬された核燃料棒の少なくとも一部分とを含む貯蔵プールに加える工程のうちの少なくとも一方を含み、前記塩を加える工程は、多面体水素化ホウ素アニオン又はカルボランアニオンのうちの少なくとも一方を含む水溶液を提供する、方法。
  2. 原子炉炉心を整備する方法であって、前記原子炉炉心からの少なくとも１つの使用燃料棒を、多面体水素化ホウ素アニオン又はカルボランアニオンのうちの少なくとも一方を含む水溶液を含む貯蔵プールに収容する工程を含む、方法。
  3. 前記多面体水素化ホウ素アニオン又はカルボランアニオンのうちの前記少なくとも一方が、１０Ｂに富んでいる、請求項１又は２に記載の方法。
  4. 前記多面体水素化ホウ素アニオン又はカルボランアニオンのうちの前記少なくとも一方が、Ｂ１０Ｈ１０ ２−、Ｂ１１Ｈ１４ −、ＣＢ１１Ｈ１２ −、又はＢ１２Ｈ１２ ２−のうちの少なくとも１つを含む、請求項１〜３のいずれか一項に記載の方法。
  5. 前記水溶液が、多面体水素化ホウ素アニオンを含み、前記多面体水素化ホウ素アニオンが、Ｌｉ ２ Ｂ １０ Ｈ １０ 、Ｎａ ２ Ｂ １０ Ｈ １０ 、Ｋ ２ Ｂ １０ Ｈ １０ 、（ＮＨ ４ ） ２ Ｂ １０ Ｈ １０ 、ＬｉＢ １１ Ｈ １４ 、ＮａＢ １１ Ｈ １４ 、ＫＢ １１ Ｈ １４ 、（ＮＨ ４ ）Ｂ １１ Ｈ １４ 、Ｌｉ ２ Ｂ １２ Ｈ １２ 、Ｎａ ２ Ｂ １２ Ｈ １２ 、Ｋ ２ Ｂ １２ Ｈ １２ 、（ＮＨ ４ ） ２ Ｂ １２ Ｈ １２ 、及びこれらの組み合わせからなる群から選択される溶解塩によって提供される、請求項１〜４のいずれか一項に記載の方法。
  6. 前記多面体水素化ホウ素アニオン又はカルボランアニオンのうちの前記少なくとも一方が、溶解された第Ｉ族塩又はアンモニウム塩によって提供される、請求項１〜５のいずれか一項に記載の方法。
  7. 多面体水素化ホウ素アニオン又はカルボランアニオンのうちの少なくとも一方を含む水溶液と、
    前記水溶液に浸漬された核燃料棒の少なくとも一部分と、を含む、貯蔵プール。
  8. 前記多面体水素化ホウ素アニオン又はカルボランアニオンのうちの前記少なくとも一方が、 １０ Ｂに富んでいる、請求項７に記載の貯蔵プール。
  9. 前記多面体水素化ホウ素アニオン又はカルボランアニオンのうちの前記少なくとも一方が、Ｂ １０ Ｈ １０ ２− 、Ｂ １１ Ｈ １４ − 、ＣＢ １１ Ｈ １２ − 、又はＢ １２ Ｈ １２ ２− のうちの少なくとも１つを含み、及び／又は前記多面体水素化ホウ素アニオン又はカルボランアニオンのうちの前記少なくとも一方が、溶解された第Ｉ族塩又はアンモニウム塩によって提供される、請求項７又は８に記載の貯蔵プール。
  10. 前記水溶液が、多面体水素化ホウ素アニオンを含み、前記多面体水素化ホウ素アニオンが、Ｌｉ ２ Ｂ １０ Ｈ １０ 、Ｎａ ２ Ｂ １０ Ｈ １０ 、Ｋ ２ Ｂ １０ Ｈ １０ 、（ＮＨ ４ ） ２ Ｂ １０ Ｈ １０ 、ＬｉＢ １１ Ｈ １４ 、ＮａＢ １１ Ｈ １４ 、ＫＢ １１ Ｈ １４ 、（ＮＨ ４ ）Ｂ １１ Ｈ １４ 、Ｌｉ ２ Ｂ １２ Ｈ １２ 、Ｎａ ２ Ｂ １２ Ｈ １２ 、Ｋ ２ Ｂ １２ Ｈ １２ 、（ＮＨ ４ ） ２ Ｂ １２ Ｈ １２ 、及びこれらの組み合わせからなる群から選択される溶解塩によって提供される、請求項７〜９のいずれか一項に記載の貯蔵プール。
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