JP6860977B2 - 相変化物質利用の複合材、その製造方法及びその配置方法 - Google Patents

Description

本発明は電気関連装置などの温度管理に相変化物質を利用した技術に関する。本発明に係る相変化物質利用の複合材は放熱材、吸熱材、蓄熱材のいずれか少なくとも一つに使用できるものである。

従来から、電子機器、電気装置の小型化及び高性能化によってそれらの電気関連装置から発生する熱対策が重要とされており、各種の放熱用熱伝導シート等が提案されている。
例えば、下記特許文献１には、外部への放熱性を高めるために、熱放射率の大きい熱放射性材料からなるシートと熱伝導率の大きい熱伝導性材料からなるシートとを積層してなる放熱体が提案されている。

また、下記特許文献２には、グリースの取り扱いが難しいという課題を解決するために、特定の２種類のシリコーン樹脂を所定割合で混合し、ワニスと熱伝導性フィラー混合したコンパウンドからなるシリコーン組成物が開示されている。そして、このシリコーン組成物の取り扱いの簡便さは、市販されている熱伝導性シリコーンゲル程度で熱特性はグリース並である旨が記載されている。

特開平８−１６７６８２ 特開２０００−３２７９１７

近年、電気関連装置も集積度等の向上によって高性能化、大型化しており、電気関連装置からの発熱量も増えている。例えば、大容量の二次電池の利用分野は、バイブリッド車、電気自動車、航空機などの分野を含めて、各種機械、各種装置、設備等に広がりつつある。しかし、これらの二次電池などの電気関連装置などにおいては、温度上昇により効率が著しく低下するとともに、酷い場合は、性能低下による故障等の不都合を引き起こす問題も生じていた。

本発明の目的は上記従来技術の課題を解決することにある。
具体的な目的の一例を示すと、以下の通りである。
（Ａ）電気関連装置の放熱材、吸熱材、蓄熱材のいずれか少なくとも一つに利用でき、所望の温度域に制御する温度管理機能の高い相変化物質利用の複合材を提供する。
（Ｂ）前記複合材を簡単に製造できる製造方法を提供する。
（Ｃ）電気関連装置の熱管理（温度管理）において、放熱材、吸熱材、蓄熱材のいずれか少なくとも一つの機能を高めることができる前記複合材の配置方法を提供する。
なお、上記に記載した以外の発明の課題、その解決手段及びその効果は、後述する明細書内の記載において詳しく説明する。

本発明は多面的に表現できるが、例えば、代表的なものを挙げると、次のように構成したものである。なお、下記各発明において、各符号は後述する実施形態との対応関係を分かりやすくするために一例として示したものであり、本発明の各構成要素は、実施形態に記載した符号に係る構成に限定されないことは言うまでもない。

本発明に係る相変化物質利用の複合材は、炭素繊維をスラリーに含んで湿式抄紙法によって製造された炭素繊維シート１を複数積層したシート積層体３と、前記シート積層体３の充填材部９とを備え、前記充填材部９は、その融点あるいは軟化点が０℃〜１３０℃ の範囲である相変化物質７で構成されていることを特徴とする（請求項１）。
なお、前記の「複合材」とは炭素繊維シートと相変化物質が複合化されているという意味で用いている。
また、より狭い温度範囲として、前記充填材部は、その融点あるいは軟化点が２５℃〜８０℃の範囲である相変化物質で構成することもできる。
この構成であれば、上記温度範囲で溶融（相変化）する相変化物質でシート積層体を充填（包含を含む概念である）するように構成してあるので、放熱、吸熱及び蓄熱に潜熱を利用でき、大きな熱量をそれぞれ放熱、吸熱、蓄熱して電気関連装置の熱管理（温度管理を含む）を良好に行なうことができる。
また、シート積層体が広がる面方向の熱伝導率を高くすることができるので、熱伝導性に指向性を持たせることが可能になり、発熱が問題となる電気装置の放熱性、吸熱性、蓄熱性を高めるそれぞれ放熱材、吸熱材や蓄熱材として好適に使用することができる。

本発明に係る相変化物質利用の複合材は、前記シート積層体３をその積層方向Ｍに切断してあることを特徴とする（請求項２）。
この構成であれば、シート積層体を積層方向に切断することで、熱伝導性の高い炭素繊維シートの面方向に略直交する方向に切断面が形成されているので、その切断面を発熱体に臨んで配置することで良好に放熱、吸熱、蓄熱しやすくなる。
本発明に係る相変化物質利用の複合材は、一つ又は複数の種類の前記相変化物質７を含んでいることを特徴とする（請求項３）。

本発明に係る相変化物質利用の複合材は、前記シート積層体３の隣り合う炭素繊維シート１間に接着剤層が形成してあることを特徴とする（請求項４）。
なお、前記した「接着剤層が形成してある」の内容には、接着剤を全面又は部分的に塗布する形態も含む
この構成であれば、シート積層体の形状維持機能を向上させることができる。また、相変化物質が複合材の融点を超えて溶けたときでも接着性を維持できる材質であれば、溶融による含浸された相変化物質の流れだしによる崩壊現象や、振動などの外的要因によって炭素繊維シートが位置ズレすることを抑制することができる。
本発明に係る相変化物質利用の複合材は、相変化物質７を含んだシート積層体３に湾曲、凹凸、切欠、開口の少なくとも一つの形状が形成されていることを特徴とする。（請求項５）。
この構成であれば、予め配置が想定される発熱体の形状及び周囲状況に対応して、シート積層体の形状を熱管理において好ましい形状に適宜、構成することができる。

本発明に係る相変化物質利用の複合材の製造方法は、炭素繊維を湿式抄紙法によって炭素繊維シート１にする炭素繊維シート形成工程と、前記炭素繊維シート１を複数枚積層させる積層工程と、前記積層したシート積層体３を融点あるいは軟化点が０℃〜１３０℃ の範囲である相変化物質７に含浸させる含浸工程を含んで前記複合材１０を製造することを特徴とする（請求項６）。
また、含浸工程において、より狭い温度範囲として前記融点あるいは前記軟化点が２５℃〜８０℃の範囲である相変化物質に含浸させることもできる。
この構成であれば、シート積層体を液体化する融点あるいは軟化点が上記温度範囲である相変化物質に含浸させる工程を含んでいるので、大量の熱を発生する電気関連装置であっても相変化物質の潜熱によって温度上昇を抑制できるので、温度管理を良好に行なうことができる。また、湿式抄紙法によって製造される炭素繊維シートによって炭素繊維の並ぶ方向を熱伝導性の高い面方向に設定することが簡単にできる。

本発明に係る相変化物質利用の複合材の製造方法は、前記シート積層体３を所望形状に成形してシート成形体５を切り出す切出し工程を含むことを特徴とする（請求項７）。
この構成であれば、例えば、電気関連装置などの熱管理に適した形状に予め、シート形成体を構成することができるので、複合材の配置時の工数を減らすことができると共に、熱管理性能を向上させることができる。

本発明に係る相変化物質利用の複合材の製造方法は、前記切出し工程を前記積層工程の後で前記含浸工程の前に行い、前記切出し工程によって形成された前記所望形状の前記シート成形体５を前記含浸工程によって前記相変化物質に含浸させて前記複合材１０を製造することを特徴とする（請求項８）。
この構成であれば、含浸工程によって相変化物質に含浸された複合材を固化した後において、所望の形状に切出すよりも簡便かつ安価に複合材を製造できる。また、複合材の熱伝導面の熱伝導性を高く維持した状態で複合材を製造できる可能性が高い。

本発明に係る相変化物質利用の複合材の製造方法は、前記積層工程の前の工程において前記炭素繊維シート１の少なくとも一方側の面に接着剤を形成する接着剤層形成工程を含むことを特徴とする（請求項９）。
この構成であれば、炭素繊維シートの少なくとも一方側の面に接着剤層を形成（接着剤を塗布する形態を含む）することで、多層になってもシート積層体の各炭素繊維シートの位置ズレ、変形等を防止することができる。
さらに、相変化物質が想定する融点温度域においても接着性を維持する接着剤を選択した時は、相変化物質の溶融時にもシート積層体の形状を維持できる利点がある。

本発明に係る相変化物質利用の複合材の製造方法は、前記切出し工程の切出し方向を炭素繊維シート１の積層方向Ｍに設定したことを特徴とする。（請求項１０）。
この構成であれば、シート成形体の切断面は炭素繊維シート内の炭素繊維の広がる平面と略直交する方向に形成されることになるので、切断面に接する発熱体からの熱を良好に吸熱、放熱、蓄熱することができる。
本発明に係る相変化物質利用の複合材の製造方法は、前記切出し工程によって切出されるシート成形体５を湾曲、凹凸、切欠、開口の少なくとも一つの形状に形成されていることを特徴とする（請求項１１）。
この構成であれば、配置が想定される発熱体や周囲状況に対応して、複合材の形状を予め所望の形状にすることで、配置の手間や発熱体からの熱伝導性を高めることができる。

本発明に係る相変化物質利用の複合材の配置方法は、電気関連装置２１の熱管理用の複合材として使用する場合に、請求項１〜請求項５に記載の前記炭素繊維シート１の面方向Ｌを前記電気関連装置２１の発熱体１５の望ましい熱伝達方向と略一致させるように配設したことを特徴とする（請求項１２）。
前記「望ましい熱伝達方向」としては、外部に向かって開口している方向や、電気関連装置の空冷フィンや水冷装置がある方向などが例示できる。
この構成であれば、本複合材の熱伝導指向性を利用して、電気関連装置の発熱体等の熱を好ましい方向に誘導できる。

本発明に係る相変化物質利用の複合材の配置方法は、前記電気関連装置２１がラミネート型の二次電池装置ユニット２２であり、請求項１〜請求項５に記載の前記炭素繊維シート１の積層方向Ｍと、複数の二次電池１２が広がる面方向を略一致させた状態で前記複合材１０を配設したことを特徴とする（請求項１３）。
この構成であれば、放熱性の向上が課題となっている複数の二次電池間の熱伝導性を良くでき、熱管理を良好に維持できる。

本発明に係る相変化物質利用の複合材の配置方法は、前記電気関連装置２１の発熱体１５と前記相変化物質７とを装置容器１３内に収容するとともに請求項１〜請求項５に記載の前記炭素繊維シート１の面方向Ｌを前記発熱体１５の望ましい熱伝達方向と略一致させるとともに、さらに前記複合材１０を前記発熱体１５と前記装置容器１３の内壁の間に配設したことを特徴とする（請求項１４）。
この構成であれば、発熱体の発熱によって相変化物質が溶けて装置容器内を液状に満たした状態において炭素繊維シートの面方向を発熱体の望ましい熱伝達方向と略一致できるので、想定する温度範囲において良好な温度管理を実現できる。

本発明に係る相変化物質利用の複合材は、前記炭素繊維の少なくとも一部を前記炭素繊維を除く高熱伝導性繊維で構成したことを特徴とする（請求項１５）。
少なくとも一部には全部を炭素繊維以外の高熱伝導性繊維で構成した場合も含む。
本発明に係る相変化物質利用の複合材の製造方法は、前記炭素繊維の少なくとも一部を、前記炭素繊維を除く高熱伝導性繊維で構成したことを特徴とする（請求項１６）。

以上説明したように、本発明であれば、電気関連装置の放熱材、吸熱材、蓄熱材のいずれか一つに利用でき、所望の温度域に制御する温度管理機能の高い相変化物質利用の複合材を提供できた。また、放熱材、吸熱材、蓄熱材のいずれか一つの機能を高めることができる前記複合材の製造方法及び配置方法を提供できた。

（ａ）〜（ｅ）はそれぞれシート成形体の製造方法の一例を示す斜視図である。 （ｅ）〜（ｇ）はそれぞれ相変化物質利用の複合材の製造方法の一例を示す斜視図である。 本実施形態において複合材の製造方法の一例を示すフローチャートである。 （ａ）は本実施形態において相変化物質利用の複合材を二次電池装置ユニットに適用した場合の（ｂ）のａ−ａ線横断面図、（ｂ）はその二次電池装置ユニットの縦断面図である。 （ａ）（ｂ）はそれぞれ本実施形態において本配置方法の利点を説明するための図であり、菱形容器内に菱形発熱体を配置した場合の斜視図である。

［第１実施形態］
以下、本発明の実施の形態を電気自動車、航空機などに使用される大容量の二次電池用の放熱材（蓄熱材）を例に取り、図１〜図３を参照しつつ説明する。
なお、図３に示すフローチャートにおいてＳＰを四角枠で囲んだ処理は、本実施形態に係る製造方法において、必須の処理である。つまり、四角枠で囲まれていない処理（ＳＰ２，ＳＰ４）は、必要であれば、適宜、省略又は必須の処理の後にずらすことができる。

本実施形態では、相変化物質利用の複合材の熱伝導性を高める方法として、高熱伝導性フィラーに湿式抄造法の炭素繊維シートを使用したことを特徴としている。
図１（ａ）に示すように、湿式抄造法を採用して炭素繊維シート１を複数枚、製造する（図３のＳＰ１参照）。
炭素繊維の熱伝導率、繊維長、繊維径及び材質については、特に限定しないが、本実施形態では高熱伝導性フィラー（高熱伝導充填材）として炭素繊維を使用することになるので、炭素繊維の熱伝導率はできるだけ高い繊維を採用することが好ましい。例えば、熱伝導率は１〜１０００Ｗ／ｍ・Ｋの範囲にあっても良く、好ましさや価格等の条件を考慮すれば、２０〜５００Ｗ／ｍ・Ｋの範囲にあっても良い。

繊維長、繊維径、及び材質も特に限定はない。例えば、繊維長は０．１ｍｍ〜５０ｍｍの範囲にあってもよく、１ｍｍ〜２５ｍｍの範囲にあってもよい。炭素繊維の材質はＰＡＮ系やピッチ系、フェノール系であってもよい。異なる炭素繊維を複数種混合してもよい。本特許出願時は高価であるが、必要により、カーボンナノファイバーを用いた炭素繊維や、炭素以外の高熱伝導性の金属繊維を一部又は全部に採用することが可能である。
炭素繊維シート１を製造するためのバインダー等の補助材料は、通常の紙を抄紙する場合に、通常使用されているものを使用することができる。例えば、後述するように炭素繊維のバインダーとして叩解パルプを使用し、その叩解パルプを１０ｗｔ％（重量％）程度、スラリーに混合することができる。

次いで、必要に応じて図１（ｂ）に示すように、炭素繊維シート１の面方向に、通常は部分的に形成した接着剤層形成工程を行う（図３のＳＰ２参照）。具体的には炭素繊維シート１の少なくとも片面に接着剤２を塗布する工程である。塗布する方向は図１（ｂ）に示すように複数の線が一方向に延びる方向に形成することもできる。また、図示はしていないが、炭素繊維シート１の４個の縁部に沿って四角形状に接着剤を塗布することもできる。炭素繊維シート１に接着剤層を形成する方法は接着剤シートをシート面の全部又は一部に積層することや、塗布ローラや塗布ノズルなどによって接着剤を塗布する方法など、公知の各種方法が採用できる。

次いで、接着剤層が形成された炭素繊維シート１を多層に積層してシート積層体３を作成するシート積層工程を行う（図３のＳＰ３参照）。なお、積層されたシート積層体３を図１（ｃ）に示している。
この場合、接着剤２の接着の存在によって複数の炭素繊維シート１を安定して多層に積層することができる。また、接着剤層形成工程を設けることによって、後に続くシート形成体の切出し工程において切断装置４によって力がかかったときに、シート積層体３内の各炭素繊維シート１の位置ズレを抑制して、形状を安定化できる。

次いで、図１（ｄ）に示すように、必要に応じてシート積層体３の切出し工程が設けられる。カッターなどの切断装置４によってシート積層体３を所定形状に切断して、図１（ｅ）に示すようシート成形体５を形成する（図３のＳＰ４参照）。
切断方向は、炭素繊維シート１の抄紙過程において決定される炭素繊維の配列方向において熱伝導率の高い方向の接触面積が大きくなるように設定する。具体的には、図１（ｅ）で形成されたシート積層体３の面方向Ｌに対して、そのＬ方向と略直交する積層方向Ｍに切断する。

図１（ｅ）は切断されたシート成形体５を示した図である。図１（ｅ）において示される板材形のシート成形体５の当接平面６は炭素繊維シート１の積層方向Ｍと同じ方向に広がる大面積面になっている。
なお、図１（ｄ）に示す切出し工程は、図１（ｄ）に一例と示した板形物のような長方形のみならず、最終製品である複合材１０（図２（ｇ）参照）が使用される条件、発熱体形状などの各種設置条件に合わせて各種形状を採用できる。例えば、積層方向Ｍにおいて円弧形等の所定曲線形状に湾曲させたシート成形体５や、切欠、凹部、凸部、及び開口などが設けられたシート成形体５を切り出すなどの各種構成を採用できる。

次いで、図２（ｅ）に示すように切断されたシート成形体５を、図２（ｆ）に示すように液状化した相変化物質７内に浸漬させる等の方法によって、シート成形体５に相変化物質７を含ませる工程を行う（図３のＳＰ５参照）。通常、相変化物質７は加熱可能な浸漬用容器８に入れられている。
相変化物質７の素材は、例えば、パラフィン系や糖アルコール系や金属系や共晶混合物系であってもよい。具体的には、融点３０〜１０５℃の範囲のシリコーンオイル、融点３０〜１０５℃の範囲のワックス、融点３０〜８０℃の範囲のα−オレフィンなどが例示できる。
但し、電気関連装置等の通常の室温域において使用する装置においては、放熱材や吸熱材又は蓄熱材の場合、融点あるいは軟化点が０℃〜１３０℃の範囲の相変化物質を採用した方が良い。

次いで、図２（ｇ）に示すように浸漬状態にあるシート成形体を浸漬用容器８内の相変化物質７から取り出して、自然放冷等の方法によって、相変化物質の凝固点以下に下げて相変化物質７を固形化させることで相変化物質利用の複合材１０を形成する。

上記した本実施形態に係る複合材及びその製造方法によれば、以下の特有の効果を有する。
周囲の温度が徐々に高くなった時に、複合材１０に含浸された相変化物質７は相変化して溶ける状態まで熱を吸収するので、温度上昇を問題とする電気関連装置において、その温度を問題の出ない温度域に維持して管理することができる。
また、熱伝導度が高いことは、放熱性も高いことになるので、一度上昇した複合材１０の温度は、電気関連装置や周囲の温度が下がった場合には、速やかに相変化物質７の温度が下がり、電気関連装置が所定時間間隔で繰り返して発熱した場合にも長時間に亘って良好な温度管理機能を保持することができる。
熱伝導性が良いということは、電気装置から熱を奪う熱吸収性も良いことになり、熱管理の反応性も良いことになる。

さらに、複合材１０の積層方向Ｍには炭素繊維が絡まったシート平面が多層に形成されているので、温度が上がった場合にも重力方向に崩れるようにシート間に含浸された相変化物質７が流れ出すということが抑制されて、相変化物質が溶けた状態でもある程度の相変化物質７の保持機能を維持することができる。したがって、溶けた相変化物質７の加重や振動による移動によって複合材１０に囲まれるように配置された発熱体が破損するなどの問題の発生を強力に抑制することができる。
また、本実施形態に係る複合材１０は、炭素繊維シート１の積層方向Ｍ（図２（ｇ）参照）に比べて面方向Ｌに熱伝導性が１０倍ぐらい高く維持でき、熱伝導性の方向を持った放熱材、吸熱材、蓄熱材として使用できる。熱伝導性が良い方向があることを積極的に利用すれば、後述する実施形態に示すように、放熱性や吸熱性、蓄熱性においてその機能を効果的に利用することが可能になる。

［第２実施形態］
図４に示すように相変化物質利用の複合材１０を次世代自動車用リチウムイオン電池に適用した場合について説明する。この実施形態では所謂、ラミネート型リチウムイオンセル構造を採用している。
自動車や航空機などの電気関連装置に使用されるリチウムイオン電池には、大きな容量、低い内部抵抗、及び高い放熱性能が要求され、ラミネート型リチウムイオンセル構造はそれらの要求を満足できる可能性が高い二次電池として各方面で研究されている。特に、自動車用二次電池では、走行時に大電流の充放電が頻繁に繰り返されるために、電流の直流抵抗を低く設定するとともに、充放電時のジュール熱の高い放熱性が要求される。

図４に示すラミネート型リチウムイオンセル構造からなる二次電池１２ａ〜１２ｃはそれぞれ、正極、セパレータ、負極を交互に配置し、各電極をタブとも呼ばれる金属端子２０に接続された構造になっている。そして、各二次電池１２ａ〜１２ｃは、前記した正極、セパレータ、負極等の各構成を所定フィルム等の容器内に入れて、さらにその容器内に電解液を注入してシールした構成になっている。

二次電池装置ユニット２２は、各二次電池１２ａ〜１２ｃと複合材１０とを装置容器１３内に収容した構成としてある。
特に図４（ｂ）に示すように、複合材１０に使用されている炭素繊維シート１の面方向Ｌが二次電池１２ａ〜１２ｃの広がる面方向Ｍ（炭素繊維シート１の積層方向とも言える）と略直交するように複合材１０を二次電池１２ａ〜１２ｃ間などに配置することで、電気伝導性と放熱性の両方を満足させた構造とすることができる。
この配置方法では二次電池１２の大面積平面から発生する熱を図４（ａ）の装置容器１３の外壁に逃がすことができるので放熱性が高まる利点がある。
ラミネート型リチウムイオンセル構造は、単位体積当たりの表面積が大きいので、放熱性の高い複合材１０と組み合わせることで、電池内部で発生した熱を外部に良好に放熱することが可能になり、実用的な自動車用二次電池を供給できる可能性を高めることができる。
複合材１０は隣り合う二次電池１２間のみならず、装置容器１３の内壁面と二次電池１２間にも配置されることが好ましい。

また、装置容器１３内に二次電池１２及び複合材１０を収容配置した後、二次電池１２の昇温によって相変化物質７が液状化した状態になっても積層された炭素繊維シート１に包含された相変化物質７は隣り合う炭素繊維シート１で挟み込まれた状態になっているので、振動などがあっても相変化物質７が装置容器１３内で大きく揺れることを防止して、二次電池１２の破損等の問題の発生を抑制することができる。

さらに、炭素繊維シート１は積層状態で設けられているので、相変化物質が液状化しても、炭素繊維がからみ合う面方向Ｌでは、高い熱伝導性を維持できる。したがって、二次電池１２から発生する熱の装置容器１３の側面壁１８への熱伝導を良い状態に維持でき、温度管理を好ましい範囲に維持できる。この結果、二次電池の著しい電気効率の低下や、破損などの問題の発生を強力に抑制することができる。

［第３実施形態］
図５に示すように菱形容器２３内に菱形の発熱体１５があり、その発熱体１５の温度を一定温度以下に維持するとともに冷却性を高く維持する機能を備えるために、本複合材１０を配置する場合を考える。
仮に、図５（ａ）に示すように菱形の発熱体１５の周囲側壁に略平行なように炭素繊維シート１の面方向Ｌを配置する方向に複合材１０を配置する構成に比べて、図５（ｂ）に示すように前記周囲側壁に略直交する方向に複合材１０の面方向Ｌを配置する構成の方が、菱形容器２３の側壁面に伝わる熱の量は大きくなり、放熱性を高めることができると考えられる。
一方、図５（ａ）の構成では、相変化物質７を採用することによる潜熱利用の融点あるいは軟化点の温度域を超える温度上昇抑制効果を維持しつつ、積層方向Ｍの熱伝導率が面方向Ｌの熱伝導率に比べて小さいので、装置容器１３内で熱をある程度保持し、維持する機能が図５（ｂ）に比べて大きいとも言える。そして、そのような機能が好ましい装置用の複合材であれば、放熱、吸熱、蓄熱においては有用な構成になると考えられる。

このような考え方は前記第２実施形態でも採用されている。即ち、図４に示す装置容器１３において、上面壁１７及び下面壁１７の放熱性よりも４面の側面壁１８の放熱性が高くなる配置構成になっている。これは、二次電池１２が図４（ｂ）に示されるように上下方向に延びる大面積平面を有した構成になっており、大面積平面からの熱を装置容器１３に効率的に伝えるために複合材１０の面方向Ｌ、積層方向Ｍの配設方向を設定したからである。

これらの配置方法の考え方は、複合材１０の面方向Ｌ、積層方向Ｍの配設方向を発熱体１５の配設位置及びその周囲環境に応じて熱放射方向を適宜、望ましい方向に制御できることを示している。例えば、複合材１０の面方向Ｌの配設方向を、空冷フィンが形成されて外部に放熱しやすい容器壁面に向けて配置することや、電気関連装置２１内で温度が高くなっては困る壁面に平行となるように面方向Ｌを設定するなど、各種の形態が採用できる。

［実施例］
高熱伝導性炭素繊維として、熱伝導率９００Ｗ／ｍ・Ｋ、繊維長３ｍｍ、繊維径１２μmのピッチ系炭素繊維（ＸＮ−１００−０３Ｚ：日本グラファイトファイバー製）と、セルロース繊維（叩解パルプ Ｃ．Ｓ．Ｆ３００ｍＬ）を固形分重量比９：１の割合で水中に混合分散してスラリーを調整した。この後、角型シートマシンを用いてスラリーをシート化した。得られたシートにポリビニルピロリドン樹脂系接着剤（ＰＶＰ系接着剤）を塗布し、所定枚数積層接着してシート積層体３を得た（一例として図１（ｃ）参照）。そのシート積層体３をカッターナイフ等の切断装置４で所定厚みに切断してシート成形体５を得た（一例として図１（ｅ）参照）。
そして、そのシート成形体５を１５０℃で溶解させた融点１１８℃の糖アルコール系相変化物質（Erythritol：三菱化学フーズ株式会社製）中に浸漬させた（一例として図２（ｆ）参照）。
相変化物質浸漬後、シート成形体５を取り出し、室温で放冷して相変化物質７を凝固させて相変化物質を含んだ複合材１０を得た（一例として図２（ｇ）参照）。

（評価）
上記製造方法によって製造された相変化物質７を含んだ複合材１０はその複合材中の炭素繊維体積率が１０．４％の時、炭素繊維シート１の広がる面方向Ｌの熱伝導率が１４．１Ｗ／ｍ・Ｋであった。

［比較例］
同じ高熱伝導性炭素繊維（ＸＮ−１００−０３Ｚ：日本グラファイトファイバー製）を充填材として使用し、溶融混合法によって製造した相変化物質複合材は、相変化物質複合材中の炭素繊維体積率が１０．０％の時、炭素繊維シート１の広がる面方向Ｌの熱伝導率は４Ｗ／ｍ・Ｋであった。
このように、本実施例に係る相変化物質利用の複合材であれば、本発明者らが、比較例に示すように、相変化物質を融解させた状態に所定の繊維長さ、太さを有する炭素繊維を投入して、攪拌機を用いて均一に混合した後に、温度を下げて固形化することで製造した溶融混合法に基づいて製造した複合材に比べて、複合材の熱伝導性を高めることができた。

本発明は上記実施形態以外にも本発明の要旨を変更しない範囲で種々の変形を行うことが可能である。
（１）前記したように炭素繊維の一部又は全部を高熱伝導フィラーとしての他の熱伝導性の高い各種繊維で構成してもよい。前記各種繊維の素材は特定されない。所定の熱伝導率を満足する材料であれば良い。
（２）発熱体１５とシート成形体５の対応関係としては、前記したようにシート成形体５を発熱体１５の形状等に対応した形に形成する方法の他に、シート成形体５を小さな板状物として形成して、発熱体１５と装置容器１３の間に熱伝導率の高い方向に積み重ねていく手法も採用することができる。

（３）図５に示す実施形態において、「菱形」は正方形、長方形を含む概念として使用している。また、「菱形」を４つの辺で構成される「四角形」に置換することもできる。さらに、前記したように、電気関連装置２１の発熱体１５の部分が多角形、曲線形などの各種形状であったとしても、その多角形面、曲線形面、各種形状面等のそれぞれにおいて本複合材１０に係る熱伝動性の指向性を利用する形で、電気関連装置２１の全体として熱を有利な方向に誘導できるように設定することは、本発明の範囲内であることは明らかなことである。

１…炭素繊維シート
２…接着剤層
３…シート積層体
５…シート成形体
７…相変化物質
９…充填材部
１２，１２ａ，１２ｂ，１２ｃ…二次電池
（二次電池の一例として、ラミネート型の二次電池が例示できる）
１３…装置容器
１５…発熱体
２０…金属端子
２１…電気関連装置
２２…二次電池装置ユニット
Ｌ…炭素繊維シート１の面方向
Ｍ…炭素繊維シート１（シート積層体３）の積層方向

Claims (14)

1. 炭素繊維の少なくとも一部を、前記炭素繊維を除く高熱伝導性繊維で構成し、
   前記炭素繊維をスラリーに含んで湿式抄紙法によって製造された炭素繊維シートを複数積層したシート積層体と、前記シート積層体の充填材部とを備え、前記充填材部は、その融点あるいは軟化点が０℃〜１３０℃の範囲である相変化物質で構成されており、前記シート積層体をその積層方向に切断してあることを特徴とする相変化物質利用の複合材。
2. 請求項１に記載の相変化物質利用の複合材において、一つ又は複数の種類の前記相変化物質を含んでいる相変化物質利用の複合材。
3. 請求項１〜請求項２のいずれか一つに記載の相変化物質利用の複合材において、前記シート積層体の隣り合う炭素繊維シート間に接着剤層が形成してある相変化物質利用の複合材。
4. 請求項１〜請求項３のいずれか一つに記載の相変化物質利用の複合材において、相変化物質を含んだシート積層体に湾曲、凹凸、切欠、開口の少なくとも一つの形状が形成されている相変化物質利用の複合材。
5. 炭素繊維を湿式抄紙法によって炭素繊維シートにする炭素繊維シート形成工程と、前記炭素繊維シートを複数枚積層させる積層工程と、前記積層したシート積層体を融点あるいは軟化点が０℃〜１３０℃ の範囲である相変化物質に含浸させる含浸工程を含んで複合材を製造することを特徴とする相変化物質利用の複合材の製造方法。
6. 請求項５に記載の相変化物質利用の複合材の製造方法において、前記シート積層体を所望形状に成形してシート成形体を切り出す切出し工程を含む相変化物質利用の複合材の製造方法。
7. 請求項６に記載の相変化物質利用の複合材の製造方法において、前記切出し工程を前記積層工程の後で前記含浸工程の前に行い、前記切出し工程によって形成された前記所望形状の前記シート成形体を前記含浸工程によって前記相変化物質に含浸させて前記複合材を製造する相変化物質利用の複合材の製造方法。
8. 請求項５〜請求項７のいずれか一つに記載の相変化物質利用の複合材の製造方法において、前記積層工程の前の工程において前記炭素繊維シートの少なくとも一方側の面に接着剤を形成する接着剤層形成工程を含む相変化物質利用の複合材の製造方法。
9. 請求項６〜請求項７のいずれか一つに記載の相変化物質利用の複合材の製造方法において、前記切出し工程の切出し方向を炭素繊維シートの積層方向に設定した相変化物質利用の複合材の製造方法。
10. 請求項６〜請求項７のいずれか一つに記載の相変化物質利用の複合材の製造方法において、前記切出し工程によって切出されるシート成形体を湾曲、凹凸、切欠、開口の少なくとも一つの形状に形成されている相変化物質利用の複合材の製造方法。
11. 請求項５〜請求項１０のいずれか一つに記載の相変化物質利用の複合材の製造方法において、前記炭素繊維の少なくとも一部を、前記炭素繊維を除く高熱伝導性繊維で構成した相変化物質利用の複合材の製造方法。
12. 電気関連装置の熱管理用の複合材として使用する場合に、炭素繊維シートの面方向を前記電気関連装置の発熱体の望ましい熱伝達方向と略一致させるように配設した相変化物質利用の複合材の配置方法であって、
    前記炭素繊維シートは、炭素繊維をスラリーに含んで湿式抄紙法によって製造された炭素繊維シートを複数積層したシート積層体と、前記シート積層体の充填材部とを備え、前記充填材部は、その融点あるいは軟化点が０℃〜１３０℃の範囲である相変化物質で構成されていることを特徴とする相変化物質利用の複合材の配置方法。
13. 請求項１２に記載の相変化物質利用の複合材の配置方法において、前記電気関連装置がラミネート型の二次電池装置ユニットであり、前記炭素繊維シートの積層方向と、複数の二次電池が広がる面方向を略一致させた状態で前記複合材を配設した相変化物質利用の複合材の配置方法。
14. 請求項１２〜請求項１３のいずれか一つに記載の相変化物質利用の複合材の配置方法において、前記電気関連装置の発熱体と前記相変化物質とを装置容器内に収容するとともに、
    前記炭素繊維シートの面方向を前記発熱体の望ましい熱伝達方向と略一致させるとともに、さらに前記複合材を前記発熱体と前記装置容器の内壁の間に配設した相変化物質利用の複合材の配置方法。

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