JP6846919B2 - 燃料電池システム、その運転方法、および燃料電池発電プラント - Google Patents

燃料電池システム、その運転方法、および燃料電池発電プラント Download PDF

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Description

本開示は、一般に燃料電池の分野、より詳細には燃料電池システム、燃料電池システムを運転する方法、および燃料電池発電プラントに関する。
燃料電池は、例えば水素などの燃料と、例えば大気中に含まれる酸素などの酸化剤との電気化学反応を通して、燃料由来の化学エネルギーを電気エネルギーへ変換することができる、電気化学デバイスである。燃料電池は環境に優しく高効率であるため、エネルギー供給システムとして燃料電池システムが広く開発されている。
燃料電池システムにおいて、炭素生成速度が炭素除去速度を上回ると、炭素が生じる可能性がある。炭素の析出は深刻な問題である。炭素は、燃料電池のアノードおよび改質器の触媒を占拠し、触媒の破損および失活、ならびに下流における過剰な温度上昇の原因となる可能性がある。極端な例において、炭素の析出は圧力損失の増大および強制停止をもたらす可能性もあり、それによって発電は妨げられ、燃料電池システムの維持費は増大する。
スチーム／カーボン比（ＳＣＲ：ｓｔｅａｍ ｔｏ ｃａｒｂｏｎ ｒａｔｉｏ）は、燃料電池システムの性能および信頼性を評価するための重要な要素である。ＳＣＲは、一酸化炭素含有量とメタン含有量の合計に対する、水蒸気含有量の比である。ＳＣＲが高すぎると最適電池電圧が低下し、電池電圧の劣化を早め、アノードのシールを劣化させ、かつ圧力損失およびアノード再循環のための寄生電力の消費を増大させる可能性があり、電気効率の低下につながる。その一方で、ＳＣＲが低すぎると炭素の生成ならびに改質器および燃料電池アノード内への炭素の析出、燃料電池システムの効率および寿命の低下を引き起こす可能性があり、さらには燃料電池システムの停止を引き起こす可能性もある。
したがって、ＳＣＲを厳密に管理することは、炭素析出の防止に重要な役割を果たし得る。しかし、燃料電池システムにおいてＣＯ含有量、ＣＨ4含有量、およびＨ2Ｏ含有量をリアルタイムで同時に測定することは困難である。
そのため、いかにしてリアルタイムでＳＣＲを得るかが燃料電池産業における課題である。
一実施形態において、本開示は燃料電池システムを提供する。本開示の燃料電池システムは、発電用の燃料電池スタックを含むアノード再循環ループと、流量計と、電流センサと、プロセッサとを含む。流量計は、アノード再循環ループ中へ供給される燃料流量を測定するよう構成される。電流センサは、燃料電池スタックから引き抜かれる電流を測定するよう構成される。プロセッサは、測定された燃料流量および測定された電流に基づき、アノード再循環ループ内のスチーム／カーボン比を決定するよう構成される。
他の実施形態において、本開示は、発電用の燃料電池スタックを有するアノード再循環ループを含む燃料電池システムを運転する方法を提供する。本開示の方法は、燃料をアノード再循環ループへ供給する工程と、酸素を燃料電池スタックのカソードへ供給する工程と、アノード再循環ループ中へ供給される燃料流量を測定する工程と、燃料電池スタックから引き抜かれる電流を測定する工程と、測定された燃料流量および測定された電流に基づき、アノード再循環ループ内のスチーム／カーボン比を決定する工程とを含む。
さらに他の実施形態において、本開示は燃料電池発電プラントを提供する。本開示の燃料電池発電プラントは、発電用の燃料電池システムと、測定装置と、制御装置とを含む。測定装置は、少なくとも２つの運転パラメータの測定結果を燃料電池システムから取得するよう構成される。制御装置は、シミュレーションモデルを有する推論測定モジュールを含む。シミュレーションモデルは、燃料電池システムの主要性能指数と前記の少なくとも２つの運転パラメータとの間のマッピング関係を定義する。推論測定モジュールは、前記の少なくとも２つの運転パラメータの測定結果を用いて、シミュレーションモデルから主要性能指数の推論値を決定するよう構成される。
これら、ならびにその他の、本開示の特徴、態様、および利点は、添付の図面を参照して下記の詳細な説明を読み取ることによって、よりよく理解されるようになるだろう。ここで図面全体を通して同様な符号は同様な部品を表す。
アノード再循環ループを備える典型的な燃料電池システムを示す模式図である。 本開示の第一の実施形態に係る典型的な燃料電池システムを示す模式図である。 本開示の第二の実施形態に係る典型的な燃料電池システムを示す模式図である。 本開示の実施形態に係る典型的な燃料電池システム運転方法を示すフローチャートである。 本開示の実施形態に係る典型的な燃料電池発電プラントを示す模式図である。
添付の図を参照して、本開示の実施形態を以下に説明する。下記の説明において、不必要に詳細な記載によって開示が曖昧となることを避けるため、よく知られている機能または構成は詳細には記載しない。
別段の定義がない限り、本明細書で使用される技術用語および科学用語は、本開示が属する技術分野の当業者が一般的に理解するものと同一の意味を有する。本明細書で使用される「第一の」、「第二の」、「第三の」などといった用語は、順序、質、または重要度を意味するものではなく、一つの要素を他と区別するために使用される。「ある（ａ）」および「ある（ａｎ）」といった用語もまた、数量の限定を意味するものではなく、参照される項目が少なくとも一つ存在することを意味する。「または」という用語はすべてを含むよう意図され、列挙される項目の一つまたは全てを意味する。本明細書における、「含む（ｉｎｃｌｕｄｉｎｇ）」、「含む（ｃｏｍｐｒｉｓｉｎｇ）」、または「有する（ｈａｖｉｎｇ）」、およびそれらの類語の使用は、その後に列挙される項目およびそれらの均等物だけでなく、追加の項目をも包含するよう意図される。また、「接続する（ｃｏｎｎｅｃｔｅｄ）」および「結合する（ｃｏｕｐｌｅｄ）」という用語は、物理的または機械的な接続もしくは結合に限定されず、直接的か間接的かに関わらず、電気的な接続または結合を含むことができる。
アノード再循環ループを備える燃料電池システム
図１は、典型的な燃料電池システム１００の模式図を示す。図１が示すように、典型的な燃料電池システム１００は、アノード再循環ループ１１を含む。アノード再循環ループ１１は、発電用の燃料電池スタック１２を含む。燃料電池スタック１２は、互いに積み重なる複数の燃料電池を含んでもよい。燃料電池スタック１２は、高温型燃料電池、例えば、固体酸化物形燃料電池（ＳＯＦＣｌ）、溶解炭酸塩形燃料電池（ＭＣＦＣ）など、および低温型燃料電池、例えば、プロトン交換膜燃料電池（ＰＥＭＦＣ）、直接メタノール形燃料電池（ＤＭＦＣ）などの何れにも適用され得る。
燃料電池スタック１２は、アノード１２１、カソード１２２、および電解液１２３を含む。燃料電池スタック１２のアノード１２１は、アノード入口１２１１およびアノード出口１２１２を有する。
アノード１２１は、電気を発生させる電気化学反応を補助し得る。合成ガスは、アノード１２１内でカソード１２２から電解質１２３を介して拡散によって受け取った酸素イオンにより、酸化され得る。この反応により、アノード１２１内に熱、水蒸気、および自由電子の形態の電気が発生し得、これはエネルギー消費装置１８へ電力を供給するために用いられ得る。酸素イオンは、エネルギー消費装置１８からカソード１２２へ戻る電子を用いる、カソード酸化剤の酸素の還元によって発生し得る。
エネルギー消費装置１８は、燃料電池システム１００から電流を引き込むか、または燃料電池システム１００に電気負荷をかけるよう構成される。エネルギー消費装置１８の例として、工具、照明または証明アセンブリ、電気器具（例えば家庭用電気器具またはその他の電気器具）、家庭用またはその他の住居、オフィスまたはその他の商業施設、コンピュータ、信号または通信装置などを挙げることができるが、それらに限定するべきではない。
カソード１２２は、大気中の酸素といった、カソード酸化剤源に結合され得る。カソード酸化剤とは、発電時に燃料電池システム１００が用いるカソード１２２へ供給される酸化剤であると定義される。カソード１２２は、カソード酸化剤から受け取った酸素イオンを透過し得る。
電解液１２は、アノード１２１およびカソード１２２と連通し得る。電解液１２は、カソード１２２からアノード１２１へ酸素イオンを通過させるよう構成され得る。自由電子がカソード１２２からアノード１２１へ移動することを防止するために、電解液１２は電気伝導性をほとんど有さないかまたは全く有さなくてもよい。
燃料電池システム１００は、燃料を供給するための燃料供給装置１４、および燃料をアノード再循環ループ１１へ搬送するための燃料搬送装置１５を含む。燃料は、気体状であっても、または液体状であってもよい。そのような燃料の例として、メタン、エタン、プロパン、バイオガス、天然ガス、合成ガス、ディーゼル、ケロシン、ガソリンなどを挙げることができるが、これらに限定されない。燃料搬送装置１５は、アノード再循環ループ１１中へ供給される燃料流量を調整するための燃料流量調整器１５０を含み得る。
有害であり、かつ後の燃料改質段階で使用される触媒に結合する傾向がある、燃料中の硫黄といった望ましくない成分の濃度を低減または除去するため、燃料電池システム１００は、さらに燃料精製装置１６を含んでもよい。燃料精製装置１６は、燃料由来の望ましくない成分の濃度を低減または除去するよう構成される。しかし、メタン、エタン、およびプロパンなどといった純粋な燃料に関しては、燃料精製装置１６を省略してもよい。
したがって、アノード再循環ループ１１中へ供給される燃料は、燃料供給装置１４によって供給される燃料を含んでも、または燃料精製装置１６によって精製された燃料を含んでもよい。
一実施形態において、図１が示すように、アノード再循環ループ１１はさらに燃料改質器１３を含んでもよい。燃料改質器１３は、改質器入口１３１および改質器出口１３２を有する。燃料電池スタック１２のアノード出口１２１２は、燃料改質器１３の改質器入口１３１に結合され得、燃料改質器１３の改質器出口１３２は、燃料電池スタック１２のアノード入口１２１１へ戻されアノード再循環ループ１１を形成する。
燃料改質器１３は、燃料電池スタック１２のアノード出口１２１２から燃料および排ガスを受け取るよう構成され得、かつ改質器出口１３２で燃料および排ガスからリフォーメートＳを生成するよう構成され得る。リフォーメートＳは、水素（Ｈ2）リッチガスを含み、かつ一酸化炭素（ＣＯ）、二酸化炭素（ＣＯ2）、水蒸気（Ｈ2Ｏ）、およびメタン（ＣＨ4）といった燃料スリップも含み得る。改質器出口１３２のリフォーメートＳは、再循環リフォーメートＳ1とスリップリフォーメートＳ2に分けられ得る。再循環リフォーメートＳ1は、アノード入口１２１１へ戻って再循環される。
燃料電池システム１００の運転中、燃料はアノード再循環ループ１１（本実施形態において具体的には燃料改質器１３の改質器入口１３１）へ供給され、酸素（例えば大気中に含まれる酸素）は燃料電池スタック１２のカソード１２２へ供給される。燃料は燃料改質器１３内で改質され得、化学反応を通して水素が生成する。例えば炭化水素燃料の場合、炭化水素燃料は、下記の水蒸気改質反応（１）によって一酸化炭素（ＣＯ）と水素（Ｈ2）へ変換され、一酸化炭素と水蒸気（Ｈ2Ｏ）は、下記の水性ガスシフト反応（２）によって二酸化炭素（ＣＯ2）と水素へ変換される。
ＣnＨ2n+2＋ｎＨ2Ｏ←→ｎＣＯ＋（２ｎ＋１）Ｈ2 （１）
ＣＯ＋Ｈ2Ｏ→ＣＯ2＋Ｈ2 （２）
あらゆる炭化水素燃料を使用することができるが、以下の説明では便宜上メタン（ＣＨ4）を燃料の実例として使用する。メタン（ＣＨ4）を燃料として使用する場合、上記の水蒸気改質反応（１）は下記のように書き換えることができる。
ＣＨ4＋Ｈ2Ｏ→ＣＯ＋３Ｈ2 （３）
再循環リフォーメートＳ1は、燃料電池スタック１２のアノード入口１２１１へ戻される。燃料電池スタック１２のアノード１２１において、再循環リフォーメートＳ1とカソード１２２からの酸素イオンは混合され、下記の反応（３）を通して水蒸気へ変換されて電力および熱を生成する。
２Ｈ2＋Ｏ2→２Ｈ2Ｏ （４）
他の実施形態において、燃料電池スタック１２は、別個の燃料改質器１３を持たずに、内部改質機能を有してもよい。そのような場合、アノード再循環ループ１１を形成するため、燃料電池スタック１２のアノード出口１２１２を、アノード入口１２１１へ直接戻してもよい。結果として、燃料電池スタック１２のアノード１２１においても、上記の水蒸気改質反応（１）または（３）、および水性ガスシフト反応（２）が起こるだろう。
引き続き図１を参照する。燃料電池システム１００は、内燃機関を含むボトミングサイクル１７をさらに含んでもよい。リフォーメートＳのスリップリフォーメートＳ2は、ボトミングサイクル１７へ回される。発電効率を高めるため、内燃機関はスリップリフォーメートＳ2に応じて付加的な電気が発生するよう駆動し、余剰分は排ガスとして内燃機関から排出される。
以下に詳述されるように、アノード再循環ループ１１内のスチーム／カーボン比（ＳＣＲ）、とりわけ改質器入口１３１またはアノード入口１２１１におけるＳＣＲを制御することが望ましい。ＳＣＲは、混合流体積中に含まれる水蒸気含有量の、当該体積中に含まれる一酸化炭素含有量とメタン含有量の合計に対する比であると定義され得る。制御の例として、ＳＣＲを望みのまたは目標とする値とおおよそ等しくなるよう制御することだけでなく、ＳＣＲを望みのまたは目標とする範囲内に制御することも挙げることができる。本開示に係る、例示としての包括的なＳＣＲの例として、２：１から５：１の間のＳＲＣを挙げることができる。
実施形態１：改質器入口におけるＳＣＲ予測
図２は、本開示の第一の実施形態に係る典型的な燃料電池システム２００の模式図を示す。図１と比較して図２を参照する。本開示の第一の実施形態に係る燃料電池システム２００は、流量計２１、電流センサ２２、およびプロセッサ２４をさらに含む。流量計２１は、アノード再循環ループ１１中へ供給される燃料流量を測定するよう構成される。電流センサ２２は、燃料電池スタック１２から引き抜かれる電流を測定するよう構成される。プロセッサ２４は、測定された燃料流量および測定された電流に基づき、アノード再循環ループ１１内のスチーム／カーボン比（ＳＣＲ）をリアルタイムで決定するよう構成される。第一の実施形態において、アノード再循環ループ１１内のＳＣＲは、燃料改質器１３の改質器入口１３１におけるＳＣＲを含む。プロセッサ２４は、スチーム／カーボン比（ＳＣＲ）モデル２４１を含む。ＳＣＲモデル２４１は、改質器入口１３１におけるＳＣＲと、燃料流量および電流との間のマッピング関係を定義する。改質器入口１３１におけるＳＣＲは、測定された燃料流量および測定された電流に従って、ＳＣＲモデル２４１から決定され得る。
例えばＳＣＲモデル２４１は、下記の一次方程式を含む。
Figure 0006846919
 ここで、ＳＣＲest1は改質器入口１３１におけるＳＣＲを表し、ＡおよびＢは定数を表し、ＦＵsysは燃料電池システム２００の燃料利用率を表し、Ｉは燃料電池スタック１２から引き抜かれる電流を表し、Ｎは燃料電池スタック１２の燃料電池数を表し、Ｆはファラデー定数（９６４８５Ｃ／ｓ）を表し、かつｆ燃料lはアノード再循環ループ１１中へ供給される燃料流量を表す。一次方程式（５）において、改質器入口１３１におけるＳＣＲは、アノード再循環ループ１１中へ供給される燃料流量と、燃料電池スタック１２から引き抜かれる電流との関数として表される。
多数のシミュレーション試験データに従い、上記の一次方程式（５）は、近似的に下記式で表され得る。
Figure 0006846919
 したがって、改質器入口１３１におけるスチーム／カーボン比ＳＣＲest1は、燃料流量ｆ燃料および電流Ｉが測定される限り、上記の一次方程式（５）または（６）に従って容易に推定することができる。
上記の一次方程式（６）の有効性は、高忠実度第一原理コンピュータモデルを対照とする下記の比較試験によって証明することができる（表１参照）。燃料電池スタック１２の温度Ｔ（すなわちアノード出口１２１２における温度）、循環比ＲＲ（リフォーメートＳに対する再循環リフォーメートＳ1の流量比）、燃料電池スタック１２から引き抜かれる電流Ｉ、およびアノード再循環ループ１１の改質器入口１３１中へ供給されるメタン流量ｆCH4を変化させることによって、燃料電池システム２００における試験データが生成された。
Figure 0006846919
 ここで、ＳＣＲsim1は高忠実度第一原理コンピュータモデルからシミュレートされた改質器入口１３１におけるＳＣＲを表し、ＳＣＲest1は一次方程式（６）から推定された改質器入口１３１におけるＳＣＲを表し、かつＲＥは推定されたスチーム／カーボン比ＳＣＲest1とシミュレートされたスチーム／カーボン比ＳＣＲsim1の間の相対誤差を表す。上記表１から、平均絶対相対誤差は２．２％、最大絶対相対誤差は４．９％であり、これは燃料電池産業における工学的標準誤差（例えば５％）を下回る。このような比較結果から、一次方程式（６）による予測は、高忠実度第一原理コンピュータモデルの結果とよく一致し得ることが示される。
引き続き図２を参照する。決定されたスチーム／カーボン比を、燃料電池システム２００における炭素の析出防止にさらに活用するため、燃料電池システム２００は、さらに制御装置２５を含んでもよい。制御装置２５は、決定されたスチーム／カーボン比に基づき、燃料電池システム２００の動作を制御するよう構成される。制御装置２５には、スチーム／カーボン比の限界が予め記憶され得る。
燃料電池システム２００の動作制御の例として、燃料電池システム２００の動作の調整を挙げることができる。
例えば一実施形態において、決定されたスチーム／カーボン比がスチーム／カーボン比の限界に近い場合、制御装置２５は、燃料電池システム２００の燃料流量調整器１５０へ調整コマンドを送ることができる。燃料流量調整器１５０は、スチーム／カーボン比を制御するため、アノード再循環ループ１１中へ供給される燃料流量を調整コマンドに応じて調整し得る。
他の実施形態において、本開示の燃料電池システム２００は、さらに電力調整装置２６を含んでもよい。電力調整装置２６は、燃料電池スタック１２とエネルギー消費装置１８を接続するよう使用され得る。決定されたスチーム／カーボン比がスチーム／カーボン比の限界に近い場合、制御装置２５は、電力調整装置２６へ調整コマンドを送ることができる。電力調整装置２６は、スチーム／カーボン比を制御するため、燃料電池スタック１２から引き抜かれる電流を調整コマンドに応じて調整し得る。例えば電力調整装置２６の例として、ＤＣ−ＤＣコンバータ、ＤＣ−ＡＣインバータ、またはＤＣ−ＤＣコンバータとＤＣ−ＡＣインバータの組み合わせを挙げることができる。
さらに他の実施形態において、決定されたスチーム／カーボン比がスチーム／カーボン比の限界に近い場合、制御装置２５は、燃料流量調整器１５０および電力調整装置２６のそれぞれへ調整コマンドを送ることができる。燃料流量調整器１５０および電力調整装置２６は、スチーム／カーボン比を共同して制御するため、それぞれの調整コマンドに応じて、アノード再循環ループ１１中へ供給される燃料流量を調整し、かつ燃料電池スタック１２から引き抜かれる電流を調整し得る。
もちろん、燃料電池システム２００の動作制御の例として、燃料電池システム２００の動作の監視のみを行うことも挙げることができる。例えば、決定されたスチーム／カーボン比がスチーム／カーボン比の限界に近い場合、制御装置２５は、スチーム／カーボン比を制御するための措置を講じるようシステムオペレータへ通知するために、オペレータインタフェース（例えばヒューマンマシンインタフェース）に警戒信号を生成することのみか、または電子メールもしくはテキストメッセージを介してシステムオペレータへ通知を送信することのみを行ってもよい。
本開示の制御装置２５は、マルチコア制御装置２５であってもよい。プロセッサ２４が制御装置２５に統合されてもよい。
本開示の燃料電池システム２００は、アノード再循環ループ１１中へ供給される燃料流量および燃料電池スタック１２から引き抜かれる電流を用いて、スチーム／カーボン比を容易にリアルタイムで推定し得る。さらに、本開示の燃料電池システム２００は、推定されたスチーム／カーボン比に従って、燃料電池システム２００の動作を制御し得、そのようにして燃料電池システム２００の炭素の析出が効果的に防止され得る。リアルタイムで決定される本開示のスチーム／カーボン比は、高価なガス分析計または別個の工程を追加で用いること無く、運転の可観測性および運転中の駆動性能を向上させ得、本開示の燃料電池システム２００の高い信頼性および適応性、ならびに低い運転費用を実現する。
実施形態２：アノード入口におけるＳＣＲ予測
図３は、本開示の第二の実施形態に係る典型的な燃料電池システム３００の模式図を示す。図２に示される第一の実施形態の燃料電池システム２００と比較して図３を参照する。本開示の第二の実施形態に係る燃料電池システム３００は、さらに温度センサ２３を含み得る。温度センサ２３は、アノード再循環ループ１１内の温度を測定するよう構成される。プロセッサ２４は、さらに測定された温度に基づきスチーム／カーボン比を決定し得る。すなわち、測定された燃料流量、測定された電流、および測定された温度に基づき、スチーム／カーボン比は決定され得る。
第一の実施形態と同様、第二の実施形態のプロセッサ２４も、スチーム／カーボン比モデル２４２を含む。しかし、第一の実施形態と異なり、第二の実施形態のスチーム／カーボン比モデル２４２は、スチーム／カーボン比と、燃料流量、電流、および温度との間のマッピング関係を定義する。スチーム／カーボン比は、測定された燃料流量、測定された電流、および測定された温度に従って、スチーム／カーボン比モデル２４２から決定され得る。
第二の実施形態において、アノード再循環ループ１１内のスチーム／カーボン比は、アノード入口１２１１におけるスチーム／カーボン比を含む。温度センサ２３は、燃料改質器１３の改質器出口１３２における温度を測定するよう構成される。温度センサ２３は、改質器出口１３２付近に配置され得る。温度センサ２３は、好ましくは燃料改質器１３の端部に配置され得る。温度センサ２３は、より好ましくは燃料改質器１３の触媒床端部に配置される。アノード再循環ループ１１内の温度は、燃料改質器１３の改質器出口１３２における温度を含む。アノード入口１２１１におけるスチーム／カーボン比は、測定された燃料流量、測定された電流、および改質器出口１３２における測定された温度を用いて決定され得る。
スチーム／カーボン比モデル２４２は、例えば、種平衡の法則（ｌａｗ ｏｆ ｓｐｅｃｉｅｓ ｂａｌａｎｃｅ）および平衡方程式に基づく、下記の一連の非線形方程式を含む。
Figure 0006846919
 ここで、ＡＳ、ＴＳ、ＡＷ、ＴＷは、表２に示すように、多くの研究者が文献中に開示している、上記の改質反応（３）およびシフト反応（２）の平衡定数を表す。
Figure 0006846919
 上記の方程式（７）〜（１４）中には未知の変数が８個存在する。ここで、ａは反応（３）で反応したＣＨ4のモル流量を、ｂは反応（２）で反応したＣＯのモル流量をそれぞれ表す。
Figure 0006846919
 はスリップリフォーメートＳ2の総モル流量を表し、ＸCO2はリフォーメートＳ中のＣＯ2のモル分率を表し、ＸH2はリフォーメートＳ中のＨ2のモル分率を表し、ＸH2OはリフォーメートＳ中のＨ2Ｏのモル分率を表し、ＸCH4はリフォーメートＳ中のＣＨ4のモル分率を表し、ＸCOはリフォーメートＳ中のＣＯのモル分率を表す。
また、上記の方程式（７）〜（１４）中、Ｉは燃料電池スタック１２から引き抜かれる電流を表し、その単位はアンペアである。
Figure 0006846919
 はアノード再循環ループ１１中へ供給される燃料（例えばＣＨ4）のモル流量を表し、その単位はｍｏｌｅ／ｓである。Ｔ0は改質器出口１３２における温度を表し、その単位はケルビンである。
したがって、測定された燃料流量ｆCH4（
Figure 0006846919
 ）、測定された電流Ｉ、および改質器出口１３２において測定された温度Ｔ0が与えられれば、上記８つの非線形方程式（７）〜（１４）を解くことで、上記８個の未知の変数を計算することができる。したがって、下記の式によってアノード入口１２１１におけるスチーム／カーボン比ＳＣＲest2を予測することができる。
Figure 0006846919
 上記８つの非線形方程式（７）〜（１４）の解法アルゴリズムは、ニュートン法といった従来の方法であり得る。上記８つの非線形方程式（７）〜（１４）を、条件付き最適化問題に再公式化し、例えば再急降下法、共役勾配法、ニュートン法、疑似ニュートン法、信頼領域反映法、アクティブセット法、内点法、ネルダー−ミードシンプレックス法、非線形計画法、確率計画法、グローバル非線形計画法、遺伝的アルゴリズム法、および粒子群技術などの任意の最適化アルゴリズムを用いて問題を解く選択肢もある。
上記一連の非線形方程式（７）〜（１４）の有効性は、高忠実度第一原理コンピュータモデルを対照とする下記の比較試験によって証明することができる（表３参照）。改質器出口１３２における温度Ｔ0、循環比ＲＲ（リフォーメートＳに対する再循環リフォーメートＳ1の流量比）、燃料電池スタック１２から引き抜かれる電流Ｉ、およびアノード再循環ループ１１の改質器入口１３１中へ供給されるメタン流量ｆCH4を変化させることによって、燃料電池システム３００における試験データが生成された。
Figure 0006846919
 ここで、ＳＣＲsim2は高忠実度第一原理コンピュータモデルからシミュレートされたアノード入口１２１１におけるＳＣＲを表し、ＳＣＲest2は一連の非線形方程式（７）〜（１４）を用いて推定されたアノード入口１２１１におけるＳＣＲを表し、ＲＥは推定されたスチーム／カーボン比ＳＣＲest2とシミュレートされたスチーム／カーボン比ＳＣＲsim2の間の相対誤差を表す。上記表３から、平均絶対相対誤差は２％、最大絶対相対誤差は４％であり、これも燃料電池産業における工学的標準誤差（例えば５％）を下回る。このような比較結果から、一連の非線形方程式（７）〜（１４）による予測は、高忠実度第一原理コンピュータモデルの結果とよく一致し得ることが示される。
本開示の燃料電池システム３００は、アノード再循環ループ１１中へ供給される燃料流量、燃料電池スタック１２から引き抜かれる電流、およびアノード再循環ループ１１内の温度を用いて、容易にリアルタイムでスチーム／カーボン比を推定し得る。
さらに、図２に示される第一の実施形態の燃料電池システム２００と同様、第二の実施形態の燃料電池システム３００は、推定されたスチーム／カーボン比に従って、燃料電池システム３００の動作を制御し得、そのようにして燃料電池システム３００の炭素の析出が効果的に防止され得る。
燃料電池システム運転方法
本開示は、さらに燃料電池システム２００、３００を運転する方法を提供する。図４は、本開示の実施形態に係る燃料電池システム２００、３００の運転方法のフローチャートを示す。
図４が示すように、ブロックＢ４１において、燃料電池システム２００、３００のアノード再循環ループ１１へ燃料（例えばメタンといった炭化水素燃料）が供給される。本開示における、アノード再循環ループ１１中へ供給される燃料は、燃料供給装置１４によって供給される燃料を含んでも、または燃料精製装置１６によって精製された燃料を含んでもよい。一実施形態において、アノード再循環ループ１１は、さらに燃料改質器１３を含んでもよい。燃料は、燃料改質器１３の改質器入口１３１へ供給される。
ブロックＢ４２において、アノード再循環ループ１１の燃料電池スタック１２のカソード１２２へ酸素（例えば大気中に含まれる酸素）が供給される。燃料改質器１３は、燃料電池スタック１２のアノード出口１２１２から燃料および排ガスを受け取り、リフォーメートＳを生成する。リフォーメートＳのうちの再循環リフォーメートＳ1は、その後、燃料電池スタック１２のアノード入口１２１１へ戻る。燃料電池スタック１２のアノード１２１において、再循環リフォーメートＳ1およびカソード１２２からの酸素イオンは混合され、水蒸気へ変換されて電力を生成する。
ブロックＢ４３において、アノード再循環ループ１１中へ供給される燃料流量（例えばメタン流量）が、例えば流量計２１を用いて測定される。
ブロックＢ４４において、燃料電池スタック１２から引き抜かれる電流が、例えば電流センサ２２を用いて測定される。
一実施形態では、ブロックＢ４５において、アノード再循環ループ１１内のスチーム／カーボン比が、ブロックＢ４３で測定された燃料流量およびブロックＢ４４で測定された電流に基づき決定され得る。
他の実施形態において、本開示の方法は、さらに任意でブロックＢ４６を含んでもよい。任意のブロックＢ４６において、アノード再循環ループ１１内の温度が、例えば温度センサ２３によって測定される。そのような場合、ブロックＢ４５において、アノード再循環ループ１１内のスチーム／カーボン比が、ブロックＢ４３で測定された燃料流量、ブロックＢ４４で測定された電流、およびブロックＢ４６で測定された温度に基づき決定され得る。例えば、ブロックＢ４６におけるアノード再循環ループ１１内の温度は、燃料改質器１３の改質器出口１３２における温度を含んでもよい。
ブロックＢ４７において、スチーム／カーボン比モデル２４１、２４２が前もって確立され得る。一実施形態において、スチーム／カーボン比モデル２４１は、改質器入口１３１におけるスチーム／カーボン比と、アノード再循環ループ１１中へ供給される燃料流量および燃料電池スタック１２から引き抜かれる電流との間のマッピング関係を定義する。ブロックＢ４５において、アノード再循環ループ１１内のスチーム／カーボン比、具体的には改質器入口１３１におけるスチーム／カーボン比が、ブロックＢ４３で測定された燃料流量およびブロックＢ４４で測定された電流に従って、ブロックＢ４７のスチーム／カーボン比モデル２４１から決定され得る。他の実施形態において、スチーム／カーボン比モデル２４２は、アノード再循環ループ１１内のスチーム／カーボン比と、アノード再循環ループ１１中へ供給される燃料流量、燃料電池スタック１２から引き抜かれる電流、およびアノード再循環ループ１１内の温度との間のマッピング関係を定義する。ブロックＢ４５において、アノード再循環ループ１１内のスチーム／カーボン比、具体的にはアノード入口１２１１におけるスチーム／カーボン比が、ブロックＢ４３で測定された燃料流量、ブロックＢ４４で測定された電流、およびブロックＢ４６で測定されたアノード再循環ループ１１内の温度、具体的には改質器出口１３２において測定された温度を用いて、ブロックＢ４７のスチーム／カーボン比モデル２４２から決定され得る。
ブロックＢ４８は、決定されたスチーム／カーボン比がスチーム／カーボン比の限界に近いか否かを決定する。決定されたスチーム／カーボン比がスチーム／カーボン比の限界に近い場合、プロセスはブロックＢ４９へ進む。そうでない場合、プロセスはブロックＢ４１へ戻る。
ブロックＢ４９において、決定されたスチーム／カーボン比に基づき、燃料電池システム２００、３００の動作が制御される。一実施形態において、燃料電池システム２００、３００の動作制御の例として、燃料電池システム２００、３００の動作の監視を挙げることができる。例えば、決定されたスチーム／カーボン比がスチーム／カーボン比の限界に近い場合、スチーム／カーボン比を制御するための措置を講じるようシステムオペレータへ通知するために、オペレータインタフェースに警戒信号が生成され得るか、または電子メールもしくはテキストメッセージを介してシステムオペレータへ通知が送信され得る。他の実施形態において、燃料電池システム２００、３００の動作制御の例として、燃料電池システム２００、３００の動作の調整を挙げることができる。例えば、決定されたスチーム／カーボン比がスチーム／カーボン比の限界に近い場合、アノード再循環ループ１１中へ供給される燃料流量および燃料電池スタック１２から引き抜かれる電流のうち少なくとも１つが調整され得、かつ／または水素がアノード再循環ループ１１へ投入され得る。
本開示の燃料電池システム２００、３００を運転する方法は、運転の可観測性および運転中の駆動性能を向上させ得、本開示の燃料電池システム２００、３００の高い信頼性および適応性、ならびに低い運転費用を実現する。
燃料電池発電プラント
本開示は、さらに燃料電池発電プラント５００を提供する。図５は、本開示の実施形態に係る典型的な燃料電池発電プラント５００の模式図を示す。図５が示すように、燃料電池発電プラント５００は、発電用の燃料電池システム５１、測定装置５２、および制御装置５３を含み得る。燃料電池システム５１の例として、例えば図１の燃料電池システム１００を挙げることができる。
測定装置５２は、少なくとも２つの運転パラメータの測定結果を燃料電池システム５１から取得するよう構成される。一実施形態において、測定装置５２は、例えば図２に示される流量計２１および電流センサ２２を含み得る。それに応じて、少なくとも２つの運転パラメータの測定結果は、燃料電池システム５１のアノード再循環ループ１１中へ供給される燃料流量の測定結果、および燃料電池システム５１の燃料電池スタック１２から引き抜かれる電流の測定結果を含む。他の実施形態において、測定装置５２は、例えば図３に示される流量計２１、電流センサ２２、および温度センサ２３を含み得る。それに応じて、少なくとも２つの運転パラメータの測定結果は、燃料電池システム５１のアノード再循環ループ１１中へ供給される燃料流量の測定結果、燃料電池システム５１の燃料電池スタック１２から引き抜かれる電流の測定結果、およびアノード再循環ループ１１内の温度の測定結果を含む。
制御装置５３は、シミュレーションモデル５３１０を有する推論測定モジュール５３１を含む。推論測定モジュール５３１の例として、例えば図２または図３に示されるプロセッサ２４を挙げることができる。シミュレーションモデル５３１０の例として、例えば図２または図３に示されるＳＣＲモデル２４１、２４２を挙げることができる。
シミュレーションモデル５３１０は、燃料電池システム５１の主要性能指数と少なくとも２つの運転パラメータとの間のマッピング関係を定義する。推論測定モジュール５３１は、少なくとも２つの運転パラメータの測定結果を用いて、シミュレーションモデル５３１０から主要性能指数の推論値を決定するよう構成される。燃料電池システム５１の主要性能指数の例として、例えば上記の第一または第二の実施形態で述べたスチーム／カーボン比を挙げることができる。一実施形態において、少なくとも２つの運転パラメータは、燃料電池システム５１のアノード再循環ループ１１中へ供給される燃料流量、および燃料電池システム５１の燃料電池スタック１２から引き抜かれる電流を含む。他の実施形態において、少なくとも２つの運転パラメータは、燃料電池システム５１のアノード再循環ループ１１中へ供給される燃料流量、燃料電池システム５１の燃料電池スタック１２から引き抜かれる電流、およびアノード再循環ループ１１内の温度を含む。
本開示の制御装置５３は、マルチコア制御装置であってもよい。制御装置５３は、さらに推論制御アルゴリズムモジュール５３２を含み得る。推論制御アルゴリズムモジュール５３２は、主要性能指数の推論値が主要性能指数の境界に近い場合に、燃料電池システム５１の１または複数の調整可能なパラメータを、主要性能指数の推論値に基づき決定し、かつ制御コマンドを送信するよう構成される。１または複数の調整可能なパラメータは、例えばアノード再循環ループ１１中へ供給される燃料流量、燃料電池スタック１２から引き抜かれる電流、アノード再循環ループ１１へ投入される水素、またはそれらの組み合わせを含み得る。主要性能指数の境界の例として、例えばスチーム／カーボン比の限界が挙げられる。
本開示の燃料電池発電プラント５００は、１または複数のアクチュエータ５４を含んでもよい。１または複数のアクチュエータ５４は、１または複数の調整可能なパラメータを制御コマンドに応じて調整するよう構成される。１または複数のアクチュエータ５４の例として、例えば図２または図３に示される燃料流量調整器１５０、図２または図３に示される電力調整装置２６、またはその組み合わせを挙げることができる。
本開示の燃料電池発電プラント５００は、ＳＣＲの推定および制御に適用され得る。上記のＳＣＲを例にとり、燃料電池発電プラント５００の個々の機能モジュールの構造を詳細に説明する。しかし、本開示の燃料電池発電プラント５００は、ＳＣＲに限定されるべきではなく、既存のセンサを用いてリアルタイムで測定することが難しい、種の分率、流れの特性（低い発熱量、密度、露点など）といった、燃料電池発電プラント５００における他の主要性能指数の推定および制御に適応されるべきである。
引き続き図５を参照する。１または複数の調整可能なパラメータに起因する燃料電池発電プラント５００の変化にシミュレーションモデル５３１０が確実に追随するため、本開示の燃料電池発電プラント５００の制御装置５３は、さらにモデル較正器５３３を含み得る。モデル較正器５３３は、シミュレーションモデル５３１０のマッピング関係を適時に較正するよう構成される。
本開示の燃料電池発電プラント５００は、さらにデータベースサーバ５５およびデータクリーナ５６を含み得る。データベースサーバ５５は、燃料電池システム５１からの少なくとも２つの運転パラメータ測定結果を記憶するよう構成される。データクリーナ５６は、測定結果の信頼性を保証するため、測定結果から異常な測定結果を除去するよう構成される。データクリーナ５６は、制御装置５３の推論測定モジュール５３１に接続される。
本開示の燃料電池発電プラント５００は、さらにヒューマンマシンインタフェース５７を含んでもよい。ヒューマンマシンインタフェース５７は、制御装置５３、およびプラントオペレータまたは監視制御装置と連絡する。
本開示の燃料電池発電プラント５００は、運転の可観測性および運転中の駆動性能を向上させ得る。本開示の燃料電池発電プラント５００は、信頼性および適応性が高く、かつ運転費用が低い。
本開示の実施形態に係る燃料電池システム２００、３００の運転方法の工程を、機能ブロックとして説明したが、図４に示されるブロックの順番および様々なブロック内の工程の分類は、これに限定することを意図したものではない。例えば、これらのブロックは異なる順番で行われてもよく、かつ１つのブロックに関連する工程は、１または複数の他のブロックと組み合わされても、または複数の下位ブロックに分割されてもよい。
典型的な実施形態によって本開示を例示および説明してきたが、本開示の精神から決して逸脱することなく様々な変更および置換が可能であり、示した詳細に限定することを意図しない。したがって、当業者であれば、通常の実験のみを用いて、開示された本明細書中の開示のさらなる変更形態および均等形態を思いつき得る。そのような変更形態および均等形態は全て、添付の特許請求の範囲によって規定される本開示の精神の範囲内であると考えられる。
１１ アノード再循環ループ
１２ 燃料電池スタック
１３ 燃料改質器
１４ 燃料供給装置
１５ 燃料搬送装置
１６ 燃料精製装置
１７ ボトミングサイクル
１８ エネルギー消費装置
２１ 流量計
２２ 電流センサ
２３ 温度センサ
２４ プロセッサ
２５ 制御装置
２６ 電力調整装置
５１ 燃料電池システム
５２ 測定装置
５３ 制御装置
５４ アクチュエータ
５５ データベースサーバ
５６ データクリーナ
５７ ヒューマンマシンインタフェース
１００ 燃料電池システム
１２１ アノード
１２２ カソード
１２３ 電解液
１３１ 改質器入口
１３２ 改質器出口
１５０ 燃料流量調整器
２００ 燃料電池システム
２４１ スチーム／カーボン比モデル
２４２ スチーム／カーボン比モデル
３００ 燃料電池システム
５００ 燃料電池発電プラント
５３１ 推論測定モジュール
５３２ 推論制御アルゴリズムモジュール
５３３ モデル較正器
１２１１ アノード入口
１２１２ アノード出口
５３１０ シミュレーションモデル

Claims (17)

  1. 発電用の燃料電池スタック（１２）を含むアノード再循環ループ（１１）と、
    前記アノード再循環ループ（１１）中へ供給される燃料流量を測定するための流量計（２１）と、
    前記燃料電池スタック（１２）から引き抜かれる電流を測定する電流センサ（２２）と、
    前記アノード再循環ループ（１１）内のスチーム／カーボン比を、測定された前記燃料流量および測定された前記電流に基づき決定するためのプロセッサ（２４）と、
    を含む、燃料電池システム（２００、３００）。
  2. 前記燃料電池スタック（１２）が、アノード入口（１２１１）およびアノード出口（１２１２）を有するアノード（１２１）と、カソード（１２２）とを含み、
    前記アノード再循環ループ（１１）が、前記燃料電池スタック（１２）の前記アノード出口（１２１２）から燃料および排ガスを受け取ってリフォーメートを生成するための燃料改質器（１３）をさらに含み、前記リフォーメートの少なくとも一部分が、前記燃料電池スタック（１２）の前記アノード入口（１２１１）へ戻され、前記燃料電池スタック（１２）が、前記カソード（１２２）へ供給される酸素を用いて電力を生成するよう構成される、請求項１記載の燃料電池システム（２００、３００）。
  3. 前記アノード再循環ループ（１１）内の前記スチーム／カーボン比が、前記燃料改質器（１３）の改質器入口（１３１）におけるスチーム／カーボン比を含み、前記プロセッサ（２４）が、前記改質器入口（１３１）における前記スチーム／カーボン比と、前記燃料流量および前記電流との間のマッピング関係を定義するスチーム／カーボン比モデル（２４１）を含む、請求項２記載の燃料電池システム（２００）。
  4. 前記スチーム／カーボン比モデル（２４１）が、前記改質器入口（１３１）における前記スチーム／カーボン比が前記燃料流量および前記電流の関数として表される一次方程式を含む、請求項３記載の燃料電池システム（２００）。
  5. 前記アノード再循環ループ（１１）内の温度を測定するための温度センサ（２３）をさらに含み、前記プロセッサ（２４）が、測定された前記温度にさらに基づいて前記スチーム／カーボン比を決定するよう構成される、請求項２記載の燃料電池システム（３００）。
  6. 前記プロセッサ（２４）が、前記スチーム／カーボン比と、前記燃料流量、前記電流、および前記温度との間のマッピング関係を定義するスチーム／カーボン比モデル（２４２）を含む、請求項５記載の燃料電池システム（３００）。
  7. 前記アノード再循環ループ（１１）内の前記スチーム／カーボン比が、前記アノード入口（１２１１）におけるスチーム／カーボン比を含み、前記アノード再循環ループ（１１）内の前記温度が、前記燃料改質器（１３）の改質器出口（１３２）における温度を含む、請求項６記載の燃料電池システム（３００）。
  8. 前記スチーム／カーボン比モデル（２４２）が、一連の非線形方程式を含み、前記アノード入口（１２１１）における前記スチーム／カーボン比が、測定された前記燃料流量、測定された前記電流、および前記改質器出口（１３２）における測定された前記温度を用いて、前記一連の非線形方程式に従って決定される、請求項７記載の燃料電池システム（３００）。
  9. 前記燃料電池システムの動作を、決定された前記スチーム／カーボン比に基づき制御する
    ための制御装置（２５）をさらに含む、請求項１記載の燃料電池システム（２００、３００）。
  10. 燃料流量調整器（１５０）をさらに含み、決定された前記スチーム／カーボン比がスチーム／カーボン比の限界に近い場合、前記制御装置（２５）が、前記燃料流量調整器（１５０）へ調整コマンドを送り、前記燃料流量調整器（１５０）が、前記アノード再循環ループ（１１）中へ供給される前記燃料流量を前記調整コマンドに応じて調整する、請求項９記載の燃料電池システム（２００、３００）。
  11. 電力調整装置（２６）をさらに含み、決定された前記スチーム／カーボン比がスチーム／カーボン比の限界に近い場合、前記制御装置（２５）が前記電力調整装置（２６）へ調整コマンドを送り、前記電力調整装置（２６）が、前記燃料電池スタック（１２）から引き抜かれる前記電流を前記調整コマンドに応じて調整する、請求項９記載の燃料電池システム（２００、３００）。
  12. 燃料電池システム（２００、３００）を運転する方法であって、前記燃料電池システム（２００、３００）が、発電用の燃料電池スタック（１２）を有するアノード再循環ループ（１１）を含み、前記方法が、
    燃料を前記アノード再循環ループ（１１）へ供給する工程と、
    酸素を前記燃料電池スタック（１２）のカソード（１２２）へ供給する工程と、
    前記アノード再循環ループ（１１）中へ供給される燃料流量を測定する工程と、
    前記燃料電池スタック（１２）から引き抜かれる電流を測定する工程と、
    前記アノード再循環ループ（１１）内のスチーム／カーボン比を、測定された前記燃料流量および測定された前記電流に基づき決定する工程と、
    を含む、方法。
  13. スチーム／カーボン比モデル（２４１）を前もって確立する工程をさらに含み、
    前記スチーム／カーボン比モデル（２４１）が、前記スチーム／カーボン比と、前記燃料流量および前記電流との間のマッピング関係を定義する、請求項１２記載の方法。
  14. 前記アノード再循環ループ（１１）内の温度を測定する工程をさらに含み、
    前記スチーム／カーボン比が、さらに測定された前記温度に基づき決定される、請求項１２記載の方法。
  15. スチーム／カーボン比モデル（２４２）を前もって確立する工程をさらに含み、
    前記スチーム／カーボン比モデル（２４２）が、前記スチーム／カーボン比と、前記燃料流量、前記電流、および前記温度との間のマッピング関係を定義する、請求項１４記載の方法。
  16. 前記燃料電池システム（２００、３００）の動作を、決定された前記スチーム／カーボン比に基づき制御する工程をさらに含む、請求項１２記載の方法。
  17. 決定された前記スチーム／カーボン比がスチーム／カーボン比の限界に近い場合、警戒信号を生成しかつ通知を送信する工程、または
    決定された前記スチーム／カーボン比が前記スチーム／カーボン比の限界に近い場合、前記アノード再循環ループ（１１）中へ供給される前記燃料流量および前記燃料電池スタック（１２）から引き抜かれる前記電流の少なくとも一つを調整するか、もしくは前記アノード再循環ループ（１１）へ水素を投入する工程をさらに含む、請求項１６記載の方法。
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