JP6745588B2

JP6745588B2 - 焼成装置

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Publication number: JP6745588B2
Application number: JP2015121026A
Authority: JP
Inventors: 高橋　洋祐; 洋祐高橋
Original assignee: Noritake Co Ltd
Current assignee: Noritake Co Ltd
Priority date: 2015-06-16
Filing date: 2015-06-16
Publication date: 2020-08-26
Anticipated expiration: 2035-06-16
Also published as: JP2017003246A

Description

本発明は、積層体を焼成する焼成装置に関する。

近年、固体酸化物形燃料電池（Solid Oxide Fuel Cell；ＳＯＦＣ）、酸素分離膜、二次電池、太陽電池およびパワーエレクトロニクス部材などの分野において、３００℃以上の高温域で、セラミックス、ガラス、金属などの複数の異なる部材を積層焼成して、各部材を接合（典型的には一体焼結）する用途が増えてきている。例えば、ＳＯＦＣを構成する最小単位のセル（単セル）は、液状媒体に導電性材料（例えば酸化ニッケルおよびＹＳＺ）を分散させたスラリー状組成物を厚み１００μｍ程度のシート状に成形し、これを複数枚積層して乾燥させることでアノード支持層を形成する。そして、このアノード支持層の上に固体電解質（例えばＹＳＺやＣｅ系酸化物）およびカソード層を順に積層し、得られた積層体を焼成（すなわち共焼成）することでＳＯＦＣを得ている。この種の積層体の焼成に用いられる焼成装置として、特許文献１が開示されている。

特開平９−３３０２８号公報

ところで、近年、ＳＯＦＣ等の積層体の高性能化の一環として各層の薄層化が進められている。一般に、電気抵抗は各層の厚みに比例して増大するため、各層の厚みを薄くすることでより電気的特性に優れた積層体を実現し得る。その反面、各層の厚みをより薄くした積層体については、共焼成時に、各層の熱膨張係数や焼成収縮率差によって発生する応力の影響を受けやすく、反り変形が生じやすいという新たな問題が生じていた。

本発明はかかる点に鑑みてなされたものであり、その主な目的は、異なる２つ以上の部材が積層されてなる積層体を焼成する焼成装置において、積層体の反り変形を抑制することができる焼成装置を提供することである。

本発明によって提供される焼成装置は、異なる２つ以上の部材が積層されてなる積層体を焼成する焼成装置である。この焼成装置は、前記積層体が配置されるチャンバと、前記チャンバ内に配置された前記積層体を積層方向の両側からそれぞれ加熱する一対のヒータと、前記積層体を前記チャンバの外部から撮像する撮像部と、前記撮像部と前記一対のヒータとに電気的に接続された制御部とを備える。前記制御部は、前記撮像部で撮像した加熱処理されている過程の前記積層体の画像を解析して、前記積層体に反り変形が生じているか否かを判断する。そして、前記制御部は、前記積層体に反り変形が生じていると判断した場合に、当該反り変形が小さくなるように、前記一対のヒータのうち、当該反り変形が生じた積層体の凸面側（すなわち凸状に湾曲した面側）に配置されたヒータの加熱温度を上げる制御および／または凹面側（すなわち凹状に湾曲した面側）に配置されたヒータの加熱温度を下げる制御を実行するように構成されている。

ここで開示される焼成装置は、積層体に反り変形が生じていると判断した場合に、当該反り変形が小さくなるように、反り変形が生じた積層体の凸面側に配置されたヒータの加熱温度を上げる制御および／または凹面側に配置されたヒータの加熱温度を下げる制御を実行するように構成されている。そのため、焼成中に積層体の各層の焼成収縮率差に起因して反り変形が発生したとしても、反り変形が生じた積層体の凸面側の温度を上げることで、積層体の凸面側の焼成収縮が速まる。また、反り変形が生じた積層体の凹面側の温度を下げることで、積層体の凹面側の焼成収縮が遅延する。このことにより、積層体の凸面側と凹面側における焼成収縮率差が緩和され、積層体に生じた反り変形が低減される。したがって、本発明によると、従来に比して積層体の反り変形の発生が抑えられた高性能な焼成装置を提供することができる。

ここで開示される焼成装置の他の一態様では、前記制御部は、前記積層体に反り変形が生じていると判断した場合に、前記チャンバ内において、当該反り変形が生じた積層体の凸面側のガス雰囲気中の酸素濃度を高くする制御および／または凹面側のガス雰囲気中の酸素濃度を低くする制御を実行するように構成されている。このように積層体の凸面側のガス雰囲気中の酸素濃度を高くすることで、積層体の凸面側の焼成収縮が速まる。また、反り変形が生じた積層体の凹面側のガス雰囲気中の酸素濃度を低くすることで、積層体の凹面側の焼成収縮が遅延する。好ましい一様では、上述したヒータ温度を昇降制御することと、上記ガス雰囲気を制御することとを合せて行う。かかる構成によれば、積層体の凸面側と凹面側における焼成収縮率差がより効果的に緩和され、反り変形をより確実に抑制できる。

ここで開示される焼成装置の好ましい一態様では、前記凸面側の酸素濃度を高くする手段として、酸素ガス供給部を備える。積層体の凸面側に酸素ガスを直接供給することで、凸面側のガス雰囲気中の酸素濃度が効果的に高まる。そのため、反り変形を一層効率よく低減することができる。

ここで開示される焼成装置の好ましい一態様では、前記凹面側の酸素濃度を低くする手段として、不活性ガス供給部または還元性ガス供給部を備える。積層体の凹面側に不活性ガス（例えばアルゴン、窒素、二酸化炭素）または還元性ガス（例えば水素、ヘリウム）を供給することで、凹面側のガス雰囲気中の酸素濃度が効果的に低下するため、反り変形を一層効率よく低減することができる。

ここで開示される焼成装置の好ましい一態様では、前記積層体を構成する前記２つ以上の部材は、熱膨張係数または焼成収縮率が相互に異なる。熱膨張係数または焼成収縮率が相互に異なる２つ以上の部材から構成された積層体において、本発明の適用効果がより好適に発揮され得る。好ましい一態様では、前記積層体は、セラミックス、ガラスおよび金属からなる群から選択される２種以上の材料を含む。このような種々の異なる材料を含む積層体は、各層の熱膨張係数や焼成収縮率差が特に大きく、焼成時に反り変形が生じがちであるが、本態様によれば、そのような各層の熱膨張係数や焼成収縮率差に起因する反り変形を確実に防止し得る。

本発明の一実施形態に係る焼成装置を模式的に示す図である。反り変形が生じた積層体を模式的に示す図である。反り変形が生じた積層体を模式的に示す図である。本発明の一実施形態に係る焼成装置の制御フローを示す図である。本発明の他の実施形態に係る焼成装置の要部を模式的に示す図である。本発明の他の実施形態に係る焼成装置の制御フローを示す図である。

以下、図面を参照しながら、本発明による実施の形態を説明する。以下の図面においては、同じ作用を奏する部材・部位には同じ符号を付して説明している。なお、各図における寸法関係（長さ、幅、厚さなど）は実際の寸法関係を反映するものではない。

ここで開示される焼成装置は、異なる２つ以上の部材が積層されてなる積層体を焼成する装置である。本発明の実施にあたって焼成する対象となる積層体は、複数の異なる部材を高温域（例えば３００℃以上）で積層焼成して各部材を接合（例えば一体焼結）する用途で使用される積層体であれば特に制限されない。焼成対象となる積層体は、そのような高温域で積層焼成して接合する用途で使用される２つ以上の部材を含むものであればよい。積層体を構成する２つ以上の部材は、例えば、熱膨張係数または焼成収縮率が相互に異なるものであり得る。ここに開示される技術は、熱膨張係数または焼成収縮率が相互に異なる２つ以上の部材から構成された積層体に対して好適に適用され得る。かかる積層体の各層を構成する材料としては、例えば、ガラス材料、セラミックス、半導体材料に代表される無機材料、ならびに各種の金属およびその合金あるいは金属間化合物などに代表される金属材料などが例示される。積層体を構成する各層は、異なる材料で形成されていてもよく、異なる組成（混合割合）で形成されていてもよい。また、その積層数は、２つであってもよく３つ以上（例えば３〜１０つ）であってもよい。

ここに開示される焼成装置で処理される積層体としては、典型的にはＳＯＦＣ、太陽電池、リチウム二次電池、自動車インバータ素子に代表されるインバータ部材およびパワーエレクトロニクス半導体素子に代表されるパワーエレクトロニクス部材を構成する各種の材料（典型的にはガラス材料、セラミックス材料および金属材料など）からなる積層体が好適である。好適例として、ＳＯＦＣの燃料極に用いられる酸化ニッケル（ＮｉＯ、Ｎｉ_２Ｏ_３、Ｎｉ_３Ｏ_４）、酸化コバルト（ＣｏＯ、Ｃｏ_２Ｏ_３、Ｃｏ_３Ｏ_４）、酸化ジルコニウム（ＺｒＯ_２）、酸化ルテニウム（ＲｕＯ_２）などの金属酸化物材料と、ＳＯＦＣの固体電解質に用いられるイットリア、スカンジアなどがドープされた安定化ジルコニア（ＹＳＺ、ＳｃＳＺなど）などのセラミックス材料とが積層された積層体が挙げられる。ここで開示される焼成装置は、このような２つ以上の異なる材料からなる各層が積層された積層体に対して好適に適用することができる。

＜第１実施形態＞
ここに開示される焼成装置は、上述したように、異なる２つ以上の部材が積層されてなる積層体を焼成する装置に関するものである。以下、図１を参照しながら、ＳＯＦＣの燃料極に用いられる酸化ニッケル（ＮｉＯ）およびイットリア安定化ジルコニア（ＹＳＺ）の混合物（燃料極用グリーンシート）と、ＳＯＦＣの固体電解質に用いられるＹＳＺ（固体電解質層用グリーンシート）とが積層された積層体５０について、各部材間を焼成により接合する手順につき説明するが、本発明の適用対象を限定する意図ではない。図１は、その焼成を行うための焼成装置１００を模式的に示す図である。この焼成装置１００は、チャンバ１０と、一対のヒータ２０、２２と、撮像部３０と、制御部４０とを備えている。

＜チャンバ１０＞
ここで開示される焼成装置１００に用いられるチャンバ１０は、内部を高温度域に保持可能に構成されている。また、この実施形態では、チャンバ１０は、内部を任意のガス雰囲気に調整可能に構成されており、積層体５０の焼成条件に合わせて所要のガス雰囲気をチャンバ１０内に形成し得るようになっている。チャンバ１０内に形成し得るガス雰囲気のガスとしては、大気、酸素ガス、水素ガスもしくは水素ガスやアンモニアガスを含む混合ガスの他にメタン（ＣＨ_４）ガス、炭酸（ＣＯ_２）ガスなどの還元性ガスを用いることができる。あるいは、窒素（Ｎ_２）やアルゴン（Ａｒ）などの不活性ガスであってもよい。これらのガスの１種または２種以上を用いてもよい。２種以上の混合ガスを用いる場合には、２種以上のガスを同一のノズルからチャンバ１０内に導入してもよいし、別々のノズルから導入してもよい。また、チャンバ１０は、チャンバ内部の圧力を任意に調整可能に構成されている。例えば、チャンバ１０は、内部の圧力を１００Ｐａ以下（好ましくは０．１Ｐａ以下、より好ましくは１０^−５Ｐａ以下）に調整可能に構成されている。

チャンバ１０内には、ホルダ１８が配置されている。ホルダ１８は、チャンバ１０内において積層体５０を保持するように構成されている。この実施形態では、ホルダ１８は、積層体５０を保持する台（ステージ）であり、その上面に積層体５０を載置し得るようになっている。この実施形態では、積層体５０の積層方向が上下方向と一致するように、積層体５０がホルダ１８の上に載置されている。ホルダ１８は、例えば、保持された積層体５０の姿勢や向きを変える機能（例えば３方向に移動可能なＸＹＺ軸ステージ）が備えられていてもよい。また、ホルダ１８は、積層体５０の設置や交換などが容易となるように、チャンバ１０内を移動する機能が備えられてもよい。

上記ホルダ１８に保持される積層体５０の形状としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができる。例えば、シート状、板状、円柱状、円筒状、曲面状、棒状、直方体、管状、ハニカム状、段差を有する形状など、様々な形状を有するものが挙げられる。例えば、目的に応じて所望の加工が施されたものを用いてもよい。積層体５０を構成する各部材は、表面形状が平滑なものであってもよいし、例えば表面の所定の位置に窪みなどが設けられていてもよい。この実施形態では、積層体５０は、シート状の燃料極用グリーンシート５１上にシート状の固体電解質層用グリーンシート５３が積層されている。燃料極用グリーンシート５１および固体電解質層用グリーンシート５３は、ＳＯＦＣの形状に応じてその形状を適宜変更することができる。積層体５０を構成する各層の厚みは、特に限定されないが、例えばシート状の場合、１μｍ〜５０００μｍ（例えば燃料極用グリーンシート５１の厚みが１００μｍ〜５０００μｍ、固体電解質層用グリーンシート５３の厚みが１０μｍ以下）とすることができ、好ましくは２μｍ〜１０００μｍ、より好ましくは５μｍ〜１００μｍである。

また、チャンバ１０は、当該チャンバ１０の壁面に窓部１２が設けられている。チャンバ１０の壁面に設けられた窓部１２を通して、チャンバ１０内の積層体５０を視認できるようになっている。また、チャンバ１０の壁面に設けられた窓部１２を通して、撮像部３０がチャンバ１０内の積層体５０を撮像し得るようになっている。窓部１２は、冷却用媒体を流すための流路１４を有している。この実施形態では、窓部１２の周囲に水冷ジャケット１６が装着され、かかる水冷ジャケット１６に上記流路１４が形成されている。水冷ジャケット１６の流路１４に冷却用媒体（ここでは水）を流通させることで、チャンバ１０の窓部１２を冷却することができる。これにより、チャンバ１０内の熱が撮像部３０に伝わることを抑制して、撮像部３０の熱による損傷を防止し得る。

＜一対のヒータ２０、２２＞
一対のヒータ２０、２２は、チャンバ１０内に配置された積層体５０を当該積層体５０の積層方向の両側からそれぞれ加熱するものとして構成されている。この実施形態では、一対のヒータ２０、２２は、積層体５０を挟んで積層体５０の上方と下方にそれぞれ配置されている。以下、便宜上、積層体５０の上方に配置されたヒータ２０を「上ヒータ」、下方に配置されたヒータ２２を「下ヒータ」と称する。

上ヒータ２０は、積層体５０の上方から積層体５０を加熱し、積層体５０の上方の温度雰囲気を調整するものとして構成されている。また、下ヒータ２２は、積層体５０の下方から積層体５０を加熱し、積層体５０の下方の温度雰囲気を調整するものとして構成されている。上ヒータ２０および下ヒータ２２としては、この種の焼成炉に常套的に用いられているものを特に制限なく使用することができる。上ヒータ２０および下ヒータ２２による加熱温度としては、積層体５０の焼成したい温度に応じて適宜設定すればよく、例えば３００℃以上（典型的には３００℃〜１５００℃）が適当であり、好ましくは５００℃以上（例えば５００℃〜１５００℃）であり、特に好ましくは７００℃以上（例えば８００℃〜１５００℃）である。ここで開示される焼成装置１００は、このような高温環境下で接合する用途で使用される積層体５０に対して好適に利用することができる。上ヒータ２０および下ヒータ２２は、それぞれ制御部４０に電気的に接続されている。また、この実施形態では、積層体５０の上面の近傍に、温度センサ１５ａを備えている。また、積層体５０の下面の近傍に、温度センサ１５ｂを備えている。温度センサ１５ａ、１５ｂは、例えば熱電対であり得る。

＜撮像部３０＞
撮像部３０は、上記ホルダ１８に保持された積層体５０をチャンバ１０に設けられた窓部１２の外部から撮像するものとして構成されている。撮像部３０としては、窓部１２の外部（典型的にはチャンバ１０の外部）から積層体５０を高解像度で撮像できるものであれば特に限定することなく使用することができる。例えばＣＣＤイメージセンサやＣＭＯＳイメージセンサなどを用いた公知の撮像装置（カメラ）を使用することができる。撮像部３０は、高温度域において加熱処理されている過程の積層体５０の反り変形の状態を撮像データとして取り込み、この撮像データを制御部４０に送信する。好ましい一態様では、撮像部３０は、積層体５０の積層方向に直交する方向から積層体５０を撮像するように構成されている。このようにすれば、積層体５０の反り変形の状態をより正確に撮像することができる。また、撮像部３０は、高温度域において加熱処理されている過程の積層体５０を経時的に撮像するように構成されている。撮像部３０は、積層体５０の反り変形の状態を撮像データとして経時的に取り込み、この撮像データを制御部４０に経時的に送信する。なお、ここでいう「継続的に」とは、撮像が途切れることなく行われる態様の他、撮像が一定時間（例えば１分〜１００時間）毎に断続的に継続して行われることを包含する。

好ましい一態様では、チャンバ１０の窓部１２と撮像部３０との間に遮熱板３２を備えている。一実施形態として好適な遮熱板３２は、結晶化ガラスやホウ珪酸ガラスなどで形成されて高い耐熱性を有しており、撮像部３０の前方に取り付けられている。遮熱板３２は、透光性の観点からは１枚であることが好ましいが、遮熱性能の観点からは２枚以上の遮熱板３２を使用してもよい。このように遮熱板３２で窓部１２と撮像部３０との間を隔離することによって、チャンバ１０の窓部１２から撮像部３０に向かう熱を遮ることができる。そのため、チャンバ１０内の熱が撮像部３０に伝わるのをより効果的に抑制することができる。

また、好ましい一態様では、チャンバ１０の窓部１２の外部からチャンバ１０内を照射するライト３４を備えている。この実施形態では、ライト３４は、窓部を通してチャンバ１０内に向けられ、積層体５０を照らすようになっている。このようにすれば、チャンバ１０内が薄暗い場合でも、ライト３４により積層体５０を照射して、撮像部３０による撮像を適切に行うことができる。

＜制御部４０＞
制御部４０は、撮像部３０から取りこまれた積層体５０の画像を解析して、加熱処理されている過程の積層体５０に反り変形が生じているか否かを判断する。そして、積層体５０に反り変形が生じていると判断した場合には、一対のヒータ２０、２２のうち、当該反り変形が生じた積層体５０の凸面側（すなわち凸状に湾曲した面側）に配置されたヒータの加熱温度を上げる制御を実行するように構成されている。制御部４０の典型的な構成には、少なくとも、かかる制御を行うためのプログラムを記憶したＲＯＭ（ＲｅａｄＯｎｌｙＭｅｍｏｒｙ）と、そのプログラムを実行可能なＣＰＵ（ＣｅｎｔｒａｌＰｒｏｃｅｓｓｉｎｇＵｎｉｔ）と、一時的にデータを記憶するＲＡＭ（ｒａｎｄｏｍａｃｃｅｓｓｍｅｍｏｒｙ）と、図示しない入出力ポートとが含まれる。該制御部４０には、前述した温度センサ１５ａ、１５ｂなどからの各種信号および撮像部３０からの信号（出力）などが入力ポートを介して入力される。また、該制御部４０からは、撮像部３０や上ヒータ２０および下ヒータ２２への駆動信号などが出力ポートを介して出力される。

積層体５０に反り変形が生じているか否かの判断は、例えば、積層体５０の端部および中央部の任意の位置の変位量（反り変形量）に基づいて行うことができる。ここで、図２および図３は、積層体５０に反り変形が生じた場合の一例を図示している。図２に示すように、湾曲した積層体５０の凸面５６が下面かつ凹面５８が上面となるように反り変形が生じた場合、積層体５０の端部５２がホルダ１８の表面から浮き上がる。この場合、ホルダ１８の表面から浮き上がった端部５２は、積層体５０の中央部５４よりも上方向への位置の変位量が大きくなる。一方、図３に示すように、湾曲した積層体５０の凸面５６が上面かつ凹面５８が下面となるように反り変形が生じた場合、積層体５０の中央部５４がホルダ１８の表面から浮き上がる。この場合、ホルダ１８の表面から浮き上がった中央部５４は、積層体５０の端部５２よりも上方向への位置の変位量が大きくなる。この実施形態では、積層体５０の端部５２および中央部５４の任意の位置の上記変位量を測定し、そのうち大きい方を反り変形量として計測する。そして、反り変形量の計測値が所定の閾値を上回った場合に、積層体５０に反り変形が生じていると判断し、反り変形量の計測値が所定の閾値以下の場合に、積層体５０に反り変形が生じていないと判断する。また、積層体５０の端部５２の変位量が中央部５４の変位量よりも大きい場合、凸面５６が下面かつ凹面５８が上面となるように反り変形が生じていると判断し、一方、積層体５０の中央部５４の変位量が端部５２の変位量よりも大きい場合、凸面５６が上面かつ凹面５８が下面となるように反り変形が生じていると判断する。

また、制御部４０は、積層体５０に反り変形が生じていると判断した場合に、当該反り変形が小さくなるように、上ヒータ２０および下ヒータ２２のうち、当該反り変形が生じた積層体５０の凸面５６側に配置されたヒータの加熱温度を上げる制御を実行するように構成されている。より具体的には、図２に示すように、積層体５０の凸面５６が下面となるように反り変形が生じている場合には、当該反り変形が低減されるように、積層体５０の凸面５６側、すなわち下面側に配置された下ヒータ２２（図１）の加熱温度を上げる制御を実行するように構成されている。一方、図３に示すように、反り変形が生じた積層体５０の凸面５６が上面となるように反り変形が生じている場合には、当該反り変形が低減されるように、積層体５０の凸面５６側、すなわち上面側に配置された上ヒータ２０（図１）の加熱温度を上げる制御を実行するように構成されている。

このように構成された焼成装置１００の動作について説明する。図４は、本実施形態に係る制御部４０のＣＰＵにより実行されるヒータ昇温処理ルーチンの一例を示すフローチャートである。このルーチンは、焼成装置１００が稼働した直後から所定時間（例えば１分〜１００時間）毎に繰り返し実行される。

図４に示すヒータ昇温処理ルーチンが実行されると、制御部４０のＣＰＵは、まず、撮像部３０で撮像した加熱処理されている過程の積層体５０の画像を取得する（ステップＳ１０）。そして、画像解析して、積層体５０のホルダ１８表面からの最大高さを反り変形量として計測し、反り変形量の計測値と予め設定された閾値とを比較する（ステップＳ２０）。そして、反り変形量の計測値が所定の閾値以下の場合（ステップＳ２０にてＮｏ）には、積層体５０に反り変形が生じていないと判断し、この処理ルーチンを完了する。一方、反り変形量の計測値が所定の閾値を超えた場合（ステップＳ２０にてＹｅｓ）には、積層体５０に反り変形が生じていると判断し、ステップＳ３０に進む。

ステップＳ３０では、積層体５０に生じた反り変形が低減されるように、積層体５０の凸面側に配置されたヒータの加熱温度を上げる制御を実行する。この実施形態では、反り変形量と設定すべきヒータ温度の目標設定値との関係を示すデータがマップの形でＲＯＭ（記憶手段）に記憶されており、この反り変形量−ヒータ温度目標設定値マップを参照して、前記反り変形量の計測値からヒータ温度の目標設定値を一義的に決定する。そして、その決定されたヒータ温度の目標設定値まで加熱温度が上昇するように、積層体５０の凸面５６側に配置されたヒータに対して駆動信号（ヒータ温度上昇指令）を出力する。そして、今回のヒータ昇温処理ルーチンを終了する。

上記実施形態によると、積層体５０に反り変形が生じていると判断した場合に、当該反り変形が小さくなるように、反り変形が生じた積層体５０の凸面５６側に配置されたヒータの加熱温度を上げる制御を実行する。そのため、焼成中に積層体５０の各層の焼成収縮率差に起因して反り変形が発生したとしても、反り変形が生じた積層体５０の凸面５６側の温度を上げることで、凸面５６側の焼成収縮が速まる。そのため、積層体５０の凸面５６側と凹面５８側における焼成収縮率差が次第に緩和され、積層体５０に生じた反り変形を低減することができる。したがって、上記態様によると、従来に比して積層体５０の反り変形が抑えられた、高性能な焼成装置を提供することができる。

なお、上述した実施形態では、積層体５０の凸面側の焼成収縮が速まるように、反り変形が生じた積層体５０の凸面５６側に配置されたヒータの加熱温度を上げる制御を実行した。焼成収縮率差を緩和する制御はこれに限定されない。例えば、凹面（すなわち積層体５０の表裏面のうち凹状に湾曲した面）５８側の焼成収縮が遅延するように、反り変形が生じた積層体５０の凹面５８側に配置されたヒータの加熱温度を下げる制御を実行してもよい。このように凹面５８側の焼成収縮が遅くなるように制御を行った場合でも、凸面５６側と凹面５８側における焼成収縮率差が緩和されるので、積層体５０に生じた反り変形を低減することができる。好ましい一態様では、凸面５６側に配置されたヒータの加熱温度を上げる制御と、凹面５８側に配置されたヒータの加熱温度を下げる制御とを同時に実行する。これにより、反り変形をより効果的に低減することが可能となる。あるいは、前述した実施形態の如く、凸面側に配置されたヒータの加熱温度を上げる制御のみを実行してもよい。この場合、積層体５０の焼成処理をより迅速に完了することができる。

また、上述した実施形態では、積層体５０の積層方向が上下方向と一致するように積層体５０を配置し、上方と下方の双方から積層体５０を加熱する場合を例示した。積層体の向きはこれに限定されない。例えば、積層体５０の積層方向が左右方向（撮像装置の画像における左右方向）と一致するように積層体５０を配置し、積層体５０を挟んで積層方向の両側（すなわち左方に配置された左ヒータと右方に配置された右ヒータの双方）から積層体５０を加熱するように構成してもよい。この場合でも、反り変形が生じた積層体の凸面側に配置されたヒータの加熱温度を上げることで、反り変形を低減することができる。
また、必要に応じて、４つのヒータ（上ヒータと下ヒータおよび左ヒータと右ヒータ）を併用してもよい。例えば、被焼成物が上下方向および左右方向にそれぞれ積層された各層からなる積層体を含む場合、被焼成物は上下方向だけでなく左右方向においても焼成収縮率差に起因する反り変形が生じ得る。そのような場合でも、上記４つのヒータを用いて、上下方向および左右方向の双方において、それぞれ焼成収縮が遅い側に配置されたヒータの加熱温度を上げる制御および／または焼成収縮が速い側に配置されたヒータの加熱温度を下げる制御を行うことで、反り変形を有効に低減することが可能となる。

＜第２実施形態＞
以上、本発明の一実施形態にかかる焼成装置１００において実行される制御について説明した。次に、本発明の他の一実施形態にかかる焼成装置１００によって実行可能な制御について説明する。

この実施形態では、制御部４０は、上述したヒータ昇温処理ルーチンに加えて、酸素濃度調整処理ルーチンを実行する点において、上述した実施形態とは相違する。すなわち、制御部４０は、積層体５０に反り変形が生じていると判断した場合に、当該反り変形が小さくなるように、チャンバ１０内において、当該反り変形が生じた積層体５０の凸面５６側のガス雰囲気中の酸素濃度を高くする制御を実行するように構成されている。図５に示すように、焼成装置は、凸面側の酸素濃度を高くする手段として酸素ガス供給部２６ａ、２６ｂ、２６ｃ、２６ｄを備えている。酸素ガス供給部２６ａ、２６ｂ、２６ｃ、２６ｄは、制御部４０（図１）に電気的に接続されている。また、焼成装置は、積層体５０の上面の近傍に上酸素センサ１７ａを備えている。また、積層体５０の下面の近傍に下酸素センサ１７ｂを備えている。制御部４０には、上酸素センサ１７ａおよび下酸素センサ１７ｂからの各種信号が入力ポートを介して入力される。また、制御部４０からは、酸素ガス供給部２６ａ、２６ｂ、２６ｃ、２６ｄへの駆動信号が出力ポートを介して出力される。

制御部４０は、撮像部３０から取りこまれた積層体５０の画像を解析して、加熱処理されている過程の積層体５０に反り変形が生じているか否かを判断する。そして、積層体５０に反り変形が生じていると判断した場合には、チャンバ１０内において、当該反り変形が生じた積層体５０の凸面５６側のガス雰囲気中の酸素濃度を高くする制御を実行するように構成されている。より具体的には、図２に示すように、積層体５０の凸面５６が下面となるように反り変形が生じている場合には、積層体５０の凸面５６側、すなわち下面側のガス雰囲気中の酸素濃度が高くなるように、酸素ガス供給部からの酸素ガスの供給を制御するように構成されている。一方、図３に示すように、反り変形が生じた積層体５０の凸面５６が上面となるように反り変形が生じている場合には、積層体５０の凸面５６側、すなわち上面側のガス雰囲気中の酸素濃度が高くなるように、酸素ガス供給部からの酸素ガスの供給を制御するように構成されている。なお、その他の形態については、第１実施形態と同様であるため、説明を省略する。

このように構成された焼成装置１００の動作について説明する。図６は、本実施形態に係る制御部４０のＣＰＵにより実行される酸素濃度調整処理ルーチンの一例を示すフローチャートである。

図６に示す酸素濃度調整処理ルーチンが実行されると、制御部４０のＣＰＵは、まず、撮像部３０で撮像した加熱処理されている過程の積層体５０の画像を取得する（ステップＳ１１０）。そして、画像解析して、積層体５０のホルダ１８表面からの最大高さを反り変形量として計測し、反り変形量の計測値と予め設定された閾値とを比較する（ステップＳ１２０）。そして、反り変形量の計測値が所定の閾値以下の場合（ステップＳ１２０にてＮｏ）には、積層体５０に反り変形が生じていないと判断し、この処理ルーチンを完了する。一方、反り変形量の計測値が所定の閾値を超えた場合（ステップＳ１２０にてＹｅｓ）には、積層体５０に反り変形が生じていると判断し、ステップＳ１３０に進む。

ステップＳ１３０では、積層体５０に生じた反り変形が低減されるように、積層体５０の凸面側のガス雰囲気中の酸素濃度を上げる制御を実行する。この実施形態では、反り変形量と設定すべき酸素濃度の目標設定値との関係を示すデータがマップの形でＲＯＭ（記憶手段）に記憶されており、この反り変形量−酸素濃度目標設定値マップを参照して、前記反り変形量の計測値から酸素濃度の目標設定値を一義的に決定する。そして、その決定された酸素濃度の目標設定値まで酸素温度が上昇するように、酸素供給部に対して駆動信号（酸素供給指令）を出力する。そして、今回の酸素濃度調整処理を終了する。

上記実施形態によると、積層体５０に反り変形が生じていると判断した場合に、当該反り変形が小さくなるように、反り変形が生じた積層体５０の凸面５６側のガス雰囲気中の酸素濃度を上げる制御を実行する。このように積層体の凸面側のガス雰囲気中の酸素濃度を高くすることで、積層体の凸面側の焼成収縮が速くなる。そのため、前述したヒータ温度の制御とも相俟って、積層体５０の凸面５６側と凹面５８側における焼成収縮率差がより効果的に緩和され、反り変形が一層低減された焼成物を得ることが可能となる。

ここに開示される技術では、焼成装置１００は、凸面５６側の酸素濃度を高くする手段として酸素ガス供給部２６ａ、２６ｂ、２６ｃ、２６ｄを備えている。この実施形態では、図５に示すように、積層体５０の上方において、当該積層体５０の左右両側に第１酸素ガス供給部２６ａおよび第２酸素ガス供給部２６ｂが配置されている。また、積層体５０の下方において、当該積層体５０の左右両側に第３酸素ガス供給部２６ｃおよび第４酸素ガス供給部２６ｄが配置されている。このように積層体５０の上方および下方の左右両側に酸素ガス供給部２６ａ、２６ｂ、２６ｃ、２６ｄを設け、積層体５０の上方の２箇所および下方の２箇所の計４方向から酸素ガスを吹き付けることにより、積層体５０近傍の酸素ガスの濃度ムラを抑制し得、積層体５０の反り変形をより効果的に解消することができる。好ましい一態様では、酸素ガス供給部２６ａ、２６ｂ、２６ｃ、２６ｄの酸素ガスの吹き付け方向は、積層体５０の積層面に対して傾斜した方向である。すなわち、酸素ガス供給部２６ａ、２６ｂ、２６ｃ、２６ｄから供給された酸素ガスが、斜め方向から積層体５０に吹き付けられるようになっている。吹き付け角度θは特に制限されないが、例えば２０度〜８０度であり、好ましくは３０度〜６０度であり、より好ましくは４０度〜５０度（例えば４５度）である。このように酸素ガスの吹き付け方向を積層体５０に対し傾斜させる（斜めに吹き付ける）ことにより、積層体５０近傍の酸素濃度を効率よく制御して、上述した効果がより好適に発揮され得る。

また、この実施形態では、焼成装置１００は、積層体５０の上面の近傍に上酸素センサ１７ａを備え、積層体５０の下面の近傍に下酸素センサ１７ｂを備えている。上酸素センサ１７ａおよび下酸素センサ１７ｂは、それぞれ積層体５０から一定の距離をあけて配置されている。酸素センサ１７ａ、１７ｂと積層体５０との距離（最小距離）は特に制限されないが、通常は１ｃｍ〜３０ｃｍ、好ましくは３ｃｍ〜２０ｃｍに設定され得る。このように積層体５０の直近に酸素センサ１７ａ、１７ｂを配置し、積層体５０の反り変形に応じて積層体５０近傍の酸素濃度を適切に調整することで、積層体５０の反り変形をより効果的に解消することができる。必要に応じて、積層体５０の左右にも酸素センサ１７ｃ、１７ｄを配置してもよい。

なお、上述した実施形態では、積層体５０の凸面側の焼成収縮が速まるように、反り変形が生じた積層体５０の凸面５６側のガス雰囲気中の酸素濃度を上げる制御を実行した。焼成収縮率差を緩和する制御はこれに限定されない。例えば、凹面５８側の焼成収縮が遅延するように、反り変形が生じた積層体５０の凹面５８側のガス雰囲気中の酸素濃度を下げる制御を実行してもよい。好ましい一態様では、凹面５８側の酸素濃度を低くする手段として不活性ガス供給部または還元性ガス供給部を備える。不活性ガスとしては、窒素（Ｎ_２）やアルゴン（Ａｒ）などが例示される。また、還元性ガスとしては、水素ガスもしくは水素ガスやアンモニアガスを含む混合ガスの他にメタン（ＣＨ_４）ガス、炭酸（ＣＯ_２）ガスなどが例示される。このように凹面５８側の焼成収縮が遅くなるように制御を行った場合でも、凸面５６側と凹面５８側における焼成収縮率差が緩和されるので、積層体５０に生じた反り変形を低減することができる。好ましい一態様では、凸面５６側のガス雰囲気中の酸素濃度を上げる制御と、凹面５８側のガス雰囲気中の酸素濃度を下げる制御とを同時に実行する。これにより、反り変形をより効果的に低減することが可能となる。あるいは、前述した実施形態の如く、凸面側のガス雰囲気中の酸素濃度を上げる制御のみを実行してもよい。この場合、積層体５０の焼成処理をより迅速に完了できる。

また、上述した実施形態では、ヒータ温度を昇降制御（図４参照）することと、上記ガス雰囲気を制御（図６参照）することとを合せて行う場合を例示したが、これに限定されない。例えば、積層体５０に反り変形が生じていると判断した場合に、ガス雰囲気のみを制御するように構成してもよい。この場合でも、積層体５０の凸面５６側と凹面５８側における焼成収縮率差が緩和され、反り変形が低減された焼成物を得ることが可能となる。

以上、本発明を詳細に説明したが、上記実施形態は例示にすぎず、ここで開示される発明には上述の具体例を様々に変形、変更したものが含まれる。

１０チャンバ
１２窓部
１４流路
１６水冷ジャケット
１８ホルダ
２０上ヒータ
２２下ヒータ
３０撮像部
３２遮熱板
３４ライト
４０制御部
５０積層体
５６積層体の凸面
５８積層体の凹面
１００焼成装置

Claims

異なる２つ以上の部材が積層されてなる積層体を焼成する焼成装置であって、
前記積層体が配置されるチャンバと、
前記チャンバ内に配置された前記積層体を積層方向の両側からそれぞれ加熱する一対のヒータと、
前記積層体を前記チャンバの外部から撮像する撮像部と、
前記撮像部と前記一対のヒータとに電気的に接続された制御部と
を備え、
前記制御部は、前記撮像部で撮像した加熱処理されている過程の前記積層体の画像を解析して、前記積層体に反り変形が生じているか否かを判断し、
前記積層体に反り変形が生じていると判断した場合には、当該反り変形が小さくなるように、前記一対のヒータのうち、当該反り変形が生じた積層体の凸面側に配置されたヒータの加熱温度を上げる制御および／または凹面側に配置されたヒータの加熱温度を下げる制御を実行するように構成されており、
ここで前記制御部は、前記積層体に反り変形が生じていると判断した場合に、前記チャンバ内において当該反り変形が生じた積層体の凸面側のガス雰囲気中の酸素濃度を高くする制御および／または凹面側のガス雰囲気中の酸素濃度を低くする制御を実行するように構成されている、焼成装置。
前記凸面側の酸素濃度を高くする手段として、酸素ガス供給部を備える、請求項１に記載の焼成装置。
前記凹面側の酸素濃度を低くする手段として、不活性ガス供給部または還元性ガス供給部を備える、請求項１または２に記載の焼成装置。
前記積層体を構成する前記２つ以上の部材は、熱膨張係数または焼成収縮率が相互に異なる、請求項１〜３の何れか一つに記載の焼成装置。
前記積層体は、セラミックス、ガラスおよび金属からなる群から選択される２種以上の材料を含む、請求項１〜４の何れか一つに記載の焼成装置。