JP6622096B2

JP6622096B2 - （メタ）アクリル系誘電体材料

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Publication number: JP6622096B2
Application number: JP2016013945A
Authority: JP
Inventors: 香那美藤井; 祐也富盛; 光弘幸田
Original assignee: Osaka Organic Chemicals Ind.,Ltd.
Current assignee: Osaka Organic Chemicals Ind.,Ltd.
Priority date: 2016-01-28
Filing date: 2016-01-28
Publication date: 2019-12-18
Anticipated expiration: 2036-01-28
Also published as: JP2017132903A

Description

本発明は、（メタ）アクリル系誘電体材料に関する。さらに詳しくは、本発明は、例えば、アクチュエータ、産業用ロボットなどに使用されるセンサ、発電素子、スピーカー、マイクロフォン、ノイズキャンセラ、トランスデューサ、人工筋肉、小型ポンプ、医療用器具などに使用することが期待される（メタ）アクリル系誘電体材料に関する。

誘電体材などに用いることができるアクリルゴムとして、重量平均分子量が７０万以上２００万以下のアクリル酸エステル系重合体を主成分とするアクリルゴムが提案されている（例えば、特許文献１参照）。前記アクリルゴムは、高電圧を印加することができ、高電圧を印加することにより、大きい変位量を得ることができるという利点を有するものとされている。しかし、前記アクリルゴムは、大きい変位量を得るためには高電圧を印加する必要があることから、絶縁破壊を生じるおそれがある。

近年、アクチュエータ、産業用ロボットなどに使用されるセンサ、発電素子、スピーカー、マイクロフォン、ノイズキャンセラ、トランスデューサ、人工筋肉、小型ポンプ、医療用器具などの用途に使用するために、前記アクリルゴムのように高電圧を印加するのではなく、低電圧を印加したときに大きい変位量を示す誘電体材料の開発が待ち望まれている。

特開２００８−２３９６７０号公報

本発明は、前記従来技術に鑑みてなされたものであり、従来のアクリルゴムのように高電圧を印加するのではなく、低電圧を印加したときに大きい変位量を示す（メタ）アクリル系誘電体材料、当該（メタ）アクリル系誘電体材料に好適に使用することができる（メタ）アクリル系エラストマーおよびその製造方法、ならびに当該（メタ）アクリル系誘電体材料が用いられたアクチュエータを提供することを課題とする。

本発明は、
（１）式(I):

（式中、Ｒ¹は水素原子またはメチル基、Ｒ²およびＲ³はそれぞれ独立して水素原子または炭素数１〜４のアルキル基、ｎは１〜４の整数を示す）
で表わされる環状エーテル基含有（メタ）アクリル系モノマーを含有するモノマー成分を重合させてなる（メタ）アクリル系エラストマー、
（２）式(I):

（式中、Ｒ¹は水素原子またはメチル基、Ｒ²およびＲ³はそれぞれ独立して水素原子または炭素数１〜４のアルキル基、ｎは１〜４の整数を示す）
で表わされる環状エーテル基含有（メタ）アクリル系モノマーを含有するモノマー成分を塊状重合させることを特徴とする（メタ）アクリル系エラストマーの製造方法、
（３）前記（１）に記載の（メタ）アクリル系エラストマーを含有することを特徴とする（メタ）アクリル系誘電体材料、および
（４）前記（３）に記載の（メタ）アクリル系誘電体材料が用いられてなるアクチュエータ
に関する。

本発明によれば、低電圧を印加したときに大きい変位量を示す（メタ）アクリル系誘電体材料、当該（メタ）アクリル系誘電体材料に好適に使用することができる（メタ）アクリル系エラストマーおよびその製造方法、ならびに当該（メタ）アクリル系誘電体材料が用いられたアクチュエータが提供される。

本発明のアクチュエータの一実施態様を示す概略平面図である。図１に示されるアクチュエータのＡ−Ａ部における概略断面図である。実施例１および比較例１で得られた（メタ）アクリル系誘電体材料の印加電圧によるアクチュエータの変位量の変化率を示すグラフである。

本発明の（メタ）アクリル系エラストマーは、前記したように、式(I):

（式中、Ｒ¹は水素原子またはメチル基、Ｒ²およびＲ³はそれぞれ独立して水素原子または炭素数１〜４のアルキル基、ｎは１〜４の整数を示す）
で表わされる環状エーテル基含有（メタ）アクリル系モノマーを含有するモノマー成分を重合させてなる（メタ）アクリル系エラストマーを含有することを特徴とする。

なお、本発明において、「（メタ）アクリル」は、「アクリル」または「メタクリル」を意味し、「（メタ）アクリレート」は「アクリレート」または「メタクリレート」を意味する。

式(I)で表わされる環状エーテル基含有（メタ）アクリル系モノマーにおいて、Ｒ¹は水素原子またはメチル基である。Ｒ¹のなかでは、低印加電圧で変位量が大きい（メタ）アクリル系エラストマーを得る観点から、水素原子が好ましい。Ｒ²およびＲ³は、それぞれ独立して水素原子または炭素数１〜４のアルキル基である。Ｒ²およびＲ³のなかでは、低印加電圧で変位量が大きい（メタ）アクリル系エラストマーを得る観点から、好ましくは炭素数１〜４のアルキル基であり、より好ましくは炭素数１または２のアルキル基である。ｎは、メチレン基の付加モル数を示す１〜４の整数である。ｎは、低印加電圧で変位量が大きい（メタ）アクリル系エラストマーを得る観点から、好ましくは１または２、より好ましくは１である。

式(I)で表わされる環状エーテル基含有（メタ）アクリル系モノマーとしては、例えば、（２，２−ジメチル−１，３−ジオキソラン−４−イル）メチル（メタ）アクリレート、（２−メチル−２−エチル−１，３−ジオキソラン−４−イル）メチル（メタ）アクリレート、（２，２−ジエチル−１，３−ジオキソラン−４−イル）メチル（メタ）アクリレートなどが挙げられるが、本発明は、かかる例示のみに限定されるものではない。これらの環状エーテル基含有（メタ）アクリル系モノマーは、それぞれ単独で用いてもよく、２種類以上を併用してもよい。これらの環状エーテル基含有（メタ）アクリル系モノマーのなかでは、低印加電圧で変位量が大きい（メタ）アクリル系エラストマーを得る観点から、（２−メチル−２−エチル−１，３−ジオキソラン−４−イル）メチル（メタ）アクリレートが好ましく、（２−メチル−２−エチル−１，３−ジオキソラン−４−イル）メチルアクリレートがより好ましい。

式(I)で表わされる環状エーテル基含有（メタ）アクリル系モノマーは、商業的に容易に入手することができるものであり、その例としては、大阪有機化学工業（株）製、商品名：ＭＥＤＯＬ−１０〔（２−メチル−２−エチル−１，３−ジオキソラン−４−イル）メチルアクリレート〕などが挙げられるが、本発明は、かかる例示のみに限定されるものではない。

モノマー成分は、式(I)で表わされる環状エーテル基含有（メタ）アクリル系モノマーのみで構成させることができるが、必要により、式(I)で表わされる環状エーテル基含有（メタ）アクリル系モノマーと共重合可能なモノマーを含有させることができる。

式(I)で表わされる環状エーテル基含有（メタ）アクリル系モノマーと共重合可能なモノマーとしては、例えば、カルボキシル基含有モノマー、カルボン酸アルキルエステル系モノマー、水酸基含有モノマー、アミド基含有モノマー、脂環構造含有モノマー、アリール基含有モノマー、アルコキシ基含有モノマー、スチレン系モノマー、窒素原子含有モノマー、脂肪酸ビニルエステル系モノマー、ベタインモノマーなどが挙げられるが、本発明は、かかる例示のみに限定されるものではない。これらのモノマーは、それぞれ単独で用いてもよく、２種類以上を併用してもよい。

カルボキシル基含有モノマーとしては、例えば、（メタ）アクリル酸、マレイン酸、フマル酸、シトラコン酸、メサコン酸、イタコン酸、クロトン酸などが挙げられるが、本発明は、かかる例示のみに限定されるものではない。これらのモノマーは、それぞれ単独で用いてもよく、２種類以上を併用してもよい。

カルボン酸アルキルエステル系モノマーとしては、例えば、メチル（メタ）アクリレート、エチル（メタ）アクリレート、ｎ−プロピル（メタ）アクリレート、イソプロピル（メタ）アクリレート、ｎ−ブチル（メタ）アクリレート、イソブチル（メタ）アクリレート、ｔｅｒｔ−ブチル（メタ）アクリレートなどのアルキル基の炭素数が１〜１２のアルキルアクリレート、イタコン酸メチル、イタコン酸エチルなどのアルキル基の炭素数が１〜４のイタコン酸アルキルエステルなどが挙げられるが、本発明は、かかる例示のみに限定されるものではない。これらのモノマーは、それぞれ単独で用いてもよく、２種類以上を併用してもよい。

水酸基含有モノマーとしては、例えば、ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、ヒドロキシブチル（メタ）アクリレートなどのヒドロキシアルキル基の炭素数が１〜４であるヒドロキシアルキル（メタ）アクリレートなどが挙げられるが、本発明は、かかる例示のみに限定されるものではない。これらのモノマーは、それぞれ単独で用いてもよく、２種類以上を併用してもよい。

アミド基含有モノマーとしては、例えば、Ｎ−メチル（メタ）アクリルアミド、Ｎ−エチル（メタ）アクリルアミド、Ｎ−プロピル（メタ）アクリルアミド、Ｎ−イソプロピル（メタ）アクリルアミド、Ｎ−ｔｅｒｔ−ブチル（メタ）アクリルアミド、Ｎ−オクチル（メタ）アクリルアミド、Ｎ，Ｎ−ジメチル（メタ）アクリルアミド、Ｎ，Ｎ−ジエチル（メタ）アクリルアミドなどのアルキル基の炭素数が１〜８であるアルキル（メタ）アクリルアミドなどが挙げられるが、本発明は、かかる例示のみに限定されるものではない。これらのモノマーは、それぞれ単独で用いてもよく、２種類以上を併用してもよい。

脂環構造含有モノマーとしては、例えば、シクロヘキシル(メタ)アクリレートなどのシクロアルキル基の炭素数が３〜６であるシクロアルキル（メタ）アクリレートなどが挙げられるが、本発明は、かかる例示のみに限定されるものではない。これらのモノマーは、それぞれ単独で用いてもよく、２種類以上を併用してもよい。

アリール基含有モノマーとしては、例えば、ベンジル(メタ)アクリートなどのアリール基の炭素数が６〜１２であるアリール（メタ）アクリレートなどが挙げられるが、本発明は、かかる例示のみに限定されるものではない。これらのモノマーは、それぞれ単独で用いてもよく、２種類以上を併用してもよい。

アルコキシ基含有モノマーとしては、メトキシエチル(メタ)アクリレート、メトキシブチル(メタ)アクリレートなどのアルコキシ基の炭素数が１〜４であり、アルキル基の炭素数が１〜４であるアルコキシアルキル（メタ）アクリレートなどが挙げられるが、本発明は、かかる例示のみに限定されるものではない。これらのモノマーは、それぞれ単独で用いてもよく、２種類以上を併用してもよい。

スチレン系モノマーとしては、例えば、スチレン、α−メチルスチレンなどが挙げられるが、本発明は、かかる例示のみに限定されるものではない。これらのモノマーは、それぞれ単独で用いてもよく、２種類以上を併用してもよい。

窒素原子含有モノマーとしては、例えば、Ｎ−ビニルピロリドン、Ｎ−ビニルカプロラクタムなどが挙げられるが、本発明は、かかる例示のみに限定されるものではない。これらのモノマーは、それぞれ単独で用いてもよく、２種類以上を併用してもよい。

脂肪酸ビニルエステル系モノマーとしては、例えば、酢酸ビニル、プロピオン酸ビニルなどが挙げられるが、本発明は、かかる例示のみに限定されるものではない。これらのモノマーは、それぞれ単独で用いてもよく、２種類以上を併用してもよい。

ベタインモノマーとしては、例えば、Ｎ−アクリロイルオキシメチル−Ｎ，Ｎ−ジメチルアンモニウムメチル−α−スルホベタイン、Ｎ−メタクリロイルオキシメチル−Ｎ，Ｎ−ジメチルアンモニウムメチル−α−スルホベタイン、Ｎ−アクリロイルオキシメチル−Ｎ，Ｎ−ジメチルアンモニウムエチル−α−スルホベタイン、Ｎ−メタクリロイルオキシメチル−Ｎ，Ｎ−ジメチルアンモニウムエチル−α−スルホベタイン、Ｎ−アクリロイルオキシメチル−Ｎ，Ｎ−ジメチルアンモニウムプロピル−α−スルホベタイン、Ｎ−メタクリロイルオキシメチル−Ｎ，Ｎ−ジメチルアンモニウムプロピル−α−スルホベタイン、Ｎ−アクリロイルオキシメチル−Ｎ，Ｎ−ジメチルアンモニウムブチル−α−スルホベタイン、Ｎ−メタクリロイルオキシメチル−Ｎ，Ｎ−ジメチルアンモニウムブチル−α−スルホベタイン、Ｎ−アクリロイルオキシエチル−Ｎ，Ｎ−ジメチルアンモニウムメチル−α−スルホベタイン、Ｎ−メタクリロイルオキシエチル−Ｎ，Ｎ−ジメチルアンモニウムメチル−α−スルホベタイン、Ｎ−アクリロイルオキシエチル−Ｎ，Ｎ−ジメチルアンモニウムエチル−α−スルホベタイン、Ｎ−メタクリロイルオキシエチル−Ｎ，Ｎ−ジメチルアンモニウムエチル−α−スルホベタイン、Ｎ−アクリロイルオキシエチル−Ｎ，Ｎ−ジメチルアンモニウムプロピル−α−スルホベタイン、Ｎ−メタクリロイルオキシエチル−Ｎ，Ｎ−ジメチルアンモニウムプロピル−α−スルホベタイン、Ｎ−アクリロイルオキシエチル−Ｎ，Ｎ−ジメチルアンモニウムブチル−α−スルホベタイン、Ｎ−メタクリロイルオキシエチル−Ｎ，Ｎ−ジメチルアンモニウムブチル−α−スルホベタイン、Ｎ−アクリロイルオキシプロピル−Ｎ，Ｎ−ジメチルアンモニウムメチル−α−スルホベタイン、Ｎ−メタクリロイルオキシプロピル−Ｎ，Ｎ−ジメチルアンモニウムメチル−α−スルホベタイン、Ｎ−アクリロイルオキシプロピル−Ｎ，Ｎ−ジメチルアンモニウムエチル−α−スルホベタイン、Ｎ−メタクリロイルオキシプロピル−Ｎ，Ｎ−ジメチルアンモニウムエチル−α−スルホベタイン、Ｎ−アクリロイルオキプロピル−Ｎ，Ｎ−ジメチルアンモニウムプロピル−α−スルホベタイン、Ｎ−メタクリロイルオキシプロピル−Ｎ，Ｎ−ジメチルアンモニウムプロピル−α−スルホベタイン、Ｎ−アクリロイルオキシプロピル−Ｎ，Ｎ−ジメチルアンモニウムブチル−α−スルホベタイン、Ｎ−メタクリロイルオキシプロピル−Ｎ，Ｎ−ジメチルアンモニウムブチル−α−スルホベタイン、Ｎ−アクリロイルオキシブチル−Ｎ，Ｎ−ジメチルアンモニウムメチル−α−スルホベタイン、Ｎ−メタクリロイルオキシブチル−Ｎ，Ｎ−ジメチルアンモニウムメチル−α−スルホベタイン、Ｎ−アクリロイルオキシブチル−Ｎ，Ｎ−ジメチルアンモニウムエチル−α−スルホベタイン、Ｎ−メタクリロイルオキシブチル−Ｎ，Ｎ−ジメチルアンモニウムエチル−α−スルホベタイン、Ｎ−アクリロイルオキシブチル−Ｎ，Ｎ−ジメチルアンモニウムプロピル−α−スルホベタイン、Ｎ−メタクリロイルオキシブチル−Ｎ，Ｎ−ジメチルアンモニウムプロピル−α−スルホベタイン、Ｎ−アクリロイルオキシブチル−Ｎ，Ｎ−ジメチルアンモニウムブチル−α−スルホベタイン、Ｎ−メタクリロイルオキシブチル−Ｎ，Ｎ−ジメチルアンモニウムブチル−α−スルホベタインなどのＮ−(メタ)アクリロイルオキシアルキル−Ｎ，Ｎ−ジメチルアンモニウムアルキル−α−スルホベタインなどのスルホベタインモノマーなどが挙げられるが、本発明は、かかる例示のみに限定されるものではない。これらのスルホベタインモノマーは、それぞれ単独で用いてもよく、２種類以上を併用してもよい。

低印加電圧で変位量が大きい（メタ）アクリル系エラストマーを得る観点から、モノマー成分における式(I)で表わされる環状エーテル基含有（メタ）アクリル系モノマーの含有率は、好ましくは９０質量％以上、より好ましくは９３質量％以上、さらに好ましくは９５質量％以上であり、モノマー成分における式(I)で表わされる環状エーテル基含有（メタ）アクリル系モノマーと共重合可能なモノマーの含有率は、好ましくは１０質量％以下、より好ましくは７質量％以下、さらに好ましくは５質量％以下である。また、式(I)で表わされる環状エーテル基含有（メタ）アクリル系モノマーを用いることによる効果を十分に発現させる観点から、モノマー成分における式(I)で表わされる環状エーテル基含有（メタ）アクリル系モノマーの含有率は、好ましくは９９質量％以下、より好ましくは９８質量％以下、さらに好ましくは９７質量％以下であり、モノマー成分における式(I)で表わされる環状エーテル基含有（メタ）アクリル系モノマーと共重合可能なモノマーの含有率は、好ましくは１質量％以上、より好ましくは２質量％以上、さらに好ましくは３質量％以上である。

なお、モノマー成分には、本発明の目的を阻害しない範囲内で架橋性モノマーが適量で含まれていてもよい。

架橋性モノマーとしては、例えば、メチレンビスアクリルアミド、メチレンビスメタクリルアミドなどのアルキレン基の炭素数が１〜４のアルキレンビス(メタ)アクリルアミドなどの(メタ)アクリロイル基を２個以上、好ましくは２個有する（メタ）アクリルアミド化合物；エチレンジ（メタ）アクリレート、エチレングリコールジ（メタ）アクリレート、ジエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、プロピレングリコールジ（メタ）アクリレート、トリエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、１，４−ブタンジオールジ（メタ）アクリレート、１，６−ヘキサンジオールジ（メタ）アクリレート、１，９−ノナンジオールジ（メタ）アクリレート、２−ｎ−ブチル−２−エチル−１，３−プロパンジオールジ（メタ）アクリレート、トリエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、トリプロピレングリコールジ（メタ）アクリレート、テトラエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールトリ（メタ）アクリレートなどの（メタ）アクリロイル基を２個以上、好ましくは２個または３個有する（メタ）アクリレート化合物；ジアリルアミン、トリアリルアミンなどの炭素−炭素二重結合を２個以上、好ましくは２個または３個有するアミン化合物；ジビニルベンゼン、ジアリルベンゼンなどの炭素−炭素二重結合を２個以上、好ましくは２個または３個有する芳香族化合物などの多官能モノマーが挙げられるが、本発明は、かかる例示のみに限定されるものではない。これらの架橋性モノマーは、それぞれ単独で用いてもよく、２種類以上を併用してもよい。

本発明の（メタ）アクリル系エラストマーは、例えば、モノマー成分を塊状重合させることによって得ることができる。

モノマー成分を重合させる際には、重合開始剤を用いることができる。重合開始剤としては、例えば、光重合開始剤、熱重合開始剤などが挙げられる。これらの重合開始剤のなかでは、（メタ）アクリル系エラストマーに熱履歴を残さないようにする観点から、光重合開始剤が好ましい。

光重合開始剤としては、例えば、２，４，６−トリメチルベンゾイルジフェニルフォスフィンオキサイド、２，２’−ビス（ｏ−クロロフェニル）−４，４’，５，５’−テトラフェニル−１，１’−ビイミダゾール、２，４，６−トリス（トリクロロメチル）−１，３，５−トリアジン、２，４−ビス（トリクロロメチル）−６−（ｐ−メトキシフェニルビニル）−１，３，５−トリアジン、ジフェニルヨードニウムテトラフルオロボレート、ジフェニルヨードニウムヘキサフルオロホスフェート、４，４’−ジｔｅｒｔ−ブチルジフェニルヨードニウムテトラフルオロボレート、４−ジエチルアミノフェニルベンゼンジアゾニウムヘキサフルオロホスフェート、ベンゾイン、２−ヒドロキシ−２−メチル−１−フェニルプロパン−２−オン、ベンゾフェノン、チオキサントン、２，４，６−トリメチルベンゾイルジフェニルアシルホスフィンオキシド、トリフェニルブチルボレートテトラエチルアンモニウム、ジフェニル−４−フェニルチオフェニルスルホニウムヘキサフルオロホスフェート、２，２−ジメトキシ−１，２−ジフェニルエタン−１−オン、フェニルグリオキシリックアシッドメチルエステル、２−メチル−１−［４−（メチルチオ）フェニル］−２−モルフォリノプロパン−１−オン、ビス（２，４，６−トリメチルベンゾイル）−フェニルフォスフィンオキサイド、１，２−オクタンジオン，１−［４−（フェニルチオ）−２−（ｏ−ベンゾイルオキシム）］、ビス（η５−２，４−シクロペンタジエン−１−イル）ビス〔２，６−ジフルオロ−３−（１Ｈ−ピロール−１−イル）フェニルチタニウム〕などの光ラジカル重合開始剤、２，４，６−トリス（トリクロロメチル）−１，３，５−トリアジン、２，４−ビス（トリクロロメチル）−６−（ｐ−メトキシフェニルビニル）−１，３，５−トリアジン、ジフェニルヨードニウムテトラフルオロボレート、４，４’−ジｔｅｒｔ−ブチルジフェニルヨードニウムテトラフルオロボレート、４−ジエチルアミノフェニルベンゼンジアゾニウムヘキサフルオロホスフェート、ジフェニル−４−フェニルチオフェニルスルホニウムヘキサフルオロホスフェートなどの光カチオン開環重合開始剤などが挙げられるが、本発明は、かかる例示のみに限定されるものではない。これらの光重合開始剤は、それぞれ単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。

熱重合開始剤としては、例えば、ジメチル−２，２’−アゾビス（２−メチルプロピオネート）、２，２’−アゾビスイソブチロニトリル（ＡＩＢＮ）、２，２’−アゾビスイソ酪酸ジメチル、アゾビスジメチルバレロニトリルなどのアゾ系重合開始剤、過酸化ベンゾイル、過硫酸カリウム、過硫酸アンモニウムなどの過酸化物系重合開始剤などが挙げられるが、本発明は、かかる例示のみに限定されるものではない。これらの重合開始剤は、それぞれ単独で用いてもよく、２種類以上を併用してもよい。

重合開始剤の量は、当該重合開始剤の種類などによって異なるので一概には決定することができないが、通常、モノマー成分１００質量部あたり、０．０１〜２０質量部程度であることが好ましい。

モノマー成分を塊状重合させる際には、得られるエラストマーの分子量を調整するために連鎖移動剤を用いることができる。連鎖移動剤としては、例えば、ラウリルメルカプタン、ドデシルメルカプタン、チオグリセロールなどのチオール基を有する化合物；次亜リン酸ナトリウム、亜硫酸水素ナトリウムなどの無機塩などが挙げられるが、本発明は、かかる例示のみに限定されるものではない。これらの連鎖移動剤は、それぞれ単独で用いてもよく、２種類以上を併用してもよい。連鎖移動剤の量は、当該連鎖移動剤の種類などによって異なるので一概には決定することができないが、通常、モノマー成分１００質量部あたり、０．０１〜１０質量部程度であることが好ましい。

モノマー成分を重合させる際の雰囲気は、特に限定がなく、大気であってもよく、あるいは窒素ガス、アルゴンガスなどの不活性ガスであってもよい。

モノマー成分を重合させる際の温度は、特に限定がなく、通常、５〜１００℃程度の温度であることが好ましい。モノマー成分を重合させるのに要する時間は、重合条件によって異なるので一概には決定することができないことから任意であるが、通常、１〜２０時間程度である。

重合反応は、残存しているモノマー成分の量が２０質量％以下になった時点で、任意に終了することができる。なお、残存しているモノマー成分の量は、例えば、ゲルパーミエーションクロマトグラフィーを用いて測定することができる。

以上のようにしてモノマー成分を重合させることにより、本発明の（メタ）アクリル系エラストマーを得ることができる。

なお、本発明の（メタ）アクリル系エラストマーは、溶媒に溶解させることが困難であることから、当該（メタ）アクリル系エラストマーの分子量を測定することが困難である。

本発明の（メタ）アクリル系エラストマーからなるフィルムを製造する場合には、例えば、モノマー成分を基板上に流延し、形成されたモノマー成分の被膜に紫外線を照射するなどによってモノマー成分を重合させることにより、（メタ）アクリル系エラストマーからなるフィルムを得ることができる。

前記（メタ）アクリル系エラストマーからなるフィルムの厚さは、特に限定されないが、伸長性に優れ、低印加電圧で変位量が大きい（メタ）アクリル系エラストマーを得る観点から、１０μｍ〜２ｍｍ程度であることが好ましい。

前記（メタ）アクリル系エラストマーからなるフィルムは、用途によっては、そのままの状態で用いることができるが、強靭性を付与する観点から、一軸延伸または二軸延伸されていることが好ましく、二軸延伸されていることがより好ましい。前記フィルムの延伸倍率は、強靭性を付与する観点から、好ましくは１．２倍以上、より好ましくは１．５倍以上、さらに好ましくは２倍以上であり、当該フィルムの厚さにもよるが、延伸時の破断を防止する観点から、好ましくは８倍以下、より好ましくは６倍以下、さらに好ましくは５倍以下である。なお、フィルムを延伸させる際には、必要により、加熱してもよい。

本発明の（メタ）アクリル系誘電体材料は、前記（メタ）アクリル系エラストマーを含有することを特徴とする。本発明の（メタ）アクリル系誘電体材料は、前記（メタ）アクリル系エラストマーを含有することから、印加電圧が低くても大きな変位量を示すという優れた効果を奏する。

本発明の（メタ）アクリル系誘電体材料は、その粘度を調製するために、他のポリマーが適量で含有していてもよい。

他のポリマーとしては、例えば、アクリル樹脂、ポリアクリロニトリル、ポリ（メタ）アクリルアミド、ポリアミド、ポリ塩化ビニル、ポリウレタン、ポリエステル、カルボキシメチルセルロースなどが挙げられるが、本発明は、かかる例示のみに限定されるものではない。これらの他のポリマーは、それぞれ単独で用いてもよく、２種類以上を併用してもよい。

本発明の（メタ）アクリル系誘電体材料には、本発明の目的が阻害されない範囲内で、添加剤が含まれていてもよい。添加剤としては、例えば、着色剤、紫外線防止剤、老化防止剤などが挙げられるが、本発明は、かかる例示のみに限定されるものではない。

本発明の（メタ）アクリル系誘電体材料は、印加電圧が低くても大きな変位量を示すことから、例えば、アクチュエータ、産業用ロボットなどに使用されるセンサ、発電素子、スピーカー、マイクロフォン、ノイズキャンセラ、トランスデューサ、人工筋肉、小型ポンプ、医療用器具などに使用することが期待される。これらのなかでも、本発明の（メタ）アクリル系誘電体材料は、印加電圧が低くても大きな変位量を示すことから、アクチュエータに好適に使用することができる。

本発明のアクチュエータは、前記（メタ）アクリル系誘電体材料が用いられている点に１つの特徴を有する。本発明のアクチュエータは、前記（メタ）アクリル系誘電体材料が用いられていることから、低電圧を印加するだけで大きい変位量を示すという優れた効果を発現する。

以下に本発明のアクチュエータを図面に基づいて説明するが、本発明は、かかる図面に示される実施形態のみに限定されるものではない。

図１は、本発明のアクチュエータの一実施態様を示す概略平面図である。また、図２は、図１に示されるアクチュエータのＡ−Ａ部における概略断面図である。

図１および図２に示されるように、アクチュエータ１は、（メタ）アクリル系誘電体材料からなるフィルム２と一対の電極３ａ，３ｂとから形成されている。フィルム２と電極３ａ，３ｂとは、例えば、導電性ペースト（図示せず）などで接着させることができる。導電性ペーストとしては、例えば、カーボン、銀などの導電性フィラーを含有する導電性ペーストなどが挙げられる。

フィルム２は、一軸延伸または二軸延伸、好ましくは二軸延伸されていることが好ましい。フィルム２の延伸倍率は、特に限定されないが、前記フィルムの延伸倍率は、強靭性を付与する観点から、好ましくは１．２倍以上、より好ましくは１．５倍以上、さらに好ましくは２倍以上であり、当該フィルムの厚さにもよるが、延伸時の破断を防止する観点から、好ましくは８倍以下、より好ましくは６倍以下、さらに好ましくは５倍以下である。

フィルム２の厚さは、印加電圧が低くてもアクチュエータ１が大きな変位量を呈するようにする観点から、好ましくは１〜１００μｍ、より好ましくは１〜８０μｍ、さらに好ましくは１〜５０μｍ、さらに一層好ましくは１〜３０μｍである。

電極３ａ，３ｂは、図２に示されるように、フィルム２の両面にそれぞれ対向するよう配置されている。電極３ａ，３ｂは、電極材料で形成されている。電極材料としては、例えば、酸化インジウムスズ（ＩＴＯ）、アンチモン酸化スズ（ＡＴＯ）、フッ素がドープされた酸化スズ（ＦＴＯ）、フッ素酸化スズ（ＦＴＯ）、アルミニウム酸化亜鉛（ＡＺＯ）、ガリウム酸化亜鉛（ＧＺＯ）、酸化スズ（ＮＥＳＡ）、酸化インジウム亜鉛（ＩＺＯ）、酸化銀、酸化バナジウム、酸化モリブデン、金、銀、白金、銅、インジウム、クロムなどの金属や金属酸化物、多結晶シリコン、アモルファスシリコンなどのシリコン系材料、カーボンブラック、グラファイト、グラッシーカーボンなどの炭素材料などが挙げられるが、本発明は、かかる例示のみに限定されるものではない。これらの電極材料は、それぞれ単独で用いてもよく、２種類以上を併用してもよい。

電極３ａ，３ｂの形状、大きさおよび厚さは、特に限定されず、アクチュエータ１の用途に応じて任意に決定することができる。電極３ａ，３ｂの形状としては、例えば、円形、楕円形、三角形、正方形、長方形などが挙げられるが、本発明は、かかる例示のみに限定されるものではない。電極３ａ，３ｂの大きさの一例として、直径が１〜２０ｍｍである円形のものなどを挙げることができる。電極３ａ，３ｂの厚さは、特に限定されないが、通常、５０〜５００μｍ程度である。

電極３ａの直径方向の外周面には端子４ａが配設されており、電極３ｂの直径方向の外周面には端子４ｂが配設されている。端子部４ａ，４ｂは、それぞれ導線５ａ，５ｂを介して電源６と接続されている。

電源６により、電極３ａ，３ｂに電圧を印加したとき、電極３ａ，３ｂ間に静電引力が生じ、フィルム２が圧縮されることから、フィルム２の厚さが小さくなり、フィルム２は、幅方向に延伸される。このとき、電極３ａ，３ｂは、フィルム２とともに幅方向に延伸される。

電極３ａにマーカー７を装着させておくことにより、電極３ａ，３ｂに電圧を印加したときのアクチュエータ１の変位量を変位計８で測定することができる。

本発明のアクチュエータは、前記したように、（メタ）アクリル系誘電体材料が用いられているので、低い印加電圧であっても大きい変位量を呈する。

次に、本発明を実施例に基づいてさらに詳細に説明するが、本発明は、かかる実施例のみに限定されるものではない。

実施例１
（２−メチル−２−エチル−１，３−ジオキソラン−４−イル）メチルアクリレート〔大阪有機化学工業（株）製、商品名：ＭＥＤＯＬ−１０〕１００ｇおよび重合開始剤として２，４，６−トリメチルベンゾイルジフェニルフォスフィンオキサイド〔ＢＡＳＦ社製、商品名：ＩｒｇａｃｕｒｅＴＰＯ〕０．０３ｇを混合することにより、重合開始剤を含有するモノマー成分を得た。

前記で得られたモノマー成分を透明ガラス製の成形型（縦：１００ｍｍ、横：１００ｍｍ、深さ：０．５ｍｍ）内に注入した後、当該モノマー成分に照射線量が１５Ｗ／ｍ²となるように紫外線を照射し、モノマー成分を塊状重合させることにより、（メタ）アクリル系エラストマーを得た。

前記で得られた（メタ）アクリル系エラストマーを成形型から取り出すことにより、縦の長さが約１００ｍｍ、横の長さが約１００ｍｍ、厚さが約０．５ｍｍである（メタ）アクリル系エラストマーからなるフィルム〔（メタ）アクリル系誘電体材料〕を作製した。

前記で得られたフィルムのヤング率を引張試験機〔オリエンテック（株）製、品番：ＴｅｎｓｉｌｏｎＲＴＧ−１３１０〕を用いて測定したところ、当該ヤング率は０．０５ＭＰａであった。このことから、前記で得られたフィルムは、柔軟性に優れていることが確認された。また、前記で得られたフィルムの比誘電率をＪＩＳＣ２１０３に記載の方法に準拠して測定したところ、当該フィルムの比誘電率は４．３であった。

前記で得られたフィルムを縦方向および横方向にそれぞれ延伸倍率４倍にて二軸延伸させ、延伸した状態で当該フィルムを型枠に固定した。

次に、前記フィルムの両面の中央部に導電性ペースト（カーボングリース）を塗布することにより、電極（直径：９ｍｍ、厚さ：１００μｍ）を形成させてアクチュエータを得た。

前記で得られたアクチュエータの電極に電圧を印加し、電圧を上昇させたときのアクチュエータの変位量およびその変化率を以下の方法に基づいて調べた。その結果、印加電圧が３．５ｋＶのときの前記アクチュエータの変位量は、２．３ｍｍであった。また、電圧を上昇させたときのアクチュエータの変位量の変化率の測定結果を図３に示す。

〔変位量およびその変化率〕
アクチュエータの一方の電極に変位量測定用マーカーを取り付け、電極間に電圧アンプ〔松定プレシジョン株式会社製、品番：ＨＥＯＰＳ−１０Ｂ２〕で直流電圧を印加したときのマーカーの変位量（ｍｍ）を変位計〔株式会社キーエンス、品番：ＬＫ−ＧＤ５００〕で測定した後、式：
［変位量の変化率（％）］
＝［（変位量（ｍｍ）÷電圧の印加前の電極の半径（ｍｍ））］×１００
に基づいて変位量の変化率を求めた。

比較例１
実施例１において、（メタ）アクリル系エラストマーからなるフィルムの代わりに、従来、アクチュエータに使用されているアクリルフォーム構造用接合テープ〔スリーエムジャパン（株）製、品番：ＶＨＢ４９１０、素材の厚さ：１ｍｍ〕を用いたこと以外は、実施例１と同様にしてアクチュエータを作製し、アクチュエータの電極に電圧を印加し、電圧を上昇させたときのアクチュエータの変位量を実施例１と同様にして調べた。その結果、印加電圧が３．５ｋＶのときの前記アクチュエータの変位量は、０．２１０ｍｍであった。また、電圧を上昇させたときのアクチュエータの変位量の変化率の測定結果を図３に示す。

実施例１と比較例１とを対比すると、実施例１で得られたアクチュエータは、変位量が顕著に大きいのみならず、図３に示されるように印加電圧が低くても変位量の変化率が高いことがわかる。

本発明の（メタ）アクリル系エラストマーは、低印加電圧で変位量が大きいことから、（メタ）アクリル系誘電体材料に有用であり、当該（メタ）アクリル系誘電体材料は、例えば、アクチュエータ、産業用ロボットなどに使用されるセンサ、発電素子、スピーカー、マイクロフォン、ノイズキャンセラ、トランスデューサ、人工筋肉、小型ポンプ、医療用器具などに使用することが期待される。

１アクチュエータ
２（メタ）アクリル系誘電体材料からなるフィルム
３ａ電極
３ｂ電極
４ａ端子
４ｂ端子
５ａ導線
５ｂ導線
６電源
７マーカー
８変位計

Claims

式(I):

（式中、Ｒ¹は水素原子またはメチル基、Ｒ²およびＲ³はそれぞれ独立して水素原子または炭素数１〜４のアルキル基、ｎは１〜４の整数を示す）
で表わされる環状エーテル基含有（メタ）アクリル系モノマーを含有するモノマー成分を重合させてなる（メタ）アクリル系エラストマーを含有することを特徴とする（メタ）アクリル系誘電体材料が用いられてなるアクチュエータであって、該モノマー成分における式(I)で表わされる環状エーテル基含有（メタ）アクリル系モノマーの含有率は、９０質量％以上である、アクチュエータ。
（メタ）アクリル系エラストマーを含有することを特徴とする（メタ）アクリル系誘電体材料が用いられてなるアクチュエータの製造方法であって、該方法が、式(I):

（式中、Ｒ¹は水素原子またはメチル基、Ｒ²およびＲ³はそれぞれ独立して水素原子または炭素数１〜４のアルキル基、ｎは１〜４の整数を示す）
で表わされる環状エーテル基含有（メタ）アクリル系モノマーを含有するモノマー成分を塊状重合させて、（メタ）アクリル系エラストマーを製造することを特徴とし、該モノマー成分における式(I)で表わされる環状エーテル基含有（メタ）アクリル系モノマーの含有率は、９０質量％以上である、方法。