JP6550040B2 - 押出可能な接着剤配合物を含むフィルム - Google Patents

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Description

関連出願の参照
本出願は、２０１３年４月１８日に出願された米国仮特許出願第６１／８１３，４５４号の利益を主張するものである。
共押出可能なポリマー配合物のみから形成される新たな多層化フィルム構造の必要性が存在する。再シール式層を含むこのようなフィルム構造の更なる必要性が存在する。従来的な再シール式包装は、フィルム変換ステップに加えて、少なくとも１つの追加の構造を導入するのに追加の包装ステップを必要とする。これらの追加の構造としては、これらに限定されないが、ジッパー、連動機構、またはテープもしくはラベルが挙げられ、各構造は、フィルム構成の形成後に適用される。
最近では、包埋型再シール層を含むより進歩したフィルム構造が作製されている。これらの包埋型層を達成するために、典型的に、以下の技術、１）ロールコーティングによって適用されるコーティングまたは接着剤、２）スチレンコポリマーのカーテンコーティング、ビーズコーティング、または押出コーティング、または３）ごく最近では、スチレンコポリマー系フィルムを共押出する困難な技術、のうちの１つが使用される。コーティングまたは接着剤の場合、再密閉のための機構は、一般的に、レーザスコアリングされたタブまたはテープ等の包装に組み込まれる構造設計に基づいている。再シール層が高メルトインデックス及び／または粘着性ポリマーに基づくため、スチレン系共押出構造は、加工することが困難である。また、気泡安定性、臭気、及びペレットブロックは、スチレン系共押出構造と関連する全ての課題である。
フィルム構造は、以下の参考文献：米国特許第７９２７６７９号、同第６７３７１３０号、同第７６２２１７６号、米国特許公開第２０１１０１６２９９３号、同第２００８００８１１８３号、同第２００７００８２１６１号、同第２００５０２５５１９６号、同第２００７００８２１６１号、同第２０１２０１６５４５５号；欧州公開第２１４３５５７Ａ１号、ニュージーランド特許第５２５７４９Ａ号、国際出願第２０１２１５４６５５号、同第２０１１１４６６１６号、及び同第２０１２１２５９４５号に開示されている。
上述のように、共押出可能なポリマー配合物のみから形成される可塑性フィルム構造の必要性が存在する。従来の手段を用いてシールすることができるこのようなフィルム構造の更なる必要性が存在するが、制御不具合を呈している。包装製品に使用することのできるフィルムの必要性も存在し、それらのフィルムは、垂直形成充填シールライン（ｖｅｒｔｉｃａｌ ｆｏｒｍ−ｆｉｌｌ−ｓｅａｌ ｌｉｎｅ）を含むが、これに限定されない典型的なフィルム変換設備において加工することができる。
本発明は、少なくとも２つの層、層Ａ及び層Ｂを含むフィルムを提供し、
層Ａは、
エチレン／α−オレフィンブロックコポリマー、及び
粘着付与剤、を含む組成物Ａから形成され、
組成物Ａは、１〜５０ｇ／１０分のメルトインデックス（Ｉ２）、及び７．５〜１３のＩ１０／Ｉ２比を有し、
層Ｂは、
ｉ）極性ポリマー、
ｉｉ）ポリオレフィン、または
ｉｉｉ）これらの組み合わせ、のうちの１つを含む組成物Ｂから形成される。
上述のように、本発明は、少なくとも２つの層、層Ａ及び層Ｂを含むフィルムを提供し、
層Ａは、
エチレン／α−オレフィンブロックコポリマー、及び
粘着付与剤、を含む組成物Ａから形成され、
組成物Ａは、１〜５０ｇ／１０分のメルトインデックス（Ｉ２）、及び７．５〜１３のＩ１０／Ｉ２比を有し、
層Ｂは、
ｉ）極性ポリマー、
ｉｉ）ポリオレフィン、または
ｉｉｉ）これらの組み合わせ、のうちの１つを含む組成物Ｂから形成される。
本発明のフィルムは、本明細書に記載の２つ以上の実施形態の組み合わせを含んでもよい。
本発明のフィルムの各フィルム層（例えば、層Ａまたは層Ｂ）は、本明細書に記載の２つ以上の実施形態の組み合わせを含んでもよい。
本発明のフィルムの各フィルム層組成物（例えば、組成物Ａまたは組成物Ｂ）は、本明細書に記載の２つ以上の実施形態の組み合わせを含んでもよい。
一実施形態では、本フィルムは、エチレン系ポリマーを含む組成物Ｃから形成される第３の層Ｃを更に備える。
一実施形態では、組成物Ｃのエチレン系ポリマーは、０．９３ｇ／ｃｃ以下、及び更には０．９２ｇ／ｃｃ以下の密度を有する（１ｃｃ＝１ｃｍ３）。
一実施形態では、組成物Ｃのエチレン系ポリマーは、０．９３０ｇ／ｃｃ以下、更には０．９２５ｇ／ｃｃ以下、更には０．９３０ｇ／ｃｃ以下の密度を有する。
一実施形態では、組成物Ｃのエチレン系ポリマーは、０．８８０ｇ／ｃｃ以上、更には０．８９０ｇ／ｃｃ以上、更には０．９００ｇ／ｃｃ以上の密度を有する。
一実施形態では、組成物Ｃのエチレン系ポリマーは、組成物Ｂの最も高い融解成分の融解温度（Ｔｍ）よりも少なくとも１０℃低い融解温度（Ｔｍ）を有する。
一実施形態では、組成物Ｃのエチレン系ポリマーは、低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）、エチレン／α−オレフィンインターポリマー、及び更にはコポリマー、またはこれらの組み合わせから選択される。更なる実施形態では、α−オレフィンは、プロピレン、１−ブテン、１−ヘキセン、または１−オクテンから選択される。
一実施形態では、エチレン系ポリマーは、エチレン／α−オレフィンインターポリマー、及び更にエチレン／α−オレフィンコポリマーである。
一実施形態では、組成物Ｃのエチレン系ポリマーは、組成物Ｃの重量に基づいて、９０重量パーセント以上、更には９５重量パーセント以上、更には９８重量パーセント以上の量で存在する。
成物Ｃのエチレン系ポリマーは、本明細書に記載の２つ以上の実施形態の組み合わせを含んでもよい。
一実施形態では、組成物Ｂは、ｉ）極性ポリマーを含む。更なる実施形態では、極性ポリマーは、ポリアミド、ポリビニルアルコール、エチレンビニルアルコール、エチレン酢酸ビニル、エチレンメタクリレート、エチレンアクリル酸、ポリエステル、ポリ乳酸、またはこれらの組み合わせから選択される。一実施形態では、極性ポリマーは、０．５〜５０ｇ／１０分のメルトインデックスを有する。
一実施形態では、組成物Ｂは、ｉ）極性ポリマーを含む。更なる実施形態では、極性ポリマーは、ポリアミド、ポリビニルアルコール、ポリエステル、ポリ乳酸、またはこれらの組み合わせから選択される。一実施形態では、極性ポリマーは、０．５〜５０ｇ／１０分、更には０．５〜２０ｇ／１０分、更には０．５〜１０ｇ／１０分のメルトインデックス（Ｉ２）を有する。
一実施形態では、組成物Ｂは、ｉｉ）ポリオレフィンを含む。更なる実施形態では、本ポリオレフィンは、ポリエチレンホモポリマー、エチレン／α−オレフィンコポリマー、ポリプロピレンホモポリマー、プロピレン／エチレンコポリマー、プロピレン／α−オレフィンコポリマー、またはこれらの組み合わせから選択される。一実施形態では、本ポリオレフィンは、０．５〜５０ｇ／１０分、更には０．５〜２０ｇ／１０分、更には０．５〜１０ｇ／１０分のメルトインデックス（Ｉ２）、または０．５〜５０ｇ／１０分、更には０．５〜２０ｇ／１０分、更には０．５〜１０ｇ／１０分のメルト流量（ＭＦＲ）を有する。
一実施形態では、組成物Ｂは、ｉｉ）ポリオレフィンを含む。更なる実施形態では、本ポリオレフィンは、ポリプロピレンホモポリマー、プロピレン／エチレンコポリマー、プロピレン／α−オレフィンコポリマー、またはこれらの組み合わせから選択される。一実施形態では、本ポリオレフィンは、０．５〜５０ｇ／１０分、更には０．５〜２０ｇ／１０分、更には０．５〜１０ｇ／１０分のメルト流量（ＭＦＲ）を有する。
一実施形態では、組成物Ｂのポリオレフィンは、組成物Ｂの重量に基づいて、５０重量パーセント以上、更には５５重量パーセント以上、更には６０重量パーセント以上の量で存在する。
一実施形態では、組成物Ｂのポリオレフィンは、組成物Ｂの重量に基づいて、７０重量パーセント以上、更には８０重量パーセント以上、更には９０重量パーセント以上の量で存在する。
一実施形態では、層Ａは、層Ｂに隣接する。
一実施形態では、層Ａは、層Ｂと層Ｃとの間に位置する。
一実施形態では、層Ａは、層Ｃに隣接する。
一実施形態では、組成物Ａは、１．０〜４０ｇ／１０分、更には１．０〜３０ｇ／１０分、更には１〜２０ｇ／１０分のメルトインデックス（Ｉ２）を有する。
一実施形態では、組成物Ａは、２．０〜５０ｇ／１０分、更には３．０〜５０ｇ／１０分、更には４．０〜５０ｇ／１０分、更には５．０〜５０ｇ／１０分のメルトインデックス（Ｉ２）を有する。
一実施形態では、組成物Ａは、１．０〜３０ｇ／１０分、更には２．０〜２５ｇ／１０分、更には３．０〜２０ｇ／１０分のメルトインデックス（Ｉ２）を有する。
一実施形態では、組成物Ａは、７．６〜１３、更には８〜１１のＩ１０／Ｉ２を有する。
一実施形態では、本組成物は、７．７〜１３、更には８．０〜１２、更には８．２〜１１のＩ１０／Ｉ２比を有する。
一実施形態では、組成物Ａのエチレン／α−オレフィンブロックコポリマーは、組成物Ａの重量に基づいて、５０重量パーセント以上、更には５５重量パーセント以上、更には６０重量パーセント以上の量で存在する。
一実施形態では、組成物Ａのエチレン／α−オレフィンブロックコポリマーは、組成物Ａの重量に基づいて、５０〜９５重量パーセント、更には６０〜９０重量パーセント、更には６５〜８５重量パーセント、更には７０〜８５重量パーセントの量で存在する。
一実施形態では、組成物Ａの粘着付与剤は、組成物Ａの重量に基づいて、５〜３０重量パーセント、更には７〜２５重量パーセント、更には８〜２３重量パーセント、更には９〜２０重量パーセントの量で存在する。
一実施形態では、組成物Ａは、オイルを更に含む。更なる実施形態では、本オイルは、鉱油である。
一実施形態では、本オイルは、組成物Ａの重量に基づいて、２〜２５重量パーセント、更には４〜２０重量パーセント、更には６〜１５重量パーセントの量で存在する。
一実施形態では、組成物Ａは、０．８５０ｇ／ｃｃ〜０．９１０ｇ／ｃｃ、更には０．８６０ｇ／ｃｃ〜０．９００ｇ／ｃｃ、更には０．８７０ｇ／ｃｃ〜０．８９０ｇ／ｃｃの密度を有する。
一実施形態では、組成物Ａの本粘着付与剤は、環球式軟化点（ＡＳＴＭ Ｅ２８）によって決定される、８０℃〜１４０℃、更には８５℃〜１３５℃、更には９０℃〜１３０℃、更には９０℃〜１２５℃の軟化温度を有する。
一実施形態では、組成物Ａの粘着付与剤は、環球式軟化点（ＡＳＴＭ Ｅ２８）によって決定される、８０℃〜１２０℃、更には８５℃〜１１５℃、更には９０℃〜１１０℃の軟化温度を有する。
一実施形態では、組成物Ａの粘着付与剤は、非水素化脂肪族Ｃ５樹脂、水素化脂肪族Ｃ５樹脂、芳香族修飾Ｃ５樹脂、テルペン樹脂、非水素化Ｃ９樹脂、水素化Ｃ９樹脂、またはこれらの組み合わせからなる群から選択される。
一実施形態では、組成物Ａの粘着付与剤は、非水素化脂肪族Ｃ５樹脂、水素化脂肪族Ｃ５樹脂、非水素化Ｃ９樹脂、水素化Ｃ９樹脂、またはこれらの組み合わせからなる群から選択される。
一実施形態では、組成物Ａ中のエチレン／α−オレフィンブロックコポリマーの量は、組成物Ａ中の粘着付与剤の量よりも多い。
一実施形態では、組成物Ａは、ＤＳＣによって決定される、−７０℃〜−２０℃、更には−６５℃〜−３０℃、更には−６２℃〜−４０℃のガラス転移温度（Ｔｇ）を有する。
一実施形態では、組成物Ａは、ＤＳＣによって決定される、１１０℃〜１３０℃、更には１１２℃〜１２５℃、更には１１５℃〜１２２℃の融解温度（Ｔｍ）を有する。
一実施形態では、組成物Ａは、ＤＳＣによって決定される、１００℃〜１２０℃、更には１０２℃〜１１８℃、更には１０４℃〜１１５℃の結晶化温度（Ｔｃ）を有する。
一実施形態では、組成物Ａは、ＤＳＣによって決定される、１５Ｊ／ｇ〜３５Ｊ／ｇ、更には１６Ｊ／ｇ〜３２Ｊ／ｇ、更には１７Ｊ／ｇ〜３０Ｊ／ｇの結晶化のデルタＨを有する。
一実施形態では、組成物Ａは、ＤＳＣによって決定される、０．４×１０７〜３．０×１０７ダイン／ｃｍ２、更には０．５×１０７〜２．５×１０７ダイン／ｃｍ２、更には０．５×１０７〜２．０×１０７ダイン／ｃｍ２の貯蔵弾性率（２５℃のＧ’）を有する。
一実施形態では、本フィルムは、エチレン系ポリマーを含む組成物Ｄから形成される第４の層Ｄを更に備える。
一実施形態では、組成物Ｄのエチレン系ポリマーは、０．９５ｇ／ｃｃ以下、及び更には０．９４ｇ／ｃｃ以下の密度を有する。更なる実施形態では、組成物Ｄのエチレン系ポリマーは、０．８９ｇ／ｃｃ以上、更には０．９０ｇ／ｃｃ以上、更には０．９１ｇ／ｃｃ以上の密度を有する。
一実施形態では、組成物Ｄのエチレン系ポリマーは、低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）、エチレン／α−オレフィンコポリマー、またはこれらの組み合わせから選択される。更なる実施形態では、α−オレフィンは、プロピレン、１−ブテン、１−ヘキセン、または１−オクテンから選択される。
一実施形態では、組成物Ｄのエチレン系ポリマーは、組成物Ｄの重量に基づいて、３５重量パーセント以上、更には４０重量パーセント以上、更には４５重量パーセント以上の量で存在する。
組成物Ｄのエチレン系ポリマーは、本明細書に記載の２つ以上の実施形態の組み合わせを含んでもよい。
本発明はまた、本明細書に記載の任意の実施形態の本発明のフィルムから形成される少なくとも１つの成分を含む物品も提供する。
一実施形態では、本物品は、ブローフィルム、積層体、キャストフィルム、またはパウチから選択される。
本発明のフィルムは、本明細書に記載の２つ以上の実施形態の組み合わせを含んでもよい。
組成物Ａは、本明細書に記載の２つ以上の実施形態の組み合わせを含んでもよい。
組成物Ａのエチレン／α−オレフィンブロックコポリマーは本明細書に記載の２つ以上の実施形態の組み合わせを含んでもよい。
組成物Ａの粘着付与剤は、本明細書に記載の２つ以上の実施形態の組み合わせを含んでもよい。
組成物Ｂは、本明細書に記載の２つ以上の実施形態の組み合わせを含んでもよい。
組成物Ｂの極性ポリマーは、本明細書に記載の２つ以上の実施形態の組み合わせを含んでもよい。
組成物Ｂのポリオレフィンは、本明細書に記載の２つ以上の実施形態の組み合わせを含んでもよい。
組成物Ｃは、本明細書に記載の２つ以上の実施形態の組み合わせを含んでもよい。
組成物Ｄは、本明細書に記載の２つ以上の実施形態の組み合わせを含んでもよい。
発明の物品は、本明細書に記載の２つ以上の実施形態の組み合わせを含んでもよい。
Ａ．エチレン／α−オレフィンブロックコポリマー
本明細書で使用されるとき、用語「エチレン／α−オレフィンブロックコポリマー」、「オレフィンブロックコポリマー」、または「ＯＢＣ」は、エチレン／α−オレフィン多ブロックコポリマーを意味し、エチレン、及び化学的または物理的特性の点で異なる２つ以上の重合モノマー単位の多ブロックまたはセグメントを特徴とする重合形態の１つ以上の共重合性α−オレフィンコモノマーを含む。用語「インターポリマー」及び「コポリマー」は、本明細書において、エチレン／α−オレフィンブロックコポリマーという用語及び本節で論じられる同様の用語と同義に使用される。コポリマー中の「エチレン」または「コモノマー」の量について言及するとき、これがそれらの重合単位を意味することが理解される。いくつかの実施形態では、多ブロックコポリマーは、以下の式によって表すことができ、
（ＡＢ）ｎ
式中、ｎは、少なくとも１、好ましくは、１よりも大きい整数、例えば、２、３、４、５、１０、１５、２０、３０、４０、５０、６０、７０、８０、９０、１００、またはそれ以上であり、「Ａ」は、ハードブロックまたはセグメントを表わし、「Ｂ」は、ソフトブロックまたはセグメントを表わす。好ましくは、Ａ（複数可）及びＢ（複数可）は、実質的に分岐状または実質的に星形状の様式とは対照的に、実質的に線状の様式で結合される。別の実施形態では、Ａブロック及びＢブロックは、ポリマー鎖と一緒にランダムに分布されている。言い換えると、ブロックコポリマーは、通常、以下のような構造を有しない。
ＡＡＡ−ＡＡ−ＢＢＢ−ＢＢ
更に他の実施形態では、ブロックコポリマーは、通常、異なるコモノマー（複数可）を含む第３の種類のブロックを有しない。なおも他の実施形態では、ブロックＡ及びブロックＢの各々は、ブロック内に実質的にランダムに分布されたモノマーまたはコモノマーを有する。言い換えると、ブロックＡまたはブロックＢのいずれかも、残りのブロックとは実質的に異なる組成物を有する先端セグメントのような２つ以上の明確な組成物のサブセグメント（またはサブブロック）を含まない。
好ましくは、エチレンは、全ブロックコポリマーの大部分のモル画分を含む、すなわち、エチレンは、全ポリマーの少なくとも５０モルパーセントを含む。より好ましくは、エチレンは、少なくとも６０モルパーセント、少なくとも７０モルパーセント、または少なくとも８０モルパーセントを含み、全ポリマーの実質的な残りは、好ましくは３個以上の炭素原子を有するα−オレフィンである少なくとも１つの他のコモノマーを含む。いくつかの実施形態では、オレフィンブロックコポリマーは、５０モル％〜９０モル％のエチレン、好ましくは６０モル％〜８５モル％、より好ましくは、６５モル％〜８０モル％を含み得る。多くのエチレン／オクテンブロックコポリマーについては、好ましい組成物は、全ポリマーの８０モルパーセントを超えるエチレン含有量、及び全ポリマーの１０〜１５、好ましくは１５〜２０モルパーセントのオクテン含有量を含む。
オレフィンブロックコポリマーは、様々な量の「ハード」及び「ソフト」セグメントを含む。「ハード」セグメントは、ポリマーの重量に基づいて、エチレンが９５重量パーセント超または９８重量パーセント超、最大１００重量パーセントの量で存在する重合単位のブロックである。言い換えると、ハードセグメント内のコモノマー含有量（エチレン以外のモノマーの含有量）は、ポリマーの重量に基づいて、５重量パーセント未満または２重量パーセント未満であり、極力ゼロに近いほどに低くなり得る。いくつかの実施形態では、ハードセグメントは、エチレンに由来する全てのまたは実質的に全ての単位を含む。「ソフト」セグメントは、ポリマーの重量に基づいて、コモノマー含有量（エチレン以外のモノマーの含有量）が５重量パーセント超、または８重量パーセント超、１０重量パーセント超、または１５重量パーセント超である重合単位のブロックである。いくつかの実施形態では、ソフトセグメント内のコモノマー含有量は、２０重量パーセント超、２５重量パーセント超、３０重量パーセント超、３５重量パーセント超、４０重量パーセント超、４５重量パーセント超、５０重量パーセント超、または６０重量パーセント超であり得、最大１００重量パーセントであり得る。
ソフトセグメントは、ＯＢＣの総重量の１重量パーセント〜９９重量パーセントで、またはＯＢＣの総重量の５重量パーセント〜９５重量パーセント、１０重量パーセント〜９０重量パーセント、１５重量パーセント〜８５重量パーセント、２０重量パーセント〜８０重量パーセント、２５重量パーセント〜７５重量パーセント、３０重量パーセント〜７０重量パーセント、３５重量パーセント〜６５重量パーセント、４０重量パーセント〜６０重量パーセント、または４５重量パーセント〜５５重量パーセントで、ＯＢＣ中に存在し得る。逆に言うと、ハードセグメントは、同様の範囲で存在し得る。ソフトセグメント重量百分率及びハードセグメント重量百分率は、ＤＳＣまたはＮＭＲから得られたデータに基づいて計算され得る。このような方法及び計算は、例えば、参照によりその全体が本明細書に組み込まれる、Ｃｏｌｉｎ Ｌ．Ｐ．Ｓｈａｎ，Ｌｏｎｎｉｅ Ｈａｚｌｉｔｔらの名義で２００６年３月１５日に出願され、Ｄｏｗ Ｇｌｏｂａｌ Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｉｅｓ Ｉｎｃ．に譲渡された表題「Ｅｔｈｙｌｅｎｅ／α−Ｏｌｅｆｉｎ Ｂｌｏｃｋ Ｉｎｔｅｒｐｏｌｙｍｅｒｓ」の米国特許第７，６０８，６６８号に開示されている。具体的には、ハード及びソフトセグメント重量百分率及びコモノマー含有量は、米国特許第７，６０８，６６８号の第５７欄〜第６３欄に説明されるように決定され得る。
オレフィンブロックコポリマーは、好ましくは線状様式で結合する２つ以上の化学的に明確な領域またはセグメント（「ブロック」として称される）ポリマー、すなわち、懸垂またはグラフト化様式よりも、重合エチレン系官能性に関して端から端まで結合される化学的に分化した単位を含むポリマーである。一実施形態では、これらのブロックは、組み込まれたコモノマーの量または種類、密度、結晶化度の量、このような組成のポリマーに起因する結晶子径、立体規則性の種類または程度（アイソタクチックまたはシンジオタクチック）、位置規則性または位置不規則性、分岐の量（長鎖分岐または高分岐を含む）、均一性、または任意の他の化学的または物理的特性の点で異なる。連続的モノマー添加、可動性触媒、またはアニオン性重合技術によって生成されるインターポリマーを含む先行技術のブロックインターポリマーと比較すると、本発明のＯＢＣは、一実施形態では、その調製において使用される複数の触媒と組み合わされるシャトリング剤（複数可）の効果に起因する、両方のポリマーの多分散の独自の分布（ＰＤＩまたはＭｗ／ＭｎまたはＭＷＤ）、ブロック長分布、及び／またはブロック数分布によって特徴付けられる。
一実施形態では、ＯＢＣは、連続プロセスにおいて生成され、１．７〜３．５、または１．８〜３、または１．８〜２．５、または１．８〜２．２の多分散インデックス、ＰＤＩ（またはＭＷＤ）を有する。バッチまたは半バッチプロセスにおいて生成された場合、ＯＢＣは、１．０〜３．５、または１．３〜３、または１．４〜２．５、または１．４〜２のＰＤＩを有する。
加えて、オレフィンブロックコポリマーは、ポアソン分布ではなくシュルツ・フローリー分布に当てはまるＰＤＩを有する。本発明のＯＢＣは、多分散ブロック分布ならびにブロックサイズの多分散分布の両方を有する。このことは、改善された識別可能な物理的特性を有するポリマー生成物の形成をもたらす。多分散ブロック分布の理論的利益は、Ｐｏｔｅｍｋｉｎ，Ｐｈｙｓｉｃａｌ Ｒｅｖｉｅｗ Ｅ（１９９８）５７（６），ｐｐ．６９０２−６９１２、及びＤｏｂｒｙｎｉｎ，Ｊ．Ｃｈｅｍ．Ｐｈｖｓ．（１９９７）１０７（２１），ｐｐ９２３４−９２３８において以前にモデル化され考察されている。
一実施形態では、本発明のオレフィンブロックコポリマーは、ブロック長の最も可能性の高い分布を有する。一実施形態では、オレフィンブロックコポリマーは、
ａ） （Ａ）１．７〜３．５のＭｗ／Ｍｎ、少なくとも１つの融点（Ｔｍ、摂氏温度単位）、及び密度（ｄ、グラム／立方センチメートル単位）を有し、Ｔｍ及びｄの数値が以下の関係に相当する、
Ｔｍ＞−２００２．９＋４５３８．５（ｄ）−２４２２．２（ｄ）２、かつ／または
ｂ） （Ｂ）１．７〜３．５のＭｗ／Ｍｎを有し、融解熱、ΔＨ（Ｊ／ｇ単位）、及び最も高いＤＳＣピークと最も高い結晶化分析分割（「ＣＲＹＳＴＡＦ」）ピークとの間の温度差として定義されるデルタ量、ΔＴ（摂氏温度単位）によって特徴付けられ、ΔＴ及びΔＨの数値が以下の関係を有する、
ΔＨがゼロを超え、最大１３０Ｊ／ｇである場合、ΔＴ＞−０．１２９９Ｈ＋６２．８１
ΔＨが１３０Ｊ／ｇを超える場合、ΔＴ≧４８℃であり、
このＣＲＹＳＴＡＦピークは、累積ポリマーの少なくとも５パーセントを用いて決定され、ポリマーの５パーセント未満が特定可能なＣＲＹＳＴＡＦピークを有する場合、ＣＲＹＳＴＡＦ温度は、３０℃である、かつ／または
ｃ） （Ｃ）弾性回復Ｒｅ（パーセント単位、３００パーセントの引張）及びエチレン／α−オレフィンインターポリマーの圧縮成形フィルムを使って測定された１サイクルを有し、密度（ｄ、グラム／立方センチメートル）を有し、Ｒｅ及びｄの数値は、エチレン／α−オレフィンインターポリマーが実質的に架橋相を含まない場合、以下の関係を満たす、
Ｒｅ＞１４８１−１６２９（ｄ）、かつ／または
ｄ） （Ｄ）画分が量（−０．２０１３）Ｔ＋２０．０７以上、より好ましくは、量（−０．２０１３）Ｔ＋２１．０７以上のモルコモノマー含有量を有することを特徴とするＴＲＥＦを用いて分画された場合、４０℃〜１３０℃で溶離する分子画分を有し、Ｔが、ＴＲＥＦ画分（℃単位で測定された）のピーク溶離温度の数値である、かつ／または、
ｅ） （Ｅ）２５℃での貯蔵弾性率（Ｇ’（２５℃））及び１００℃での貯蔵弾性率（Ｇ’（１００℃））を有し、Ｇ’（２５℃）とＧ’（１００℃）の比率が１：１〜９：１の範囲であるように定義される。
オレフィンブロックコポリマーはまた、
ｆ） （Ｆ）画分が少なくとも０．５〜最大１のブロックインデックス、及び分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ単位、１．３を超える）を有することを特徴とするＴＲＥＦを用いて分画された場合、４０℃〜１３０℃で溶離する分子画分、かつ／または
ｇ） （Ｇ）ゼロを超え最大１．０の平均ブロックインデックス及び分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ単位、１．３を超える）を有する。オレフィンブロックコポリマーが、（Ａ）〜（Ｇ）の特性のうちの１つ、いくつか、全て、または任意の組み合わせを有し得ることが理解される。ブロックインデックスは、その目的のために参照により本明細書に組み込まれる、米国特許第７，６０８，６６８号に詳細に説明されるように決定され得る。特性（Ａ）〜（Ｇ）を決定するための分析的方法は、例えば、その目的のために参照により本明細書に組み込まれる、米国特許第７，６０８，６６８号、第３１欄２６行〜第３５欄４４行に開示される。
本発明のＯＢＣを調製する際に使用するのに好適なモノマーは、エチレン及びエチレン以外の１つ以上の追加の重合可能なモノマーを含む。好適なコモノマーの例としては、プロピレン、１−ブテン、１−ペンテン、３−メチル−ｌ−ブテン、１−ヘキセン、４−メチル−１−ペンテン、３−メチル−１−ペンテン、１−オクテン、１−デセン、１−ドデセン、１−テトラデセン、１−ヘキサデセン、１−オクタデセン、及び１−エイコセン等の３〜３０個、好ましくは３〜２０個の炭素原子の線状または分岐状α−オレフィン；シクロペンテン、シクロヘプテン、ノルボルネン、５−メチル−２−ノルボルネン、テトラシクロドデセン、及び２−メチル−１，４，５，８−ジメタノ−１，２，３，４，４ａ，５，８，８ａ−オクタヒドロナフタレン等の３〜３０個、好ましくは３〜２０個の炭素原子のシクロオレフィン；ブタジエン、イソプレン、４−メチル−１，３−ペンタジエン、１，３−ペンタジエン、１，４−ペンタジエン、１，５−ヘキサジエン、１，４−ヘキサジエン、１，３−ヘキサジエン、１，３−オクタジエン、１，４−オクタジエン、１，５−オクタジエン、１，６−オクタジエン、１，７−オクタジエン、エチリデンノルボルネン、ビニルノルボルネン、ジシクロペンタジエン、７−メチル−１，６−オクタジエン、４−エチリデン−８−メチル−１，７−ノナジエン、及び５，９−ジメチル−１，４，８−デカトリエン等のジ及びポリオレフィン；及び３−フェニルプロペン、４−フェニルプロペン、１，２−ジフルオロエチレン、テトラフルオロエチレン、及び３，３，３−トリフルオロ−１−プロペンが挙げられる。
一実施形態では、エチレン／α−オレフィンブロックコポリマーは、０．８５０ｇ／ｃｃ〜０．９００ｇ／ｃｃ、または０．８５５ｇ／ｃｃ〜０．８９０ｇ／ｃｃ、または０．８６０ｇ／ｃｃ〜０．８８０ｇ／ｃｃの密度を有する。一実施形態では、エチレン／α−オレフィンブロックコポリマーは、４０〜７０、好ましくは４５〜６５、及びより好ましくは、５０〜６５のショアＡ値を有する。一実施形態では、エチレン／α−オレフィンブロックコポリマーは、ＡＳＴＭ Ｄ１２３８（１９０℃／２．１６ｋｇ）によって測定されるように、０．１ｇ／１０分〜５０ｇ／１０分、または０．３ｇ／１０分〜３０ｇ／１０分、または０．５ｇ／１０分〜２０ｇ／１０分のメルトインデックス（ＭＩ）を有する。一実施形態では、エチレン／α−オレフィンブロックコポリマーは、重合エチレン及び唯一のモノマー型として１つのα−オレフィンを含む。更なる実施形態では、α−オレフィンは、プロピレン、１−ブテン、１−ヘキセン、または１−オクテンから選択される。
一実施形態では、エチレン／α−オレフィンブロックコポリマーは、０．８５０ｇ／ｃｃ〜０．９００ｇ／ｃｃ、または０．８５５ｇ／ｃｃ〜０．８９０ｇ／ｃｃ、または０．８６０ｇ／ｃｃ〜０．８８０ｇ／ｃｃの密度を有する。一実施形態では、エチレン／α−オレフィンブロックコポリマーは、ＡＳＴＭ Ｄ１２３８（１９０℃／２．１６ｋｇ）によって測定されるように、０．５ｇ／１０分〜５０ｇ／１０分、または０．７ｇ／１０分〜４０ｇ／１０分、または０．８ｇ／１０分〜３０ｇ／１０分、または１．０ｇ／１０分〜２０ｇ／１０分のメルトインデックス（ＭＩまたはＩ２）を有する。一実施形態では、エチレン／α−オレフィンブロックコポリマーは、重合エチレン及び唯一のモノマー型として１つのα−オレフィンを含む。更なる実施形態では、α−オレフィンは、プロピレン、１−ブテン、１−ヘキセン、または１−オクテンから選択される。
一実施形態では、エチレン／α−オレフィンブロックコポリマー中のコモノマーは、プロピレン、ブテン、ヘキセン、及びオクテンから選択される。
一実施形態では、エチレン／α−オレフィンブロックコポリマーは、スチレンを除外する。
一実施形態では、エチレン／α−オレフィンブロックコポリマーは、エチレン／オクテンブロックコポリマーである。
エチレン／α−オレフィンブロックコポリマーは、米国特許第７，８５８，７０６号（参照により本明細書に組み込まれる）に説明されるような鎖シャトリングプロセスによって生成され得る。具体的には、好適な鎖シャトリング剤及び関連する情報は、第１６欄３９行〜第１９欄４４行に列挙される。好適な触媒は、第１９欄４５行〜第４６欄１９行に説明され、好適な共触媒は、第４６欄２０行〜第５１欄２８行に説明される。本プロセスは、文書全体にわたって説明されるが、特に、第５１欄２９行〜第５４欄５６行に説明される。本プロセスはまた、例えば、以下の米国特許第７，６０８，６６８号；同第７，８９３，１６６号；及び同第７，９４７，７９３号にも説明される。
一実施形態では、エチレン／α−オレフィンブロックコポリマーは、以下のＡ〜Ｅの特性のうちの少なくとも１つを有する：
（Ａ） １．７〜３．５のＭｗ／Ｍｎ、少なくとも１つの融点（Ｔｍ、摂氏温度単位）、及び密度（ｄ、グラム／立方センチメートル単位）を有し、Ｔｍ及びｄの数値が以下の関係に相当する、
Ｔｍ＞−２００２．９＋４５３８．５（ｄ）−２４２２．２（ｄ）２、かつ／または
（Ｂ） １．７〜３．５のＭｗ／Ｍｎを有し、融解熱、ΔＨ（Ｊ／ｇ単位）、及び最も高いＤＳＣピークと最も高い結晶化分析分割（「ＣＲＹＳＴＡＦ」）ピークとの間の温度差として定義されるデルタ量、ΔＴ（摂氏温度単位）によって特徴付けられ、ΔＴ及びΔＨの数値が以下の関係を有する、
ΔＨがゼロを超え、最大１３０Ｊ／ｇである場合、ΔＴ＞−０．１２９９Ｈ＋６２．８１
ΔＨが１３０Ｊ／ｇを超える場合、ΔＴ≧４８℃であり、
このＣＲＹＳＴＡＦピークは、累積ポリマーの少なくとも５パーセントを用いて決定され、ポリマーの５パーセント未満が特定可能なＣＲＹＳＴＡＦピークを有する場合、ＣＲＹＳＴＡＦ温度は、３０℃である、かつ／または
（Ｃ）弾性回復Ｒｅ（パーセント単位、３００パーセントの引張）及びエチレン／α−オレフィンインターポリマーの圧縮成形フィルムを使って測定された１サイクルを有し、密度（ｄ、グラム／立方センチメートル）を有し、Ｒｅ及びｄの数値は、エチレン／α−オレフィンインターポリマーが実質的に架橋相を含まない場合、以下の関係を満たす、
Ｒｅ＞１４８１−１６２９（ｄ）、かつ／または
（Ｄ）画分が量（−０．２０１３）Ｔ＋２０．０７以上、より好ましくは、量（−０．２０１３）Ｔ＋２１．０７以上のモルコモノマー含有量を有することを特徴とするＴＲＥＦを用いて分画された場合、４０℃〜１３０℃で溶離する分子画分を有し、Ｔが、ＴＲＥＦ画分（℃単位で測定された）のピーク溶離温度の数値である、かつ／または、
（Ｅ）２５℃での貯蔵弾性率（Ｇ’（２５℃））及び１００℃での貯蔵弾性率（Ｇ’（１００℃））を有し、Ｇ’（２５℃）とＧ’（１００℃）の比率が１：１〜９：１の範囲である。
エチレン／α−オレフィンブロックコポリマーは、本明細書に記載の組み合わせまたは２つ以上の実施形態を含み得る。
Ｂ．粘着付与剤
本発明の組成物は、粘着付与剤を含む。典型的に、粘着付与剤は、弾性率を減少させ表面接着性を改善するように使用される樹脂である。
一実施形態では、粘着付与剤は、非水素化脂肪族Ｃ５（５個の炭素原子）樹脂、水素化脂肪族Ｃ５樹脂、芳香族修飾Ｃ５樹脂、テルペン樹脂、水素化Ｃ９樹脂、またはこれらの組み合わせであり得る。
一実施形態では、粘着付与剤は、０．９２ｇ／ｃｃ〜１．０６ｇ／ｃｃの密度を有する。
一実施形態では、一実施形態では、粘着付与剤は、８０℃〜１４０℃、または８５℃〜１３０℃または９０℃〜１２０℃、または９０℃〜１００℃の環球式軟化温度（ＡＳＴＭ Ｅ２８に従って測定される）を有する。
一実施形態では、粘着付与剤は、１７５℃で１０００パスカル秒（Ｐａ・ｓ）未満の溶融粘度を有する。更なる実施形態では、粘着付与剤は、１７５℃で１パスカル秒（Ｐａ・ｓ）以上、更には１７５℃で５パスカル秒（Ｐａ・ｓ）以上の溶融粘度を有する。
一実施形態では、粘着付与剤は、１７５℃で５００Ｐａ・ｓ未満、または１７５℃で２００Ｐａ・ｓ未満、または１７５℃で１００Ｐａ・ｓ未満、または１７５℃で５０Ｐａ・ｓ未満の溶融粘度を有する。更なる実施形態では、粘着付与剤は、１７５℃で１Ｐａ・ｓ〜１００Ｐａ・ｓ未満、または５０Ｐａ・ｓ未満の溶融粘度を有する。
「Ｃ５粘着付与剤」のためのＣ５樹脂は、ペンテン及びピペリレン等のＣ５供給原料から得ることができる。粘着付与剤のためのテルペン樹脂は、ピネン及びｄ−リモネン供給原料に基づき得る。粘着付与剤のための水素化樹脂は、Ｃ９供給原料、ロジン、脂肪族またはテルペン供給原料等の芳香族樹脂に基づき得る。
好適な粘着付与剤の非限定的な例としては、Ｅａｓｔｍａｎ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｃｏｍｐａｎｙから入手可能なＰＩＣＣＯＴＡＣ１０９５、ＲＥＧＡＬＩＴＥ Ｒ１０９０、ＲＥＧＡＬＲＥＺ１０９４、及びＰＩＮＯＶＡからのＰＩＣＣＯＬＹＴＥ Ｆ−１０５等の、ＰＩＣＣＯＴＡＣ、ＲＥＧＡＬＩＴＥ、ＲＥＧＡＬＲＥＺ、及びＰＩＣＣＯＬＹＴＥの商標名の下で販売される粘着付与剤が挙げられる。
粘着付与剤は、本明細書に記載の組み合わせまたは２つ以上の実施形態を含み得る。
Ｃ．オイル
発明の組成物は、オイルを含み得る。一実施形態では、本オイルは、９５モル％を超える脂肪族炭素を含有する。一実施形態では、本オイルのアモルファス部分のためのガラス転移温度は、典型的に−７０℃未満である。本オイルは、鉱油であり得る。好適なオイルの非限定的な例としては、ＨＹＤＲＯＢＲＩＴＥ５５０（Ｓｏｎｎｅｂｏｒｎ）、ＰＡＲＡＬＵＸ６００１（Ｃｈｅｖｒｏｎ）、ＫＡＹＤＯＬ（Ｓｏｎｎｅｂｏｒｎ）、ＢＲＩＴＯＬ５０Ｔ（Ｓｏｎｎｅｂｏｒｎ）、ＣＬＡＲＩＯＮ２００（Ｃｉｔｇｏ）、及びＣＬＡＲＩＯＮ５００（Ｃｉｔｇｏ）の商標名の下で販売される鉱油が挙げられる。本オイルは、本明細書に記載の組み合わせまたは２つ以上の実施形態を含み得る。
Ｄ．添加剤
発明の組成物は、１つ以上の添加剤を含み得る。添加剤としては、抗酸化、紫外線吸収剤、帯電防止剤、色素、粘度調節剤、抗ブロック剤、剥離剤、充填剤、摩擦係数（ＣＯＦ）調節剤、誘導加熱粒子、臭気調整剤／吸収剤、及びこれらの任意の組み合わせが挙げられるが、これらに限定されない。一実施形態では、本発明の組成物は、１つ以上の更なるポリマーを含む。更なるポリマーとしては、エチレン系ポリマー及びプロピレン系ポリマーが挙げられるが、これらに限定されない。
定義
その反対が述べられるか、文脈から暗示されないか、または当技術分野の通例に反しない限り、全ての部及びパーセントは、重量に基づくものであり、全ての試験方法は、本開示の出願日現在のものである。
本明細書で使用されるとき、用語「組成物」は、組成物を含む材料（複数可）、ならびに組成物の材料から形成される反応生成物及び分解生成物を含む。
本明細書で使用されるとき、用語「ポリマー」とは、同一または異なる種類であろうと、モノマーを重合することにより調製されるポリマー化合物を指す。したがって、一般的な用語ポリマーは、用語ホモポリマー（極微量の不純物がポリマー構造及び／またはバルクポリマー中に組み込まれることができるとの認識で、１つの種類のモノマーのみから調製されるポリマーを指すために使用される）、及び以降で定義される用語インターポリマーを包含する。
本明細書で使用されるとき、用語「インターポリマー」とは、少なくとも２つの異なる種類のモノマーの重合によって調製されるポリマーを指す。したがって、一般的な用語インターポリマーは、コポリマー（２つの異なる種類のモノマーから調製されるポリマーを指すために用いられる）、及び２つを超える異なる種類のモノマーから調製されるポリマーを含む。しかしながら、上述のエチレン／α−オレフィンブロックコポリマーについては用語「コポリマー」の例外を参照されたい。
本明細書で使用されるとき、用語「エチレン系ポリマー」とは、（ポリマーの総重量に基づいて）大部分の重量パーセントの重合エチレンモノマーを含むポリマーを指し、随意に、少なくとも１つの重合コモノマーを含み得る。
本明細書で使用されるとき、用語「エチレン／α−オレフィンインターポリマー」とは、重合形態で、（インターポリマーの重量に基づいて）多量のエチレンモノマー、及びインターポリマー中にランダムに分布される少なくとも１つのα−オレフィンを含むインターポリマーを指す。したがって、この用語は、エチレン／α−オレフィンブロックコポリマーを含まない。
本明細書で使用されるとき、用語「エチレン／α−オレフィンコポリマー」とは、重合形態で、多量のエチレンモノマー（コポリマーの重量に基づいて）、及び２つのみのモノマー型としてα−オレフィンを含むコポリマーを指す。α−オレフィンは、コポリマー中にランダムに分布される。したがって、この用語は、エチレン／α−オレフィンブロックコポリマーを含まない。
本明細書で使用されるとき、用語「オレフィン系ポリマー」とは、重合形態で、多量のオレフィンモノマー、例えばエチレンまたはプロピレン（ポリマーの重量に基づいて）を含むポリマーを指し、随意に、１つ以上のコモノマーを含んでもよい。
本明細書で使用されるとき、用語「プロピレン系ポリマー」とは、重合形態で、多量のプロピレンモノマー（ポリマーの総重量に基づいて）を含むポリマーを指し、任意に、少なくとも１つの重合コモノマーを含んでもよい。
本明細書で使用されるとき、用語「極性ポリマー」とは、少なくとも１つのヘテロ原子を含有するモノマー単位を含むポリマーを指す。用語「極性ポリマー」は、ポリマー形成後に極性分子で官能化されるポリマーを含む。
本明細書で使用されるとき、用語「ポリオレフィン」ポリマーとは、少なくとも１つのヘテロ原子を含有するモノマー単位を含まないポリマーを指す。用語「ポリオレフィン」は、ポリマー形成後に極性分子で官能化されるポリマーを含まない。
用語「ｃｏｍｐｒｉｓｉｎｇ（含む）」、及びこれらの派生語は、いかなる追加の構成要素、ステップまたは手順の存在も、これが本明細書に開示されるかに関わらず、除外するよう意図されていない。いかなる疑惑も回避するために、用語「ｃｏｍｐｒｉｓｉｎｇ」の使用を通して本明細書に主張される全ての組成物は、特に断らない限り、ポリマーであろうとまたは別のものであろうと、任意の追加の添加剤、アジュバント、または化合物を含んでもよい。これとは対照的に、用語「〜から本質的になる（ｃｏｎｓｉｓｔｉｎｇ ｅｓｓｅｎｔｉａｌｌｙ ｏｆ）」は、実現可能性に不可欠ではないものを除いて、いかなる他の構成要素、ステップまたは手順も後続する列挙の範囲から除外する。用語「〜からなる（ｃｏｎｓｉｓｔｉｎｇ ｏｆ）」は、具体的に記述表現または列挙されないいかなる構成要素、ステップまたは手順も除外する。
試験方法
再密閉包装接着性試験
試料を、ＬＡＢＴＥＣＨ５層ブローフィルムラインを用いて製作した。次いで、試料を、ＭＯＲＦＲＥＥ４０３Ａ（無溶媒接着剤、Ｔｈｅ Ｄｏｗ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｃｏｍｐａｎｙから入手可能）及び共反応体Ｃ４１１（無溶媒接着剤；Ｔｈｅ Ｄｏｗ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｃｏｍｐａｎｙから入手可）を用いて、ＣＯＭＥＸＩ Ｓｏｌｖｅｎｔｌｅｓｓ Ｌａｍｉｎａｔｏｒ上で「４８ｇａ２軸配向ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ；ＤｕＰｏｎｔ Ｔｅｉｊｉｎから入手可能）」に対して接着して積層させて、最終積層体フィルム構造（シーラント／ＰＳＡ／コア（３層）／無溶媒接着剤／ＰＥＴ）を形成した。ここで、本試験試料を、「３００ｍｍ長×２５ｍｍ幅」条片の積層フィルムに切断し、半分に折り畳み（シーラント層からシーラント層に）、折り目から２５ｍｍをシールした。各積層体フィルム構造を、ＡＣＣＵＳＥＡＬ５４０ ＰＬＵＳインパルス式ヒートシーラーを用いて「シーラント側とシーラント側」を一緒にシールした。シール圧力を６０ｐｓｉに設定し、シールを、３００°Ｆの温度で開始した。圧力を０．５秒間保持し、次いで、ヒートシーラーの下顎部が２６０°Ｆに冷却されたとき解除した。シールした試料を、長軸に垂直に、シールを用いて「２５ｍｍ×１５０ｍｍ」寸法に切断して試験標本を形成した。開封及び密閉を実施する最終シールサイズまたは面積は、「２５ｍｍ×５ｍｍ」であった。
接着性試験は、ＰＳＴＣ−１０１試験方法Ａの全般的枠組みに従った。これは、いくつかの目的とする表面に対する、１２インチ／分での１８０°角度剥離である。この場合、再密閉機能性が存在するように設計された、接着剤層に隣接するフィルム層は、目的とする表面であった。可塑性フィルム試料を、マスキングテープを用いてステンレス鋼パネルに固定した［試験標本の１つの自由端（シーラント／ＰＳＡ／コア（３層）／無溶媒接着剤／ＰＥＴ）でマスキングテープを用いてパネルにＰＥＴ／無溶媒接着剤／コア（３層）／ＰＳＡ／シーラント／シーラント／ＰＳＡ／コア（３層）／無溶媒接着剤／ＰＥＴ／を固定した；マスキングテープの接着剤は、試験標本の自由端のシーラント層と接触している］。マスキングテープの第２の小片を使用してパネルに試験標本の折り畳んだ端を固定した；ここで、テープを折り目から約１０ｍｍのところに設置した［マスキングテープを用いてパネルにマスキングテープ／ＰＥＴ／無溶媒接着剤／コア（３層）／ＰＳＡ／シーラント／シーラント／ＰＳＡ／コア（３層）／無溶媒接着剤／ＰＥＴ／を固定した；マスキングテープの接着剤は、試験標本の折り畳んだ端の上位ＰＥＴ層と接触している。］試験標本の他の自由端を、試験標本の固定された自由端から１８０°で剥離し、ＰＳＡ−コア界面で切断を生じ［自由端：ＰＥＴ／無溶媒接着剤／コア（３層）／−切断−ＰＳＡ／シーラント／シーラント／ＰＳＡ／コア（３層）／無溶媒接着剤／ＰＥＴ−パネル］、力の値を付与した。
ＢＬＵＥＨＩＬＬ３ソフトウェアを起動するＩＮＳＴＲＯＮ５５６４を使用して、剥離データを収集した。全ての試料を、２３℃及び５０％ＲＨの標準条件に平衡化した。試験を、同様に標準条件下で行った。ピーク力を、各積層フィルムの５つの試験試料に関して記録し、平均化した。第１の剥離の後、本標本を、試料積層のためにＰＳＴＣ試験方法において所与された標準ローラー条件を用いて再密閉した。本標本の圧延／シールと本標本の試験／剥離との間の標準滞留時間は、２０分（２３℃及び５０％ＲＨ）であった。本標本を１０回再密閉し、次いで、２４時間の滞留時間（２３℃及び５０％ＲＨ）で静置し、次いで、標準の２０分の滞留（２３℃及び５０％ＲＨ）で、または力が測定できなくなるまで、更に１０回再密閉した。接着性結果を、表６に示す。
メルトインデックス
エチレン系ポリマー、または配合物のメルトインデックスを、Ｉ２の場合、１９０℃／２．１６ｋｇの条件で、Ｉ１０の場合、１９０℃／１０ｋｇの条件でＡＳＴＭ Ｄ１２３８に従って測定した。プロピレン系ポリマーのメルト流量（ＭＦＲ）を２３０℃／２．１６ｋｇの条件でＡＳＴＭ Ｄ１２３８に従って測定した。
密度
密度測定のための試料（ポリマー及び配合物）を、ＡＳＴＭ Ｄ１９２８に従って調製した。測定を、試料プレス加工の１時間以内にＡＳＴＭ Ｄ７９２方法Ｂを用いて行った。
ＤＭＳ（ポリマー及び配合物）
動的機械的分光測定（Ｄｙｎａｍｉｃ Ｍｅｃｈａｎｉｃａｌ Ｓｐｅｃｔｒｏｓｃｏｐｙ）（ＤＭＳ）を、１０ＭＰａ圧力で１８０℃にて５分間ホットプレス機内で形成された圧縮成形ディスクで測定し、次いで、９０℃／分でプレス機内で水冷却した。試験を、ねじれ試験用の二重の片持ち器具を装備したＡＲＥＳ制御引張レオメータ（ＴＡ装置）を用いて行った。
１．５ｍｍのプラークをプレス加工し、３２×１２ｍｍ寸法の棒状に切断した（試験試料）。試験試料を、１０ｍｍで分離した（グリップ分離ΔＬ）器具の両端で固定し、−１００℃〜２００℃（１ステップ当たり５℃）の連続した温度に供した。各温度で、ねじれ弾性率Ｇ’を１０ラジアン／秒の角振動数で測定し、引張振幅を０．１パーセント〜４パーセントで維持して、トルクが十分であり、かつ測定結果が線状領域に留まることを確実にした。
１０ｇの初期静止力を維持して（自動引張モード）、熱膨張が生じた場合に試料中のたるみを阻止した。結果として、グリップ分離ΔＬは、特にポリマー試料の融解または軟化点を超える温度で増加した。試験を、最大温度で、または器具間の間隙が６５ｍｍに達したときに停止した。
ＤＳＣ
示差走査熱量測定（ＤＳＣ）を用いて、エチレン（ＰＥ）系ポリマー試料及びプロピレン（ＰＰ）系ポリマー試料中の結晶化度を測定する。約５〜８ミリグラムの試料を秤量し、ＤＳＣパンに設置する。密閉雰囲気を確保するために、蓋をパンに圧着する。試料用パンをＤＳＣセル内に設置し、次いで約１０℃／分の速度で、ＰＥの場合、１８０℃（ＰＰの場合は２３０℃）の温度まで加熱する。試料をこの温度で３分間保持する。次いで試料を１０℃／分の速度で、ＰＥの場合、−６０℃（ＰＰの場合は−４０℃）まで冷却し、３分間この温度で等温保持する。次に、融解が完了するまで試料を１０℃／分の速度で加熱する（第２の加熱）。ポリマー試料（配合物ではない）について、第２の加熱曲線から決定された融解熱（ＨｆまたはΔＨ融解）を、ＰＥの場合、２９２Ｊ／ｇの理論的融解熱（ＰＰの場合は１６５Ｊ／ｇ）で割り、この量に１００を乗じることによってパーセント結晶化度を算出する（例えば、ＰＥの場合、％結晶化度＝（Ｈｆ／２９２Ｊ／ｇ）×１００であり、ＰＰの場合、％結晶化度＝（Ｈｆ／１６５Ｊ／ｇ）×１００）である。
特に明記しない限り、各ポリマーの融点（複数可）（Ｔｍ）を、上に説明されるように、ＤＳＣから得られた第２の加熱曲線から決定する（ピークＴｍ）。ガラス転移温度（Ｔｇ）を、第２の加熱曲線から決定する。結晶化温度（Ｔｃ）は、第１の冷却曲線（ピークＴｃ）から測定する。結晶化のデルタＨを第１の冷却曲線から得て、結晶化ピーク下面積を積分することによって計算した。融解のデルタＨを第２の加熱曲線から得て、融解ピーク下面積を積分することによって計算した。
ＧＰＣ方法
ゲル浸透クロマトグラフィーシステムは、Ｐｏｌｙｍｅｒ Ｌａｂｏｒａｔｏｒｉｅｓ Ｍｏｄｅｌ ＰＬ−２１０またはＰｏｌｙｍｅｒ Ｌａｂｏｒａｔｏｒｉｅｓ Ｍｏｄｅｌ ＰＬ−２２０器具のいずれかからなる。カラム及び回転ラックコンパートメントは、１４０℃で動作する。３つのＰｏｌｙｍｅｒ Ｌａｂｏｒａｔｏｒｉｅｓの１０ミクロンのＭｉｘｅｄ−Ｂカラムを使用した。溶媒は、１，２，４トリクロロベンゼンである。試料を、２００ｐｐｍのブチル化ヒドロキシトルエン（ＢＨＴ）を含有する５０ミリリットルの溶媒中０．１グラムのポリマーの濃度で調製する。試料を、１６０℃で２時間軽く撹拌することによって調製する。注入容量は、１００マイクロリットルであり、流量は、１．０ｍｌ／分である。
ＧＰＣカラムセットの較正は、個々の分子量間に少なくとも１０進分離で６つの「多剤併用」混合物内に配置される５８０〜８，４００，０００ｇ／モルの範囲である分子量を有する２１の狭い分子量分布ポリスチレン標準物を用いて実施する。これらの標準物を、Ｐｏｌｙｍｅｒ Ｌａｂｏｒａｔｏｒｉｅｓ（Ｓｈｒｏｐｓｈｉｒｅ，ＵＫ）から購入する。ポリスチレン標準物を、１，０００，０００ｇ／モル以上の分子量の場合、「５０ミリリットルの溶媒中０．０２５グラム」、及び１，０００，０００ｇ／モル未満の分子量の場合、「５０ミリリットルの溶媒中０．０５グラム」で調製する。ポリスチレン標準物を、８０℃で３０分間穏やかに撹拌しながら溶解する。狭い標準混合物を最初に泳動させ、最も高い分子量成分が減少する順序で、解重合を最小にする。ポリスチレン標準物ピーク分子量を、以下の等式を用いてポリエチレン分子量に変換する（Ｗｉｌｌｉａｍｓ ａｎｄ Ｗａｒｄ，Ｊ．Ｐｏｌｙｍ．Ｓｃｉ．，Ｐｏｌｙｍ．Ｌｅｔ．，６，６２１（１９６８））：Ｍポリエチレン＝０．４３１（Ｍポリスチレンに説明される通りである）。ポリエチレン当量の分子量の計算を、ＶＩＳＣＯＴＥＫ ＴｒｉＳＥＣソフトウェアバージョン３．０を用いて実施する。
本開示のいくつかの実施形態は、以下の実施例において詳細に説明されるであろう。
試薬
ＩＮＦＵＳＥ９１０７オレフィンブロックコポリマー−ＯＢＣ−０．８６６ｇ／ｃｍ３の密度及び１．０ｇ／１０分のＩ２（１９０℃／２．１６ｋｇ）。Ｔｈｅ Ｄｏｗ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｃｏｍｐａｎｙから入手可能である。
ＩＮＦＵＳＥ９５０７オレフィンブロックコポリマー−ＯＢＣ−０．８６６ｇ／ｃｍ３の密度及び５．０ｇ／１０分のＩ２（１９０℃／２．１６ｋｇ）。Ｔｈｅ Ｄｏｗ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｃｏｍｐａｎｙから入手可能である。
ＰＩＣＣＯＴＡＣ１０９５−Ｃ５粘着付与剤−９４℃の環球式軟化点及び１７００のＭｗ、Ｅａｓｔｍａｎ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｃｏｍｐａｎｙから入手可能である。
ＣＨＥＶＲＯＮ ＰＡＲＡＬＵＸ６００１−鉱油−約０．８７ｇ／ｃｍ３の密度及び約７０％のパラフィン系炭素。
ＩＲＧＡＮＯＸ１０１０−抗酸化剤−ペンタエリスリトールテトラキス（３−（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート）。
ＤＯＷ ＬＤＰＥ５００４Ｉ−低密度ポリエチレン−０．９２４ｇ／ｃｍ３の密度及び４．２ｇ／１０分のＩ２（１９０℃／２．１６ｋｇ）。
ＤＯＷ ＬＤＰＥ７４８Ｉ−低密度ポリエチレン−０．９２０ｇ／ｃｍ３の密度及び７ｇ／１０分のＩ２（１９０℃／２．１６ｋｇ）。
ＵＬＴＲＡＭＩＤ Ｃ３３−ポリアミド−１．１２ｇ／ｃｍ３の密度。ＢＡＳＦから入手可能である。
ＰＥ１９＝ＡＧＩＬＩＴＹ１００１加工アクセラレータ（Ｐｒｏｃｅｓｓｉｎｇ Ａｃｃｅｌｅｒａｔｏｒ）−低密度ポリエチレン−０．９２０ｇ／ｃｍ３の密度及び０．６５ｇ／１０分のＩ２（１９０℃／２．１６ｋｇ）。
ＤＯＷＬＥＸ２０３８．６８Ｇポリエチレン樹脂−０．９３５ｇ／ｃｍ３の密度及び１ｇ／１０分のＩ２（１９０℃／２．１６ｋｇ）。
ＡＭＰＬＩＦＹ ＴＹ１０５３Ｈ−ＭＡＨグラフト化ＰＥ−０．９５８ｇ／ｃｍ３の密度及び２ｇ／１０分のＩ２（１９０℃／２．１６ｋｇ）。Ｔｈｅ Ｄｏｗ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｃｏｍｐａｎｙから入手可能である。
ＥＬＩＴＥ５９６０Ｇ−高密度ポリエチレン−０．９６０ｇ／ｃｍ３の密度及び０．８５ｇ／１０分のＩ２（１９０℃／２．１６ｋｇ）。Ｔｈｅ Ｄｏｗ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｃｏｍｐａｎｙから入手可能である。
ＢＲＡＳＫＥＭ ＰＰ６Ｄ８３Ｋ−ランダムコポリマーポリプロピレン−１．９ｇ／１０分のＭＦＲ（２３０℃／２．１６ｋｇ）。
ＤＯＷ ＤＦＤＡ−７０５９ ＮＴ７線状低密度ポリエチレン樹脂−０．９１８ｇ／ｃｍ３の密度及び２ｇ／１０分のＩ２（１９０℃／２．１６ｋｇ）。
ＥＶＡＬ Ｈ１７１Ｂ−エチレンビニルアルコール−１．１７ｇ／ｃｍ３の密度及び１．７ｇ／１０分のＩ２（１９０℃／２．１６ｋｇ）。Ｋｕｒａｒａｙから入手可能である。
ＡＭＰＡＣＥＴ１００６３−抗ブロックマスターバッチ。Ａｍｐａｃｅｔから入手可能である。
ＡＭＰＡＣＥＴ１００９０−スリップマスターバッチ。Ａｍｐａｃｅｔから入手可能である。
試料調製−組成物Ａ
いくつかの配合物を、２スクリュー式押出機を用いて調製し、次いで、メルトインデックス及び密度を試験した（表１）。表１に示される配合物を、単一のステップの２スクリュー式押出ラインプロセスによって調製した。重量％の配合物成分を、表１に列挙する。配合動作を、ＣＯＰＥＲＩＯＮ ＺＳＫ−２５、２５ｍｍの同速回転の２スクリュー式押出機で実施した。本押出機は、４８の合計長さと直径との比率（Ｌ／Ｄ）を有した。押出機には、２４ｋＷモータ及び１２００ｒｐｍの最大スクリュー速度が装備された。この押出ラインのための供給システムは、２つの「ロスインウェイト式」供給装置からなった。ポリマー前駆体を、Ｋ−Ｔｒｏｎ ＫＣＬＱＸ３単一スクリュー供給装置を用いて押出機の主供給口内に供給した。ＰＩＣＣＯＴＡＣ粘着付与剤を、バレル５でサイドアーム内に供給した。ＰＡＲＡＬＵＸプロセスオイルを、Ｌｅｉｓｔｒｉｔｚギアポンプを用いてバレル４で注入ポートを通じて添加した。化合物を、２穴ダイを持つ水面下ペレット化ユニットを用いてペレット化した。ペレットを収集し、２０００ｐｐｍのＰＯＬＹＷＡＸ２０００（Ｂａｋｅｒ Ｈｕｇｈｅｓから入手可能）を使って粉塵化し、次いで、窒素パージ下で２４時間乾燥させた。全ての試料について、スクリュー速度を、３００ＲＰＭに設定した。温度プロファイルを、次のように設定した：１００℃（分域１）、１２０℃（分域２）、１４０℃（分域３）、１４０℃（分域４）、１１０℃（分域５）、１００℃（分域６）、１１０℃（分域７）。

表１及び２に示される実施例４の配合物を使用して、ブローフィルムラインに１つの５層フィルムを作製して可塑性包装内に包埋型ＰＳＡを形成し、良好な再密閉機能を可能にした。ブロー押出試料を、ＬＡＢＴＥＣＨ５層ブローフィルムラインを用いて製作した。熱シール層を気泡の外側に位置付け、材料を取込ローラーに自己巻取りした。フィルム製作条件を表３に示す。各フィルム層を形成するために使用したフィルム構成、及びポリマー配合物（各成分は重量％である）を、表４及び５に列挙する。実施例６の配合物も使用して、１つのフィルム構造を形成した。



表４及び５の本発明のフィルムの完全性は、良好であった。これらの多層フィルムは、共押出可能なポリマー配合物のみから形成される可塑性フィルムであった。これらのフィルムは、包装生成物のために使用でき、典型的なフィルム変換設備において加工することができる。
特定のフィルムを、ＭＯＲＦＲＥＥ４０３Ａ（無溶媒接着剤、Ｔｈｅ Ｄｏｗ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｃｏｍｐａｎｙから入手可能）及び共反応体Ｃ４１１（無溶媒接着剤；Ｔｈｅ Ｄｏｗ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｃｏｍｐａｎｙから入手可能）を用いて、「４８ｇａ２軸配向ポリエチレンテレフタレート（ＤｕＰｏｎｔ Ｔｅｉｊｉｎから入手可能）」に対して接着して積層させて、最終積層体フィルム構造（シーラント／ＰＳＡ／コア（３層）／無溶媒接着剤／ＰＥＴ）を形成した。
積層フィルム構造の再密閉接着性結果を、「再密閉包装接着性試験」に続いて表６に示す。表６に見られるように、本発明のフィルムは、優れた再密閉接着性を有する。熱シーラントとナイロンまたはポリプロピレン等のコア（または裏打ち）材料との間の構造において第２の層として押出可能なＰＳＡを位置付けることによって、複数回開封及び密閉できる構造を形成した。コア構造の残りは、ＬＬＤＰＥ／ＬＤＰＥブレンドであり得る。上述のように、５層フィルムを、ＰＥＴに積層させて典型的な包装構造をシミュレートした。剥離値は、コア材料としてポリプロピレンを用いた場合、最大２０の開封密閉サイクルに対して一定に安定して留まった。
なお、本発明には、以下の実施形態が包含される。
［１］少なくとも２つの層、層Ａ及び層Ｂを含むフィルムであって、
層Ａが、
エチレン／α−オレフィンブロックコポリマー、及び
粘着付与剤、を含む組成物Ａから形成され、
前記組成物Ａが、１〜５０ｇ／１０分のメルトインデックス（Ｉ２）、及び７．５〜１３のＩ１０／Ｉ２比を有し、
層Ｂが、
ｉ）極性ポリマー、
ｉｉ）ポリオレフィン、または
ｉｉｉ）これらの組み合わせ、のうちの１つを含む組成物Ｂから形成される、前記フィルム。
［２］エチレン系ポリマーを含む組成物Ｃから形成される第３の層Ｃを更に含む、［１］に記載の前記フィルム。
［３］前記エチレン系ポリマーが、０．９３ｇ／ｃｃ以下の密度を有する、［２］に記載の前記フィルム。
［４］前記エチレン系ポリマーが、組成物Ｂの最も高い融解成分の融解温度（Ｔｍ）よりも少なくとも１０℃低い前記融解温度（Ｔｍ）を有する、［２］または［３］に記載の前記フィルム。
［５］組成物Ｂが、ｉ）極性ポリマーを含む、［１］〜［４］のいずれか一項に記載の前記フィルム。
［６］前記極性ポリマーが、ポリアミド、ポリビニルアルコール、エチレンビニルアルコール、エチレン酢酸ビニル、エチレンメタクリレート、エチレンアシル酸（ｅｔｈｙｌｅｎｅ ａｃｙｌｉｃ ａｃｉｄ）、ポリエステル、ポリ乳酸、またはこれらの組み合わせから選択される、［５］に記載の前記フィルム。
［７］前記極性ポリマーが、０．５ｇ／１０分〜５０ｇ／１０分のメルトインデックスを有する、［５］または［６］に記載の前記フィルム。
［８］組成物Ｂが、ｉｉ）ポリオレフィンを含む、［１］〜［４］のいずれか一項に記載の前記フィルム。
［９］前記ポリオレフィンが、ポリエチレンホモポリマー、エチレン／α−オレフィンコポリマー、ポリプロピレンホモポリマー、プロピレン／エチレンコポリマー、プロピレン／α−オレフィンコポリマー、またはこれらの組み合わせから選択される、［８］に記載の前記フィルム。
［１０］層Ａが、層Ｂに隣接する、［１］〜［９］のいずれか一項に記載の前記フィルム。
［１１］層Ａが、層Ｂと層Ｃとの間に位置する、［２］〜［１０］のいずれか一項に記載の前記フィルム。
［１２］層Ａが、層Ｃに隣接する、［１１］に記載の前記フィルム。
［１３］［１］〜［１２］のいずれか一項に記載の前記フィルムから形成される少なくとも１つの成分を含む、物品。
［１４］前記物品が、ブローフィルム、積層体、キャストフィルム、またはパウチから選択される、［１３］に記載の前記物品。



Claims (14)

  1. 少なくとも２つの層、層Ａ及び層Ｂを含むフィルムであって、
    層Ａが、
    エチレン／α−オレフィンブロックコポリマー、及び
    粘着付与剤、を含む組成物Ａから形成され、
    前記組成物Ａが、１〜５０ｇ／１０分のメルトインデックス（Ｉ２）、及び７．５〜１３のメルトインデックス（Ｉ１０）／メルトインデックス（Ｉ２）比を有し、
    層Ｂが、
    ｉ）極性ポリマー、
    ｉｉ）ポリオレフィン、または
    ｉｉｉ）これらの組み合わせ、のうちの１つを含む組成物Ｂから形成される、前記フィルム。
  2. エチレン系ポリマーを含む組成物Ｃから形成される第３の層Ｃを更に含む、請求項１に記載の前記フィルム。
  3. 前記エチレン系ポリマーが、０．９３ｇ／ｃｃ以下の密度を有する、請求項２に記載の前記フィルム。
  4. 前記エチレン系ポリマーが、組成物Ｂの最も高い融解成分の融解温度（Ｔｍ）よりも少なくとも１０℃低い前記融解温度（Ｔｍ）を有する、請求項２または請求項３に記載の前記フィルム。
  5. 組成物Ｂが、ｉ）極性ポリマーを含む、請求項１〜４のいずれか一項に記載の前記フィルム。
  6. 前記極性ポリマーが、ポリアミド、ポリビニルアルコール、エチレンビニルアルコール、エチレン酢酸ビニル、エチレンメタクリレート、エチレンアクリル酸、ポリエステル、ポリ乳酸、またはこれらの組み合わせから選択される、請求項５に記載の前記フィルム。
  7. 前記極性ポリマーが、０．５ｇ／１０分〜５０ｇ／１０分のメルトインデックス（Ｉ２）を有する、請求項５または請求項６に記載の前記フィルム。
  8. 組成物Ｂが、ｉｉ）ポリオレフィンを含む、請求項１〜４のいずれか一項に記載の前記フィルム。
  9. 前記ポリオレフィンが、ポリエチレンホモポリマー、エチレン／α−オレフィンコポリマー、ポリプロピレンホモポリマー、プロピレン／エチレンコポリマー、プロピレン／α−オレフィンコポリマー、またはこれらの組み合わせから選択される、請求項８に記載の前記フィルム。
  10. 層Ａが、層Ｂに隣接する、請求項１〜９のいずれか一項に記載の前記フィルム。
  11. 層Ａが、層Ｂと層Ｃとの間に位置する、請求項２〜１０のいずれか一項に記載の前記フィルム。
  12. 層Ａが、層Ｃに隣接する、請求項１１に記載の前記フィルム。
  13. 請求項１〜１２のいずれか一項に記載の前記フィルムから形成される少なくとも１つの成分を含む、物品。
  14. 前記物品が、ブローフィルム、積層体、キャストフィルム、またはパウチから選択される、請求項１３に記載の前記物品。



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